PL80171B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL80171B1
PL80171B1 PL13474369A PL13474369A PL80171B1 PL 80171 B1 PL80171 B1 PL 80171B1 PL 13474369 A PL13474369 A PL 13474369A PL 13474369 A PL13474369 A PL 13474369A PL 80171 B1 PL80171 B1 PL 80171B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
pattern
methyl
formula
dione
benzodiazepine
Prior art date
Application number
PL13474369A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL80171B1 publication Critical patent/PL80171B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Uprawniony z patentu: C. H. Boehringer Sohn, Ingelheim (Republika Federalna Niemiec) Sposób wytwarzania nowych 5-arylo-lH-l,5-benzodiazepino-2,4- -dionów Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych 5-arylo-lH-l,5-ibenzodiazepino-2,4-dionów o ogólnym wzorze 1, w którym Rx oznacza prosty lub rozgaleziony rodnik alkilowy o 1—4 atomach wegla, ewentualnie podstawiony atomem chlorow¬ ca lub grupa hydroksylowa, alkoksylowa albo acy- loksylowa, grupa dwualkiloaminowa o 2—4 ato¬ mach wegla lub grupa piperydynowa, polaczona atomem azotu z lancuchem alkilowym, lub Rj ozna¬ cza rodnik allilowy ewentualnie podstawiony jed¬ na lub dwoma grupami metylowymi albo atomem chloru, rodnjlk cykloheksylowy, luib rodnik cyklo- alikalometylowy, rodnik fenylowy, ewentualnie pod¬ stawiony jedno- lub dwukrotnie grupa metylowa lub metoksylowa albo atomem chlorowca, rodnik fenyloalkilowy o 7—8 atomach wegla, R2 oznacza atom wodoru albo rodnik metylowy, R3 oznacza rodnik o wzorze 2, rodnik naftyIowy, piry- midynylowy, tienylowy, lub pirydylowy, przy czym ten ostatni moze byc podstawiony gru¬ pa metylowa . lub atomem chlorowca, R4 ozna¬ cza atom wodoru, grupe metylowa, metoksylo¬ wa, trójfluorometylowa lub nitrylowa, atom chlo¬ rowca albo ndzsza 'grupe acylowa lub alkoksykar- bonylowa o 1 lub 2 atomach wegla, R5 oznacza atom wodoru, grupe metylowa, etylowa, metoksy¬ lowa, trójfluorometylowa, nitrylowa lub nitrowa, atom chlorowca albo nizsza grupe acylowa lub al- koksykarbonylowa i R6 oznacza atom wodoru, gru¬ pe metylowa, etylowa lub metoksylowa albo atom chlorowca.Sposób wedlug wynalazku polega na arylowa- niu lub heteroarylowaniu przy 5 atomie azotu 5 lH-l,5-tbenzodiazepino-2,4-dionu o ogólnym wzorze 3, w którym Rx, R2 i R4 maja wyzej podane zna¬ czenie, a Y oznacza atom wodoru, metalu alkalicz¬ nego lub grupe acylowa, zwiazkiem o ogólnym wzorze X-R3, w którym R3 ma wyzej podane zna- 10 tczende, a X oznacza atom chlorowca.Arylowanie przeprowadza sie w obecnosci prosz¬ ku miedziowego, soli miedzi jedno- lub dwuwar¬ tosciowej albo ich mieszanin, badz przy zastosowa¬ niu halogenku arylu o ogólnym wzorze X-R3 w is nadmiarze, lulb tez w polarnych aprotycznych roz- puszczaitoiikach, jak np. dwumetyloformamid, sul- fotlenek dwuimetylowy albo amid szesciometylo- fosforowy. Stosujac rozpuszczalniki, dodaje sie ha¬ logenek arylu jedynie w obliczonej ilosci. Tempe- 20 ratura reakcji zalezy od uzytych kazdorazowo sub¬ stancji wyjsciowych i wynosi na ogól 90—180°C.W przypadku stosowania zwiazków o ogólnym wzorze 3, w którym Y oznacza atom wodoru lub grupe acylowa, konieczne jest dodanie odpowied- 25 niej zasady organicznej lub nieorganicznej, np. we¬ glanu, wodoroweglanu lub alkoholanu metalu al¬ kalicznego, lub korzystnie octanu metalu alkalicz¬ nego w ilosciach molowych albo w nadmiarze w celu zwiazania powstajacego chlorowodoru. 