PL80110B1 - Halogen-pregnadienes[us3641070a] - Google Patents

Halogen-pregnadienes[us3641070a] Download PDF

Info

Publication number
PL80110B1
PL80110B1 PL1969134433A PL13443369A PL80110B1 PL 80110 B1 PL80110 B1 PL 80110B1 PL 1969134433 A PL1969134433 A PL 1969134433A PL 13443369 A PL13443369 A PL 13443369A PL 80110 B1 PL80110 B1 PL 80110B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
acid
methyl
pregnadiene
difluoro
hydroxy
Prior art date
Application number
PL1969134433A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL80110B1 publication Critical patent/PL80110B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J5/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane and substituted in position 21 by only one singly bound oxygen atom, i.e. only one oxygen bound to position 21 by a single bond
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A23FOODS OR FOODSTUFFS; TREATMENT THEREOF, NOT COVERED BY OTHER CLASSES
    • A23KFODDER
    • A23K20/00Accessory food factors for animal feeding-stuffs
    • A23K20/10Organic substances
    • A23K20/168Steroids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/56Compounds containing cyclopenta[a]hydrophenanthrene ring systems; Derivatives thereof, e.g. steroids
    • A61K31/57Compounds containing cyclopenta[a]hydrophenanthrene ring systems; Derivatives thereof, e.g. steroids substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane or progesterone
    • A61K31/573Compounds containing cyclopenta[a]hydrophenanthrene ring systems; Derivatives thereof, e.g. steroids substituted in position 17 beta by a chain of two carbon atoms, e.g. pregnane or progesterone substituted in position 21, e.g. cortisone, dexamethasone, prednisone or aldosterone

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Food Science & Technology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Animal Husbandry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Sposób wytwarzania nowych halogenowych pochodnych pregnadienu Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych halogenowych pochodnych pregnadienu zawierajacych chlor podstawiony w polozeniu 2, o wzorze ogólnym 1, w którym Rj oznacza atom wodoru, rodnik metylowy, albo atom chlorowca, R2 oznacza atom wodoru albo rodnik metylowy w polozeniu a lub P, R3 wolna lub zestryfikowana grupe wodorotlenowa a zwlaszcza grupe wodoro¬ tlenowa zestryfikowana jednym z nizszych kwasów tluszczowych, R4 oznacza wolna zestryfikowana lub zeteryfikowana grupe wodorotlenowa, a kazdy z symboli X i Y oznacza atom chlorowca.Jako zestryfikowane grupy hydroksylowe wy¬ mienia sie grupy wodorotlenowe zestryfikowane organicznymi kwasami karboksylowymi szeregu alifatycznego, alicyklicznego, aromatycznego, albo heterocyklicznego a zwlaszcza zawierajacymi 1—8 atomów wegla w czasteczce, jak np. kwas mrów¬ kowy, octowy, propionowy, kwas maslowy, wale¬ rianowy, kwas n-walerianowy, albo kwas trójme- tylooctowy, trójfluorooctowy, kwas kapronowy, kwas P-trójmetylopropiónowy, albo kwas dwuetyloocto- wy, kwas enantowy, kaprylowy, pelargonowy, ka¬ prynowy, undecylowy, np. kwas undecylenowy, kwas laurynowy, mirystynowy, palmitynowy, albo stearynowy, np. kwas olejowy, cyklopropanowy, cy- klobutanowy, cyklopentanowy i heksakarboksylowy, kwas cyklopropylometanokarboksylowy, cyklobuty- lometanokarboksylowy, cyklopentyloetanokarboksy- lowy, cykloheksyloetanokarboksylowy, kwasów cy- 10 15 20 25 30 klopentylo-, cykloheksylo-, albo fenylooctowy, albo kwas cyklopropionowy, kwas benzoesowy, kwasfe- noksytluszczowy, jak kwas fenoksyoctowy, kwas dwukarboksylowy, jak kwas bursztynowy, ftalowy, chinolinowy, furano-2-karboksylowy, 5-butylofura- no-2-karboksylowy, 5-bromofurano-2-karboksylowy, kwas nikotynowy, lub izonikotynowy, albo kwas sulfonowy, jak benzenosulfonowy, albo kwasami wywodzacymi sie z kwasów nieorganicznych, jak np. kwas fosforowy i siarkowy. Grupy estrowe moga wywodzic sie równiez z ortokwasów karbo- ksylowych, jak kwas ortomrówkowy, ortooctowy, albo ortopropionowy, przy czym kwasy te, jak równiez wyzej wymienione kwasy dwukarboksylo- we moga dawac cykliczne estry w polozeniu 17 i 21.Jako zeteryfikowane grupy hydroksylowe wy¬ mienic nalezy zwlaszcza te, które pochodza od al¬ koholi zawierajacych 1—8 atomów wegla, jak niz¬ sze alifatyczne alkohole parafinowe, alkohol ety¬ lowy, metylowy, propylowy, izopropylowy, od al¬ koholi butylowych, albo amylowych, od cyklicz¬ nych alkoholi parafinowych, jak cyklopentanol albo od alkoholi aryloalifatycznych, szczególnie nizszych aryloalifatycznych alkoholi jednopierscieniowych; jak alkohol benzylowy albo od alkoholi heterocyk¬ licznych, j < a-czterowodoropyranol albo a-cztero- wodorofuranol.Jako atomy chlorowców odpowiednie sa atomy bromu, a zwlaszcza atomy chloru i fluoru. 8011080110 3 Wytworzone sposobem wedlug wynalazku nowe zwiazki charakteryzuja sie cennymi wlasnosciami farmakologicznymi i jak stwierdzono wf badaniach na zwiazkach, wykazuja zwlaszcza miejscowe dzia¬ lanie przeciwzapalne, np. w dawkach 0,001—0,1 mg/ /kg podanych domiejscowo np. szczurom w tescie na granulome. Zwiazki wedlug wynalazku moga wiec znalezc zastosowanie jako miejscowe srodki przeciwzapalne, jak równiez jako cenne pólpro¬ dukty dla otrzymywania innych zwiazków a zwla¬ szcza czynnych farmakologicznie.Szczególnie cenne sa zwiazki o wzorze 1, w któ¬ rym Ri oznacza atom wodoru lub atom fluoru, R2 oznacza grupe a-metylowa, R3 oznacza wodór, albo reszte nizszego kwasu tluszczowego, R4 ozna¬ cza wolna grupe wodorotlenowa ewentualnie ze- stryfikowana, albo zeteryfikowana nizszym alkoho¬ lem parafinowym, czterowodorofuranolem, albo czterowodoropyranolem. X oznacza atom chloru a Y oznacza atom* chloru, lub fluoru. Równie cenne sa 6 — fluoro-2,9a, HP-trójchloro-16a-metylo-17a- -hydroksy-21-acetoksy - 3,20 - dwuketo-pregna-1,4- -dien i 2,9a, ll(3-trójchloro-16a-metylo-17a-hydro- ksy-21-acetoksy - 3,20 - dwuketo-pregna-l,4-dien, które np. podane domiejscowo szczurom, w daw¬ kach 0,003—0,01 mm/kg wykazuja wyrazne dziala¬ nie przeciwzapalne, stwierdzono, ze nowe haloge¬ nowe pochodne pregnadienu otrzymuje sie, jesli zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym Rj, R2, R3 i R4 maja wyzej podane znaczenie, poddaje sie re¬ akcji, ze zwiazkiem zdolnym oddawania atomu chlorowca o dodatnim ladunku, jak N-chlorowco- amid lub N-chlorowcoimid, w obecnosci anionu chlorowca, albo jesli zwiazek o wzorze ogólnym 3, w którym Ri, R2, R3, R4, Xi Y maja wyzej podane znaczenie, poddaje sie reakcji chlorowania w obo¬ jetnym rozpuszczalniku za pomoca chloru rozpusz¬ czonego w nizszym alifatycznym kwasie karboksy- lowym, w temperaturze —30° do +30°, zwlaszcza w ciemnosci, po czym z otrzymanego 1,2-dwuchlo- rozwiazku odszczepia sie chlorowodór za pomoca organicznej zasady, takiej jak np. trójetyloamina, pirydyna i tym podobne zasady trzeciorzedowe w temperaturze od 0°—40° i w otrzymanym