PL245558B1 - Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe - Google Patents

Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe Download PDF

Info

Publication number
PL245558B1
PL245558B1 PL439237A PL43923721A PL245558B1 PL 245558 B1 PL245558 B1 PL 245558B1 PL 439237 A PL439237 A PL 439237A PL 43923721 A PL43923721 A PL 43923721A PL 245558 B1 PL245558 B1 PL 245558B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
oxidation
sulfur
catalyst
flow rate
air
Prior art date
Application number
PL439237A
Other languages
English (en)
Other versions
PL439237A1 (pl
Inventor
Marek Kaźmierczak
Monika Ryniecka
Andrzej Żarczyński
Zbigniew Gorzka
Original Assignee
Politechnika Lodzka
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Lodzka filed Critical Politechnika Lodzka
Priority to PL439237A priority Critical patent/PL245558B1/pl
Publication of PL439237A1 publication Critical patent/PL439237A1/pl
Publication of PL245558B1 publication Critical patent/PL245558B1/pl

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46Removing components of defined structure
    • B01D53/48Sulfur compounds
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/74General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
    • B01D53/86Catalytic processes
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J21/00Catalysts comprising the elements, oxides, or hydroxides of magnesium, boron, aluminium, carbon, silicon, titanium, zirconium, or hafnium
    • B01J21/02Boron or aluminium; Oxides or hydroxides thereof
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/005Spinels
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/70Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
    • B01J23/76Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
    • B01J23/80Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36 with zinc, cadmium or mercury

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe, polegający na poddaniu ich w stanie gazowym utlenieniu powietrzem w reaktorze przepływowym w obecności katalizatora kontaktowego reakcji utleniania, który polega na tym, że związki organiczne zawierające siarkę, stanowiące substancje ciekłe i stałe przed procesem utleniania przeprowadza się najpierw w reaktorze wstępnym w stan gazowy, przy czym związki organiczne zawierające siarkę, w stanie gazowym poddaje się w reaktorze przepływowym całkowitemu utlenieniu powietrzem na katalizatorze miedziowo-cynkowym w temperaturze 350 - 600°C, przy stosunku objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu równym co najmniej 1,1, przy stosunku objętościowego natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej do objętości katalizatora równym 360 — 360000 h<sup>-1</sup>. Siarkę zaadsorbowaną na katalizatorze usuwa się w postaci jej tlenków, produkt całkowitego utlenienia związku organicznego odprowadza się do środowiska po zneutralizowaniu kwaśnych składników.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe, połączony z wydzielaniem siarki.
Odpadami organicznymi zawierającymi siarkę są substancje niebezpieczne z fizycznej przeróbki, obrotu i stosowania siarki i jej związków, z chemicznych procesów z użyciem siarki i jej związków oraz odsiarczania, jak na przykład odpady zawierające siarkę z odsiarczania ropy naftowej, odpady z flotacyjnego wzbogacania rud siarkowych, oleje i smary do których w celu zwiększenia trwałości i polepszenia własności stosuje się często dodatek związków siarki, oleje do obróbki metali zawierające dodatki siarki zwiększające trwałość filmu smarowego i zatruwające katalityczne działanie metali w reakcjach utleniania olejów, oleje pracujące w bardzo ciężkich warunkach, zawierające na przykład organiczne sulfokwasy i sulfonowane tłuszcze, oleje rozpuszczalne (tworzące trwałe emulsje z wodą) zawierające dodatki siarkowe. Dodatkami poprawiającymi smarność mogą być siarkowane tłuszcze, kwasy sulfonowe i ich sole. Dodatkiem może być też disiarczek molibdenu. Jako dodatek do olejów przeciw pienieniu stosuje się na przykład estry butylowe sulfonowanego oleju rycynowego. Jako dodatki przeciwrdzewne używa się sole kwasów sulfonowych. Siarka lub jej związki mogą być ponadto zawarte w olejach wskutek rafinacji kwasem siarkowym. Wymienione preparaty siarkowe mogą być również składnikami smarno-chłodzących emulsji wodno-olejowych.
