RU2500663C1 - Способ получения n,n-диэтилокта-2,7-диен-1-амина - Google Patents

Способ получения n,n-диэтилокта-2,7-диен-1-амина Download PDF

Info

Publication number
RU2500663C1
RU2500663C1 RU2012125487/04A RU2012125487A RU2500663C1 RU 2500663 C1 RU2500663 C1 RU 2500663C1 RU 2012125487/04 A RU2012125487/04 A RU 2012125487/04A RU 2012125487 A RU2012125487 A RU 2012125487A RU 2500663 C1 RU2500663 C1 RU 2500663C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
bis
diphenylphosphino
acac
diethylamine
butadiene
Prior art date
Application number
RU2012125487/04A
Other languages
English (en)
Inventor
Дмитрий Сергеевич Суслов
Михаил Валерьевич Быков
Марина Владимировна Белова
Ольга Ивановна Мисько
Виталий Сергеевич Ткач
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Иркутский государственный университет"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Иркутский государственный университет" filed Critical Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Иркутский государственный университет"
Priority to RU2012125487/04A priority Critical patent/RU2500663C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2500663C1 publication Critical patent/RU2500663C1/ru

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Abstract

Изобретение относится к улучшенному способу получения N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амина, который может быть использован для синтеза ПАВ и антиоксидантов резины. Способ заключается в каталитической теломеризации бутадиена с диэтиламином в присутствии катализатора на основе катионных комплексов палладия (II) общей формулы [(acac)Pd(L)2]BF4 (где асас-ацетилацетонатный лиганд, L=PPh3, PiPr3, PnBu3 P(p-Tol)3 или (L)2 = дифосфиновые лиганды, выбранные из бис(дифенилфосфино)метана(dppm), бис(дифенилфосфино)пропана(dppp), бис(дифенилфосфино)бутана(dppb), бис(дифенилфосфино)ферроцена(dppf)). Процесс проводят в среде субстратов, а именно диэтиламина и бутадиена, при температуре 50-90°C. Способ позволяет получать N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амин с селективностью 99,9% от общей смеси продуктов реакции при высокой производительности процесса, достигающей 4180 г продукта на 1 г Pd. При этом используют более доступные катализаторы по сравнению с ранее известными для данного процесса. 1 табл., 1 пр.

