TW201518721A - 具有一致感測器表面區域之化學感測器 - Google Patents
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Abstract
本發明之一實施例係揭露一種化學感測器，該化學感測器包含：一化學敏感場效電晶體，其包含一浮動閘極導體，該浮動閘極導體具有一上表面；一材料，其定義延伸至該浮動閘極導體之該上表面之一開口，該材料包含一第二介電質及位於該第二介電質之下之一第一介電質；以及一導電元件，其接觸該浮動閘極導體之該上表面且延著該開口之一側壁延伸一距離，該距離由該第一介電質之一厚度界定。
Description
本發明係關於用於化學分析的感測器，以及製造前述感測器之方法。
有多種類型的化學感測器已用於化學過程之檢測。一種類型係化學敏感場效電晶體(chemFET)。化學敏感場效電晶體包含被通道區分隔開地源極和汲極，以及耦合到該通道區之化學敏感區域。化學敏感場效電晶體之作用係基於通道導電性的調節，其係由在敏感區域附近發生之化學反應所導致的在該敏感區域之電荷變化所引起的。前述通道導電性之調節會改變化學敏感場效電晶體之臨界電壓(threshold voltage)，其可被測量並用以檢測及/或確定前述化學反應之特性。臨界電壓的測量，可例如透過施加適當之偏壓(bias voltages)於源極及汲極，然後測量通過所述化學敏感場效電晶體所產生之電流。又例如，透過驅動一已知電流通過所述化學敏感場效電晶體，然後測量在源極或汲極所產生之電壓。
離子敏感場效電晶體(ISFET)係一種類型之化學敏感場效電晶體，其在敏感區域包含一離子敏感層。分析物溶液中離子之存在會改變離子敏感層及分析物溶液間界面之表面電位，其係由於分析物溶液中離子的存在會引起表面電荷群的質子化或去質子化。在離子敏感場
效電晶體之敏感區域之表面電位改變會影響該裝置之臨界電壓，其可被測量用以指出該溶液中離子的存在及/或離子的濃度。
根據檢測反應過程中離子之存在、產生或使用，離子敏感場效電晶體陣列可用以監測化學反應，例如DNA定序反應。舉例而言，參見羅斯伯格等人(Rothberg et al.)之美國專利號7,948,015，其通過引用的方式併入本文中。更一般地，化學敏感場效電晶體或其他類型之化學感測器之大型陣列可用於在各種過程中檢測及測量各種分析物(例如，氫離子、其它離子、化合物等)之靜態及/或動態之量或濃度。該過程例如為生物或化學反應、細胞或組織培養或監測神經活性、核酸定序等。
在操作大規模之化學感測器陣列時，會出現感測器輸出訊號對雜訊具有易感性之問題。具體而言，該雜訊影響下游訊號(downstream signal)處理之正確性，其係用於確定感測器所檢測之化學及/或生物過程之特性。此外，化學感測器在陣列中之性能差異導致感測器輸出訊號中不希望得到之差異，這進一步複雜化下游訊號之處理。
因此，本發明希望提供一種裝置，其包含低雜訊之化學感測器，以及用於製造前述裝置之方法。
本發明一實施例係揭露一化學感測器。該化學感測器包含一化學敏感場效電晶體，其包含一浮動閘極導體，該浮動閘極導體具有一上表面；一材料，其定義延伸至該浮動閘極導體之該上表面之一開口，該材料包含一第二介電質及位於該第二介電質之下之一第一介電質；以及一導電元件，其接觸該浮動閘極導體之該上表面且延著該開口之一側壁延伸一距離，該距離由該第一介電質之一厚度界定。
本發明另一實施例係揭露一種製造一化學感測器之方法。該方
法包含形成包含一浮動閘極導體之一化學敏感場效電晶體，該浮動閘極導體具有一上表面；該方法更進一步包含形成一材料，其定義延伸至該浮動閘極導體之該上表面之一開口，該材料包含一第二介電質及位於該第二介電質之下之一第一介電質；該方法更進一步包含形成一導電元件，其接觸該浮動閘極導體之該上表面且延著該開口之一側壁延伸一距離，該距離由該第一介電質之一厚度界定。
本發明之一個以上之實施態樣係詳細敘述於本說明書與圖式中，且本發明之其他特徵、實施態樣及優點皆詳述於說明書、圖式及申請專利範圍中。
100‧‧‧積體電路裝置
101‧‧‧流動槽
102‧‧‧入口
103‧‧‧出口
104、109、111‧‧‧通道
105‧‧‧流動室
106‧‧‧廢物容器
107‧‧‧微井陣列
108‧‧‧參考電極
110‧‧‧洗滌溶液
112‧‧‧閥
114‧‧‧試劑
116‧‧‧閥塊
118‧‧‧流體控制器
120、122、126‧‧‧線
124‧‧‧陣列控制器
127‧‧‧匯流排線
128‧‧‧使用者界面
205‧‧‧感測器陣列
