SK2132000A3 - Cyclopeptide derivatives as adhesion inhibitors - Google Patents

Cyclopeptide derivatives as adhesion inhibitors Download PDF

Info

Publication number
SK2132000A3
SK2132000A3 SK213-2000A SK2132000A SK2132000A3 SK 2132000 A3 SK2132000 A3 SK 2132000A3 SK 2132000 A SK2132000 A SK 2132000A SK 2132000 A3 SK2132000 A3 SK 2132000A3
Authority
SK
Slovakia
Prior art keywords
formula
compound
compounds
group
acid
Prior art date
Application number
SK213-2000A
Other languages
English (en)
Inventor
Gunter Holzemann
Simon Goodman
Original Assignee
Merck Patent Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck Patent Gmbh filed Critical Merck Patent Gmbh
Publication of SK2132000A3 publication Critical patent/SK2132000A3/sk

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/02Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing at least one abnormal peptide link
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/02Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing at least one abnormal peptide link
    • C07K5/0202Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing at least one abnormal peptide link containing the structure -NH-X-X-C(=0)-, X being an optionally substituted carbon atom or a heteroatom, e.g. beta-amino acids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P19/00Drugs for skeletal disorders
    • A61P19/08Drugs for skeletal disorders for bone diseases, e.g. rachitism, Paget's disease
    • A61P19/10Drugs for skeletal disorders for bone diseases, e.g. rachitism, Paget's disease for osteoporosis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
    • A61P7/02Antithrombotic agents; Anticoagulants; Platelet aggregation inhibitors
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/04Inotropic agents, i.e. stimulants of cardiac contraction; Drugs for heart failure
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/10Drugs for disorders of the cardiovascular system for treating ischaemic or atherosclerotic diseases, e.g. antianginal drugs, coronary vasodilators, drugs for myocardial infarction, retinopathy, cerebrovascula insufficiency, renal arteriosclerosis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K38/00Medicinal preparations containing peptides

