PT97096B - Processo par a preparacao de composicoes detergentes com baixo efeito irritante para a pele - Google Patents

Processo par a preparacao de composicoes detergentes com baixo efeito irritante para a pele Download PDF

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Description

CAMPO TÉCNICO presente invento refere-se a um processo para a preparação de novos agentes tensio-activos e composições tensio-activas com baixo efeito irritante da pele, que apresentam elevadas propriedades de produção de espuma contendo, como ingrediente activo, um sal de fosfato de monoalquilo diamina.
ANTECEDENTES DO INVENTO
Sabões, detergentes e abrasivos tem, desde há muito, sido usados na limpeza do corpo. Os agentes tensio-activos tais como alquil sulfatos, polioxietileno alquil sulfatos, alquilbenzeno sulfonatose a-olefina sulfonatos têm sido largamente usados como componentes tensio-activas para muitos artigos de limpeza.
Sabe-se que tais agentes tensio-activos aniónicos são absorvidos e por essa razão provocam secura e escamação da epiderme, bem como gretas e aspereza, se forem usados contínuamente. Assim, problemas da pele tais como aspereza das mãos podem ser provocados pela utilização de detergentes. A aspereza da pele pode provocar problemas graves de pele tal como equizema. Assim, existe uma necessidade urgente de eliminar essa desvantagem.
Os agentes tensio-activos não-iónicos provocam pouca ou nenhuma aspereza ou secura da pele. No entanto, nao possuem as mesmas propriedades vantajosas de formação de espuma e detergencia como os agentes tensio-activos aniónicos. Por isso, não tem sido adequado incorporar-se agentes tensio-activos não iónicos em composiçoes de limpeza como componentes detergentes primários.
Os esteres fosfóricos ácidos tem sido reconhecidos como agentes tensio-activos aniónicos, geralmente como mono ou diesteres ou suas misturas. Não obstante, a sua solubilidade na água não é geralmente muito boa.
A Patente Europeia N2 265 702 publicada em 4 de Maio, 1988 descreve composições cosméticas transparentes ou semitransparentes contendo um fosfato monoalquilo, água, óleo e um álcool para tratamento da pele. Os óleos e álcoois são utilizados para se obter limpidez. A Patente U.S. 4.573.749 atribuída a Mclntosh, emitida em 28 de Junho, 1988 descreve fosfatos de alquil monamina com
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actividade antimicrobiana. A Patente U.S. 4.290.904 atribuída a Poper e ai, emitida em 22 de Setembro, 1981, Patente U.K. Νθ 1.513.053, publicada em 7 de Junho, 1978 e Patente Europeia 023 978, publicado em 18 de Fevereiro, 1981, descrevem preparações cosméticas e de maquilhagem contendo alquileno diaminas alcoxiladas. As Patentes U.S. 4.476.043, 4.476.044 e 4.476.045 atribuídas a 0’Lenick, emitida em 16 de Outubro, 1984, descrevem agentes tensio-activos substancialmente não-aquosos contendo um sulfato orgânico, õleo mineral e uma amina alcoxilada. Nao obstante, nenhuma dessas referências descreve o uso de um agente tensio-activo de fosfato de diamino alquilo.
Sais de fosfato de monoalquilo foram igualmente descritos como úteis agentes tensio-activos na Patente U.S. 4.139.485 atribuída a Imokawa e al., emitida em 13 de Fevereiro, 1979. No entanto, essas superfícies formam soluções aquosas turvas a menos que contenham outros solventes (por exemplo, agentes solubilizantes). Além disso, a reologia desses sais limita a variedade de formulações que podem ser feitas com agradáveis caracteristicas estéticas.
Verificou-se que certos sais novos de fosfato de monoalquil^iiamina, bem como determinadas composições tensio-activas transparentes e estáveis contendo esses sais, facilmente permitem a preparação' de espumas estáveis, arejadas e não pressurizadas. Essas espumas possuem bom poder de lavagem e detergencia, são suaves e não irritantes e deixam, pouca ou nenhuma película residual na superfície limpa da pele. Estas composiçoes são de natureza homogénea, podem ser estruturadas para serem molhadas ou secas, estáveis ou rapidamente decomponíveis e são esteticamente adequadas para · utilização numa grande variedade de produtos de higiene pessoal.
Um dos principais objectivos deste invento é descrever a preparaçao de uma composição para limpeza da pele feita a partir dos novos sais de fosfato de monoalquil diamina do presente invento, que produzirão uma espuma utilizável a partir de um dispositivo de aplicação de espuma manual e por aperto, bem como de um dispositivo de aerossol e que, além disso, nao tornará o dispositivo inútil devido a t;,©btrução do dispositivo, por exemplo.
Outro objecto do presente invento é proporcionar agentes tensio-activos e composições tensio-activas produtoras de
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espumas relativamente estáveis ou desintegráveis. Uma forma de realizaçao preferida do presente invento é proporcionar espumas de baixa densidade para limpeza da pele.
Outro objecto do presente invento é proporcionar um agente tensio-activo e uma composição tensio-activa suave e não irritante para a pele e olhos e que não necessita do uso de propulsores, evitando-se assim o perigo de explosão ou corrosão do contentor.
Ainda outro objecto do presente invento é proporcionar uma composição produtora de espuma tal, que se colocada num dispositivo aplicador de espuma manual com paredes deformáveis, a quantidade de força necessária para produzir a espuma nao é excessiva (isto é, menos do que cerca de 15 psi) e é facilmente utilizável pelo utilizador médio.
Estes objectivos, bem como outros aparentes aos técnicos do ramo, são obtidos com os compostos e composições aqui descritos.
RESUMO DO INVENTO presente invento compreende sais de fosfato monalquil diamina tendo um baixo efeito de irritação da pele humana, de fórmula:
OX^
RO—P~0X2
H '
em que R é um grupo hidrófobo ou o produto de condensação de um grupo hidrófobo com óxido de etileno em que preferivelmente R é alquilo ou alcenilo com uma média de entre cerca de 10 a 18 átomos de carbono e em que X| e X2 são independentemente seleccionados do grupo constituído por hidrogénio, metal alcalino, amónio, amónio substítuido (por exemplo, amónio alcoxilado, alquilamónio, aminas alifáticas r 3,-
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Case:4119R alcoxiladas, aminas polietoxiladas) e alquileno diamina, desde que pelo menos um de X| e X2 seja uma alquileno diamina totalmente hidroxialquilada.