Description

Предполагаемое изобретение относится к способу получения N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амина, используемого для синтеза ПАВ, антиоксидантов резины, каталитической теломеризацией бутадиена (БД) с диэтиламином.
Известен способ получения N-октадиениламинов, в частности, с использованием катализаторов на основе бис(ацетилацетонато)палладия и N-гетероциклических карбеновых лигандов [Grotevendt A., Bartolome M., Nielsen D.J., Spannenberg A., Jackstell R., Cavell K.J., Oro L.A., Beller M. // Tetrahedron Letters. 2007. V.48. №.52. P.9203-9207; Патент US 7541506 B2, 2009] в среде метанола, к недостаткам данного способа можно отнести использование дорогостоящих и труднодоступных гетероциклических карбеновых лигандов.
Известны способы получения N-октадиениламинов, в частности, с использованием катализаторов на основе бис(ацетилацетонато)палладия и третичных фосфинов (фосфитов) в среде метанола, к недостаткам данного способа можно отнести относительно низкий выход целевых продуктов за 10 ч при 100°C не более 1700 г на 1 г Pd [Патент ГДР 129779, 1978].
Прототипом предлагаемого способа является способ получения N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амина теломеризацией бутадиена с диэтиламином в присутствии каталитической системы на основе катионного комплекса палладия (II), а именно тетрафторбората (аце-тилацетонато-O,O)бис(диэтиламино)палладия, [(acac)Pd(HNEt2)2]BF4, и третичных фосфинов, PR3 [Патент РФ №2111956, C07C 211/21, B01J 31/24, 1998 г.].
Недостатком данного способа является использование в качестве одного из компонентов каталитической системы относительно трудносинтезируемого комплекса палладия состава [(acac)Pd(HNEt2)2]BF4 [Chemyshev M.L., Tkach V.S., Dmitrieva T.V., Ratovskii G.V., Zinchenko S.V., Shmidt F.K. // React. Kinet. Catal. Lett., Vol.48, No.1, 291-294 (1992)], кроме того подобные каталитические системы характеризуются низкой воспроизводимостью.
Задачей настоящего изобретения является создание способа, упрощающего получение N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амина путем использования однокомпонентного катализатора с третичным монодентатными и бидентатными фосфинами в качестве лигандов.
Отличительными признаками настоящего изобретения является использование катализатора на основе катионных комплексов палладия общей формулы [(acac)Pd(L)2]BF4 (где асас - ацетилацетонатный лиганд, L=PPh3, PiPr3, PnBu3, P(p-Tol)3 или (L)2 = дифосфиновые лиганды бис(дифенилфосфино)метан, dppm, бис(дифенилфосфино)пропан, dppp, бис(дифенилфосфино)бутан, dppb, бис(дифенилфосфино)ферроцен, dppf, и проведение взаимодействия компонентов реакционной смеси в среде субстратов (а именно, диэтила-мина и бутадиена) при температуре 50…90°C.
Способ осуществляется следующим образом:
Пример 1. В автоклав из нержавеющей стали в атмосфере аргона загружается 0,0106 г комплекса палладия [(acac)Pd(PPh3)2]BF4 (0,013 ммоль), реактор вакуумируется и в него конденсируется 4,22 г (78 ммоль) бутадиена при температуре жидкого азота, добавили 0.5 мл хлористого метилена. После этого нагрели реактор до -10°C и прилили 4,4 мл (42,5 ммоль) охлажденного диэтиламина (t=-10°C). После этого реактор оставляют на 20 минут при комнатной температуре. Затем автоклав термостатируется при 70°C в течение 3 ч. По окончании реакции реактор охлаждается до 5°C и вводится бензол в качестве внутреннего стандарта. Количественный состав продуктов теломеризации определяли с помощью газожидкостного хроматографа Кристалл-5000 (капиллярная колонка ВРХ-5 30 м.; изотерма 200°C). Идентификацию продуктов теломеризации осуществляли по данным ЯМР 1H, 13C. Спектры ЯМР регистрировали на спектрометре VXR-500S "Varian". Селективность по N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амину 99,9%, выход целевого продукта составил 3660 г на 1 г Pd (71,1%)
Аналогично примеру 1 проводят другие опыты, условия опытов и полученные данные приведены в таблице. Уменьшение температуры реакции приводит к снижению активности катализатора и выходя целевого продукта. Увеличение температуры процесса снижает термическую стабильность катализатора и приводит к уменьшению выхода целевого продукта.
Таблица
Теломеризация бутадиена с диэтиламином в присутствии катионных комплексов палладия nPd=0.013 моль, время реакции - 3 ч
Комплекс палладия Условия реакции Выход продукта
t, °C БД:Pd NHEt2:Pd г/гPd %
1 [(acac)Pd(PPh3)2]BF4 50 2000 1000 1510 87
2 [(acac)Pd(PPh3)2]BF4 90 5000 2700 870 20
3 [(acac)Pd(PiPr3)2]BF4 70 3000 1500 2400 92
4 [(acac)Pd(P(p-Tol)3)2]BF4 70 6000 3270 3860 74
5 [(acac)Pd(PnBu3)2]BF4 70 6000 3270 3810 73
6 [(acac)Pd(dppm)]BF4 70 6000 3270 580 11
7 [(acac)Pd(dppp)]BF4 70 6000 3270 4180 80
8 [(acac)Pd(dppb)]BF4 70 6000 3270 4020 77
9 [(acac)Pd(dppf)]BF4 70 6000 3270 2560 49
10* [(acac)Pd(PPh3)2]BF4 70 20000 10000 13300 87
* - время реакции - 9 час.
Способ позволяет получать N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амин с селективностью 99,9% от общей смеси продуктов реакции и выходом целевого продукта от 870 до 13300 г на 1 г Pd.

