SI9200319A - Polymeric dispersants and filled compositions containing them - Google Patents

Polymeric dispersants and filled compositions containing them Download PDF

Info

Publication number
SI9200319A
SI9200319A SI19929200319A SI9200319A SI9200319A SI 9200319 A SI9200319 A SI 9200319A SI 19929200319 A SI19929200319 A SI 19929200319A SI 9200319 A SI9200319 A SI 9200319A SI 9200319 A SI9200319 A SI 9200319A
Authority
SI
Slovenia
Prior art keywords
polymer
curable composition
polymeric
group
organic liquid
Prior art date
Application number
SI19929200319A
Other languages
English (en)
Inventor
David Piers Ashton
Geraldine Anne Moorman
Roger Norman Rothon
Original Assignee
Imperial Chemical Industries Plc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB919124309A external-priority patent/GB9124309D0/en
Priority claimed from GB919124305A external-priority patent/GB9124305D0/en
Priority claimed from GB919124307A external-priority patent/GB9124307D0/en
Application filed by Imperial Chemical Industries Plc filed Critical Imperial Chemical Industries Plc
Publication of SI9200319A publication Critical patent/SI9200319A/sl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/34Silicon-containing compounds
    • C08K3/36Silica
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08CTREATMENT OR CHEMICAL MODIFICATION OF RUBBERS
    • C08C19/00Chemical modification of rubber
    • C08C19/25Incorporating silicon atoms into the molecule
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08CTREATMENT OR CHEMICAL MODIFICATION OF RUBBERS
    • C08C19/00Chemical modification of rubber
    • C08C19/30Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule
    • C08C19/34Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule reacting with oxygen or oxygen-containing groups
    • C08C19/36Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule reacting with oxygen or oxygen-containing groups with carboxy radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F287/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to block polymers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F291/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to macromolecular compounds according to more than one of the groups C08F251/00 - C08F289/00
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F292/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to inorganic materials
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/42Introducing metal atoms or metal-containing groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/01Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
    • C08K3/013Fillers, pigments or reinforcing additives

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)
  • Dental Preparations (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Emulsifying, Dispersing, Foam-Producing Or Wetting Agents (AREA)
  • Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

