PL240632B1 - Zastosowanie nanokapsuły z ciekłym rdzeniem olejowym w terapii przeciwnowotworowej - Google Patents

Zastosowanie nanokapsuły z ciekłym rdzeniem olejowym w terapii przeciwnowotworowej Download PDF

Info

Publication number
PL240632B1
PL240632B1 PL425141A PL42514118A PL240632B1 PL 240632 B1 PL240632 B1 PL 240632B1 PL 425141 A PL425141 A PL 425141A PL 42514118 A PL42514118 A PL 42514118A PL 240632 B1 PL240632 B1 PL 240632B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
cells
capsules
hyc12
oil
nanocapsules
Prior art date
Application number
PL425141A
Other languages
English (en)
Other versions
PL425141A1 (pl
Inventor
Szczepan Zapotoczny
Joanna SZAFRANIEC
Joanna Szafraniec
Kamil KAMIŃSKI
Kamil Kamiński
Małgorzata Janik
Original Assignee
Univ Jagiellonski
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Jagiellonski filed Critical Univ Jagiellonski
Priority to PL425141A priority Critical patent/PL240632B1/pl
Priority to PCT/PL2019/050021 priority patent/WO2019194692A1/en
Publication of PL425141A1 publication Critical patent/PL425141A1/pl
Publication of PL240632B1 publication Critical patent/PL240632B1/pl

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/10Dispersions; Emulsions
    • A61K9/107Emulsions ; Emulsion preconcentrates; Micelles
    • A61K9/1075Microemulsions or submicron emulsions; Preconcentrates or solids thereof; Micelles, e.g. made of phospholipids or block copolymers
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K9/00Medicinal preparations characterised by special physical form
    • A61K9/48Preparations in capsules, e.g. of gelatin, of chocolate
    • A61K9/50Microcapsules having a gas, liquid or semi-solid filling; Solid microparticles or pellets surrounded by a distinct coating layer, e.g. coated microspheres, coated drug crystals
    • A61K9/51Nanocapsules; Nanoparticles
    • A61K9/5107Excipients; Inactive ingredients
    • A61K9/5176Compounds of unknown constitution, e.g. material from plants or animals

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Nanotechnology (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Botany (AREA)
  • Optics & Photonics (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

