SU1384204A3 - Способ получени катализатора полимеризации этилена - Google Patents

Способ получени катализатора полимеризации этилена Download PDF

Info

Publication number
SU1384204A3
SU1384204A3 SU823388047A SU3388047A SU1384204A3 SU 1384204 A3 SU1384204 A3 SU 1384204A3 SU 823388047 A SU823388047 A SU 823388047A SU 3388047 A SU3388047 A SU 3388047A SU 1384204 A3 SU1384204 A3 SU 1384204A3
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
etjal
gas
reactor
polymerization
catalyst
Prior art date
Application number
SU823388047A
Other languages
English (en)
Inventor
Эрик Вагнер Беркхард
Леонард Гоек Джордж
Джон Карол Фредерик
Франчес Джордж Катлин
Original Assignee
Юнион Карбид Корпорейшн (Фирма)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Юнион Карбид Корпорейшн (Фирма) filed Critical Юнион Карбид Корпорейшн (Фирма)
Priority to SU823388047A priority Critical patent/SU1384204A3/ru
Application granted granted Critical
Publication of SU1384204A3 publication Critical patent/SU1384204A3/ru

Links

Landscapes

  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Description

ю о 4
ы
1 . .13
Изобретение относитс  к промьшшен- ности пластмасс, а именно к катализаторам полимеризации этилена.
Цель изобретени  повьшение термостабильности катализатора.
На чертеже представлен реактор дл  полимеризации.в псевдоожиженном слое.
Реактор состоит из реакционной зоны и зоны в уменьшении скорости.
Реакционна  зона содержит слой растущих полимерных частиц и небольшое количество частиц катализатора, псевдоожиженных за счет пропускани  через реакционную зону цепрерывного потока полимеризуемого мономера.Чтобы поддерживать полноценный псевдо- ожиженный слой, скорость потока газовой массы через слой должна быть в 1,5-10 раз вьше минимального значени , необходимого дл  ожижени .
При запуске реакто.р обычно загружают носителем из отдельных частиц полимера до начала пропускани  пото- ка газа. Такие частицы могут быть одинаковы по природе с получаемым полимером либо могут быть отличными от него. Если они отличны от него, то их вывод т из реактора вместе с целевыми обрузующи.1ис  полимерными частицами, полученными в виде первого продукта.
Частично активированную или неактивированную каталитическую композицию , используемую в псевдоожиженном слое, хран т в резервуаре в атмосфере инертного газа (азот или аргон).
Восполн ющий газ подают в слой со скоростью, котора  равна скорости выведени  измельченного полимерного продукта.. Состав восполн ющего газа определ ют с помощью газоанализатора, размещенного над слоем. Газоанализатор определ ет состав рециркулируемог го газа, и состав восполн ющего газа соответственно регулируют, чтобы поддерживать существенно равновесный газовый состав в реакционной зоне.
Чтобы обеспечить полное псевдоожижение , рециркулируемый газ и, нужно, часть восполн ющего газа воз вращают по линии рециркулировани  газа в реактор, в точку под слоем. Над этой точкой возвращени  расположена газораспределительна  пластина, котора  способствует ожижению сло .
Часть газового потока, котора  не реагирует в слое, образует рециркулируемый газ, который вывод т из поли
если ,-
5 0
5 Q
,Q
5
0
5
меризационной зоны, путем пропускани  его через зону уменьшени  скорости над слоем, в которой захваченные час- .тицы получают возможность возвратитьс  в слой.
Рециркулируемый газ сжимаютв. компрессоре , а 3aTeNf пропускают через теплообменник в котором от газа отбирают теплоту реакции перед возвращением его в слой. Температуру сло  поддерживают посто нной при равновесных услови х посредством . посто нного удалени  теплоты реакции. В верхней части сло  отсутствует заментный температурный градиент, он существует в нижней части сло , в слое толщиной 15,24-30,48 см,, от темп ературы вход щего газа до температуры остальной части сло . Рециркулируемый газ затем возвращают в реактор в его основание и в псевдоожиженный слой через газораспределительную пластину. Ниже по потоку от теплообменника можно также расположить компрессор.