Z opisu patentowego US8663459 B1 jest znany katalityczny proces głębokiego utleniającego odsiarczania ciekłych paliw transportowych, polegający na tym, że związki zawierające siarkę, w tym zwłaszcza związki tiofenowe zawarte w ciekłym strumieniu węglowodorów, są katalitycznie utleniane przez połączenie strumienia węglowodorów z katalityczną mieszaniną reakcyjną, która zawiera nadtlenek rozpuszczalny w wodzie lub w polarnym kwasie organicznym, co najmniej jeden kwas karboksylowy oraz katalizator, który jest solą metalu przejściowego. Mieszaninę energicznie miesza się przez czas wystarczający do utlenienia związków zawierających siarkę z wytworzeniem sulfotlenków i sulfonów, pozostawia się do odstania i rozdzielenia na dolną warstwę wodną zawierającą katalizator i górną warstwę węglowodorową, która jest odzyskiwana i z której usuwa się utlenione związki siarki na przykład przez ekstrakcję rozpuszczalnikiem, destylację lub selektywną adsorpcję. Proces może być wykorzystany do zmniejszenia zawartości siarki w ciekłych paliwach transportowych do 10 ppm lub mniej.
W opisie zgłoszenia patentowego CN 110947300 A ujawniono metodę odsiarczania polegająca na tym, że oczyszczany gaz, w tym dwutlenek siarki i tlen, wprowadza się do mieszaniny odsiarczającej, która składa się głównie z wody i cząstek katalizatora z węglem aktywnym. Stosunek masy cząstek katalizatora z węglem aktywnym w mieszaninie odsiarczającej do masy wody wynosi 0,05-1, a powierzchnia właściwa cząstek katalizatora z węglem aktywnym jest nie mniejsza niż 500 m 2/g. Gdy gaz poddawany obróbce przechodzi przez mieszaninę odsiarczającą, dwutlenek siarki i tlen w gazie poddawanym obróbce są absorbowane przez mieszaninę odsiarczającą i przekształcane w kwas siarkowy znajdujący się w mieszaninie odsiarczającej. Po obróbce gaz resztkowy jest odprowadzany z jednostki reakcyjnej odsiarczania w celu kontrolowania procesu odsiarczania. Stosunek szybkości przepływu gazu do obróbki (m3/h) do objętości mieszaniny odsiarczającej (m3) wynosi 400-4000 h-1.
Z publikacji w czasopiśmie Fuel Processing Technology, 192, 36-44, 2019 jest znane usuwanie ditlenku siarki z pieca do wytapiania poprzez zwiększenie wykorzystania zasobów odpadów miedziowych poprzez katalityczne utlenianie cieczy z wykorzystaniem miedzi jako katalizatora. Związki: zostały zsyntetyzowane i scharakteryzowane. Jako modelowe związki siarki w oleju napędowym zastosowano benzotiofen, dibenzotiofen i 4,6-dimetylodibenzotiofen. Reakcję utleniania przeprowadzono przy użyciu wymienionych związków(polioksometalanów): Na2HPM12O40, H3PM12O40, Na2HPM12O40, (VO)H[PMi2O40] i (n-Bu4N)3[PM12O40] (M=Mo i W) oraz (n-Bu4N)3 + x[PWi2-xVx04o] (x = 0-3) jako katalizatora oraz H2O2 i kwasu octowego. Wyniki eksperymentalne pokazały, że polioksometalany jako katalizatory na bazie wolframu są bardziej aktywne niż na bazie molibdenu. Reaktywność utleniania katalizatorów zależy od rodzaju przeciwkationu: Na+ > H+ > (VO)+ > (n-Bu4N)+. W serii (n-Bu4N)3 + x [PWi2-xVxO40] (x = 0-3) kolejność aktywności katalitycznej to V3 > V2 > Vi > Vo. Kolejność reaktywności związków siarki jest następująca: dibenzotiofen > 4,6-dimetylodibenzotiofen > benzotiofen. Układ katalityczny w tej pracy został wykorzystany do utleniania oleju napędowego połączonego z ekstrakcją rozpuszczalnikową w celu usunięcia siarki w oleju napędowym. W łagodnych warunkach reakcji można osiągnąć wysoki stopień usunięcia siarki do 98% przy wysokim odzysku oleju (90%).