zwiazku o ogólnym wzorze 1 ewentualnie estryfikuje lub eteryfikuje sie wolna grupe wodorotlenowa (lub wolne grupy wodorotlenowe w polozeniu 17 i 21) i/lub zestryfikowane lub zeteryfikowane grupy wo- rodo*tlenowe przeprowadza sie w wolne grupy wo¬ dorotlenowe.Jako zwiazki zdolne do oddawania chlorowca o ladunku dodatnim odpowiednie sa zwlaszcza N- halogenoamidy, jak N-bromo-, lub N-chloroimidu kwasu bursztynowego albo ftalimidu, N-bromo albo N-chloroacetamidu, albo N-bromoamidu kwasu to- luenoculfonowego. Reakcja przylaczenia chlorowca przebiega w obecnosci anionu chlorowca, jak anion chloru, bromu lub fluoru zwlaszcza w postaci chlor¬ ków odpowiednich metali alkalicznych, przede wszystkim chlorku potasu, albo litu, albo w po¬ staci odpowiednich kwasów chlorowcowodorowych.Chlorowiec o ladunku dodatnim moze przy tym róznic sie od anionu halogenowego. Reakcje pro¬ wadzi sie korzystnie w rozpuszczalniku organicz- 4 nym, np. w nizszym kwasie tluszczowym, jak kwas octowy, dwuetylooctowy, propionowy, albo maslo¬ wy, w eterze, jak np. czterowodorofuran, albo diok¬ san, w chlorowcowanym weglowodorze jak np. 5 chlorek metylenu, albo chloroform, albo w miesza¬ ninie tych rozpuszczalników.Przylaczanie chloru do wiazania podwójnego w polozeniu 1,2 prowadzi sie w znany sposób, jak np. wyzej podano w obojetnym rozpuszczalniku, jak !0 np. kwasie propionowym w niskiej temperaturze, w ciemnosci. Chlorowodór z polozenia 1,2 odszcze¬ pia sie za pomoca trzeciorzedowej organicznej za¬ sady azotowej, jak np. trójetyloamina, pirydyna albo trójmetylopirydyna. 15 Zgodnie ze sposobem wedlug wynalazku w otrzy¬ manym zwiazku o wzorze 1 mozna ewentualnie estryfikowac wolne grupy wodorotlenowe umiej¬ scowione w polozeniu 17 i 21, uzyskujac zarówno 17a albo 21-monoester, jak i 17a, 21-dwuester. W 20 celu otrzymania 21-monoestru pochodne zawiera¬ jace grupe wodorotlenowa w polozeniu 21 poddaje sie w znany sposób reakcji z reaktywnymi funk¬ cyjnymi pochodnymi kwasów karboksylowych ta¬ kimi jak np. bezwodniki albo halogenki kwasowe,. 25 przy czym reakcje prowadzi sie w srodowisku trzeciorzedowej zasady, np. pirydyny.Wolna grupe wodorotlenowa umiejscowiona w polozeniu 17a mozna zestryfikowac selektywnie we¬ dlug znanych metod np. przez acylowanie za po¬ moca bezwodnika kwasu karboksylowego, np. bez¬ wodnika kwasu octowego w obecnosci mocnego kwasu stosowanego jako katalizator zwlaszcza ta¬ kiego jak aromatyczny kwas sulfonowy, jak np. kwas p-toluenosulfonowy i w otrzymanym tym sposobem 17a, 21-dwuestrze zmydlic w lagodnych warunkach grupe estrowa umiejscowiona w polo¬ zeniu 21. Reakcje ta prowadzi sie np.: za pomoca weglanu lub wodoroweglanu metalu alkalicznego w srodowisku wodnego roztworu alifatycznego al¬ koholu jak alkohol metylowy lub etylowy. 17a-monoestry mozna równiez otrzymac w ten sposób, ze ze zwiazków o wzorze 1, które w polo¬ zeniu 17 i 21 zawieraja wolne grupy wodorotlenowe 45 otrzymuje sie 17a, 21 ortoester w reakcji wymiany z ortoestrem typu R' — C(OR")3, w której R* oznacza atom wodoru albo reszte alkilowa a R" oznacza reszte alkilowa, w obecnosci mocnego kwa¬ su, jak np. kwasu p-toluenosulfonowego jako ka¬ so talizatora, w obojetnym rozpuszczalniku, jak np. benzen. Na drodze hydrolizy ze slabym kwasem organicznym, np. kwasem szczawiowym, ulega wte¬ dy selektywnej hydrolizie wiazanie estrowe w po- - lozeniu 21 i otrzymuje Sie przy tym 17a-monoester. 55 I tak np. pochodne 17, 21-dwuhydroksylowe zwiaz¬ ki o wzorze 1, to jest w którym Rx, Ra, X i Y maja takie znaczenie jak podano dla wzoru, 1, a R3 i R4 oznaczaja grupy wodorotlenowe poddaje sie reakcji z estrem kwasu ortotluszczowego i otrzymany cyk- 60 liczny ortoester w polozeniu 17 i 21 poddaje sie- hydrolizie kwasowej w celu usuniecia grupy estro¬ wej umiejscowionej w polozeniu 21 i uzyskania zwiazku o wzorze 1, zawierajacego grupe estrowa w polozeniu 17. 65 Zgodnie ze sposobem wedlug wynalazku wolna80110 grupe wodorotlenowa w polozeniu 21, ewentualnie poddaje sie eteryfikacji zwlaszcza za pomoca reak¬ tywnych pochodnych wyzej wymienionych alkoholi i tak np., otrzymane zwiazki 17,21-dwuhydroksylo- we o wzorze 1, to jest w którym Ri, R2, X i Y 5 maja wyzej podane znaczenie, a R3 i R4, oznaczaja grupy wodorotlenowe poddaje sie eteryfikacji w polozeniu 21, za pomoca reakcji z reaktywna funk¬ cjonalna pochodna nizszego alkoholu alifatycznego o 1—8 atomach wegla, lub reakcje eteryfikacji pro- io wadzi sie za pomoca dwuwodoropyranu o srodo¬ wisku obojetnego chemicznie rozpuszczalnika jak np. tetrahydrofuranu, eteru dwuetylowego lub chlo¬ roformu, w obecnosci tlenochlorku fosforu i otrzy¬ muje w ten sposób eter 21-czerowodoropyranylowy. 15 Zwiazki wedlug wynalazku mozna stosowac do wytwarzania preparatów farmaceutycznych odpo¬ wiednich równiez dla weterynarii. Preparaty te zawieraja nowe zwiazki razem z odpowiednim nos¬ nikiem farmaceutycznym. Jako nosniki stosuje sie 20 substancje organiczne lub nieorganiczne odpowied¬ nie do podawania wewnetrznego.Sposób wedlug wynalazku wyjasniaja nizej po¬ dane przyklady w których temperature podano w stopniachCelsjusza. 25 Przyklad I. 12,9 g AM,9(H)-6a-fluoro-2-chlo- ro - 16a - metylo - 17a - hydroksy - 21 - acetoksy- -3,20-dwuketo pregnatrienu oraz 55 g dokladnie sproszkowanego chlorku litu rozpuszcza sie kolejno, mieszajac i lekko ogrzewajac do temperatury (35°C 30 ±5°C) w 440 ml lodowatego kwasu octowego. Po rozpuszczeniu roztwór utrzymywany w atmosferze azotu chlodzi sie za pomoca wody z lodem do tem¬ peratury 1—3°C i dodaje sie 5,28 g N-chloroimidu kwasu bursztynowego, a nastepnie 13,8 ml roztwó- 35 ru 70 g chlorowodoru w 700 ml czterowodorofu- ranu. Nastepnie usuwa sie laznie chlodzaca i w atmosferze azotu miesza powoli jeszcze w ciagu okolo 3 godzin, az temperatura wewnatrz naczynia wzrosnie do okolo 25°C i nieprzereagowany N- 40 -chloroimid kwasu bursztynowego stopniowo przej¬ dzie do roztworu. Przezroczysty, lekko zólty roz¬ twór, który zawiera jeszcze nadmiar N-chloroimidu kwasu bursztynowego, wylewa sie do 3 litrów wo¬ dy z lodem i trzykrotnie ekstrahuje, uzywajac 45 kazdorazowo 300 ml chlorku metylenu, po czym przemywa ekstrakty kolejno woda, nasyconym wodnym roztworem kwasnego weglanu sodu i jesz¬ cze raz woda. Przemyte, oczyszczone ekstrakty su¬ szy sie siarczanem sodu, filtruje i zateza pod ob- 50 nizonym cisnieniem. W celu oczyszczenia rozpusz¬ cza sie 17,0 g otrzymanego krystalicznego, surowego produktu w chlorku metylenu, filtruje przez 730 g zelu krzemionkowego i wymywa dalej przy pomocy chlorku metylenu. Frakcje srodkowa zateza sie po dodaniu eteru, otrzymujac 6,0 g AM-6a-fluoro-2,9a, llMrójchloro-16a-metylo-17a-hydroksy - 21 - ace- toksy 3,20-dwuketo-pregnadienu o temperaturze topnienia 247°C, 248—249° po rozkladzie. [a]D20°= = +103°C ±1° (C = 1,181% w dioksanie) X maks. 60 (rektyfikat) 246 nm(e = 15700).Z roztworu macierzystego po przeróbce otrzymuje sie jeszcze