Распределительна  пластина играет важную роль Б работе реактора. Псевдоожиженный слой содержит растущие и образующиес  несв занные частицы полимера , а также частицы катализатора. Полимерные частицы  вл ютс  гор чими и потенциально активными, поэтому они не должны оседать, так как, если допустить существование неподвижной массы, то содержащийс  в ней активный .катализатор может продолжать реагировать и вь звать сплавление. Поэтому важно пропускать рециркулируемый газ через слой с достаточной скоро- . стью, чтобы поддерживать псевдоожижение во всей толще сло . Распредели- тельна  пластина служит дд  этой цели , она может представл ть собой сито , пластину с прорез ми, пластину с отверсти ми, пластину с отформованными колпачками и т.п. Элементы пластины все могут быть неподвижными либо пластина может быть подвижного типа . Независимо от ее конструкции, она должна обеспечивать рассе ное прохождение рециркулируемого газа- через частицы в основании сло , чтобы поддерживать слой в псевдоожиженном состо нии, а также служить опорой неподвижного сло  полимерных частиц, когда реактор не работает. Мобильные элементы пластины можно использовать дл  того, чтобы убирать полимерные
частицы, застр вшие в пластине или на ней,
Водород используют в качестве аген та переноса цепи в полимеризации. Используемое отношение водорода и этилена может измен тьс  от 0,1 до О моль водорода на 1 моль мономера в потоке газа.
В газовом потоке может также при- сутствовать любой газ, который инертен по отношению к катализатору и к реагентам. Активатор предпочтительно добавл ть в реакционную систему ниже по потоку от теплообменника. Таким образом, активатор можно подавать в систему рециркулировани  газа из раздаточного устройства по трубопроводу
Соединение структуры Zn(Ru)(Rg), где RO. и Rg означают одинаковые или различные алифатические или ароматические углеводородные радикалы, содержащие 1-14 углеродных атомов, можно использовать в сочетании с водородом , в качестве средств регулировани  молекул рной массы или в качестве агентов переноса цепи, т.е. дл  увеличени  зна;чений индекса расплава получаемых полимеров.
Соединени  цинка можно использо- вать в газовом потоке реактора О - 100 моль, предпочтительно 20-30 моль, на 1 моль соединений титана в реакторе . Соединение цинка можно вводить в реактор в виде разбавленного раствора (2-30 мас.%) в углеводородном растворителе или в адсорбированном виде на твердом материале разбавител , на таком, как двуокись кремни , в коли
чествах 10-50 мас.%. Эти композиции
могут быть пирофорными. Соединение цинка можно добавл ть само по себе либо в сочетании с дополнительными порци ми активатора.
Реактор с псевдоожиженным слоем должен работать при температуре ниже температуры спекани  частиц полимера чтобы спекани  не происходило. Дл  получени  высокоплотных полимеров, обладающих высокими индексами распла ва и низкими отношени ми текучести расплава, предпочтительна рабоча  температура 90-115 С.
Реактор с псевдоожиженным слоем работает при давлени х вплоть до 70 атм и предпочтительно при давлени х 7-2 атм, причем работа при более высоких давлени х в таких пределах способствует переносу теплоты, пос
О
5
0
5 Q
кольку увеличение давлени  приводит к увеличению теплоемкости единицы объема газа.
Частично активированный или неактивированный катализатор подают в слой в точке, расположенной над распределительной пластиной. Предпочтительно катализатор подавать в некоторой точке внутри ожиженного сло , где происходит хорошее смешивание полимерных частиц.
При определенных рабочих услови х ожиженный слой поддерживают при пос-. то нной высоте, за счет выведени  части сло  в качестве продукта со скоростью , равной скорости образовани  частиц полимерного продукта. Поскольку скорость выделени  теплоты пр мо св зана с образованием продукта, измерение повьппени  температуры газа, проход щего через реактор (разность температур подаваемого газа и выход щего газа),  вл етс  мерой скорости образовани  частиц полимера при посто нной скорости газа. .
