SU1189350A3 - Способ получени 3-хлорцефемов - Google Patents

Способ получени 3-хлорцефемов Download PDF

Info

Publication number
SU1189350A3
SU1189350A3 SU833534851A SU3534851A SU1189350A3 SU 1189350 A3 SU1189350 A3 SU 1189350A3 SU 833534851 A SU833534851 A SU 833534851A SU 3534851 A SU3534851 A SU 3534851A SU 1189350 A3 SU1189350 A3 SU 1189350A3
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
compound
equivalents
formula
hydroxycepheme
chlorine
Prior art date
Application number
SU833534851A
Other languages
English (en)
Inventor
Делосс Хатфилд Лоуэлл
Крис Бласчак Ларри
Вэйн Фишер Джек
Original Assignee
Эли Лилли Энд Компани (Фирма)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Эли Лилли Энд Компани (Фирма) filed Critical Эли Лилли Энд Компани (Фирма)
Application granted granted Critical
Publication of SU1189350A3 publication Critical patent/SU1189350A3/ru

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D513/00Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00
    • C07D513/02Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D513/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D499/00Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D505/00Heterocyclic compounds containing 5-oxa-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. oxacephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)

Abstract

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 3-ХЛОР- ЦЕФЕМОВ формулы I. S . С1 COORi где R - еложноэфирна  защитна  группа , така  как 4-нитробен&ил, бензгидрил, 2,2,2-трихлорэтил , бензил, пивалойлоксимётил , трет-бутил или фенацип путем взаимодействи  3-оксицефемового соединени  с активным соединением хлора в среде органического растворител  с последующим переводом свободного основани  в аддитивную соль с кислотой, отличающийс  тем, что, с целью упрощени  процесса , в качестве 3-оксицефемового соединени  используют соединение формулы 11 ;. К-СШН-г- П Qj-l.OH COORi где R имеет указанные значени ; .R - атом водорода, метил, бензил , 4-хлорбензилj фенокси-метил , тиенил-2-метил-, .формилоксибензил или 0 бензгидрилоксикарбонилбензил , . и его подвергают взаимодействию с 3,5-4,5 эквивалентами комплекса три .Ш фенилфосфита с хлором формулы П1 (Л Р-сц в качестве активного соединени  хлора в среде инертного в услови х реакции органического растворител  в присутствии 1-3 эквивалентов акцептора галогена, такого как амилен, цик00 лопентен, циклогексен, 1,5-циклоок;о тадиен или. м-диметоксибензол, и 2,3-4,6 эквивалентов третичного ами00 ел на, такого как пиридин, хинолин,триэтиламин ,диэтиланилин,2,6-лутидин или 1,5-диазабицикло