dalsza ilosc produktu.Przyklad II. 2,60 g AM-6 -trójchloro-16a-metylo - 17a - hydroksy-21^aceto- 65 55 ksy - 3,20 - dwuketo-pregnadienu rozpuszcza sie w 200 ml metanolu przy ogrzewaniu do wrzenia i przy przepuszczaniu azotu. Nastepnie do utrzyma¬ nego w atmosferze azotu i ochlodzonego do tempe¬ ratury 1—3°C roztworu wkrapla sie w czasie okolo 60 minut roztwór 0,50 g kwasnego weglanu sodu w 10 ml wody. Mieszanine reakcyjna miesza sie nastepnie w ciagu okolo 16 godzin w temperaturze 1—3°C w atmosferze azotu, przy czym produkt re¬ akcji stopniowo krystalizuje. Przebieg zmydlania kontroluje sie za pomoca chromatografii cienko¬ warstwowej na zelu krzemionkowym w ukladzie mieszaniny toluenu i octanu etylu w stosunku 1 :1.Po zmydleniu trwajacym okolo 15 godzin w mie¬ szaninie reakcyjnej nie stwierdza sie juz obecnosci produktów wyjsciowych. Nastepnie mieszanine re¬ akcyjna przenosi sie do 1500 ml wody i ekstrahuje wielokrotnie przy pomocy chlorku metylenu, prze¬ mywa sie ekstrakty kolejno kilkakrotnie woda, suszy siarczanem sodu, filtruje i odparowuje do suchosci. Wydajnosc surowego krystalicznego pro¬ duktu wynosi 2,4 g. Produkt ten o temperaturze topnienia 232—233°C jest czysty jak wykazuje chro- matogram cienkowarstwowy na zelu krzemionko¬ wym w ukladzie toluen, octan etylu 1:1. W celu dalszego oczyszczenia lekko zóltawy, surowy pro¬ dukt poddaje sie krystalizacji z metanolu otrzy¬ mujac 1,0 g AM-6a-fluoro-2,9a,110-trójchloro-16a- -metylo-17a, 21 - dwuhydroksy - 3,20 - dwuketo-pre¬ gnadienu o temperaturze topnienia 231°C, [232— 233°C z rozkladem], Z roztworu macierzystego po zatezeniu otrzy¬ muje sie dalsza ilosc produktu.Przyklad III. 1,3 ml chlorku kwasu trój- metylooctowego rozpuszcza sie w 25 ml czystej, suchej pirydyny w temperaturze 0°C przy miesza¬ niu w atmosferze azotu. Do otrzymanego przezro¬ czystego, bezbarwnego roztworu dolewa sie w cia¬ gu 5 minut roztwór 1,0JM-6a-fluoro-2,9-a, ll/?-trój- chloro-16a-metylo-17a, 21 - dwuhydroksy-3,20-dwu¬ keto-pregnadienu w 15 ml czystej, suchej pirydyny przy stalym mieszaniu w temperaturze 0°C w atmo¬ sferze azotu. Mieszanine reakcyjna miesza sie w ciagu okolo 12 godzin w temperaturze 0°C, w atmosferze azotu. Po uplywie tego okresu czasu, próbka mieszaniny, poddana chromatografii cien¬ kowarstwowej (zel krzemionkowy, toluen i octan etylu w stosunku 1:1) wykazuje, ze produkty wyjs¬ ciowe calkowicie przereagowaly. Roztwór przenosi sie nastepnie do wody z lodem i zakwasza rozcien¬ czonym kwasem solnym. Produkty koncowe reak¬ cji ekstrahuje sie octanem etylu a ekstrakty prze¬ mywa kolejno rozcienczonym kwasem solnym, wo¬ da, rozcienczonym roztworem sody, woda po czym suszy siarczanem sodu, filtruje i zateza. Biala, dro- bnokrystaliczna pozostalosc w ilosci 1,3 g przekry- stalizowuje sie ponownie z octanu etylu. Otrzy¬ muje sie czysty AM-6a-hydroksy-21-trójmetyloace- toksy - 3,20 - dwuketo- pregnadien, o temperaturze topnienia 215—217°C.W analogiczny sposób otrzymuje sie z AM-6a- -fluor-2,9ot, HP-trójchloro-16a-metylo-17a, 21-dwu- hydroksy 3,20-dwuketo-pregnadienu w reakcji wy¬ miany z chlorkiem kwasu udencylenowego AM-6a- -fluoro-2,9a, llp-trójchloro-16a-metylo-17a - hydro-80110 ksy-21-undacylenoiloaksy - 3,20 - dwuketo-pregna- dien, w reakcji wymiany z bezwodnikiem kwasu bursztynowego AM-6a-fluoro-2,9a, 110-trójchloro- -16a-metylo - 17a - hydroksy-21-hemibursztynoi- loksy-3,20-dwuketo-pregnadienu, z bezwodnikiem 5 kwasu dwuglikolowego AM-6a-fluoro-2,9a-, 11P- -trójchloro-16a-metylo - 17a - hydroksy-21-hemi- dwuglikoloidoksy-3,20-dwuketo-pregnadien, z bez¬ wodnikiem kwasu chinolinowego AM-6a-fluoro-2,9a, 110-trójchloro-16a-metylo-17a-hydroksy - 21 - he- 10 michinoilooksy-3,20dwuketo-pregnadien z bezwod¬ nikiem kwasu propionowego AM-6a-fluoro-2,9a-110- -trójchloro - 16a - metylo-17a-hydroksy-21-propio- nooksy-3,20-dwuketo-pregnadien, z chlorkiem kwa¬ su benzoesowego AM-6a-fluoro-2,9a, 110-trójchloro- 15 -16a-metylo - 17a - hydroksy-21-benzoilooksy-3,20- -dwuketo-pregnadien, z chlorkiem kwasu 0-feny- lopropionowego A1»4-6a-fluoro-2,9a, lip - trójchloro- -16a-metylo - 17a - hydroksy-21^0-fenylopropiony- lQoksy-3,20-dwuketo-pregnadien, z chlorkiem chlo- 20 roacetylu AM-6a-fluoro-2,9a, 110-trójchloro-16a-me- tylo - 17a .- hydroksy-21-chloroacetoksy-3,20-dwu- keto-pregnadien.Przyklad IV. 4,8 g AM-6 -trójchloro - 16a - metylo-17a, 21 - dwuhydroksy- 25 -3,20-dwuketo-pregnadienu, 0,025 g kwasu p-tolue- nosulfonowego, 6 ml dwumetyloformamidu i 6,0 ml trójetylowego estru kwasu ortopropionowego ogrze¬ wa sie do temperatury 115°C w czasie 4 godzin, mieszajac, w atmosferze azotu. Przezroczysty roz- 30 twór reakcyjny ochladza sie, dodaje 5,0 ml piry¬ dyny po czym zateza calkowicie pod obnizonym cisnieniem. Krystaliczna pozostalosc rozciera sie 25 ml metanolu filtruje, przemywa lekko ochlo¬ dzonym metanolem i wreszcie suszy pod obnizonym 35 cisnieniem, w temperaturze 65°C ±5°. Otrzymuje sie czysty AM-6a - fluoro-2,9a, 110 - trójchloro- 16 -metylo-17a, 21 - (11-etoksy) - propylidenodwuoksy- -3,20-dwuketo-pregnadien w postaci drobnych igiel.' W analogiczny sposób otrzymuje sie AM-6a-flu- 40 oro-2,9a, llMrójchloro-16a-metylo-17a, 21-dwuhy- droksy-3,20-dwuketo - pregnadienu w reakcji wy¬ miany w trójetylowym estrem kwasu ortooctowego ji,4 _ 6a - fluoro-2,9a, 11/? - trójchloro - 16a - metylo- -17a-21- (11-etoksy) - etylidenodwuoksy-3,20 - dwu 45 keto-pregnadien, w reakcji wymiany z trójmetylo- wym estrem kwasu ortowalerianowego AM-6a-flu- oro-2,9a, 110-trójchloro-16a-metylo-17a, 21-(l'-eto- ksy)-etylidenodwuoksy-3,20-dwuketo-pregnadien, w reakcji wymiany z trójmetylowym estrem kwasu 50 ortowalerianowego AM-6a-fluoro-2,9a, 110-trójchlo¬ ro-16a-metylo-17a, 21-(l'-metoksy)-pentylidenodwu- oksy-3,20-dwuketo-pregnadien, w reakcji wymiany z trójetylowym estrem kwasu ortobenzoesowego A1.4 - 6a -fluoro - 2,9a, 110 - trójchloro- 16a - metylo- 55 -17a, 21-(l'-etoksy)-benzyloidenodwuoksy-3,20-dwu- keto-pregnadien, w reakcji wymiany z dwuetylo- acetalem cyklopentanonu AM-6a-fluoro-2,9a, 110- -trójchloro - 16a - metylo-17a, 21 - cyklopentylideno- dwuoksy-3,20-dwuketo-pregnadien z dwuetyloace- 60 talem benzaldehydu AM-6a-fluoro-2,9a, 110-trój- chloro - 16a - metylo-17a, 21 - benzylidenodwuoksy- -3,20-dwuketo-pregnadien i z trójmetyloestrem kwa¬ su 0 - karboksymetoksyortopropionowego A1*4 - 6 -fluoro-2,9a, 110-trójchloro-16a-metylo-17a, 21-(1'- 65 -metoksy - 3' - karboksymetoksy)-propylidenodwu- oksy-3,20-dwuketo-pregnadien.Mieszanine AM-6-fluoro-2,9a, 110-trójchloro-16a- -metylo-17,21-(l'-metoksy - 3' - karboksymetoksy)- -propylidenodwuoksy-3,20-dwuketo-pregnadienu w metanolu i wodnego roztworu kwasnego weglanu sodowego miesza sie w atmosferze azotu do mo¬ mentu stwierdzenia za pomoca chromatografii cien¬ kowarstwowej, ze produkty wyjsciowe calkowicie- przereagowaly. Roztwór wlewa sie do wody z lo¬ dem, zakwasza rozcienczonym kwasem solnym i