30 Podstawiony czlon l,5nbenzodiazepino-2,4-ddonów 8017180171 3 jest znany od roku 1906 (R. Mayer, Annalen der Chemie, tom 347, str. 17) i zostal iblizej zbadany przez J. Biichi i wspólpracowników (Helvetica Chimica Acta, tom 39, str. 957, r. 1956). Przy tym czlonie pierscieniowym pod dzialaniem kwasów nastepowalo latwo rozszczepienie pierscienia lub zwezenie pierscienia do imidazolu (J. Am. Chem.Soc, tom 66, str. 1810, r. 1910).Stwierdzono ponadto, ze w obecnosci alkohola¬ nów metali alkalicznych nastepuja równiez latwo przegrupowania do oenzimidazolonów. Tym bar¬ dziej nieoczekiwane bylo odkrycie, ze ten nietrwa¬ ly czlon pierscieniowy utrzymuje sie wobec sto¬ sunkowo ostrych warunków przedstawionej tutaj rezek^ji- aryilow-anta:-^ iw* faAypaaku^gfiM w zwiazku o ogólnym wzo- rle 1 Rj oznacza gr^pe hydroksyalkilowa, mozna dldatkowo ^ przeprowadzic grupe hydroksylowa ^ZJMt^lffii0^1^'jpfezoalfcanem w abecnosci ete- iwi u burowetgo^w-gglrpe alkdksylowa.W zwiazku o ogólnym wzorze 1, w którym Ri oznacza rodnik allilowy ewentualnie podstawiony jedna ilub dwoma grupami metylowymi lub aito- mem chloru mozna takze ten rodnik Rx poddac uwodornieniu w znany sposób.Stosowane jako substancje wyjsciowe lH-l,5-ben- zodiazepino-2,4-diony isa nowe. Mozna je otrzymac np. przez reakcje odpowiednio podstawionej 2-ni- troaniliny z halogenkiem estru monoalkilowego kwasu -malonowego, redukcje utworzonego anilidu estru alkilowego kwasu 2-nitromalonowego i cykli- zacje anilidu estru etyllowago kwasu 2-nitromalo¬ nowego wedlug zalaczonego schematu.W opisany sposób mozna otrzymac np. naste¬ pujace produkty koncowe: lHmetylo-5-fenylo-7- -trójfluoirometyilo-lH-l,5-lbenzodiazepino-2,4-(3H,5H)- -dion, 7-chloro -1 - metylo-5-(2-pirydylo) - 1H - 1,5- Jbenzodiazepino-2,4-(3H, 5H)-dion, 7-chloro-l-me- tylo-5-fenylo -1H -1,5 - benzodiazepino - 2,4 - (3H, 5H)- -dion, 7-chloro-1-metyló-5- (1-naftylo)-1H-1,5-ben- zodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-metylo-5-(2- -tienyao)-lH-l,5Jbenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7- cMoro-l-metylo-5^(3Hpirydylo)-lH-l,5-benzodiazepino- -2,4-((3H,5H)-dion4 7-chloro-5-(5-chloropirydylo-(2) )- -1-metylo -1H -l,5-benzodiazepino-2,4-(3H, 5H) - dion, 7-cMoro-l-metylo-5-(4-metylopirydylo- (2)) - 1H - 1,5- benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-metylo- -5- (4 - metylofenylo) - 1H - 1,5 - benzodiazepino - 2,4 - (3H,5H)-dion, 7- chloro-l-nietylo-5-(2-metylofenylo)- -lH-l,5-ibenzodiazepmo-2,4-(3H,5H)-dian, 7-chloro- -5-(2,3-dWumetyloffenylo)-l-metylo-lH - 1,5-benzodia- zejpino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-5-(2,4-dwumetyio- renylo)-l-metylo-lH-l,5^benzodiazepino-2,4-(3H, 5H)- dida, 5H(2-etylofenylo)-7-diloro-lnmetylo-lH-l,5-iben- zodiaiz^pino-2,4-(3H,5H)-dion, 5-(2-metoksyfenylo)-l- ^metylo-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 5- -(3-metoksytenylo) - l-metyilo-lH-l,5-benzodiazepino- -2,4-(3H,5H)-dion, 5-(4-metoksyfenylo)-l^metylo-lH- -l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-5-(2- -chlorofenylo) - 1 - metylo -1H -1/5 - benzodiazepino- -2,4- (3H,5H)-dion, 7-chloro-5-(3-chlorofenylo)-a-me¬ tylo-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chlo- ro-5J(4 - cWorófenylo)-l-metylo-lH-l,5-benzodiazepi- no-2,4-(3H,5H)-dion, 7Hchloro-5-(2-metylo-4-cMoro- ienylo)-l-meftylo-ltt-l,5-ibenzodiazepiino-2,4-(3M, 5H)- 4 -dion, 7-chloro-l-metylo-5-(3-trójfluorometylofeny¬ lo)-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chlo- • ro-1-imetylo-5- (2-nitrofenylo)-1H-1,5-benzodiazepino- -2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-5-(2-cyjanofenylo)-l-me- 5 tylo-lH-l,5-)benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chlo- ro-5-(2 - metoksykarbonylofenylo)-1-metylo -1H - 1,5- -benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 5-(2-acetylofeny- lo)-7-cMoro-1-metylo - 1H - 1,5 - benzodiazepino - 2,4- -(3H,5H)-dion, 1 ^metylo-5-fenylo-8-trójfluorometylo- io -lHHl,5Hbenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 8-metoksy- -l-metylo-5-fenylo - lH-l,5-benzodiazepino - 2,4 - (3H, 5H)-dion, 