Imperial Chemical Industries PLC
Polimerni dispergenti in polnjeni sestavki, ki jih vsebujejo
Ta izum se nanaša na nove polimerne materiale, primerne za uporabo kot dispergenti polnilnih materialov z veliko koncentracijo v strdljivih, tekočih organskih materialih, na sestavke, izdelane iz njih in na strjene kompozite, ki se jih da dobiti iz njih.
Kompozite močno polnjenih polimernih sestavkov uporabljajo zaradi njihovega privlačnega videza in lastnosti velike trpežnosti vse bolj kot konstrukcijske materiale, zlasti za pomivalna korita, kuhinjske površine in sanitarno blago. V britanskem patentu štev. 1 493 393 so bili opisani tekoči, strdljivi sestavki, ki vsebujejo velike volumne fino porazdeljenih polnil, primerni za oblikovanje takih izdelkov. V tem opisu so opisani tekoči, strdljivi sestavki, pri katerih so veliki volumni polnila z določeno velikostjo delcev dispergirani v strdljivem materialu ob uporabi polimernih dispergentov. Uporaba polimernih dispergentov omogoča, da dobijo sestavke, ki vsebujejo velike volumne fino porazdeljenih polnil, npr. 50 vol.%, ki imajo nenavadno nizko viskoznost, ki omogoča, da s sestavki zlahka rokujejo, npr. s črpanjem. Po drugi plati omogoča ta nizka viskoznost, da sestavke prodajajo kot tekoče disperzije, ki se jih da zlahka transportirati do izdelovalcev, ki lahko stiskajo izdelke v poceni nizkotlačnih stiskalnicah. Čeprav bo prišlo pri skladiščenju neizogibno do nekaj sedimentacije, vzdržuje polimerni dispergent delce polnila v stanju obstojne deflokulacije tako, da lahko vsedlino zlahka ponovno dispergirajo z blagim stresanjem, da nastane disperzija, v kateri so delci polnila v bistvu enakomerno dispergirani in bodo taki tudi ostali med tem, ko sestavek pretvarjajo iz tekoče disperzije v popolnoma strjeni kompozit. Prisotnost polimernega dispergenta in njegove funkcije vzdrževanja delcev v stanju stabilne deflokulacije ne le, da omogoča, da dobijo nizko viskozne, redisperzibilne disperzije, temveč zagotavlja tudi, da se ohrani kompatibilnost sestavin med strjevanjem sestavka tako, da dobijo strjen produkt brez razpok in hib.
Možno pa je izdelati tudi stiskane izdelke, ki imajo viskoznost, ki je previsoka, da bi bili praktično uporabni kot za transport primerni, nizko viskozni, redisperzibilni sestavki. Vendar pa so ti sestavki uporabni tam, kjer izvedejo operacijo izdelovanja na istem mestu, na katerem pripravijo sestavek, in kjer skladiščenje in redispergiranje ni problem. Tudi ti sestavki morajo vsebovati polnila, ki se v strdljivem sestavku pravilno dispergirajo, da se izognejo problemom flokulacije in razpokanja pri polimerizaciji.
Sedaj pa smo razvili izboljšan polimeren dispergent za uporabo v močno polnjenih strdljivih sestavkih, ki lahko poleg tega, da zagotavlja dispergentni učinek, podeli druge ugodnosti, zlasti strjenim sestavkom.
V skladu s prvim vidikom pričujočega izuma gre za polimeren dispergent, ki obsega (a) polimerno sestavino, ki vsebuje vsaj en segment polimernega materiala z nizko Tg (Tg = temperatura steklastega prehoda), ki ima Tg manj kot 0°C, prednostno manj kot -25°C, in (b) silicij vsebujoče skupine s formulo (I)
-Z-W-Si-(X)a (Y)b (D, ki vise s polimerne sestavine in v kateri je
X skupina, ki se da hidrolizirati, kot halogen, alkil karboksilat, alkoksi karbonil ali nižji hidrokarbilni radikal, prednostno alkoksi radikal z 1 do 6 atomi ogljika,
Y je hidrokarbilni radikal, kot alkilni radikal, a je celo število od 1 do 3, b je 0 ali celo število od 1 do 2 in a + b je enako 3,
Z je skupina, ki izhaja iz reakcije funkcionalne skupine, ki visi s polimerne sestavine, in ustrezne reaktivne skupine na predhodniku silicij vsebujoče skupine, in W je direktna vez ali hidrokarbilni radikal, ki vsebuje od 1 do 20 atomov ogljika, ki lahko v danem primeru vsebuje funkcionalno skupino.
Funkcionalne skupine, ki vise s polimerne sestavine, preko katere je treba povezati silicij vsebujočo skupino, vključujejo skupine karboksilne kisline, anhidrida karboksilne kisline, hidroksil estra, imidno, aminsko, amidno, epoksi skupino in skupino kislinskega klorida.
Tudi vinilne dvojne vezi je treba smatrati kot funkcionalne skupine v kontekstu tega izuma. Funkcionalne skupine prednostno vise z vsaj enega segmenta polimernega materiala z nizko Tg.
Ustrezna reaktivna skupina na predhodniku silicij vsebujoče skupine vključuje amino, merkapto, epoksi, anhidridno in izocianatno skupino. Prednostna kombinacija je uporaba aminosilana, povezanega z anhidridno funkcionalizacijo na polimerni sestavini.
Polimerna sestavina lahko sestoji v celoti iz vsaj enega segmenta polimernega materiala z nizko Tg, npr. homopolimera 1,3-butadiena, homopolimera ciklo oktadiena, kopolimera etilena in propilena ali kopolimera etilena, propilena in diena. Alternativno lahko polimerna sestavina vsebuje tudi segmente drugih polimernih materialov, npr. kot v blok kopolimerih, dobljenih iz aromatske vinilne spojine in konjugirane dienske spojine ali selektivno hidrogeniranih verzij takih blok kopolimerov.
Funkcionalizirane variante takih polimernih sestavin so bile že opisane in so komercialno na razpolago v različnih oblikah. Selektivno hidrogenirane blok kopolimere, modificirane s kislimi spojinami, opisuje npr. US patent št. 4578429 in so komercialno na voljo pri Shell Oil Company kot serija polimerov Kraton G.
Če uporabljamo polimerno sestavino, funkcionalizirano s kislino ali anhidridom, je prednostno, daje predhodnik silicij vsebujoče spojine, s katero jo presnovimo, amino silan, kar ima za posledico vezavo polimerne sestavine in silanovega ostanka prek amidne skupine.
Silicij vsebujoča skupina (I) obsega vsaj eno skupino, ki se da hidrolizirati, da zagotovi skupino, ki bo vplivala na zasidranje delcev anorganskih polnil na površino.
Da bi delovala kot učinkovito dispergimo sredstvo za fino porazdeljena polnila v strdljivih organskih tekočinah, je treba polimerno sestavino izbrati tako, da ima afiniteto do strdljive organske tekočine in prednostno tako, da je v njej topna. Kjer vsebuje strdljiva organska tekočina kot glavno polimerizibilno sestavino akrilatni ali metakrilatni monomer, kot metil metakrilat, lahko dosežemo to afiniteto npr. z uporabo polibutadiena kot polimerne sestavine. Po drugi strani pa izhaja kompatibilnost ali topnost selektivno hidrogeniranih stiren/butadienskih blok kopolimerov v metil metakrilatu iz stirenskih blokov v kopolimeru.
Poleg tega, da so zelo učinkovita dispergirna sredstva za fino porazdeljena organska polnila, lahko produkte v smislu izuma zasnujemo tako, da zagotove dodatne funkcije, kot zagotavljanje pripajanja med anorganskim polnilom in matričnim polimerom, dobljenim, če strdljivo tekočino strdimo. Produkti v smislu izuma tudi zagotavljajo zelo bistven smoter za zagotavljanje sestavine, ki vpliva na zmogljivost celotnega kompozita pri mehanskem in toplotnem šoku poleg tega, da vršijo funkcijo dispergenta in v danem primeru pripajalno funkcijo.
Produkte v smislu izuma lahko pripojimo na polimerne matrice, dobljene s polimeriziranjem etilensko nenasičenih spojin, če polimerna sestavina v dispergentu samem vsebuje signifikatno preostalo etilensko nenasičenje, kakršno se nahaja v polibutadienu. V polibutadienu je lahko to preostalo nenasičenje posledica 1,2- ali 1,4-konfiguracije polimeriziranih butadienskih enot.
Prednostno je, da uporabimo polimerne sestavine, ki imajo velik delež 1,2nenasičenja, kadar je važno upoštevati barvo strjenega kompozita, ker je pri takih polimerih stopnja porumenitve minimalna.
Prednosti, ki jih dispergenti v smislu izuma podele stisnjenim izdelkom, strjenim iz sestavkov, ki vsebujejo dispergente, lahko določimo z več preskusi. Standardne preskuse udarne trdnosti lahko izvedemo na preskušancih v skladu z metodo udarne žilavosti brez zareze po Charpyju, ASTM D256, metoda B.
Bolj praktični preskusi, s katerimi skušamo določiti zmogljivost izdelkov v uporabi, vključujejo preskus, pri katerem brizgamo na stisnjeni izdelek zapored curke vroče in mrzle vode in merimo število ciklov, predno pride do odpovedi. Zdi se, da ta preskus, imenovan test termičnega šoka, v veliki meri določa mejna ploskev na površini polnila. Zdi se, da ima v sorodnem preskusu, v nadaljevanju imenovanem test tolerance za poškodbo pri termičnem šoku, pri katerem površino izdelka namenoma razimo na kontroliran način, predno jo izpostavimo testu termičnega šoka, narava matričnega polimera večji vpliv in izboljšave lahko dosežemo s tem, da signifikantno povečamo porušitveni raztezek kompozitnega materiala. Izboljšano zmogljivost glede na vsakega in na oba ta preskusa lahko dosežemo z uporabo dispergentov v skladu z izumom. Polimerni dispergenti, ki obsegajo polimerne sestavine, ki imajo vsaj en segment polimernega materiala z nizko Tg z majhno molsko maso, lahko delujejo kot zelo učinkovita disperzijska sredstva, in uveljavijo zelo močno vez z anorganskim polnilom in v danem primeru med dispergentom in matrico. Taki polimerni dispergenti lahko zagotove izrazito izboljšanje zmogljivosti pri termičnem šoku brez razenja, če jih uporabimo v koncentracijah samo 0,5 mas.% sestavka, vendar pa ne kažejo signifikantnega izboljšanja v testu termičnega šoka z razenjem. Če vsebuje polimerna sestavina vsaj en segment polimernega materiala z nizko Tg, ki ima molsko maso več kot okoli 5000, lahko opazimo signifikantna izboljšanja pri zmogljivosti v testu tolerance za poškodbo pri termičnem šoku. To izboljšanje spremlja sprememba narave matrice, kot kaže signifikantno povečanje vrednosti porušitvenega raztezka kompozita. Strjen kompozitni material, oblikovan iz strdljivega sestavka, ki vsebuje komaj 1,5 mas. % polimernega dispergenta, ki obsega tako polimerno sestavino, ima lahko dvakratno vrednost porušitvenega raztezka v primerjavi z vrednostjo strjenega kompozita, oblikovanega iz istega strdljivega sestavka, ki ne vsebuje takega polimernega dispergenta.
Če je zaželeno dobiti signifikantno izboljšanje pri testu tolerance za poškodbo, je potrebno, da je po procesu strjevanja prisoten vsaj en segment polimernega materiala z nizko Tg, in da se ni premrežil v taki meri, da nima več nizke Tg. Na splošno lahko opazimo prisotnost polimernega materiala z nizko Tg v strjenem stiskancu ob uporabi preskušanja z dinamično mehansko termično analizo (DMTA), da si zagotovimo kontrolo, da se med procesom strjevanja polimerni material z nizko Tg ni spremenil toliko, da bi izgubil svojo prožnost.
Zaželeno je doseči želeno zmogljivost z minimalno množino polimernega dispergenta v smislu izuma in na splošno dajejo koncentracije od 0,2 do 7, prednostno 0,5 do 5,0 mas.% strdljivega sestavka zadovoljivo zmogljivost, čeprav lahko uporabimo znotraj meja topnosti polimernega dispergenta v strdljivi organski tekočini tja do 10 % ali več, če je potrebno.