208‧‧‧試劑流
301、302‧‧‧反應區域
303‧‧‧側壁
308、310、319‧‧‧介電材料
309‧‧‧厚度
311‧‧‧上表面
312‧‧‧固相支持物
314‧‧‧下部
315‧‧‧上部
318‧‧‧浮動閘極結構
320‧‧‧感測器板
321‧‧‧源極區域
322‧‧‧汲極區域
323‧‧‧通道區域
324‧‧‧電荷
340‧‧‧擴散機制
350、351‧‧‧化學感測器
352‧‧‧閘極介電層
354‧‧‧半導體基板
370、800、1300、1310‧‧‧導電元件
371‧‧‧內表面
400‧‧‧結構
600、602‧‧‧凹口
700‧‧‧導電材料
1100‧‧‧硬遮罩材料層
1102、1104、1106‧‧‧硬遮罩材料元件
1500‧‧‧犧牲材料
圖1為依據一示例性實施例之一核酸定序系統的元件之一方塊示意圖。
圖2為依據一示例性實施例之一積體電路裝置與流動槽之一局部剖面圖。
圖3為依據本發明第一實施例之兩個代表性化學感測器與其對應之反應區域之剖面圖。
圖4至圖10為形成依據本發明第一實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
圖11至圖12為形成依據本發明第二實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
圖13至圖14為形成依據本發明第三實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
圖15至圖16為形成依據本發明第四實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
本發明所述之一化學檢測裝置包含低雜訊化學感測器，例如為
化學敏感場效電晶體(chemically-sensitive field effect transistors)，用於檢測其表層內的化學反應，可操作地配合其反應區域。
藉由減少個別化學感測器之平面或頂視面積及重疊的反應區域，可以形成高密度裝置，然而，隨著化學感測器之尺寸的縮小，申請人已經發現，相應減少了感測器的感測表面積可以顯著影響性能。
例如，對於具有定義於反應區域之底部之感測表面的化學感測器而言，減少反應區域的平面尺寸(例如寬度或直徑)會導致類似減少感測表面積的情況。申請人已經發現，當感測表面積減小到技術極限時，在感測表面之電荷的隨機波動所導致的流體雜訊對於在感測表面電位的總變化的貢獻比例越來越大，這將會明顯地減小感測器輸出訊號的訊號雜訊比(SNR)，因此會影響下游訊號處理的正確性，如利用感測器偵測後，用以判斷化學或生物程序之特性的下游訊號。
本文所述之化學感測器具有複數感測表面區域，其不限於在反應區域之底部的一個二維區域；在本文所述的實施例中，化學感測器的感測表面包括沿所述反應區域的下表面大致水平的部分，以及沿著包含反應區域之開口的側壁延伸的大致垂直的部分。
該大致垂直的部分沿著側壁延伸的距離是由形成開口之下部的介電材料的厚度所界定。該介電材料可利用一製程(如薄膜沉積製程)來沉積形成，藉以使得整個陣列的厚度變化非常小；依據上述方法，化學感測器的感測器表面區域可以被很好地控制，致使整個陣列具有均勻的化學感測器性能，從而簡化下游的訊號處理。
通過將感測表面沿著大致垂直的方向延伸，所述化學感測器可以具有佔用空間小的優點，同時還具有足夠大的感測表面面積，以避免與小型感應表面相關聯的雜訊的問題。一化學感測器的佔用面積可以部分依據所覆蓋之反應區域的寬度(例如直徑)而定，且其可以被縮小，從而允許形成高密度陣列。另外，由於感測表面可延伸至一控
制距離，其可以到達側壁，所以所述感測表面面積可以相對較大，結果能夠以高密度陣列來提供低雜訊的化學感測器，使得可以精確地檢測反應的特性。
圖1為依據一示例性實施例之一核酸定序系統的元件之一方塊示意圖，該等元件包括一積體電路裝置100上的流動槽101、一參考電極108、用於定序的複數個試劑114、一閥塊116、一洗滌溶液110、一閥112、一流體控制器118、線120/122/126、通道104/109/111、一廢物容器106、一陣列控制器124、以及一使用者界面128。積體電路裝置100包括一微井陣列107，用以覆蓋一感測器陣列，其包括如本文所述之化學裝置。流動槽101包括一入口102、一出口103以及一流動室105,其係用以定義試劑114在微井陣列107中的流動路徑。