1,7-dwumetylo-5-fenylo-1H-1,5-benzodiaze- pino-2,4-(3H,5H)-dion, 1-metylo-5-fenylo-lH-l,5-ben- zodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7jmetoksy-l-metylo-5- 15 -fenylo-lH-ll,5-benzodiazapiino-2,4-(3H,5H)-dion, 8- -chloro-l-metylo-5-fenylo - 1H - 1,5 - benzodiazepino- -2,4-(3H,5H)-dion, l,8-dwumetylo-5-fenylo-lH-l,5- Jbenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 6-chloro-l-metylo- -5-fenylo-lH-l,5^benzOdiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7- 20 -fluoro-1-metylo - 5 - fenylo - 1H - benzodiazepino-2,4- -(3H,5H)-dion,7-bromo-l-imetylo-5-fenylo-lH^l,5-ben- zodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, • 7-metoksykarbonylo- -l-metylo-5-fenylo-lH-il,5 - benzodiazepino - 2,4 - (3H, 5H)-dion, 7-chloro-l,3-dwumetylo-5-fenylo-lH-l,5- 25 ^benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7,8-dwuchloro-l- ~metylo-5-fenylo-lH-l,5-benzodiazepino - 2,4-(3H,5H)- -dion, 7-chloro-l,3-dwumetylo-5-(2-metylofenylo) - -lH-l,5Hbenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7,8-dwii- chloro-1 -metylo-5-(2-pirydylo)-lH-l,5-foenzodiazepino- 30 -2,4-(3H,5H)-dion, 1-metylo-5-(2-pirydylo)-7-trój- fluorometylo-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 1 - metylo-7-trójfluorometylo- 5 -(2 -trójfluorometylo- fenylo)-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 1- ^metylo-7-chloro - 5 - (2 - trój£luorometylofenylo)-lH- 35 -l,5-"benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-,bromo-l-me- tylo-5-(2-pirydylo)-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)- ^dion, 7-chloro-l-metylo-5-(2^pirymidynylo)-lH-l,5- -benzodiazepino-2,4- (3H,5H)-dion, 7-chloro-1-mety- lo-5-pirazynylo-lH-l,5-benzodiazepinó - 2,4 - (3H,5H)- 40 ^dion, 7-chloro-l-metylo-5-(3-pirydazynylo)-lH-l,5- benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-5-(2-fury- lo)-l-metylo-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-cyjano - 1 - metylo-5-fenylo-lH-l,5-benzodiazepino- -2,4-(3H,5H)-dion, l-etylo-7-chloro-5-fenylo-lH-l,5- 45 -ibenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, l-etylo-7-chloro-5- (2,3-dwumetylofenylo) - 1H - 1,5 - benzodiazepino-2,4- -(3H,5H)-dion, 1-etylo-5-fenylo-8-trójfluorometylo- -lH-ll,5-ibenzódiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, l-etylo-8- -chloro-5-(2 - pirydylo) -1H - 1,5 - benzodiazepino-2,4- 50 -(3H,5H)-dion, l-etylo-7-chloro-5-(2-pirydylo)-lH- -l,5-ibenizodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, l-etylo-7-chlo- ro-5-(3-pirydylo)-lH-l,5^benzodiazepino-2,4-(3H, 5H)- -dion, 7-chloro-l-n-propylo-5-fenylo-lH-l,5-benzo- diazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-n-propyllo-5- 5g -(2-piirydylo)-lH-l,5-ibenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7 - chiloro-l-izopropylo-5-fenylo-lH-l,5-benzodiazepi- no-2,4-(3H,5H)-dion, l-n-butylo-7-chloiro-5-fenylo- -lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 1-n-buty- lo-7-"chloro-5-(2-pirydylo)-lH-l,5-benzodiazepino-2,4- 69 -(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-cykloheksylo-5-fenylo-lH- -l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-cy- kloJhekisylo-5-(2-pirydylo) -ilH-l,5-benzodiazepino-2,4- -(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-cyklopropylornetylo-5-fe- nylo-lH-l,5-ibenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chlo- 65 ro-l^cykloheksylometylo-5-fenylo-lH-l,5-ibenzodiaze-sfrifi 5 pino-2,4- (3H,5H)-dion, 7-chloro-l-(fMiydroksyetyilo)- -5-fenylo-lH-l,5nbenzodiazepiiK)-2,4-(3H5H)-dion, 7- -chlóro -l-(fl-hydroksyetylo) - 5 - (2-pirydylo) -lH-i,5- -foenzodifczepiino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-ineto- teyetylo-5-ifenylo-lH-l,5-benzodiazepino-2,4- (3H,5H)- 5 -dion, 7-chkro-metoksyotylo-5-(2ipirydylo)-lH-l,5- -benzodiazepi!no-^,4-(3H,5H)-dioin, l-acetoksyetylo-7- Hchloro-5-fenylo -lH-I,54enzodiazepiaio-2,4-(3H, 5H)- -dion, 7^hloro-l^dwumetyloainUnoetylo-5-f6nylo-lH- -l,5^benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-l- io ^wumetyloamiinoetylo-5-(2 - pirydylo)-lH-l,54enzo- diazepino-2,4-(3H,5H)-dion, l-allillo-7-chloro-5-feny- lo-lH-l,5-ibeinzodia2e(pijnio-2,4-(3H,5H)^dloiij 7-chloro- -l^^dwuifenylo -lH-l,5-ibenzodiazepino - 2,4 - (3H,5H)- -dion, 8-chloro-lHfenylo-5-(2-pirydylo)-lH-l,5^benzo- i5 diazepino-2,4-(3H,5H)^dion, 8-chloro-l-(4-chlorpfeny¬ lo)-S-fenylo-lH-l^Hbenzodiazepino^^-tSH^H) - dian, 1^(4Hmetoksyf€ffiylo)-5'-fenyilo -lH^,5-benzodi'a2ep*no- -2,4-(3H,5H)-dion, 8^chloro-l-(2,4^dwumetylofenylo)- -5-fenylo-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 1- 20 4enzylo-7-chloro-5-fenylo -1H - 1,5 - benzodiazepdno- -2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-5-fenylo-l^tienylo-lH-l,5- -Jbenzodiazepino-2,4- (3H,5H)-dion, 5-(2-ibromofenylo)- -7-chloro-lnmetylo - 1H - 1,5 - benzodiazepino-2,4-(3H, 5H)-dion, 7-tbromo-5-l(24romofenylo)-l-metylo-lH- 25 -l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-bromo-5-(2- -chlorofenylo)-l-metylo-lH - 1,5 - benzodiazepino-2,4- -(3H,5H)-dion, 7-ibromo-lnmetylo-5-(2-trójfluorome- tylofenylo -1H - 1,5 - benzodiazepino-2,4-(3H,5H)^dion, 7Hbromo-5-(2 - cyjanofenylo)-1-metylo -lH-l,5-ibenizo- 30 diazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-bromo-l-metylo-5-(2- -nitrofenylo) -1H - 1,5 - benzodiazepino - 2,4 - (3H,5H)- -dión, 5-(2Hbromafenylo)-l-metylo-7-trójfluoromety- lo-1H-1,5-benzodiazepino-2,4- (3H,5H)-dion, 1-imety- lo-5- (2-nitrofenylo)-7-trójfluorometylo -1H - 1,5 - ben- 35 zodiazepiino-2,4- (3H,5H)-dion, 5-(2-cyjanofenylo)-1- -metylo-7-trójfluorometylo -1H - 1,5 - benzodiazepino- -2,4-(3H,5H)-dion, 5-(2-bromofenylo)-7-fluoro-l-me- tylo-lH-l,5^benzodiazepiino-2,4-(3H,5H)-dion, 5-(2- -cyjanofenylo)-7-£luoro-lametylo -lH-l,5^benzodiaze- 40 pino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-fluoro-l-mnetylo-5- (2-nitro- fenylo)-lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7- -bromo-5-(2-fluorafenylo)-1 jmetylo-lH-l,5-benzodia- zepino-2,4- (3H,5H)-dion, 5-(2-fluorofenylo)-1-mety- lo-7-trójfluorometylo -lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H, 45 5H)-dion, 5-(2-fluorofenylo)-7-fluoro-l-metylo-lH- -l,5-benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 7-chloro-l-izo- propylo-5-(2-pirydylo) - 1H - 1,5 - benzodiazepino-2,4- -(3H,5H)-dion, 7-acetylo-l-metylo-5-fenylo-lH-l,5- Jbenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dion, 5-(2-ibromofenylo)- 5Q -7-chloro-l-metylo -1H - 1,5 - benzodiazepi'no-2,4-(3H, 5H)-dion.Ponizsze przyklady objasniaja wynalazek.Przyklad I. 7-chloro-1-metylo-5-(2-pirydylo)- -lH-l,5^benzodiazepiino-2,4-(3H,5H)-dion. 225 g (1 55 mol) 7-chloro-1nmetyio-1H-l,5nbenzodiazepino-2,4- -(3H,5H)-dionu, 147 g (1,5 imola) octanu potasu, 225 g (1,6 mola) b-lbromopirydyny, 180 g proszku miedziowego i 13*00 mil dwumetyloformamidu ogrze¬ wa sie mieszajac w temperaturze 160°C w ciagu 60 15 godzin. Mieszanine odciaga sie na goraco przez niewielka ilosc ziemi okrzemkowej i przemywa za pomoca 200 ml goracego dwumetyloformamidu.Podczas oziebiania wydziela sie krystaliczny pro¬ dukt. Mieszajac dodaje sie 2 litry pólstezonego 65 amoniaku, miesza sie dalej w ciagu 15 minut, od¬ ciaga, przemywa woda wolna od miedzi i prze- krystalizowuje sie otrzymany produkt koncowy z acetonitrylu, a nastepnie z •chlorku metylenu/eteru naftowego. Wydajnosc: 50^55% teoretycznej. Tem¬ peratura topnienia 231—233°C.Substancje wyjisciowa mozna otrzymac nastepu¬ jaco: 373 g (2 mole) 2-nitro-4-chloro-N-metyloani- liny gotuje sie z 330 g chlorku estru monoetylo- wego kwasu malonowego w 1500 ml benzenu w ciagu 2—3 godzin pod chlodnica zwrotna. Po ozie¬ bieniu, wymyciu i odparowaniu otrzymuje sie 590 g anilidu estru monoetylowego kwasu 2-nitro- -4-chloro-N-metylomalonowego. 