PT101138A - TRANSDERMMIC ADMINISTRATION SYSTEM AND PROCESS FOR THEIR PREPARATION - Google Patents

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PT101138A
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PT101138A
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Portuguese (pt)
Inventor
Majid Mahjour
Zhara Rashidbaigi
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Warner Lambert Co
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    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/435Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom
    • A61K31/44Non condensed pyridines; Hydrogenated derivatives thereof

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Description

Descrição referente a patente de invenção de WARNER-LAMBERT GOMPANY, norte-americana, industrial e comercial, estabelecida em 201 Tabor Road, Morris Plains, New Jersey 07950, Estados Unidos da América, (inventores: Majid Mahjour, Zahra Rashidbaigi e Galen Radebaugh, residentes nos Estados Unidos da América) para "SISTEMA DE ADMINISTRAÇÃO TRANSDÊRMICA E PROCESSO PARA A SUA PREPARAÇÃO"Description of the invention of WARNER-LAMBERT GOMPANY, North American, industrial and commercial, established at 201 Tabor Road, Morris Plains, New Jersey 07950, United States of America, (inventors: Majid Mahjour, Zahra Rashidbaigi and Galen Radebaugh, residing in the United States of America) for " TRANSD. SYSTEM ADMINISTRATION & PROCESS FOR YOUR PREPARATION "

DESCRIÇÃO ANTECEDENTES DA INVENÇÃO A presente invenção refere-se a libertação transdérmica de 1,2,5,6-tetra-hidro-3-piridina--oximas substituídas em 0 ou de 1,2,3,6-tetra-hidro-4-piridina--oximas substituídas em 0 (compostos TOM) e das suas bases e sais farmaceuticamente aceitáveis.BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention relates to the transdermal delivery of O- or 1,2,3,6-tetrahydro-4-substituted 1,2,5,6-tetrahydro-3-pyridine-oximes -pyridine-oximes (TOM compounds) and their bases and pharmaceutically acceptable salts.

Os compostos TOM são úteis no tratamento de perturbações cognitivas, perda de memória, coreia de Huntington, disquinesia tardia, demência senil, doença de Alzheimer e afecçoes semelhantes. Os compostos TOM sao também analgésicos úteis. 0 uso dos compostos TOM em formas de dosagem orais e injectáveis é apresentado nas Patentes dos E.U.A. N2s. 4 710 508 e 4 786 648. As memórias descritivas de cada uma destas patentes sao dadas como aqui reproduzidas por referência. Enquanto que as formulações oral e parenteral sao eficazes, têm sido procurados meios alternativos de administração de quantidades terapêuticas destes compostos biologicamente activos, particularmente, por via transdérmica. 1TOM compounds are useful in the treatment of cognitive disorders, memory loss, Huntington's chorea, tardive dyskinesia, senile dementia, Alzheimer's disease and the like. TOM compounds are also useful analgesics. The use of TOM compounds in oral and injectable dosage forms is disclosed in U.S. Pat. 4,710,508 and 4,786,648. The disclosures of each of these patents are given hereinbefore by reference. While oral and parenteral formulations are effective, alternative means of administering therapeutic amounts of these biologically active compounds, particularly, transdermally, have been sought. 1

A libertação transdérmica de medicamentos e um processo de difusão no qual um agente terapêutico passa de um reservatório para e através da pele de um mamífero. À libertação transdérmica oferece várias vantagens sobre outras formas de administraçao. Por exemplo, a administraçao transdérmica evita as perturbações gastrointestinais associadas â administraçao oral de algumas medicações. A administraçao transdérmica também evita substancialmente o efeito de "primeira passagem" do metabolismo do figado, deste modo reduzindo a quantidade de substância activa necessária para atingir o resultado terapêutico desejado. Para alem disso, muitos sistema transdérmicos sao projectados para libertar uma substância activa por períodos de tempo prolongados, e, em consequência, afastam a necessidade de tomar várias doses diárias de um medicamento. Este efeito melhora a aceitaçao dos regimes terapêuticos por parte do paciente. A própria natureza das perturbações cognitivas implica que a aceitaçao dos regimes de tratamento envolvendo auto-administraçao de doses orais múltiplas dificilmente pode estar assegurada. No ambiente institucional, administrações parenterais múltiplas nao so sao desconfortáveis para o paciente, como também requerem um dispêndio substancial de tempo em termos de assistência de enfermagem especializada.Transdermal delivery of medicaments and a diffusion process in which a therapeutic agent passes from a reservoir to and through the skin of a mammal. Transdermal delivery offers several advantages over other forms of administration. For example, transdermal administration prevents gastrointestinal disturbances associated with oral administration of some medications. Transdermal administration also substantially avoids the effect of " first pass " of the liver metabolism, thereby reducing the amount of active substance required to achieve the desired therapeutic result. Furthermore, many transdermal patches are designed to release an active substance for prolonged periods of time, and therefore exclude the need to take several daily doses of a drug. This effect improves the acceptance of therapeutic regimens by the patient. The very nature of cognitive disorders implies that acceptance of treatment regimens involving self-administration of multiple oral doses can hardly be assured. In the institutional setting, multiple parenting administrations are not only uncomfortable for the patient, but also require a substantial expenditure of time in terms of skilled nursing care.

Os compostos TOM, no entanto, · colocam problemas particulares quando incluídos em sistemas de libertação do tipo transdérmico. Os compostos TOM têm tendência para ser algo voláteis e existe a preocupação sobre a possibilidade de os sistemas transdérmicos poderem contar, manter durante o armazenamento e libertar quantidades suficientes de um composto TOM.TOM compounds, however, pose particular problems when included in transdermal delivery systems. TOM compounds tend to be somewhat volatile and there is concern about the possibility that transdermal systems may count, maintain during storage and release sufficient amounts of a TOM compound.