Przedstawiona w opisie patentowym PL 149143 B1 metoda oczyszczania ścieków zawierających nieorganiczne związki siarki oraz związki organiczne, polega na tym, że ścieki poddaje się wpierw elektrochemicznemu utlenieniu w elektrolizerze, korzystnie z anodą tlenkową tytanowo-rutenową, platynowaną lub platynową do chwili rozwarstwienia zawartości reaktora na warstwę organiczną i warstwę wodną, z której ewentualnie wydziela się, na drodze krystalizacji tiosiarczan, zaś warstwę organiczną spala się w obecności tlenu lub powietrza, stosowanych w nadmiarze, ewentualnie w obecności katalizatora reakcji utleniania, w temperaturze 300-1400°C, po czym spaliny schładza się do temperatury otoczenia.
Z opisu patentowego PL 129302 jest znany sposób oczyszczania ścieków przemysłowych zanieczyszczonych substancjami odpornymi na rozkład biochemiczny, zwłaszcza niejonowymi substancjami powierzchniowo czynnymi, polegający na tym, że ścieki przeprowadzone uprzednio w stan pary poddaje się utlenieniu powietrzem, tlenem lub powietrzem wzbogaconym w tlen, w obecności katalizatorów kontaktowych reakcji utleniania, korzystnie w obecności katalizatorów zawierających tlenki metali, takich jak miedź, kobalt, chrom, mangan, względnie mieszaniny tlenków metali.
Znane są metody unieszkodliwiania organicznych związków siarki w fazie gazowej metodą wysokotemperaturowego utleniania.
W opisie patentowym PL 129303 ujawniono sposób oczyszczania ścieków przemysłowych zanieczyszczonych substancjami odpornymi na rozkład biochemiczny, zwłaszcza niejonowymi substancjami powierzchniowo-czynnymi, polegający na tym, że ścieki poddaje się utlenieniu powietrzem, tlenem lub powietrzem wzbogaconym w tlen, w temperaturze 1073-1673 K. Powstające po utlenieniu związki siarki mogą być usuwane technologiami hydroodsiarczania, technikami membranowymi, procesami biologicznymi (bioskrubery, biofiltry, filtry zraszające), sorpcji i wymiany jonowej, mokrego odsiarczania spalin, wtryskiwania suchego sorbentu, adsorpcji.
Celem wynalazku jest opracowanie sposobu utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, umożliwiającego usunięcie z nich siarki oraz pozyskanie usuniętej siarki do syntezy użytecznych związków siarki.
Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe, polegający na poddaniu ich w stanie gazowym utlenieniu powietrzem w reaktorze przepływowym w obecności katalizatora kontaktowego reakcji utleniania zawierającego miedź, cynk, glin i sód, według wynalazku charakteryzuje się tym, że związki organiczne zawierające siarkę, stanowiące substancje ciekłe i stałe przed procesem utleniania przeprowadza się najpierw w reaktorze wstępnym w stan gazowy w temperaturze 200-800°C. Związki organiczne zawierające siarkę, w stanie gazowym poddaje się w reaktorze przepływowym całkowitemu utlenieniu powietrzem na katalizatorze miedziowo-cynkowym zawierającym w % wagowych: 20-49% miedzi, 20-27,8% cynku, 3-5,2% glinu oraz 0-0,9% sodu, w temperaturze 400-500°C, przy stosunku objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu równym co najmniej 1,1, przy stosunku objętościowego natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej do objętości katalizatora równym 1534-106000 h-1 i czasie kontaktu z katalizatorem 0,025-2,35 s. Siarkę zaadsorbowaną na katalizatorze usuwa się w postaci jej tlenków, produkt całkowitego utlenienia związku organicznego odprowadza się do środowiska po zneutralizowaniu kwaśnych składników. Siarkę zaadsorbowaną na katalizatorze usuwa się w postaci jej tlenków korzystnie metodą termiczną. Produkt całkowitego utlenienia związku organicznego odprowadza się do środowiska po zneutralizowaniu kwaśnych składników.
Produktem utlenienia jest gaz zawierający utleniony związek organiczny oraz niewielką część początkowej ilości siarki w postaci tlenków SO2 i SO3, zaś kilkadziesiąt %, nawet do ponad 99% siarki zostaje zaadsorbowane na katalizatorze. Sposób według wynalazku umożliwia całkowite utlenienie związków organicznych zawierających siarkę, zapewniając w ten sposób ochronę środowiska naturalnego przed szkodliwym działaniem związków organicznych i siarki, i jednocześnie umożliwia wydzielenie związków siarki z możliwością użycia ich do użytecznych syntez.