Če je polimerna sestavina polibutadienski homopolimer, je prednostno, da je molska masa (Mn) polibutadienskega homopolimera vsaj 5000, da sosežemo signifikatno povečanje porušitvenega raztezka in da dobimo sestavke, ki so tolerantni za poškodbo.
Polimerni material z nizko Tg z manjšo molsko maso bodo še vedno dali adekvatno izboljšanje odpornosti proti termičnemu šoku v preskusu brez razenja. V vinil aromatskem/konjugiranem dienskem blok polimeru in njegovih slektivno hidrogeniranih variantah naj ima polimerizirani konjugirani dienski ogljikovodični blok prednostno povprečno molsko maso vsaj 20000, medtem ko naj ima polimerizirani monoalkenil aromatski ogljikovodični blok prednostno povprečno molsko maso vsaj 2000 in ne več kot 115000. Masni delež monoalkenilnega aromatskega bloka v blok kopolimeru je prednostno več kot 35 %, če naj bi polimerni dispergent, izveden iz teh blok kopolimerov, podelil optimalno odpornost proti termičnemu in mehanskemu šoku.
V skladu z drugim vidikom pričujočega izuma gre za močno polnjen strdljiv sestavek, ki obsega (A) adicijsko polimerizibilno organsko tekočino, ki tvori pri strjevanju trden polimer;
(B) 20 do 80 vol.% fino porazdeljenega polnila v obliki delcev, ki ima masno povprečje velikosti delcev manj kot 50 μ-m, vendar nima dejanske površine po BET (BET = Brunauer - Emmet - Telleijeva metoda za določanje dejanske površine) več kot 30 m2.cm'3, in (C) polimeren dispergent, kot je opisan spredaj.
V strdljivih sestavkih v skladu z drugim vidikom pričujočega izuma naj ima polimerizibilna organska tekočina prednostno viskoznost pod 1,000 Pa.s, bolj prednostno pod 0,100 Pa.s, izmerjeno pri sobni temperaturi ob uporabi Brookfieldovega viskozimetra. Posebno prednostne polimerizibilne organske tekočine imajo viskoznost do 0,050 Pa.s. Zlasti je polimerizibilna organska tekočina taka, ki se strdi ob tvorbi polimera, ki ima temperaturo steklastega prehoda najmanj 60°C, prednostno najmanj 80°C in bolj prednostno najmanj 100°C.
Prednostne polimerizibilne organske tekočine obsegajo vsaj en monoolefinsko nenasičen monomer, ki ga lahko izberemo izmed katerih koli monoolefinsko nenasičenih monomerov, znanih v stroki.
Primerne monoolefinsko nenasičene monomere lahko izberemo izmed monomerov akrilne vrste, kot akrilne, metakrilne in kloroakrilne kisline (t.j. CH2=CHC1CO.OH), akrilamida in metakrilamida, akrilonitrila in metakrilonitrila, alkoksialkil akrilamidov in metakrilamidov, npr. butoksimetil akrilamida in metoksimetil metakrilamida, hidroksialkil akrilamidov in metakrilamidov, npr. N-metilol akrilamida in metakrilamida, kovinskih akrilatov in metakrilatov in estrov akrilne, metakrilne in kloroakrilne kisline z alkoholi in fenoli; vinil aromatskih spojin, npr. stirena in njegovih substituiranih derivatov, kot njegovih halogeniranih derivatov in vinil toluena; vinil estrov, npr. vinil acetata, in vinil pirolidona.
V prednostni polimerizibilni organski tekočini je najmanj en monoolefinsko nenasičeni monomer ester akrilne ali metakrilne kisline s formulo CH2=C(R)CO.OR2, kjer je R H ali metil, zlasti metil, in je R2 v danem primeru substituiran hidrokarbil (npr. v danem primeru s halo ali hidroksi substituirani hidrokarbil) in je zlasti alkilna, C61θ cikloalkilna ali C61θ arilna skupina.
Specifični primeri takih monomerov vključujejo nesubstituirane estre akrilne in metakrilne kisline, kot metil metakrilat, etil metakrilat, izopropil metakrilat, izobutil metakrilat, cikloheksil metakrilat, izobornil metakrilat, benzil metakrilat, fenil metakrilat in izobornil akrilat in substituirane estre akrilne in metakrilne kisline, kot hidroksietil metakrilat in hidroksipropil metakrilat. Zlasti je monoolefinsko nenasičeni monomer, ki je vključen v polimerizibilno organsko tekočino, C1-g alkil ester metakrilne kisline. Metil metakrilat je zlasti prednosten monomer.
Polimerizibilna organska tekočina lahko obsega zmes monoolefinsko nenasičenih monomerov, npr. zmes monoolefinsko nenasičenih monomerov, ki so zgoraj navedeni kot prednostni.
Prednostne polimerizibilne organske tekočine lahko obsegajo tudi vsaj en poliolefinsko nenasičen monomer tako, da je polimer, ki se tvori pri strjevanju polimerizibilne organske tekočine, zamrežen polimer. Primerne poliolefinsko nenasičene monomere lahko izberemo med tistimi, ki so v stroki znani. Prednostni poliolefinsko nenasičeni monomeri so poli(met)akrilatni estri organskega poliola in akrilne ali metakrilne kisline s formulo:
R4 R5
I I
CH2=C-CO.O-[R3]-[-O.OC-C=CH2]n v kateri je
R3 ostanek organskega poliola, ki je obsegal vsaj dve hidroksilni skupini v molekuli, vezani na različna atoma ogljika, in ki je brez hidroksila;
R4 in R5 sta vsak neodvisno vodik ali metil in n je celo število z vrednostjo najmanj 1, prednostno z vrednostjo od 1 do 3.
Primerni tovrstni poli(met)akrilati vključujejo med drugim mono-, di-, tri- in tetraalkilen glikol di(met)akrilate, kot 1,3-butilen glikol dimetakrilat, 1,3-butilenglikol diakrilat, etilen glikol diakrilat, etilen glikol dimetakrilat, trietilen glikol diakrilat, trietilen glikol dimetakrilat in tetraetilen glikol dimetakrilat, in trialkilolalkan tri(met)akrilat, kot trimetilolpropan trimetakrilat in trimetilolpropan triakrilat. Druge primerne poli(met)akrilate lahko izberemo izmed polialkilen glikol di(met)akrilatov, kot poletilen glikol dimetakrilata, bisfenol di(met)akrilatov, kot bisfenol A dimetakrilata, in di(met)akrilatov, alkoksiliranih bisfenolov, kot dimetakrilata etoksiliranega in/ali propoksiliranega derivata bisfenola A. Poli(met)akrilatni monomer je lahko tudi akrilirana ali metakrilirana epoksi smola, npr. produkt, dobljen s presnovo metakrilne kisline z epoksi smolo, ki je reakcijski produkt bisfenola, kot bisfenola A in halohidrina, kot epiklorohidrina. Po želji lahko uporabimo zmesi poli(met)akrilatnih monomerov.
Zlasti je poli(met)akrilatni monomer mono-, di-, tri- ali tetra- alkilen glikol di(met)akrilat ali trialkilolalkan tri(met)akrilat, zlasti prvi. Posebno prednosten poli(met)akrilat je etilen glikol dimetakrilat.
Polimerizibilna organska tekočina bo običajno obsegala (masno) od 0,2 do 20, npr. od 0,5 do 20 %, bolj običajno od 0,5 do 15 %, npr. od 1,0 do 15 mas.% in prednostno od 0,5 do 10 %, npr. od 1,0 do 10 % vsaj enega poliolefinsko nenasičenega monomera in običajno od 99,8 do 80 %, npr. 99,5 do 80 %, bolj običajno od 99,5 do 85 %, npr. 99 do 85 % in prednostno od 99,5 do 90 %, npr. od 99 do 90 mas.% vsaj enega olefinsko nenasičenega monomera.
Vendar pa lahko določene poliolefinsko nenasičene monomere uporabimo v večjih koncentracijah, npr. polialkilen glikol di(met)akrilate in di(met)akrilate alkoksiliranih derivatov bisfenola. Polimerizibilna organska tekočina, ki obsega take monomere, jih lahko obsega do 70 mas.%, npr. do 50 mas.%.
Anorganska polnila, ki jih lahko dispergiramo v strdljivih sestavkih ob uporabi dispergenta v smislu izuma, obsegajo katerokoli, v polimerizibilni organski tekočini primerno fino porazdeljeno anorgansko polnilno v obliki delcev.
Primerna anorganska polnila lahko vključujejo amfotema, bazična in kremenična polnila in so lahko naravnega ali sintetičnega porekla. Če je anorgansko polnilo amfoterno, je lahko npr. oksid take vrste. Primerna taka anorganska polnila vključujejo okside in hidrokside aluminija, vključno hidratirani aluminijev oksid. Če je anorgansko polnilo bazično, je lahko npr. oksid, hidroksid, karbonat ali bazičen karbonat. Primerna kremenična polnila vključujejo med drugim v bistvu čisto kremenico, npr. pesek, kremen, kristobalit in oborjeno ali taljeno kremenico ali kovinske silikate ali alumosilikate. Nadaljnja uporabna anorganska polnila lahko izberemo izmed kovinskih aluminatov, fosfatov, sulfatov, sulfidov in karbidov. Prednostna so kremenična polnila, zlasti polnila iz silicijevega dioksida.
Če naj uporabimo v sestavku take vrste, kot je opisan v britanskem patentu 1 493 393, anorgansko polnilo, ki zagotavlja stabilno deflokulirano redisperzibilno disperzijo, naj bo anorgansko polnilo tako, v katerem je maksimalna velikost katerega koli prisotnega delca 100 /xm in ima najmanj 95 % števila delcev velikost 10 μτη ali manj, in kjer imajo delci dejansko površino od 30 m2.cm'3 do 1 m2.cm'3 (približno od 10 m2.g4 do 0,4 m2.g4), prednostno od 20 m2.cm’3 do 2 m2.cm'3 (približno od 8,5 m2.g'l do 0,8 m2.g4), določeno z metodo po B.E.T. z absorpcijo dušika.
Prednostno ima več kot 99 % števila delcev velikost 10 /xm ali manj in na splošno je tem boljše, čim bližje je delež števila takih delcev 100 %; npr. delež 99,999 % števila z velikostjo ΙΟμιη ali manj da zelo zadovoljive rezultate. Istočasno je prednostno, daje maksimalna velikost katerih koli prisotnih delcev 75 μτη ali celo bolj prednostno, da je maksimalna velikost 50 μτη. Delci anorganskega polnila, ki ga uporabljamo v izumu, imajo lahko katero koli, za polnilo primerno obliko, lahko so npr. v obliki kroglic, vlaken ali luskic.
V sestavkih, za katere so zahteve manjše, npr. tam, kjer naj bi sestavek izdelali in strdili v istem predelovalnem obratu (v hiši) in kjer ni potrebno zagotoviti disper10 zije, ki bi se dala zlahka prečrpavati iz bobnov in ki bi jo lahko po skladiščenju redispergirali, ni potrebno, da bi bila velikost delcev tako kritična. Za take sestavke je lahko dejanska površina delcev manj kot 1 m2.cm'3 in npr. masna povprečna velikost delcev 50 μτη ali več, čeprav je prednostno manj kot 50 μτη. Dejanska površina delcev po BET naj bo manj kot 30 m2.cm'3.
Zlahka lahko pripravimo strdljive sestavke, ki vsebujejo tipično od 20 do 80 vol.% fino porazdeljenega anorganskega polnila v obliki delcev. Prednostno je koncentracija anorganskega polnila od 30 do 75 vol.% in bolj prednostno od 40 do 70 vol.% celotnega volumna strdljivega sestavka.
Kjer je anorgansko polnilo z zahtevano velikostjo delcev že na razpolago, lahko delce anorganskega polnila dispergiramo v strdljivih sestavkih ob uporabi tehnik, ki so v stroki znane. Za dispergiranje anorganskega polnila lahko uporabimo postopke za mešanje, kot mletje na valjčniku ali mešanje ob visokem strigu. Anorgansko polnilo lahko npr. zmešamo s polimerizibilno organsko tekočino ali delom le-te, da nastane zmes polnila in tekočine, v katero dodamo ob mešanju kopolimerni dispergent, npr. kot raztopino v sestavini polimerizibilne organske tekočine. Nadaljnja primerna tehnika obsega mešanje anorganskega polnila v sestavini polimerizibilne organske tekočine in nato mešanje nastale zmesi s preostalimi sestavinami strdljivega sestavka. Alternativno lahko proizvedemo fino porazdeljene delce z mletjem grobih delcev direktno v prisotnosti strdljivega sestavka ali v tekoči sestavini le-tega. Drobljenje grobega materiala, da nastanejo delci z manjšo velikostjo, lahko izvedemo zlahka ob uporabi običajnih krogelnih mlinov, mešalnih krogelnih mlinov ali vibracijskih mlinov.
