TW201728680A - 聚醯胺樹脂組成物及薄膜 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種能提供具優異熱耐久性之聚醯胺薄膜的聚醯胺樹脂組成物、及聚醯胺薄膜。聚醯胺樹脂組成物包含：聚醯胺樹脂、0.1質量%～5質量%之烯烴系彈性體、0.01質量%～1質量%之抗氧化劑、及0.01質量%～3質量%之離子聚合物樹脂。

Description

聚醯胺樹脂組成物及薄膜
本發明關於一種聚醯胺樹脂組成物、及包含該聚醯胺樹脂組成物之薄膜。
由聚醯胺樹脂組成物構成之薄膜(以下，「由聚醯胺樹脂組成物構成之薄膜」有時稱為「聚醯胺薄膜」、「樹脂薄膜」。)，其氣體阻隔性、強韌性、耐針孔性、耐熱性、透明性等各種特性優異。因此，聚醯胺薄膜多使用在各種領域。具體而言，聚醯胺薄膜例如也可用作食品包裝構件等(參照專利文獻1。)。 ［先前技術文獻］ ［專利文獻］
［專利文獻1］日本特開2001-341253號公報
［發明所欲解決之課題］ 順便提及，例如聚醯胺薄膜用作食品包裝構件的情況下，進行加熱殺菌時會將聚醯胺薄膜加熱。故，在此種情況下，要求聚醯胺薄膜具有優異的熱耐久性。
本發明之主要目的在於提供一種能提供具優異熱耐久性之聚醯胺薄膜的聚醯胺樹脂組成物、及薄膜。 ［解決課題之手段］
基於上述課題，本案發明人們進行研究的結果，藉由下列手段＜1＞，較佳為藉由＜2＞～＜11＞，可解決上述課題。 ＜1＞一種聚醯胺樹脂組成物，包含：聚醯胺樹脂、0.1質量%～5質量%之烯烴系彈性體、0.01質量%～1質量%之抗氧化劑、及0.01質量%～3質量%之離子聚合物樹脂。 ＜2＞如＜1＞之聚醯胺樹脂組成物，其中，該聚醯胺樹脂包含脂肪族聚醯胺樹脂。 ＜3＞如＜1＞之聚醯胺樹脂組成物，其中，該聚醯胺樹脂包含聚醯胺6。 ＜4＞如＜1＞至＜3＞中任一項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該烯烴系彈性體包含乙烯-丙烯酸乙酯共聚物。 ＜5＞如＜1＞至＜3＞中任一項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該烯烴系彈性體包含乙烯-丙烯酸乙酯共聚物，且該乙烯-丙烯酸乙酯共聚物中之丙烯酸含量為5質量%～30質量%。 ＜6＞如＜1＞至＜5＞中任一項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該抗氧化劑包含苯酚系抗氧化劑。 ＜7＞如＜1＞至＜6＞中任一項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該離子聚合物樹脂包含乙烯-甲基丙烯酸共聚物及乙烯-丙烯酸共聚物中之至少一者。 ＜8＞如＜1＞至＜7＞中任一項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該烯烴系彈性體及離子聚合物樹脂各自獨立地包含乙烯-甲基丙烯酸共聚物及乙烯-丙烯酸共聚物中之至少一者。 ＜9＞如＜1＞至＜8＞中任一項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該聚醯胺樹脂組成物所包含之聚醯胺樹脂之99質量%以上為脂肪族聚醯胺樹脂。 ＜10＞一種薄膜，包含如＜1＞至＜9＞中任一項之聚醯胺樹脂組成物。 ＜11＞如＜10＞之薄膜，其係延伸薄膜。 ［發明之效果］
根據本發明，可提供一種能提供具優異熱耐久性之聚醯胺薄膜的聚醯胺樹脂組成物、及薄膜。
以下所記載之本發明之構成要素的說明係基於本發明之代表性實施態樣而進行，但本發明並不限定於該等實施態樣。 本說明書中，用「～」表示之數值範圍意指包含「～」之前後記載之數值作為下限值及上限值的範圍。又，「(甲基)丙烯酸基」表示「丙烯酸基」及「甲基丙烯酸基」之兩者、或任一者。
本發明之聚醯胺樹脂組成物包含：聚醯胺樹脂、0.1質量%～5質量%之烯烴系彈性體、0.01質量%～1質量%之抗氧化劑、及0.01質量%～3質量%之離子聚合物樹脂。藉由為如此之構成，可獲得熱水處理後之各種物性優異的聚醯胺薄膜。
［聚醯胺樹脂］ 就聚醯胺樹脂而言，例如可列舉脂肪族聚醯胺之均聚物或使用數種形成該等之原料單體而得之共聚物等(亦即，係脂肪族聚醯胺樹脂，為均聚物或共聚物)。脂肪族聚醯胺之均聚物或使用數種形成該等之原料單體而得之共聚物的具體例，例如可列舉聚己內醯胺(聚醯胺6)、聚十一烷醯胺(聚醯胺11)、聚十二烷醯胺(聚醯胺12)、聚乙烯己二醯胺(聚醯胺26)、聚四亞甲基丁二醯胺(聚醯胺44)、聚四亞甲基戊二醯胺(聚醯胺45)、聚四亞甲基己二醯胺(聚醯胺46)、聚四亞甲基辛二醯胺(聚醯胺48)、聚四亞甲基壬二醯胺(聚醯胺49)、聚四亞甲基癸二醯胺(聚醯胺410)、聚四亞甲基十二醯胺(聚醯胺412)、聚五亞甲基丁二醯胺(聚醯胺54)、聚五亞甲基戊二醯胺(聚醯胺55)、聚五亞甲基己二醯胺(聚醯胺56)、聚五亞甲基辛二醯胺(聚醯胺58)、聚五亞甲基壬二醯胺(聚醯胺59)、聚五亞甲基癸二醯胺(聚醯胺510)、聚五亞甲基十二醯胺(聚醯胺512)、聚六亞甲基丁二醯胺(聚醯胺64)、聚六亞甲基戊二醯胺(聚醯胺65)、聚六亞甲基己二醯胺(聚醯胺66)、聚六亞甲基辛二醯胺(聚醯胺68)、聚六亞甲基壬二醯胺(聚醯胺69)、聚六亞甲基癸二醯胺(聚醯