Sao igualmente descritas composiçoes constituídas pelos sais de fosfato dessas monoalquil diaminas.
Sais de fosfato de sesquiaquilo não se encontram dentro dos objectivos do presente invento.
Todas as partes, percentagens e rácios aqui utilizados são em peso e todas as medidas são a 252 C, a menos que seja indicada outra coisa.
DESCRIÇÃO PORMENORIZADA DO INVENTO
Os compostos tensio-activos do presente invento são da fórmula:
OXj
I
RO—P—0X2 em que R é um grupo hidrófobo ou ú produto de condensação de um grupo hidrõfobo com óxido de etileno em que R é, preferivelmente, alquilo ou alcenilo com uma média de entre cerca de 10 e 18 átomos de carbono, e em que X·^ e X2 são independentemente escolhidos de um grupo constituído por bidrogénio, metal alcalino, amónio, amónio substituído (por exemplo, amónio alcoxilado, alquilamónio, aminas alifáticas alcoxiladas, aminas polietoxiladas) e alquileno diamina. Preferivelmente, R é o produto de condensação de um grupo hidrófobo com entre cerca de 1 e cerca de 10 moles e preferivelmente entre cerca de 1 e cerca de 4 moles de óxido de etileno.
Preferivelmente, 0 rácio é peso do sal de fosfato de monalquil diamina para o sal de fosfato de dialquilo é de entre cerca de 99:1 e cerca de 70:30, respectivamente, preferivelmente de entre cerca de 100:0 e cerca de 90:10, sendo o mais preferido um rácio de 100:0. Nao obstante, ao contrário da monoamina, o álcali, ou os sais
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Case:4119R de fosfato de amónio, estes fosfatos de diamina do diester sao unicamente solúveis na água e, por isso, não interferirão com os dispositivos e formulações aqui descritos.
Os agentes tensio-activos do presente invento são particularmente Ateis nos produtos detergentes que contactam directamente com a pele durante muito tempo, tais como produtos de limpeza para o rosto, champôs e barras de detergente sintético e sólido para maquilhagem porque tem um excelente e caracteristico poder de produção de espuma não provocando aspereza na pele. Os agentes tensio-activos podem também ser usados como ingredientes de detergentes líquidos para lavagem de pratos, detergentes em pó e dentífricos e são composições particularmente uteis onde se desejam composiçoes límpidas e não turvas.
Os grupos de carbono saturados e insaturados com um valor médio de átomos de carbono de 10-18 (R) são hidrocarbonetos de cadeia recta, ramificada ou aliciclica tais como grupos decilo, undecilo, dodecilo, tridecilo, tetradecilo, pentadecilo, hexadecilo, heptadecilo e octadecilo e correspondentes olefinicamente insaturados. Este» grupos hidrocarbonetos estão contidos isoladamente nas composições ou sob a forma de uma combinação de diversos grupos. Grupos de hidrocarboneto saturados com um numero dé átomos de carbono de 10 a 14 e grupos hidrocarboneto insaturados com um numero médio de átomos de carbono de 16 são particularmente preferidos. Também uteis para esta utilização são os grupos hidrocarboento saturados e insaturados de entre cerca de 1 e cerca de 10 unidades e preferivelmente entre cerca de 1 e cerca de 4 unidades de óxido de etileno por molécula.
Os metais alcalinos preferidos para X| e X2 de acordo com o invento são, por exemplo, litio, sódio e potássio.
alquilamónio ou o alquilamónio substituido para Xj. e X2 de acordo com 0 invento, são catiões produzidos a partir de aminas usadas para neutralizaçao dos correspondentes ácidos fosfóricos por formação de sal após o passo de neutralização no processo de preparação de sais de fosfato de monoalquilo do presente ftBaEBfe). As correspondentes aminas, são aminas primárias, secundárias e terciárias com grupos alquilo de 1 a 4 átomos de carbono que podem ainda ser
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substituídos, em especial por grupos hidroxilo. Como aminas podem ser mencionadas, por exemplo, dimetilaminoetanolamina, metildietanolamina, trimetilamina, trietilamina, dibutilamina, monoetanolamina, dietanolamina, trietanolamina, isopropildimetilamina e isopropiletanolamina. Aminas preferidas são a monoetanolamina, dietanolamina e trietanolamina. Uma amina particularmente preferida é a trietanolamina. Outras aminas úteis incluem arginina, lisina, mono-, di- ou tei-isopropanolamina, N,N-tris(hidroximetil)aminometano, díglicolamina, glucamina, aminometilpropanol e aminometilpropanediol. Também utilizáveis no presente invento são os copolimeros derivados da adição de óxido de etileno e óxido de propíleno disponíveis como Tetronic®· e Tetronic R® que se pode obter da BASF Corporation e as aminas polietoxiladas disponíveis sob a forma da série Ethomeen® que é fornecida pela Armak Corporation.
A alquileno diamina, de acordo com o presente invento tem a seguinte fórmula geral:
Rj^N—R3—NR4R5» em que Rj, R2, R4 e R5 são hidrogénio independente, um grupo alquilo com 1 a 4 átomos de carbono ou um grupo hidroxialquilo ou dihidroxialquilo com 1 a 4 átomos de carbono ou em que R4 e R5 formam, juntamente, um anel heterocíclico de 5 ou 6 membros saturado, que pode ser substituido por um grupo oxo-ou hidroxialquilo e R3 representa um grupo alquileno ou hidroxialquileno com 2 a 4 átomos de carbono, desde que pelo menos um dos Rp R2, R3, R4 e R5 contenha pelo menos um grupo hidroxi.
Estes compostos são completamente descritos na Patente U.K. 1.513.053, publicada em 7 de Junho de 1978.
Uma classe particular e útil de amina, no presente caso, é uma etileno diamina Ν,Ν-tetraquis(hidroxialquil) com a fórmula:
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R [HO—CH-CH2]n
R [CH2—CHOH]n
N—Rj — N [HO—CH—CH2]n [CH2—CHOH]n em que R| é alquileno com dois a quatro átomos de carbono, R é hidrogénio ou um grupo alquilo com um a seis átomos de carbono e n é de um a quatro. A dlamina antecedente tem, preferivelmente, um peso molecular inferior a cerca de 1700, preferivelmente inferior a cerca de 1200, ainda mais preferivelmente inferior a cerca de 800 e com a maior preferência de todas inferior a cerca de 500.