Kadar disperzije ni treba omejiti na stabilno deflokulirano redisperzibilno disperzijo, to je, kadar lahko dopustimo določen nivo neredisperzibilnosti, lahko anorgansko polnilo, ki ga uporabljamo za pripravo strdljivih sestavkov, obsega tudi bolj grob polnilni material, npr. polnilni material, katerega delci imajo povprečno velikost prek njihove največje dimenzije najmanj 100 μτη, npr. več kot 200 μτη in tipično v območju od 100 do 500 μτη, npr. 200 ali 300 μτη. Taki sestavki so uporabni, kadar je treba izdelati površino, bogato z večjimi delci polnila, ali kadar se zahteva poseben estetski učinek, kot simuliran granitni efekt.
Če pripravimo strdljiv sestavek ob uporabi dispergenta v smislu izuma, ki sam nima adekvatnih pripajalnih lastnosti, lahko vsebuje sestavek pripajalno sredstvo, ki zagotavlja aktivne grupacije, da podpremo vezavo med polimerno matrico in delci polnila. Primerna dodatna pripajalna sredstva obsegajo eno ali več skupin, ki so sposobne vzajemnega delovanja s skupinami v anorganskem polnilu v obliki delcev, in tudi eno ali več adicijsko polimerizibilnih dvojnih vezi, ki lahko soreagirajo s sestavinami polimerizibilne organske tekočine. Primerna pripajalna sredstva, zlasti kadar uporabljamo kremenična polnila, so trialkoksisilil alkil metakrilati, kot 3-(trimetoksisilil) propil metakrilat.
Strdljivi sestavki lahko obsegajo tudi enega ali več predhodno tvorjenih polimerov, ki so lahko v raztopini v polimerizibilni organski tekočini, npr. delno polimerizirani sirup polimerizibilne organske tekočine.
Alternativno so lahko prisotni v stanju disperzije v tej tekočini. Predhodno izdelani polimeri so lahko vključeni tudi kot zagostilni pripomoček za uravnavo viskoznosti strdljivih sestavkov.
Strdljivi sestavki lahko obsegajo tudi katerega koli od dodatkov, ki se običajno uporabljajo v strdljivih sestavkih za stiskanje, kot so pigmenti, barvila, sredstva za razkalupljenje in polimerizacijski inhibitorji.
Strdljive sestavke uporabljamo koristno v izdelavi stiskanih izdelkov. Za uporabo s stiskanjem so posebno primerni tekoči strdljivi sestavki, ki imajo nizko viskoznost, ki jih lahko dobimo ob uporabi dispergentov v smislu izuma, in v skladu s tem bodo imeli prednostni strdljivi sestavki viskoznost, kakršno izmerimo, če je polnilo dispergirano v polimerizibilni organski tekočini, manj kot 5,000 Pa.s pri sobni temperaturi. Prednostni so zlasti sestavki, ki imajo viskoznost, izmerjeno, če je polnilo tako dispergirano, v območju od 0,050 do 2,000 Pa.s in zlasti v območju od 0,050 do 1,000 Pa.s.
V skladu s tretjim vidikom pričujočega izuma gre za kompozitni material, dobljen s strjevanjem močno polnjenega strdljivega sestavka v skladu z izumom. Čeprav je lahko kompozitini material ravna plošča, so disperzije zaradi lahkega rokovanja z njimi idelano primerne za stiskanje oblikovanih izdelkov, kot so pomivalna korita, školjke in drugi izdelki za sanitarije, vključno kopalne banje.
Stiskane izdelke lahko izdelamo ob uporabi tehnik, ki so v stroki običajne. Strdljivi sestavek lahko npr. vlijemo v kalup in nato polimeriziramo v kalupu ob uporabi primernega katalizatorja, da sprožimo polimerizacijsko reakcijo.
Strdljive sestavke lahko strdimo v skladu s tehnikami, ki so običajne v stroki prostoradikalske adicijske polimerizacije. Polimerizacijo lahko sprožimo s široko paleto katalizatorjev, vendar je prednostna uporaba toplotno aktiviranega katalizatorja, zlasti katalizatoija, aktiviranega pri temperaturah med 30 in 120°C. Katalizator dodamo prednostno tik pred strjevanjem sestavkov; to je lahko posebno važno, če katalizator aktiviramo pri temperaturah pod temperaturo okolja ali okoli nje. Primerni katalizatorji so strokovnjakom s tega področja znani in lahko vključujejo npr. organske perokside, kot dibenzoil· peroksid, dioktanoil peroksid in di-t-butil peroksid, ki jih lahko uporabimo v povezavi z aminskim pospeševalom, npr. N,Ndietilanilinom ali Ν,Ν-dimetil-para-toluidinom; hidroperoksidi, kot t-butil hidroperoksid; peroksidikarbonati, kot diizopropilperoksidikarbonat, di-npropilperoksidikarbonat, di-(2-etoksietil)-peroksidikarbonat, di-(metoksiizopropil)peroksidikarbonat, di-(2-etilheksil)-peroksidikarbonat in bis(4-t-butilcikloheksil)peroksidikarbonat in perestri. Najbolj prednostni katalizatorji so peroksidikarbonati. Katalizator uporabljamo običajno v množini od 0,1 do 3,5 mas.% na osnovi skupne mase polimerizibilne organske tekočine.
Med polnjenjem kalupa je lahko zaželeno, da vzdržujemo temperaturo površin kalupa pod temperaturo, pri kateri se katalizator aktivira, da preprečimo prezgodnjo polimerizacijo in geliranje.
Pred stiskanjem lahko notranje površine kalupa premažemo z ločilnim sredstvom, da preprečimo sprijemanje strjenih materialov s kalupom in da dobimo površino z dobro končno obdelavo. Te tehnike so v stroki znane.
Primeri za primerna zunanja ločilna sredstva za kalup vključujejo med drugim politetrafluoroetilen, silikon in polivinilakohol.
Ko je polimerizacija v kalupu končana, lahko polnjeni polimerni izdelek podvržemo postopku post-polimerizacije v kalupu, nakar ga razkalupimo, ali ga lahko alternativno razkalupimo takoj in nato v danem primeru podvržemo postpolimerizacijskemu postopku.
Izum nadalje pojasnjujemo ob sklicevanju na naslednje primere.
PRIMER 1
0,62 g aminopropiltrietoksisilana smo dodali k 30 g 10 m/m metil metakrilatne raztopine 1,4-maleiniziranega polibutadiena z molsko maso (Mn) 8000, kije vseboval 10 masnih phr (phr = deli na 100 delov smole) nacepljenega anhidrida maleinske kisline. Raztopino smo vzdrževali 45 min pri 21°C. Po tem času sta se vrhova v infrardečem spektrogramu, prisotna v prvotni zmesi pri 1855 in 1778 cm'1, ki ustrezata karbonilnima skupinama anhidrida v polimeru, znižala na manj kot 1 % njune prvotne višine, kar kaže na dejansko popolno reakcijo.
PRIMER 2
0,62 g aminopropiltrietoksisilana smo dodali k 30 g 10 m/m metil metakrilatne raztopine 1,4-maleiniziranega polibutadiena z molsko maso (Mn) 8000, ki je vseboval 10 masnih phr nacepljenega anhidrida maleinske kisline.
Raztopino smo vzdrževali 15 min pri 70°C. Po tem času sta se vrhova v infrardečem spektrogramu, prisotna v prvotni zmesi pri 1855 in 1778 cm4, ki ustrezata karbonilnima skupinama anhidrida v polimeru, znižala na manj kot 1 % njune prvotne višine, kar kaže na dejansko popolno reakcijo.
PRIMER 3
1,66 g aminopropiltrietoksisilana smo dodali k 10 mas/vol %-ni raztopini Kratona FG1901X v metil metakrilatu. Kraton FG1901X je maleiniziran stiren/etilenbutilen-stirenski blok kopolimer, ki se dobi pri Shell Chemical Company. Polimer ima vsebnost stirena okoli 28 mas. % in funkcionalnost (kot vezani anhidrid maleinske kisline) 2 mas. %. Po tem, ko smo imeli raztopino 45 minut pri 25°C, sta infrardeča vrhova, ki kažeta na prisotnost anhidridnih karbonilnih skupin, izginila.
PRIMER 4
K raztopini, ki je vsebovala 10 g polimernega produkita iz primera 1 v 130 g metil metakrilata, smo dodali 360 g kristobalitne kremenice s srednjo masno povprečno velikostjo delcev 10 μ-m. Po 30-minutnem mešanju z vrtenjem je nastala prosto tekoča disperzija. Izmerjena viskoznost disperzije ob uporabi Brookfieldovega viskozimetra je znašala 0,280 Pa.s. (vreteno št. 3,30 vrt./min).
Postopek smo ponovili ob uporabi gornjih sestavin, le da smo produkt iz primera 1 nadomestili z nadaljnjimi 10 g metil metakrilata. Zmes je imela viskoznost, ki je bila previsoka za merjenje (> 10,000 Pa.s.).
PRIMER 5
K 15 g produkta iz primera 3 smo dodali 125 g metil metakrilata, nato pa še 360 g kristobalitne kremenice, ki smo jo uporabili v primeru 4. Po 30-minutnem vrtenju je nastala prosto tekoča disperzija z viskoznostjo 0,280 Pa.s., izmerjeno po metodi iz primera 4. Po nadaljnjem 10-dnevnem mešanju je znašala vizkoznost 0,270 Pa.s.
Primerjalni primer A
Sililirani polibutadien smo pripravili s hidrosililiranjem (ob uporabi trietoksisilana) polibutadiena z molsko maso 8000 (ki se ga dobi pri firmi Revertex kot Lithene LX16). 10 g tega produkta smo raztopili v 130 g metil metakrilata, ki smo ga dodali k 360 g kremenice, ki smo jo uporabili v primeru 4. Po 30-minutnem mešanju je bila viskoznost, izmerjena po metodi, opisani v primeru 4, več kot 10,000 Pa.s. Ta postopek smo ponovili ob uporabi sililiranega polibutadiena (ob uporabi trietoksisilana), ki se ga da dobiti od firme Dynamit Nobel pod številko produkta PS076.5. Po 30minutnem mešanju je imela zmes viskoznost več kot 10,000 Pa.s.
Primerjalni primer B g Kratona FG1901X (kot smo ga uporabili in opisali v primeru 3), raztopljenega v 125 g metil metakrilata, smo dodali k 360 g kremenice, uporabljene v primeru 4. Viskoznost smo izmerili ob uporabi Brookfieldovega viskozimetra po 1 uri, 4 dneh in 7 dneh in ugotovili, da znaša 0,260 Pa.s., 0,480 Pa.s. oz. 1,160 Pa.s.
PRIMER 6
V 25-litrskem bobnu smo zmešali tele sestavine in jih mešali pri približno 30 vrt./min 24 ur.
Metil metakrilat 7,85 kg
etilen glikol dimetakrilat 0,092 kg
sililirani maleinizirani polibutadien; 0,61 kg
pripravljen kot v primeru 1
stearinska kislina 0,045 kg
kristobalitna kremenica, kot smo jo 22 kg
uporabili v primeru 4
Dobili smo prosto tekočo disperzijo z viskoznostjo 0,200 Pa.s., izmerjeno po metodi, opisani v primeru 4.
Disperzijo smo strdili v obliki plošč (dimenzije 300 mm x 300 mm x 5 mm) in pomivalnih korit po kataliziranju z 0,6 mas. % disperzije katalizatorja Perkadox 16 (bis(4-t-butil-cikloheksil)peroksidikarbonat) (dobavitelj AKZO) ob uporabi ustreznih kalupov. Strjevalni ciklus za stiskanje plošč je bil 30 minut pri 60°C in nato 45 minut pri 90°C. Strjevalni ciklus za stiskanje pomivalnih korit je bil 80 °C na licu in 50°C na zadnji strani 15 minut, nato pa 100°C na licu in 100°C na zadnji strani 15 minut. Stiskalni tlak smo vzdrževali pri 2 barih 10 minut in nato pri 4,5 bara 20 minut.
Plošče smo razrezali v preskušance za merjenje modula, porušitvene napetosti, porušitvenega raztezka in udarne trdnosti. Testne metode so bile tritočkovni upogibnostni test, ASTM D790-71 in test udarne žilavosti brez zareze po Charpyju, ASTM D256, metoda B.
Izmeijene vrednosti so navedene niže:
modul GPa 10,6
porušitvena napetost MPa 125
porušitveni raztezek % 2,1
udarna trdnost kJ.m-2 7,8
Zmogljivost stiskanih pomivalnih korit pri termičnem šoku ssmo določili z naslednjo metodo. Na dno pomivalnega korita smo izmenoma in vedno znova brizgali vročo in mrzlo vodo; korito smo neprestano opazovali in merili število ciklov do porušitve oz. poškodbe. Vsak cikel segrevanja in hlajenja je bil takle: vročo vodo s 93°C ± 2°C smo brizgali na dno pomivalnega korita 90 sekund, nato pa je sledil mirovalni čas 30 sekund, med katerim voda ni tekla, in nato smo na dno pomivalnega korita brizgali mrzlo vodo s 15°C ± 5°C 90 sekund, nato pa je sledil mirovalni čas 30 sekund.