胺610)、聚六亞甲基十二醯胺(聚醯胺6與聚醯胺12之共聚物)、聚六亞甲基十四醯胺(聚醯胺614)、聚六亞甲基十六醯胺(聚醯胺616)、聚六亞甲基十八醯胺(聚醯胺618)、聚九亞甲基己二醯胺(聚醯胺96)、聚九亞甲基辛二醯胺(聚醯胺98)、聚九亞甲基壬二醯胺(聚醯胺99)、聚九亞甲基癸二醯胺(聚醯胺910)、聚九亞甲基十二醯胺(聚醯胺912)、聚十亞甲基己二醯胺(聚醯胺106)、聚十亞甲基辛二醯胺(聚醯胺108)、聚十亞甲基壬二醯胺(聚醯胺109)、聚十亞甲基癸二醯胺(聚醯胺1010)、聚十亞甲基十二醯胺(聚醯胺1012)、聚十二亞甲基己二醯胺(聚醯胺126)、聚十二亞甲基辛二醯胺(聚醯胺128)、聚十二亞甲基壬二醯胺(聚醯胺129)、聚十二亞甲基癸二醯胺(聚醯胺1210)、聚十二亞甲基十二醯胺(聚醯胺1212)等。
又，作為聚醯胺樹脂，例如也可理想地使用聚間亞二甲苯己二醯胺(聚醯胺MXD6)、聚間亞二甲苯辛二醯胺(聚醯胺MXD8)、聚間亞二甲苯壬二醯胺(聚醯胺MXD9)、聚間亞二甲苯癸二醯胺(聚醯胺MXD10)、聚間亞二甲苯十二醯胺(聚醯胺MXD12)、聚間亞二甲苯對苯二甲醯胺(聚醯胺MXDT)、聚間亞二甲苯間苯二甲醯胺(聚醯胺MXDI)、聚間亞二甲苯六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺MXDT(H))、聚間亞二甲苯萘二甲醯胺(聚醯胺MXDN)、聚對亞二甲苯己二醯胺(聚醯胺PXD6)、聚對亞二甲苯辛二醯胺(聚醯胺PXD8)、聚對亞二甲苯壬二醯胺(聚醯胺PXD9)、聚對亞二甲苯癸二醯胺(聚醯胺PXD10)、聚對亞二甲苯十二醯胺(聚醯胺PXD12)、聚對亞二甲苯對苯二甲醯胺(聚醯胺PXDT)、聚對亞二甲苯間苯二甲醯胺(聚醯胺PXDI)、聚對亞二甲苯六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺PXDT(H))、聚對亞二甲苯萘二甲醯胺(聚醯胺PXDN)、聚對伸苯基對苯二甲醯胺(PPTA)、聚對伸苯基間苯二甲醯胺(PPIA)、聚間伸苯基對苯二甲醯胺(PMTA)、聚間伸苯基間苯二甲醯胺(PMIA)、聚(2,6-萘二亞甲基己二醯胺)(聚醯胺2,6-BAN6)、聚(2,6-萘二亞甲基辛二醯胺)(聚醯胺2,6-BAN8)、聚(2,6-萘二亞甲基壬二醯胺)(聚醯胺2,6-BAN9)、聚(2,6-萘二亞甲基癸二醯胺)(聚醯胺2,6-BAN10)、聚(2,6-萘二亞甲基十二醯胺)(聚醯胺2,6-BAN12)、聚(2,6-萘二亞甲基對苯二甲醯胺)(聚醯胺2,6-BANT)、聚(2,6-萘二亞甲基間苯二甲醯胺)(聚醯胺2,6-BANI)、聚(2,6-萘二亞甲基六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺2,6-BANT(H))、聚(2,6-萘二亞甲基萘二甲醯胺)(聚醯胺2,6-BANN)、聚(1,3-環己烷二亞甲基己二醯胺)(聚醯胺1,3-BAC6)、聚(1,3-環己烷二亞甲基辛二醯胺(聚醯胺1,3-BAC8)、聚(1,3-環己烷二亞甲基壬二醯胺)(聚醯胺1,3-BAC9)、聚(1,3-環己烷二亞甲基癸二醯胺)(聚醯胺1,3-BAC10)、聚(1,3-環己烷二亞甲基十二醯胺)(聚醯胺1,3-BAC12)、聚(1,3-環己烷二亞甲基對苯二甲醯胺)(聚醯胺1,3-BACT)、聚(1,3-環己烷二亞甲基間苯二甲醯胺)(聚醯胺1,3-BACI)、聚(1,3-環己烷二亞甲基六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺1,3-BACT(H))、聚(1,3-環己烷二亞甲基萘二甲醯胺)(聚醯胺1,3-BACN)、聚(1,4-環己烷二亞甲基己二醯胺)(聚醯胺1,4-BAC6)、聚(1,4-環己烷二亞甲基辛二醯胺)(聚醯胺1,4-BAC8)、聚(1,4-環己烷二亞甲基壬二醯胺)(聚醯胺1,4-BAC9)、聚(1,4-環己烷二亞甲基癸二醯胺)(聚醯胺1,4-BAC10)、聚(1,4-環己烷二亞甲基十二醯胺)(聚醯胺1,4-BAC12)、聚(1,4-環己烷二亞甲基對苯二甲醯胺)(聚醯胺1,4-BACT)、聚(1,4-環己烷二亞甲基間苯二甲醯胺)(聚醯胺1,4-BACI)、聚(1,4-環己烷二亞甲基六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺1,4-BACT(H))、聚(1,4-環己烷二亞甲基萘二甲醯胺)(聚醯胺1,4-BACN)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基己二醯胺)(聚醯胺PACM6)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基辛二醯胺)(聚醯胺PACM8)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基壬二醯胺)(聚醯胺PACM9)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基癸二醯胺)(聚醯胺PACM10)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