Description

1
Изобретение относитс  к способу получени  3-хлорцефемов формулы HCl-H N О ) i--Ny Cl CQORi где RI сложноэфирна  защитна  гру па, така  как 4-нитробензил бензгидрид, 2,2,2-трихлор этил,пивалоилоксиметил,тре бутил или фенацил, которые  вл ютс  полупродуктами в синтезе антибиотиков цефалоспоринового р да, а также сами обладают свойствами антибиотиков. Известен способ получени  3-хлор цефемов формулы 1 , который заключаетс  в том, что соответствующий сло ный эф1ф 7-амино-3-окси-3-цефем-4карбоновой кислоты подвергают взаимодействию с активным соединением хлора в безводном диметилформамиде при 5-15 С с последующим вьщерживанием реакционной смеси при комнатно температуре в течение 4-8 ч, затем вьщел ют свободное основание и пере вод т его в соль обработкой кислото в растворителе , Предпочтительно в качестве актив ного соединени  хлора используют треххлористый фосфор. Активное соединение хлора образу ет с диметилформамидом хлорид хлори мини  формулы - iTSi CH-Cl который  вл етс  хлорирующим агенто в реакции. Недостатком известного способа  вл етс  то, что в качестве исходного продукта необходимо использовать цефем в неокисленной форме, содержащий в положении 7 свободную аминогруппу, который получают из 7ациламидоцефалоспорин-8 оксида двух стадийным способом с применением ре акций деацнпировани  и восстановлени . Целью изобретени   вл етс  упрощенке процесса. Эта цель достигаетс  тем, что согласно способу получени  3-хлор1893502
цефемов формулы I 3-окснцефемовое соединение формулы Bi-CONH-p-f- , T.V COORi где RJ имеет у сазанные значени ; R - атом водорода, метил, бензил, 4-хлорбензил, феноксиметил, тйенил-2-метш1, ft/ -формилоксибензил или ой -бензгидрилоксикарбонилбензил , подвергают взаимодействию с 3,5-4,5 эквивалентами комплекса трифенилфосфита с хлором формулы 111 Р-сц в среде инертного в услови х реакции органического растворител  в присутствии 1 - 3 экв. акцептора галогена, такого как амилен , циклопентен, циклогексен, 1,5циклооктадиен или м-диметоксибензол , и 2,3-4,6 экв. третичного амина , такого как пиридин, хинолин, триэтиламин, диэтиланилин, 2,6-лутидин или 1,5-диазабицикло(5,4,0)ундецен-5 , на 1 экв. 3-оксицефемового соединени  формулы II при температуре от -25 до с последующим введением в реакционную смесь 3-10 .экв. низшего алифатического спирта, такого как изобутанол,1,2пропандиол , 1,3-пропандиол, 2-метш1бутанол , 1,2-бутандиол или 1,3-бутандиол , и хлористого водорода при температуре от -15 до 430 С. Предлагаемый способ позвол ет в одну стадию получить 3-хлорцефемы в неокисленной форме и со свободной амирюгруппой в положении 7 исход  из 7-ациламидо-3-оксицефем-5-оксидов путем одновременного деацилировани  7-ациламидогруппы, замены3-оксигруппы на 3-хлор и восстановлени  S-оксида и таким образом значительно упростить процесс получени  3-хлорцефемов формулы I. В следующих примерах спектры  дерного магнитного резонанса (ЯМР) получены на Вариан Ассосиэйтс Т-60 спектрометре с использованием тетраметил силаиа в качестве внутреннего стандарта . Пример 1. Гидрохлорид 4-нит робензил-7-амино-3-хлор-3-цефем-4карбоксилата . Раствор кинетического комплекса трифенилфосфита с хлором (ТФФ-С 2) получают в результате одновременног введени  хлора и трифенилфосфита (36,8.мл; 3,5 экв. на 1 экв. цефемсульфоксида , т.е. 22,3 г) в 150 мл хлористого метилена при температуре от -20 до -10 е при поддержании слабого желтого цвета реакционной смеси.