PL 240 632 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest zastosowanie nanokapsuły z ciekłym rdzeniem olejowym w terapii przeciwnowotworowej.
Na rynku farmaceutycznym i biomedycznym istnieje duże zapotrzebowanie na wyspecjalizowane nośniki związków bioaktywnych. Wprowadzenie na rynek liposomalnego nośnika doksorubicyny, znanego pod nazwą handlową Doxil®, dało początek dopuszczeniu wielu preparatów do testów klinicznych oraz do użytku.
Jednym z ważniejszych problemów sprzyjających rozwojowi prac nad nośnikami leków jest fakt, że około 50% związków aktywnych farmaceutycznie oraz ok. 70% syntezowanych obecnie związków będących potencjalnymi lekami wykazuje właściwości hydrofobowe bądź lipofilowe. Związki o takiej charakterystyce, zwykle określanej za pomocą wartości logarytmu z odpowiedniego współczynnika podziału (logP), mają istotne trudności związane z biodystrybucją i biodostępnością w organizmie, bowiem dla wydajnego działania najczęściej konieczne jest rozpuszczenie substancji leczniczej w roztworze wodnym celem jej efektywnego wychwytu przez organizm.
Z patentu nr US 2015 0231153 znany jest przykład kompozycji leku przeciwnowotworowego Fulvestrant, którego logP = 8,9. Kompozycja ta przewiduje podawanie Fulvestrantu w postaci płynnej. Lek rozpuszczany jest w mieszaninie alkoholu z polisorbatem 80, antyoksydantem oraz olejem rycynowym. W celu uniknięcia stosowania rozpuszczalników organicznych, jak np. alkohole oraz stabilizatorów i dodatkowych małocząsteczkowych związków, prowadzone są intensywne badania nad tzw. układami zdyspergowanymi (koloidami), które dzięki wysokiemu rozdrobnieniu substancji aktywnej pozwalają osiągnąć zadowalającą dystrybucję leków w organizmie oraz kontrolę czasu i miejsca ich uwalniania. Nośniki koloidalne tworzą bardzo różnorodną grupę struktur, co wiąże się z liczbą zaproponowanych metod ich otrzymywania, wykorzystywanych materiałów oraz zastosowań. (Mishra, B., et al., Nanomedicine, 2010, 6, 9-24; Natarajan, J. V., et al., J. Control. Release, 2014, 193, 122-138; Garg, T., et al., Crit. Rev. Ther. Drug Carrier Syst., 2015, 32, 89-147). Wśród najczęściej proponowanych, a tym samym wykazujących obiecujące właściwości struktur, wymienić należy lipidowe nośniki olejowe, układy zdyspergowane stabilizowane surfaktantami, liposomy, emulsje. Spośród nich najbardziej interesującymi z punktu widzenia przemysłu oraz wykazującymi unikatowe właściwości fizykochemiczne są emulsje. Mają one bowiem szanse rozwiązać problem niskiej biodostępności leków zaklasyfikowanych do grupy II w systemie klasyfikacji biofarmaceutycznej (ang. Biopharmaceutics Classification System, BCS), charakteryzujących się niską rozpuszczalnością w wodzie i wysoką przenikalnością. Drobne kropelki olejowe łatwiej penetrują organizm. Dlatego też wiele uwagi poświęca się formulacjom typu olej w wodzie (O/W). Pozwalają one na bezpośrednią enkapsulację lipofilowych związków aktywnych. Jedną z takich substancji jest kwas oleinowy (OA), będący jednonienasyconym kwasem tłuszczowym zawierającym 18 atomów węgla w cząsteczce. Występuje on zarówno w olejach roślinnych jak i zwierzęcych, m. in. w oliwie z oliwek (80%), olejku z orzechów pekanowych (85%), herbacianym (85%), arachidowym (60%). Olej ten w temperaturze poniżej 16°C występuje w stanie stałym, powyżej tej temperatury stanowi jasnożółty lepki płyn. (Liebert, M. A., J. Am. Coll. Toxicol., 1987, 6, 321-401). W temperaturze powyżej 80°C ulega rozkładowi. Kwas ten jest nierozpuszczalny w wodzie, zaś dobrze rozpuszczalny w alkoholach, eterach, acetonie oraz benzenie.
Jednonienasycone kwasy tłuszczowe n-9, jakim jest budzący szczególne zainteresowanie kwas oleinowy, wykazują właściwości przeciwnowotworowe. Zarówno badania epidemiologiczne jak i naukowe, na poziomie komórkowym, donoszą o istotnym wpływie diety bogatej w kwas oleinowy, lub samego kwasu na inhibicję proliferacji komórek nowotworowych. (Liu, J., et al., Chem. Biodivers., 2009, 6, 503-512; Hughes-Fulford, M., et al., Carcinogenesis, 2001,22, 701-707; Martine, J., et al., J. Pharmacol. Exp. Ther., 2005, 315, 466-474; Grao, J., et al., Anticancer Res., 1986, 6, 241-244). Poza inhibicją proliferacji zaobserwowano również indukcję apoptozy w nowotworowych komórkach piersi (Menendez, J. A., et al., Ann. Oncol., 2005, 15, 359-371), czy zmniejszenie aktywności katalazy w nowotworowych komórkach krwi (Azevedo-Martins, A. K., et al., Cell. Biochem. Funct., 2008, 26, 87-94). Proponowane układy często wykorzystują amfifilową budowę kwasu oleinowego stosując go jako stabilizator.
Z międzynarodowego patentu nr WO 2016000669 znana jest formulacja przeciwnowotworowa tworzona w oparciu o mieszaninę hydrofobowo modyfikowanego kwasu hialuronowego i nieorganicznych nanocząstek, stabilizowana kwasem oleinowym. Kompozycja może zawierać m. in. nanocząstki superparamagnetyczne lub ZnO.
PL 240 632 Β1
Znany z amerykańskiego patentu nr US 7432294 jest sposób ulepszenia rozpuszczalności preparatów farmaceutycznych. Lipofilowy inhibitor proteazy HIV osiąga lepszą rozpuszczalność w proponowanym medium zawierającym średnio lub długołańcuchowy kwas tłuszczowy (preferowany kwas oleinowy), etanol lub glikol propylenowy i wodę.
W międzynarodowym opisie patentowym nr WO 2000053231 opisano koniugaty kwasów tłuszczowych (w tym głównie kwas oleinowy) ze środkami przeciwnowotworowymi. Obniżają one toksyczność leków zwiększając jednocześnie ich efektywność.