Claims (1)

  1. Способ получения N,N-диэтилокта-2,7-диен-1-амина путем каталитической теломеризации бутадиена с диэтиламином в присутствии катализатора на основе катионных комплексов палладия (II), отличающийся тем, что в качестве катионных комплексов палладия используют комплексы общей формулы [(acac)Pd(L)2]BF4 (где асас-ацетилацетонатный лиганд, L=PPh3, PiPr3, PnBu3, P(p-Tol)3 или (L)2 = дифосфиновые лиганды: бис(дифенилфосфино)метан, бис(дифенилфосфино)пропан, бис(дифенилфосфино)бутан, бис(дифенилфосфино)ферроцен) и процесс взаимодействия компонентов реакционной смеси в среде субстратов (а именно, диэтиламина и бутадиена) проводят при температуре 50-90°C.
RU2012125487/04A 2012-06-19 2012-06-19 Способ получения n,n-диэтилокта-2,7-диен-1-амина RU2500663C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012125487/04A RU2500663C1 (ru) 2012-06-19 2012-06-19 Способ получения n,n-диэтилокта-2,7-диен-1-амина

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012125487/04A RU2500663C1 (ru) 2012-06-19 2012-06-19 Способ получения n,n-диэтилокта-2,7-диен-1-амина

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2500663C1 true RU2500663C1 (ru) 2013-12-10

Family

ID=49710968

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2012125487/04A RU2500663C1 (ru) 2012-06-19 2012-06-19 Способ получения n,n-диэтилокта-2,7-диен-1-амина

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2500663C1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2827825C1 (ru) * 2023-12-26 2024-10-02 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Иркутский государственный университет" (ФГБОУ ВО "ИГУ") Способ получения смеси N,N-диэтил-диметилоктадиениламинов

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6160168A (en) * 1999-02-25 2000-12-12 Bayer Aktiengesellschaft Triphenylphosphine mono and dimethoxy tri-sodium sulphonates
RU2329269C2 (ru) * 2006-08-09 2008-07-20 ГОУ ВПО Иркутский государственный университет Способ получения катионных комплексов палладия
US7541506B2 (en) * 2002-06-29 2009-06-02 Oxeno Olefinchemie Gmbh Method for the telomerisation of non-cyclic olefins
RU2423373C1 (ru) * 2009-12-30 2011-07-10 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Иркутский государственный университет Способ получения разнолигандных катионных комплексов палладия
RU2456295C1 (ru) * 2011-03-31 2012-07-20 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Иркутский государственный университет СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ (АЦЕТИЛАЦЕТОНАТО-κ2-О,О')(БИС-АЦЕТОНИТРИЛ)ПАЛЛАДИЯ ТЕТРАФТОРБОРАТА
RU2475492C1 (ru) * 2011-11-21 2013-02-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Иркутский государственный университет" Способ получения катионных комплексов палладия с бидентатными фосфорорганическими лигандами

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6160168A (en) * 1999-02-25 2000-12-12 Bayer Aktiengesellschaft Triphenylphosphine mono and dimethoxy tri-sodium sulphonates
US7541506B2 (en) * 2002-06-29 2009-06-02 Oxeno Olefinchemie Gmbh Method for the telomerisation of non-cyclic olefins
RU2329269C2 (ru) * 2006-08-09 2008-07-20 ГОУ ВПО Иркутский государственный университет Способ получения катионных комплексов палладия
RU2423373C1 (ru) * 2009-12-30 2011-07-10 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Иркутский государственный университет Способ получения разнолигандных катионных комплексов палладия
RU2456295C1 (ru) * 2011-03-31 2012-07-20 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Иркутский государственный университет СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ (АЦЕТИЛАЦЕТОНАТО-κ2-О,О')(БИС-АЦЕТОНИТРИЛ)ПАЛЛАДИЯ ТЕТРАФТОРБОРАТА
RU2475492C1 (ru) * 2011-11-21 2013-02-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Иркутский государственный университет" Способ получения катионных комплексов палладия с бидентатными фосфорорганическими лигандами