Embora outros exemplos sejam fornecidos adiante, a diamina tetraquis (hidroxialquil) etiieno é melhor identificada pelo composto N, N, Ν’, N’-tetraquis(2-hidroxipropil)-etilenodiamina, obtenível comercialmente sob a marca registada Quadrol ou Neutrol TE (ambos fornecidos pela BASE Wyandotte Company).
Exemplos de sais de fosfato com utilidade no presente invento incluem, sem a eles se limitarem, monococoilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina, monolaurllfosfato de tetrahidroxipropiletilenodlamina, monolaurilfosfato de tetrahldropropiletilenodiamlna (monoetoxilado), monoisoestearilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina, monostearilfosfato de tetrabidropropiletilenodiamina, monoestearilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina (monoetoxilado), monomiristilfosfato de tetrabidroxipropiletilenodiamina, monooleoilfosfato de tetrabidroxipropilenodiamina, monopalmitilfosfato de tetrahidroxipropiletílenodiamina,
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Case:4119R monopalmitilfosfato de tetrahidropropiletilenodiamina (monoetoxilado), monocaprilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina, monocaprilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina (monoetoxilada), monoundecilenilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina, monotridecilenilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina, mono(metilmiristil)fosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina, mono(isopropilauril)fosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina, mono(isodecilneopentil)fosfato de tetrahidroxipropilenodiamina, monocetilfosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina e mono(isopropilmiristil)fosfato de tetrahidroxipropiletilenodiamina.
COMPOSIÇÕES
As composições do presente invento compreendem:
(a) de cerca de 0,1% a cerca de 99% de um ou mais sais de fosfato de monalquil diamina do presente invento; e (b) de cerca de 1,0% a cerca de 99,0% de um veiculo detergente.
Composições preferidas compreendem uma mistura dos sais de fosfato de monoalquil diamina em que R é seleccionado do grupo constituído por a Cj.4 alquilo ou alcenilo G^-C^g alquilo ou alcenilo (ou o produto de condensação dessas porçoes com entre cerca de 1 e cerca de 10 moles de óxido de etileno) e em que os referidos sais se encontram presentes numa proporção de entre cerca de 80:20 e cerca de 20:80, preferivelmente de cerca de 60:40 a cerca de 40:60 e mais preferivelmente de cerca de 55:45 a cerca de 45:55, respectivamente.
As composições do presente invento podem ser administradas topicamente, isto é, por aplicação directa em camada ou espalhamento da composição sobre tecido epidérmico ou epitelial. Tais composiçoes podem ser formuladas sob a forma de espumas, loções, cremes, unturas, soluções, geleias ou sólidos. Uma composição altamente preferida contém o sal de fosfato de monoalquilo numa matriz de sabão (isto é, líquido e sólido). Estas composições tópicas compreendem uma quantidade segura e eficaz, geralmente de cerca de
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0,1% a cerca de 99% e preferivelmente de cerca de 1% e cerca de 10% do sal de fosfato de monoalquilo. Composições em barra contém geralmente níveis muito elevados, isto é, acima de 80%, do sal de fosfato de monoalquil diamina. Geralmente o veiculo é, ou de natureza orgânica ou uma solução ou uma emulsão aquosa e pode ter o sal de fosfato de monoalquil diamina dissolvido ou suspenso nela. 0 veiculo pode incluir emolientes farmaceuticamente aceitáveis, melhoradores de penetração cutanea, agentes corantes, fragrâncias, emulsionantes, agentes espessantes e solventes. Segue-se uma descrição mais pormenorizada de tais formas:
1. Loções.
As loçoes podem compreender uma quantidade segura e eficaz de sal de fosfato de monoalquilo; de cerca de 0,1% a cerca de 25%, preferivelmente de cerca de 3% a cerca de 15% de um emoliente; sendo o saldo constituído por água, um álcool C2 ouC-j ou uma mistura de água e de álcool. Exemplos de emolientes adequados são como segue:
1. Óleos e ceras hidrocarbonadas. Exemplos são óleo mineral, petrolato, parafina, ceresina, ozoquerita, cera microcristalina, polietileno e perhidroesqualano.
2. Óleos de silicone, tais como polidimetilsiloxanos, metilfenilpolisiloxanos, copolimeros de silicone-glicol solúveis na água e no álcool.
3. Óleos e gorduras triglicéridas, tais como os derivados de fontes vegetais, animais e marinhas. Exemplos disso incluem óleo de castor, óleo de açafrão, óleo de semente de algodão, óleo de milho, azeite, óleo de fígado de bacalhau, óleo de amêndoas, óleo de abacate, óleo de palma, óleo de sésamo e óleo de soja.
4. Esteres acetoglicéridos, tais como monoglicérídos acetilados.
5. Glicéridos etoxilados, tais como monoestearato de glicerilo etoxilado.
6. Esteres alquilo de ácidosgordos com 10 a 20 átomos de carbono. Esteres de metilo, isopropilo e butilo de ácidos gordos são aqui especialmente úteis. Exemplos deles incluem laurato de hexilo, laurato de iso-hexilo, palmitato de iso-hexilo, palmitato de
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J
Mod. 71 - 20.000 ex. - 90/08
J isopropilo, oleato de decilo, oleato de isodecilo, estearato de hexadecilo, estearato de decilo, isostearato de isopropilo, adipato de di-isopropilo, adipato de di-iso-hexilo, adipato de di-hexildecilo, sebacato de di-isopropilo, lactato de laurilo, lactato de miristilo e lactato de cetilo.
7. Esteres alcenllo de ácidos gordos com 10 a 20 átomos de carbono. Exemplos destes incluem miristato de oleilo, estearato de oleilo e oleato de oleilo.
8. Ácidos gordos com 9 a 22 átomos de carbono. Exemplos adequados incluem os ácidos pelargónico, laurilico, miristico, palmitico, esteárico, iso-esteárico, hidroxi-esteãrico, oleico, linoleico, ricinoleico, araquidónico, bebénico e erucico.
9. Álcoois gordos com 10 a 20 átomos de carbono. Laurilo, miristilo, cetilo, hexadecilo, estearilo, isostearilo, hidroxistearilo, oleilo, ricinoleilo, behenilo, reucilo e 2-octil dodecilo são exemplos de álcoois gordos adequados.