Ob uporabi tega testa smo ugotovili vrednost 2300 ciklov pred odpovedjo (povprečje dveh testov.
PRIMER 7a
Delali smo po postopku iz primera 6, pri čemer smo uporabili sestavek s temile sestavinami:
Metil metakrilat 7,45 kg etilen glikol dimetakrilat 0,092 kg sililirani Kraton FG1901X, pripravljen 0,92 kg kot v primeru 3
3-(trimetoksisilil)propilmetakrilat 0,088 kg stearinska kislina 0,045 kg kristobalitna kremenica, kot smo 22 kg jo uporabili v primeru 4
Dobili smo prosto tekočo disperzijo z viskoznostjo 0,410 Pa.s., izmerjeno po metodi, opisani v primeru 4.
Na vzorcih, izrezanih iz stisnjenih plošč, smo ob uporabi testnih metod, opisanih v primeru 6, izmerili tele lastnosti:
modul GPa 9,6
porušitvena napetost MPa 104
porušitveni raztezek % 2,8
udarna trdnost kJ.m'2 8,8
Vzorec plošče smo analizirali tudi z dinamično mehansko termično analizo (DMTA), da smo določili prehode Tg. Prehode smo izpeljali iz maksima v krivulji izgubnega modula (E), ki smo jo dobili ob uporabi DMT-analizatorja firme Polymer Laboratories, ob uporabi hitrosti segrevanja 2°C. min4 in frekvence moči 10 Hertzov. Maksima izgubnega modula E smo opazili pri -40°C in 120°C.
Vrh pri -40°C ustreza vrhu pri -45°C, ki smo ga opazili v samem dodatku Kratonu. Vrh pri 120°C ustreza maksimu izgubnega modula E metil metakrilata in kaže, da je material z nizko Tg prisoten kot ločena fraza in da ni vplival na Tg matričnega polimera.
Povprečna vrednost za odpoved v testu termičnega šoka je bila 1350 ciklov.
Test tolerance za poškodbo pri termičnem šoku je obsegal uporabo istega cikla segrevanja in hlajenja, kot je opisan v primeru 6, le da smo pomivalno korito predhodno razili s tem, da smo preko lica dna pomivalnega korita potegnili pripravo, v kateri je iz ploske površine molel 1 mm noža Stanley Knife Blade. Na točki, na kateri udarja curek vode, smo napravili 2,5 cm dolgo razo. Pomivalna korita smo opazovali med termičnim cikliranjem in zabeležili cikle do odpovedi oz. poškodbe.
V testu tolerance za poškodbo pri termičnem šoku smo opazili manjšo poškodbo pri 281 ciklih in do odpovedi je prišlo pri 471 ciklih.
PRIMER 7b
Primer 7a smo ponovili ob uporabi tegale sestavka, ki ima rahlo povečan delež sililiranega Kratona.
Metil metakrilat 7,055 kg etilen glikol dimetakrilat 0,078 kg sililirani Kraton FG1901X, pripravljen 0,915 kg kot v primeru 3
3-(trimetoksisilil)propilmetakrilat 0,080 kg stearinska kislina 0,041 kg kristobalitna kremenica, kot smo jo 20 kg uporabili v primeru 4
Dobili smo prosto tekočo disperzijo z viskoznostjo 0,300 Pa.s., izmerjeno z metodo, opisano v primeru 4.
Na vzorcih, izrezanih iz stisnjenih plošč, smo ob uporabi testnih metod, opisanih v primeru 6, izmerili tele lastnosti:
modul GPa 7,3
porušitvena napetost MPa* 95
porušitveni raztezek % 2,5
udarna trdnost kJ.m'2 9,6
Povprečna vrednost za odpoved v testu termičnega šoka je bila 1640 ciklov.
V testu tolerance za poškodbo pri termičnem šoku smo opazili manjšo poškodbo pri 240 ciklih in do odpovedi je prišlo pri več kot 400 ciklih.
PRIMER 7c
Primer 7a smo ponovili ob uporabi tegale sestavka, ki je imel rahlo povečan delež sililiranega Kratona.
Metil metakrilat 7,365 kg
etilen glikol dimetakrilat 0,081 kg
sililirani Kraton FG1901X, pripravljen 1,000 kg
kot v primeru 3
3-(trimetoksisilil)propilmetakrilat 0,080 kg
stearinska kislina 0,045 kg
kristobalitna kremenica, kot smo jo 20 kg
uporabili v primeru 4
Dobili smo prosto tekočo disperzijo z viskoznostjo 0,450 Pa.s., izmerjeno po metodi, opisani v primeru 4.
Na vzorcih, izrezanih iz stisnjenih plošč, smo ob uporabi testnih metod, opisanih v primeru 6, izmerili tele lastnosti:
modul GPa 7,1
porušitvena napetost MPa 91
porušitveni raztezek % 3,3
udarna trdnost kJ.m'2 11,4
Povprečna vrednost za odpoved v testu termična šoka je bila 1790 ciklov.
V testu tolerance za poškodbo pri termičnem šoku smo opazili manjšo poškodbo pri 250 ciklih in do odpovedi je prišlo pri več kot 500 ciklih.
Primerjalni primer C
Delali smo postopku iz primera 7a ob uporabi sestavka s sledečimi sestavinami:
Metil metakrilat 7,45 kg
etilen glikol dimetakrilat 0,092 kg
Kraton FG1901X 0,92 kg
3-(trimetoksisilil)propilmetakrilat 0,088 kg
stearinska kislina 0,045 kg
kristobalitna kremenica, kot smo jo 22 kg
uporabili v primeru 1
Dobili smo prosto tekočo disperzijo; ugotovili smo, da je vizkoznost, izmerjena z metodo, opisano v primeru 4, v teku 7 dni narasla od 0,350 Pa.s. na 1,020 Pa.s.
Na vzorcih, izrezanih iz stisnjenih plošč, smo ob uporabi testnih metod, opisanih v primeru 6, izmerili tele lastnosti:
modul GPa 10,0
porušitvena napetost MPa 95
porušitveni raztezek % 2,0
udarna trdnost kJ.m'2 6,3
Pomivalna korita smo preskusili v testu tolerance za poškodbo pri termičnem šoku. Manjšo poškodbo smo opazili pri 231 ciklih in do odpovedi je prišlo pri 464 ciklih.
Primerjalni primer D
V 25-litrskih bobnih smo zmešali tele sestavine in jih mešali pri približno 30 vrt./min 24 ur.
Metil metakrilat 8,03 kg etilen glikol dimetakrilat 0,092 kg polimerni dispergent (metil * 0,21 kg metakrilat:dimetilamino etil metakrilat 95:5, Mw (Mw = masno povprečje molskih mas) 50 000 (GPC) (gelska permeacijska kromatografija) polimetil metakrilat Mw 500 000 (GPC) 0,18 kg (gelska permeacijska kromatografija) stearinska kislina 0,045 kg kristobalitna kremenica, kot smo jo 22 kg uporabili v primeru 4
Dobili smo prosto tekočo disperzijo z viskoznostjo 0,410 Pa.s., izmerjeno po metodi, opisani v priemru 4.
Disperzije smo stisnili in strdili v ploščo in pomivalna korita, kot je opisano v primeru 6. Ploščo smo razrezali v vzorce za določitev mehanskih lastnosti, kot je opisano v primeru 6. Izmerjene vrednosti so navedene niže:
modul GPa 12,6
porušitvena napetost MPa 64
porušitveni raztezek % 0,5
udarna trdnost kJ.m'2 2,0
Pomivalna korita smo testirali v testu termičnega šoka in v povprečju (4 testi) so odpovedala po 50 ciklih.
V testu tolerance za poškodbo pri termičnem šoku nismo opazili nobene manjše poškodbe pred katastrofalno odpovedjo pri 30 ciklih.
Primerjalni primer E
V 25-litrskih bobnih smo zmešali tele sestavine in jih mešali pri približno 30 vrt./min 24 ur.
Metil metakrilat 8,03 kg etilen glikol dimetakrilat 0,092 kg polimerni dispergent (metil * 0,21 kg metakrilat:dimetilamino etil metakrilat 95:5, Mw
000 (GPC) polimetil metakrilat Mw 500 000 (GPC) 0,18 kg
3-(trimetoksisilil)propilmetakrilat 0,022 kg stearinska kislina 0,045 kg kristobalitna kremenica, kot smo jo uporabili v 22 kg primeru 4
Dobili smo prosto tekočo disperzijo z viskoznostjo 0,410 Pa.s., izmerjeno po metodi, opisani v priemru 4.
Disperzije smo stisnili in strdili v ploščo in pomivalna korita, kot je opisano v primeru 6. Ploščo smo razrezali v vzorce za določitev mehanskih lastnosti, kot je opisano v primeru 6. Izmerjene vrednosti so navedene niže:
modul GPa 12,5
porušitvena napetost MPa 115
porušitveni raztezek % 1,0
udarna trdnost kJ.m'2 5,0
Pomivalna korita smo testirali v testu termičnega šoka in v povprečju (> 25 testov) so odpovedala po 700 ciklih.
V testu tolerance za poškodbo pri termičnem šoku nismo opazili nobene manjše poškodbe pred katastrofalno odpovedjo, do katere je prišlo pri 30 ciklih.
PRIMER 8
V 25-litrskih bobnih smo zmešali tele sestavine in jih mešali pri približno 30 vrt./min 24 ur.
Metil metakrilat 10,557 kg
etilen glikol dimetakrilat 0,125 kg
sililirani Kraton FG1901X, pripravljen kot 0,531 kg
v primeru 3
Diakon LS600 (poli(metilmetakrilat), 0,548 kg
ki se dobi pri ICI PLC
3-(trimetoksisilil)propilmetakrilat 0,0846 kg
stearinska kislina 0,051 kg
biotit 446 (sljuda) povprečna velikost 1,354 kg
delcev 300 /im
kristobalitna kremenica, kot smo jo uporabili 22 kg
v primeru 4
Sestavek je bil nekoliko tiksotropičen, kot kažejo tele meritve na Brookfieldovem viskozimetru z vretenom št. 3 vrt./min 6 12 30 viskoznost (Pa.s.) 0,097 0,056 0,029
Ugotovili smo, da so se disperzije zlahka stiskale in strdile v ploščo in pomivalna korita, kot je opisano v primeru 6.
Opažanja na oblikovancih so pokazala, da so bili veliki delci sljude enakomerno porazdeljeni v oblikovancu, kar kaže, da so delci sljude ostali med operacijo strjevanja suspendirani navzlic lahkoti oblikovanja materiala, ki je posledica njegove majhne viskoznosti pri pogojih oblikovanja. Oblikovanci so imeli privlačen videz, ki je bil podoben naravnemu kamnu. Ploščo smo razrezali v vzorce za določitev mehanskih lastnosti, kot je opisano v primeru 6. Izmerjene vrednosti so navedene spodaj:
modul GPa 9,1
porušitvena napetost MPa 107
porušitveni raztezek % 1,2
udarna trdnost kJ.m'2 4,9
Pomivalna korita smo preizkusili v testu termičnega šoka in ko smo jih po 1850 ciklih vzeli iz preskušanja, niso katastrofalno odpovedala, čeprav je bilo videti nekaj površinskih razpok.
Preparativni primer G
V 25-litrskih bobnih smo zmešali tele sestavine in jih mešali pri približno 30 vrt./min 24 ur.
Metil metakrilat 13,11 kg
etilen glikol dimetakrilat 0,11 kg
polimerni dispergent (95:5 metil) metil metakrilat: 0,22 kg
dimetilaminoetil, Mw 50000 (GPC)
Diakon LS600 (poli(metil metakrilat), ki se 1,577 kg
dobi pri ICIPLC
3-(trimetoksisilil)propil metakrilat 0,022 kg
stearinska kislina 0,056 kg
biotit 446 (sljuda) (kot smo ga uporabili v 1,481 kg
primeru 8
kristobalitna kremenica, kot smo jo uporabili 22 kg
v primeru 4
Dobili smo viskoznost 1,450 Pa.s.
Disperzije smo stisnili in strdili v ploščo in pomivalna korita, kot je opisano v primeru
6. Opazili smo, da je sljuda v oblikovancu enakomerno porazdeljena. Ploščo smo razrezali v vzorce za določitev mehanskih lastnosti, kot je opisano v primeru 6. Izmerjene vrednosti so zabeležene niže.
modul porušitvena napetost
GPa
MPa
9,7 porušitveni raztezek % 0,7 udarna trdnost kJ.m'2 2,6
Pomivalna korita smo preizkusili v testu termičnega šoka in v povprečju so odpovedala po 60 ciklih.
PRIMER 9
V 25-litrskem bobnu smo zmešali tele sestavine in jih mešali pri približno 30 vrt./min 24 ur.
Metil metakrilat 7,45 kg etilen glikol dimetakrilat 0,092 kg sililirani Kraton FG1910X, pripravljen 0,92 kg kot v primeru 3
3-(trimetoksisilil)propil metakrilat 0,088 kg stearinska kislina 0,045 kg biotit 446 (sljuda) 2,44 kg
Claytone PS-2 (kot organofilno 0,092 kg površinsko modificirana glina, ki jo dobavlja EEC International Ltd) kristobalitna kremenica, kot smo jo 22 kg uporabili v primeru 4
Dobili smo tiksotropno disperzijo; viskoznost smo izmerili ob uporabi Brookfieldovega viskozimetra pri različnih strižnih hitrostih in rezultati so prikazani spodaj:
Brookfield
Vreteno Viskoznost
vrt./min Pa.s.
6 0,145
12 0,105
30 0,075
Disperzije smo stisnili in strdili v pomivalna korita, kot je opisano v primem 6. Pomivalna korita smo preskusili v testu termičnega šoka in prestala so 1800 ciklov brez odpovedi.