в процессе совместного введени  реагентов. При введении последних капель трифенилфосфита в реакционную смесь она дает отрицательные результаты по отношению к водно крахмальному тесту на хлор. После охлаждени  смеси до -25°С к ней добавл ют последовательно 5,1 мл амилена и 2,3 г 4-нитробензил-7-фенокс ацетамидо-3-окси-3-цефем-4-ка;рбокси лат-1-оксида. После перемешивани  в течение 25 мин при температуре от -15 до -1 оС начинают введение в смесь по капл м.11 мл (3,4 экв. на 1 экв. це фемсульфоксида) пиридина в 30 мл хл ристого метилена. Введение пиридина продолжают в течение 53 мин. Спуст  50 мин после окончани  введени  пиридина к реакционной смеси добавл ют 37 мл (10 экв.) изобутанола и пропускают через реакционную смесь газообразный НС в течение 6 мин. Целевой продукт кристаллизуют из раствора и выдел ют фильтрованием, после чего промьгоают 100 мл хлористого метилена и сушат в вакууме. Выход 6,4 г (37%). ЯМР-спектр (ДМСО д-6), & ,ррт: . 4,07 (); 5,33 (кв. 2, J 4,5 Г /3-лактам И); 5 (с, 2); 7,8-8, 3 (AhH) и 3,6 (очень широкий c,-NHa). Примеры 2-45. Описанную в примере 1 реакцию осуществл ют, вар иру  услови , с целью оптимизации процесса. В табл. 1 приведены результаты проведенных исследований. Природа субстрата (цефемсульфоксиды ) и его количество (22,3 г), количество растворител  дл  пиридина - хлористого метилена (30 мл) и количество изобутанола (37 мл) оста ютс  неизменными дл  каждого из приведенных в табл. 1 примеров. П р и м е р 46. 4-Нитробензш1-7амино-З-хлор-З-цефем-4-карбоксилат . Раствор комплекса ТФФ-С получают из 23 мл трифенилфосфита и хлора в 100 мл хлористого метилена согласно методике, описанной в примере 1 . К этому раствору добавл ют при температуре от -10 до -15°С 5,28 мл циклопентена (3,0 экв. на 1 экв. исходного цефемсульфоксида) и затем 11,15 г 4-нитробензил-7-феноксиацетамидо-З-окси-З-цефем-4-карбоксилат1-оксида . После этого в течение 60 мин по капл м ввод т раствор 0,2 мл (3,85 экв. на 1 экв. соединени  П ) пиридина в 15 мл хлористого метилена (реальное соотношение реагентов: 0,02 экв. сульфоксида 3-оксицефема, 0,06 экв. циклопентена и О,077.экв. пиридина). Температура реакционной смеси поддерживаетс  в пред.елах от -10 до -15 С. Затем к реакционной смеси добавл ют 13,5мл (3 экв.) изобутанола и пропускают через нее в течение 3 мин газообразный HCf. Реакционной смеси дают нагретьс  до комнатной температуры и фильтруют ее через 2 ч. Получают целевое соединение. Выход 80,4%. П р и м е-р ы 47-50. Используют ту же методику и те же количества реагентов (в эквивалентах), что и в примере 46, но мен ют, агент, св зывающий галоген. В табл. 2 сведены результаты опытов по примерам 46-50. П р и м е р 51. Гидрохлорид 4нитробензил-7-амино-З-хлор-З-цефем4-кэрбоксилата (ацетонитрил). А. Получают комплекс ТФФ-С согласно общей методике, описанной в примере1, из хлора и 25,0 мл трифенилфосфита в 100 мл ацетонитрила . К полученному раствору добав ют 3,2 мл (0,03 экв..) амилена и 11,15 г (0,02 экв.) 4-нитробензил-7феноксиацетамидо-3-окси-3-цефем-4карбоксилат-1-оксида , после чего по капл м ввод т 6,2 мл-(0,077 экв.) пиридина в ацетонитриле (соотношение реагентов: 1,5 экв. амилена и 3,85 экв. пиридина на 1 экв. сульфоксида 3-оксицефема).
После окончани  введени  пиридина добавл ют 18,5 мл (5 экв.) изобутанола и через реакционную смесь пропускают газообразный хлор, причем при этом температура реакционной смеси поднимаетс  до АО С. Дл  охлаждени  реакционной смеси до используют баню со льдом. Целевой продукт кристаллизуют из смеси при 28°С. Выход 46,5%.
Б. Провод т эксперимент согласно методике, описанной в разделе А,
однако в качестве реакционной среды используют 100 мл тетрагидрофурана. После введени  изобутанола и HCf к реакционной смеси добавл ют также 25 мл, хлористого метилена.
Выход целевого Продукта 35,1%, В табл. 3 приведены результаты опытов по примерам 52-61 (соотношение реагентов: 1,2 экв. амилена и 3,4 экв. третичного амина на 1 экв. сульфоксида 3-оксицефема).
Таблица 1
Продолжение табл.1
Число 9каивалентов на 1 экв исходного цефемсульфохсида.
Врем  после введени  цефемсульфохсида до начала введени  пиридина.
Врем , в течение которого ввод т раствор пиридина-в реакционную смесь.