Частицы полимерного продукта (предпочтительно непрерывно) вьтод т в точке или вблизи распределительной пластины в виде суспензии с некоторой частью газового потока, который вьшу- скают при осаждении частиц, чтобы уменьшить до минимума последующую полимеризацию и спекание, когда частицы достигнут зоны конечного сбора. Суспендир тощий газ можно также использовать дл  перемещени  продукта из одного реактора в другой.
Полимерный продукт в виде частиц вьгоод т через последовательно работающую пару клапанов, ограничивающих зону расслоени . Пока один клапан закрыт, другой клапан открыт, пропуска  массу газа и продукта в зону между клапанами. Один из клапанов зак- рьшают, а другой открьтают, чтобы пропустить продукт в зону выведени  наружу. Затем открытый клапан закры- вают, дожида сь следующего цикла выведени  продукта. Удал емый газ, содержащий непрореагировавшие мономеры, можно вьшести из зоны по трубопроводу , повторно сжать в компрессоре и направить через очиститель по трубо- проводу в линию рециркулировани  газа в точку, расположенную вьшге рециркул ционного компрессора.
5
Пример 1 . В 1 2-литровую колбу, снабженную механической мешалкой , помещают 41,8 г (0,439 моль) безводного MgCl2 и 2,5.л тетрагидро- фурана. К этой смеси добавл ют в течение 1/2 ч 27,7 г (0,146 моль) TiCl Смесь нагревают при в течение примерно 1/2 ч, чтобы полностью ее растворить.
500 г двуокиси кремни  обезвоживают путем прокаливани  при 800 С и затем суспендируют в 3 л изопентана. Суспензию перемешивают при одновременном добавлении 142 мл 20%-ного раствора триэтилалюмини  в гексане в течение 1/4 ч. Смесь высушивают при азотной продувке при 60 С в течение 4 ч, чтобы получить безводный сыпучи
содержащий 4 мас.% алкилалю-20 вместе с количеством активатора, со-35
порошок,
МИНИН.
Двуокись кремни  высушивают и обрабатывают аналогичным способом раствором три-н-гексилалюмини  или диэтилцинка, чтобы получить обрабо- 25 тайную двуокись кремни , содержащую 4 мас.% алкилалюмини . Обработанную двуокись кремни  затем добавл ют к полученному выше раствору и перемеши- вают в течение 1/4 ч..Смесь высуши- ЗО вают при азотной продувке при 60 С в течение 4 ч, чтобы получить безвод-- ный .пропитанный, сыпучий порошок, имеющий размер частиц, как у двуокиси кремни .
Пример 2. 500 г двуокиси кремни , пропитанной композицией, полученной согласно примеру .1 , суспендируют в 3 л изопентана и перемешивают в течение 1/4 ч при одновремен- дд ном добавлении I М раствора треххло- ристого бора в метилендихлориде. Двуокись кремни , пропитанную композицией , и раствор треххлористого бора используют в количествах, которые д обеспечивают мол рное отношение бора к электронодонорному соединению, равное 0,75:1. Смесь высушивают при азотной продувке при 60 С в течение 4 ч, чтобы получить сухой сыпучий по- 5Q рошок, имеющий размер частиц, как-у двуокиси кремни .
ответствующем мол рному отношению А1 и Ti 4:1.
Содержимое суспензионной системы тщательно перемещивают при комнатной температуре в течение 1/4 - 1/2 ч. Каждую суспензию затем сушат в потоке безводного азота при 65±10 С в течение 4 ч, чтобы удалить изопентано- вый разбавитель. Получают свободно- текучий материал в виде частиц.
Примеры 5-8. В серии из четырех опытов полимеризуют этилен, использу  описанный реактор с псевдо- ожиженным слоем. Полимеризационный реактор имеет . нижнюю часть высотой 3 м, диаметром 34,3 см, верхнюю часть высотой 4 м 88 см и- диаметром 60 см.
Каждую реакцию полимеризации провод т в течение 24 ч при 105 С, давлении 21 атм, мол рном отношении Н. и С 0,35-0,42.
В первой полимеризации (пример 5) двуокись кремни , пропитанную компо- зицией, полученной в соответствии с примером 1, подают в полимеризацион- ный реактор вместе с 5%-ньм раствором триэтилалюмини  в изопентане с тем, чтобы получить полностью активированный катализатор в реакторе, имеющий мол рное отношение А1 и Ti от 15:1 до 30:1.
В примерах 6-8 двуокись кремни , пропитанную композицией, полученной в соответствии с примером 1, сначала обрабатьшают борогалоидным соедине- нием согласно примеру 2 или 3 перед подачей ее в полимеризационный реактор . Активирование осуществл ют, как и в первом примере полимеризации.