10. Esteres de alcóois gordos. Álcoois gordos etoxilados com 10 a 20 átomos de carbono incluem os alcóois de laurilo, cetilo, estearilo, isostearilo, oleilo e colesterol que têm ligados a si entre 1 a 50 grupos de óxido de etileno ou 1 a 50 grupos· de óxido de propileno ou uma sua mistura.
11. Esteres de éter tais como os esteres de acido gordo dos alcóois gordos etoxilados.
12. Lanolina e seus derivados. Lanolina, óleo de lanolina, cera de lanolina, alcóois de lanolina, ácidos gordos de lanolina, lanolato de isopropilo, lanolina etoxilada, alcóois de lanolina etoxilada, colesterol etoxilado, alcóois de lanolina propoxilada, lanolina ácetilada, alcóois de lanolina acetilada, linoleato de alcóois de lanolina, ricinoleato de alcóois de lanolina, ricinoleato de alcóois de acetato de lanolina, acetato de esteres alcóolicos etoxilados, bidrogenólise de lanolina, lanolina bidrogenada etoxilada, lanolina sorbitol etoxilada e bases de absorção de lanolina líquida e semõ^ólida são ilustrativos de emolientes derivados da lanolina.
13. Derivados de alcóois poli-bidricos e poli-etéreos. Propileno
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Case:4119R glicol, dipropíleno glicol, polipropileno glicol (P.M. 2000-4000), polioxíetileno polioxipropileno glicóis, polioxipropileno polioxietileno glicóis, glicerol, glicerol etoxiladoglicerol propoxilado, sorbitol, sorbitol etoxilado, sorbitol hidroxipropilo, polietileno glicol (P.M. 200-6000), metoxi polietileno glicóis, poli[óxido etileno]homopolimeros (P.M. 100.000-5.000.000), polialquileno glicóis e derivados, hexileno glicol (2-metil-2,4pentanediol), 1,3-butileno glicol, 1,2,6-hexanetriol, eto-hexadiol USP (2-etil-l,3-hexanediol), vicinal glicol C-^^-C^g e derivados polioxipropileno de trimetilolpropano são seus exemplos.
14. Esteres de álcool poli-hídrico, esteres de ácidos mono e di-gordos de etileno glicol, esteres de ácidos mono ou di-gordos de dietileno glicol, esteres de ácidos mono e di-gordos de polietileno glicol (P.M. 200-6000), esteres de ácidos mono e di-gordos de propileno glicol, monoleato de propileno glicol 2000, monostearato de propileno glicol 2000, monostearato de propileno propileno glicol etoxilado, esteres de ácidos mono e di-gordos de glicerilo, esteres de ácidos poli-gordos de poliglicerol, monostearato de gliceril etoxilado, monostearato de 1,3-butileno glicol, distearato de 1,3butileno glicol, ester de ácido gordo de plioxietileno polio, esteres de ácido gordo de sorbitano e esteres de ácido gordo de polioxietileno sorbitano constituem esteres satisfatórios de álcool poli-hidrico.
15. Esteres de cera, tais como cera de abelha, espermacete, miristato de miristilo, estearato de estearilo.
16. Derivados de cfera de abelhas, por exemplo, polioxietileno sorbitol de cera de abelhas. Estes são produtos de reacçao da cera de abelhas com sorbitol etoxilado com um conteúdo variado de óxido de etileno, que formam uma mistura de eter-esteres.
17. Ceras vegetais, incluindo ceras de carnaúba e de candelária.
18. Fosfolipidos, tais como a lecitina e os seus derivados.
19. Esteróis. Colesterol, esteres de ácidos gordos de colesterol são exemplos deles.
20. Amidos, tais como amidos de ácidos gordos, amidos de ácidos gordos etoxilados, alcanolamidas de ácido gordo
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Case:4119R
sólido.
As loçoes compreendem ainda entre cerca de 1% e cerca de 10%, preferivelmente entre cerca de 2% e cerca de 5% de um emulsionador. Os emulsionadores podem ser não-iónicos, aniónicos ou catiónicos. Exemplos satisfatórios de emulsionadores não-iónicos incluem alcóois de ãcido gordo com 10 a 20 átomos de carbono, alcóois gordos com 10 a 20 átomos de carbono condensados com 2 a 20 moles de óxido de etileno ou óxido de propileno, alquil fenóis com 6 a 12 átomos de carbono na cadeia alquilo condensada com 2 a 20 moles de óxido de etileno, esteres de ãcido mono e di-gordo de óxido etileno, esteres de ácidos mono e di-gordos de etileno glicol em que a porção ácida gorda contem entre 10 a 20 átomos de carbono, dietileno glicol, polietileno glicóis de peso molecular de 200 a 6000, propileno glicóis de peso molecular de 200 a 3000, glicerol, sorbitol, sorbitano, polioxietileno sorbitol, polioxietileno sorbitano e esteres de cera hidrófila. Emulsionadores aniónicos adequados incluem os sabões e ácido gordo, por exemplo sódio, potássio e sabões de trietanolamina, em que a porção de ácido gordo contém entre 10 a 20 átomos de carbono. Outros emulsionadores aniónicos adequados incluem os sulfatos de metal alcalino, amónio ou amónio alquil substituídos, arilsulfonatos de alquilo e sulfonatos de alquil etoxi eter com 10 a 30 átomos de carbono na porção alquilo. Os sulfonatos de eter alquil etoxi contém entre cerca de 1 a 50 unidades de óxido de etileno. Nao obstante, reconhece-se que certos emulsionadores aniónicos podem resultar numa solução turva sendo por essa razão que os emulsionadores aniónicos são os menos preferidos para utilização, no presente caso.
resto da loção é constituído por água ou um álcool Cg ou Cg, ou uma mistura de água e do álcool. As soluçoes sao formuladas por simples mistura de todos os componentes. Preferivelmente, o sal de fosfato de monoalquilo é dissolvido na mistura. Componentes convencionais facultativos podem também ser incluídos. Um desses aditivos é um agente espessador a um nível de entre cerca de 1% e cerca de 10% da.composição. Exemplos de agentes espessadores adequados incluem; polímeros recticulados de carboxipolimetileno (suficientemente neutralizado), silicato de magnésio de alumínio, carboximetilcelulose, hidroxietilcelulose, $91
63292
Case:4119R
polímeros de ácido acrílico (por exemplo, Acrysol ICS-I, produzido por
Rohm & Haas Corporation), polietileno glicóis, goma de tragacanto, goma de caraia, gomas de xantano e bentonite. Polímeros catiónicos, tais como goma catiónica de guar, não são preferidos para uso no presente caso.