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2827825C1 (ru) * 2023-12-26 2024-10-02 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Иркутский государственный университет" (ФГБОУ ВО "ИГУ") Способ получения смеси N,N-диэтил-диметилоктадиениламинов

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chikkali et al. Highly selective asymmetric Rh-catalyzed hydroformylation of heterocyclic olefins
Thiel et al. Stereoselective alkyne semihydrogenations with an air-stable copper (I) catalyst
Ito et al. Dialkylpalladium (II) complexes. Syntheses, characterizations, and reactions with CO, I2, and CH3I.
Behr et al. Palladium-catalyzed telomerization of butadiene with ethylene glycol in liquid single phase and biphasic systems: control of selectivity and catalyst recycling
Carrilho et al. Systematic study on the catalytic synthesis of unsaturated 2-ketocarboxamides: palladium-catalyzed double carbonylation of 1-iodocyclohexene
Jiang et al. Asymmetric synthesis. Part 29: Asymmetric hydroformylation of styrene catalyzed by chiral spiro diphosphite–rhodium (I) complexes
How et al. A modular family of phosphine-phosphoramidite ligands and their hydroformylation catalysts: steric tuning impacts upon the coordination geometry of trigonal bipyramidal complexes of type [Rh (H)(CO) 2 (P^ P*)]
Bigot et al. Nickel-catalysed hydroalkoxylation reaction of 1, 3-butadiene: ligand controlled selectivity for the efficient and atom-economical synthesis of alkylbutenyl ethers.
van der Drift et al. Two reactions of allylic alcohols catalysed by ruthenium cyclopentadienyl complexes with didentate phosphine ligands: isomerisation and ether formation
CN107226779A (zh) 用于使取代二烯烃选择性钯催化为调聚物的方法
Bianchini et al. Novel diphosphine-modified palladium catalysts for oxidative carbonylation of styrene to methyl cinnamate
Diéguez et al. Chiral furanoside phosphite–phosphoroamidites: new ligands for asymmetric catalytic hydroformylation
Behr et al. Selective catalytic formation of unsaturated amino acids from petrochemicals and carbon dioxide—Application of high-throughput catalyst screening
Matsuyama et al. Ligand‐Controlled Cross‐Dimerization and‐Trimerization of Alkynes under Nickel Catalysis
Blanco et al. Room temperature asymmetric Pd-catalyzed methoxycarbonylation of norbornene: highly selective catalysis and HP-NMR studies
RU2500663C1 (ru) Способ получения n,n-диэтилокта-2,7-диен-1-амина
van Duren et al. Platinum-catalyzed hydroformylation of terminal and internal octenes
Mesnager et al. Mixed N-heterocyclic carbene and phosphine palladium complexes for telomerization of butadiene with methanol
Trzeciak et al. Carbonylation of benzyl bromide to benzeneacetic acid and its esters catalysed by water-soluble palladium complexes
Pews-Davtyan et al. Zwitterionic phosphonium ligands: synthesis, characterization and application in telomerization of 1, 3-butadiene
Castillo et al. Pd-catalysed asymmetric Suzuki–Miyaura reactions using chiral mono-and bidentate phosphorus ligands
Liu et al. The electronic and steric effects of neutral and ionic phosphines on Ir (I)-complex catalyzed hydroaminomethylation of olefins
Cabrita et al. Direct Aminophosphonylation of aldehydes catalyzed by cyclopentadienyl ruthenium (II) complexes
Pongrácz et al. Platinum complexes of P, N-and P, N, P-ligands and their application in the hydroformylation of styrene
Nguyen et al. [Pd (H)(SnCl3) L2]: The key active species in the catalyzed alkoxycarbonylation reaction of terminal alkenes

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20160620