Em conformidade, tendo em vista o exposto, seria vantajoso poder libertar eficazmente compostos TOM de forma transdérmica. Esta via de administraçao ofereceria uma alternativa útil quando as vias oral e parenteral não estão disponíveis ou sao impraticáveis. Sistemas transdérmicos • libertando compostos TOM por um período prolongado de tempo 2Accordingly, in view of the foregoing, it would be advantageous to be able to effectively release TOM compounds transdermally. This route of administration would offer a useful alternative when the oral and parenteral routes are not available or are impractical. Transdermal systems • releasing TOM compounds for an extended period of time 2

seriam também vantajosos no tratamento de perturbações cognitivas para assegurar que os níveis de dosagem adequados sab mantidos tanto na auto-administraçao como em ambientes institucionais . Ê portanto um objectivo da presente invenção proporcionar sistemas de libertação transdérmica para compostos TOM. raçao trans istema de ficazes de m 0, 1,2, , das suas É um objectivo adicional da presente invenção proporcionar métodos de tratamento por adminis-dérmica de compostos TOM.would also be advantageous in the treatment of cognitive disorders to ensure that adequate dosage levels are maintained both in self-administration and in institutional settings. It is therefore an aim of the present invention to provide transdermal delivery systems for TOM compounds. A further object of the present invention is to provide methods of administratively treating TOM compounds.

RESUMO DA INVENÇÃO A presente invenção inclui um sistema de libertação transdérmica para libertar quantidades eficazes de 1,2,5,6-tetra-hidro-3-piridina-oximas substituídas 1,2,3,6-tetra-hidro-4-piridina-oximas substituídas em 0, das suas bases, dos seus sais de adiçao de ácido e das suas .misturas farmaceuticamente aceitáveis. Numa forma de concretização preferida, o sistema de libertação inclui o monocloridrato de (E)-l,2,5,6-tetra-hidro-l-metil-3-piridina--carboxaldeido-O-metiloxima. As quantidades eficazes de compostos TOM variam entre cerca de 0,0001 mg e cerca de 100 mg por kg de peso corporal por dia, e de preferência entre cerca de 0,001 mg e cerca de 1 mg por kg de peso corporal por dia.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention includes a transdermal delivery system for delivering effective amounts of substituted 1,2,5,6-tetrahydro-3-pyridin-oximes 1,2,3,6-tetrahydro-4-pyridine substituted oximes, their bases, their acid addition salts and their pharmaceutically acceptable mixtures. In one preferred embodiment, the delivery system includes (E) -1,2,5,6-tetrahydro-1-methyl-3-pyridine-carboxaldehyde-O-methyloxime monohydrochloride. The effective amounts of TOM compounds range from about 0.0001 mg to about 100 mg per kg body weight per day, and preferably from about 0.001 mg to about 1 mg per kg body weight per day.

Os sistemas de libertação transder-mica contendo os compostos TOM podem ser do tipo de reservató-ria ou, de preferência, do tipo de matriz adesiva nos quais o composto TOM é disperso numa matriz formada com um adesivo de polímero acrílico.The transdermal delivery systems containing the TOM compounds may be of the reservoir type, or preferably of the adhesive matrix type in which the compound TOM is dispersed in a matrix formed with an acrylic polymer adhesive.

Em formas de concretização adicionais, sao proporcionados métodos para o tratamento de perturbações cognitivas e, separadamente, para efectuar analgesia. 0s métodos incluem a administraçao transdérmica de quantidades eficazes de compostos TOM para alcançar o objectivo d‘o tratamento . 3In further embodiments, methods are provided for the treatment of cognitive disorders and, separately, for effecting analgesia. Methods include transdermal administration of effective amounts of TOM compounds to achieve the goal of treatment. 3

Como resultado da presente invenção, quantidades eficazes de compostos TOM podem ser libertadas por via transdérmica. Os sistemas transdérmicos proporcionam uma via de administração alternativa útil e vantajosa. Alem disso, os dispositivos transdérmicos da presente invenção nao precisam de conter promotores da permeaçao para libertar os compostos TOM. Embora os promotores da permeaçao sejam auxiliares úteis em muitos sistemas transdérmicos no auxílio à penetração do ingrediente activo através da pele, os promotores sao conhecidos por causarem irritaçao local. Os promotores da permeaçao podem também afectar negativamente a previ-sibilidade da libertação de alguns agentes terapêuticos.As a result of the present invention, effective amounts of TOM compounds can be delivered transdermally. Transdermal systems provide a useful and advantageous alternative route of administration. In addition, the transdermal devices of the present invention need not contain permeation promoters to release the TOM compounds. Although permeation promoters are useful adjuvants in many transdermal systems in aiding the penetration of the active ingredient through the skin, the promoters are known to cause local irritation. The permeation promoters may also adversely affect the predictability of the release of some therapeutic agents.

Quando os compostos TOM sao incluídos no sistema de libertação transdérmica do tipo de matriz adesiva preferido, verificou-se surpreendentemente que o ambiente da matriz adesiva exerce um efeito estabilizador sobre os compostos TOM inerentemente voláteis.When the TOM compounds are included in the preferred adhesive matrix type transdermal delivery system, it has surprisingly been found that the adhesive matrix environment exerts a stabilizing effect on the inherently volatile TOM compounds.

Para uma melhor compreensão da presente invenção, juntamente com outros objectos adicionais, e feita referência a descrição que se segue, e o seu âmbito será especificado nas reivindicações anexas.For a better understanding of the present invention, together with further objects, reference is made to the description which follows, and its scope will be specified in the appended claims.