2. Cremes.
As composições do presente invento podem também ser formuladas sob a forma de creme. Estes compreendem quantidades eficazes, do sal monoalquil sulfato; entre cerca de 0,1% a 95% de um emoliente preferivelmente de entre cerca de 10% a cerca de 25%; sendo o resto constituído por água. Os emolientes acima descritos podem ser igualmente utilizados nas composições em creme. Facultativamente, a forma de creme contém um emulsionador adequado, conforme anteriormente descrito. Quando se inclui um emulsionador, a composição fica a um nível de entre cerca de 3% e cerca de 50%, preferivelmente entre cerca de 5% e cerca de 20%.
3. Soluçoes.
As composições do presente invento podem igualmente ser formuladas como uma solução. Esta compreende uma quantidade eficaz do sal de fosfato monalquilo, geralmente pelo menos cerca de 0,01% até cerca de 50% e preferivelmente cerca de 0,1% a cerca de 10%; sendo o restante constituído por água ou um solvente orgânico adequado. Adequados materiais orgânicos e úteis como solventes ou partes de um sistema de solventes, são os seguintes: propileno glicol, polietileno glicol (P.M. 200-1000), polipropileno glicol (P.M. 425-2025), butileno glicol, glicerina, esteres de sorbitol, 1,2,6-hexanetriol, etanol, isopropanol, dietil tartarato, butanediol e suas misturas.
Estas soluções podem ser aplicadas ã pele tal como estão, ou então podem ser formuladas em dispositivos de aperto, conforme descrição ou como um aerossol e pulverizadas sobre a pele a partir de um recipiente aerossol, ou como uma composição para lavagem da boca e utilizada como enxaguamento oral. As composiçoes aerossol compreendem ainda entre cerca de 25% e cerca de 80%, preferivelmente entre cerca de 30% e cerca de 50% de propulsores adequados. Exemplos de tais propulsores são os hidrocarbonetos clorados, fluoretados e
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Case:4119R
clorofluoretados de baixo peso molecular. Óxido nitroso, dióxido de carbono, butano e propano podem também ser usados como propulsores gasosos. Estes propulsores são usados a um nível suficiente para expelir o conteúdo do recipiente.
Embalagens de aperto com espumas são bem conhecidas, conforme e exemplificado pelas descrições das seguintes patentes aqui incorporadas como referência. Patentes U.S. Nos. 3.709.437, Wright, emitida em 9 de Jan., 1973; 3.937.364, Wright, emitida em 10 de Fev., 1976; 4.022.351, Wright, emitida em 10 de Maio, 1977; 4.147.306, Bennett, emitida em 3 de Abr., 1979; 4.184.615, Wright, emitida em 22 de Jan., 1980; 4.598.862, Rice, emitida em 8 de Julho, 1986; e 4.615.467, Grogan e al., emitida em 7 de Out., 1986; e Patente Francesa 2.604.622, Verhulst, publicada em 8 de Abr., 1988.
Os acima citados contentores (embalagens) nao utilizam qualquer propulsor e são por isso seguros para o consumidor e para o ambiente. Criam uma espuma a partir de qualquer composição tensio-activa. Embora não haja necessidade de adicionar dilatadores de espuma com a simples finalidade de a estabilizar, tais materiais podem ser desejáveis. Nalgumas composições o uso de dilatadores de espuma pode mesmo ser contraproducente, uma vez que a espuma tem de quebrar para que o recipiente funcione adequadamente. A composição é colocada no reservatório do recipiente (frasco apertável e plástico). Comprimindo-se o recipiente com a mão, força-se a composição a passar através de uma cabeça de espumificação ou outros meios de produção de espuma, em que a composição ê misturada com ar e depois através de meios homogeneizadores que fazem com que a espuma seja mais homogénea e que controlam a consistência da espuma. A espuma é depois descarregada sob a forma de uma espuma arejada uniforme e não pressurizada.
A pressão mínima para activar o produtor de espuma de aperto é de cerca de 1 psig a cerca de 2 psig. A pressão mínima está relacionada com o tamanho dos canais existentes no aplicador, a viscosidade da composição, etc..
Em geral, a densidade da espuma deverá situar-se entre cerca de 0,002 e cerca de 0,25 g/cc, preferivelmente entre cerca
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Case:4119R de 0,01 e cerca de 0,12 g/cc e mais preferivelmente entre cerca de 0,02 e cerca de 0,07 g/cc.
veiculo liquido num preparado para lavagem bocal é geralmente uma mistura de etanol e agua. A quantidade de etanol é geralmente de entre cerca de 5% a cerca de 60%, preferivelmente entre cerca de 5% e cerca de 25% em peso do veículo. Estas composições para lavagem bocal podem também conter outros componentes facultativos tais como agentes emulsionadores conforme descritos anteriormente, agentes aromatizantes, adoçadores e humidificadores. Outras formulações e métodos para se criarem produtos para a lavagem bocal com utilidade no presente invento sao descritos na Patente U.S. 4.323.551 atribuída a Parran, emitida em 6 de Abril de 1982, que é aqui incorporada como referência.
4. Geleias.
Estas composições podem ser formuladas numa forma de geleia por meio de simples mistura de um agente espessador adequado ãs composições de solução conforme descrição anterior. Exemplos de agentes espessadores adequados foram descritos anteriormente quando se referiam ãs loções.
As composições gelificadas compreendem uma quantidade segura e eficaz do sal de monoalquil fosfato, de entre cerca de 0,5% a cerca de 20%, preferivelmente de cerca de 1% a cerca de 10% do agente espessador; sendo o resto água.
5. Sólidos.
As composiçoes do presente invento podem também ser formuladas sob uma forma sólida, por exemplo, uma composição do tipo cilindro. Tais composiçoes compreendem uma quantidade eficaz e segura do sal de monoalquil fosfato e entre cerca de 0,01% e cerca de 99%, preferivelmente entre cerca de 60% e cerca de 90%, dos emulientes anteriormente descritos. Esta composição pode ainda compreender entre cerca de 0,1% e cerca de 20%, preferivelmente entre cerca de 5% e cerca de 15% de um agente espessador- adequado e, facultativamente, emulsionadores e água. Os agentes espessadores anteriormente descritos relativamente às loções são igualmente adequados para este caso.