參考電極108可以是任何適當的類型或形狀，包括具有流體通道的同心圓筒或插入通道111之內腔的導線。試劑114可利用泵、氣壓或其它適當的方法而被驅動通過流體通道、閥及流動槽101，並且在離開流動槽101的出口103之後可以被丟棄到廢物容器106。流體控制器118可利用適當軟體以控制試劑114的驅動力以及閥112與閥塊116的運作。
微井陣列107包括反應區域，在此也稱作為微井，其可操作地與相應的感測器陣列中的化學感測器相配合。例如，各反應區可以被耦合到一化學感測器，以適用於檢測該反應區域內之感興趣的分析物或反應特性。微井陣列107可以被整合於積體電路裝置100中，從而使微井陣列107與感測器陣列成為單一個裝置或晶片的一部分。
流動槽101可以具有多種構型，用於控制試劑114在微井陣列107上的路徑和流速。陣列控制器124提供偏壓及時序控制信號到積體電路裝置100，用於讀取感測器陣列之化學感測器。陣列控制器124還提供了一個施加到參考電極108之參考偏壓，以偏壓流過微井陣列107之
試劑114。
在一實驗例中，陣列控制器124通過匯流排線127收集並處理經由積體電路裝置100的輸出端口並從感測器陣列的化學感測器輸出的訊號，陣列控制器124可以是一電腦或其他計算裝置。陣列控制器124可包括用於儲存資料和軟體應用程式之記憶體、用於存取資料並執行應用程式的處理器、以及協助進行如圖1所示之系統的各元件之間的通訊的元件。
在所示實施例中，陣列控制器124在積體電路裝置100之外部。在一些替代實施例中，由陣列控制器124執行之一些或全部的功能將藉由積體電路裝置100上的一控制器或其他資料處理器所執行。
化學感測器的輸出訊號的值表示一個或多個發生在相應的反應區域中的微井陣列107中的反應的物理及/或化學參數，例如，在一示例性實施例中，輸出訊號的值可以使用Rearick等人所揭露的技術(2011年12月29日申請之美國專利申請案第13/339,846號，其主張2010年12月30日申請之美國專利臨時申請案第61/428,743號及2011年1月3日申請之美國專利臨時申請案第61/429,328號的優先權)及Hubbell所揭露的技術(2011年12月29日申請之美國專利申請案第13/339,753號，其主張2010年12月29日申請之美國專利臨時申請案第61/428,097的優先權)進行處理，其係以全文納入本說明書中。
使用者界面128可顯示關於流動槽101與從積體電路裝置100的感測器陣列中的化學感測器所接收到的輸出訊號的資訊，使用者界面128還可以顯示儀器的設定與控制，並允許使用者輸入或設定儀器設定與控制。
流體控制器118可以控制輸送個別試劑114至流動槽101及積體電路裝置100，其可以依據預定的順序、預定的持續時間、預定的流速進行輸送。陣列控制器124可以收集和分析化學感測器的輸出信號，
其係表明對應所輸送之試劑114而發生的化學反應。
在此實驗過程中，該系統還可以監測和控制該積體電路裝置100的溫度，使該反應可以在一個已知的預定溫度下進行及測量。
該系統可以被配置為允許一個單一流體或試劑在操作過程中的整個多步驟反應過程中接觸參考電極108。閥112可以被關閉，以便在試劑114流動時，能夠防止任何洗滌溶液110流入通道109。儘管可以停止洗滌溶液的流動，但是在參考電極108、通道109及微井陣列107之間仍然還有無法中斷的流體和電連通。參考電極108與通道109和111之間的連接點之間的距離可以被選擇，使得很少或沒有試劑流過通道109，且可能擴散到通道111並到達參考電極108。在一個示例性實施例中，所述洗滌溶液110可以被選擇為與所述參考電極108連續接觸，此方法特別有用於使用頻繁洗滌步驟之多步驟反應中。
圖2為積體電路裝置100與流動槽101之一局部剖面展開圖。積體電路裝置100包括可操作地與感測器陣列205相配合之反應區域的微井陣列107。在操作過程中，流動槽101的流動腔室105可界定待傳送試劑的試劑流208，以穿過微井陣列107中的反應區域的開口端。反應區域的體積、形狀、長寬比(如基底寬度對井深度的比值)、以及其它尺寸特性，可以依據發生反應的性質以及試劑、副產物、或使用之標記技術(如果有的話)進行選擇。
感測器陣列205的化學感測器是對應於(並產生相關的輸出訊號)微井陣列107中相關的反應區域內的化學反應，以檢測所關注的分析物或反應特性。感測器陣列205的化學感測器可以例如是化學敏感場效電晶體(chemFETs)，如離子敏感場效電晶體(ISFET)。可以在實施例中使用的化學感測器及陣列結構的實例係詳述於美國專利申請案公開號第2010/0300559號、第2010/0197507號、第2010/0301398號、第2010/0300895號、第2010/0137143號、及第2009/0026082號