DESCRIÇÃO PORMENORIZADA DA INVENÇÃODETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

Os sistemas de libertação transdérmica da presente invenção libertam de forma eficaz os compostos TOM e os seus análogos relacionados farmaceuticamente aceitáveis. A invenção é baseada em parte no facto de que a pele humana é essencialmente uma barreira do tipo membrana semi--permeável e que certos compostos químicos podem cruzar a barreira e ser então assimilados no fluxo sanguíneo. Descobriu--se que os compostos TOM podem ser libertados de forma eficaz através desta via.The transdermal delivery systems of the present invention effectively release the TOM compounds and their pharmaceutically acceptable related analogs. The invention is based in part on the fact that the human skin is essentially a semipermeable membrane type barrier and that certain chemical compounds may cross the barrier and then be assimilated into the bloodstream. It has been found that TOM compounds can be efficiently released via this route.

Os compostos TOM incluídos na presente invenção sao seleccionados a partir das 1,3,5,6-tetra--hidro-3-piridina-oximas substituídas em 0 ou 1,2,3,6-tetra--hidro-4-piridina-oximas substituídas em 0, das suas bases 4 e sais farmaceuticamente aceitáveis. Numa forma de concretização preferida, o composto incluído no sistema da libertação transdérmica e o monocloridrato de (E)-l,2,5,6-tetra-hidro--l-metil-3-piridina-carboxaldeído-O-metiloxima. Nas Patentes dos E.U.A. Nes US 4 786 648 e 4 710 508, cujas memórias descritivas se dao como aqui transcritas por referência, descrevem--se compostos TOM ilustrativos, os seus métodos de preparaçao e de dosagem.The TOM compounds included in the present invention are selected from O- or 1,2,3,6-tetrahydro-4-pyridine substituted 1,3,5,6-tetrahydro-3-pyridine oxime O-substituted oximes of the 4-bases thereof and pharmaceutically acceptable salts thereof. In one preferred embodiment, the compound included in the transdermal delivery system is (E) -1,2,5,6-tetrahydro-1-methyl-3-pyridine-carboxaldehyde-O-methyloxime monohydrochloride. In U.S. Patent Nos. 4,786,648 and 4,710,508, the disclosures of which are incorporated herein by reference, illustrative TOM compounds, their methods of preparation and dosage are described.

Os sistemas de libertação transdérmica preparados de acordo com a presente invenção incluem uma quantidade eficaz de um ou mais compostos TOM. Pelo termo "quantidade eficaz", entende-se que uma tal quantidade é suficiente para proporcionar o resultado desejado, isto é, tratamento de perturbações cognitivas e/ou o efeito de analgesia. A este respeito, os sistemas de libertação transdérmica inlcuem uma quantidade entre cerca de 0,001 mg e cerca de 100 mg por kg de peso corporal por dia de um ou mais compostos TOM. Numa forma de concretização preferida, o sistema de libertação transdérmica liberta o (s) composto (s) TOM em quantidades que vao de cerca de 0,001 mg até cerca de 1 mg por kg de peso corporal por dia.The transdermal delivery systems prepared in accordance with the present invention include an effective amount of one or more TOM compounds. By the term " effective amount ", it is meant that such an amount is sufficient to provide the desired result, i.e., treatment of cognitive disorders and / or the effect of analgesia. In this regard, transdermal delivery systems comprise an amount of from about 0.001 mg to about 100 mg per kg of body weight per day of one or more TOM compounds. In a preferred embodiment, the transdermal delivery system releases the TOM compound (s) in amounts ranging from about 0.001 mg to about 1 mg per kg body weight per day.

Os sistemas de libertação transdérmica da presente invenção, no sentido mais lato, sao dispositivos de libertação por difusão. Como tal, os dispositivos contêm pelo menos um reservatório a partir do qual um ingrediente activo se pode difundir. Geralmente, os dispositivos permitem que um ingrediente activo permaneça azmazenado durante períodos adequados sem perda de potência e permite a difusão transdérmica do ingrediente activo através de uma membrana selectivamente permeável que é posta em contacto com a pele.The transdermal delivery systems of the present invention, in the broadest sense, are diffusion release devices. As such, the devices contain at least one reservoir from which an active ingredient can diffuse. Generally, the devices allow an active ingredient to remain stored for appropriate periods without loss of potency and allows transdermal diffusion of the active ingredient through a selectively permeable membrane which is contacted with the skin.

Numa forma de concretização preferida, o sistema de libertação transdérmica da presente invenção inclui um ou mais compostos dispersos num sistema transdérmico do tipo matriz adesiva. Descobriu-se que estes sistemas de matriz adesiva conferem estabilidade adicional aos ingrediente 5In one preferred embodiment, the transdermal delivery system of the present invention includes one or more compounds dispersed in an adhesive matrix type transdermal system. These adhesive matrix systems have been found to impart additional stability to ingredients 5

