PL82657B1 - Preparation of monohaloacetyl halides[us3758571a] - Google Patents

Preparation of monohaloacetyl halides[us3758571a] Download PDF

Info

Publication number
PL82657B1
PL82657B1 PL1972158005A PL15800572A PL82657B1 PL 82657 B1 PL82657 B1 PL 82657B1 PL 1972158005 A PL1972158005 A PL 1972158005A PL 15800572 A PL15800572 A PL 15800572A PL 82657 B1 PL82657 B1 PL 82657B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
carbonate
ketene
carried out
halides
reactions
Prior art date
Application number
PL1972158005A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Monsanto Cous
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Monsanto Cous filed Critical Monsanto Cous
Publication of PL82657B1 publication Critical patent/PL82657B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/58Preparation of carboxylic acid halides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Uprawniony z patentu: Monsanto Company, St. Louis, Missouri (Stany Zjednoczone Ameryki) Sposób wytwarzania halogenków monohalogenoacylu Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania halogenków monohalogenoacylu przez halogenowa- nie ketonów w fazie cieklej, a w szczególnosci sposób halogenowania ketonów w obecnosci takiego rozpuszczalnika lub medium reakcyjnego, które in- hihiituje lub zapobiega tworzeniu sie wielohalogen- ków acylu. Termin „halogen" stosowany w opisie obejmuje chlor, brom, jod oraz takie halogenki chlorowców, jak chlorek jodu, bromek jodu, chkrek bromu Itp.Reakcja halogenowania ketenu w fazie cieklej jest dobrze znana, lecz prowadzac ja znanymi dotychczas metodami uzyskuje sie halogenki halo- genoacetylu zanieczyszczone znaczna iloscia halo¬ genku idwuhalogenoacetyiu i wielohalogenowymi produktami ubocznymi. W dotychczasowych meto¬ dach wykorzystywano takie rozpuszczalniki, jak chlorowcowane pochodne benzenu, nitrobenzen, czterochlorek wegla, chlorek chloroacetylu, chlorek acetylu, 1,2-dwuchloroetan, acetonitryl, benzonitryl, nitrometan i inne.Wada wszystkich' tych rozpuszczalników bylo tworzenie sie obok halogenku halogenoacetylu zna¬ cznej ilosci halogenku dwuhalogenoacetylu. Ponadto, w obecnosci niektórych z tych rozpuszczalników powstawaly niepozadane halogenki trójhalogenoace- tylu. Pochodne dwuhalogenowe nie maja wartosci "handlowej, a oddzielenie ich od pochodnych mo- nohalogenowych jest kosztowne i czasochlonne. Na przyklad, temperaitura wirzenia chlorku dwuchloro- 10 15 20 30 acetylu wynosi okolo 107°C, a temperatura wrzenia chlorku monochloroacetylu okolo 105°. Bliskosc temperatur wrzenia obu tych zwiazków powoduje, ze rozdzielenie ich jest niezwykle trudne i wy¬ maga stosowania dodatkowej kosztownej operacji w procesie halogenowania, prowadzonym przy wy¬ korzystaniu znanych dotychczas rozpuszczalników.Halogenki halogenoacetylu, wytwarzane sposo¬ bem wedlug wynalazku, sa cennymi pólproduktami przy wytwarzaniu a-halogenoacetanitrylidów o wla¬ snosciach owadobójczych i innych produktów. W przeciwienstwie do nich odpowiednie halogenki dwu- i trójhaliogenoacetyki nie maja wartosci han¬ dlowej. Innymi slowy, stanowia one rozcienczalniki zmniejszajace wartosc cennych produktów — halo¬ genków monohalogenoacetylu. Problem ten jest istotny, poniewaz wszystkie dostepne na rynku chlorki chloroacetylu sa zanieczyszczone chlorkiem dwuchloroacetylu, którego zawartosc siega, w nie¬ których przypadkach, 6%.Sposób wedlug wynalazku pozwala uniknac wad znanych dotychczas rozpuszczalników. Wedlug tego sposobu halogenuje sie ketony w obecnosci alicy- klicznych weglanów o wzorze przedstawionym na rysunku, w którym R, R1, R2, R3, R4, R5 sa jedna¬ kowe lub rózne i^oznaczaja atoim wodoru, atomy halogenu lub rodniki metylowe, chlorometylowe badz etylowe, a n oznacza liczbe calkowita, wyno¬ szaca 0 lub 1.Sposób wedlug wynalazku obejmuje halogenowa- ^82 65782 657 nie ketenu, tzn. zwiaziki o wzorze CH2 = C = O, jak równiez halogenowanie podstawionych keto¬ nów takich, jak metyloketen, dwumetyloketen, etylo- keten, dwuetyloketen, fenyloketen, dwufenyloketen itp.W sposobie wedlulg wynalazku mozna stosowac weglan etylenu lub inne 1,2- i 1,3-ialicykldjCzne we¬ glany jako takie lub w postaci ich mieszaniny.Odpowiednimi weglanami sa, na przyklad, weglan l,2ipropylenu, weglan 1,2-butylenu, weglan 1,3-pro- pylenu, weglan 1,3-butylenu, weglan 2,2-dwumetylo- -1,3-propylenu, weglan l^dwuetylo-ljS^propylenu, weglan 