中，以及美國專利號第7,575,865號中，其中每一個文獻皆納入本說明書中。
圖3為依據第一實施例之兩個代表性化學感測器與對應之反應區域的剖面圖。圖3顯示兩個化學感測器350及351，其表示一感測器陣列的一小部分可以包括數百萬個化學感測器。
化學感測器350被耦合到相應的反應區域301，而化學感測器351被耦合到相應的反應區域302。化學感測器350代表感測器陣列中的化學感測器，在本示例中，化學感測器350是一化學敏感場效電晶體，更具體地說是一種離子敏感場效電晶體(ISFET)。
化學感測器350包括一浮動閘極結構318，其具有通過導電元件370耦合至反應區域301之一感測器板320。如圖3所示，感測器板320是在浮動閘極結構318中最上層的浮動閘極導體，在本示例中，浮動閘極結構318包括位於數層介電材料319中的複數個圖案化層之導電材料。
化學感測器350還包括位於一半導體基板354中的一源極區域321及一汲極區域322，源極區域321及汲極區域322包括摻雜半導體材料，其導電類型係與基板354的導電類型不同，例如，源極區域321與汲極區域322可包括P型摻雜半導體材料，而基板可以包括N型摻雜半導體材料。
通道區域323係分開源極區域321與汲極區域322，浮動閘極結構318覆蓋於通道區域323上，並通過閘極介電層352與基板354分離，此閘極介電層352可以例如是二氧化矽；或者，亦可採用其他介電材料來形成閘極介電層352。
如圖3所示，反應區域301係位於一開口中，該開口具有延伸穿過介電材料310、308並到達感測器板320之上表面的一側壁303。介電材料310、308各別可以包含一層或多層材料，如二氧化矽或氮化矽。
該開口包含位於介電材料308中並接近感測器板320之一下部314，該開口還包含位於該介電材料310中之一上部315，該上部315係從下部314延伸至介電材料310之上表面。在所述實施例中，開口之上部315的寬度係大於開口之下部314的寬度。
開口可例如具有一圓形剖面，另外，開口亦可以是非圓形，例如，其剖面可以是正方形、長方形、六角形或不規則形。開口的尺寸及其間距可以依據實施而變化。在部分實施例中，開口可具有一特定的直徑，其係定義為平面圖剖面面積(A)的4倍除以π的平方根(例如，sqrt(4*A/π))，此直徑係不大於5微米，例如不大於3.5微米、不大於2.0微米、不大於1.6微米、不大於1.0微米、不大於0.8微米、不大於0.6微米、不大於0.4微米、不大於0.2微米或不大於0.1微米。
所述開口的下部314包括在介電材料308之側壁303上的導電元件370，在所述實施例中，導電元件370的內表面371係定義反應區域301的下片段，亦即，在導電元件370的內表面371與化學感測器350的反應區域301之間未設置有中間沉積材料層。因此，導電元件370的內表面371係為杯子形狀(cup-shaped)且充當化學感測器350之感測表面。
導電元件370係為開口的下部314內的材料的共形層，使得該導電元件370在感測器板320的上表面延伸；在所述實施例中，導電元件370突出開口的下部314並至介電材料308的上表面之上。
如圖3所示，導電元件370未延伸進入開口的上部315，相反地，其係藉由開口的上部315使得導電元件370遠離導電材料310之上表面311，因此，介電材料310的內表面定義反應區域301的一上區段。導電元件370可以例如沿著側壁303的至少5%、至少10%、至少25%、至少50%、至少75%，或者甚至沿著85%的側壁303延伸。
導電元件370的杯形內表面371可使得化學感測器350具有小俯視
面積，同時也具有足夠大的表面面積，以避免與小型感應表面相關聯的雜訊問題，化學感測器350的平面區域係部分依據反應區域301的寬度(或直徑)進行部分判斷，並且可以縮小，從而允許形成高密度陣列。另外，由於感測表面係延伸至側壁303之上，所述感測表面面積取決於所述延伸距離以及反應區域301的周長，且其可以是相對較大的，結果能夠以高密度陣列來提供低雜訊的化學感測器350、351，使得可以精確地檢測反應的特性。
在該裝置的製造及/或操作過程中，可以生長形成導電元件370之材料的薄氧化物，其係充當化學感測器350的感測材料(例如離子敏感感測材料)，此氧化物的形成與否係取決於導電材料、執行之製程及裝置操作時的條件而定。例如，在一實施例中，導電元件370可以是氮化鈦，其可以在製造過程中及/或在使用時將其暴露於溶液中，以便在導電元件370之內表面371上生長形成氧化鈦或氮氧化鈦。