200 g tego estru po uwodornieniu w metanodu z uzyciem niklu Raney'a przy 15 atn i w temperaturze 20°C daje 137 g ani- lidiu estru etylowego fcwasu 2-amino-4-chloro-N- -nietylomalonowego o temperaturze topnienia 114— 117°C. Do roztworu ai,5 g sodu w 7,25 litra eta¬ nolu wprowadza sie mieszajac w .temperaturze po¬ kojowej 872,2 g aminoestru. Wytraca sie sól so¬ dowa 7-chloro-l-metylo-lH-l,5-ibenzodiazepino-2,4- j(3H,5H)-dionu. Po odciagnieciu rozpuszcza sie go w 3 litrach wody, zakwasza stezonym kwasem sol¬ nym, odciaga i suszy pod próznia w temperaturze 100°C. Wydajnosc: 596 g (82,'5% teoretycznej), tem¬ peratura topnienia 215—217°C.Przyklad II. 1-metylo-5-fenylo-7-tr6jfluoro- metylo -1H - 1,5 - benzodiazepino - 2,4 - (3H, 5H)-dion. 2'57 g (1 mol) l^metylo-7-trójJ51uorometylo-lH-l,5- -benzodiazepino-2,4-<3H,6H)-dionu o temperaturze topnienia 192—194°C rozpuszcza sie 1* zawiesza w 1500 ml ibromobenzenu i po dodaniu 150 g octa¬ nu potasu i 250 g proszku miedziowego gotuje sie w ciagu 3—4 godzin pod chlodnica zwrotna. Po oziebieniu rozciencza sie za pomoca chlorku mety¬ lenu, odciaga przez saczek przykryty ziemia okrzem¬ kowa i przesacz przemywa sie 2 n lugiem sodo¬ wym oraz woda. Faze organiczna suszy sie, odcia¬ ga sie chlorek metylenu i Ibromobenzen, a pozo¬ stalosc przekrystalizowuje sie z etanolu i nastep¬ nie z chlorku metylenu/eteru izopropylowego. Wy¬ dajnosc 250 g (75% teoretycznej). Temperatura topnienia 204—206°C.Przyklad Ha. l-metylo-5-fenylo-7-tróJ!fluoro- !metylo-lH-il,5-benzodiazepino-2,4-(3H,6H)-dion. 2,6 g (=0,01 mola) l-metylo-7-trójfluorometylo^lH-l,5- -Jbenzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dionu, 100 mg bezwod¬ nego siarczanu miedzi i i50 ml bromobenzenu go¬ tuje sie w ciagu 10 godzin pod chlodnica zwrotna.Rozciencza sie chlorkiem metylenu, przemywa roz¬ cienczonym amoniakiem, a nastepnie lugiem sodo¬ wym i woda.Wysuszona faze organiczna odparowuje sie i po¬ zostalosc wykrystalizowuje sie z eteru izopropy¬ lowego. Wydajnosc: 1,5 g = 45% teoretycznej. Tem¬ peratura topnienia 204^205°C.Przyklad III. 7-chloro-l-metylo-5-fenylo- 1H- -l,5-benzodiazepmo-2,4-{3H;5H)-dion. 245 g (1 mol) soli sodowej 7-chloro-l-metyilq-lH-l,5-ibenzodiaze- pino-2,4-(3H,5H)-dionu gotuje sie w ciagu 3^4 go¬ dzin pod chlodnica zwrotna z 1,2 1 bromobenzenu i 250 g proszku miedziowego. Dalej postepuje sie analogicznie, jak w przykladzie II. Po przefery-80 171 stalizowaniu z chlorku imetylenu/eteru izopropylo¬ wego otrzymuje sie 122 g (40*/o wydajnosci teore¬ tycznej) produktu koncowego o temperaturze top¬ nienia 182—184°*:.Przyklad IV. 7-chloro-l-metylo-!5-fenylo-lH- s -l,5-benzodiazepino-2,4-<3H,5H)-dion. 10 g 5-acety- lo-7-chloro-l-metylo -lH-l,5-benzodiazepino-2,4-(3H, 5H)-dionu, 15 g octanu potasu, 10 g proszku mie¬ dziowego i 60 ml bromobenzenu gotuje sie w ci?- gu 6 godzin pod chlodnica zwrotna. Odciaga przez io ziemie okrzemkowa, przemywa chlorkiem metyle¬ nu i odparowuje. Po przekrystalizowaniu z izopro- panolu otrzymuje sie 8 g produktu koncowego o temperaturze topnienia 180—18i20C.Przyklad V. 7-chloro-l,5-dwufenylo-lH-l,5- 15 -benzodiazepino-2,4-(8H,5H)-dion. 10 g 1-foenzoilo- -7-chloro-5-fenylo -lH-l,5-benzodiazepino - 2,4 - (3H, 5H)-dionu poddaje sie w warunkach opisanych w przykladzie IV reakcji z bromobenzenem. Po wy¬ krystalizowaniu z chlorku metylenu/eteru izopro- 20 8 pylowego otrzymuje sie 6 g produktu o tempera¬ turze topnienia 255°C.Przyklad Va. l-metylo-5-{2-nitrofenyilo)-7- -trójfluorornetylo -1,5-benzodiazepino - 2,4 - (3H, 5H)- -dion. 26 g { — 0,1 