activos voláteis. A matriz adesiva inclui um adesivo de polímero acrílico, o composto TOM e um estabilizador que é laminado sobre um revestimento de película impermeável inerte. 0 adesivo de polímero acrílico incluído na matriz pode ser seleccionado a partir de um entre vários tipos relacionados. De preferência, o adesivo é um polímero de acetato de vinilo - acrilato de etileno conhecido comercialmente por FlexcrylMJ', fabricado por Air Products, Inc. de Allentown, PA. Esta emulsão aquosa contêm o polímero em proporçoes entre cerca de 30% e cerca de 60% de sólidos. 0 adesivo, por seu lado, é responsável por entre cerca de 70% a cerca de 99% e de preferência entre cerca de 90 a cerca de 97% da matriz adesivo-composto TOM. Outros adesivos de polímero de acrilato adequados estão disponíveis como solventes orgânicos e incluem, por exemplo, acrilato de etil-hexilo, acrilato de butilo e acrilato de etilo tais como aqueles que sao comercializados por National Starch, Inc. de Bridgewater, New Jersey e na 3M Company de Minneapolis, Minnesota. A matriz adesiva inclui entre cerca de 0,1 e cerca de 30% em peso do composto TOM. De preferência, o composto está presente numa quantidade entre cerca de 0,5 e cerca de 5,0% em peso, e de forma mais preferencial numa quantidade de cerca de 3,0% em peso da matriz adesiva combinada.volatile assets. The adhesive matrix includes an acrylic polymer adhesive, the TOM compound and a stabilizer which is laminated onto an inert impermeable film coating. The acrylic polymer adhesive included in the matrix may be selected from one of several related types. Preferably, the adhesive is a vinyl acetate-ethylene acrylate polymer known commercially by FlexcrylMJ ', manufactured by Air Products, Inc. of Allentown, PA. This aqueous emulsion contains the polymer in proportions from about 30% to about 60% solids. The adhesive, on the other hand, is responsible for between about 70% to about 99%, and preferably between about 90 to about 97% of the adhesive-compound matrix TOM. Other suitable acrylate polymer adhesives are available as organic solvents and include, for example, ethylhexyl acrylate, butyl acrylate and ethyl acrylate such as those available from National Starch, Inc. of Bridgewater, New Jersey and 3M Company of Minneapolis, Minnesota. The adhesive matrix comprises from about 0.1 to about 30% by weight of the compound TOM. Preferably, the compound is present in an amount of from about 0.5 to about 5.0% by weight, and more preferably in an amount of about 3.0% by weight of the combined adhesive matrix.

Agentes estabilizadores tais como hidroxitolueno butilado podem também ser incluídos no sistema de libertação transdérmica da presente invenção. Estes agentes estabilizadores podem estar presentes em quantidades entre cerca de 0,05 e 0,2% p/p da mistura final. Outros agentes estabilizadores adequadas úteis na prática da presente invenção são o palmitato de ascorbilo e o óxido ferroso. Podem ser adicionados á matriz adesiva de acrilato/composto TOM estabilizadores ácidos auxiliares tais como ácidos gordos de cadeia curta, (8-22 átomos de carbono), como por exemplo ácidos lino-leico, ácido L-tartárico, ácido clorídrico ou ácido salicílico , em quantidades entre cerca de 0,1 % e cerca de 10% p/p para 6Stabilizing agents such as butylated hydroxytoluene may also be included in the transdermal delivery system of the present invention. These stabilizing agents may be present in amounts between about 0.05 and 0.2% w / w of the final blend. Other suitable stabilizing agents useful in the practice of the present invention are ascorbyl palmitate and ferrous oxide. Ancillary acids such as short chain fatty acids, (8-22 carbon atoms), such as linoleic acids, L-tartaric acid, hydrochloric acid or salicylic acid, may be added to the acrylate / in amounts of from about 0.1% to about 10% w / w to 6

estabilizar melhor o composto TOM.stabilize the compound TOM.

Pode ser incluído um espessante da emulsão para tornar firme a matriz de acrilato-TOM, por adiçao de água ou solvente orgânico, se torna bastante viscosa. Sao espessantes adequados a polivinil-pirrolidona, a hidroxi-etilcelulose, a hidroxipropil-metilcelulose e as suas misturas. Estes espessantes podem estar presentes em quantidades entre cerca de 0,5 e cerca de 5,0 % p/p da composição da matriz adesiva juntamente com um solvente adicional tal como água, em quantidades entre cerca de 3,0 e cerca de 7,0% p/p e/ou álcool etílico (USP) em quantidades entre cerca de 3,0 e cerca de 6,0% p/p para incorporar os estabilizadores e o espessante de amulsao. Agentes gelificantes tais como dióxido de silício podem também ser usados e cerca de 10% em peso. N sante de emulsão sao co de lib ertaçao da present obriga à presença do outro um pro cesso para a prep? transdermica para libertar inclui a preparaçao de uma ção de um adesivo de pol: A presente invenção também inclui TOM e um estabilizador. A emulsão adesiva ou a mistura solvente adesiva orgânico resultante é laminado sobre o revestimento de película impermeável inerte tal como alumínio-poliéster ou alumínio-polietileno-acetato de polivinilo. Aplica-se calor sobre o laminado da matriz adesiva a fim de evaporar qualquer solvente nele contido. Por fim, lamina-se uma cobertura de libertação removível sobre a superfície exposta da matriz adesiva seca.A thickener of the emulsion may be included to make the acrylate-TOM matrix firm, by addition of water or organic solvent, to become very viscous. Suitable thickeners are polyvinylpyrrolidone, hydroxyethylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose and mixtures thereof. These thickeners may be present in amounts of from about 0.5 to about 5.0% w / w of the adhesive matrix composition together with an additional solvent such as water in amounts of from about 3.0 to about 7, 0% w / w or ethyl alcohol (USP) in amounts of from about 3.0 to about 6.0% w / w to incorporate the stabilizers and the bulking thickener. Gelling agents such as silicon dioxide may also be used and about 10% by weight. An emulsion emulsion is a mixture of the present and the presence of the other a process for the prep. The present invention also includes TOM and a stabilizer. The present invention also includes TOM and a stabilizer. The adhesive emulsion or the resulting organic adhesive solvent mixture is laminated onto the impermeable waterproof film coating such as aluminum-polyester or aluminum-polyethylene-polyvinyl acetate. Heat is applied to the laminate of the adhesive matrix in order to evaporate any solvent contained therein. Finally, a release coating is laminated on the exposed surface of the dried adhesive matrix.