Claims (21)

  1. PATENTNI ZAHTEVKI
    1. Polimeren dispergent, označen s tem, da obsega (a) polimerno sestavino, ki vsebuje vsaj en segment polimernega materiala z nizko Tg, ki ima Tg manj kot 0°C, prednostno manj kot -25°C, in (b) silicij vsebujoče skupine s formulo (I)
    -Z-W-Si-(X)a (Y)b (I), ki vise s polimerne sestavine in v kateri je
    X skupina, ki se da hidrolizirati, kot halogen, alkil karboksilat, alkoksi karbonil ali nižji hidrokarbilni radikal, prednostno alkoksi radikal z 1 do 6 atomi ogljika,
    Y je hidrokarbilni radikal, kot alkilni radikal, a je celo število od 1 do 3, b je 0 ali celo število od 1 do 2 in a + b je enako 3,
    Z je skupina, ki izhaja iz reakcije funkcionalne skupine, ki visi s polimerne sestavine, in ustrezne reaktivne skupine na predhodniku silicij vsebujoče skupine, in W je direktna vez ali hidrokarbilni radikal, ki vsebuje od 1 do 20 atomov ogljika, ki lahko v danem primeru vsebuje funkcionalno skupino.
  2. 2. Polimeren dispergent po zahtevku 1, označen s tem, da je X izbran izmed halogena, alkil karboksilata, alkoksi karbonila in nižjega hidrokarbilnega radikala.
  3. 3. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 ali 2, označen s tem, da je Y alkilni radikal.
  4. 4. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 3, označen s tem, da je funkcionalna skupina, ki visi s polimerne sestavine, preko katere je treba povezati silicij vsebujočo skupino (I), izbrana iz skupine karboksilne kisline, anhidrida karboksilne kisline, hidroksil estra, imida, amina, amida, epoksi, kislinskega anhidrida in vinilne skupine.
  5. 5. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 4, označen s tem, da funkcionalna skupina visi z vsaj enega segmenta polimernega materiala z nizko Tg.
  6. 6. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 5, označen s tem, da izberemo predhodnik silicij vsebujoče skupine izmed amino, merkapto, epoksi, anhidridne in izocianatne skupine.
  7. 7. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 6, označen s tem, da je Z posledica presnove predhodnika aminosilana s funkcionalno skupino, ki visi z anhidrida.
  8. 8. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 7, označen s tem, da je polimerna sestavina v danem primeru selektivno hidrogenirani vinilaromatski/konjugirani dienski blok kopolimer.
  9. 9. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 8, označen s tem, da obsega polimerna sestavina polibutadienske enote.
  10. 10. Polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 9, označen s tem, da ima vsaj en segment polimernega materiala z nizko Tg molsko maso več kot 5000.
  11. 11. Močno polnjen strdljiv sestavek, označen s tem, da obsega (A) adicijsko polimerizibilno organsko tekočino, ki tvori pri strjevanju trden polimer;
    (B) 20 do 80 vol. % fino porazdeljenega polnila v obliki delcev, ki ima povprečno masno velikost delcev manj kot 50 μπι, vendar nima dejanske površine po BET več kot 30 m2.cm'3; in (C) polimeren dispergent po kateremkoli od zahtevkov 1 do 10.
  12. 12. Strdljiv sestavek po zahtevku 11, označen s tem, da je polimernega dispergenta od 0,2 in 7,0 mas. % strdljivega sestavka.
  13. 13. Strdljiv sestavek po zahtevku 11 ali 12, označen s tem, da je polimerizibilna organska tekočina tekočina, ki se strdi, da nastane trden polimer s temperaturo steklastega prehoda najmanj 60°C.
  14. 14. Strdljiv sestavek po zahtevku 11 do 13, označen s tem, da obsega polimerizibilna organska tekočina vsaj en monoolefinsko nenasičen monomer, ki je ester akrilne ali metakrilne kisline s formulo CH2=C(R)CO.OR2, kjer je R H ali metil in je R2 v danem primeru substituiran hidrokarbil.
  15. 15. Strdljiv sestavek po katerem koli od zahtevkov 11 do 14, označen s tem, da obsega polimerizibilna organska tekočina vsaj en poliolefinsko nenasičen monomer tako, da je polimer, ki nastane pri strjevanju polimerizibilne organske tekočine, zamrežen polimer.
  16. 16. Strdljiv sestavek po zahtevku 15, označen s tem, da je vsaj en poliolefinsko nenasičeni monomer poli(met)akrilatni ester organskega poliola in (met)akrilne kisline s formulo
    R4 R5
    I I
    CH2=C-CO.O-[R3]-[-O.OC-C=CH2]n v kateri je
    R3 ostanek organskega poliola, ki je obsegal vsaj dve hidroksilni skupini v molekuli, vezani na različna atoma ogljika, in ki je brez hidroksila;
    R4 in R5 sta vsak neodvisno vodik ali metil in n je celo število z vrednostjo najmanj 1, prednostno z vrednostjo od 1 do 3.
  17. 17. Strdljiv sestavek po katerem koli od zahtevkov 15 ali 16, označen s tem, da obsega polimerizibilna organska tekočina od 0,2 do 20 mas. % vsaj enega poliolefinsko nenasičenega monomera in od 99,8 do 80 mas. % vsaj enega monoolefinsko nenasičenega monomera.
  18. 18. Strdljiv sestavek po katerem koli od zahtevkov 11 do 17, označen s tem, da je anorgansko polnilo vsaj eno amfotemo, bazično ali kremenično polnilo.
  19. 19. Strdljiv sestavek po kateremkoli od zahtevkov 11 do 18, označen s tem, da obsega anorgansko polnilo tudi grob polnilni material.
  20. 20. Kompozitni material, označen s tem, da je dobljen s strjevanjem strdljivega sestavka po kateremkoli od zahtevkov 11 do 19.
  21. 21. Kompozitni material po zahtevku 20, označen s tem, da je vsaj nekaj vsaj enega segmenta materiala z nizko Tg prisotnega v nezamreženem stanju.
    Za
    Imperial Chemical Industries PLC:
    PATENTNA
    ImIUBL.
    ISAIIA
    NA «
    22360-I-93-KA
    POVZETEK
    Polimerni dispergenti in polnjeni sestavki, ki jih vsebujejo
    Polimerni dispergent, ki ima polimerno sestavino z nizko Tg, npr. polibutadien, in v njej visečo sililirano skupino s skupinami, ki se dajo hidrolizirati, ki so sposobne združevanja s fino porazdeljenimi anorganskimi polnili in dispergiranja teh polnil.
    Strdljive sestavke, ki vsebujejo polimerni dispergent, lahko strdimo v kompozitne materiale z izboljšano odpornostjo proti napetosti, ki jo povzroča termično cikliranje.
SI19929200319A 1991-11-15 1992-11-13 Polymeric dispersants and filled compositions containing them SI9200319A (en)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB919124309A GB9124309D0 (en) 1991-11-15 1991-11-15 Polymerisable compositions
GB919124305A GB9124305D0 (en) 1991-11-15 1991-11-15 Polymerisable compositions
GB919124307A GB9124307D0 (en) 1991-11-15 1991-11-15 Polymeric dispersants and filled compositions containing them