1,2-dwumetyloetylenu, weglan 1-chlorome- tyloetylenu, weglan 1,2-dwuetyloetylenu itp. W przypadku zastosowania nienasyconego weglanu, wiazanie nienasycone zostaje wysycone przez przy¬ laczenie halogenu do dwóch sasiednich atomów wegla, polaczonych pierwotnie wiazaniem podwój¬ nym* W sposobie wedlug wynalazku korzystnymi rozpuszczalnikami moga byc równiez aliicykliczne weglany zawierajace pierscienie siedmio*- i wiecej czlonowe, takie jak weglan l,4^butylenu, jednakze w porównaniu z weglanami o pierscieniach piecio- i szescioczlonowych maja one male znaczenie prak¬ tyczne.W isposobie wedlug wynalazku keten i halogen wprowadza sie do weglanowego rozpuszczalnika, gdzie reaguja one dajac halogenki monohalogeno- acylu, które nastepnie wydziela sie ze srodowiska reakcji w konwencjonalny sposób, na przyklad na drodze destylacji, prowadzonej zwykle pod zmniej¬ szonym cisnieniem. Reakcje mozna prowadzic w sposób ciagly lub periodyczny. Warunki prowadze¬ nia reakcji nie maja istotnego znaczenia, lecz ko¬ rzystnie jest utrzymywac je w podanych nizej granicach, celem uzyskania maksymalnej wydajnos¬ ci halogenków monohalogenoacylu. W 'istocie nie¬ zbedne jest tylko, aby w warunkach prowadzenia reakcji weglan stosowany jako rozpuszczalnik byl w stanie cieklym. Ze wzgledów praktycznych reak¬ cje prowadzi sie zwykle w temperaturze 50°C^ 150°C, pod cisnieniem okolo 50 mm Hg — 2 atm.W wiekszosci przypadków zalecane jest prowadze¬ nie jej w temperaturze okolo 0°C—110QC, pod cis¬ nieniem okolo 100 mm Hg — 760 mm Hg. Reakcja miedzy halogenem i ketenem bedzie zachodzila do wytworzenia zasadniczo czystego halogenku mo¬ nohalogenoacylu, bez wzgledu na stosunek molowy reagentów. Jadnakze korzysci sposobu wedlug wy¬ nalazku beda w pelni realizowane wówczas, gdy stosunek molowy halogenku do ketenu bedzie utrzymywany okolo 0,8:1 — 2,0:1; najlepsze zas rezultaty uzyskuje sie przy stosunku molowym ha¬ logenku ido ketenu miedzy okolo 1 :1—1,3 :1. Obec¬ nosc alicyklicznego weglanu w srodowisku reakcji zgodnie z wynalazkiem minimalizuje tworzenie sie halogenków acylu i zasadniczo eliminuje powsta¬ wanie halogenków dwuhalogenoacylu i innych wieldhalogenowych produktów ubocznych.Zgodnie ze sposobem wedlug wynalazku weglan moze stanowic zasadniczo calosc lub tylko niewiel¬ ka czesc srodowiska reakcyjnego. Korzysci te sa najlepiej widoczne, gdy stosunek wagowy rozpusz¬ czalnika jest duzy, lecz zasadnicze korzysci uzys¬ kuje sie nawet wówczas, gdy weglan jest obecny w stosunkowo niewielkich ilosciach. Niepozadane halogenki wielohalogenoacylu tworza sie w zniko¬ mych ilosciach wówczas, gdy medium reakcyjne za- 5 wiera niewielka ilosc weglanu,*natomiast nie tworza sie prawie zupelnie w przypadku wiekszych ilosci we¬ glanu. Stosunek waigowy weglanu do sumy weglanu i produktu, tzw. stosunek wagowy rozpuszczalnika, moze zmieniac sie okolo 0,05 :1—0,99 :1. W rzeczy- 10 wistosci, podczas normalnego przebiegu reakcji perio¬ dycznej, stosunek wagowy rozpuszczalnika zmniej¬ sza sie (podczas powstawania produktu, który miesza sie z weglanem stanowiacym srodowisko reakcji.W praktyce, w procesach ciaglych stosunek wagowy 15 rozpuszczalnika moze byc staly lub zmieniac sie w zadanych granicach.Omawiany wynalazek zilustrowano ponizszymi przykladami. W przykladach tych oraz w calym opisie wszystkie ilosci wyrazono w czesciach wa- 20 25 50 gowych, jezeli nie zaznaczono inaczej.Przyklad I. Okolo 200 czesci weglanu etylenu wprowadzono do odpowiedniego naczynia reakcyj¬ nego, utrzymywanego pod cisnieniem okolo 100 mm 30 Hg i wyposazonego w wylot gazu, urzadzenie reje¬ strujace temperature oraz dwie belkotki, umieszczo¬ ne pod powierzchnia cieczy. Keten i chlor wpro¬ wadzano przez oddzielne belkotki ze stala i zasadniczo irównomolowa szybkoscia, podczas gdy 35 srodowisko reakcji utrzymywano w temperaturze okolo 45—50°C. Dodawanie reagentów zakonczono po okolo 2,5 godzinach. Podczas reakcji dodano okolo 188 czesci chloru i okolo 95 czesci ketenu. Pod koniec reakcji stosunek ilosci rozpuszczalnika i pro- 40 duktu wynosil okolo 0,44. Mieszanina reakcyjna za¬ wierala glównie wegllan etylenu, chlorek chloro- acetylu oraz niewielkie ilosci chlorku dwuchloro- acetylu i chlorki acetylu. Po destylacji, majacej na celu wydzielenie czystego chlorku chloroacetylu, wy- 45 dajnosc molowa chlorku chloroacetylu wynosila 96%, wydajnosc chlorku acetylu — okolo 1,9%, wydaj¬ nosc zas chlorku dwuchloroacetylu — okolo 2%.Chociaz w przykladzie tym mieszano mase reak¬ cyjna, to jednak mieszanie nie jest konieczne w reakcji halogenowania .W przypadku, gdy haloge¬ nem jest brom, zaleca sie mieszanie masy reak¬ cyjnej, lecz dobre wyniki uzyskuje sie równiez bez mieszania. 