Sposób według wynalazku ilustrują poniższe przykłady.
Przykład 1
Unieszkodliwiano zużytą emulsję smarno-chłodzącą Unopol, której głównym składnikiem był sulfonowany olej naturalny. Emulsję z objętościowym natężeniem przepływu 43 l/h tłoczono do reaktora wstępnego o temperaturze 445°C i doprowadzono w fazie gazowej do reaktora przepływowego, w którym umieszczono 75 kg katalizatora miedziowo-cynkowego zawierającego 49% Cu, 20% Zn, 3% Al. Temperatura katalizatora wynosiła 430°C. Stosunek objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu wynosił 1,1. Stosunek objętościowego natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej wyrażonego w m3/h do objętości katalizatora wyrażonej w m3 był równy 1534 h-1. Czas kontaktu z katalizatorem wynosił 2,35 s.
W produktach unieszkodliwiania nie wykryto związków siarki. Uzyskano stopień utlenienia substancji organicznych wynoszący 99,7%.
Przykład 2
Przeprowadzono proces utleniania tiofenu zawierającego 32,9 mg siarki. Tiofen, przeprowadzony w reaktorze wstępnym w stan gazowy w temperaturze 220°C, doprowadzono w fazie gazowej do reaktora przepływowego zawierającego 3 g katalizatora miedziowo-cynkowego o składzie: 27,3% Cu, 27,8% Zn, 5,2% Al, 0,9% Na. Proces utleniania prowadzono w temperaturze 500°C przy masowym natężeniu przepływu tiofenu 21,6 mg/h w mieszaninie zawierającej 88,15% powietrza i 11,85% pary wodnej, przepływającej z objętościowym natężeniem przepływu 226,9 l/h. Stosunek objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu znacznie przekraczał wartość minimalną dla zapewnienia założonego czasu kontaktu i wynosił 560. Stosunek objętościowego natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej wyrażonego w m3/h do objętości katalizatora wyrażonej w m3 był równy 100810 h-1. Czas kontaktu z katalizatorem wynosił 0,036 s.
Kondensat otrzymany po wychłodzeniu wykazywał OWO równy 2,79 ppm, wydajność utleniania substancji organicznych wynosiła 99,26%, stężenie SO4-2 było równe 21,85 mg/l, zaś stężenie SO2 w gazach odlotowych 0,32 mg/m3.
Z 32,9 mg siarki zawartej w tiofenie otrzymano 0,63 mg siarki w postaci jonów SO4-2, 0,13 mg siarki w postaci SO2, 32,2 mg (97,7%) siarki pozostało na katalizatorze. Proces regeneracji katalizatora polegał na doprowadzeniu strumienia pary wodnej i powietrza w temperaturze 700°C. Po wychłodzeniu siarka występowała tylko w kondensacie. Otrzymane jony SO4-2 zneutralizowano otrzymując sól siarczan(VI) sodu - Na2SO4.
Przykład 3
Przeprowadzono proces utleniania tiofenu zawierającego 32,9 mg siarki. Tiofen, przeprowadzony w stan gazowy w reaktorze wstępnym w temperaturze 220°C, doprowadzono w fazie gazowej do reaktora przepływowego zawierającego 3 g katalizatora miedziowo-cynkowego o składzie: 27,3% Cu, 27,8% Zn, 5,2% Al, 0,9% Na. Proces utleniania prowadzono w temperaturze 500°C przy masowym natężeniu przepływu dimetylosulfotlenku 21,6 mg/h w mieszaninie zawierającej 88,15% powietrza i 11,85% pary wodnej, przepływającej z objętościowym natężeniem przepływu 226,9 l/h. Stosunek objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu znacznie przekraczał wartość minimalną dla zapewnienia założonego czasu kontaktu i wynosił 560. Stosunek objętościowego natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej wyrażonego w m3/h do objętości katalizatora wyrażonej w m3 był równy 100810 h-1. Czas kontaktu z katalizatorem wynosił 0,036 s.