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Physical Education & Sports Medicine (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Orthopedic Medicine & Surgery (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Hospice & Palliative Care (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Vascular Medicine (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Deriváty cyklického peptidu ako inhibítoxij adhézie
Oblasť techniky
Vynález sa týka derivátov cyklického peptidu inhibujúceho adhéziu, spôsobu jeho prípravy, jeho použitia a farmaceutických prostriedkov, ktoré ho obsahujú.
Vynález sa týka zlúčenín všeobecného vzorca I
kde znamená
A Gly, Ala alebo NH-NH-CO, pričom uvedené aminokyseliny sú prípadne v podobe svojich derivátov,
B skupinu všeobecného vzorca II
I H
(II)
C skupinu -(C0)p-(CH2)q-(C0)r- alebo -(CO)p-CH=CH-(CO)r-, m, p, r od seba nezávisle 0 alebo 1, n, q od seba nezávisle 1, 2, 3 alebo 4,
R1 a R2 od seba nezávisle atóm vodíka alebo alkylovú skupinu,
R1 a R2 spolu dohromady tiež skupinu \ / C
II c / \
alebo
R7, R8, R9 a R10 od seba nezávisle atóm vodíka, skupinu alkylovú, Ar, OR6, Hal, N02, NR6R6', NHCOR6, CN, NHSO2R6, COOR6 alebo COR6,
X atóm vodíka, Hal, skupinu alkylovú alebo Ar,
Ar skupinu fenylovú substituovanú prípadne jednou, dvoma alebo tromi skupinami R8, R4 alebo R5 alebo nesubstituovanú skupinu naftylovú,
R3,R4,R5 od seba nezávisle skupinu R6, OR6, Hal, NO2, NR6R61, NHCOR6, CN, NHSO2R6, COOR6 alebo COR6,
R6, R6' od seba nezávisle atóm vodíka, skupinu alkylovú, fenylovú alebo benzylovú a
Hal atóm fluóru, chlóru, brómu alebo jódu pričom pokial ide o zvyšky opticky aktívnych aminokyselín a derivátov aminokyselín, sú zahrnuté ako D tak tiež L formy a ich solil
Doterajší stav techniky
Podobné deriváty cyklických peptidov ako podlá vynálezu sú opísané napríklad v nemeckom patentovom spise číslo DE 43 10 643 alebo v európskom patentovom spise číslo EP 0 683173.
Úlohou vynálezu je vyvinúť nové zlúčeniny s hodnotnými vlastnosťami, ktoré by sa osobitne hodili na výrobu liečiv.
Podstata vynálezu
Podstatou vynálezu je hore charakterizovaný derivát cyklického peptidu ako inhibítor adhézie.
S prekvapením sa zistilo, že zlúčeniny všeobecného vzorca I a ich soli majú pri dobrej znášanlivosti velmi hodnotné farmakologické vlastnosti. Predovšetkým pôsobia ako inhibítory integrínu, pričom predovšetkým inhibujú vzájomné pôsobenie αν-, ^3“ al®bo P5-integrínových receptorov s ligandmi, napríklad väzbu fibrinogénu na p3-integrínový receptor. Osobitnú účinnosť vykazujú zlúčeniny všeobecného vzorca I v prípade integrínov ανβΣ, ανβ3, ανβ5, aIT^3 ako tiež ανβ6 a ανβθ.
Toto pôsobenie je možné doložiť napríklad spôsobom, ktorý opísal J. W. Smith a kol. (J. Biol. Chem. 265, str. 12267 až 12271, 1990).
P.C. Brooks, R.A. Clark a D.A. Cheresh (Science 264, str.
569 až 571, 1994) uvádzajú, že vývoj angiogenézy závisí od vzá4 jomného pôsobenia vaskulárnych integrínov a extracelulárnych matricových proteínov.
Možnosť použitia inhibície tohto vzájomného pôsobenia a tým navodenia apoptózy (programované umieranie buniek) angiogénnych vaskulárnych buniek pôsobením cyklického peptidu opísali P.C. Brooks, A.M. Montgomery, M. Rosenfeld, R.A. Reisfeld, T.-Hu, G. Klier a D.A. Cheresh (Celí 79, str. 1157 až 1164, 1994).
Zlúčeniny všeobecného vzorca I, ktoré blokujú interakciu integrínových receptorov a ligandov, ako fibrinogén k fibrinogénovému receptoru (glykoproteín Ilb/IIIa), zabraňujú ako GPIIb/IIIa antagonisty, rozširovaniu nádorových buniek metastázovaním. Je to doložené nasledujúcim pozorovaním.
K rozširovaniu nádorových buniek z lokalizovaného nádoru do vaskulárneho systému dochádza vytváraním mikroaregátov (mikrotrombov) ako následok vzájomného pôsobenia nádorových buniek a krvných doštičiek. Nádorové bunky sú odtienené ochranou v mikroagregáte a nie sú od buniek imunitného systému rozpoznané.
Mikroagregáty sa môžu usadzovať na stenách ciev, tým ulahčujú ďalšiu penetráciu nádorových buniek do tkaniva. Pretože je vytváranie mikrotrombov sprostredkovávané viazaním fibrinogénu na fibrinogénové receptory na aktivovaných krvných doštičkách, môžu byť GPIIa/IIIb antagonisty považované za účinné inhibítory metastáz.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I sa môžu používať ako účinné liečivá v humánnej a veterinárnej medicíne najmä na profylaxiu a na ošetrovanie chorôb krvného obehu, trombózy, infarktu myokardu, artériosklerózy, zápalov, apoplexie, angíny pektoris, nádorových ochorení, osteolytických chorôb, ako je najmä osteoporóza, patologicky angiogénnych ochorení, ako sú napríklad zápaly, oftalmologických ochorení, diabetickej retinopatie, rohovkovej degenerácie, krátkozrakosti, okulárnej histoplazmózy, reumatickej artritídy, osteoartritídy, rubeotického glaukómu, vredovitej kolitídy, Crohnovej choroby, aterosklerózy, psoriázy, angiogenézy a restenózy po angioplastii, vírusových ochorení, bakteriálnych infekcií, plesňových infekcií, akútneho zlyhania obličiek a pri podpore procesov hojenia rán a pri podpore liečivých procesov.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I sa môžu používať ako antimikrobiálne pôsobiace látky pri operáciách, pri ktorých sa používa biologický materiál, implantáty, katétre alebo srdcové stimulátory. Pritom tieto zlúčeniny pôsobia antiseptický. Účinnosť antimikrobiálnej aktivity sa môže doložiť spôsobom, ktorý opísali P. Valentin-Weigund a kol. (Infection and Immunity, str. 2851 až 2855, 1988).
Pretože zlúčeniny všeobecného vzorca I predstavujú inhibítory väzby fibrinogénu a tým ligandy receptorov fibrinogénu na krvné doštičky, sú použiteľné ako diagnostiká na detekciu a lokalizáciu trombov vo vaskulárnom systému in vivo, pokiaľ sú napríklad substituované rádioaktívnym alebo UV detektovateľným zvyškom.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I ako inhibítory väzby fibrinogénu sa môžu tiež používať ako účinné pomocné prostriedky na štúdium metabolizmu krvných doštičiek pri rôznych aktivačných štádiách alebo v intracelulárnych signálových mechanizmoch receptorov fibrinogénu. Zistiteľná jednotka zabudovateľného značenia napríklad izotopového značenia 3H dovoľuje po viazaní na receptor skúmať uvedené mechanizmy.
Uvádzané skratky zvyškov aminokyselín znamenajú zvyšky nasledujúcich aminokyselín:
Ala alanín NH, 1 H3C - CH - COOH
Arg arginín NH, 1 ' NH-CH,CH,CH,-CH-COOH HN< 2 2 2 nh2
Gly glycín H2N - CH - COOH
Okrem toho sa ešte používajú skratky, ktoré majú nasledujúci význam:
Ac acetyl
BOC terc.-butoxykarbonyl
CBz alebo Z benzyloxykarbonyl
DCC1 dicyklohexylkarbodiimid
DMAP 4-dimetylaminopyridín
DMF dimetylformamid
EDC1 N-etyl-N,N'-(dimetylaminopropyl)karbodiimid
Et etyl
FCA fluóresceínkarboxylová kyselina
Fmoc 9-fluórenylmetoxykarbony1
HOBt 1-hydroxybenzotriazol
HONSu N-hydroxysukcínimid
MBHA 4-metylben zhydrylamín
Me metyl
Mtr 4-metoxy-2,3,6-trimetylfenylsulfonyl
NMM n-metylmorfolín
OBzl benzylester
Oct oktanoyl
OEt etylester
OMe metylester
OtBu terc.-butylester
POA fenoxyacetyl
Sal salicyloyl
TFA trifluóroctová kyselina
Trt trityl (trifenylmetyl)
Pokial hore uvedené aminokyseliny môžu byť v niekolkých enantiomérnych formách, napríklad vždy ako podiel zlúčenín všeobecného vzorca I podlá vynálezu, všetky tieto formy a tiež ich zmesi (napríklad DL formy) vynález zahŕňa. Okrem toho môžu byť aminokyseliny, napríklad ako podiel zlúčenín všeobecného vzorca I, chránené známymi chrániacimi skupinami.