De preferência, qualquer estabilizador ácido auxiliar, o espessante de emulsão e o estabilizador primário sao em primeiro lugar dissolvidos na água e/ou em álcool etílico (USP) respectivamente, e mais tarde adicionados ao polímero de acetato de vinilo-acrilato de etileno a fim 7Preferably, any auxiliary acid stabilizer, emulsion thickener and primary stabilizer are first dissolved in water and / or ethyl alcohol (USP) respectively, and later added to the vinyl acetate-ethylene acrylate polymer in order to 7

de dar origem a uma mistura adesiva húmida. 0 composto TOM é incorporado e uniformemente disperso pelo polímero por agita-çao, mistura e processos semelhantes. A matriz resultante é espalhada sobre um forro impermeável inerte, tal como alumínio-poliéster ou alumínio-polietileno-acetato de polivinilo, como por exemplo o comercializado pela 3M Company de Minneapolis, Minnesota, e e seca a uma temperatura entre cerca de 45 e cerca de 55°C a fim de remover qualquer excesso de água e de álcool ate que a superfície esteja firme, seca e aderente. Para evitar a oxidaçao do composto TOM durante a armazenagem, assim como para evitar ou limitar reacçoes com outros elementos, pode laminar-se uma camada de libertação de silicone inerte impermeável ou revestida com fluorocarbono sobre a matriz de polí-mero-composto TOM. Durante a utilização, a camada de libertação é retirada imediatamente antes da aplicaçao do emplastro sobre a pele.to give rise to a wet adhesive blend. The TOM compound is incorporated and evenly dispersed by the polymer by stirring, mixing and the like. The resulting matrix is spread over an inert impermeable liner, such as aluminum-polyester or aluminum-polyethylene-polyvinyl acetate, as for example that sold by 3M Company of Minneapolis, Minnesota, and dried at a temperature between about 45 and about 55 ° C to remove any excess water and alcohol until the surface is firm, dry and adherent. To avoid oxidation of the TOM compound during storage, as well as to avoid or limit reactions with other elements, an inert silicone or impermeable silicone release layer or fluorocarbon coated onto the polymer-compound matrix TOM may be laminated. In use, the release layer is withdrawn immediately prior to the application of the patch to the skin.

Embora o sistema de libertação transdérmica da presente invenção seja de preferência incluído como parte de uma membrana fixável ou emplastro, dispositivos de libertação alternativos, tais como películas, mechas, cremes, géis, unguentos e semelhantes, sao também contemplados.Although the transdermal delivery system of the present invention is preferably included as part of a fixable membrane or plaster, alternative delivery devices such as films, wicks, creams, gels, ointments and the like are also contemplated.

EXEMPLOSEXAMPLES

Os seguintes Exemplos servem para proporcionar uma apreciaçao adicional da invenção mas nao se pretende de forma alguma restringir o âmbito efectivo da presente invenção. EXEMPLO 1The following Examples serve to provide further appreciation of the invention but are in no way intended to restrict the effective scope of the present invention. EXAMPLE 1

Neste Exemplo, um sistema de libertação transdérmica contendo o composto TOM monocloridrato de (E)-l,2,5,6-tetra-hidro-l-metil-3-piridina-carboxaldeído--O-metiloxima é preparado de acordo com a fórmula em seguida apresentada. 8 QUADRO 1In this Example, a transdermal delivery system containing the compound EOM (E) -1,2,5,6-tetrahydro-1-methyl-3-pyridine-carboxaldehyde-O-methyloxime monohydrochloride is prepared according to following formula. 8 TABLE 1

INGREDIENTEINGREDIENT

FRACÇÃO EM PESO 0, 2 a 3 98, 7 a 95 0, 1 1, 0 mi sturad&lt;FRACTION BY WEIGHT 0, 2 to 3 98, 7 to 95 0, 1 1, 0 mi sturad <

Composto TOMTOM Compound

Adesivo de acetato de vinilo-acrilato de etilenoVinyl acetate-ethylene acrylate adhesive

Hidroxitolueno butilado Álcool etílico (USP) neamente com o adesivo de acetato de vinilo-acrilato de etileno. Separadamente, o hidroxitolueno butilado é dissolvido no álcool etilico e combinado com a matriz adesiva de acri-lato/TOM. A matriz adesiva viscosa resultante é espalhada sobre um revestimento de película impermeável de alumínio--poliéster. A folha revestida é seca a uma temperatura de cerca de 45 a 55°C até ficar firme e no entanto aderente e lamina-se sobre a matriz de polímero de acrilato-TOM exposta uma cobertura de libertação com base em silicone. A folha de acrilato-TOM laminada é cortada em emplastros tendo cada um cerca de uma polegada de diâmetro e embalada em material de embalagem impermeável à humidade e ao oxigénio.Butylated hydroxytoluene Ethyl alcohol (USP) is synonymous with the vinyl acetate-ethylene acrylate adhesive. Separately, the butylated hydroxytoluene is dissolved in the ethyl alcohol and combined with the acrylate / TOM adhesive matrix. The resulting viscous adhesive matrix is spread over an impermeable aluminum-polyester film coating. The coated sheet is dried at a temperature of about 45 to 55Â ° C until it is firm and yet adherent and a silicone based release coating is laminated onto the exposed acrylate-TOM polymer matrix. The laminated acrylate-TOM sheet is cut into patches each about one inch in diameter and packed in moisture and oxygen impermeable packaging material.