Kondensat otrzymany po wychłodzeniu wykazywał OWO równy 4,68 ppm, wydajność utleniania substancji organicznej wynosiła 98,76%, stężenie SO4-2 było równe 27,55 mg/l, zaś stężenie SO2 w gazach odlotowych 0,714 mg/m3.
Kondensat i gazy odlotowe mogły być odprowadzone do środowiska.
Z 32,9 mg siarki zawartej w tiofenie otrzymano 0,79 mg siarki w postaci jonów SO4-2, 0,286 mg siarki w postaci SO2, 31,8 mg (96,7%) siarki pozostało na katalizatorze. Proces regeneracji katalizatora polegał na doprowadzeniu strumienia pary wodnej i powietrza w temperaturze 700°C. Po wychłodzeniu siarka występowała tylko w kondensacie. Otrzymane jony SO 4-2 zneutralizowano otrzymując sól siarczan(VI) sodu - Na2SO4.
Przykład 4
Przeprowadzono proces utleniania dimetylosulfotlenku zawierającego 44,1 mg siarki. Dimetylosulfotlenek, przeprowadzony w stan gazowy w reaktorze wstępnym w temperaturze 220°C, doprowadzono w fazie gazowej do reaktora przepływowego zawierającego 3 g katalizatora miedziowo-cynkowego o składzie: 27,3% Cu, 27,8% Zn, 5,2% Al, 0,9% Na. Proces utleniania prowadzono w temperaturze 400°C przy masowym natężeniu przepływu dimetylosulfotlenku 26,9 mg/h w mieszaninie zawierającej 85,66% powietrza i 14,34% pary wodnej, przepływającej z objętościowym natężeniem przepływu 233,5 l/h. Stosunek objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu znacznie przekraczał wartość minimalną dla zapewnienia założonego czasu kontaktu i wynosił 600. Stosunek natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej wyrażonego w m3/h do objętości katalizatora wyrażonej w m3 był równy 104520 h-1. Czas kontaktu z katalizatorem wynosił 0,034 s.
Po wychłodzeniu produktu utlenienia otrzymano kondensat, w którym OWO był równy 210,8 ppm, wydajność utleniania substancji organicznej wynosiła 28,07%, stężenie SO4-2 było równe 1,86 mg/I, zaś stężenie SO2 w gazach odlotowych 1,8 mg/m3. Kondensat i gazy odlotowe mogły być odprowadzone do środowiska.
Z 44,1 mg siarki zawartej w dimetylosulfotlenku otrzymano 0,067 mg siarki w postaci jonów SO4-2, 0,72 mg siarki w postaci SO2, 43,4 mg (98,2%) siarki pozostało na katalizatorze. Proces regeneracji katalizatora polegał na doprowadzeniu strumienia pary wodnej i powietrza w temperaturze 700°C. Po wychłodzeniu siarka występowała tylko w kondensacie. Otrzymane jony SO4-2 zneutralizowano otrzymując sól siarczan(VI) sodu - Na2SO4.
Przykład 5
Przeprowadzono proces utleniania dimetylosulfotlenku zawierającego 47,8 mg siarki. Dimetylosulfotlenek, przeprowadzony w stan gazowy w reaktorze wstępnym w temperaturze 220°C, doprowadzono w fazie gazowej do reaktora przepływowego zawierającego 3 g katalizatora miedziowo-cynkowego o składzie: 27,3% Cu, 27,8% Zn, 5,2% Al, 0,9% Na. Proces utleniania prowadzono w temperaturze 500oC przy masowym natężeniu przepływu dimetylosulfotlenku 29,1 mg/h w mieszaninie zawierającej 84,67% powietrza i 15,33% pary wodnej, przepływającej z objętościowym natężeniem przepływu 236,2 l/h. Stosunek objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu znacznie przekraczał wartość minimalną dla zapewnienia założonego czasu kontaktu i wynosił 560. Stosunek objętościowego natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej wyrażonego w m 3/h do objętości katalizatora wyrażonej w m3 był równy 105985 h-1. Czas kontaktu z katalizatorem wynosił 0,034 s.
Po wychłodzeniu produktu utlenienia otrzymano kondensat, w którym OWO był równy 77,16 ppm, wydajność utleniania substancji organicznej wynosiła 77,16%, stężenie SO4-2 było równe 15,19 mg/l, zaś stężenie SO2 w gazach odlotowych 13,4 mg/m3.