Zlúčeniny podlá vynálezu zahŕňajú takisto tak zvané prodrogové deriváty, to znamená napríklad alkylovými alebo acylovými skupinami, cukrami alebo oligopeptidmi obmenené zlúčeniny všeobecného vzorca I, ktoré sa v organizmu rýchlo štiepia na účinné zlúčeniny podlá vynálezu. Do tejto skupiny patria tiež biologicky odbúratelné polymérne deriváty zlúčenín podlá vynálezu opísané v literatúre (napríklad Int. J. Pharm. 115, str. 61 až 67, 1995).
Aminokyseliny, ktorých konfigurácia výslovne nie je uvedená, majú (S)- alebo (L)-konfiguráciu.
Spôsob prípravy zlúčeniny všeobecného vzorca I, kde jednotlivé symboly majú hore uvedený význam, alebo jej soli spočíva podlá vynálezu v tom, že
a) sa zlúčenina všeobecného vzorca III
H-Z-OH (III) kde znamená
Z skupinu vzorca , v tXl —NH
NH—C-B-A—
alebo
OH
HN-A-B-C— a X, A, B a C majú hore uvedený význam, alebo reaktívny derivát zlúčeniny všeobecného vzorca III spracováva cyklizačným činidlom, alebo
b) sa zlúčenina všeobecného vzorca I uvolňuje zo svojho funkčného derivátu spracovaním solvolyzačným alebo hydrogenolyzačným činidlom a/alebo sa zásaditá zlúčenina alebo kyslá zlúčenina všeobecného vzorca I spracovaním kyselinou alebo zásadou mení na svoju sol.
Hore uvedené symboly X, A, B, C, R1, R2, m, n, p, q a Z majú význam uvedený pri všeobecných vzorcoch I, II a III, pokial to nie je inak výslovne uvedené.
V hore uvedených vzorcoch znamená X s výhodou atóm vodíka, Hal alebo skupinu alkylovú, najmä atóm vodíka, chlóru alebo metylovú skupinu.
V hore uvedených vzorcoch sa rozumie alkylom alkyl s 1 až 6 atómami uhlíka, ako je predovšetkým skupina metylová, etylová, propylová, izopropylová, butylová, izobutylová, sek.-butylová alebo terc.-butylová, ďalej tiež pentylová, 1-, 2- alebo 3metylbutylová, 1,1-, 1,2- alebo 2,2- dimetylpropylová, 1-etylpropylová, hexylová, 1-, 2-, 3- alebo 4-metylpentylová, 1,1-,
1,2-, 1,3-, 2,2-, 2,3- alebo 3,3-dimetylbutylová, 1- alebo 2etylbutylová, 1-etyl-l-metylpropylová, l-etyl-2-metylpropylová a 1,1,2- alebo 1,2,2-trimetylpropylová skupina. Osobitne s výhodou sa alkylom rozumie skupina metylová.
Symboly R7, R8, R9 a R10 znamenajú s výhodou atóm vodíka.
Uvedené aminokyseliny alebo aminokyselinové zvyšky môžu byt tiež derivatizované, pričom sú výhodné N-metylové, N-etylové, N-propylové, N-benzylové alebo Ca-metylové deriváty.
Ďalej sú výhodné najmä metylester, etylester, propylester, butylester, terc.-butylester, neopentylester alebo benzylester postranných reťazcov karboxylových skupín, ďalej tiež deriváty arginínu, ktorý je prípadne substituovaný na skupine vzorca -NH-C(=NH)-NH2 acetylovým, benzoylovým, metoxykarbonylovým alebo etoxykarbonylovým zvyškom.
Symboly R6 a R6' znamenajú s výhodou napríklad skupinu metylovú, etylovú, ďalej tiež benzylovú alebo fenylovú, OR8 znamená s výhodou hydroxyskupinu alebo metoxyskupinu a COR6 skupinu alkanoylovú a najmä formylovú, acetylovú, propionylovú, butyrylovú, pentanoylovú alebo hexanoylovú.
Ar znamená nesubstituovanú s výhodou, ako je hore uvedené monosubstituovanú fenylovú skupinu, s výhodou skupinu fenylovú, o-, m- alebo p-tolylovú, o-, m- alebo p-etylfenylovú, o-, malebo p-propylfenylovú, o-, m- alebo p-izopropylfenylovú, o-, m- alebo p-terc.-butylfenylovú, o-, m- alebo p-trifluórmetyl fenylovú, o-, m- alebo p-hydroxyfenylovú, o-, m- alebo p nitrofenylovú, ο-, m- alebo p-aminofenylovú, o-, m- alebo p(N-metylamino)fenylovú, o-, m- alebo p-acetamidofenylovú, o-, m- alebo p-(trifluórmetoxy)fenylovú, o-, m- alebo p-kyanofenylovú, o-, m- alebo p-metoxyfenylovú, o-, m- alebo p-etoxyfenylovú, o- m- alebo p-karboxyfenylovú, o-, m- alebo p-metoxykarbonylfenylovú, o-, m- alebo p-etoxykarbonylfenylovú, o-, malebo p-benzyloxykarbonylfenylovú, o-, m- alebo p-(karboxymetyloxy)fenylovú, o-, m- alebo p-(metoxykarbonylmetyloxy)fenylovú, o-, m- alebo p-(metoxykarbonyletyloxy)fenylovú, o-, malebo p-(N,N-dimetylamino)fenylovú, o-, m- alebo p-(N-etylamino)fenylovú, o-, m- alebo p-(N,N-dietylamino)fenylovú, o-, m- alebo p-fluórfenylovú, o-, m- alebo p- brómfenylovú, o-, malebo p-chlórfenylovú, o-, m- alebo p-(difluórmetoxy)fenylovú, o-, m- alebo p- (fluórmetoxy)fenylovú, o- , m- alebo p-formylfenylovú, o- , m- alebo p-acetyl- fenylovú, o- , m- alebo ppropionylfenylovú, o- , m- alebo p- butyrylfenylovú, o- , malebo p-pentanoylfenylovú, o- , m- alebo p-(metylsulfónamido)fenylovú, o- , m- alebo p-fenoxyfenylovú, o-, m- alebo p-metyltiofenylovú, o- , m- alebo p- metylsulfinylfenylovú, o- , πιalebo p-metylsulfonylfenylovú alebo naftylovú skupinu.
Skupinou chrániacou aminoskupinu sa rozumie s výhodou skupina acetylová, propionylová, butyrylová, fenylacetylová, benzoylová, toluylová, skupina POA, metoxykarbonylová, etoxykarbonylová, 2,2,2-trichlóretoxykarbonylová, BOC, 2-jódetoxykarbonylová, CBZ (karbobenzoxyskupina·'), skupina 4-metoxybenzyloxykarbonylová, skupina FMOC, Mtr alebo benzylová skupina.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I majú aspoň dve chirálne centrá a môžu byt preto v rôznych stereoizomérnych formách. Všeobecný vzorec I všetky tieto formy zahŕňa.
Vynález sa teda týka najmä zlúčenín všeobecného vzorca I, v ktorých aspoň jeden zo symbolov má hore uvedený výhodný význam. Niektorými výhodnými skupinami zlúčenín všeobecného vzorca I sú nasledujúce zlúčeniny čiastkových vzorcov la, Ib a Ic, kde osobitne neuvedené symboly majú význam uvedený pri všeobecnom vzorci I, pričom znamená vo všeobecnom vzorci
la) X atóm vodíka, alkylovú
R1, R2 atóm vodíka,
m 0,
n 3,
P, r 1 a
q 2 alebo 3;
skupinu alebo atóm halogénu,
Ib) X atóm vodíka, alkylovú
R1, R2 atóm vodíka, skupinu alebo atóm halogénu,
m o,
n 3,
P I,
r 0 a
q i;
Ic) x atóm vodíka, alkylovú
R1, R2 spolu dohromady
skupinu alebo atóm halogénu,
H \ / C
II c / \
H
m1, n2, p, r la q2.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I a východiskové látky na ich prípravu sa pripravujú známymi spôsobmi, ktoré sú opísané v literatúre (napríklad v štandardných publikáciách ako je Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Georg-Thieme Verlag, Stuttgart), a to za reakčných podmienok, ktoré sú pre menované reakcie známe a vhodné. Pritom sa môžu tiež používať známe, tu bližšie neopisované varianty.
Východiskové látky sa môžu prípadne vytvárať in situ, to znamená že sa z reakčnej zmesi neizolujú, ale reakčná zmes sa ihneď používa na prípravu zlúčenín všeobecného vzorca I.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I sa môžu napríklad získať spôsobom podía nasledujúcich schém 1 a 2.
Dôležitá 3-amino-3-(3-nitrofenyl)propiónová kyselina ako stavebný kameň spôsobu podía schémy 1 sa pripravuje spôsobom opísaným v J. Org. Chem. 25, str. 1758 (1960), z 3-nitrobenzaldehydu z malónovej kyseliny a z octanu amónneho. Pri príprave analogických zlúčenín sa používajú zodpovedajúce deriváty nitrobenzaldehydu.
Schéma 1
O o hoAA
·»
SOCI^MeOH
1. Bcc-Gly-QH MeO
2. HCI/Dioxán
-----------------►
3. Boc-Arc(Mtr)-OH
NH
Gly—Arg(Mtr) —Hoc
1. HCI/Dioxán
2.
alebo
Arg(Mtr)I.RaNi
2. cyklizácia
3. zmydelnenie
4. odštiepenie Mtr = 2 alebo 3
VIII
!A
Schéma 2
IX
X
odštiepenie skupiny
Zlúčeniny všeobecného vzorca I sa môžu získať najmä cyklizáciou zlúčenín všeobecného vzorca III za podmienok peptidovej syntézy. Pritom sa účelne pracuje pri známych spôsoboch peptidovej syntézy opísaných v literatúre (napríklad HoubenWeyl, l.c., zväzok 15/11, str. 1 až 806, 1974).
Reakcia sa darí s výhodou v prítomnosti dehydratizačného činidla vybraného zo súboru zahŕňajúceho napríklad karbodiimid, ako sú DCC1 alebo EDC1, ďalej anhydrid propánfosfónovej kyseliny (Angew. Chem. 92, str.129, 1980), difenylfosforylazid a 2-etoxy-N-etoxykarbonyl-l,2-dihydrochinolín, v inertnom rozpúšťadle, ako je napríklad halogénovaný uhlovodík, ako dichlórmetán; éter, ako tetrahydrofurán alebo dioxán; amid, ako dimetylformamid alebo dimetylacetamid; nitril, ako acetonitril; dimetylsulfoxid alebo v zmesi týchto rozpúšťadiel, pri teplote približne -10 až +40C, s výhodou 0 až 30eC. Na podporu intramolekulárnej cyklizácie pred intramolekulárnou peptidovou väzbou je účelné pracovať v zriedených roztokoch. Reakčný čas je podía použitých reakčných podmienok niekoíko minút až 14 dní.