мер 3. 500 г двуокиси пропитанной композицией, до r rr TTCSM-
При кремни ,
лученной согласно примеру 1, суспен дируют в 3 л изопентана и перемешивают в течение 1/4 ч при одновременном добавлении 10%-ного раствора ди0
5
хлорэтилбора в гептане. Двуокись кремни , пропитанную композицией, и раст-. вор дихлорэтилбора используют в таких количествах, которые обеспечивают мол рное отношение бора к электроио- донорному соединению 0,75:1. Смесь высушивают азотной продувкой при 60 с в течение 4 ч, чтобы получить сухой сыпучий порошок, имеющий размер частиц , как у двуокиси кремни .
П р и м е р 4. После обработки бо- ,рогалоидньм соединением согласно примерам 2 и 3 нужные весовые количества каждого образца двуокиси кремни , -Пропитанной комдозици ми, полученными в соответствии с примерами 1-3, суспендируют в безводном изопентане
5
5 О
д Q
ответствующем мол рному отношению А1 и Ti 4:1.
Содержимое суспензионной системы тщательно перемещивают при комнатной температуре в течение 1/4 - 1/2 ч. Каждую суспензию затем сушат в потоке безводного азота при 65±10 С в течение 4 ч, чтобы удалить изопентано- вый разбавитель. Получают свободно- текучий материал в виде частиц.
Примеры 5-8. В серии из четырех опытов полимеризуют этилен, использу  описанный реактор с псевдо- ожиженным слоем. Полимеризационный реактор имеет . нижнюю часть высотой 3 м, диаметром 34,3 см, верхнюю часть высотой 4 м 88 см и- диаметром 60 см.
Каждую реакцию полимеризации провод т в течение 24 ч при 105 С, давлении 21 атм, мол рном отношении Н. и С 0,35-0,42.
В первой полимеризации (пример 5) двуокись кремни , пропитанную компо- зицией, полученной в соответствии с примером 1, подают в полимеризацион- ный реактор вместе с 5%-ньм раствором триэтилалюмини  в изопентане с тем, чтобы получить полностью активированный катализатор в реакторе, имеющий мол рное отношение А1 и Ti от 15:1 до 30:1.
В примерах 6-8 двуокись кремни , пропитанную композицией, полученной в соответствии с примером 1, сначала обрабатьшают борогалоидным соедине- нием согласно примеру 2 или 3 перед подачей ее в полимеризационный реактор . Активирование осуществл ют, как и в первом примере полимеризации.
В табл.) сведены реакционные услови , используемые в каждом примере свойства полимеров, полученных в эти примерах, величина гидрогенизации, происход щей во врем  полимеризации, и производительность каждой каталитической системы.
В примерах 1-3 массовое соотношение хлорид магни :тетрахпорид тита- на:тетрагидрофуран:двуокись кремни  составл ет 1,51:1,00:80,30:18,50.
Мол рное соотношение соединени  бора и тетрагидрофурана в осушенном продукте 0,75:1,00.
.П р и м ер 9-12. В серии из четырех опытов полимеризуют этилен, примен   реакционную систему с ожи- женным слоем, которую используют в примерах 5-8.
В этой серии полимеризаций двуокись кремни , пропитанную композицией , получают в соответствии с примером 1 и частично активируют, как описано в примере 4, перед подачей ее в реактор. В первых двух опытах (примеры 9 и 10) катализатор не обрабатывают борогалоидным соединением перед его частичной активацией. В следующих двух опытах (примеры 1 и 12) катализатор обрабатывают треххлорис- тым бором в соответствии с примером 2 перед его частичной активацией.
В каждом случае активирование завершают в реакторе путем добавлени  в реактор 5%-ного раствора алкилалю- мини  в изопентане, чтобы обеспечить в полностью активированном катали-
Борогалоидное соединение Услови  полимеризации:
активатор
температура, С
давление, атм
мол рное соотношение HZ/CZ
заторе мол рное отношение А1 и Ti
от 15:1 до 30:.1 ,
Каждую полимеризацию провод т в течение 2А ч при 105 С и давлении 21 атм с выходом продукта за один проход в единицу времени на единицу объема контактного пространства от примерно 3,3 до 5,0 и при мол рном отношении ,40-0,51.
В табл.2 сведены реакционные услови , используемые в примерах 9-12, и свойства полимеров, полученных в этих примерах.