Z amerykańskiego opisu patentowego o numerze US 2009238865 znane są nanokapsuły o rozmiarach mniejszych niż 50 nm, których olejowy rdzeń jest ciekły lub półciekły w temperaturze pokojowej. Struktury te tworzone są na bazie nanoskopowych układów emulsyjnych i otoczone stałą otoczką lipidową.
W międzynarodowym zgłoszeniu patentowym WO 2012095543 opisane są nanokapsuły o rozmiarach nieprzekraczających 300 nm, złożone z kwasu glutaminowego (PGA), kwasu hialuronowego (HA) i poliasparaginianu (PAS). Struktury te otoczone są glikolem polietylenowym (PEG), stabilizowane surfaktantem kationowym bromkiem heksadecylotrimetyloamoniowym (CTABr) i przeznaczone do enkapsulacji cytostatyka docetakselu (DCX). Ciekły, olejowy rdzeń stanowi mieszanina triglicerydów.
W zgłoszeniach WO 2017014655 oraz PL413155 opisano sposób otrzymywania biokompatybilnych polisacharydowych kapsuł na ciekłych olejowych rdzeniach o średnicach nie przekraczających 1 pm, które są stabilizowane bez konieczności stosowania małocząsteczkowych surfaktantów, charakteryzujące się efektywną enkapsulacją związków o charakterze hydrofobowym i wysoką stabilnością w wodnej zawiesinie. W zgłoszeniach tych nie ujawniono zastosowania nanokapsuł tworzących układy typu „rdzeń-powłoka”.
Pomimo tego, że w literaturze przedmiotu są znane sposoby wytwarzania i stabilizacji emulsji olejowych, to nie ma nośnika przenoszącego skutecznie substancje cytotoksyczne, jak np. kwas oleinowy, który byłby w stanie zapewnić odpowiednio duże stężenie aktywnej substancji o charakterze lipofilowym albo hydrofobowym wewnątrz komórki nowotworowej. Ponadto kwas oleinowy zazwyczaj jest stosowany jako substancja stabilizująca kompozycje polimerowe lub emulsje, co nie zapewnia jego wystarczającego stężenia w obrębie komórki. Inną istotną cechą, która nie jest zapewniana przez rozwiązania znane ze stanu techniki, jest stabilność układu nośnik-substancja czynna. Nadal więc istnieje zapotrzebowanie na formulację zawierającą biokompatybilny nośnik substancji aktywnej - kwas oleinowy, która powodowałaby zauważalny efekt terapeutyczny poprzez dostarczenie istotnej ilości tej substancji do komórki nowotworowej. Nieoczekiwanie wspomniane problemy techniczne rozwiązał prezentowany wynalazek.
Przedmiotem wynalazku jest nanokapsuła z ciekłym rdzeniem olejowym, która posiada:
a) ciekły rdzeń olejowy z kwasu oleinowego,
b) otoczkę stabilizującą z hydrofobowo modyfikowanego kwasu hialuronowego zawierają 12 atomów węgla, gdzie stopień podstawienia hydrofobowych łańcuchów bocznych nie przekracza 5%, o wzorze:
gdzie p jest równe 12, m jest liczbą całkowitą o wartości 22 dla HyC12, a n jest liczbą całkowitą o wartości ok. 460 dla HyC12,
c) średnicę od 100 nm do 700 nm i jest stabilnie zawieszona w środowisku wodnym, do stosowania w terapii przeciwnowotworowej, szczególnie w leczeniu lub profilaktyce nowotworu gruczołu sutkowego albo czerniaka.
Korzystnie nanokapsuła do stosowania wykazuje cytotoksyczność względem komórek nowotworowych, przy czym indeks terapeutyczny LDso wynosi 1.5.
PL 240 632 B1
Enkapsulacja powoduje, że niesiony w kapsułach ładunek (kwas oleinowy) jest bardzo efektywnie wprowadzany do wnętrza komórki, gdzie dochodzi do jego uwolnienia. Kwas oleinowy w emulsji niestabilizowanej nie jest w stanie tak efektywnie penetrować membrany komórkowej oraz dostać się do wnętrza w ilości wykazującej działanie terapeutyczne.
Wykazano cytotoksyczność dla komórek mysiego czerniaka (komórki linii B16-F10) oraz linii mysich komórek nowotworu gruczołu sutkowego (4T1). Nowotwory, których modele zostały zbadane, to jedne z najczęściej występujących schorzeń. Toksyczność porównano ze zdrowymi mysimi prawidłowymi komórkami gruczołu sutkowego (NMuMG). Jednoznacznie wykazano istotnie wyższą toksyczność kapsuł dla komórek nowotworowych niż zdrowych.
Zbadano również szybkość penetracji kapsuł do wnętrza komórek, która jest istotna z punktu widzenia ewentualnych efektów ubocznych czy też efektywności terapii.
Istotnie, nanokapsuły z kwasem oleinowym penetrują membranę komórkową w czasie między 15 min a 1,5 godziny po podaniu.
Zasadniczą korzyścią prezentowanych nanokapsuł jest wydajna enkapsulacja kwasu ole inowego. Prosty skład i nieskomplikowana technika otrzymywania kapsuł pozwalają uzyskać stabilne układy, które można przechowywać w temperaturze pokojowej przez co najmniej kilka miesięcy. Stosowany materiał polisacharydowy jest biozgodny. Kapsuły jednoznacznie wykazują wyższą cytotoksyczność dla komórek nowotworowych hodowanych w takich samych warunkach jak komórki zdrowe.
Tylko takie rozwiązanie zapewnia biodostępność kwasu oleinowego. Stabilna emulsja gwarantuje aktywność przeciwnowotworową i to odpowiada za duży potencjał tej formulacji jako aktywnej farmaceutycznie w terapii przeciwnowotworowej.