Miesto zlúčenín všeobecného vzorca III sa môžu na reakciu používať tiež vhodné reaktívne deriváty týchto zlúčenín, napríklad predaktivovaná karboxylová kyselina alebo halogenid karboxylovej kyseliny, symetrický alebo zmesový anhydrid alebo aktívny ester. Také skupiny na aktiváciu karboxylovej skupiny v typických acylačných reakciách sú opísané v literatúre (napríklad v štandardných publikáciách ako Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Georg-Thieme Verlag, Stuttgart). Aktivované estery sa účelne vytvárajú in situ, napríklad prísadou HOBt alebo N-hydroxysukcínimidu.
Reakcia sa spravidla uskutočňuje v inertnom organickom rozpúšťadle, pri použití halogenidu karboxylovej kyseliny v prítomnosti činidla viažuceho kyselinu, s výhodou organickej zásady, ako je trietylamín, dimetylanilín, pyridín alebo chinolín.
Priaznivé môže byt tiež pridanie hydroxidu, uhličitanu alebo hydrogenuhličitanu alkalického kovu alebo kovu alkalickej zeminy alebo inej soli slabej kyseliny alkalického kovu alebo kovu alkalickej zeminy, s výhodou draslíka, sodíka, vápnika alebo cézia.
Východiskové látky všeobecného vzorca III sú spravidla nové. Môžu sa pripravoval známymi spôsobmi syntézy peptidov.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I sa môžu získať tiež tak, že sa uvolňujú zo svojich funkčných derivátov solvolýzou najmä hydrolýzou alebo hydrogenolýzou.
Na solvolýzu alebo na hydrogenolýzu sú ako východiskové látky vhodné zlúčeniny, ktoré majú miesto jednej alebo niekolkých voIných aminoskupín a/alebo hydroxylových skupín zodpovedajúce chránené aminoskupiny a/alebo hydroxylové skupiny, s výhodou zlúčeniny, ktoré miesto jedného H-atómu, ktorý je spojený s N-atómom majú skupinu chrániacu aminoskupinu, napríklad zlúčeniny, ktoré zodpovedajú všeobecnému vzorcu I, avšak miesto NH2 skupiny majú skupinu NHR' (kde R' znamená skupinu chrániacu aminoskupinu, napríklad skupinu BOC alebo CBZ).
Ďalej sú ako východiskové látky vhodné zlúčeniny, ktoré miesto H-atómov hydroxylovej skupiny majú skupinu chrániacu hydroxylovú skupinu, napríklad zlúčeniny, ktoré zodpovedajú všeobecnému vzorcu I, avšak miesto hydroxyfenylovej skupiny majú R0-fenylovú skupinu (kde R znamená skupinu chrániacu hydroxylovú skupinu).
V molekule východiskovej látky môže byt tiež niekolko rovnakých alebo rôznych skupín chrániacich aminoskupinu a/ alebo hydroxyskupinu. Pokial molekula obsahuje navzájom od17
Ušné chrániace skupiny, môžu sa v mnohých prípadoch tieto chrániace skupiny selektívne odštepovať.
Výraz skupina chrániaca aminoskupinu je všeobecne známy a ide o skupiny, ktoré sú vhodné na ochranu (blokovanie) aminoskupiny pred chemickými reakciami, ktoré sú však ľahko odstrániteľné, keď je žiadúca reakcia na inom mieste molekuly uskutočnená. Typické pre také skupiny sú najmä nesubstituované alebo substituované skupiny acylové, arylové, aralkoxymetylové alebo aralkylové. Pretože sa skupiny, chrániace aminoskupinu, po žiadúcej reakcii (alebo po slede reakcií) odstráňajú, nemá ich druh a veľkosť rozhodujúci význam. Výhodné sú však skupiny s 1 až 20 a najmä s 1 až 8 atómami uhlíka. Výraz acylová skupina sa tu vždy rozumie v najširšom zmysle slova. Zahŕňa acylové skupiny odvodené od alifatických, aralifatických, aromatických alebo heterocyklických karboxylových alebo sulfónových kyselín, najmä skupiny alkoxykarbonylové, aryloxykarbonylové a predovšetkým aralkoxykarbonylové. Ako príklady takých acylových skupín sa uvádzajú skupiny alkanoylové ako acetylová, propionylová, butyrylová skupina; aralkanoylové ako fenylacetylová skupina; aroylové ako benzoylová alebo toluylová skupina; aryloxyalkanoylové ako fenoxyacetylová skupina (POA); alkoxykarbonylové, ako skupina metoxykarbonylová, etoxykarbonylová, 2,2,2-trichlóretoxykarbonylová, terc.butoxykarbonylová (BOC), 2-jódetoxykarbonylová; aralkoxykarbonylové ako skupina benzyloxykarbonylová (karbobenzoxy-CBZ),
4-metoxybenzyloxykarbonylová alebo 9-fluórenylmetoxykarbonylová (FMOC) skupina a arylsulfonylové ako skupina 4-metoxy-2,3,6trimetylfenylsulfonylová (Mtr). Výhodnými skupinami, chrániacimi aminoskupinu, sú skupiny BOC a Mtr a tiež skupina CBZ, Fmoc, benzylové a acetylová skupina.
Výraz skupina chrániaca hydroxyskupinu je všeobecne rovnako známy a ide o skupiny, ktoré sú vhodné na ochranu (blokovanie) hydroxyskupiny pred chemickými reakciami, ktoré sú však ľahko odstrániteľné, keď je žiadúca reakcia na inom mieste molekuly vykonaná. Typické pre také skupiny sú hore uvedené nesubstituované alebo substituované skupiny arylové, aralkylové alebo acylové a ďalej tiež skupiny alkylové. Pretože sa skupiny, chrániace hydroxyskupinu, po žiadúcej reakcii (alebo reakčnom slede) odstraňujú, nemá ich druh a velkosť rozhodujúci význam. Výhodné sú však skupiny s 1 až 20 a najmä s 1 až 10 atómami uhlíka. Ako príklady skupín chrániacich hydroxylovú skupinu, sa uvádzajú skupina benzylová, p-nitrobenzylová, p-toluénsulfonylová, terc.-butylová a acetylová, pričom osobitne výhodné sú skupina benzylová a terc.-butylová. Skupiny COOH sú predovšetkým chránené vo forme svojich terc.butylesterov.
Uvolňovanie zlúčenín všeobecného vzorca I z ich funkčných derivátov sa darí - podlá použitej chrániacej skupiny - napríklad silnými kyselinami, ako je najmä kyselina trifluóroctová a chloristá avšak tiež inými silnými anorganickými kyselinami, ako je kyselina chlorovodíková alebo sírová, silnými organickými karboxylovými kyselinami, ako je trichlóroctová kyselina alebo sulfónovými kyselinami, ako je kyselina benzénsulfónová alebo p-toluénsulfónová. Je možné, nie však vždy nutné vykonávať: reakciu v prítomnosti prídavného inertného rozpúšťadla. Ako inertné rozpúšťadlá sú vhodné organické, napríklad karboxylové kyseliny, ako je kyselina octová, étery, ako je tetrahydrofurán (THF) alebo dioxán, amidy, ako je dimetylformamid (DMF), halogénované uhlovodíky, ako je dichlórmetán, ďalej tiež alkoholy, ako je metanol, etanol alebo izopropanol ako tiež voda. Do úvahy môžu prichádzať tiež zmesi týchto rozpúšťadiel. Kyselina trifluóroctová sa s výhodou používa v nadbytku bez prísady ďalších rozpúšťadiel, kyselina chloristá vo forme zmesi kyseliny octovej a 70% kyseliny chloristej v pomere 9:1. Reakčná teplota na odštiepenie je účelne približne 0 až približne 50’C, s výhodou 15 až 30C (teplota miestnosti).
Skupina BOC, OBut a Mtr sa môže napríklad s výhodou odštepovať kyselinou trifluóroctovou v dichlórmetáne alebo približne 3 až 5n kyselinou chlorovodíkovou v dioxáne pri teplote 15 až 30’C, zatial čo skupina FMOC približne 5 až 50% roztokom dimetylamínu, dietylamínu alebo piperidínu v dimetylformamide pri teplote 15 až 30’C.
Tritylová skupina sa používa na chránenie aminokyselín histidínu, asparagínu, glutamínu a cysteínu. Odštepovanie chrániacej skupiny sa vykonáva podlá žiadúceho konečného produktu systémom trifluóroctová kyselina/10 % tiofenolu, pričom sa tritylová skupina od uvedených aminokyselín odštiepi. Pri použití systému trifluóroctová kyselina/anizol alebo trifluóroctová kyselina/tioanizol sa odštiepi tritylová skupina z histidínu, aparagínu a glutamínu, zostáva však na postrannom reťazci Cys.