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SI9200319A true SI9200319A (en) 1993-06-30

Family

ID=27265926

Family Applications (3)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SI19929200321A SI9200321A (en) 1991-11-15 1992-11-13 Filled cured compositions for the preparation of thermoplastic products
SI19929200319A SI9200319A (en) 1991-11-15 1992-11-13 Polymeric dispersants and filled compositions containing them
SI9200320A SI9200320B (en) 1991-11-15 1992-11-13 Filled cured compositions for the preparation of thermoplastic products

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SI19929200321A SI9200321A (en) 1991-11-15 1992-11-13 Filled cured compositions for the preparation of thermoplastic products

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SI9200320A SI9200320B (en) 1991-11-15 1992-11-13 Filled cured compositions for the preparation of thermoplastic products

Country Status (16)

Country Link
US (3) US5530064A (sl)
EP (3) EP0612334B1 (sl)
JP (3) JPH07501098A (sl)
AT (3) ATE147082T1 (sl)
AU (3) AU668369B2 (sl)
CA (3) CA2121468A1 (sl)
DE (3) DE69216427T2 (sl)
DK (1) DK0612328T3 (sl)
ES (3) ES2155063T3 (sl)
GB (3) GB9223629D0 (sl)
GR (3) GR3022214T3 (sl)
NZ (3) NZ245122A (sl)
PT (3) PT101055B (sl)
SI (3) SI9200321A (sl)
TW (3) TW224482B (sl)
WO (3) WO1993010182A1 (sl)