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Case:4119R
I
6. Sabões.
As composições do presente invento podem também ser formuladas num molde de sabao líquido ou sólido (por exemplo barra). Tais composições compreendem uma quantidade segura e eficaz dos sais de monoalquil fosfato que varia entre cerca de 0,1% e cerca de 99%; e entre cerca de 1% e cerca de 99% de um excipiente tal como os anteriormente descritos. Facultativamente, o sabão contém um emulsionador adequado, conforme anteriormente descrito. Quando se inclui um emulsionador ele encontra-se na composição a um nível de entre cerca de 10% e cerca de 50%.
7. Dentífricos.
As composições do presente invento podem também ser formuladas como dentífricos. Tais dentífricos, especialmente pasta de dentes, compreendem uma quantidade segura e eficaz do sal de monoalquil fosfato que varia entre cerca de 0,1% e cerca de 20% em peso da composição. Convencionalmente, as composições de pasta de dentes contem materiais abrasivos, agentes produtores de espumas, ligantes, humedecedores, agentes aromatizantes e adoçadores.
n ~ , tr . , , e processos „ , , .
Composiçoes dentirricas adequadas para o seu fabrico utilizáveis no presente invento são completamente descritos na Patente U.S. 3.535.421, atribuída a Briner e outros, emitida em 20 de Outubro de 1970, que é aqui incorporada como referência.
8. Champôs.
Composições do presente invento podem também ser formuladas numa forma de champô. Os champôs compreendem uma quantidade segura e eficaz do sal de monoalquil fosfato de diamina variando entre cerca de 0,1% e cerca de 99%; de cerca de 5% a cerca de 60% de um agente tensio-activo sintético; e o resto em água. Um agente tensioactivo secundário pode ser também utilizado. No entanto, tal agente tensio-activo secundário deverá ser neutralizado por uma diamina conforme atrás descrito.
Estes champôs podem · conter uma variedade de componentes não essenciais facultativos. Tais ingredientes convencionais facultativos sao bem conhecidos da técnica e sao, por exemplo, conservantes, tais como álcool benzilico, etil parabeno,
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Case:4119R propil parabeno e imidazolidinilo ureia; agentes tensio-activos catiónicos, tais como cloreto de cetil trimetil amónio, cloreto de estearildimetil benzil amónio e cloreto de di(sebo parcialmente hidrogenado)dimetllamónio; espessadores e modificadores de viscosidade tais como dietanolamida de um ácido gordo de cadeia longa (por exemplo, lauramido PEG 3), polímeros de bloco de óxido de etileno e óxido de propileno, cloreto de sódio, sulfato de sódio, álcool polivinilico e álcool etilico; agentes ajustadores do pH, tais como ácido cítrico, ácido succínico, ácido fosfórico, carbonato de sódio; perfumes; corantes e agentes sequestradores, tais como tetracetato de dissódio etilenodiamina. Geralmente tais agentes sao usados individualmente a um nível de entre cerca de 0,01% e cerca de 10%, preferivelmente de cerca de 0,5% a cerca de 5,0% em peso da composição.
Componentes menores adicionais podem ser acrescentados ãs composições do presente invento a fim de aumentarem o seu atraetivo, versatilidade e armazenagem. Perfumes e corantes solúveis na água, farmaceuticamente aceitáveis .ou corantes alimentares, podem ser adicionados para tornar mais atraentes estas composições. Agentes antifungicos e antimicrobianos são úteis para evitar a contaminação por bolores ou bactéricas e para aumentar a armazenagem das composiçoes. Agentes anti-bacterianos convencionais podem ser incluídos nas presentes composições a níveis de entre cerca de 0,1% e cerca de 4%, preferivelmente de entre cerca de 0,2% e cerca de 1%. Agentes anti-bacterianos adequados para utilização são 3,4-die 3,4',5-tribromosalicilanidos; 4,4’-dicloro-3(trifluorometil)carbanilida; 3,4,4’-triclorocarbanilida; fenoxi etanol ou propano; sais de cloro-hexideno; sais de hexamidina; Irgasan DP 300 (Triclosan); ácido salicilico;' paraclorometaxilenol; Octopirox e misturas desses materiais. Para fins gerais, são desejáveis composiçoes de limpeza da pele com uma variaçao de pH dè cerca de 5,0 a cerca de 8,0. Se necessário, o pH dessas composições pode ser ajustado para baixo utilizando-se ácido citrico ou láctico. Para produtos de limpeza da pele que tratam de superfícies mais sensíveis da pele, tais como os produtos de limpeza vaginais ou do perineo, é
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Case:4119R desejável um pH de cerca de 6,5. Estas e outras modificações menores podem ser efectuadas sem se alterar materialmente ou sem se afastar do conceito básico deste invento.
A natureza da espuma produzida determina a utilidade das presentes .composições. Para que uma espuma seja útil como agente de limpeza da pele, deve ter uma consistência uniforme, boa capacidade de se espalhar e boa capacidade de limpeza.
As caracteristicas de produção de espuma e de humedecimento são orientadas pela tensão de superfície da composição para limpeza da pele. A tensão de superfície para as composições do presente invento varia entre cerca de 20 e cerca de 70 dines/cm. Para composiçoes gerais de limpeza da pele é preferida uma variação de cerca de 23 a cerca de 50 dines/cm. Composições liquidas com uma tensão de superfície com valores inferiores a esses limites possuem maiores características de alastramento e de melhor humedecimento com uma formação de espuma aperfeiçoada. Composições capazes de formar espuma com superfícies de tnesão superiores proporciona geralmente - ~ # · espumas mais estáveis mas sao também mais difíceis de provocar espuma e exige mais força para extrudir a espuma.
As composições de limpeza da pele produtoras de espumas do presente invento são particularmente vantajosas pelo facto de deixarem uma quantidade mínima de residuo de agente tensio-activo sobre a superfície da pele. Isso tem sido conseguido, em parte, por meio da utilização de uma baixa percentagem de agentes tensio-activos totais nas próprias composições de limpeza da pele e preparando-se espumas com uma densidade anormalmente baixa. As presentes composiçoes proporcionam densidades de espuma que dão uma boa capacidade de limpeza e mais importante deixam uma quantidade negligenciável de residuo tensio-activo sobre a superfície da pele apôs o enxaguamento ou fricção, preservando assim a elasticidade da pele e reduzindo as perdas de humidade transepidérmicas.