ekstrahuje chlorkiem metylenu. Powstajaca po za¬ geszczeniu oleista pozostalosc rozpuszcza sie w me- tanoiu, przy czym wykrystalizowuje AM-6a-fluoro- -Ajtofy 110-trójchloro-16ct-metylo-17a, 21-(l'-meto- ksy-3'-karboksy)-propylidenodwuoksy - 3,20 - dwu- keto-pregnadien; ten nowy zwiazek rozpuszcza sie w wodnym roztworze kwasnego weglanu sodu.Przyklad V. Zawiesine AM-6a-fluoro-2,9a* 110-trójchloro-16a-metylo-17a, 21-(l'-etoksy)-propy- lidenodwuoksy-3,20-dwuketo-pregnadienu w meta¬ nolu traktuje sie w temperaturze 45°C wodnym 2N roztworem kwasu szczawiowego do powstania przezroczystego roztworu, który wylewa sie do na¬ syconego wodnego roztworu wodoroweglanu sodo¬ wego i ekstrahuje chlorkiem metylenu. Ekstrakty przemywa sie woda, suszy i zateza. Po przekrysta- lizowaniu pozostalosci z octanu etylu otrzymuje sie- AM - 6a - fluoro - 2,9 wia-hydroksy - 17a - propionooksy-3,20-dwuketo- -pregnadien.W analogiczny sposób otrzymuje sie z AM-6a- -fluoro-2,9a, 110-trójchloro-16a-metylo-17a, 21-(1'- -metoksy-3/-karboksy)-propylidenodwuoksy - 3,20- -dwuketo-pregnadienu przez rozszczepienie za po¬ moca rozcienczonego wodnego roztworu kwasu szczawiowego A1** - 6« - fluoro - 2,9a, ll/?-tróchloro- -16a - metylo-21-hydroksy-17a-p-hemibursztynoilo- ksy-3,20-dwuketo-pregnadien, który rozpuszczalny jest w wodnym roztworze wodoroweglanu sodu, z: AM - 6a - fluoro - 2,9a, 110 - trójchloro-16a-metylo- -17a, 21 - (1' - metoksy) - pentylidenodwuoksy - 3,20- rdwuketo-pregnadienu otrzymuje sie AM-6a-fluoro- -2,9a, 110-trójchloro-16a-metylo-21-hydroksy-17a-n- walerianylooksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z AM- -6a - fluoro - 2,9a, 110-trójchloro - 16a - metylo- -17a, 21-benzylidenodwuoksy-3,20-dwuketo-pregna- dienu AM-6a-fluoro-2,9a, 110-trójchlorq-16a-mety- lo-21-hydroksy-17a-benzoilooksy - 3,20 - dwuketo- pragnadien i z AM-6 -16a-metylo-17a, 21-(l'-etoksy)-etylidenodwuoksy- -3,20-dwuketo-pregnadienu AM-6a-fluoro-2,9a, 110- -trójchloro-16a-metylo-21-hydroksy-17a - acetoksy- -3,20-dwuketo-pregnadien.Przyklad VI. AM-6a - fluoro-2,9a, 110-trój- chloro-16a - metylo-17a, 21-dwuhydroksy-3,20-dwu- keto pregnadien rozpuszcza sie w jodku metylu przy ddHaniu dwumetyloformamidu, po czym do¬ daje sie tlenek srebra i miesza sie w temperaturze pokojowej do momentu, kiedy chromatogram cien¬ kowarstwowy nie wykazuje juz obecnosci produk¬ tów wyjsciowych. Sole srebra oddziela sie, czysty roztwór reakcyjny odparowuje sie do suchosci a pozostalosc oczyszcza sie chromatograficznie na ze¬ lu krzemionkowym. Frakcja srodkowa daje pa80 9 przekrystalizowaniu z metanolu AM-6a-fluoro-2,9a-, liP-trójchloro-16a-metylo-17a-hydroksy-21 - meto- ksy-3,20-dwuketo-pregnadien. Z eterem n-butylo- winylowym AM-6a-fluoro-2,9a, HP-trójchloro-16a- -metylo - 17a - hydroksy - 21 - (l'-n-butoksyetoksy)- -3,20-dwuketo-pregnadien, z eterem winyloizobuty- lowym AM-6a-fluoro-2,9a-llp-trójchloro-16a-mety- lo-17a-hydroksy-21 (l'-izobutoksyetoksy)-3,20-dwu- keto - pregnadien, z eterem n - cetylowinylowym AM - 6a - fluoro - 2,9a, lip - trójchloro-16a-metylo- -17a-hydroksy-21 (l'-cetylooksyetoksy)-3,20-dwuke- to-pregnadien, z eterem n-oktadecylowinylowym AM-6a-fluoro - 2,9 -17a - hydroksy - 21 - (1' oktadecylooksyetoksy)-3,20- -dwuketo-pregnadien, z eterem benzylowinylowym AM-6a - fluoro - 2,9 -17a-hydroksy-21-(l'-benzylooksyetoksy) - 3,20-dwu- keto-pregnadien.Przyklad VIII. 1,17 g AM,9 -chloro-16a - metylo-17a - hydroksy-21-acetoksy- -3,20-dwuketo-pregnatrienu rozpuszcza sie w 75 ml kwasu dwuetylooctowego. Mieszajac, dodaje sie 5 ml roztworu fluorowodoru w mieszaninie chlo¬ roformu i tetrahydrofuranu uzytych w stosunku 3:2; roztwór zawiera 0,270 g fluorowodoru w 1 ml; natychmiast po tym dodaje sie 0,395 g -N-bromo- acetamidu. Calosc miesza sie przez 15—20 godzin w temperaturze pokojowej po czym wlewa do 500 ml 10% wodnego roztworu sody. Wytracone produkty reakcji rozpuszcza sie w chlorku mety¬ lenu; roztwór przemywa sie w srodowisku obojet¬ nym, suszy i zateza. Wydajnosc surowego produktu wynosi 1,3 g AM-6a, liP-dwufluoro-2-chloro-9a- -bromo-16a-metylo - 17a - hydroksy-21-acetoksy- -3,20-dwuketo-pregnadienu, który oczyszcza sie przez przekrystalizowanie z octanu etylu. 1,0 g AM-6a, HP-dwufluoro-2-chloro-9a-bromo- -16a-metylo - 17a, 21 - dwuhydroksy - 3,20 - dwuketo pregnadienu ogrzewa sie razem z 1,0 g bezwodnika bursztynowego w 25 ml pirydyny w ciagu wielu godzin na wrzacej lazni wodnej. Roztwór ochladza sie i zateza pod obnizonym cisnieniem i pozostalosc rozpuszcza w octanie etylu, przemywa rozcienczo¬ nym kwasem solnym i woda i zateza do momentu rozpoczecia sie krystalizacji. Otrzymuje sie z]M-6a, llp-dwufluoro - 2 - chloro-9a-bromo-16a-metylo- -17a-hydroksy-21-hemibursztynoilooksy - 3,20-dwu- keto-pragnadien.W ten sam sposób otrzymuje sie z AM-6a, llp- -dwufluoro - 2 - chloro-9a-bromo - 16a - metylo- -17a, 21 dwuhydroksy-3,20-dwuketo-pregnadienu, w reakcji wymiany z bezwodnikiem kwasu glikolowe- go AM-6a, liP-dwufluoro-2-chloro - 9 -metylo - 17a - hydroksy-21-hemidwuglikoilooksy- -3,20-dwuketo-pregnadien, z bezwodnikiem ftalo¬ wym AM-6 -metylo^Ha - hydroksy - 2 - hemiftaloilooksy - 3,20- -dwuketo-pregnadien, z bezwodnikiem kwasu chi¬ nolinowego AM-6a, liP-dwufluoro-2-chloro - 9a- -bromo - 16a - metylo - 17d - hydroksy-21-hemi- chinolinoilooksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z bez¬ wodnikiem kwasu propionowego A1»4-6a, llp-dwu- fluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - metylo-17a- 110 10 -hydroksy - 21 - propionylooksy - 3,20 - dwuketo- -pregnadien.Przyklad IX. 25,4 AM-6a, lip-dwufluoro-2- chloro - 9a - bromo - 16a - metylo - 17a - hy- 5 droksy-21-acetoksy-3,20-dwuketo-pregnadienu roz¬ puszcza sie w 200 ml metanolu podgrzewajac do wrzenia i przy przepuszczaniu azotu.Nastepnie do roztworu ochlodzonego do tempera¬ tury 0°C i utrzymywanego w atmosferze azotu, io wkrapla sie w ciagu okolo 60 minut roztwór 0,50 g kwasnego weglanu sodu w 10 ml wody i miesza sie dalej w ciagu kilkunastu godzin w temperatu¬ rze 0°C, w atmosferze azotu. Przebieg zmydlania kontroluje sie za pomoca chromatografii cienko- 15 warstwowej. Po okolo 15 godzinach w roztworze nie powinny wystepowac zadne substraty reakcji i w tym momencie mieszanine reakcyjna przenosi sie do 1520 ml wody. Ekstrahuje sie ja wielokrot¬ nie chlorkiem metylenu, przemywa ekstrakty wie- 20 lokrotnie woda, po czym suszy siarczanem sodu i zateza calkowicie. Wydajnosc surowego produktu wynosi 2,4 g AM-6a, 110- dwufluoro-2-chloro-9a- -bromo-16ct-metylo - 17a, 21-dwuhydroksy - 3,20- -dwuketo-pregnadienu, który po krystalizacji z me- 25 tanolu daje czysty AM-6a, liP-dwufluoro-2-chloro- -9a-bromo-16a-metylo - 17a, 21-dwuhydroksy-3,20- -dwuketo-pregnadien.W celu otrzymania AM-601, liP-dwufluoro-2-chlo- ro-9a-bromo - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21- 30 -trójmetyloacetoksy-3,20-dwuketo-pregnadienu roz¬ puszcza sie 