mola) l-metylo-7-trójfluorome- tylo-tl,5-benzodiazepino-2^4-(3H^H)-dionu ogrzewa sie w ciagu 1 godziny w temperaturze 150°C z 13 g octanu potasu, 1 g bezwodnego siarczanu miedzi i 3*50 g o-chlorobenzenu. Rozciencza sie chlorkiem metylenu, przemywa rozcienczonym amoniakiem, lugiem sodowym i woda, suszy sie organiczna faze i odparowuje rozpuszczalnik. Pozostalosc zadaje sie ostroznie eterem naftowym, przy czym wytraca sie produkt koncowy, który poddaje sie przekrystali¬ zowaniu z chlorku metylenu/eteru izopropylowego.Wydajnosc: 30 g = 80% teoretycznej. Temperatura topnienia 230—232CC.Analogicznie jak w opisanych sposobach poste¬ powania otrzymano dalej nastepujace zwiazki o wzorze 1, prze dtstawione w tablicy.T a b 1 i c a Przyklad 1 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 ~ 25 26 27 28. 29 30 31 32 .33 34 - 35 ' 36 37 33 39 - 40 ' 41 42 Ri 2 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 CH3 —CH2—CH3 —CH2—CH2—CH3 —CH2—CH2—CH3 Wzór 27 —(CH2)3—CH3 —CH2—CH=CH2 Wzór 28 Wzór 29 Wzór 30 Wzór 16 —CH3 —CH3 —CH3 —CH3 —CH3 R2 3 H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H ¦H H H H H H H H H H 1 R3 4 Wzór 4 Wzór 5 Wzór 6 Wzór 7 Wzór 8 Wzór 9 Wzór 10 Wzór 11 Wzór 12 Wzór 13 Wzór 14 Wzór 15 Wzór 16 Wzór 17 Wzór 18 Wzór 19 Wzór 20 Wzór 21 Wzór 22 Wzór 23 Wzór 24 Wzór 25 C€H5 C6H5 Wzór 26 CeH5 CeH5 CeH5 -C6H5 —C6H5 ' —C6H5 —C6H5 —C6H5 —C6H5 -C«H5 -C6H5 —C6H5 | R4 5 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl H H H 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 8-Cl 8-Cl H 8-CF3 8-OCH3 7-CH3 H 7-OCH3 Temperatura topnienia °C 6 209—211 173-174 164—166 216—217 225-227 203—204 201—203 200—202 190—192 179—180 205—207 126—127 175—177 222—224 191—192 227-229 202—204 192—193 206—208 209—210 183—184 205—206 227—228 197—198 177—178 143—145 158-160 203-206 231—233 244—245 243—245 192—194 130-131 162—164 194—195 170—172 132—134 |80 171 9 10 cd. tablicy 1 1 43 44 45 46 47 48 49 50 51 62 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69 70 71 72 73 74 75 76 • 77* 78 79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 89 90 91 92 93 94 95 96 XCVII XCVIII XCIX C CI CII CIII 1 CIV 1 j 2 —CH3 —CH3 -CH3 —CH3 —CH3 -HCH3 —CH3 —CH3 —CH2—CH3 1 —CH2—CH3 —CH3 —CH2—CgH5 1 —CH2—CH3 —CH2—CH3 OXi2^—'C-/Ji3 —(CH2)3—CH3 —C6H5 —CH3 —CH3 —CH3 —CH3 Wzór 34 Wzór 35 —CH2—CH2—OH —CH2—CH2—OCH3 Wzór 36 Wzór 27 CH3 CH3 —CH2—CH3 CH3 —CHz—CH3 CH3 CH3 —CH2—CH3 —CH2—CH2—CH3 Wzór 27 CH3 1 —CH2—CH3 Wzór 27 —CH2—CH3 CH3 Wzór 40 --CHz—CH=CH-C1 Wzór 41 Wzór 42 —CH2-^CH2—OH Wzór 42 —CH2—CH2^OCH3 —CH3—OCH3 —CH2—CH2—OC2H51 Wzór 43 —CH2—CH2—GH2—Cl 1 CH3 CH3 CH3 CH3 OH3 CH3 —(CH2)3—OH ^(CH,),—OH —CH2—CH2—OH | 1 3 H H H H H H —CH3 -CH3 H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H CH3 H H CH3 CH, CH3 H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H H | 1 4 —C6H3 —C6H5 —C6H5 -C6H5 -C6H5 —C6H5 —C6H5 Wzór 10 Wzór 11 —C6H5 Wzór 31 —C8H5 Wzór 31 Wzór 31 Wzór 6 Wzór 31 Wzór 31 Wzór 32 Wzór 32 Wzór 311 Wzór 33 Wzór 37 C6H5 OgHs 06H5 OeH5 Wzór 31 C«H5 Wzór 36 Wzór 14 , Wzór 14 C9H5 Wzór 19 Wzór 15 Wzór 12 06H5 C6H5 Wzór 11 Wzór 17 Wzór 17 QH5 Wzór 39 06H5 CeH5 C6H5 OcH5 Wzór 17 Wzór 17 06H5 CeH5 OcH5 06H5 OeH5 Wzór 17 Wzór 3® Wzór 38 Wzór 38 Wzór 39 Wzór 39 C9H5 C*H5 CgH5 | 1 5 8-C1 8-CH3 6-C1 7-F 7-Br 7- 7-01 7-a 7-01 8-OF3 7-'CF3 7-CI 8-C1 7-Cl 7-C1 7-Cl 8-C1 7-OF3 7-Cl 7-Br 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-Cl 7-COCH3 7-a H 6-C1 7-a H H 7-a 7-a 7-a H 7-01 7-a 7-Br 7-Cl 7-Cl 7-a 7-a 7-a 7-a 7-a 7-a 7-a 7-a 7-01 7-a 7-CF3 7-CF3 7-Br 7-F' 7-Cl 7-CF3 7-a 7-CF3 7-CF3 | 1. 