Przykłady realizacji wynalazku przedstawiono na rysunkach: na Fig. 1 zaprezentowano wygląd emulsji tuż po otrzymaniu oraz po 14 dniach od sporządzenia (przechowywane w temperaturze pokojowej), na Fig. 2 ilościowy opis cytotoksyczności hydrofobowo modyfikowanego polisacharydu HyC12 względem komórek B16-F10 (analiza NRU), na Fig. 3 ilościowy opis cytotoksyczności hydrofobowo modyfikowanego polisacharydu HyC12 względem komórek B16-F10 (analiza XTT), na Fig. 4 ilościowy opis cytotoksyczności hydrofobowo modyfikowanego polisacharydu HyC12 względem komórek 4T1 (analiza NRU), na Fig. 5 ilościowy opis cytotoksyczności hydrofobowo modyfikowanego polisacharydu HyC12 względem komórek 4T1 (analiza XTT), na Fig. 6, ilościowy opis cytotoksyczności hydrofobowo modyfikowanego polisacharydu HyC12 względem komórek NMuMG (analiza NRU), na Fig. 7 ilościowy opis cytotoksyczności hydrofobowo modyfikowanego polisacharydu HyC12 względem komórek NMuMG (analiza XTT), na Fig. 8 ilościowa ocena cytotoksyczności kapsuł HyC12-OA (1) oraz niestabilizowanej emulsji bezpolimerowej PBS-OA (2) względem komórek B16-F10 (analiza NRU), na Fig. 9 ilościową ocenę cytotoksyczności kapsuł HyC12-OA (1) oraz niestabilizowanej emulsji bezpolimerowej PBS-OA (2) względem komórek B16-F10 (analiza XTT), na Fig. 10 ilościową ocenę cytotoksyczności kapsuł HyC12-OA (1) oraz niestabilizowanej emulsji bezpolimerowej PBS-OA (2) względem komórek 4T1 (analiza NRU), na Fig. 11 ilościową ocenę cytotoksyczności kapsuł HyC12-OA (1) oraz niestabilizowanej emulsji bezpolimerowej PBS-OA (2) względem komórek 4T1 (analiza XTT), na Fig. 12 ilościową ocenę cytotoksyczności kapsuł HyC12-OA (1) oraz niestabilizowanej emulsji bezpolimerowej PBS-OA (2) względem komórek NMuMG (analiza NRU),na Fig. 13 ilościową ocenę cytotoksyczności kapsuł HyC12-OA (1) oraz niestabilizowanej emulsji bezpolimerowej PBS-OA (2) względem komórek NMuMG (analiza XTT), na Fig. 14 kapsuły z rdzeniem z kwasu oleinowego i enkapsulowaną czerwienią Nilu (obraz wykonany za pomocą mikroskopii konfokalnej), na Fig. 15 internalizację kapsuł HyC12-NR-OA do komórek 4T1 w warunkach bezsurowiczych (preparaty wykonane w różnych odstępach czasu po podaniu do komórek).
P r z y k ł a d 1 Opis otrzymywania polisacharydowych nanokapsuł
Nanometryczne kapsuły na ciekłych rdzeniach otrzymywano poprzez bezpośrednią emulsyfikację fazy wodnej z rozpuszczonym kwasem hialuronowym zmodyfikowanym dodecylowymi węglowodorowymi łańcuchami bocznymi (1 g/l w 0,01mol/dm3 PBS) i fazy olejowej (w stosunku objętościowym 1000:3). Wstępną homogenizację prowadzono z wykorzystaniem mechanicznego 10-minutowego mieszania za pomocą wytrząsarki vortex, zaś emulsyfikację techniką 30-minutowej impulsowej sonikacji w łaźni ultradźwiękowej. Proces sonikacji prowadzono w temperaturze pokojowej.
Otrzymano kapsuły (kapsHyC12-OA) o średnicy hydrodynamicznej ok. 380 nm. Rozmiar określono na podstawie pomiaru dynamicznego rozpraszania światła, DLS. Emulsję badano kontrolnie przez kilkanaście tygodni mierząc rozmiary i stabilność. Badano próbki przechowywane w temperaturze pokojowej oraz w 4°C.
PL 240 632 Β1
Przykład 2 Otrzymywanie próby kontrolnej - emulsji bezpolimerowej
Próbę kontrolną przygotowano analogicznie jak w przykładzie 1, z tym że fazę wodną stanowił 0,01 mol/dm3 roztwór buforu fosforanowego o pH = 7,4. Krople olejowe nie były stabilizowane żadnym dodatkowym związkiem.
Rozmiar kropel olejowych (PBS-OA) wyniósł ok. 220 nm, co zostało określone na podstawie pomiarów DLS. Badania próbek przechowywanych w temperaturze pokojowej oraz w 4°C wykazały, że wraz z czasem istotnie zmniejszają się rozmiary kropel wykrywalnych za pomocą DLS, drastycznie wzrasta potencjał dzeta, a makroskopowo emulsja rozwarstwia się tworząc dwie fazy: olejową i wodną.
Tabela 1 Rozmiary kapsuł i niestabilizowanych emulsji bezpolimerowych, rozkład w zależności od temperatury przechowywania próbki i czasu.
25°C 4°C
kapsuły emulsja bezpolimerowa kapsuły emulsja bezpolimerowa
średnica [nm] Pdl średnica [nm] Pdl średnica [nm] Pdl średnica [nm] Pdl
1 dzień 383±28a 0,313 21719 0,432 537123 0,306 15716 0,462
3 dzień 367118 0,376 219110 0,506 498143 0,326 21912 0,423
1 tydzień 392128 0,380 233+5 0,628 438+54 0,437 201 ±1 0,124
6 tydzień 370114 0,258 191 ±9 0,373 421+14 0,284 218+7 0,379
15 286+6 0,205 49+9 0,351 346118 0,261 132+84 0,788
tydzień
“Błąd wyznaczenia średnicy określono na podstawie odchylenia standardowego.
Tabela. 2 Potencjały dzeta kapsuł i niestabilizowanych emulsji bezpolimerowych: rozkład w zależności od temperatury przechowywania próbki i czasu.
25°C 4°C
Kapsuły emulsja bezpolimerowa kapsuły emulsja bezpolimerowa
potencjał dzeta [mV] potencjał dzeta [mV] potencjał dzeta [mV] potencjał dzeta [mV|
1 dzień -19,8±0,4b 53,311,8 -19,111,1 -50,0+0,4
3 dzień -20,810,9 -48,411,3 -20,410,2 -49,811,7
1 tydzień -21,010,4 -35,610,2 -21,211,3 -46,210,8
6 tydzień -25,510,8 -9,610.1 -21,411,0 -11,410,9
15 tydzień -19,810,8 -12,712,1 -23,910,1 N/A
bBląd wyznaczenia potencjałów określono na podstawie odchylenia standardowego.
PL 240 632 B1
P r z y k ł a d 3 Cytotoksyczność dodecylowej pochodnej hialuronianu wobec komórek czerniaka mysiego B16-F10 - analiza wychwytu czerwieni neutralnej
Eksperymentalnym modelem nowotworu był mysi czerniak, komórki linii B16-F10. Komórki hodowane były na szalkach Petriego o średnicy 10 cm, w temperaturze 37°C, w atmosferze 95% wilgotności, wzbogaconej 5% CO2. Stosowano medium hodowlane Dulbecco’s Modified Eagle’s Medium (DMEM). Komórki hodowano w medium wzbogaconym płodową bydlęcą surowicą (FBS) w ilości 5% objętościowych. Komórki pasażowano po uzyskaniu 70% konfluencji. Usuwano wówczas medium z szalki, płukano 2-krotnie buforem fosforanowym (PBS), odklejano komórki za pomocą trypsyny, wirowano przez 5 min z szybkością 1000 rpm i zawieszano w odpowiedniej ilości medium. Komórki do dalszego wzrostu wysiewano na szalkach, natomiast do eksperymentów na płytkach 24-dołkowych.