1,3 ml chlorku kwasu trójmetyloocto- wego w temperaturze 0°C w 25 ml pirydyny. Na¬ stepnie dodaje sie do roztworu 0,9 g AM-6a-lli5- -dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - metylo- 35 -17a 21-dwuhydroksy - 3,20 - dwuketo-pregnadienu w 15 ml pirydyny o temperaturze 0°C i miesza sie w tej temperaturze w ciagu 10—15 godzin. Nastep¬ nie roztwór wlewa sie do wody z lodem, ekstra¬ huje sie wytracone produkty reakcji octanem etylu, 40 przemywa roztworem sody i woda, po czym suszy i zateza calkowicie. Biala, drobnokrystaliczna po¬ zostalosc rozpuszcza sie i ponownie przekrystali- zowuje z octanu etylu otrzymujac czysty AM-6a- -ll'p-dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - me- 45 tylo - 17a - hydroksy-21-trójmetyloacetoksy-3,20- -dwuketo-pregnadien.W analogiczny sposób otrzymuje sie z AM-6a, llp-dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - me¬ tylo - 17a 21 - dwuhydroksy-3,20-dwuketo-pregna- 50 dienu w reakcji wymiany z chlorkiem kwasu n- -walerianowego AM-6a, llp-dwufluoro - 2 - chloro- -9a-bromo - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21-n- -waleroiloksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien,' z chlor¬ kiem kwasu undecylenowego AM-6a, lip-dwufluo- 55 ro-2-chloróf - 9a - bromo - 16a - metylo-17a-hy- droksy - 21 - undecylenoilooksy - 3,20 - dwuketo- -pregnadien, z chlorkiem benzoilu AM-601, 110- -dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo-16a-metylo-17a- -hydroksy-21-benzoilooksy - 3,20 - dwuketo-preg- 60 nadienu z chlorkiem kwasu |P-fenylopropionowego Ai^-ea, - llp-dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo-16a- -metylo - 17a - hydroksy - 210 - fenylopropionylo- oksy-3,20-dwuketo-pregnadienu, z chlorkiem chlo- roacetylu fcc-Ga, 11 P-dwufluoro-2-chloro-9a-bro- 65 mo - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21-chloroace-80110 11 12 toksy-3,20-dwuketo-pregnadien, 0,02 g jednowodne- go kwasu p-toluenosulfonowego, 6,0 ml dwumety- loformamidu i 6,0 ml trójetylowego estru kwasu ortopropionowego ogrzewa sie razem, mieszajac w atmosferze azotu, w ciagu 4 godzin do tempera- . 5 tury 110°C. Nastepnie przezroczysty roztwór schla¬ dza sie, dodaje 0,5 ml pirydyny i zateza go calko¬ wicie pod obnizonym cisnieniem. Krystaliczna po¬ zostalosc rozciera sie z 25 ml metanolu, filtruje, przemywa mala iloscia ochlodzonego metanolu i 10 w koncu suszy pod obnizonym cisnieniem, w tem¬ peraturze 65°C ±5°. Otrzymuje sie czysty A1»4-6a, 110- dwufluoro-2-chloro-9-bromo - 16a - metylo- -17a, 21-(l'-etoksy)-propylidenodwuoksy - 3,20-dwu- keto-pregnadien, w postaci drobnych igiel. 15 W analogiczny sposób otrzymuje sie AM-6a, 11P- -dwufluoro-2-chloro-9-bromo - 16a - metylo - 17a-, 21-dwuhydroksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien w re¬ akcji wymiany z trójetylowym estrem kwasu orto- octowego AM-6a, HP-dwufluoro-2-chloro - 9a - bro- 20 mo-16a-metylo - 17a, 21-(l'-etoksy) etylidenodwu- oksy - 3,20 - dwuketo pregnadien, z trójetylowym estrem kwasu ortobenzoesowego AM-6a, llp-dwu- fluoro-2-chloro-9-bromo - 16a - metylo - 17a, 21- -(l'-etoksy)-benzylidenodwuoksy - 3,20 - dwuketo- 25 pregnadien, z trójmetylowym estrem kwasu orto- -n-walerianowego AM-6a, liP-dwufluoro-2-chloro- -9a-bromo-16a-metylo - 17a, 21-(l'-metoksy)-penty- lidenodwuoksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z dwu- etyloacetalocyklopentanonu AM-601, HP-dwufluoro- 30 -2-chloro - 9a - bromo - 16a - metylo-17a, 2T- cyklopentylideno-dwuoksy - 3,20 - dwuketo-preg¬ nadien, z dwuetyloacetalem benzaldehydu AM-6a, llp-dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - me¬ tylo - 17a, 21-benzylidenodwuoksy-3,20-dwuketo- 35 -pregnadien i z trójmetylowym estrem kwasu P- -karboksymetoksyortopropionowego AM-6a, 11P- -dwufluoro-2-chloro-9a-bromo-16a, metylo-17a, 21- -(1'- metoksy - 3' - karboksymetoksy) - propylideno- dwuoksy-3,20-dwuketo-pregnadien. 40 Mieszanine AM-6C1, liP-dwufluoro-2-chloro - 9a- -bromo - 16a - metylo - 17a, 21-(l'-metoksy-3'- karboksymetoksy)-propylidenodwuoksy - 3,20-dwu- keto-pregnadienu z wodnym roztworem kwasnego weglanu sodu w metanolu miesza sie w atmosferze 45 azotu do momentu, gdy na chromatogramie cien¬ kowarstwowym nie stwierdzi sie w pobranej prób¬ ce obecnosci zadnego substratu reakcji. Nastepnie roztwór wlewa sie do wody z lodem, zakwasza roz¬ cienczonym kwasem solnym i ekstrahuje chlorkiem 50 metylenu. Po zatezeniu wielokrotnie przemytego woda ekstraktu pozostalosc rozpuszcza sie w octa¬ nie etylu w metanolu, przy czym wykrystalizowuje czysty AM-6a, HP-dwufluoro-2-chloro - 9 -16a-metylo - 17a, 21-(l'-metoksy-3'-karboksy)-pro- 55 pylidenodwuoksy-3,20-dwuketo-pregnadien; ten no¬ wy zwiazek rozpuszcza sie w wodnym roztworze kwasnego weglanu sodu.Zawiesine AM-6 -bromo - 16a - metylo - 17a,- 21-(l'-etoksy)-propy- 6o lidenodwuoksy-3,20-dwuketo-pregnadienu w meta¬ nolu traktuje sie w temperaturze 45°C 2 N wodnym roztworem kwasu szczawiowego do otrzymania przezroczystego roztworu. Nastepnie roztwór wle¬ wa sie do wodnego roztworu kwasnego weglanu 65 sodu i ekstrahuje chlorkiem metylenu. Ekstrakty przemywa sie woda, suszy i zateza. Pozostalosc po przekrystalizowaniu z octanu etylu daje czysty A1.* - 6a, - HP-dwufluoro-2-chloro-9a-bromo - 16a- -metylo-21-hydroksy - 17a - propionoksy-3,20-dwu- keto-pregnadien.Analogicznie otrzymuje sie z AM-6a, lip-dwu- fluoro-2-chloro-9a-bromo - 16a - metylo - 17a - -21 - (l'-metoksy)-pentylidenodwuoksy-3,20-dwuke- to-pregnadienu przez czesciowe rozszczepienie przy pomocy rozcienczonego wodnego roztworu kwasu szczawiowego AM-6a, lip - dwufluoro-2-chloro-9a- -bromo - 16a - metylo-21-hydroksy - 17a-n-wale- roilooksy-3,20-dwuketo-pregnadien, z A1»4-6a, 11P- -dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - metylo- - 17a, 21 - (1' - etoksy) - benzylidenodwuoksy - 3,20- -dwuketo-pregnadienu A1*4 - 6a, lip - dwufluoro - 2- -chloro - 9a - bromo-16a-metylo-21-hydroksy - 17a- -benzoilooksy-3,20-dwuketio-pregnadien, z AM-6a, llp-dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - me¬ tylo - 17a, 21-(l'-metoksy-3'-karboksy)-propylideno- dwuoksy - 3,20 - dwuketo-pregnadienu A1»4-6a, lip - dwufluoro-2-chloro - 9a - bromo - 16a - me- tylo-21-hydroksy-17a - hemibursztynoiloksy - 3,20- -dwuketo-pregnadien.Przyklad X. 1,17 g AM.9(H)-6a-fluoro-2-chlo- ro - 16a - metylo - 17a - hydroksy, 21-acetoksy- -3,20-dwuketo-pregnadienu i 4,0 g chlorku litu roz¬ puszcza sie w 75 ml kwasu dwuetylooctowego. Na¬ stepnie roztwór ochladza sie do temperatury 0°C— 5°C, i mieszajac dodaje 0,29 g dwuchlorodwume- tylohydantoiny i zaraz po tym 5 ml roztworu flu¬ orowodoru w mieszaninie chloroform tetrahydrofu- ran zmieszanych w stosunku 3:2 to jest roztwo¬ rem 0,270 g fluorowodoru w 1 ml. Nastepnie calosc miesza sie w ciagu dalszych 24 godzin w tempe¬ raturze pokojowej i wlewa do 500 ml 10% wod¬ nego roztworu sody. Wytracone produkty reakcji rozpuszcza sie w chlorku