6 1 161—162 154—156 172—174 185—187 202-204 145—147 218—220 195—197 201—203 176—178 164—168 181—182 194—196 194—196 196—198 148—149 203—204 164—165 204—205 242—243 243—245 190 213—216 208—210 175—178 148—150 1 165—167 134—137 210—212 194—195 221—222 208—210 190—192 163—164 173—174 155—157 116 222—224 207—209 215-217 201—203 153—154 154—156 153—154 197—199 192—194 197—199 156—158 175—178 164—165 135—137 145 156—158 175—177 [ 194—195 [ 205—208 190—192 195—196 184—186 I 211-213 [ 157—159 153—15411 1 cv CVI CVII CVIII CIX ex CXI CXII CXIII CXIV cxv CXVI CXVII cxvin CXIX cxx C}CXI cxxn CXXIII CXXIV cxxv CXXVI CXXVII CXXVIII CXXIX cxxx CXXXI CXXXII| CXXXIII J 2 Wzór 36 Wzór 44 .C3H3 -^CH2—CH2—OH —CH2—CH3 Wzór 41 -^CH2—CH2-^OH ^CH2-CH2-0-C-CH3 -iCH2)r-OH * Wzór 28 CH3 . C2H5 n-C3H7 izo-C3H7 CH2=CH-^CH2— CH3 CH3 cri3 CH3 CH3 CH3 WTzór 46 CH3 CH3 QH5 HO^(CH2)2 Wzór 46 CH3 CH3 1 3 H H H H H H H H H H H PL PL

Claims (6)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych 5-arylo-lH-l,5- -benzodiazepino-2,4-(3H,5H)-dionów o ogólnym wzorze 1, w którym R! oznacza prosty lub rozga¬ leziony rodnik alkilowy o 1—4 atomach wegla, ewentualnie podstawiony atomem chlorowca lub grupa hydroksylowa, alkoksylowa albo acyloksylo- wa, gruipa dwualkiiloaminowa o 2—4 atomach we¬ gla lub grupa piperydynowa, zwiazana atomem azotu z lancuchem alkilowym lub R! oznacza rod¬ nik allilowy, ewentualnie podstawiony jedna lub dwoma grupami metylowymi albo atomem chloru, rodnik cykioheksylowy, lub rodnik cykloalkilome- tylowy, rodnik fenylowy ewentualnie podstawiony jettno- lub dwukrotnie grupa metylowa lub raieto- ksylowa lub atomem chlorowca, lub rodnik feny- loalkilowy o 7—8 atomach wegla, Ra oznacza atom wodoru albo rodnik metylowy, R3 oznacza rodnik o wzorze 2, rodmik naftylowy, pirymidynylowy, tie- aiylowy, lub pirydylowy, przy -czym ten ostatni moze byc ewentualnie podstawiony grupa metylo¬ wa lub atomem chlorowca, R4 oznacza atom wo¬ doru, grupe metylowa, metoksylowa, trójfiuorome- tylowa lub nitrylowa, atom chlorowca albo nizsza grupe acylowa 'lub alkoksykarbonylowa o 1 lub 2 atomach wegla, R5 oznacza atom wodoru, grupe metylowa, etylowa, metoksylowa, trójfluorometylo- wa, cyjanowa lub nitrowa, atom chlorowca albo nizsza* grupe acylowa lub alkoksykarbonylowa, (D171 12 cd. tablicy I 4 I 5 \ 6 I Wzór 39 C6H5 Wzór 17 Wzór 31 Wzór 37 Wzór 31 Wzór 31 Wzór 31 Wzór 45 Wzór 22 C6H5 H H H H 3-F 4-F 4-Cl . 2-OOH3 4-OCH3 | 3-OCH3 H 2-F 2-01 2-F H H 2-C1 2. -F 7-Cl 7-Cl 7-CF3 7-Cl 7-CF3 7-Cl 7-CF3 7-ci 7-ci 7-a 7-CN 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-CF3 7-Dr 7-Br 7-Br 7-Br 7-Dr 7-F H 134—136 142-144 175—177 176—178 153—155 216—218 149—151 196—198 162—163 182—183 1 260—262 180—182 185—188 176—178 168—171 153—157 191—193 188—190 199—201 170—172 173—175 185—187 179—181 210—212 226—228 203—206 205 195—196 162-163 35 a R6 oznacza atom wodoru, grupe metylowa, ety¬ lowa lub metoksylowa albo atom chlorowca, znamienny tym, ze lH-l,5Jbeazodiazepino-2,4jdian o ogólnym wzorze 3, w którym Rx, R2 i R4 maja wyzej podane znaczenie, a Y oznacza atom wo- 40 doru, atom metalu alkalicznego lub grupe acylo¬ wa, aryluje sie lub heteroaryluje przy atomie azo¬ tu 5 ze zwiazkiem o ogólnym wzorze X-R3, w któ¬ rym R3 -ma wyzej podane znaczenie, a X oznacza atom chlorowca. 45
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w obecnosci proszku miedzio¬ wego, soli miedziawych lub miedziowych albo ich mieszanin.
3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 50 zwiazek o ogólnym 'wzorze X-R3 stosuje sie w nad¬ miarze.
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje przeprowadza sie za pomoca obliczonej ilosci zwiazku o ogólnym wzorze X-R3 przy uzyciu odpowiedniego rozpuszczalnika.
5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze przy zastosowaniu zwiazku wyjsciowego o ogólnym wzorze 3, w którym Y oznacza atom wodoru lub grupe acylowa, dodaje sie ilosci molowe albo nad¬ miar octanu, weglanu, wodoroweglanu lub alko¬ holanu alkilu.