Hydrogenolyticky odstránitelné chrániace skupiny (napríklad skupiny CBZ alebo skupina benzylová) sa môžu odštepovať napríklad spracovaním vodíkom v prítomnosti katalyzátoru (napríklad katalyzátoru na báze ušlachtilého kovu, ako je paládium, účelne na nosiči, ako na uhlí). Ako rozpúšťadlo sa hodia hore uvedené rozpúšťadlá, najmä napríklad alkoholy, ako metanol alebo etanol alebo amidy ako dimetylformamid. Hydrogenolýza sa spravidla vykonáva pri teplote približne 0 až 100’C, za tlaku približne 0,1 až 20 MPa, s výhodou pri teplote 20 až 30’C, za tlaku približne 0,1 až 1 MPa. Hydrogenolýza CBZ skupiny sa darí napríklad dobre na 5 až 10% paládiu na uhlí v metanole, alebo pri použití amóniumformátu (miesto vodíka) na paládiu na uhlí v systéme metanol/dimetylformamid pri teplote 20 až 30’C.
Zásada všeobecného vzorca I sa môže kyselinou premieňať na príslušnú adičnú sol s kyselinou, napríklad reakciou ekvivalentného množstva zásady a kyseliny v inertnom rozpúšťadle, ako je napríklad etanol a následným odparením rozpúšťadla. Pre túto reakciu prichádzajú do úvahy najmä kyseliny, ktoré poskytujú fyziologicky nezávadné soli. Môžu sa používať anorganické kyseliny, ako sú kyselina sírová, dusičná, halogenovodíkové kyseliny, ako chlorovodíková alebo bromovodíková, fosforečné kyseliny, ako kyselina ortofosforečná, sulfamínová kyselina a organické kyseliny, najmä alifatické, alicyklické, aralifatické, aromatické alebo heterocyklické jednosýtne alebo niekoíkoszýtne karboxylové, sulfónové alebo sírové kyseliny, ako sú kyselina mravčia, octová, propiónová, pivalová, dietyloctová, malónová, jantárová, pimelová, fumarová, maleínová, mliečna, vínna, jablčná, citrónová, glukónová, askorbová, nikotínová, izonikotínová, metánsulfónová, etánsulfónová, etándisulfónová,
2-hydroxyetánsulfónová, benzénsulfónová, p-toluénsulfónová, naftalénmonosulfónová a naftaléndisulfónová a laurylsírová kyselina. Soli s fyziologicky nevhodnými kyselinami, napríklad pikráty, sa môžu používať na izoláciu a/alebo čistenie zlúčenín všeobecného vzorca I.
Na druhej strane sa zlúčeniny všeobecného vzorca I reakciou so zásadou môžu meniť na svoje fyziologicky vhodné soli kovové alebo amoniové. Ako soli prichádzajú do úvahy najmä soli sodné, draselné, horečnaté, vápenaté a amoniové, ďalej substituované amoniové soli, napríklad dimetylamóniové, dietylamóniové, diizopropylamóniové, monoetanolamóniové, dietanolamóniové, alebo diizopropylamóniové, cyklohexylamóniové, dicyklohexylamóniové, dibenzyletylendiamóniové, ďalej napríklad soli s arginínom alebo s lyzínom.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I a ich fyziologicky nezávadné soli sa môžu používať na výrobu farmaceutických prostriedkov, najmä nechemickou cestou. Za týmto účelom sa môžu premieňať na vhodnú dávkovaciu formu s aspoň jedným pevným alebo kvapalným a/alebo polokvapalným nosičom alebo pomocnou látkou a prípadne v zmesi s jednou alebo s niekolkými inými účinnými látkami.
Vynález sa preto tiež týka prostriedkov, najmä farmaceutických prostriedkov, obsahujúcich aspoň jednu zlúčeninu všeobecného vzorca I a/alebo jej fyziologicky vhodnú sol.
Tieto prostriedky podlá vynálezu sa môžu používať ako liečivá v humánnej a vo veterinárnej medicíne. Ako nosiče prichádzajú do úvahy anorganické alebo organické látky, ktoré sú vhodné na enterálne (napríklad orálne) alebo na parenterálne alebo topické podávanie alebo na podávanie vo forme inhalačných sprejov a ktoré nereagujú so zlúčeninami všeobecného vzorca I, ako sú napríklad voda, rastlinné oleje, benzylalkoholy, alkylénglykoly, polyetylénglykoly, glyceríntriacetát, želatína, uhlohydráty, ako laktóza alebo škroby, stearát horečnatý, mastenec a vazelína. Na orálne použitie sa hodia najmä tablety, pilulky, dražé, kapsuly, prášky, granuláty, sirupy, šťavy alebo kvapky, pre rektálne použitie čapíky, pre parenterálne použitie roztoky, najmä olejové alebo vodné roztoky, ďalej suspenzie, emulzie alebo implantáty, na topické použitie masti, krémy alebo púdre. Zlúčeniny podlá vynálezu sa takisto môžu lyofilizovať a získané lyofilizáty sa môžu napríklad používať na prípravu vstrekovatelných prostriedkov. Prostriedky sa môžu sterilizovať a/alebo môžu obsahovať pomocné látky, ako sú klzné činidlá, konzervačné, stabilizačné činidlá a/alebo namáčadlá, emulgátory, soli na ovplyvnenie osmotického tlaku, tlmivé roztoky, farbivá, chuťové prísady a/alebo ešte jednu ďalšiu alebo ešte niekolko ďalších účinných látok, ako sú napríklad vitamíny.
Na podávanie vo forme inhalačných sprejov sa účinná látka rozpúšťa alebo suspenduje v hnacom plyne alebo v zmesi hnacích plynov (ako sú napríklad oxid uhličitý alebo fluórchlórované uhlovodíky). V takom prípade sa pritom používajú účinné látky v mikronizovanej forme, pričom sa môže pridávať aspoň jedno fyziologické kompatibilné rozpúšťadlo, napríklad etanol. Inhalačné roztoky sa môžu podávať pri použití známych zariadení na tento účel.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I a ich fyziologicky prijatelné soli sa môžu používať na liečbu chorôb ako sú najmä choroby krvného obehu, trombózy, srdcový infarkt, koronárne ochorenie srdca, artérioskleróza, apoplexia, angína pectoris, nádorové ochorenia, osteoporóza, zápaly, infekcia a restenóza po angioplastii.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I a/alebo ich fyziologicky vhodné soli, sú tiež vhodné pre použitie pri patologických pochodoch udržovaných a šírených angiogenéz, najmä nádorov, alebo reumatoidnej artritídy.
Zlúčeniny všeobecného vzorca 1 podlá vynálezu sa spravidla používajú v dávkach podobných ako obchodne známe peptidy, najmä obdobne ako zlúčeniny podlá amerického patentového spisu číslo 4 472305, s výhodou v dávke približne 0,05 až 500 mg, osobitne 0,5 až 100 mg na dávkovaciu jednotku. Denná dávka je s výhodou približne 0,01 až 2 mg/kg telesnej hmotnosti. Určitá dávka pre každého jednotlivého pacienta závisí od najrôznejších faktorov, napríklad od účinnosti určitej použitej zlúčeniny, od veku, telesnej hmotnosti, všeobecného zdravotného stavu, pohlavia, stravy, od okamihu a cesty podania, od rýchlosti vylučovania, od kombinácie liečiv a od závažnosti určitého ochorenia. Výhodné je parenterálne podávanie.
Okrem toho sa zlúčeniny všeobecného vzorca I ako integrínové ligandy môžu používať na výrobu stĺpcov na afinitnú chromatografiu na výrobu čistého integrínu. Ligand, to znamená zlúčenina všeobecného vzorca I, sa pritom cez kotviacu funkciu, napríklad karboxylovú skupinu Asp kovalentne kopuluje na polymérny nosič.
Ako polymérne nosiče sú vhodné z chémie peptidov známe polymérne pevné fázy s výhodou s hydrofilnými vlastnosťami, napríklad zasitované polycukry, ako celulóza, sepharosa alebo
SephadexR, akrylamidy, polyméry na polyetylénglykolovej báze alebo TentakelpolymerR.
Výroba materiálov na afinitnú chromatografiu na čistenie integrínu sa uskutočňuje za podmienok, ktoré sú pre kondenzáciu aminokyselín bežné a známe.
Zlúčeniny všeobecného vzorca I môžu mať jedno alebo niekoľko chirálnych center a môžu byť preto v racemickej alebo v opticky aktívnej forme. Prípadne sa získané racemáty môžu známymi spôsobmi mechanicky alebo chemicky deliť na svoje enantioméry. S výhodou sa vytvárajú diastereoméry z racemátu reakciou s opticky aktívnym deliacim činidlom. Ako príklady takých deliacich činidiel sa uvádzajú opticky aktívne kyseliny, ako sú D a L formy kyseliny vínnej, diacetylvínnej, dibenzoylvínnej, kyseliny mandľovej, jablčnej alebo mliečnej alebo rôzne opticky aktívne gáforsulfónové kyseliy, ako je kyselina β-gforsulfónová. Výhodné je tiež delenie enantiomérov pomocou stĺpcov plnených opticky aktívnymi deliacimi činidlami (napríklad dinitrobenzoylfenylglycínom); ako elučné činidlo je vhodná napríklad zmes hexán/izopropanol/acetonitril napríklad v objemovom pomere 82:15:3.