Kondensat i gazy odlotowe mogły być odprowadzone do środowiska.
Z 47,8 mg siarki zawartej w dimetylosulfotlenku otrzymano 0,59 mg siarki w postaci jonów SO4-2, 5,36 mg siarki w postaci SO2, 41,8 mg (87,5%). siarki pozostało na katalizatorze. Proces regeneracji katalizatora polegał na doprowadzeniu strumienia pary wodnej i powietrza w temperaturze 700°C. Po wychłodzeniu siarka występowała tylko w kondensacie. Otrzymane jony SO4-2 zneutralizowano otrzymując sól siarczan(VI) sodu - Na2SO4.
Przykład 6
Przeprowadzono proces utleniania dimetylosulfotlenku zawierającego 508,7 mg siarki. Dimetylosulfotlenek, przeprowadzony w reaktorze wstępnym w stan gazowy w temperaturze 220°C, doprowadzono w fazie gazowej do reaktora przepływowego zawierającego 3 g katalizatora miedziowo-cynkowego o składzie: 27,3% Cu, 27,8% Zn, 5,2% Al, 0.9% Na. Proces utleniania prowadzono w temperaturze 400°C przy masowym natężeniu przepływu dimetylosulfotlenku 31.0 mg/h w mieszaninie zawierającej 83,83% powietrza i 16,17% pary wodnej, przepływającej z objętościowym natężeniem przepływu 238,6 l/h. Stosunek objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu znacznie przekraczał wartość minimalną dla zapewnienia założonego czasu kontaktu i wynosił 52. Stosunek natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej wyrażonego w m3/h do objętości katalizatora wyrażonej w m3 był równy 141960 h-1. Czas kontaktu z katalizatorem wynosił 0,025 s.
Po wychłodzeniu produkt utlenienia wykazywał OWO równy 1768,6 ppm, wydajność utleniania substancji organicznej wynosiła 64,39%, stężenie SO4-2 było równe 33,24 mg/l, zaś stężenie SO 2 w gazach odlotowych 6,9 mg/m3.
Kondensat i gazy odlotowe mogły być odprowadzone do środowiska.
Z 508,7 mg siarki zawartej w dimetylosulfotlenku otrzymano 1,37 mg siarki w postaci jonów SO4-2’ 2,76 mg siarki w postaci SO2, 504,61 mg (99,2%) siarki pozostało na katalizatorze. Proces regeneracji katalizatora polegał na doprowadzeniu strumienia pary wodnej i powietrza w temperaturze 700°C. Po wychłodzeniu siarka występowała tylko w kondensacie. Otrzymane jony SO4-2 zneutralizowano otrzymując sól siarczan(VI) sodu - Na2SO4.

Claims (2)

1. Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe, polegający na poddaniu ich w stanie gazowym utlenieniu powietrzem w reaktorze przepływowym w obecności katalizatora kontaktowego reakcji utleniania zawierającego miedź, cynk, glin i sód, znamienny tym, że związki organiczne zawierające siarkę, stanowiące substancje ciekłe i stałe przed procesem utleniania przeprowadza się najpierw w reaktorze wstępnym w stan gazowy w temperaturze 200-800°C, przy czym związki organiczne zawierające siarkę, w stanie gazowym poddaje się w reaktorze przepływowym całkowitemu utlenieniu powietrzem na katalizatorze miedz iowo-cynkowym zawierającym w % wagowych: 20-49% miedzi, 20-27,8% cynku, 3-5,2% glinu oraz 0-0,9% sodu, w temperaturze 400-500°C, przy stosunku objętościowego natężenia przepływu powietrza użytego w procesie do objętościowego natężenia przepływu powietrza teoretycznie niezbędnego do całkowitego utlenienia substratu równym co najmniej 1,1, przy stosunku objętościowego natężenia przepływu mieszaniny reakcyjnej do objętości katalizatora równym 1534-106000 h-1 i czasie kontaktu z katalizatorem 0,025-2,35 s, przy czym siarkę zaadsorbowaną na katalizatorze usuwa się w postaci jej tlenków, produkt całkowitego utlenienia związku organicznego odprowadza się do środowiska po zneutralizowaniu kwaśnych składników.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym,-że siarkę zaadsorbowaną na katalizatorze usuwa się w postaci jej tlenków metodą termiczną.