55 Powtarzajac operacje opisane w przykladzie I, lecz zmieniajac warunki reakcji i uzyte reagenty, które wyszczególniono w tablicy 1, uzyskano produ- . kty, zestawione w tej tablicy.W przykladach II, III, V i VI wydajnosc halogen- 60 ku hailogenoacylu jest wysoka, tzn. wyzsza niz 95%, a ilosc halogenku dwuhalogenoacylu minimalna, co daje halogenek halogenoacylu o czystosci wyzszej niz 98%. W przykladzie IV wydajnosc bromku bromoacetylu o czystosci wyzszej niz 99% wynosi 65 ponad 85%.82 657 Tablica 1 Nr przykladu Rozpuszczalnik 1 Cisnienie, mm Hg Temperatura, °C 1 Keten Halogen Ilosc rozpuszczal¬ nika, czesci Ilosc halogenu, czesci Ilosc ketenu, czesci Halogenek halo- genoacylu Halogenek dwu- halogenoacylu II Weglan cztero- chloro- etylenu 150 30 Keten Chlor 150 110 59 Chlorek chloro- acetylu Chlorek dwuchlo- roacetyliJ III Weglan 1,3-buty- . lenu 7G0 30 Metyloketen Chlor 58 64 47 Chlorek 2-chloro- propionylu Chlorek 2,2 -dwuchloro- propionylu IV Weglan etylenu 100 40 Keten Brom 150 218 52 Bromek bromo- acetylu Bromek dwu- brorno- acetylu i V Weglan chloro-- metylo- etylenu 100 20—25 Keten Chlor 100 110 42 Chlorek chloro¬ acetylu Chlorek dwuchlo- iroacetylu VI Weglan fenylo- etylenu 760 20—25 Fenylo- 1 keten | Chlor 50 26 38 Chlorek 2-chloro- 2-fenylo- acetylu 1 Chlorek 2,2-dwu- chloro-2 -fenylo- acetylu | Przyklad VII. Do reaktora, wyposazonego w belkotki i urzadzenie do rejestrowania tempera¬ tury, wprowadzono 235 czesci weglanu 1,2-propy- lenu. Chlor i keten wprowadzono przez belkotki do reaktora pod cisnieniem 100 mm Hg, utrzymujac temperature pomiedzy 20 i 25°C, w ciagu okolo 182 minut. Podczas reakcji utrzymywano w roztworze weglanu propylenu niewielki nadmiar chloru wzgle¬ dem ketenu. Po rozdzieleniu produktów analiza wykazala wydajnosc chlorku chloroacetylu 94,6% i chlorku dwuchloraacetylu 0,6%. Wydajnosc chlor¬ ku acetylu wynosila 4,8%. Uzyskany chlorek chloro- 35 acetylu byl czystosci 99,2% .Odzyskanie rozpusz¬ czalnika bylo zasadniczoIlosciowe.W celu zilustrowania korzysci uzyskiwanych przy zastosowaniu rozpuszczalników, zgodnie ze sposo- 40 bem wedlug wynaJlazku, powtórzono zasadniczo spo¬ sób postepowania opisany w przykladzie I, lecz przy uzyciu innych rozpuszczalników. Uzyskane w ten sposób wydajnosci oraz wyniki z przykladów I i VII zestawiono w tablicy 2.Tablica 2 Rozpuszczalnik Jak w przykladzie I Jak w przykladzie VII Octan etylu CzterocMorek wegla 1,2-dwuchloroetylen Octan metylu Aoetoniitryl Nitrometan Octan n-butylu Qctan n-heksylu Benzonitryl Chlorek chloroacetylu Wydaj¬ nosc 1 % . 96 94,6 92 42 35 91 46 48 82 81 87 Czystosc % 98 99,2 96 69 53 94 83 74 95 95 94 Wydajnosc chlorku acetylu % 1,9 4,8 5 43 41 4 47 39 15 15 9 Wydajnosc chlorku dwuchlo- roaeetyliu % 2 . 0,6 3 15 24 4 7 13 3 4 4 Stopien 1 odzyski¬ wania rozpusz¬ czalnika % 95 95 78 75 90 88 66 75 84 83 9282 657 8 Z porównania wyników uzyskanych ta sama metoda, lecz przy zastosowaniu róznych rozpusz¬ czalników wynika, ze rozpuszczalniki, stosowane zgodnie ze sposobem wedlug wynalazku, zasadni¬ czo zapobiegaja tworzeniu sie chlorków wielochlo- roacetylu i minimalizuja powstawanie chlorku acetylu. Wydzielenie czystego chlorku chloroacetylu z chlorku acetylu i rozpuszczalnika droga destylacji nie stanowi problemu, dzieki duzym róznicom temperatur wrzenia tych zwiazków.Korzysci uzyskane przez zastosowanie weglanów jako rozpuszczalników przejawiaja sie równiez w stopniu odzysku rozpuszczalnika wyzszym niz 90%.Korzystne efekty zastosowania takich rozpuszczal¬ ników, widoczne z wysokiego stopnia odzysku, wy¬ nikaja z ich wewnetrznej struktury chemicznej.Równie korzystne rezultaty uzyskuje sie sposo¬ bem wedlug wynalazku przy zastosowaniu innych weglanów i innych, wyzej wymienionych srodków halogenujacych. Brom mozna wprowadzac do ukla¬ du jako ciecz, tworzac z weglanów roztwór lub jego gaz, pod powierzchnie masy reakcyjnej. W wie¬ kszosci przypadków zaleca sie prowadzac bromowa¬ nie, stosujac roztwór bromu w weglanie. W przy¬ padku zastosowania chlorku jodu jako srodka ha- logenujaeego wprowadza sie go do reaktora w postaci roztworu w weglanie. PL PL