A capacidade de limpeza dessas espumas arejadas é uma função directa da capacidade de limpeza do próprio agente tensio-activo da solução que produz a espuma.
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Case:4119R
Os seguintes exemplos não limitativos seguintes listram as formas de realizaçao do invento em causa, em que tanto os ingredientes essenciais como os facultativos estão combinados. Deve entender-se que estes exemplos são apenas para fins ilustrativos e não devem ser considerados como limitando o âmbito do invento.
EXEMPLO 1 mole de acido de monolauril fosfato é aquecido sob um banho de vapor a cerca de 50°C, até fundir. 1 mole de Ν,Ν,Ν',N’-tetraquis(2-hidroxipropil)-etilenodiamina (disponível conforme Quadro 1 junto da BASF Corporation) é aquecida numa proveta separada a 50°C até se poder verter.
fosfato fundido é lentamente adicionado ã Ν,Ν,Ν’,Ν’-tetraquis(2-hidroxipropil)-etilenodiamina. 0 fosfato é adicionado até se atingir um pH de 5,0 a 9,0 (preferivelmente 7,0). 0 resultante monolaurilfosfato de Ν,Ν,Ν*,N’-tetraquis(2-hidroxipropil)-etilenodiamina é depois arrefecido até formar um sólido limpido, amarelo.
Este sólido pode ser usado sob a forma de uma barra sólida ou como material para produzir um creme líquido ou uma geleia.
A aplicaçao na pele de aproximadamente 0,5 gramas, pr£ porcionará um produto de limpeza com espuma que possui um poder de limpeza e detergencia, que é suave e nao irritante e deixa pouca, ou mesmo nenhuma, película residual sobre a superfície limpa da pele.
Obtêm-se resultados substancialmente semelhantes quando o ácido de monolauril fosfato é substituido por uma quantidade equivalen te de ácido de monococoleofosfato, ácido de monolaurilfosfato, ácido de mono-isostearilfosfato, ácido de monomiristilfosfato, ácido de monoleilfosfato, ácido de monopalmitilfosfato, ácido de monocaprilfosfato, ácido de monoundecilenilfosfato, ácido de monotridecilenilfosfato, ácido de mono(metilmiristil)fosfato, ácido de mono(isopropilauril)fosfato, ácido de mono(isodecilneopentil)fosfato,ácido de monocetilfosfato e ácido de mono(isopropilmiristil)fosfato e suas misturas.
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Case:4119R
EXEMPLO II
Composição para limpeza do rosto para administração tópica é preparada combinando-se os ingredientes seguintes:
Ingredientes Percentagem P/P
Ν,Ν,Ν’,Ν’-tetraquis (2-hidroxipropil).
etilenodiamina monolaurilfosfato 2,500
Butileno Glicol 2,500
Metilparabeno 0.250
Propilparabeno 0,150
Potássio coco (proteína animal hidrolisada)1 0,032
Glicerina 2,000
Aloe Vera 0,500
Fragancia 0,050
CÔr 0,170
Goma de xantano 0,050
Água q.s.
Vendida como Lamepon S da Henkel Corporation
Vendida como Keltrol T da Kelco Corporation
EXEMPLO III ’
Uma composição de limpeza facial em creme para administração tópica é preparada por meio da combinação dos seguintes ingredientes:
Ingredientes
Ν,Ν,Ν’,Ν’-tetraquis(2-hidroxipropil) etilenodiamina monolaurilfosfato Ãcido laurico
Ν,Ν,Ν’,Ν’-tetraquis(2-hidroxipropil)etilenodiamina
Polímero de carboxivinilo
Glicerina
Precentagem P/P
27,000
4,000
4,000
0,200
8,000 (cont.)
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Case:4119R
Sorbitol
Ãgua
Vendida como Quadrol por BASE-Wyandotte
Vendida como Carbopol 941 por B.E.Goodrich Company .2,000
q.s.
EXEMPLO IV
Uma composição de limpeza facial para administraçao tópica é preparada combinando-se os seguintes ingredientes:
Ingredientes
Ν,Ν,Ν’,N’-tetraquis(2-hidroxipropil)etilenodiamina monolaurilfosfato Ácido laurico
Potássio coco(proteína animal hidrolisada)
Hidroxietil celulose
Metil parabeno
Propil parabeno
Glicerina
Fragancia
CÔr ãgua
Percentagem P/P
3,000
1,000
0,500
2,000
0,100
0,100
3,000
0,100
0,000
q.s.
EXEMPLO V
Uma composição de limpeza facial em geleia para administração tópica é preparada por meio da combinação dos seguintes ingredientes:
Ingredientes Percentagem P/P
Ν,Ν,Ν’,N'-tetraquis(2-hidroxipropil)etilenodiamina monolaurilfosfato 10,000 Polímero de ácido acrílico 0,500 Ν,Ν,Ν’,N’-tetraquis(2-hidroxipropil) etilenodiamina 1,000 Glicerina 5,000 Ácido laurico 2,000 Água q.s.
- 21 63292
Case:4119R 9
EXEMPLO VI
Uma composição de espuma para barbear para administração tópica & preparada por meio da combinação dos seguintes ingredientes
Ingredientes Percentagem P/P
Ν,Ν,Ν',Ν’-tetraquis(2-hidroxipropil)-
etilenodiamina monolaurilfosfato 7,000
Ν,Ν,Ν’,Ν’-tetraquis(2-hidroxipropil)-
etilenodiamina monopalmitil fosfato Ãcido laurico 7,000 1,500
Ãcido de palmitilo Ν,Ν,Ν’,Ν*-tetraquis(2-hidroxipropil)- etilenodiamina 1,500 1,500
Fragancia 0,100
Aloe Vera 2,000
Ãgua q.s.
EXEMPLO VII
Uma composição de limpeza facial para administração tópica é preparada por meio da combinação dos seguintes ingredientes:
Ingredientes. Percentagem P/P
Ν,Ν,Ν’,N’-tetraquis(2-hidroxipropil)- etilenodiamina (1 mole etoxilado) -
monolaurilfosfato 2,500
Butileno Glicol 2,500
Metilparabeno 0,250
Propilparabeno Potássio coco(proteina animal hidrolisada)1 0,150 0,032
Glicerina 2,000
Aloe Vera 0,500
Fragancia Côr - 2 Coma de xantano 0,050 0,170 0,050
Ãgua q.s.