PL439237A 2021-10-18 2021-10-18 Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe PL245558B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL439237A PL245558B1 (pl) 2021-10-18 2021-10-18 Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL439237A PL245558B1 (pl) 2021-10-18 2021-10-18 Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL439237A1 PL439237A1 (pl) 2023-04-24
PL245558B1 true PL245558B1 (pl) 2024-09-02

Family

ID=86184105

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL439237A PL245558B1 (pl) 2021-10-18 2021-10-18 Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL245558B1 (pl)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013015889A1 (en) * 2011-07-27 2013-01-31 Saudi Arabian Oil Company Catalytic compositions useful in removal of sulfur compounds from gaseous hydrocarbons, processes for making these and uses thereof
WO2014109777A1 (en) * 2013-01-14 2014-07-17 Saudi Arabian Oil Company Targeted desulfurization process and apparatus integrating gas phase oxidative desulfurization and hydrodesulfurization to produce diesel fuel having an ultra-low level of organosulfur compounds
CN109012678A (zh) * 2018-08-27 2018-12-18 鲁西催化剂有限公司 一种高分散脱硫催化剂制备方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013015889A1 (en) * 2011-07-27 2013-01-31 Saudi Arabian Oil Company Catalytic compositions useful in removal of sulfur compounds from gaseous hydrocarbons, processes for making these and uses thereof
WO2014109777A1 (en) * 2013-01-14 2014-07-17 Saudi Arabian Oil Company Targeted desulfurization process and apparatus integrating gas phase oxidative desulfurization and hydrodesulfurization to produce diesel fuel having an ultra-low level of organosulfur compounds
CN109012678A (zh) * 2018-08-27 2018-12-18 鲁西催化剂有限公司 一种高分散脱硫催化剂制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
PL439237A1 (pl) 2023-04-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP3441442B1 (en) A process for the reduction of the sulphur content of fuels
Xu et al. Review on the ionic liquids affecting the desulfurization of coal by chemical agents
US3029201A (en) Water treatment
CN103154207B (zh) 反应系统及由其制得的产品
CA1119387A (en) Process for the purification of industrial waste gases
CN108203593B (zh) 一种基于聚乙烯亚胺固定杂多酸催化剂的氧化脱硫方法
US5723039A (en) Process for removal of organo-sulfur compounds from liquid hydrocarbons
CN104119947B (zh) 一种催化裂化烟气脱硫及后处理工艺
PL245558B1 (pl) Sposób termokatalitycznego utleniania i odsiarczania związków organicznych zawierających siarkę, zwłaszcza stanowiących produkty odpadowe
CN1111582C (zh) 石油炼制工业油品精制废碱液的处理方法
CN103842302A (zh) 废烧碱的处理方法
EP0002880B1 (en) Regeneration of an absorbent liquid
RU2167187C1 (ru) Способ очистки нефти, газоконденсата и нефтепродуктов от сероводорода
RU2326824C1 (ru) Способ обезвреживания сульфидно-щелочных жидких стоков
RU2659269C1 (ru) Способ очистки сточных вод от сульфидной и/или меркаптидной серы и установка для его осуществления
RU2406750C2 (ru) Способ окисления меркаптанов, содержащихся в углеводородах
US9718712B2 (en) Methods and systems for treating caustic materials
US4479926A (en) Treatment of residual bottoms from fluorosulfuric acid regeneration
CN112760148B (zh) 液化石油气脱硫醇复合溶剂及其制备方法和应用
NL8320199A (nl) Werkwijze voor verwijderen van zwavelverbindingen uit gassen.
RU2807351C1 (ru) Способ электрохимической очистки попутного нефтяного газа от серосодержащих соединений
RU2213764C1 (ru) Способ дезодорирующей очистки нефти и газоконденсата от сероводорода и низкомолекулярных меркаптанов
Zhang et al. Desulfurization of Fuel by [Bmim] CoCl3 and Potassium Monopersulfate
RU2515300C1 (ru) Способ селективной очистки пирогаза от сероводорода и двуокиси углерода
CN112760146A (zh) 用于提高液化气脱硫醇抽提剂再生性能的助剂及其应用