在所述實例中，導電元件370係顯示為一單層之材料，更一般地，導電元件370依據實際實施需要可包括一層或多層之多種導電材料，如金屬或陶瓷。該導電材料可以例如是金屬材料或其合金，或者可以是陶瓷材料、或其組合；一種示例性的金屬材料包括鋁、銅、鎳、鈦、銀、金、鉑、鉿、鑭、鉭、鎢、銥、鋯、鈀、或其組合的其中之一；一種示例性的陶瓷材料包括氮化鈦、氮化鋁鈦、氮氧化鈦、氮化鉭、或其組合的其中之一。
在一些替代實施例中，另一個共形感測材料(圖未示)可被沉積在導電元件370上並設於該開口中，感測材料可以包括一個或多個各種不同的材料，以提高對特定離子的靈敏度，例如，氮化矽或氮氧化矽以及金屬氧化物(如氧化矽、氧化鋁或氧化鉭)通常可以提供對氫離子之靈敏度，而包含有纈氨霉素(valinomycin)之聚氯乙烯感測材料可以提供對鉀離子之靈敏度。依據實際需要，亦可以使用對其他
離子如鈉、銀、鐵、溴、碘、鈣及硝酸鹽敏感之材料。
在操作過程中，反應物、洗滌溶液及其他試劑可以通過擴散機制340移入或移出反應區域301，化學感測器350係對應於(並產生相關的輸出訊號)鄰近所述導電元件370的電荷324的量。於分析物溶液中存在的電荷324可以改變反應區域301中的分析物溶液與導電元件370之間的界面上的表面電位。電荷324的變化會導致浮動閘極結構318之電壓的變化，其係在電晶體的臨界電壓依序變化。可以利用測量源極區域321與汲極區域322之間的通道區域323的電流，來測量此臨界電壓的變化。結果顯示，化學感測器350可直接使用，以提供連接到源極區域321或汲極區域322之陣列線的基於電流的輸出訊號，或間接地應用於另一電路，以提供基於電壓的輸出訊號。
由於電荷324在反應區域301的底部可以具有更高的濃縮，使得導電元件370向上延伸至開口之側壁303的距離需要在對應電荷324所偵測之預期訊號的振幅與導電元件370和分析物溶液間的電荷隨機波動所造成之流體雜訊之間取得平衡；增加導電元件370向上延伸至側壁303的距離可以增加化學感測器350的流體界面區域，其作用是減小流體雜訊。然而，由於電荷324會擴散到反應區域301之外，所以電荷324的濃度隨著與反應區域301之底部的距離而減少，結果當導電元件370的上側壁片段檢測部分訊號時，其具有較低的電荷濃度，因此會減少由感測器350所偵測之所需的訊號的總振幅。相反地，當減少導電元件370向上延伸至側壁303的距離時，可以減少感測表面面積且增加流體雜訊，但也可增大由感測器350所偵測之所需的訊號的總振幅。
對於一個非常小的感測表面面積而言，申請人已發現，流體雜訊的變化可以視為感測表面面積的一個函數而非為所期望的訊號之振幅的一個函數。由於感測器的輸出訊號的訊號雜訊比(SNR)是這兩
個量之比，故存在一個導電元件370沿著側壁303延伸的最佳距離，可使得訊號雜訊比為最大。
此最佳距離依據不同實施例而變化，其係取決於導電元件370和介電材料310的材料特性、反應區域之體積、形狀、長寬比(如基底寬度對井深度的比值)、以及其它尺寸特性、發生反應的性質、以及所用試劑、副產物、或所使用的標記技術(如果有的話)。此最佳距離可以例如根據經驗而定。
以下將參照圖4至圖9以詳細說明本發明。導電元件370沿著側壁303延伸的距離係以形成開口的下部314的介電材料308的厚度定義。介電材料308可利用一製程(例如，薄膜沉積製程)來沉積，藉以使得整個陣列的厚度309變化非常小。依據上述方法，化學感測器的感測器表面區域可以被很好地控制，致使整個陣列具有均勻的化學感測器性能，從而簡化下游的訊號處理
在一實施例中，在反應區域301內進行的反應可以是用來識別或判斷所關注之分析物的特徵或特性的分析反應，這樣的反應可以生成直接或間接的副產物，其會影響導電元件370周圍的電荷的數量；若此種副產物僅產生少量、或迅速減少、或與其他成分發生反應，便可以同時利用反應區域301對相同分析物的多個樣品進行分析，以便增加所產生之輸出訊號。在一實施例中，一分析物的多個樣本可以在沉積於反應區域301之前或之後，附著到固相支持物312上。此固相支持物312可以是微顆粒、奈米顆粒、珠粒、實心的或多孔膠體等。為了簡單和便於說明，固相支持物312在本文中也稱為顆粒。針對核酸分析而言，多個連接的樣品可以通過滾動循環擴增(RCA)、指數RCA、重組聚合酶放大反應(Recombinase Polymerase Amplification,RPA)、聚合酶鏈反應(PCR)、乳膠PCR或類似的技術而製成，以便產生擴增產物而不需要固體支持物。