Wszystkie prace wykonywano w warunkach jałowych, w komorze z przepływem laminarnym.
Celem oceny toksyczności wykonano testy przeżywalności komórek po podaniu komórkom wysianym na płytki 24-dołkowe czynnika. W niniejszym przykładzie był to hydrofobowo modyfikowany polimer (HyC12). Podawano go po 4 godzinach od wysiania komórek w medium o odpowiednim stężeniu surowicy. Do kolejnych próbek dodawano odpowiednio rozcieńczone porcje czynnika, zaś próbki kontrolne traktowano buforem fosforanowym (PBS). W pierwszym kroku próbkę rozcieńczano odpowiednio do stężeń objętościowych: 80% (0,8 ml 1 g/l HyC12 + 0,2 ml 0,01 mol/dm3 PBS), 60% (0,6 ml HyC12 + 0,4 ml PBS), 40% (0,4 ml HyC12 + 0,6 ml PBS), 20% (0,2 ml HyC12 + 0,8 ml PBS), 10% (0,1 ml HyC12 + 0,9 ml PBS). Następnie tak przygotowane i zmieszane roztwory wprowadzano do dołków z komórkami (0,1 ml próbki do 1 ml DMEM z FBS i komórkami) otrzymując następujące finalne zawartości polimeru:
10% - 91 mg/l HyC12
8% - 73 mg/l HyC12 6% - 55 mg/l HyC12 4% - 36 mg/l HyC12 2% - 18 mg/l HyC12 1% - 9 mg/l HyC12
Każdy eksperyment przeprowadzano dla komórek znajdujących się w pożywce z surowicą (5% FBS w DMEM) i bez surowicy. W przypadku eksperymentów na pożywce bezsurowiczej tuż przed podaniem czynnika odciągano medium z surowicą i dodawano medium bezsurowicze.
Analizę przeżywalności wykonywano po 24 godzinach inkubacji komórek z podanym czynnikiem.
W celu oceny przeżywalności komórek wykonano analizę wychwytu czerwieni obojętnej do lizosomów żywych komórek (ang. Neutral Red Uptake, NRU). W teście tym sprawdzono przeżywalność komórek za pomocą pomiaru spektroskopowego.
Czerwień obojętną rozpuszczano w wodzie dejonizowanej (5 mg/ml), a następnie rozcieńczano 100-krotnie medium hodowlanym. Przygotowany roztwór wirowano przez 15 min z szybkością 4000 rpm w celu odseparowania nierozpuszczonych kryształków barwnika. Roztwór ogrzewano w łaźni wodnej do temperatury 37°C. Dołki płytek z komórkami gotowymi do poddania testowi w pierwszym kroku płukano ciepłym medium hodowlanym (każdy objętością 1 ml). Następnie dołek zalewano ostrożnie 0,8 ml ciepłego roztworu czerwieni obojętnej. Płytki umieszczano w inkubatorze w warunkach identycznych do hodowlanych i pozostawiano osłonięte od światła na 3 h. Po tym czasie w warunkach niejałowych płukano każdy dołek ciepłym roztworem PBS (po 1 ml na dołek), a następnie zalewano 0,5 ml odbarwiacza (wodny roztwór 50% etanolu i 1% kwasu octowego). Płytki zabezpieczone przed dostępem światła pozostawiano na kilka minut na wytrząsarce orbitalnej przy minimalnej szybkości kołysania. Następnie mierzono absorbancję roztworów znajdujących się w dołkach płytki, z zastosowaniem czytnika płytek, przy długościach fali 540 nm oraz 790 nm.
Dla każdej próbki wykonywano po 3 powtórzenia. Obliczano przeżywalność względem kontrolnych próbek oraz odchylenie standardowe.
Otrzymane wyniki wskazują, że modyfikowany hydrofobowo kwas hialuronowy (HyC12) jest materiałem niemal nietoksycznym dla badanej linii komórkowej. Przeżywalność wszystkich próbek utrzymała się na poziomie od 50% do 100%, przy czym znacznie mniejszą toksyczność obserwowano w obecności surowicy (5% FBS w DMEM). Badania potwierdziły, że polimer nie będzie wykazywał synergistycznego działania z podawanymi w kolejnych eksperymentach czynnikami.
PL 240 632 B1
P r z y k ł a d 4 Cytotoksyczność dodecylowej pochodnej hialuronianu wobec komórek czerniaka mysiego B16-F10 - ocena za pomocą testu XTT
Eksperyment przygotowano i przeprowadzono jak w przykładzie 3, z tym że analizę przeżywalności przeprowadzono wykonując test XTT, pozwalający ocenić aktywność metabolizmu mitochondrialnego przetrwałych, żyjących komórek. Przeprowadzono eksperyment dla komórek hodowanych w DMEM zawierającym 5% FBS oraz bez zawartości FBS.
W przeprowadzanym teście sól tetrazolowa XTT ulega redukcji do nierozpuszczalnego formazanu pod wpływem działania dehydrogenazy mitochondrialnej. Makroskopowo efekt uwidacznia się zmianą barwy roztworu. Test XTT jest czulszy niż NRU i pozwala na ilościową ocenę przeżywalności. Wynik testu XTT docelowo podlega analizie na podstawie pomiaru absorbancji.
Pomiary potwierdziły, że dodecylowa pochodna hialuronianu (HyC12) jest materiałem niskotoksycznym dla linii komórek B16-F10.
P r z y k ł a d 5 Cytotoksyczność dodecylowej pochodnej hialuronianu wobec mysich komórek nowotworowych gruczołu sutkowego 4T1 - analiza wychwytu czerwieni neutralnej
Eksperyment przebiegł jak w przykładzie 3, z tym, że badaniom podlegała linia mysich komórek nowotworowych 4T1. Komórki hodowano w DMEM zawierającym 2,5% FBS oraz bez FBS.
Hialuronian modyfikowany dodecylowym łańcuchem alkilowym nie wykazał istotnej toksyczności dla badanego układu. W porównaniu do linii komórek czerniaka mysiego B16-F10 toksyczność jest znacznie mniejsza.
P r z y k ł a d 6 Cytotoksyczność dodecylowej pochodnej hialuronianu wobec mysich komórek nowotworowych gruczołu sutkowego 4T1 - ocena za pomocą testu XTT
Przebieg eksperymentu był analogiczny do tego przedstawionego w przykładzie 5, z tym, że wyniki analizowano za pomocą testu XTT.
Potwierdzono brak toksyczności dodecylowej pochodnej kwasu hialuronowego dla komórek.
P r z y k ł a d 7 Cytotoksyczność dodecylowej pochodnej hialuronianu wobec mysich prawidłowych komórek gruczołu sutkowego NMuMG - analiza wychwytu czerwieni neutralnej