Je tiež samozrejme možné opticky aktívne zlúčeniny všeobecného vzorca I získať niektorým z hore uvedených spôsobov, pričom sa vychádza z opticky aktívnych látok.
Vynález objasňujú, žiadnym spôsobom však neobmedzujú nasledujúce príklady praktického uskutočnenia. Teploty sa uvádzajú vždy v stupňoch Celsia, teplotou miestnosti sa rozumie teplota 22C. Výraz spracovanie obvyklým spôsobom v nasledujúcich príkladoch praktického uskutočnenia znamená:
Prípadne sa pridáva voda, prípadne podľa konštitúcie konečného produktu sa hodnota pH nastavuje na 2 až 10, reakčná zmes sa extrahuje etylacetátom alebo dichlórmetánom, vykoná sa oddelenie organickej fázy a jej vysušenie síranom sodným, filtrácia odparenie a čistenie chromatografiou na silikagéli a/alebo kryštalizáciou.
čas (v minútach) pri HPLC v nasledujúcich
LichrosorbR RP 18 (250 x 4; 5 μπι);
A: 0,1 % TFA vo vode
B: 0,1 % TFA v systému 90 % acetonitrilu, % vody ml/min až 95 % B / 50 min pri 215 nm.
RT je retenčný systémoch: stĺpec: elučné činidlo elučné činidlo prietok: gradient: detekcia:
Delenie diastereomérov sa vykonáva s výhodou za uvedených podmienok.
Hmotová spektrometria (MS): FAB (bombardovanie rýchlymi atómami) (M+H)+
Príklady uskutočnenia vynálezu
Príklad 1
8S.14S-IB
Príprava cyklizačnej zlúčeniny
Spôsobom podlá schémy 1 sa pripravuje metylester (3R,S)-
3-amino-3-(4-metyl-3-nitrofenyl)propiónovej kyseliny (3R,S-IX). Tento ester sa známymi spôsobmi štiepi na enantioméry a metylester (3S)-3-amino-3-(4-metyl-3-nitrofenyl)propiónovej kyseliny (3S-IX) sa necháva reagovať následne podlá schémy 2 za získania skupinou Mtr chránenej zlúčeniny, ktorou je metylester 3S-amino-3-(3-{3-[1-(karboxymetylkarbamoyl)-4-guanidino-lS-butylkarbamoyl ]propionylamino}-4-metylfenyl Jpropiónovej kyseliny (S,S-XIV).
Cyklizácia
Rozpustí sa 616 mg skupinou Mtr chránenej zlúčeniny, ktorou je metylester 3S-amino-3-(3-{3-[1-(karboxymetylkarbamoyl )-4-guanidino-lS-butylkarbamoyl]-propionylamino)-4-metylfenyljpropiónovej kyseliny (S,S-XIV) v 80 ml dimetylformamidu a zriedi sa 800 ml dichlórmetánu. Zmes sa ochladí na teplotu -20eC a postupne sa pridá 300 mg EDC1, 98 mg DMAP a 0,176 ml NMM. Zmes sa nechá ohriať na teplotu miestnosti a mieša sa cez noc. Roztok sa zahustí a zvyšok sa vmieša do 200 ml polonasýteného roztoku hydrogenuhličitanu sodného. Zrazenina sa odsaje a premyje sa. Získa sa 400 mg produktu, ktorý sa čistí preparatívnou chromatografiou HPLC. Chromatografiou sa získa 44 mg skupinou Mtr chránenej cyklickej zlúčeniny, ktorou je metylester (8S,14S)-[8-(3-guanidinopropyl)-18-metyl-3,6,9,12-tetraoxo-2,7,10,13-tetraazabicyklo[13.3.1]nonadeka-l(18),15(19),16trien-14-yl]octovej kyseliny. RT 26,1; FAB 716.
Zmýdelnenie a odštiepenie chrániacej skupiny Mtr
Zmydelnením v systému hydroxid draselný/metanol sa získa skupinou Mtr chránená cyklická zlúčenina, ktorou je (8S,14S)[8-(3-guanidinopropyl)-18-metyl-3,6,9,12-tetraoxo-2,7,10,13 tetraazabicyklo[13.3.1]nonadeka-1(18),15(19),16-trien-14-yl]26 octová kyselina. Rozpustí sa 25 mg tejto zlúčeniny v 4,3 ml 98% trifluóroctovej kyseliny a mieša sa cez noc pri teplote miestnosti. Roztok sa odstriedi a čistí sa preparatívnou chromatografiou HPLC. Získa sa 9,5 mg (8S,14S)-[8-(3-guanidinopropyl) -18-metyl-3,6,9,12-tetraoxo-2,7,10,13-tetraazabicyklo- [13.3.1]-nonadeka-l(18) ,15(19) ,16-trien-14-yl]octová kyselina (8S,14S-IB). RT 20,2;
FAB 490.
Príklady 2 až 3
Príklad 2 (q = 2):
Z 85 mg skupinou Mtr chránenej zlúčeniny, ktorou je (8S, 14S) —2— (8- (3-guanidinopropyl )-3,6,9,12-tetraoxo-2,7,10,13tetraazabicyklo [13.3.1] nonadeka-16,18,19-trien-14-yl) octová kyselina sa získa obdobne ako podlá príkladu 1 reakciou s
14,7 ml 98% trifluóroctovej kyseliny 13 mg (8S,14S)-2-(8-(3guanidinopropyl )-3,6,9,12-tetraoxo-2,7,10,13-tetraazabicyklo- [13.3.1] -nonadeka-16,18,19-trien-14-yl)octová kyselina.
RT 17,2; FAB 476.
Príklad 3 (q = 3):
Z 300 mg skupinou Mtr chránenej zlúčeniny, ktorou je (9S, 15S)-2-(9-(3-guanidinopropyl)-3,7,10,13-tetraoxo-2,8,1114-tetraazabicyklo[ 14.3. l]eikosán-17,19,20-trien-15-yl) octová kyselina sa obdobne ako podía príkladu 1 získa 74 mg (9S15S) -2- (9-(3-guanidinopropyl )-3,7,10,13-tetraoxo-2,8,11,14tetraazabicyklo [14.3.1] eikosán-17,19,20-trien-15-yl) octová kyselina. RT 18,3; FAB 490.
Príklad 4
Zo skupinou Mtr chránenej zlúčeniny, ktorou je (6S,12S)[ 6- (3-guanidinopropyl )-4,7,10-trioxo-2,5,8,11-tetraazabicyklo- [11.3.1]heptadeka-l(17),13,15-trien-12-yl]octová kyselina sa obdobne ako podía príkladu 1 získa (6S,12S)-(6-(3-guanidinopropyl )-4,7,10-trioxo-2,5,8,11-tetraazabicyklo[11.3.1]heptadeka-l(17),13,15-trien-l2-y1)octová kyselina.
Príklady 5 až 8
Obdobne ako podlá príkladu 1 sa získajú nasledujúce zlúčeniny:
Pr. č. X C m n R1 a R2
5 H -CO-CH=CH-CO- 0 3 H
6 Cl -co-ch2-ch2-co- 0 3 H
7 ch3 -co-ch2-ch2-co- 1 2
8 H -co-ch2-ch2-co- 1 2 -C'H II M Ή
Nasledujúce príklady bližšie objasňujú, nijak však neobmedzujú farmaceutické prostriedky podlá vynálezu:
Príklad A
Injekčné ampulky
Roztok 100 g účinnej látky všeobecného vzorca I a 5 g dinátriumhydrogenfosfátu v 3 1 dvakrát destilovanej vody sa nastaví 2n kyselinou chlorovodíkovou na hodnotu pH 6,5, sterilne sa filtruje, plní sa do injekčných ampuliek, lyofilizuje sa za sterilných podmienok a sterilné sa uzatvorí. Každá ampulka obsahuje 5 mg účinnej látky.
Príklad B
Čapíky
Roztopí sa zmes 20 g účinnej látky všeobecného vzorca I so 100 g sójového lecitínu a 1400 g kakaového masla, vleje sa do foriem a nechá sa stuhnúť. Každý čapík obsahuje 20 mg účinnej látky.
Príklad C •» Roztok
Pripraví sa roztok 1 g účinnej zlúčeniny všeobecného vzorca I, 9,38 g dihydrátu nátriumdihydrogenfosfátu, 28,48 g dinátriumhydrogenfosfátu s 12 molekulami vody a 0,1 g benzalkóniumchloridu v 940 ml dvakrát destilovanej vody. Hodnota pH roztoku sa upraví na 6,8, doplní sa na jeden liter a sterilizuje sa ožiarením. Tento roztok je možné používať napríklad ako očné kvapky.
Príklad D
Masť
Zmieša sa 500 mg účinnej látky všeobecného vzorca I a 99,5 g vazelíny za aseptických podmienok.
Príklad E
Tablety
Zmes 1 kg účinnej látky všeobecného vzorca I, 4 kg laktózy, 1,2 kg zemiakového škrobu, 0,2 kg mastenca a 0,1 kg stearátu horečnatého sa lisuje známym spôsobom na tablety, pričom každá tableta obsahuje 10 mg účinnej látky všeobecného vzorca I.
Príklad F
Dražé
Obdobne ako podlá príkladu E sa vylisujú tablety, ktoré sa známym spôsobom potiahnu povlakom zo sacharózy, kukuričného škrobu, mastenca, tragantu a farbiva.
Príklad G
Kapsuly
Plnia sa 2 kg účinnej látky všeobecného vzorca I do tvrdých želatínových kapsúl, pričomž každá kapsula obsahuje 20 mg účinnej látky všeobecného vzorca I.
Príklad H
Ampuly
Roztok 1 kg účinnej látky všeobecného vzorca I v 60 litrech dvakrát destilovanej vody sa sterilné sfiltruje, plní sa do ampúl, za sterilných podmienok sa lyofilizuje a sterilné sa uzavrie. Každá ampula obsahuje 10 mg účinnej látky.
Príklad I
Inhalačný sprej
*>» Rozpustí sa 14 g účinnej látky všeobecného vzorca I v 10 1 izotonického roztoku chloridu sodného a plní sa do bežných obchodných nádob pre striekanie s pumpovým mechanizmom. Roztok sa môže striekať do úst alebo do nosa. Každý vstrek (približne 0,1 ml) zodpovedá dávke približne 0,14 mg.
t Priemyselná využiteľnosť Derivát cyklopeptidu ako inhibítor integrínu vhodný na výrobu farmaceutických prostriedkov najmä na profylaxiu a ošetrovanie chorôb ako sú najmä choroby krvného obehu, trombóza, srdcový infarkt, koronárne ochorenia srdca, artérioskleróza, apoplexia, angína pektoris, nádorové ochorenia, osteoporóza, zápaly, infekcie a restenóza po angioplastii.
-j