在各種示例性實施例中，所述之方法、系統及電腦可讀取之媒體可以有利於應用在處理及/或分析來自電子或帶電基的核酸定序所獲得的資料及訊號，在電子或帶電基的定序中(如基於pH值的定序)，核苷酸摻入事件可以通過檢測離子(例如氫離子)而測定，此離子為進行聚合酶催化核苷酸延伸反應時天然產生的副產物；這可以被用於定序一樣品或模板核酸，其可以例如是所感興趣的核酸序列的片段，且可以如同一克隆群體而直接或間接地附著到固體支持物，如顆粒、微粒、珠粒等。樣品或模板核酸可以可操作地關聯到一個引子和聚合酶，並可以經受反覆循環或添加脫氧核苷三磷酸(“dNTP”)的“流動”(其可以在本文中稱作的“核苷酸流”，其可能會導致伴隨核苷酸)和洗滌。引子可被退火到樣品或模板，因此當加入與模板中下一個鹼基互補的dNTPs時，可利用聚合酶來擴展引子的3'端。然後，可以基於核苷酸流的已知序列以及化學感測器之已測量輸出訊號，其係指出各核苷酸流的離子濃度，以判斷偶合至化學感測器之反應區域中的樣品核酸對應之核苷酸的類型識別、序列及數量。
圖4至圖10為形成依據本發明第一實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
圖4顯示於一第一階段形成之一結構400，其包括化學感測器350、351之浮動閘極結構(如浮動閘極結構318)。
可以通過在半導體基板354上沉積一層閘極介電材料，並於該層閘極介電材料上沉積一層多晶矽(或其它導電材料)，以形成上述結構400。接著利用蝕刻遮罩對多晶矽層與閘極介電材料層進行蝕刻，以形成閘極介電元件(例如，閘極介電層352)以及浮動閘極結構中最下層的導電材料元件。然後形成離子植入遮罩以進行離子植入，藉以形成化學感測器的源極區域與汲極區域(例如源極區域321與汲極區域322)。
該介電材料319的第一層可以被沉積在最下層的導電材料元件之上。接著，可以在蝕刻介電材料319之第一層所形成之通孔中形成導電柱，用以接觸浮動閘極結構的最下層之導電材料元件。然後，可以在介電材料319的第一層上沉積一層導電材料，並將其圖案化以形成電性連接於該導電柱的第二導電材料元件。這個程序可以被重複多次，以形成圖4所示的完成的浮動閘極結構318。另外，亦可以進行其他及/或另外的技術以形成所述結構。
形成如圖4所示之結構400的方法還可以包括形成其他元件，如用於存取該化學感測器之陣列線(如列線、行線等)、該基板354的其他摻雜區域、及用於操作該化學感測器的其他電路(如選擇開關、存取電路、偏壓電路等)，其係根據本文中所述的化學感測器中的元件及陣列配置之實施而定。在一些實施例中，該結構的元件可以例如是利用下列文獻所述之技術進行製造，如美國專利申請公開號第2010/0300559號、第2010/0197507號、第2010/0301398號、第2010/0300895號、第2010/01307143號、及第2009/0026082號，以及美國專利號第7,575,865號，其中上述所有參考文獻皆以全文納入本說明書中。
然後，將具有一厚度309之一介電材料308沉積於如圖4所示之結構400上，以形成如圖5所示之結構；其中，介電材料308包含一層或多層之介電層，沉積該介電材料308的製程可以使得整個陣列之厚度309具有極小的變化，例如介電材料308可以包含氧化矽，並可利用高密度電漿(HDP)沉積製程進行其沉積。
接著，對如圖5所示之結構的介電材料308進行蝕刻，以形成凹口600、602，其係延伸到化學感測器350、351之浮動閘極結構的上表面，進而形成如圖6所示之結構。
其中，形成凹口600、602的方法可以例如是利用微影製程來圖
案化介電材料308上的一光阻層，藉以定義出凹口600、602的位置，然後利用上述圖案化光阻層做為蝕刻遮罩對介電材料308進行非等向性蝕刻，對介電材料308進行之非等向性蝕刻可以例如是利用一乾式蝕刻製程進行，如氟基反應離子蝕刻(RIE)製程。
然後，將導電材料700之一共形層沉積於圖6所示之結構上，藉以形成圖7所示之結構。該導電材料700包含一或多層之導電材料。例如，該導電材料700可為一層氮化鈦(titanium nitride)或一層鈦(titanium)。此外，亦可以使用其它及/或另外的導電材料，諸如參考上述導電元件370所述的材料；另外，亦可以沉積一層以上的導電材料。