1 Vendida como Lamepon S pela Henkel Corporation
2 Vendida como Keltrol T pela Kelco Corporation
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Claims (2)

  1. = REIVINDICAÇÕES = lã- Processo para a de uma composição detergente com um baixo efeito irritante apresentada sob a forma de sabões, cremes, soluções, elixires bocais, dentífricos e champôs, caracterizado por compreen der:
    a) entre cerca de 1% e cerca de 99% de um ou mais de um composto agente tensio-activo com a fórmula
    RO—Ρ—OX !T 0 em que R é um grupo hodrófobo ou o produto de condensação de um grupo hidrófolo com óxido de etileno e em que X^ e 2.^ são independentemente seleccionados do grupo constituido por hidrogénio, metal alcalinoamónio, amonio substituido e alquileno diamina; desde que pelo menos um dos X^ e X^ seja um alquileno diamina; e
    b) entre cerca de 99% e cerca de 1% de um veículo detergente.
    2ã- Processo de acordo com a reivindicação 1, caracterizado por R ser alquilo ou alcenilo com uma média de entre cerca de 10 e cerca de 18 átomos de carbono e em que referido amónio substituido é seleccionado do grupo constituido por amónio alcoxilado, alquilamónio, aminas alifáticas alcoxiladas e aminas polietoxilados.
    3ã- Processo de acordo com a reivindicação 2, caracterizado por R ser alquilo ou alcenilo com uma média de entre cerca de 10 e 14 átomos de carbono e em que o referido metal alcalino é selecci£ nado do grupo constituido por sódio, potássio e litio e suas misturas.
    4ã- Processo de acordo com a reivindicação 3, caracterizado por o referido alquilamónio ser seleccionado do grupo constituído por trimetilamónio, trietilamõnio, dibutilamónio, butildimetilamónio. e isopropildimetilamónio e suas misturas e em que o referido alquilamónio substituido é hidroxialquilamónio.
    5ã- Processo de acordo com a reivindicação 4, caracte- 23 63292
    Case:4119R rizado por pelo menos um dos X^ e X^ ser uma diamina alquileno totalmen te hidroxialquilada em que R é um produto de condensação de um grupo hidrofobo com cerca de 1 e cerca de 10 molas de óxido de etileno.
    6ã- Processo de acordo com a reivindicação 5, caracterizado por pelo menos um dos X^ e X£ ser uma diamina alquileno hidroxialquilada em que o referido alquileno contem entre 2 e cerca de 6 átomos de carbono, tendo a referida alquileno diamina sido oxialquilada com um óxido alquileno contendo pelo menos 2 átomos de carbono ou uma mistu , - , , , .» contendo . , , ra de oxidos de alquileno entre 2 e mais átomos de carbono.
    7ã- Processo de acordo com a reivindicação 6, caracterizado por um dos X^ e X^ ser Ν,Ν,Ν’,N’-tetraquis(2-hidroxipropil)-etileno-diamina.
    8ê- Processo de acordo com a reivindicação 1, compreen dendo a referida composição uma mistura de sais de fosfato monoalquil diamina, caracterizado pelo facto de R ser seleccionado do grupo consti tuido por a ^4 alquilo ou alcenilo e a C^g alquilo ou alcenilo e em que os referidos sais estão presentes numa proporção de entre cerca de 60:40 e cerca de 40:60.
    95- Processo de acordo com a reivindicação 8, Compreen dendo a referida composição de uma mistura dos sais de fosfato de monoalquil diamina,caracterizado pelo facto de R ser escolhido do grupo cons títuido pelo produto de condensação de um C.^ a alquilo ou alcenilo com entre cerca de 1 e cerca de 10 moles de óxido de etileno e o produto de condensação de um a C^g alquilo ou alcenilo com entre cerca de 1 e cerca de 10 moles de óxido de etileno e em que os referidos sais estão presentes numa proporção de entre cerca de 60:40 a cerca de 40:60 respectivamente.
    10a-Processo para a preparação de uma composição deter gente com baixo efeito irritação, de acordo com as reivindicações anteriores, compreendendo:
    a) um ou mais de um composto tensio-activo com a fórmu la:
    RO--P—0X.
    II q
    - 24 63292
    Case:4119R
    2;
    em que R é um grupo hidrófolo ou o produto de condensação de um grupo hidrófolo com óxido de etileno em que X^ e sa° independentemente seleccionados do grupo constituído por hidrogénio, metal alcalino, amónio, amonio substituido e alquileno diamina, desde que pelo menos um dos X^ e X^ seja um alquileno diamina; e
    b) um ou mais compostos tensio-activo com a fórmula:
    RO—P--OR
    II em que R é um grupo hidrófolo ou o produto de condensação de um grupo hidrofolo com óxido de etileno e em X^ e seleccionado do grupo constitui do por hidrogénio metal alcalino, amónio, amónio substituido e alquileno diamina; caracterizado por o rácio de (a) para (b) ser de entre cerca de 99:1 e cerca de 70:30.
    llã-Processo de acordo com a reivindicação 10, caracterizado pelo facto de R ser um alquilo ou alcenilo com uma média de entre cerca de 10 a 18 átomos de carbono ou R ser o produto de condensação de um alquilo ou alcenilo com uma média de entre cerca de 10 a 18 átomos de carbono com entre cerca de 1 a 10 moles de óxido de etileno, em que o re rido amónio substituido é seleccionado do grupo constituído por amónio alcoxilado, alquilamonio, aminas alifatiças alcoxiladas, aminas polietoxiladas e em que pelo menos um de X^ e X^ é Ν,Ν,Ν’,N’-tetraquis(2-hidroxipropil)-etileno-diamina.
    12ã-Processo de acordo com a reivindicação 1, caracteri zado por um dos X^ e ser alquilamonio e o referido alquilamonio ser seleccionado de entre o grupo constituído por trimetilamõnio, trietilamõ nio, dibutilamónio, butildimetilamónio, isopropildimetilamónio, diglic£ laminas, glucaminas e suas misturas e em que o referido alquilamonio substituido é um hidroxialquilámónio e declara que entrelinhou o processos e contendo
  2. 2;
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