Eksperyment przebiegł jak w przykładzie 3, z tym, że badaniom podlegała linia mysich prawidłowych komórek NMuMG. Komórki hodowano w DMEM zawierającym 10% FBS oraz insulinę (w ilości 1 μl na 1 ml).
Hialuronian modyfikowany dodecylowym łańcuchem alkilowym nie wykazał toksyczności względem badanych komórek.
P r z y k ł a d 8 Cytotoksyczność dodecylowej pochodnej hialuronianu wobec mysich prawidłowych komórek gruczołu sutkowego NMuMG - ocena za pomocą testu XTT
Badanie wykonano jak w przykładzie 7, z tym, że analizę toksyczności przeprowadzono za pomocą testu XTT. Potwierdzono brak istotnej toksyczności dla prawidłowych komórek pochodnej kwasu hialuronowego.
P r z y k ł a d 9 Cytotoksyczność nanokapsuł z rdzeniem z kwasu oleinowego oraz emulsji bezpolimerowej wobec komórek czerniaka mysiego B16-F10 - analiza wychwytu czerwieni neutralnej
Przygotowano nanokapsuły oraz emulsję bezpolimerową jak w przykładzie odpowiednio 1 i 2. Pozostawiono je w temperaturze pokojowej na okres 14 dni. Po tym czasie emulsję bezpolimerową sączono przez sączek o porach o średnicy 91 mm w celu odseparowania dużych kropli olejowych, które zbierały się na powierzchni niestabilnej emulsji, zaś próbkę kapsuł podawano komórkom bez dodatkowego oczyszczania.
Eksperyment na komórkach przebiegł analogicznie do przedstawionego w przykładzie 3, z tym, że podawany czynnik miał następujące składy: 10% - 91 mg/l HyC12, 0,86 mmol/dm3OA 8% - 73 mg/l HyC12, 0,69 mmol/dm3OA 6% - 55 mg/l HyC12, 0,54 mmol/dm3OA 4% - 36 mg/l HyC12, 0,35 mmol/dm3OA 2% - 18 mg/l HyC12, 0,18 mmol/dm3OA 1% - 9 mg/l HyC12, 0,09 mmol/dm3OA
PL 240 632 B1
Zaś w przypadku podawania emulsji bezpolimerowej:
10% - 0,86 mmol/dm3 OA
8% - 0,69 mmol/dm3 OA
6% - 0,54 mmol/dm3 OA
4% - 0,35 mmol/dm3 OA
2% - 0,18 mmol/dm3 OA
1% - 0,09 mmol/dm3 OA
Analiza NRU pozwoliła zaobserwować istotną toksyczność stosowanego układu stabilizowanego hydrofobowo modyfikowanym polisacharydem. Brak toksyczności emulsji bezpolimerowej wynika z jej niestabilności, przez co nie jest możliwe dostarczenie do komórek takiej ilości OA, jak poprzez nanokapsuły. Potwierdza to słuszność enkapsulacji kwasu oleinowego w kapsułach na bazie kwasu hialuronianowego.
P r z y k ł a d 10 Cytotoksyczność nanokapsuł z rdzeniem z kwasu oleinowego oraz emulsji bezpolimerowej wobec komórek czerniaka mysiego B16-F10 - ocena za pomocą testu XTT
Eksperyment przeprowadzono analogicznie do przykładu 9, z tym, że do oceny toksyczności wykorzystano test XTT. Potwierdzono istotną toksyczność kapsuł stabilizowanych za pomocą dodecylowej pochodnej hialuronianu, zaś brak toksyczności układu niestabilnej emulsji bezpolimerowej.
P r z y k ł a d 11 Cytotoksyczność nanokapsuł z rdzeniem z kwasu oleinowego oraz emulsji bezpolimerowej wobec mysich komórek nowotworowych gruczołu sutkowego 4T1 - analiza wychwytu czerwieni neutralnej
Badanie przebiegło analogicznie do tego opisanego w przykładzie 9, z tym, że badaniu podległa linia mysich nowotworowych komórek 4T1 hodowana w DMEM zawierającym 10% FBS oraz w warunkach bezsurowiczych.
Zaobserwowano wysoką toksyczność kapsuł z OA występującą już po podaniu czynnika w ilości 6%. Emulsja bezpolimerowa nie wykazała toksycznego działania na komórki.
P r z y k ł a d 12 Cytotoksyczność nanokapsuł z rdzeniem z kwasu oleinowego oraz emulsji bezpolimerowej wobec mysich komórek nowotworowych gruczołu sutkowego 4T1 - ocena za pomocą testu XTT
Eksperyment przeprowadzono jak w przykładzie 11, z tym, że toksyczność oceniono na podstawie testu XTT. Wyniki potwierdziły wnioski o toksyczny wpływ nanokapsuł i brak toksyczności emulsji niestabilizowanej polimerem względem mysich komórek nowotworowych gruczołu sutkowego 4T1.
P r z y k ł a d 13 Cytotoksyczność nanokapsuł z rdzeniem z kwasu oleinowego oraz emulsji bezpolimerowej wobec mysich prawidłowych komórek gruczołu sutkowego NMUMG - ocena za pomocą wychwytu czerwieni neutralnej
Badania przebiegły analogicznie jak w przykładzie 11, z tym że eksperyment przeprowadzono na linii prawidłowych komórek gruczołu sutkowego NMuMG hodowanych w DMEM z 10% FBS i insuliną (1 μl na 1 ml).
Kapsuły nie wykazały tak silnej toksyczności jak dla linii nowotworowych, w szczególności w porównaniu do linii komórek nowotworu gruczołu sutkowego 4T1. Emulsja niestabilizowana nie wykazała toksycznego działania.
P r z y k ł a d 14 Cytotoksyczność nanokapsuł z rdzeniem z kwasu oleinowego oraz emulsji bezpolimerowej wobec mysich prawidłowych komórek gruczołu sutkowego NMUMG - ocena za pomocą testu XTT
Eksperyment wykonano analogicznie jak ten w przykładzie 13, z tym, że cytotoksyczność oceniono za pomocą testu XTT. Potwierdzono wyniki otrzymane za pomocą testu NRU wykazując niższą toksyczność kapsuł dla komórek prawidłowych niż dla komórek nowotworowych oraz brak toksyczności emulsji bezpolimerowej.
P r z y k ł a d 15 Enkapsulacja czerwieni Nilu, NR, do celów obrazowania za pomocą mikroskopii konfokalnej
Nanokapsuły przygotowano jak w przykładzie 1, z tym, że enkapsulowano kwas oleinowy z rozpuszczonym w nim barwnikiem czerwienią Nilu o stężeniu 1 g/l. Otrzymano kapsuły o średnicy hydrodynamicznej ok. 320 nm, określonej na podstawie pomiaru DLS. Potwierdzono zdolność kapsuł do efektywnej enkapsulacji hydrofobowych barwników. Zobrazowano kapsuły za pomocą fluorescencyjnej mikroskopii konfokalnej.