導電材料700可以使用各種技術進行沉積，例如濺鍍、反應濺鍍、原子層沉積(ALD)、低壓化學氣相沉積(LPCVD)、電漿增強化學氣相沉積(PECVD)、金屬有機化學氣相沉積(MOCVD)等。
接著，蝕刻導電材料700以形成導電元件370、800，藉以形成圖8所示的結構。在所示之實施例中，導電元件370、800突出凹口600、602，且至介電材料308之上表面之上方。
導電元件370、800可例如藉由第一形成遮罩元件(first forming mask elements)在凹口600、602中形成。該遮罩元件之寬度可大於凹口600、602，使得該遮罩元件延伸至介電材料308之上表面之一部分上。該遮罩元件可例如藉由利用微影製程(lithographic process)來圖案化光阻層(a layer of photoresist)形成。此外，其他材料及製程亦可用於形成遮罩元件。
接著，蝕刻導電材料700並使用遮罩元件做為蝕刻遮罩。自介電材料308之上表面蝕刻移除暴露的導電材料700，然後留下剩餘的材料可形成導電元件370、800。接著，遮罩元件可利用例如光阻剝除製程(photoresist stripping process)移除。
接著，介電材料310形成於圖8所示之結構上，藉以形成圖9所示之結構。介電材料310包含一或多層沉積的介電材料，諸如二氧化矽(silicon dioxide)或氮化矽(silicon nitride)。
接著，蝕刻介電材料310以形成開口，其定義反應區域301、302並延伸至導電元件370、800，藉以形成圖10所示之結構。
圖11至圖12為形成依據本發明第二實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
圖11顯示在圖10所示之結構中之介電材料310上形成一硬遮罩材料層1100之第一階段。硬遮罩材料層1100可包含不同於介電材料310之材料。例如，硬遮罩材料層1100及介電材料310可包含相對於彼此可被選擇性蝕刻之材料。例如，硬遮罩材料層1100包含氮化矽，然後介電材料310包含二氧化矽。
接著，蝕刻硬遮罩材料層1100以於介電材料310上形成硬遮罩材料元件1102、1104、1106。然後，蝕刻介電材料310並使用硬遮罩材料元件1102、1104、1106做為一蝕刻遮罩，以形成開口。該開口定義反應區域301、302並延伸至導電元件370、800，藉以形成圖12所示之結構。
圖13至圖14為形成依據本發明第三實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
圖13顯示執行一平面化製程以自圖10所示之結構中之介電材料308之頂面移除導電材料700之第一階段。不同於圖8之蝕刻製程，圖13之平面化製程形成導電元件1300、1310，其延伸至介電材料308之上表面。亦即，平面化製程完全地自介電材料308之頂面移除導電材料700，然後在凹口600、602中留下剩餘的導電材料以形成導電元件1300、1310。平面化製程可例如為化學機械研磨(chemical mechanical polishing，CMP)。
接著，介電材料310形成於圖13所示之結構上。然後，蝕刻介電材料310以形成開口，其定義反應區域301、302並延伸至導電元件1300、1310，藉以形成圖14所示之結構。
圖15至圖16為形成依據本發明第四實施例之化學感測器之一陣列及其對應反應區域的製造過程的各階段之示意圖。
圖15顯示以犧牲材料(sacrificial material)1500充填如圖7所示之結構中之凹口600、602之第一階段。充填凹口600、602可藉由沉積犧牲材料1500至圖7所示之結構上來完成，然後執行一平面化製程以暴露延伸在凹口600、602間之導電材料700。
然後，蝕刻位於相鄰凹口600、602間之至少一部分之導電材料700以形成導電元件370、800。可參考圖8並利用前述之技術進行導電材料700之蝕刻。前述蝕刻不移除凹口600、602內之犧牲材料1500。因此，該犧牲材料充當導電元件370、800之一保護遮罩。
然後，沉積並蝕刻介電材料310以形成開口之上部，其延伸至犧牲材料1500，藉以形成圖16所示之構造。介電材料310及犧牲材料可各自包含相對於彼此可被選擇性蝕刻之材料。在這樣的情況下，在蝕刻介電材料310之過程中，犧牲材料1500充當一蝕刻終止(etch stop)。
接著，執行一第二蝕刻製程以選擇性地移除犧牲材料1500，然後暴露導電元件370、800，藉以形成圖10所示之結構。第二蝕刻製程可例如為一濕蝕刻製程(wet etch process)，其可移除該犧牲材料並不會對介電材料或導電元件370、800有顯著地蝕刻。