Claims (1)

  1. Формула изобретени 
    Способ получени  катализатора по- лимеризации этилена путем последовательного растворени  в тетрагидрофу- ране хлорида магни  и тетрахлорида титана, пропиткой полученным раствором двуокиси кремни , содержащей 4 мас.% три-С2-Сб-алкилалюмини  или 1диэтилцинка, с последующей сушкой полученного продукта, причем процесс провод т при массовом соотношении хлорида магни , тетрахлорида титана, тетрагидрофурана и двуокиси кремни  1,51:1,00:80,30:18,50 соответственно, отличающийс  тем, что, с целью повышени  термостабильности катализатора , осуществл ют дополнительную обр аботку осушенного продукта трихлоридом бора или этилдихлоридом бора при мол рном соотношении соединени  бора и тетрагидрофурана в. осушенном продукте 0,75:1,00.
    Т а б л и ц а 1
    l
    BClj
    EtjAl
    105
    21
    0,36
    BCl
    EtjAl 105
    21
    0,35
    EtBClj
    105
    21
    0,39
    Свойства полимера:
    индекс расплава, г/10 мин
    отношение текучести расплава
    плотность, г/см
    8
    8
    30 27 27 26 0,968 0,967 0,966 0,967
    Предварительна  обработка двуокиси кремни 
    Борогалоидное соединение
    Частична  активаци  (вне реактора)
    Полна  активаци  (внутри реактора)
    Услови  полимеризации:
    о
    температура, С
    давление, атм.
    мол рное отношенке Hj и Cj
    Свойства полимера:
    индекс расплава, г/10 мин
    отношение текучести расплава
    EtjAl EtjAl . (, )А1 Нет Нет ВС ВО (СбН,з)зА1 (, )А1 ( )А1 (,, )j А1
    EtjAl EtjAl
    (СИз), Al
    105
    105
    105
    105
    /
    плотность, г/CM
    Продолжение табл,1
    8
    8
    (СИз), Al
    105
    105
    105
    Инертный tOd
    Подаваемый газ
    Редактор М. Бланар
    Составитель Н. Котельникова Техред М.МоргенталКорректор М. Демчик
    Заказ 2299
    Тираж 434
    ВНШШИ Государственного комитета СССР
    по делам изобретений и открытий 113035, Москва, Ж-35, Раушска  наб., д. 4/5
    Реи иркулироЗаиный
    газ
    7аОмер
    Подписное
SU823388047A 1982-01-18 1982-01-18 Способ получени катализатора полимеризации этилена SU1384204A3 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU823388047A SU1384204A3 (ru) 1982-01-18 1982-01-18 Способ получени катализатора полимеризации этилена

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU823388047A SU1384204A3 (ru) 1982-01-18 1982-01-18 Способ получени катализатора полимеризации этилена

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU1384204A3 true SU1384204A3 (ru) 1988-03-23

Family

ID=20994509

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU823388047A SU1384204A3 (ru) 1982-01-18 1982-01-18 Способ получени катализатора полимеризации этилена

Country Status (1)

Country Link
SU (1) SU1384204A3 (ru)

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Патент US № 4124532, кл. С 08 F 4/64, опублик. 1980. . Патент GB № 1525381, кл. С 08 F 4/64, опублик. 1980. Европейский патент № 0012147, кл. С 08 F 10/02, опублик. 1980. Европейский петент № 0012148, кл. С 08 F 10/02, опублик . 1980. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1272348A (en) Process for polymerising ethylene using a chromium oxide catalyst
US4379758A (en) Catalyst composition for polymerizing ethylene
CA1143897A (en) Preparation of ethylene copolymers in fluid bed reactor
KR830000530B1 (ko) 유동상 반응기 내에서 고밀도의 에틸렌폴리머를 제조하는 방법
US4003712A (en) Fluidized bed reactor
KR840001785B1 (ko) 미세실리카 상에 함침된 촉매의 제조방법
CA1192700A (en) Use of dialkylzinc compounds to initiate polymerization of ethylene with chromium oxide catalysts
JPS6126805B2 (ru)
JPS6052166B2 (ja) 改良されたエチレン共重合法
SK14897A3 (en) Gas phase polymerization process
EP0123767B1 (en) Method of preparing a supported ziegler-catalyst for the polymerisation of alpha-olefins
US5019633A (en) Catalyst composition for polymerizing ethylene
CN112839966A (zh) 使用烷烃可溶性非茂金属预催化剂进行烯烃聚合的方法
KR950001279B1 (ko) 에틸렌 (공)중합용 고체 촉매 성분의 제조방법
EP0021605A1 (en) High tear strength ethylene-based hydrocarbon polymers, film formed from such polymers, and process for making such polymers
SU1384204A3 (ru) Способ получени катализатора полимеризации этилена
EP0083456B1 (en) Improved process for copolymerizing ethylene
CA1152696A (en) Polymerization catalyst, process for preparing and use for ethylene homopolymerization
KR830000511B1 (ko) 유동상 반응기 내에서 고밀도 에틸렌 폴리머의 제조방법
KR830001102B1 (ko) 유동상 반응기내 저밀도 에틸렌 공중합체의 제법
SU1225491A3 (ru) Способ получени полиэтилена
KR820002026B1 (ko) 냉각수단을 갖는 수직유동상 반응기 시스템 내에서의 발열중합 반응중에 고체입상중합제를 연속저압기상법으로 제조하는 방법
KR830000165B1 (ko) 유동상 반응기를 사용한 에틸렌 폴리머의 제조공정
EP4676987A1 (en) Catalyst system for polymerisation of olefins
EP4676988A1 (en) Process for polymerisation of olefins