Claims (2)

  1. PL 240 632 Β1
    Przykład 16 Internalizacja nanokapsuł z rdzeniem z kwasu oleinowego z enkapsulowanym NR do komórek nowotworowych gruczołu sutkowego 4T1
    W celu zaobserwowania internalizacji nanokapsuł do komórek wysiano nowotworowe komórki linii 4T1 na płytkach 6-dołkowych, na mikroskopowych szkiełkach nakrywkowych. Po ok. 4 godzinach podano nanokapsuły z enkapsulowaną czerwienią Nilu (przygotowane według opisu z przykładu 15). Bezpośrednio przed podaniem czynnika wymieniono medium zawierające surowicę (2,5%) na medium bezsurowicze. Podawano 5-krotnie rozcieńczoną próbkę w ilości 100 μΙ na dołek z przyklejonymi komórkami zalanymi 2 ml DMEM bez FBS. Próbki utrwalano w następujących odstępach czasu: 15 min, 30 min, 1 h, 2 h, 4 h, 24 h od podania czynnika. Proces utrwalania rozpoczynano od płukania dołków ciepłym 0,01 mol/dm3 PBS w warunkach niejałowych. Następnie zalewano dołki 2 ml 4% formaliny w PBS. Po około 10 minutach płukano ponownie dołki ciepłym PBS i umieszczano szkiełka nakrywkowe na szkiełkach podstawowych. Preparaty przechowywano w temperaturze pokojowej, osłonięte przed światłem.
    Preparaty obrazowano za pomocą fluorescencyjnej mikroskopii konfokalnej w świetle przechodzącym używając lasera o długości fali wzbudzenia Xex= 561 nm.
    Uzyskane zdjęcia pozwoliły w sposób powtarzalny zaobserwować drogę wchodzenia kapsuł do wnętrza komórki i wstępnie postulować opis mechanizmu internalizacji kapsuł w komórkach, w szczególności w badanych w tym przypadku komórkach nowotworowych gruczołowych (4T1). Tuż po podaniu, kapsuły wraz z niesionym ładunkiem są wychwytywane i lokują się w komórce w postaci tzw. wczesnych endosomów. Wraz z upływem kolejnych minut endosomy dojrzewają, są wzbogacane w różne związki, m. in. hialuronidazę trawiącą hialuronianową powłokę kapsuł (Vaes, G., Biochem. J., 1967, 103, 802-804). Dochodzi do rozpadu nośnika oraz endosomu i wypływu zawartości kapsuły - oleju - do cytoplazmy (preparat utrwalony po 2 h). Następnie krople olejowe zbierają się do tzw. kropli lipidowych, które należą do tzw. organelli dynamicznych. (Martin, S., Parton, R. G., Nat. Rev. Mol. Celi Bio., 2006, 7, 373-378.) Obserwowane procesy jednoznacznie potwierdzają zdolność przygotowanych kapsuł do efektywnego dostarczenia ładunku do wnętrza komórki.
    Zastrzeżenia patentowe
    1. Nanokapsuła z ciekłym rdzeniem olejowym, która posiada:
    a) ciekły rdzeń olejowy z kwasu oleinowego,
    b) otoczkę stabilizującą z hydrofobowo modyfikowanego kwasu hialuronowego zawierają 12 atomów węgla, gdzie stopień podstawienia hydrofobowych łańcuchów bocznych nie przekracza 5%, o wzorze:
    gdzie p jest równe 12, m jest liczbą całkowitą o wartości 22 dla HyC12, a n jest liczbą całkowitą o wartości ok. 460 dla HYC12,
    c) średnicę od 100 nm do 700 nm i jest stabilnie zawieszona w środowisku wodnym, do stosowania w terapii przeciwnowotworowej, szczególnie w leczeniu lub profilaktyce nowotworu gruczołu sutkowego albo czerniaka.
  2. 2. Nanokapsuła do stosowania według zastrz. 1, znamienna tym, że wykazuje cytotoksyczność względem komórek nowotworowych, przy czym indeks terapeutyczny LDso wynosi 1.5.
PL425141A 2018-04-06 2018-04-06 Zastosowanie nanokapsuły z ciekłym rdzeniem olejowym w terapii przeciwnowotworowej PL240632B1 (pl)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL425141A PL240632B1 (pl) 2018-04-06 2018-04-06 Zastosowanie nanokapsuły z ciekłym rdzeniem olejowym w terapii przeciwnowotworowej
PCT/PL2019/050021 WO2019194692A1 (en) 2018-04-06 2019-04-06 Nanocapsule with liquid oil core, its preparation method and application