Claims (10)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Zlúčeniny všeobecného vzorca I (I) kde znamená
    Gly, Ala alebo NH-NH-CO, pričom uvedené aminokyseliny sú prípadne v podobe svojich derivátov, skupinu všeobecného vzorca II (II)
    C skupinu -(CO)p-(CH2)q-(CO)r- alebo -(CO)p-CH=CH-(CO)r-, m, p, r od seba nezávisle 0 alebo 1, n, q od seba nezávisle 1, 2, 3 alebo 4,
    R1 a R2 od seba nezávisle atóm vodíka alebo alkylovú skupinu,
    R1 a R2 spolu dohromady tiež skupinu \
    C
    II c / alebo
    R7, R8, R9 a R10 od seba nezávisle atóm vodíka, skupinu alkylovú, Ar, OR6, Hal, N02, NR6R6', NHCOR6, CN, NHSO2R6, COOR6 alebo COR6,
    X atóm vodíka, Hal, skupinu alkylovú alebo Ar,
    Ar skupinu fenylovú substituovanú prípadne jednou, dvoma alebo tromi skupinami R3, R4 alebo R5 alebo nesubstituovanú skupinu naftylovú,
    R3,R4,R5 od seba nezávisle skupinu R6, OR6, Hal, N02, NR6R6', NHCOR6, CN, NHSO2R6, COOR6 alebo COR6,
    R6, R6’ od seba nezávisle atóm vodíka, skupinu alkylovú, fenylovú alebo benzylovú a
    Hal atóm fluóru, chlóru, brómu alebo jódu pričom pokial ide o zvyšky opticky aktívnych aminokyselín a derivátov aminokyselín, sú zahrnuté ako D tak tiež L formy a ich soli.
  2. 2. Enantiomér alebo diastereomér zlúčeniny podlá nároku 1 všeobecného vzorca I.
  3. 3. Zlúčenina podlá nároku 1 všeobecného vzorca I zvolená zo súboru zahŕňajúceho
    a) (8S,14S)-2-(8-(3-guanidinopropyl)-3,6,9,12-tetraoxo-2,7,1013-tetraazabicyklo[13.3.1]nonadeka-16,18,19-trien-14-yl)octovú kyselinu,
    b) (9S,15S)-2-(9-(3-guanidinopropyl)-3,7,10,13-tetraoxo-2,8-
    11,14-tetraazabicyklo[14.3.1]eikosán-17,19,20-trien-15-yl)octovú kyselinu,
    c) (8S,14S)-(8-(3-guanidinopropyl)-18-metyl-3,6,9,12-tetraoxo2,7,10,13-tetraazabicyklo[13.3.1]nonadeka-l(18),15(19),16trien-14-yl)octovú kyselinu,
    d) (6S,12S)-(6-(3-guanidinopropyl)-4,7,10-trioxo-2,5,8,11-tetraazabicyklo[11.3.1]heptadeka-1(17),13,15-trien-12-yl)octovú kyselinu a ich soli.
  4. 4. Spôsob prípravy zlúčeniny všeobecného vzorca I, kde jednotlivé symboly majú v nároku 1 uvedený význam alebo jej soli podlá nároku 1, vyznačujúci sa tým, že
    a) sa zlúčenina všeobecného vzorca III
    H-Z-OH (III) kde znamená
    Z skupinu vzorca
    NH—C-B-A— —NH
    X
    OH — B
    HN-A—
    X ŕ 3%, —C-N^ AJ H r hn-a-b—
    alebo
    OH hn-a-b-c— a X, A, B a C majú hore uvedený význam, alebo reaktívny derivát zlúčeniny všeobecného vzorca III spracováva cyklizačným činidlom, alebo
    b) sa zlúčenina všeobecného vzorca I uvoľňuje zo svojho funkčného derivátu spracovaním solvolyzačným alebo hydrogenolyzačným činidlom a/alebo sa zásaditá zlúčenina alebo kyslá zlúčenina všeobecného vzorca I spracovaním kyselinou alebo zásadou mení na svoju sol.
  5. 5. Spôsob výroby farmaceutického prostriedku, vyznačujúci sa tým, že sa zlúčenina podía nároku 1 všeobecného vzorca I a/alebo jej fyziologicky prijateíná sol spracováva na dávkovaciu formu s aspoň jedným pevným, kvapalným alebo polopevným nosičom alebo s pomocnou látkou.
  6. 6. Farmaceutický prostriedok, vyznačujúci sa tým, že obsahuje ako účinnú látku aspoň jednu zlúčeninu všeobecného vzorca I podía nároku 1 a/alebo jej fyziologicky prijateľnú sol.
  7. 7. Zlúčenina podlá nároku 1 všeobecného vzorca I a jej fyziologicky prijatelné soli ako inhibítory integrínu na ošetrovanie chorôb ako sú osobitne choroby krvného obehu, trombóza, srdcový infarkt, koronárne ochorenia srdca, artérioskleróza, apoplexia, angína pektoris, nádorové ochorenia, osteoporóza, zápaly, infekcie a restenóza po angioplastii.
  8. 8. Použitie zlúčenín podlá nároku 1 všeobecného vzorca I a/alebo ich fyziologicky prijateľných solí pri patologických procesoch prebiehajúcich a šíriacich sa angiogenézou.
  9. 9. Použitie zlúčenín podlá nároku 1 všeobecného vzorca I a/alebo ich fyziologicky prijateľných solí na výrobu liečiva.
  10. 10. Použitie zlúčenín podlá nároku 1 všeobecného vzorca I a ich fyziologicky prijateľných solí na boj proti chorobám.
SK213-2000A 1997-08-23 1998-08-14 Cyclopeptide derivatives as adhesion inhibitors SK2132000A3 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19736772A DE19736772A1 (de) 1997-08-23 1997-08-23 Cyclopeptidderivate
PCT/EP1998/005161 WO1999010371A2 (de) 1997-08-23 1998-08-14 Cyclopeptidderivate als adhäsionsinhibitoren