metylenu. Ekstrakty prze¬ mywa sie w srodowisku obojetnym, suszy i za¬ teza. Surowy produkt krystalizuje sie z octanu ety¬ lu i uzyskuje czysty AM-6a, llp-dwufluoro-2,9a- -dwuchloro-16a, metylo - 17a - hydroksy-21-ace- toksy-3,20-dwuketo-pregnadien.AM_6a, llP - dwufluoro-2,9-dwuchloro-16a-metylo- -17a - hydroksy-21-acetoksy-3,20-dwuketo-pregna- dien zmydla sie wedlug przykladu II w metanolu, z kwasnym weglanem sodu. Po przekrystalizowa¬ niu z metanolu otrzymuje sie czysty AM-6a, llp- -dwufluoro-2,9a-dwuchloro - 16a - metylo - 17a, 21- dwuhydroksy-3,20-dwuketo-pregnadien.AM-6a, llp-dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a- -metylo-17ip, 21 — dwuhydroksy - 3,20 - dwuketo- -pregnadien daje w reakcji wymiany z chlorkiem trójmetyloacetylu w pirydynie, analogicznie, jak w przykladzie III AM-6a, HP-dwufluoro-2,9a-dwu¬ chloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21-trójme- tyloacetoksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z chlor¬ kiem benzoilu AM-6a, HP-dwufluoro-2,9a-dwuchlo- ro - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21-benzoilooksy- -3,20-dwuketo-pregnadien, z chlorkiem kwasu ka- prynowego A1»4-6a, HP-dwufluoro - 2,9a-dwuchloro- -16a-metylo - 17a - hydroksy - 21a - kaprynoilo- oksy-3,20-dwuketo-pregnadien, z chlorkiem kwasu undecylenowego A1.4 - 6a, lip-dwufluoro - 2,9 13 14 -dwuchloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21- -undecylenoilooksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z chlorkiem kwasu fenylopropionowego AM - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16 -17a, - hydroksy-21-P-fenylopropionylooksy - 3,20- 5 dwuketo-pregnadien, z chlorkiem metanosulfono- wym AM-6a, 11P - dwufluoro-2,9a t dwuchloro - 16a- -metylo - 17a - hydroksy-21-metylooksy-3,20-dwu- keto-pregnadien, z bezwodnikiem kwasu dwugli- kolowego AM-6a, lip-dwufluoro-2,9a-dwuchloro- 10 -16a-metylo - 17a - hydroksy-21-hemidwuglikolo- oksy - 3,20 - dwuketo - pregnadien, z bezwodnikiem kwasu bursztynowego AM-6a, lip-dwufluoro - 2,9a- -dwuchloro - 16a-metylo - 17a - hydroksy-21-he- mibursztynoilooksy - 3,20 - dwuketo - pregnadien, z 15 bezwodnikiem kwasu czterowodoroftalowego AM-6a, IIP - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16ct - mety¬ lo - 17a - hydroksy-21-hemiczterowodoroftaloilo- oksy-3,20-dwuketo-pregnadien, z bezwodnikiem fta¬ lowym AM-6a, liP-dwufluoro-2,9a-dwuchloro-16a- 20 -metylo - 17a - hydroksy-21-hemiftaloiloksy-3,20- -dwuketo-pregnadien, z bezwodnikiem kwasu chi- nolinowego AM-6a, lip - dwufluoro - 2,9a - dw»r chloro - 16 chinolinoilooksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, a z 25 bezwodnikiem kwasu propionowego A1*4 - 6a, 11P- -dwufluoro-2,9-dwuchloro - 16a - metylo - 17a- -hydroksy - 21 - propionylooksy - 3,20 - dwuketo- -pregnadien, z chlorkiem chloroacetylu A1.4 - 6 IIP - dwufluoroi - 2,9a - dwuchloro - 16a - me- 30 tylo - 17a - hydroksy - 21-chloroacetoksy - 3,20- -dwuketo- pregnadien, z chlorkiem kwasu cyklo- pentylopropionowego A1*4 - 6a, lip - dwufluoro- -2,9a - dwuchloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy- -2la - cyklopentylopropionylooksy - 3,20 - dwu- 35 keto-pregnadien.A1*4 - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro- -16a - metylo - 17a, 21-dwuhydroksy-3,20-dwuke- to-pregnadien daje w reakcji wymiany z jodkiem metylu w obecnosci tlenku srebra i dwumetylo- 40 formamidu A1.4 - 6 chloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21-metoksy- -3,20-dwuketo-pregnadien, z jodkiem etylu AM-6a, IIP - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a - mety¬ lo - 17a - hydroksy-21-etoksy-3,20-dwuketo-preg^ 45 nadien, z jodkiem allilu AM-6a, lip - dwufluoro- -2,9a - dwuchloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy- -21-alliloksy-3,20-dwuketo-pregnadien, z chlorkiem benzylu A1*4 - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a-dwuchlo- ro - l©a - metylo - 17a - hydroksy-21-benzyloksy- 50 -3,20-dwuketo-pregnadien.A1*4 - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro- -16 to-pregnadien miesza sie w 3,4-dwuwodoropiranie z dodatkiem jednowodnego kwasu p-toluenosulfo- 55 nowego w temperaturze pokojowej do momentu, gdy na chromatogramie cienkowarstwowym nie stwierdzi sie obecnosci zadnych substrafów reak¬ cji. Po zneutralizowaniu kwasu p-toluenosulfono- wego za pomoca pirydyny zateza sie roztwór cal- eo kowicie pod obnizonym cisnieniem. Z pozostalosci po przekrystalizowaniu z octanu etylu otrzymuje sie czysty A1*4 - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a-dwu- chloro - 16a-metylo-I7a - hydroksy-21-(2'-czterowo- doropiranyloksy)-3,20-dwuketo-pregnadien. 65 W ten sam sposób otrzymuje sie z AM-6a, HP- -dwufluoro-2,9-dwuchloro - 17a - metylo - 17a, 21- -dwuhydroksy - 3,20 - dwuketo-pregnadienu w re¬ akcji wymiany z 2,5-tetrachydrofuranem A1.4 - 6a, IIP - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a - metylo- -17a - hydroksy-21-(2'-tetrahydrofuranylooksy)-3,20- -dwuketo-pregnadien, z eterem metylowinylowym AM-6ct, HP-dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a- -metylo - 17a - hydroksy-21-(l' - metoksyetoksy)- -3,20-dwuketo-pregnadien, z eterem fehylowinylo- wym AM-6a, lip - dwufluoro - 2,9a -j dwuchloro- -16a - metylo - 17a - hydroksy-21-(l'-fenoksyeto- ksy)-3,20-dwuketo-pregnadien, z eterem n-butylo- winylowym A1*4 - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a - dwu¬ chloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21-(l'-n- -butoksyetoksy)-3,20-dwuketo-pregnadien, z eterem izobutylowinylowym AM - 6a, lip - dwufluoro- -2,9a - dwuchloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy- -21-(l'-izobutoksyetoksy) - 3,20 - dwuketo-pregna¬ dien, z eterem cetylowinylowym A1*4 - 6a, 11P- -dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a - metylo-17a- -hydroksy-21-(l'-cetyloksyetoksy) - 3,20 - dwuketo- -pregnadien, z eterem n - oktadecylowinylowym A1.4 - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a- -metylo - 17a - hydroksy-21-(l'-oktadecyloksyeto- ksy)-3,20-dwuketo-pregnadien i z eterem benzylo- winylowym A1*4 - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a-dwu¬ chloro - 16a - metylo - 17a - hydroksy-21-(l/-ben- zyloksyetoksy)-3,20-dwuketp-pregnadien.AM - 6a, lip - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro- -16a - metylo - 17o, 21-dwuhydroksy-3,20-dwuke- to-pregnadien poddaje sie wedlug przykladu IV reakcji wymiany z trójetylowym estrem kwasu ortopropionowego, otrzymujac A1.4 - 6a, lip - dwu¬ fluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a - metylo - 17a, 21-(l'-etoksy)-propylidenodwuoksy - 3,20 - dwuke¬ to-pregnadien, z którego przez czesciowe zmydle- nie rozcienczonym kwasem szczawiowym w me¬ tanolu, zgodnie z przykladem V otrzymuje sie AM- -6a, lip, dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a - me- tylo-21-hydroksy - 17a - propionoksy - 3,20 - dwu¬ keto-pregnadien i poprzez