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL425141A PL240632B1 (pl) 2018-04-06 2018-04-06 Zastosowanie nanokapsuły z ciekłym rdzeniem olejowym w terapii przeciwnowotworowej

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL425141A1 PL425141A1 (pl) 2019-10-07
PL240632B1 true PL240632B1 (pl) 2022-05-09

Family

ID=68099314

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL425141A PL240632B1 (pl) 2018-04-06 2018-04-06 Zastosowanie nanokapsuły z ciekłym rdzeniem olejowym w terapii przeciwnowotworowej

Country Status (2)

Country Link
PL (1) PL240632B1 (pl)
WO (1) WO2019194692A1 (pl)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL4321175T3 (pl) 2022-08-11 2025-12-22 Chde Polska S.A. Magnetyczne nanokapsuły polimerowe nadające się do stosowania w terapii, zwłaszcza antynowotworowej

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA2445763A1 (en) * 2001-05-01 2002-11-07 Angiotech Pharmaceuticals Inc. Compositions comprising an anti-microtubule agent and a polypeptide or a polysaccharide and the use thereof for the preparation of a medicament for the treatment of inflammatory conditions
HK1209021A1 (en) * 2012-06-07 2016-03-24 President And Fellows Of Harvard College Nanotherapeutics for drug targeting
PL229276B1 (pl) * 2015-07-17 2018-06-29 Univ Jagiellonski Nanokapsuła do przenoszenia związku lipofilowego i sposób jej wytwarzania

Also Published As

Publication number Publication date
PL425141A1 (pl) 2019-10-07
WO2019194692A1 (en) 2019-10-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Khurana et al. Improving the biopharmaceutical attributes of mangiferin using vitamin E-TPGS co-loaded self-assembled phosholipidic nano-mixed micellar systems
Zhang et al. Enhancement of transdermal delivery of artemisinin using microemulsion vehicle based on ionic liquid and lidocaine ibuprofen
Zhai et al. In vitro and in vivo toxicity and biodistribution of paclitaxel-loaded cubosomes as a drug delivery nanocarrier: A case study using an A431 skin cancer xenograft model
Cavalcante et al. Doxorubicin-loaded pH-sensitive micelles: A promising alternative to enhance antitumor activity and reduce toxicity
Nagi et al. Quality by design based silymarin nanoemulsion for enhancement of oral bioavailability
Yang et al. Near-infrared light triggered liposomes combining photodynamic and chemotherapy for synergistic breast tumor therapy
Yi et al. Rhamnolipid nanoparticles for in vivo drug delivery and photodynamic therapy
Meure et al. The depressurization of an expanded solution into aqueous media for the bulk production of liposomes
Kaur et al. Development of mirtazapine loaded solid lipid nanoparticles for topical delivery: Optimization, characterization and cytotoxicity evaluation
KR102924306B1 (ko) 건강관리 제품을 위한 계면활성제
Zhu et al. Glycyrrhetinic acid-modified TPGS polymeric micelles for hepatocellular carcinoma-targeted therapy
Deshpande et al. Enhancing cubosome functionality by coating with a single layer of poly-ε-lysine
CN101579310A (zh) 一种多烯紫杉醇自微乳组合物及其制备方法
Kuznetsova et al. Novel hybrid liposomal formulations based on imidazolium-containing amphiphiles for drug encapsulation
KR20220114639A (ko) 건강관리 제품에 사용하기 위한 계면활성제
Lacatusu et al. Lipid nanocarriers based on natural compounds: An evolving role in plant extract delivery
JP2011516472A (ja) 微小管相互作用薬の脂質−油−水型ナノエマルジョンデリバリシステム
Streck et al. Tailoring microstructural, drug release properties, and antichagasic efficacy of biocompatible oil-in-water benznidazol-loaded nanoemulsions
KR20070046819A (ko) 지질 부형제의 자가 유화 혼합물의 갈레노스 용도
Nazar et al. Fourth-generation antibiotic gatifloxacin encapsulated by microemulsions: structural and probing dynamics
Nnamani et al. SRMS142-based solid lipid microparticles: application in oral delivery of glibenclamide to diabetic rats
Dhawan et al. Implementation of quality by design (QbD) concept for the development of emulsion based nanotailored gel for improved antiphotoageing potential of Silymarin
He et al. Core–shell structured gel-nanocarriers for sustained drug release and enhanced antitumor effect
Izadiyan et al. Improvement of physicochemical properties of nanocolloidal carrier loaded with low water solubility drug for parenteral cancer treatment by Response Surface Methodology
Yaghmur et al. In situ monitoring of the formation of lipidic non-lamellar liquid crystalline depot formulations in synovial fluid