Quando necessário, os fragmentos sao retirados do material de embalagem, a camada de libertação baseada em silicone é removida e a superfície de acrilato--TOM exposta é colocada sobre a pele onde o composto TOM e libertado ao longo de um período de 24 horas. EXEMPLO 2When necessary, the fragments are withdrawn from the packaging material, the silicone based release layer is removed and the exposed acrylate-TOM surface is placed on the skin where the TOM compound is released over a 24 hour period. EXAMPLE 2

Um sistema transdérmico contendo o composto TOM monocloridrato de (E)-l,2,5,6-tetra-hidro--l-metil-3-piridina-carboxaldeído-0-metiloxima é preparado de acordo com a fórmula apresentada em seguida. 9A transdermal system containing the compound EOM (E) -1,2,5,6-tetrahydro-1-methyl-3-pyridine-carboxaldehyde-0-methyloxime monohydrochloride is prepared according to the formula below. 9

QUADRO 2TABLE 2

INGREDIENTEINGREDIENT

FRACÇÃO EM PESO 1,0 87,8FRACTION BY WEIGHT 1,0 87,8

Composto TOM 0, 4. 0: 1,Compound TOM0, 4.0: 1,

Solução de acrilato de butilo Hidroxitolueno butilado Álcool etilico (USP) 4,7 misturado com a solu-ingrediente activo seButyl acrylate solution Butylated hydroxytoluene Ethyl alcohol (USP) 4.7 mixed with the active ingredient

Polivinil-pirrolidona Ácido linoleico Água 0 composto çao de acrilato de butilo até que encontre uniformemente disperso pela solução. Separadamente, dissolvem-se hidroxitolueno butilado e ácido linoleico em álcool etílico e em seguida adiciona-se a polivinil pirrolidona com um agente espessante da matriz. A mistura de PVP-hidroxi-tolueno butilado-álcool-ácido linoleico é então adicionada ao adesivo de acrilato de TOM e completamente misturado com este. Uma vez misturada, a solução ácida aquosa é adicionada a matriz adesiva e misturada. A formulação é então espalhada num forro de aluminio-poliéster, é seca da mesma forma que no Exemplo 1 e e laminada com uma cobertura de libertação com base em silicone. Os emplastros do composto TOM sao seguidamente cortados em emplastros circulares e embalados conforme explicado anteriormente. EXEMPLOS 3 a 6Polyvinyl pyrrolidone Linoleic acid Water The compound of butyl acrylate until it is uniformly dispersed by the solution. Separately, butylated hydroxytoluene and linoleic acid are dissolved in ethyl alcohol and then the polyvinyl pyrrolidone is added with a matrix thickening agent. The mixture of butylated PVP-hydroxy-toluene-alcohol-linoleic acid is then added to the TOM acrylate adhesive and thoroughly mixed therewith. Once mixed, the aqueous acid solution is added to the adhesive matrix and mixed. The formulation is then spread on an aluminum-polyester liner, is dried in the same manner as in Example 1, and is laminated with a silicone-based release liner. The patches of the compound TOM are then cut into circular patches and packed as explained above. EXAMPLES 3 to 6

Nestes Exemplos, foram efectuados estudos de permeaçao in vitro do composto TOM (E)-l,2,5,6--tetra-hidro-l-metil-3-piridina-carboxaldexdo-O-metiloxima tanto na forma de monocloridrato como na forma básica. Em cada um dos Exemplos seguintes, foram preparadas soluçoes a 10% p/p do composto TOM respectivo e a permeaçao do composto através da espessura total da pele humana foi registada (N=l). 10In these Examples, in vitro permeation studies of the compound TOM (E) -1,2,5,6-tetrahydro-1-methyl-3-pyridine-carboxaldehyde-O-methyloxime were carried out both in the form of monohydrochloride and in basic form. In each of the following Examples, 10% w / w solutions of the respective TOM compound were prepared and the permeation of the compound through the total thickness of the human skin was recorded (N = 1). 10

QUADRO 3TABLE 3

Exemplo 3 4 5 6 Veiculo Água Água óleo Triacetina Mineral Forma do Medi- Sal de Base Base Base camento HC1 Fluxo Máximo 53 2823 634 64 (pg/cm2/h) Fluxo Médio (&lt;pg/cm2/h) 23 2800 545 26Example 3 4 5 6 Vehicle Water Water Oil Triacetin Mineral Form of the Medi Base Salt Base Base HC1 Flow Maximum 53 2823 634 64 (pg / cm2 / h) Mean Flow (<pg / cm2 / hr) 23 2800 545 26

Como pode ser observado a partir do Quadro 3 acima apresentado, os compostos TOM atravessam as barreiras de pele humana. Além disso, quantidades suficientes de compostos TOM atravessam a membrana semi-permeável sem promotores da permeaçao. 0 Quadro 3 mostra também que os compostos TOM podem ser libertados através da pele a partir de veiculos aquosos e nao aquosos assim como nas formas de cloridrato e básica. 0 Exemplo 3 demonstra que a forma de cloridrato do composto TOM num veículo aquoso possui uma taxa de permeaçao relativamente baixa. Deste modo, os sistemas transdérmicos contendo um composto TOM na forma de cloridrato e disperso num veículo aquoso libertariam niveis relativamente baixos do medicamento ao longo do período de um dia. Em contraste, no Exemplo 4, verificou-se que a forma básica do composto TOM também num veiculo aquoso possuía um valor de fluxo médio 120 vezes maior, dada a mesma solução a 10% p/p.As can be seen from Table 3 above, TOM compounds cross the barriers of human skin. In addition, sufficient amounts of TOM compounds cross the semipermeable membrane without permeation promoters. Table 3 also shows that TOM compounds can be delivered through the skin from aqueous and non-aqueous vehicles as well as the hydrochloride and basic forms. Example 3 demonstrates that the hydrochloride form of the TOM compound in an aqueous carrier has a relatively low permeation rate. Thus, transdermal systems containing a TOM compound in hydrochloride form and dispersed in an aqueous vehicle would release relatively low levels of the medicament over the course of a day. In contrast, in Example 4, it was found that the basic form of the TOM compound also in an aqueous vehicle had a 120 fold higher average flow value, given the same solution at 10% w / w.