Claims (12)

1. Zastrzezenia patentowe
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako weglan stosuje sie weglan etylenu.
3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 5 keten poddaje sie reakcji z chlorem, a jako weglan stosuje sie weglan etylenu.
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze keten poddaje sie reakcji z bromem, a jako weglan 10 stosuje sie weglan etylenu.
5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w obecnosci weglanu 1,2-pro- pylenu. 15 20
6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w obecnosci weglanu 1,3-pro- pylenu.
7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje prowadzi .sie w obecnosci weglanu cztero- chloroetylenu.
8. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 25 reakcje prowadzi sie w obecnosci weglanu 1,3-bu- tylenu.
9. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w obecnosci weglanu chloro- 30 metyloetylenu. 1. Sposób wytwarzania halogenków monohaloge- noacetylu przez halogenowanie ketonu w fazie cieklej, znamienny tym, ze keten poddaje sie reak¬ cji z halogenem, w obecnosci alicyklicznego wegla¬ nu o ogólnym wzorze przedstawionym na rysunku, w którym R, R1, R2, R3, R4, R5 oznaczaja, niezalez¬ nie od siebie atom wodoru, atom halogenu, grupe metylowa, chlorometylowa lub etylowa, zas n ozna¬ cza liczbe Calkowita, wynoszaca 0 lub 1.
10. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w obecnosci weglanu fenylo- etylenu. 35
11. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako keten stosuje sie niepodstawiony keten.
12. Sposób wedlug zastrz. 11, znamienny tym, za keten poddaje sie reakcji z chlorem. CRtf-(CQ2R5)n-Cq4R5 0 c o o zor LDA — Zaklad Nr 2 — Typo, zam. 830/76 — 110 egz. Cena 10 zl PL PL
PL1972158005A 1971-10-26 1972-09-29 Preparation of monohaloacetyl halides[us3758571a] PL82657B1 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US19264771A 1971-10-26 1971-10-26
US27796172A 1972-08-04 1972-08-04