雖然本發明之內容係參照上述之較佳實施例及實例，但是應當理解，這些實例係作為說明性的而非為限制性的。可以設想的，本領域技術人員可據以實施並進行適當之改良及組合，這些改良及組合仍落在本發明的精神與下列申請專利範圍內。
301、302‧‧‧反應區域
303‧‧‧側壁
308、310、319‧‧‧介電材料
309‧‧‧厚度
311‧‧‧上表面
312‧‧‧固相支持物
314‧‧‧下部
315‧‧‧上部
318‧‧‧浮動閘極結構
320‧‧‧感測器板
321‧‧‧源極區域
322‧‧‧汲極區域
323‧‧‧通道區域
324‧‧‧電荷
340‧‧‧擴散機制
350、351‧‧‧化學感測器
352‧‧‧閘極介電層
354‧‧‧半導體基板
370‧‧‧導電元件
371‧‧‧內表面
Claims (20)
- 一種化學感測器，包含：一化學敏感場效電晶體，其包含一浮動閘極導體，該浮動閘極導體具有一上表面；一材料，其定義延伸至該浮動閘極導體之該上表面之一開口，該材料包含一第二介電質及位於該第二介電質之下之一第一介電質；以及一導電元件，其接觸該浮動閘極導體之該上表面且延著該開口之一側壁延伸一距離，該距離由該第一介電質之一厚度界定。
- 如請求項1之化學感測器，其中該開口包含在該第一介電質中之一下部，以及在該第二介電質中之一上部。
- 如請求項2之化學感測器，其中該開口之該下部之一寬度係小於該上部之一寬度，使得該導電元件延伸至該第一介電質之一上表面之上。
- 如請求項2之化學感測器，其中該上部係由該第二介電質之一內表面所定義。
- 如請求項1之化學感測器，其中該導電元件延伸至該第一介電質之一上表面。
- 如請求項1之化學感測器，其中該導電元件包含一內表面，該內表面定義該化學感測器之一反應區域之一下部，且該第二介電質包含一內表面，該內表面定義該開口之一上部。
- 如請求項1之化學感測器，其中該導電元件延伸並橫越該浮動閘極導體之該上表面，以定義該化學感測器之一反應區域之一下表面。
- 如請求項1之化學感測器，其中該導電元件包含一導電材料，且該導電元件之一內表面包含該導電材料之一氧化物。
- 如請求項1之化學感測器，其中該化學感測器之一感測表面包含該導電元件之一內表面。
- 如請求項1之化學感測器，其中該化學敏感場效電晶體對應於接近該導電元件發生之一化學反應產生一感測訊號。
- 一種製造一化學感測器之方法，包含：形成包含一浮動閘極導體之一化學敏感場效電晶體，該浮動閘極導體具有一上表面；形成一材料，其定義延伸至該浮動閘極導體之該上表面之一開口，該材料包含一第二介電質及位於該第二介電質之下之一第一介電質；以及形成一導電元件，其接觸該浮動閘極導體之該上表面且延著該開口之一側壁延伸一距離，該距離由該第一介電質之一厚度界定。
- 如請求項11之方法，其中形成該材料及形成該導電元件包含：在該浮動閘極導體上形成該第一介電質，該第一介電質定義延伸至該浮動閘極導體之該上表面之一凹口；在該凹口內形成該導電元件；在該導電元件上形成該第二介電質；以及蝕刻該第二介電質以暴露該導電元件。
- 如請求項12之方法，其中在該凹口內形成該導電元件包含：在該凹口內及該第一介電質之一上表面上設置一導電材料；以及從該第一介電質之該上表面移除至少一部分之該導電材料。
- 如請求項13之方法，其中移除至少一部分之該導電材料包含執 行一平面化製程以暴露該第一介電質之該上表面。
- 如請求項12之方法，更包含在該第二介電質上形成一硬遮罩，且其中蝕刻該第二介電質包含使用該硬遮罩作為一蝕刻遮罩。
- 如請求項11之方法，其中該開口包含在該第一介電質中之一下部，以及在該第二介電質中之一上部。
- 如請求項16之方法，其中該開口之該下部之一寬度係小於該上部之一寬度，使得該導電元件延伸至該第一介電質之一上表面之上。
- 如請求項16之方法，其中該上部係由該第二介電質之一內表面所定義。
- 如請求項11之方法，其中該導電元件包含一內表面，該內表面定義該化學感測器之一反應區域之一下部，且該第二介電質包含一內表面，該內表面定義該開口之一上部。
- 如請求項11之方法，其中該導電元件延伸並橫越該浮動閘極導體之該上表面，以定義該化學感測器之一反應區域之一下表面。
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2014
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