6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w temperaturze 90—180°C.KI. 12p, 10/01 80 171 MKP C07d 53/04 F< / N—C. r WZÓR 1 /CH~"2 WZÓR 2 RA O i / N—Cv N— I \ Y O WZÓR 3 -CH-R, WZÓR 4 WZÓR 5 WZÓR 6 N Cl WZÓR 7 CH, CH, CH, CH, CH, CH, WZÓR 8 WZÓR 9 WZÓR 10 C2H5 CH, WZÓR 11 WZÓR 12 WZÓR 13 OCH, OCH, OCH, WZÓR 14 WZÓR 15 WZÓR 16 CL Cl WZÓR 17 WZÓR 18 CL WZÓR 19 CZYTELNIA Uncdu foienfowego iKI. 12p, 10/01 80 171 MKP C07cl 53'04 ch. ci WZÓR20 CF, .NO, WZÓR 21 WZÓR 22 CN C-CH, WZÓR 23 WZÓR 24 WZÓR 25 — CH /-H \ CH, WZdR 26 WZdR 27 -o WZÓR 28 WZÓR 29 "i WZdR 32 O WZÓR 3C WZÓR 31 ^3 WZÓR 33 WZÓR 34 HaC ^CH-CH2- _CH2-CH2-N. / ,CH, CH, WZÓR 35 WZÓR 36 o ^ WZdR 37 WZdR 38 WZdR 39 -CH-CH-C X CH. -h'chC) WZdR 40 WZCR 44KI. 12p,10/01 80 171 MKP C07d 53/04 ?«3 -CH—CH-—OH -CH2-CH2-N /C2H, WZÓR 42 WZÓR 43 WZÓR 44 ^/NO, WZÓR 45 WZ(5R 46 OC O R O 1 I2 I Hal-C-CH-C-O-olkil -? R r? N-C-CH-R, I 2 o-c I NO, O-alkil M .0 1 ^ I II N-C-CH-R, I 2 c=o I NH O-alkil SCHEMAT C. YlELNlAl U««* **"^ «K-7, PL PL
PL13474369A 1968-07-12 1969-07-11 PL80171B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AT677768A AT286302B (de) 1968-07-12 1968-07-12 Verfahren zur Herstellung neuer 5-Aryl-1H-1,5-benzodiazepin-2,4-3H,5H-dione

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL80171B1 true PL80171B1 (pl) 1975-08-30

Family

ID=3589652

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL13474369A PL80171B1 (pl) 1968-07-12 1969-07-11

Country Status (8)

Country Link
AT (1) AT286302B (pl)
BG (1) BG15690A3 (pl)
BR (1) BR6910669D0 (pl)
DK (1) DK126942B (pl)
ES (1) ES369347A1 (pl)
FI (1) FI49410C (pl)
PL (1) PL80171B1 (pl)
SU (1) SU374825A3 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
FI49410C (fi) 1975-06-10
FI49410B (pl) 1975-02-28
BR6910669D0 (pt) 1973-02-15
BG15690A3 (bg) 1976-06-21
DK126942B (da) 1973-09-03
AT286302B (de) 1970-12-10
ES369347A1 (es) 1971-06-01
SU374825A3 (pl) 1973-03-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3100770A (en) 5-pyridyl-1,4-benzodiazepine compounds
CA1134362A (en) Benzimidazoles, their preparation and their use as pharmaceutical compositions
PL124063B1 (en) Process for preparing novel derivatives of 5h-2,3-benzodiazepine
SK279902B6 (sk) Triazolpyrimidínové deriváty, farmaceutický prostr
FI59099C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt vaerdefulla substituerade 6-fenyl-4h-s-triazolo-/3,4c/-tieno-/2,3e/-1,4-diazepiner
US4118386A (en) Synthesis of imidazo[1,5-a]diazepine-3-carboxylates
EP0126970A2 (en) Anxiolytic and anti-depressant thienopyridine derivatives
PL97040B1 (pl) Sposob wytwarzania 3-fluorobenzodwuazepin-2-onow
US4183932A (en) Fused quinazolinones and preparation thereof
PL80171B1 (pl)
US3485841A (en) Azirino(1,2-a) quinazoline 2-oxide and preparation thereof
PL88788B1 (en) Triazolo-isoindole and triazolo-isoquinoline derivatives and their manufacture and uses[gb1477302a]
US3849405A (en) Thieno-(2,3-e)(1,4)diazepin-2-ones
NO126799B (pl)
US3398139A (en) Process for preparing 2-amino-benzodiazepines
PL78769B1 (pl)
US3819627A (en) 1-substituted-3,4-dihydro-2(1h)-quinazolinones
PL174330B1 (pl) Nowe pochodne 3-oksadiazolilo-5,6,7,8-tetrahydro-1,6-naftyrydyny, nowe pochodne 5,6,7,8-tetrahydro-1,6-naftyrydyny oraz sposób otrzymywania pochodnych 1,6-naftyrydyny
US4333944A (en) 8-Halo-6-phenyl-4H-s-triazolo (3,4-c) thieno 1,4-diazepin-1-ones
US3625959A (en) Preparation of 2,3,4,5-tetrahydro-5-phenyl-1h-1, 4-benzodiazepin-4-ols
Sasaki et al. The synthesis of novel polycyclic heterocyclic ring systems via photocyclization. 8.[1] Benzothieno [2, 3‐c] naphtho [1, 2‐h] quinoline and [1] benzothieno [2, 3‐c] naphtho [1, 2‐h][1, 2, 4] triazolo [4, 3‐a] quinoline
PL106837B1 (pl) Sposob wytwarzania imidazo 1,5-a1,4 diazepin
DE1934607A1 (de) Verfahren zur Herstellung neuer 5-Aryl-1H-1,5-benzodiazepin-2,4-dione
CA1327572C (en) Imidazodiazepine derivatives
DK156391B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 3-aminopyrrolderivater