Claims (2)

  1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 3-ХЛОРЦЕФЕМОВ формулы I где R .R о
    R-CONH-r— οΛ-ν^Αοη COORi имеет указанные значения; атом водорода, метил, бензил, 4-хлорбензил; феноксиметил, тиенил-2-метил-, формилоксибензил или ОС бензгидрилоксикарбонилбензил, и его подвергают взаимодействию с 3,5-4,5 эквивалентами комплекса трифенилфосфита с хлором формулы III где Rj - сложноэфирная защитная группа, такая как 4-нитробензил, бензгидрил, 2,2,2-трихлорэтил, бензил, пивалойлоксимётил, трет-бутил или фенадни, путем взаимодействия 3-оксицефемового соединения с активным соединением хлора в среде органического растворителя с последующим переводом свободного основания в аддитивную соль с кислотой, о сличающийся тем, что, с целью упрощения процесса, в качестве 3-оксицефемового соединения используют соединение форму- , лы II в качестве активного соединения хлора в среде инертного в условиях реакции органического растворителя в присутствии 1-3 эквивалентов акцептора галогена, такого как амилен, циклопентен, циклогексен, 1,5-циклооктадиен или. м-диметоксибенэол, и
  2. 2.3- 4,6 эквивалентов третичного амина, такого как пиридин, хинолин,триэтиламин,диэтиланилин,2,6-лутидин или 1,5-диазабицикло(5,4,0)ундецен-5,на
    1 эквивалент З-оксицефемового соедине_ния формулы Π при температуре от -25 до -10рС с последующим введением в ' реакционную смесь 3-10 эквивалентов низшего алифатического спирта, такого как изобутанол, 1 ,2-пропандиол,
    1.3- пропандиол, 2-метицбутанол, 1,2-.
    ί бутандиол или 1,3-бутандиол ,и хлорис- ’’ того водорода при температуре от'-!5 до +30°С.
SU833534851A 1979-02-01 1983-01-10 Способ получени 3-хлорцефемов SU1189350A3 (ru)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/008,470 US4211702A (en) 1979-02-01 1979-02-01 Process for preparation of penicillin and cephalosporin imino halides

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU1189350A3 true SU1189350A3 (ru) 1985-10-30

Family

ID=21731786

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU823369317A SU1151214A3 (ru) 1979-02-01 1982-01-07 Способ получени 3-галоидцефалоспоринов
SU833534851A SU1189350A3 (ru) 1979-02-01 1983-01-10 Способ получени 3-хлорцефемов

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU823369317A SU1151214A3 (ru) 1979-02-01 1982-01-07 Способ получени 3-галоидцефалоспоринов

Country Status (7)

Country Link
US (1) US4211702A (ru)
AR (1) AR241707A1 (ru)
GT (1) GT198061667A (ru)
MX (1) MX6575E (ru)
RO (1) RO78745A (ru)
SU (2) SU1151214A3 (ru)
ZA (1) ZA80521B (ru)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5604222A (en) * 1993-12-27 1997-02-18 Lupin Laboratories, Ltd. Method for the preparation of 2-chloro sulfinyl azetidinones
US5578721A (en) * 1994-07-11 1996-11-26 Lupin Laboratories Limited Process for preparation of 3-exomethylene cepham sulfoxide esters
WO2014071283A1 (en) * 2012-11-02 2014-05-08 University Of Kansas Cephalosporin derivatives and methods of use