nastepujaca po tym estryfikacje bezwodnikiem kwasu propionowego w pirydynie dochodzi sie do AM-6a, lip-dwufluoro- -2,9a - dwuchloro - 16a - metylo - 17a, 21 dwu- propionyloksy-3,20-dwuketo-pregnadienu.W ten. sam sposób otrzymuje sie z AM-6a, lip- -dwufluoro - 2,9 21-dwuhydroksy - 3,20 - dwuketo-pregnadienu w reakcji wymiany z trójmetylowym estrem kwasu ortowalerianowego AM-6a, lip-dwufluoro - 2,9a- -dwuchloro - 16a - metylo - 17a, 21-(l'-metyloksy)- -pentylidenodwuoksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z niego A1*4^, llp-dwufluoro - 2,9a - dwuchloro- -16a - metylo-21-hydroksy - 17a - n - waleroilo- ksy-3,20-dwuketo-pregnadien i AM-6a, lip-dwuflu- oro - 2,9a - dwuchloro - 16a - metylo - 17a - wa- leroiloksy-21-propionyloksy - 3,20 - dwuketo-preg¬ nadien, w reakcji wymiany z trójetylowym estrem kwasu ortobenzoesowego AM-6a, lip - dwufluoro- -2,9ot-dwuchloro - 16a - metylo - 17a, 21-(l'-eto- ksy)-benzylidenodwuoksy - 3,20 - dwuketo-pregna¬ dien, z niego AM-6a, lip-dwufluoro - 2,9a - dwu¬ chloro - 16a - metylo - 2Ia - hydroksy - 17a- -benzoiloksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien i AM-6a,80 110 15 lip - dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16a - metylo¬ wa - benzoiloksy-21-propionyloksy - 3,20 - dwu- keto-pregnadien, z dwuetyloacetalem cyklopenta- nonu AM-6a, liP-dwufluoro - 2,9 - dwuchloro-16a- -metylo - 17a - 21 - cyklopentylidenodwuoksy-3,20- 5 -dwuketo-pregnadien, z dwuetyloacetalem cyklohe¬ ksanami AM-6a, liP-dwufluoro - 2,9a-dwuchloro- -16a - metylo - 17a - 21-21-cykloheksylidenodwu- oksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z dwuetyloaceta¬ lem benzaldehydu AM-6a, llp-dwufluoro-2,9a-dwu- 10 chloro - 16a - metylo - 17a, 21 - benzylidenodwu- oksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z trójmetylowym estrem kwasu karboksymetoksyorto-propionowego AM-6a, llp-dwufluoro - 2,9a — dwuchloro - 16a- -metylo - 17a, 21-(l,-metoksy-3/-karboksymetoksy)- 15 -propylidenodwuoksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien, z niego przez zmydlenie kwasnym weglanem sodu AM-6a, llp-dwufluoro - 2,9a - dwuchloro - 16ql- -metylo - 17a, 21-(l'-metoksy-3'-karboksy)-propyli- denodwuoksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien i z niego 20 przez czesciowa hydrolize AM-6a, llp-dwufluoro- -2,9a - dwuchloro - 16a - metylo-21-hydroksy-17a- -hemibursztynoiloksy - 3,20 - dwuketo-pregnadien.Przyklad XI. 5,0 g AM-6a-fluoro-9a, lip- -dwuchloro-16a-metylo - 17a - hydroksy-21-aceto- 25 ksy - 3,20 - dwuketo-pregnadienu rozpuszcza sie w 250 ml dioksenu. Po ochlodzeniu dodaje sie stopniowo w ciagu 8 dni, w temperaturze 0°—5°C, w ciemnosci, 215 ml roztworu 72 g chloru w 1000 ml kwasu propionowego w porcjach 20—30 mililitro- 30 wych. Nastepnie roztwór wlewa sie do 3 litrów wody z lodem, po czym ekstrahuje wielokrotnie chlorkiem metylenu i przemywa ekstrakty kolejno woda, nasyconym, wodnym roztworem kwasnego weglanu sodu i jeszcze raz woda. Przemyte, oczy- 35 szczone ekstrakty suszy sie siarczanem sodu, fil¬ truje i zageszcza calkowicie w prózni, przy tempe¬ raturze lazni 30°—35°C. Otrzymany, jeszcze surowy AM-6a-fluoro-l,2,9 HP - czterochloro - 16a - me¬ tylo - 17a - hydroksy-21-acetoksy - 3,20 - dwuke- 40 to-pregnadien (9,5) rozpuszcza sie w 300 ml pirydy¬ ny i pozostawia na 20 godzin w temperaturze po¬ kojowej; obserwuje sie przy tym stopniowa zmiane barwy z zóltobrazowej na ciemnobrazowa. Nastep¬ nie roztwór wlewa sie do 6 1 ochlodzonego lodem 45 1 N kwasu solnego, po czym ekstrahuje sie cztero¬ krotnie, chlorkiem metylenu i ekstrakty przemywa sie kolejno ochlodzonym przy pomocy lodu, nor¬ malnym kwasem solnym, woda, nasyconym, wod¬ nym roztworem kwasnego weglanu sodu i jeszcze 50 raz woda. Przemyte i oczyszczone ekstrakty suszy sie siarczanem sodu, filtruje i zateza calkowicie pod obnizonym cisnieniem.W celu oczyszczenia rozpuszcza sie otrzymany su¬ rowy produkt (6,27 g) w chlorku metylenu, filtruje 55 na kolumnie z zelem krzemionkowym i wymywa dalej chlorkiem metylenu. Jednolita chromatogra¬ ficznie (chromatografia cienkowarstwowa) frakcje srodkowa przekrystalizowuje sie z mieszaniny ete¬ ru i chlorku metylenu i otrzymuje AM-601-fluoro- 60 -2,9a, HP-trójchloro-metylo - 17a - hydroksy-21- -acetoksy-3,20-dwuketo-pregnadien o temperaturze topnienia (247°C) 248—249°C (po rozkladzie).Z roztworu macierzystego uzyskuje sie jeszcze dalsze ilosci tego samego produktu. 65 16 PL PL PL PL PL

Claims (22)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych halogenowych pochodnych pregnadienu o wzorze 1, w którym Rx oznacza atom wodoru, rodnik metylowy lub atom chlorowca, R2 oznacza atom wodoru lub rodnik metylowy umiejscowiony w polozeniu a, lub p, R3 oznacza wolna, lub zestryfikowana grupe wodoro¬ tlenowa, R4 wolna, zestryfikowana, lub zeteryfiko- wana grupe wodorotlenowa a kazdy z symboli X i Y oznacza atom chlorowca, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 2, w którym Rlf R2, R3, R4 maja wyzej podane znaczenie, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem zdolnym do oddawania atomu chlorowca o dodatnim ladunku, jak N-chlorowcoamid lub N- -chlorowcoimid, w obecnosci anionu chlorowca, lub zwiazek o wzorze 3, w którym R1? R2, R3, X i Y maja wyzej podane znaczenie poddaje sie reakcji chlorowania w obojetnym rozpuszczalniku, za po¬ moca chloru, rozpuszczonego w nizszym alifatycz¬ nym kwasie karboksylowym, w temperaturze —30° do +40°C, po czym z otrzymanego 1,2-dwuchlo- rozwiazku odszczepia sie chlorowodór za pomoca organicznej zasady w temperaturze od 0 do +40°C i w otrzymanym zwiazku o ogólnym wzorze 1 ewentualnie estryfikuje lub eteryfikuje sie wolna grupe wodorotlenowa lub wolne grupy wodoro¬ tlenowe w polozeniu 17 i 21 i/lub zestryfikowane lub zeteryfikowane grupy wodorotlenowe przepro¬ wadza w wolne grupy wodorotlenowe.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze stosuje sie N-bromo-, lub N-chloroimid kwasu bur¬ sztynowego, albo N-bromo lub N-chloroamid kwa¬ su ftalowego.
3. Sposób wedlug zastrz. 1,znamienny tym, ze stosuje sie N-bromo albo N-chloroacetamid.
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze stosuje sie amid kwasu N-chloro-, lub N-bromo- toluenosulfonowego.
5. Sposób wedlug zastrz. 1—4, znamienny tym, ze reakcje przy pomocy zwiazku oddajacego atom chlorowca o ladunku dodatnim prowadzi sie w obecnosci anionów chloru, bromu lub fluoru.
6. Sposób wedlug zastrz. 5, znamienny tym, ze stosuje sie aniony odpowiednich soli metali alka¬ licznych.
7. Sposób wedlug zastrz. 5, znamienny tym, ze stosuje sie aniony odpowiednich kwasów halogeno- wodorowych.
8. Sposób wedlug zastrz. 1—7, znamienny tym, ze reakcje ze zwiazkiem zdolnym do oddawania chlorowca o dodatnim ladunku prowadzi sie w rozpuszczalniku organicznym.
9. Sposób wedlug zastrz 8, znamienny tym, ze jako organiczny rozpuszczalnik stosuje sie nizsze alifatyczne kwasy karboksylowe.