Os Exemplos 5 e 6 demonstram a capacidade dos compostos TOM para atravessar a pele humana a partir de veículos nao aquosos. No Exemplo 5, o composto TOM sob a forma básica foi colocado num veículo de óleo mineral e libertaram-se 13080 ^pg/cm ao longo de um periodo de 24 horas, (545 ^ig/cm /h de TOM x 24 horas). No Exemplo 6, a forma - 11 -Examples 5 and 6 demonstrate the ability of TOM compounds to cross human skin from non-aqueous vehicles. In Example 5, the TOM compound in the basic form was placed in a mineral oil vehicle and 13080æg / cm 2 was released over a 24 hour period (545æg / cm 3 / hr TOM x 24 hours) . In Example 6,

básica do medicamento demonstrou um fluxo adequado a partir de um veiculo de triacetina. A libertação aproximou-se do padrao de libertação observado com a forma de cloridrato apresentada no Exemplo 3.of the drug demonstrated adequate flow from a triacetin vehicle. The release approached the release pattern observed in the hydrochloride form shown in Example 3.

Os estudos precedentes de permeaçao in vitro mostram que os compostos TOM podem ser por via trans-dérmica libertados com sucesso sob várias formas tais como cloridratos e bases e a partir de vários veículos. Os peritos na técnica tem pois opção tanto quanto à forma do medicamento como quanto ao veiculo para alcançar a taxa de fluxo desejada.Previous in vitro permeation studies show that TOM compounds can be transdermally successfully released in various forms such as hydrochlorides and bases and from various carriers. Those skilled in the art therefore have an option both as to the form of the medicament and as to the vehicle to achieve the desired flow rate.

Tendo sido descritas as formas de concretização que presentemente se creem ser preferidas da invenção, os peritos na técnica dar-se-ao conta de que alterações e modificações poderão ser realizadas sem abandonar o espirito da invenção, e pretende-se reivindicar todas essas alterações e modificações que sejam abrangidas pelo âmbito real da invenção. 12Having described the embodiments presently believed to be preferred of the invention, those skilled in the art will appreciate that changes and modifications may be made without departing from the spirit of the invention, and it is intended to claim all such modifications and modifications which fall within the real scope of the invention. 12

Claims (1)