Family Cites Families (19)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3697515A (en) * 1963-02-18 1972-10-10 Ciba Geigy Corp Process for splitting the 7-n-acyl group from cephalosporin compounds
US3549628A (en) * 1967-07-07 1970-12-22 Lilly Co Eli Side chain cleavage in desacetoxycephalosporin esters
US3575970A (en) * 1967-08-07 1971-04-20 Koninklijke Gist Spiritus Process for preparation of 7-amino-cephalosporanic acid compounds
US3669980A (en) * 1968-09-17 1972-06-13 American Home Prod 2-amido-6-amino penicillanic acids and related compounds
US3873533A (en) * 1968-09-17 1975-03-25 American Home Prod 2-amido-7-amino cephalosporanic acids and related compounds
US3660396A (en) * 1970-03-04 1972-05-02 Lilly Co Eli Cephalosporin intermediates and process therefor
US3932465A (en) * 1970-07-08 1976-01-13 Ciba-Geigy Corporation 3-R-methyl-7-amino-ceph-em-4-carboxylic acid compounds
US3932393A (en) * 1971-02-25 1976-01-13 Eli Lilly And Company 3-Methylenecephalosporins and process for production thereof
GB1366682A (en) * 1971-04-30 1974-09-11 Merck & Co Inc Process to prepare antibiotic intermediates
US3832347A (en) * 1971-09-21 1974-08-27 Lilly Co Eli Imino-halides of 3-amido-2-halo-1-(1'-protected carboxy-2'-methyl-1'-propenyl)-4-azetidinones
US3868368A (en) * 1971-11-30 1975-02-25 Lilly Co Eli Process for preparing a 7-aminocephalosporin ester
US3845043A (en) * 1971-11-30 1974-10-29 Lilly Co Eli Preventing reversion during preparation of nucleus ester salts
SE417968B (sv) * 1972-10-20 1981-04-27 Fujisawa Pharmaceutical Co Forfarande for framstellning av penamderivat
US4060688A (en) * 1972-11-28 1977-11-29 Eli Lilly And Company Cephalosporin intermediates
US4058610A (en) * 1973-09-13 1977-11-15 Pfizer Inc. 7-D-(α-Acylamino-arylacetamido)-cephalosporanic acid derivatives
US4008229A (en) * 1974-07-11 1977-02-15 Eli Lilly And Company Halo substituted β-lactam antibiotics
US4052387A (en) * 1974-12-24 1977-10-04 Eli Lilly And Company Method of preparation of 3-methylenecephams
JPS5214789A (en) * 1975-07-22 1977-02-03 Shionogi & Co Ltd Process for preparing 3-substiuted cephem compounds by ring closure
US4042585A (en) * 1976-03-22 1977-08-16 Eli Lilly And Company Process for preparation of 3-halomethylcephems

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Патент СССР № 676166; 101. .С 07 D 501/59, 1973 (прототип). *

Also Published As

Publication number Publication date
ZA80521B (en) 1981-09-30
RO78745A (ro) 1982-03-24
GT198061667A (es) 1981-07-23
US4211702A (en) 1980-07-08
MX6575E (es) 1985-07-24
SU1151214A3 (ru) 1985-04-15
AR241707A1 (es) 1992-11-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SU1189350A3 (ru) Способ получени 3-хлорцефемов
DE2726394C2 (ru)
DE2709292A1 (de) Verfahren zur herstellung der freien carbonsaeuren in der reihe der cephalosporine und ihrer analogen
KR830001906B1 (ko) β-락탐 화합물의 할로겐화 반응물 제조방법
EP0015079B1 (en) Halogenating compounds and a process for their production
SU999976A3 (ru) Способ стабилизации комплексов триарилфосфитов с галоидами
US3959266A (en) Process for the conversion of penicillin S-oxide into a corresponding desatoxycephalosporin
DK141909B (da) Fremgangsmåde til fremstilling af 7-aminocephalosporansyrer.
US4289894A (en) Pentachlorophenyl-phenyl malonate compound suitable for use as acylating agents
KR100390551B1 (ko) 3-할로메틸-3-세펨-4-카르복실레이트 1-옥사이드의 제조방법
US4175076A (en) Azetidinone mercury sulfides and process therefor
EP0452504B1 (en) N-(3',4'-dimethoxycinnamoyl)anthranilic acid
EP0120094B1 (en) Azetidinone compounds
DE2615621A1 (de) Beta-lactam-antibiotika und -zwischenprodukte sowie ihr herstellungsverfahren
US4182892A (en) Malonic esters
Saito et al. Synthesis of mesoionic triazolopyridine. II. N-Acylation of 1, 2, 4-triazolo (4, 3-a) pyridin-3 (2H)-one.
SU886738A3 (ru) Способ получени N-(карбамоилоксифенил)-карбаматов
Nedolya et al. An unexpected reaction of 2-vinyloxyethyl isothiocyanate with halocarboxylic acids
HU182773B (en) Process for producing new oximino-e-homo-eburnane derivatives
KR19980015376A (ko) 메톡시벤질 3-할로메틸-3-세펨-4-카르복실레이트 1-옥사이드의 제조방법
JPS6127397B2 (ru)
BG61606B1 (bg) метод за получаване пивалоилоксиметиловия естер на сулбактам
JPH0641092A (ja) 新規ヒドラゾン化合物、及びトリアゾールの製法
JPH0250915B2 (ru)
CS203966B2 (cs) Způsob přípravy cefalosporinů s volnou amlnoskupinou v poloze 7