Families Citing this family (30)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
ATE147082T1 (de) * 1991-11-15 1997-01-15 Ici Plc Polmerisierbare zusammensetzungen
TW321658B (sl) * 1992-09-17 1997-12-01 Ciba Sc Holding Ag
DE4407321A1 (de) * 1994-03-04 1995-09-07 Blanco Gmbh & Co Kg Kunststofformteile mit einer mit anorganischen Füllstoffen gefüllten Kunststoffmatrix
EP0776330B1 (en) * 1994-06-23 2003-08-20 Affymax Technologies N.V. Photolabile compounds and methods for their use
US5679773A (en) * 1995-01-17 1997-10-21 Affymax Technologies N.V Reagants and methods for immobilized polymer synthesis and display
DE4441691C5 (de) * 1994-11-23 2006-01-26 Quarzwerke Gmbh Verwendung eines feinkörnigen Quarzsandprodukts
US5624711A (en) * 1995-04-27 1997-04-29 Affymax Technologies, N.V. Derivatization of solid supports and methods for oligomer synthesis
US5852108A (en) * 1995-05-10 1998-12-22 Toray Industries, Inc. Composite particulate material for resin reinforcement, production thereof, and reinforced resin composition incorporated therewith
JP3701480B2 (ja) * 1998-10-22 2005-09-28 株式会社ドペル 高硬度軟質複合材
KR100312176B1 (ko) * 1999-03-23 2001-11-14 김충섭 알콕시 실란으로 치환된 디엔 공중합체 및 유기·무기 하이브리드 조성물
DE19949461A1 (de) * 1999-10-14 2001-04-26 Blanco Gmbh & Co Kg Aushärtbare Gießmasse und unter Verwendung solcher Gießmassen hergestellte Kunststoffformkörper
IT1318503B1 (it) * 2000-05-08 2003-08-27 Elleci Srl Materiale composito termoindurente, particolarmente adatto per larealizzazione di articoli sanitari e lavelli da cucina, e relativo
US7056984B2 (en) * 2001-05-15 2006-06-06 Mitsubishi Gas Chemical Co., Inc. Acrylic syrup and method of producing same
ATE361332T1 (de) * 2001-09-25 2007-05-15 3M Innovative Properties Co Härtbare dispergiermittel
GB0201137D0 (en) * 2002-01-18 2002-03-06 Ineos Acrylics Uk Ltd Acrylic composition
US6838536B2 (en) 2002-08-30 2005-01-04 Ucb, S.A. Reactive and gel-free compositions for making hybrid composites
US6809155B2 (en) * 2002-11-20 2004-10-26 National Starch And Chemical Investment Holding Corporation Unsaturated compounds containing silane, electron donor and electron acceptor functionality
US6784025B2 (en) * 2002-11-20 2004-08-31 National Starch And Chemical Investment Holding Corporation Semiconductor package with a die attach adhesive having silane functionality
US7247667B2 (en) * 2004-03-23 2007-07-24 E. I. Du Pont De Nemours And Company Particle containing solid surface material
JP4714432B2 (ja) * 2004-07-09 2011-06-29 スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー 熱伝導性シート
JP4869584B2 (ja) * 2004-12-03 2012-02-08 スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー 熱伝導性シート及びその製造方法
DE102008046569A1 (de) * 2008-09-05 2010-03-11 Blanco Gmbh + Co Kg Aushärtbare Gießmasse zur Herstellung von Kunststoffformteilen
BRPI0921104A2 (pt) * 2008-11-20 2016-02-16 Allergan Inc sistema e método para a moldagem de envoltórios de implante moles recheados de fluido
JP4543117B1 (ja) * 2009-03-13 2010-09-15 株式会社東芝 パターン転写用紫外線硬化性樹脂材料、及びこれを用いた磁気記録媒体の製造方法
JP2010218605A (ja) * 2009-03-13 2010-09-30 Toshiba Corp パターン転写用紫外線硬化性樹脂材料、及びこれを用いた磁気記録媒体の製造方法
JP2010218597A (ja) * 2009-03-13 2010-09-30 Toshiba Corp パターン転写用樹脂スタンパ、及びこれを用いた磁気記録媒体の製造方法
JP4729114B2 (ja) * 2009-03-18 2011-07-20 株式会社東芝 磁気記録媒体の製造方法
US12343769B2 (en) 2016-09-29 2025-07-01 Nitto Denko Corporation Coating film for structure, set of coating materials for forming coating film, coating material for undercoat layer, and coating method
DE102020119386A1 (de) 2020-07-22 2022-01-27 Schock Gmbh Wärmeaushärtbare biobasierte Gießmasse, hieraus hergestellter Formkörper sowie Verfahren zur Herstellung eines solchen Formkörpers
DE102021200091A1 (de) 2021-01-07 2022-07-07 Blanco Gmbh + Co Kg Aushärtbare Gießmasse zur Herstellung von Kunststoffformteilen

Family Cites Families (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3981851A (en) * 1972-01-10 1976-09-21 Dow Corning Corporation Primer compositions
GB1493393A (en) * 1974-05-29 1977-11-30 Ici Ltd Fluid curable compositions containing particulate fillers and composite polymeric materials obtained therefrom
US4221697A (en) * 1974-05-29 1980-09-09 Imperial Chemical Industries Limited Composite materials
US4146529A (en) * 1976-03-29 1979-03-27 Toa Nenryo Kogyo Kabushiki Kaisha Process for the production of modified polyolefin
US4598123A (en) * 1983-07-14 1986-07-01 Unites States Steel Corporation Impact modified methyl methacrylate polymer
DE3531913A1 (de) * 1985-09-07 1987-03-19 Roehm Gmbh Haertbare giessharze
US4783504A (en) * 1986-02-28 1988-11-08 Shell Oil Company Hot melt adhesive containing a silane grafted hydrogenated block polymer
GB8713693D0 (en) * 1987-06-11 1987-07-15 Ici Plc Fillers
USH758H (en) * 1987-12-23 1990-04-03 Sealant composition
JP2750135B2 (ja) * 1988-11-29 1998-05-13 サンスター技研株式会社 湿気架橋型ポリオレフィン用プライマー
GB8907211D0 (en) * 1989-03-30 1989-05-10 Ici Plc Composite materials
GB9110883D0 (en) * 1991-05-20 1991-07-10 Ici Plc Highly filled,polymerisable compositions
FR2682396B1 (fr) * 1991-10-09 1995-01-06 Pasteur Institut Sequence nucleique du gene associe au syndrome de kallmann lie au chromosome x, sequences peptidiques correspondantes; applications diagnostiques.
ATE147082T1 (de) * 1991-11-15 1997-01-15 Ici Plc Polmerisierbare zusammensetzungen
US5283288A (en) * 1992-01-07 1994-02-01 Ciba Corning Diagnostics Corp. PVC coatings for electrodes

Also Published As

Publication number Publication date
DE69230587T2 (de) 2000-08-03
CA2123429A1 (en) 1993-05-27
GR3035740T3 (en) 2001-07-31
EP0612334A1 (en) 1994-08-31
EP0612328A1 (en) 1994-08-31
JPH07501098A (ja) 1995-02-02
CA2121469C (en) 2003-09-16
EP0612328B1 (en) 1997-01-02
JP3133334B2 (ja) 2001-02-05
EP0612334B1 (en) 2000-01-19
DE69231635D1 (de) 2001-02-15
PT101055B (pt) 1999-10-29
TW270135B (en) 1996-02-11
ES2155063T3 (es) 2001-05-01
CA2121468A1 (en) 1993-05-27
ATE188980T1 (de) 2000-02-15
WO1993010183A1 (en) 1993-05-27
GR3033030T3 (en) 2000-08-31
PT101055A (pt) 1994-02-28
AU668369B2 (en) 1996-05-02
SI9200320A (en) 1993-06-30
TW224482B (sl) 1994-06-01
US5530064A (en) 1996-06-25
EP0612333A1 (en) 1994-08-31
AU665380B2 (en) 1996-01-04
SI9200320B (en) 2001-04-30
DK0612328T3 (da) 1997-06-30
TW226390B (sl) 1994-07-11
ATE198615T1 (de) 2001-01-15
ATE147082T1 (de) 1997-01-15
DE69231635T2 (de) 2001-08-16
PT101056B (pt) 1999-07-30
GB9223602D0 (en) 1992-12-23
DE69216427T2 (de) 1997-05-15
GB9223629D0 (en) 1992-12-23
ES2141113T3 (es) 2000-03-16
GR3022214T3 (en) 1997-04-30
AU2903292A (en) 1993-06-15
AU657180B2 (en) 1995-03-02
SI9200321A (en) 1993-06-30
PT101056A (pt) 1994-02-28
WO1993010182A1 (en) 1993-05-27
PT101054B (pt) 1999-07-30
US5578673A (en) 1996-11-26
DE69216427D1 (de) 1997-02-13
JPH07501097A (ja) 1995-02-02
NZ245122A (en) 1995-10-26
WO1993010159A1 (en) 1993-05-27
JPH07501099A (ja) 1995-02-02
US5519083A (en) 1996-05-21
PT101054A (pt) 1994-02-28
DE69230587D1 (de) 2000-02-24
ES2096108T3 (es) 1997-03-01
NZ245120A (en) 1995-12-21
AU2906592A (en) 1993-06-15
EP0612333B1 (en) 2001-01-10
CA2121469A1 (en) 1993-05-27
GB9223628D0 (en) 1992-12-23
NZ245121A (en) 1995-04-27
AU2905392A (en) 1993-06-15
CA2123429C (en) 2004-05-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SI9200319A (en) Polymeric dispersants and filled compositions containing them
US4786660A (en) Method for making curable casting resins
Wei et al. Novel organic–inorganic chemical hybrid fillers for dental composite materials
JPH0418453A (ja) 有機―無機複合粉体及び該粉体の製造方法
CH508674A (de) Verstärkte Polymermischung und Verfahren zu ihrer Herstellung
US5519081A (en) Polymerisable compositions
JPH06240209A (ja) 接着剤組成物およびその製造方法
EP0726917B1 (en) Moulded composites
US5089539A (en) Fillers
Hossain Characteristics of epoxy matrix based composites with various nano-particles
JPH04356545A (ja) 無機充填剤を含む有機重合体組成物
JPH0571607B2 (sl)

Legal Events

Date Code Title Description
IF Valid on the event date