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SK2132000A3 true SK2132000A3 (en) 2000-09-12

Family

ID=7839977

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SK213-2000A SK2132000A3 (en) 1997-08-23 1998-08-14 Cyclopeptide derivatives as adhesion inhibitors

Country Status (18)

Country Link
EP (1) EP1007545A2 (sk)
JP (1) JP2001514186A (sk)
KR (1) KR20010022828A (sk)
CN (1) CN1267306A (sk)
AR (1) AR013650A1 (sk)
AU (1) AU734829B2 (sk)
BR (1) BR9811992A (sk)
CA (1) CA2301182A1 (sk)
DE (1) DE19736772A1 (sk)
HU (1) HUP0003500A3 (sk)
ID (1) ID23952A (sk)
NO (1) NO20000860D0 (sk)
PL (1) PL341090A1 (sk)
RU (1) RU2200166C2 (sk)
SK (1) SK2132000A3 (sk)
TW (1) TW477793B (sk)
WO (1) WO1999010371A2 (sk)
ZA (1) ZA987558B (sk)

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
UA43823C2 (uk) * 1992-07-06 2002-01-15 Мерк Патент Геселлшафт Міт Бесшренктер Хафтунг ФАРМАЦЕВТИЧНА КОМПОЗИЦІЯ ДЛЯ ІНГІБУВАННЯ ІНТЕГРИН <font face="Symbol">a</font><sub>V</sub><font face="Symbol">b</font><sub>3</sub>-ОПОСЕРЕДКОВАНОЇ КЛІТИННОЇ АДГЕЗІЇ КЛІТИН ССАВЦІВ, СПОСІБ ЛІКУВАННЯ ТА ПРОФІЛАКТИКИ ЗАХВОРЮВАННЯ, АСОЦІЙОВАНОГО З ПОРУШЕННЯМ АДГЕЗІЇ КЛІТИН, СПОСІБ БЛОКУВАННЯ ЗВ'ЯЗУВАННЯ ФІБРИНОГЕНОМ ІНТЕГРИНУ, КОМПОЗИЦІЯ ДЛЯ ЗАГОЄННЯ РАН
US5879657A (en) * 1993-03-30 1999-03-09 The Dupont Merck Pharmaceutical Company Radiolabeled platelet GPIIb/IIIa receptor antagonists as imaging agents for the diagnosis of thromboembolic disorders
DE4310643A1 (de) * 1993-04-01 1994-10-06 Merck Patent Gmbh Cyclische Adhäsionsinhibitoren
DE4415310A1 (de) * 1994-04-30 1995-11-02 Merck Patent Gmbh Cyclopeptide
JPH07316193A (ja) * 1994-05-24 1995-12-05 Asahi Glass Co Ltd ペプチド誘導体およびその用途

Also Published As

Publication number Publication date
CN1267306A (zh) 2000-09-20
JP2001514186A (ja) 2001-09-11
KR20010022828A (ko) 2001-03-26
TW477793B (en) 2002-03-01
AR013650A1 (es) 2001-01-10
WO1999010371A2 (de) 1999-03-04
ZA987558B (en) 1999-02-23
NO20000860L (no) 2000-02-22
RU2200166C2 (ru) 2003-03-10
DE19736772A1 (de) 1999-02-25
WO1999010371A3 (de) 1999-05-27
BR9811992A (pt) 2000-09-05
CA2301182A1 (en) 1999-03-04
AU734829B2 (en) 2001-06-21
AU9531998A (en) 1999-03-16
EP1007545A2 (de) 2000-06-14
HUP0003500A2 (hu) 2001-02-28
PL341090A1 (en) 2001-03-26
NO20000860D0 (no) 2000-02-22
HUP0003500A3 (en) 2001-12-28
ID23952A (id) 2000-06-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6326403B1 (en) Diacylhydrazine derivatives as integrin inhibitors
RU2157379C2 (ru) Циклопептиды, способ их получения, содержащая их фармацевтическая композиция, способ ее получения
SK176898A3 (en) Phenylalamine derivatives as integrin inhibitors
CZ286705B6 (en) Cyclopeptide, process of its preparation, its use and pharmaceutical preparation containing thereof
US6566491B2 (en) Cyclopeptide derivatives
US6534478B1 (en) Cyclic azapeptides with angiogenic effect
AU722817B2 (en) Cyclopeptide derivatives
SK280597B6 (sk) Cyklopeptidy, spôsob ich výroby, farmaceutický pro
SK2132000A3 (en) Cyclopeptide derivatives as adhesion inhibitors
CZ2000636A3 (cs) Derivát cyklického peptidu jakožto inhibitor adheze
HUP0200643A2 (hu) Dibenzoazulénszármazékok, a vegyületeket tartalmazó gyógyszerkészítmények, eljárás előállításukra, valamint a vegyületek alkalmazása gyógyszerkészítmények előállítására
CZ465899A3 (cs) Derivát cyklického azapeptidu s angiogenním působením
CZ2001141A3 (cs) Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje
CZ2002298A3 (cs) Derivát fluorenu, způsob jeho přípravy, jeho pouľití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje
MXPA00001728A (en) Cyclopeptide derivatives as adhesion inhibitors
MXPA01000437A (en) Diacylhydrazine derivatives as integrin inhibitors
HK1029352A (en) Cyclopeptide derivatives as adhesion inhibitors