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL82657B1 true PL82657B1 (en) 1975-10-31

Family

ID=26888250

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1972158005A PL82657B1 (en) 1971-10-26 1972-09-29 Preparation of monohaloacetyl halides[us3758571a]

Country Status (9)

Country Link
US (1) US3758571A (pl)
BG (1) BG24536A3 (pl)
CS (1) CS161667B2 (pl)
DD (1) DD98908A5 (pl)
HU (1) HU167028B (pl)
PL (1) PL82657B1 (pl)
RO (1) RO59130A (pl)
SU (1) SU576038A3 (pl)
YU (1) YU37306B (pl)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN115117302B (zh) * 2022-06-07 2025-03-25 深圳珈钠能源科技有限公司 钠离子电池水系正极浆料的制备方法、极片及钠离子电池

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB782773A (en) * 1955-07-12 1957-09-11 Distillers Co Yeast Ltd Chlorination process

Also Published As

Publication number Publication date
YU246472A (en) 1983-04-27
HU167028B (pl) 1975-07-28
YU37306B (en) 1984-08-31
DD98908A5 (pl) 1973-07-12
BG24536A3 (en) 1978-03-10
RO59130A (pl) 1976-01-15
US3758571A (en) 1973-09-11
CS161667B2 (pl) 1975-06-10
SU576038A3 (ru) 1977-10-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4827024A (en) Process for the preparation of fluoroxy-halo-compounds
US2478932A (en) Manufacture of 1, 1, 1-trifluoroethane
EP0004636A2 (en) Process for preparing benzotrifluoride and its derivatives
US2412389A (en) Halogenated organic compounds
PL82657B1 (en) Preparation of monohaloacetyl halides[us3758571a]
Yamamoto et al. AZAFULVENES 7. CYCLOADDITION REACTION OF 8-AZAHEPTAFULVENE TO KETENE
US5475164A (en) Process for preparing 3-fluoro-4,6-dichlorotoluene
US3468900A (en) Process for preparing isoxazole compounds
US3928478A (en) Chlorination of xylene
US6274780B1 (en) Catalysts for halogenated hydrocarbon processing and their preparation and use
US2734084A (en) Synthesis of l-halo-z
US4417081A (en) Selective 2-chlorination of meta-dihalobenzenes
US5138109A (en) Process for preparing halogenated alkyl
US3952065A (en) Method of producing chlorobenzenes from benzene sulphonyl chlorides
US4898999A (en) Process for halogenating cyclobutenoarenes
US3297771A (en) Trichloromethylation of chlorosubstituted benzenes
JPS58222040A (ja) メタ−クロロベンゾトリフルオリドの製造方法
US3704307A (en) Process for the preparation of 3-chloro-4-methoxy-phenylisocyanate
US3530192A (en) Synthesis of polychlorobenzal chloride
US3775476A (en) Aromatic acid chloride process
US5631406A (en) Chemical compounds
PL82658B1 (en) Production of monohaloacyl halides[gb1374324a]
US3560581A (en) Process for upgrading chlorinated heavy residues
US3758569A (en) Preparation of monohaloacetyl halides
GB897187A (en) A process for the production of vanadyl trihalides and organic halides