10. Sposób wedlug zastrz. 9, znamienny tym, ze stosuje sie kwas octowy.
11. Sposób wedlug zastrz. 9, znamienny tym, ze jako organiczny rozpuszczalnik stosuje sie ester.
12. Sposób wedlug zastrz. 8, znamienny tym, ze stosuje sie tetrahydrofuran, lub dioksan.
13. Sposób wedlug zastrz. 8, znamienny tym, ze stosuje sie chlorowcowany weglowodór.80 110 17
14. Sposób wedlug zastrz. 13, znamienny tym, ze stosuje sie chlorek metylenu, albo chloroformu.
15. Sposób wedlug zastrz. 1—14, znamienny tym, ze grupy hydroksylowe estryfikuje sie za pomoca reaktywnej funkcjonalnej pochodnej kwasu kar- 5 boksylowego szeregu alifatycznego, aryloalifatycz- nego, aromatycznego, cykloalifatycznego, albo he¬ terocyklicznego o 1—18 atomach wegla.
16. Sposób wedlug zastrz. 15, znamienny tym, ze stosuje sie nizsze alifatyczne pochodne kwasowe. 10
17. Sposób wedlug zastrz. 15, znamienny tym, ze estryfikacje w polozeniu 21 przeprowadza sie pomoca bezwodnika kwasowego w obecnosci lp*r#dyny. 18. /
18. Sposób wedlug zastrz. 15, znamienny tym, ze 20 / vv podwójna estryfikacje w polozeniu 17 i 21 prze- 4^ "»prowadza sie za pomoca bezwodnika kwaso¬ wego w obecnosci mocnego kwasu jako kataliza¬ tora. "***.*•
19. Sposób wedlug zastrz. 15, znamienny tym, ze 25 produkt w postaci dwuestru zawierajacego grupy estrowe w polozeniu 17 i 21, poddaje sie lagodnej hydrolizie w warunkach alkalicznych w celu zmy- dlenia grupy estrowej1, w polozeniu 21 i uzyskanie zwiazku zawierajacego grupe estrowa w polozeniu 30 17. ze esi r^-pc /*pWd: 18
20. Sposób wedlug zastrz. 15, znamienny tym, ze pochodne 17, 21-dwuhydroksylowe zwiazku o wzo¬ rze 1, to jest w którym R^ R2, X i Y maja takie znaczenie jak w zastrz. 1, a R3 i R4 oznaczaja gru¬ py wodorotlenowe, poddaje sie reakcji z estrem kwasu ortotluszczowego i otrzymany cykliczny or- toester w polozeniu 17 i 21, poddaje sie hydrolizie kwasowej w celu usuniecia grupy estrowej umiej¬ scowionej w polozeniu 21 i uzyskania zwiazku o wzorze 1 zawierajacego grupe estrowa w poloze¬ niu 17.
21. Sposób wedlug zastrz. 1—14, znamienny tym, ze otrzymane 17-21-dwuhydroksylowe zwiazki o wzorze 1, to jest w którym Ru Rj, X i Y maja znaczenie jak w zastrz. 1 a R3 i R4 oznaczaja grupy hydroksylowe poddaje sie eteryfikacji w polozeniu 21, za pomoca reakcji z reaktywna funkcjonalna pochodna nizszego alkoholu alifatycznego o 1—8 atomach wegla.
22. Sposób wedlug zastrz. 1—14, znamienny tym, ze otrzymane pochodne, 17, 21-dwuhydroksylowe zwiazki o wzorze 1, to jest w którym R1( R2, X i Y maja znaczenie jak w zastrz. 1, a R3 i R4 oznaczaja wolne grupy hydroksylowe poddaje sie eteryfika¬ cji w polozeniu 21, za pomoca reakcji z dwuwodo- ropiranem w obecnosci tlenochlorku fosforu. ^HfcLNlA Urzecto Po^nk *tgo 180 110 Errata Lam: 4, wiersz 26 Jest: trzeciorzedowej zasady, np pirydyny. Powinno byc: trzeciorzednej zasady, np. pirydyny. Lam: 7, wiersz 31 Jest: twór reakcyjny ochladza sie, dodaje 5,0 ml piry- Powinno byc: twór reakcyjny ochladza sie, dodaje 0,5 ml piry- PZG zam. 1588-75 nakl. 105+20 egz. Cena 10 zl PL PL PL PL PL
PL1969134433A 1968-06-28 1969-06-26 Halogen-pregnadienes[us3641070a] PL80110B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH970768A CH538464A (de) 1968-06-28 1968-06-28 Verfahren zur Herstellung neuer Halogenpregnadiene

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL80110B1 true PL80110B1 (en) 1975-08-30

Family

ID=4354775

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1969134433A PL80110B1 (en) 1968-06-28 1969-06-26 Halogen-pregnadienes[us3641070a]

Country Status (15)

Country Link
US (1) US3641070A (pl)
AT (2) AT298689B (pl)
BE (1) BE735255A (pl)
CH (1) CH538464A (pl)
DE (1) DE1930982C3 (pl)
DK (1) DK128897B (pl)
FI (1) FI47181C (pl)
FR (1) FR2014352A1 (pl)
GB (1) GB1245293A (pl)
IE (1) IE33379B1 (pl)
IL (1) IL32449A (pl)
NL (1) NL6909943A (pl)
NO (1) NO131346C (pl)
PL (1) PL80110B1 (pl)
SE (1) SE362642B (pl)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2291760A1 (fr) * 1974-11-19 1976-06-18 Pierrel Spa Nouveaux steroides a base de 2-chloro-6 b-fluoro-pregna-1,4-diene-3,20-diones

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3232835A (en) * 1957-12-04 1966-02-01 Pfizer & Co C 2-chloro prednisones and the 9alpha-fluoro derivatives thereof

Also Published As

Publication number Publication date
IL32449A0 (en) 1969-08-27
NO131346C (pl) 1975-05-14
DE1930982C3 (de) 1975-02-27
GB1245293A (en) 1971-09-08
CH538464A (de) 1973-06-30
BE735255A (pl) 1969-12-29
FI47181C (fi) 1973-10-10
SE362642B (pl) 1973-12-17
NO131346B (pl) 1975-02-03
DE1930982A1 (de) 1970-01-08
FI47181B (pl) 1973-07-02
DE1930982B2 (de) 1974-06-27
FR2014352A1 (pl) 1970-04-17
IL32449A (en) 1974-07-31
IE33379B1 (en) 1974-06-12
NL6909943A (pl) 1969-12-30
DK128897B (da) 1974-07-22
AT298689B (de) 1972-05-25
AT297952B (de) 1972-04-25
IE33379L (en) 1969-12-28
US3641070A (en) 1972-02-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3856828A (en) Anti-inflammatory steroids of the androstane series having a halo-substituted c{11 {14 c{11 {11 alkoxy carbonyl group at the 17{62 {0 position
US4285937A (en) Novel androstadiene-17-carboxylic acid esters
NO152211B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive (d1)-16-fenoksy- og 16-substituerte fenoksy-9-keto-prostatriensyrederivater
US3981894A (en) Chemical compounds
US3318926A (en) 7alpha-methyl-16alpha-hydroxy-estrones
US3170919A (en) A-nor derivatives of the pregnane series and intermediates in the production thereof
US4118488A (en) 4-Androsten-3-ones and process for the preparation thereof
US3622669A (en) 5{62 -taurocholenic acids and 5{62 -taurocholadienic acids in compositions for reducing the concentration of cholesterol and liads in blood serum
PL80110B1 (en) Halogen-pregnadienes[us3641070a]
US3558682A (en) 2,3,5 - troxocyclopentaneheptanoic acid,derivatives thereof and intermediates thereto
US3209000A (en) Derivatives of 3beta-hydroxy steroids and the 6- and 16-substituted analogs thereof
US3480623A (en) 3-(2&#39;-chloroethylthio)-6-formyl-9alpha-fluoro-steroids
US4173648A (en) 3β-Hydroxy-18β-olean-9-en-30-oic acids
US4260464A (en) Process for the preparation of 17α-(3-iodobenzoyloxy)-9α-chloro-4-pregnene-3,20-diones and their D-homo homologs
US3538077A (en) D-glucofuranoside ether-esters
SATO et al. The Chemistry of the Spiroaminoketal Side Chain of Solasodine and Tomatidine. I. 1 Improved Preparation of 3β-Acetoxy-5, 16-pregnadien-20-one and 3β-Acetoxy-5α-pregn-16-en-20-one from Solasodine and Tomatidine.
KR870001937B1 (ko) 7위에 치환된 3-케토 △₄또는 △₁,₄스테로이드 유도체의 제조방법
US4000186A (en) Erythrodiol derivatives
JPS5839840B2 (ja) プレグナン誘導体の製造方法
HU180520B (en) Process for producing 17-alpha-alkinyl derivatives of 17-beta-hydroxy-andorst-4-ene-3-one
US2397656A (en) Derivatives of the cyclopentanoperhydrophenanthrene series and process of making same
US3684674A (en) Process for preparing 18-cyano-pregnane compounds
JPH0121840B2 (pl)
EP0072894A1 (en) Cyano-steroid compound and preparation thereof
US3031375A (en) 17 beta-(halo-hydroxy-propanoyl)-pregnene derivatives