REIVINDICAÇÕES - lâ - mica caracterizada por grupo constituído por substituídas em 0, 1,2,3 stituidas em 0, as suas b ceuticamente aceitáveis e Sistema de administraçao transdér-conter um composto seleccionado do 1,2,5,6-tetra-hidro-3-piridina-oximas ,6-tetra-hidro-4-piridina-oximas sub-ases e sais de adiçao de ácido farma-respectivas misturas. - 2â - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o referido composto ser o monocloridrato de (E)-l,2,5,6-tetra-hidro-l-metil-3--piridina-carboxaldeído-O-metiloxima, - 3® - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade desde cerca de 0,001 mg até cerca de 100 mg por kg de peso corporal por dia. - - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 3 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade desde cerca de 0,001 mg até cerca de 1 mg por kg de peso corporal por dia. - 5^ - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o referido composto estar disperso numa matriz adesiva. - 6ã - administraçao de acordo por a referida matriz num polímero acrílico. Sistema de com a reivindicação 3 caracterizado adesiva conter um adesivo com base 7â - 13A composition according to any one of claims 1 to 5, wherein the compound is substituted by 0, 1, 2, 3, 3, 4, 5, 6, 7, 8, -3-pyridinecyloxines, 6-tetrahydro-4-pyridinecyloximes and pharmaceutically acceptable acid addition salts thereof. The delivery system of claim 1 wherein said compound is (E) -1,2,5,6-tetrahydro-1-methyl-3-pyridine-carboxaldehyde-O- methyloxime. The delivery system of claim 1 wherein said compound is present in an amount of from about 0.001 mg to about 100 mg per kg of body weight per day. The delivery system of claim 3 wherein said compound is present in an amount of from about 0.001 mg to about 1 mg per kg of body weight per day. The delivery system of claim 1 wherein said compound is dispersed in an adhesive matrix. - administration according to the said matrix in an acrylic polymer. The system of claim 3 wherein said adhesive comprises a base adhesive 7â € ²-13 Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 6 caracterizado por o referido adesivo com base num polímero acrílico ser seleccionado do grupo constituído por acetato de vinilo-acrilato de etileno, acrilato de etil-hexano, acrilato de butilo, acrilato de etilo e suas misturas. - 8â - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 7 caracterizado por conter adicionalmente um estabilizador presente numa quantidade desde cerca de 0,05 até cerca de 0,2% em peso da referida formulação de matriz adesiva. - 9“ - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 8 caracterizado por o referido estabilizador ser selecionado do grupo constituído por hidroxitolueno butilado, palmitato de ascorbilo, oxido ferroso e suas misturas . - 10g - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 9 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade desde cerca de 0,1 até cerca de 30% em peso da referida matriz adesiva. - llâ - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 10 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade desde cerca de 0,5 até cerca de 5,0% em peso da referida matriz adesiva. - 12â - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 10 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade de cerca de 3,0% em peso da referida matriz adesiva. 14The delivery system of claim 6 wherein said adhesive based on an acrylic polymer is selected from the group consisting of ethylene vinyl acetate-acrylate, ethyl hexane acrylate, butyl acrylate, ethyl acrylate and mixtures thereof. The delivery system of claim 7, further comprising a stabilizer present in an amount of from about 0.05 to about 0.2% by weight of said adhesive matrix formulation. 9. A delivery system according to claim 8 wherein said stabilizer is selected from the group consisting of butylated hydroxytoluene, ascorbyl palmitate, ferrous oxide and mixtures thereof. The delivery system of claim 9 wherein said compound is present in an amount of from about 0.1 to about 30% by weight of said adhesive matrix. 11. The administration system of claim 10 wherein said compound is present in an amount of from about 0.5 to about 5.0% by weight of said adhesive matrix. 12. The administration system of claim 10 wherein said compound is present in an amount of about 3.0% by weight of said adhesive matrix. 14 - 13â - Sistema de adminístraçao de acordo com a reivindicação 12 caracterizado por o referido adesivo com base num polímero acrílico estar presente numa quantidade desde cerca de 70 até cerca de 99% em peso da referida matriz adesiva. - 14ã - Sistema de administraçao de acordo com a reivindicação 13 caracterizado por o referido adesivo com base num polímero acrílico estar presente numa quantidade desde cerca de 90 até cerca de 97% em peso da referida matriz adesiva. - 15- Processo para a preparaçao de um sistema de administraçao transdérmica para tratamento de afecçoes cognitivas, de um composto seleccionado do grupo constituído por 1,2,5,6-tetra-hidro-3-piridina oximas substituídas em 0, 1,2,3,6-tetra-hidro-4-piridina-oximas substituídas em 0, as suas bases e sais de adiçao de ácido farmaceuticamente aceitáveis e respectivas misturas, caracterizado por: a) se proporcionar uma matriz adesiva que contêm um adesivo com base num polímero acrílico, o referido composto e um estabilizador; b) se laminar a referida matriz adesiva de modo a obter-se um forro constituído por uma película impermeável inerte; c) se aquecer a referida película laminada de matriz adesiva a uma temperatura e durante um período suficientes para evaporar qualquer solvente que nela esteja contido; e d) se laminar uma cobertura de libertação removivel sobre a superfície exposta da matriz adesiva seca. - 16ã - Processo de acordo com a reivindi- 15An administration system according to claim 12, characterized in that said adhesive based on an acrylic polymer is present in an amount of from about 70 to about 99% by weight of said adhesive matrix. The delivery system of claim 13 wherein said adhesive based on an acrylic polymer is present in an amount of from about 90 to about 97% by weight of said adhesive matrix. 15. A method for the preparation of a transdermal delivery system for the treatment of cognitive disorders of a compound selected from the group consisting of 1,2,5,6-tetrahydro-3-pyridine oximes substituted at 0, 1, 2, 3, , Substituted-3,6-tetrahydro-4-pyridin-oximes and their pharmaceutically acceptable acid addition bases and salts and mixtures thereof, characterized in that: a) an adhesive matrix is provided which contains an adhesive based on a acrylic polymer, said compound and a stabilizer; b) laminating said adhesive matrix so as to provide a liner consisting of an inert impermeable film; c) heating said adhesive matrix laminate film at a temperature and for a period sufficient to evaporate any solvent contained therein; and d) a removable release coating is laminated onto the exposed surface of the dried adhesive matrix. 16. A method as claimed in any one of the preceding claims. caçao 15 caracterizado por o referido adesivo com base num polímero acrílico ser seleccionado do grupo constituído por acetato de vinilo-acrilato de etileno, acrilato de etil-hexi-lo, acrilato de butilo, acrilato de etilo e suas misturas. - 17a - Processo de acordo com a reivindicação 16 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade desde cerca de 0,1 até cerca de 30% em peso da referida matriz adesiva. - 18a - Processo de acordo com a reivindicação 10 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade desde cerca de 0,5 até cerca de 5,0% em peso da referida matriz adesiva. - 19a - Processo de acordo com a reivindicação 17 caracterizado por o referido composto estar presente numa quantidade de cerca de 3,0% em peso da referida matriz adesiva. - 20a - Processo de acordo com a reivindicação 19 caracterizado por o referido estabilizador estar presente numa quantidade desde cerca de 0,05 até cerca de 0,2% em peso da referida formulação de matriz adesiva. - 21a - Processo de acordo com a reivindicação 20 caracterizado por o referido estabilizador ser seleccionado do grupo constituído por hidroxitolueno, palmitato de ascorbilo, óxido ferroso e suas misturas. 16 A requerente reivindica a prioridade do pedido norte- americano apresentado em 18 de Dezembro de 1991, sob a série na. 809,893. Lisboa, 18 de Dezembro de 1992.characterized in that said adhesive based on an acrylic polymer is selected from the group consisting of vinyl acetate-ethylene acrylate, ethylhexyl acrylate, butyl acrylate, ethyl acrylate and mixtures thereof. 17. A composition as claimed in Claim 16 wherein said compound is present in an amount of from about 0.1 to about 30% by weight of said adhesive matrix. 18. A composition as claimed in claim 10 wherein said compound is present in an amount of from about 0.5 to about 5.0% by weight of said adhesive matrix. 19. A composition as claimed in claim 17 wherein said compound is present in an amount of about 3.0% by weight of said adhesive matrix. 20. The method of claim 19 wherein said stabilizer is present in an amount of from about 0.05 to about 0.2% by weight of said adhesive matrix formulation. 21. A process as claimed in claim 20 wherein said stabilizer is selected from the group consisting of hydroxytoluene, ascorbyl palmitate, ferrous oxide and mixtures thereof. 16 The applicant claims the priority of the United States application lodged on 18 December 1991, under the series no. 809,893. Lisbon, 18 December 1992. 1717
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