基十二醯胺)(聚醯胺PACM12)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基十四醯胺)(聚醯胺PACM14)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基十六醯胺)(聚醯胺PACM16)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基十八醯胺)(聚醯胺PACM18)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基對苯二甲醯胺)(聚醯胺PACMT)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基間苯二甲醯胺)(聚醯胺PACMI)、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺PACMT(H))、聚(4,4’-亞甲基雙環伸己基萘二甲醯胺)(聚醯胺PACMN)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)己二醯胺)(聚醯胺MACM6)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)辛二醯胺)(聚醯胺MACM8)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)壬二醯胺)(聚醯胺MACM9)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)癸二醯胺)(聚醯胺MACM10)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)十二醯胺)(聚醯胺MACM12)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)十四醯胺)(聚醯胺MACM14)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)十六醯胺)(聚醯胺MACM16)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)十八醯胺)(聚醯胺MACM18)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)對苯二甲醯胺)(聚醯胺MACMT)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)間苯二甲醯胺)(聚醯胺MACMI)、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺MACMT(H))、聚(4,4’-亞甲基雙(2-甲基-環伸己基)萘二甲醯胺)(聚醯胺MACMN)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基己二醯胺)(聚醯胺PACP6)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基辛二醯胺)(聚醯胺PACP8)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基壬二醯胺)(聚醯胺PACP9)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基癸二醯胺)(聚醯胺PACP10)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基十二醯胺)(聚醯胺PACP12)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基十四醯胺)(聚醯胺PACP14)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基十六醯胺)(聚醯胺PACP16)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基十八醯胺)(聚醯胺PACP18)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基對苯二甲醯胺)(聚醯胺PACPT)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基間苯二甲醯胺)(聚醯胺PACPI)、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺PACPT(H))、聚(4,4’-伸丙基雙環伸己基萘二甲醯胺)(聚醯胺PACPN)、聚異佛酮己二醯胺(聚醯胺IPD6)、聚異佛酮辛二醯胺(聚醯胺IPD8)、聚異佛酮壬二醯胺(聚醯胺IPD9)、聚異佛酮癸二醯胺(聚醯胺IPD10)、聚異佛酮十二醯胺(聚醯胺IPD12)、聚異佛酮對苯二甲醯胺(聚醯胺IPDT)、聚異佛酮間苯二甲醯胺(聚醯胺IPDI)、聚異佛酮六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺IPDT(H))、聚異佛酮萘二甲醯胺(聚醯胺IPDN)、聚四亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺4T)、聚四亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺4I)、聚四亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺4T(H))、聚四亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺4N)、聚五亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺5T)、聚五亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺5I)、聚五亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺5T(H))、聚五亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺5N)、聚六亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺6T)、聚六亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺6I)、聚六亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺6T(H))、聚六亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺6N)、聚(2-甲基五亞甲基對苯二甲醯胺)(聚醯胺M5T)、聚(2-甲基五亞甲基間苯二甲醯胺)(聚醯胺M5I)、聚(2-甲基五亞甲基六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺M5T(H))、聚(2-甲基五亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺M5N)、聚九亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺9T)、聚九亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺9I)、聚九亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺9T(H))、聚九亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺9N)、聚(2-甲基八亞甲基對苯二甲醯胺)(聚醯胺M8T)、聚(2-甲基八亞甲基間苯二甲醯胺)(聚醯胺M8I)、聚(2-甲基八亞甲基六氫對苯二甲醯胺)(聚醯胺M8T(H))、聚(2-甲基八亞甲基萘二甲醯胺)(聚醯胺M8N)、聚三甲基六亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺TMHT)、聚三甲基六亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺TMHI)、聚三甲基六亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺TMHT(H))、聚三甲基六亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺TMHN)、聚十亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺10T)、聚十亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺10I)、聚十亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺10T(H))、聚十亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺10N)、聚十一亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺11T)、聚十一亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺11I)、聚十一亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺11T(H))、聚十一亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺11N)、聚十二亞甲基對苯二甲醯胺(聚醯胺12T)、聚十二亞甲基間苯二甲醯胺(聚醯胺12I)、聚十二亞甲基六氫對苯二甲醯胺(聚醯胺12T(H))、聚十二亞甲基萘二甲醯胺(聚醯胺12N)、或使用數種該等聚醯胺樹脂之原料單體而得之共聚物等。
上述聚醯胺樹脂之具體例中，宜使用選自於由聚己內醯胺(聚醯胺6)、聚間亞二甲苯己二醯胺(聚醯胺MXD6)、聚十一烷醯胺(聚醯胺11)、聚十二烷醯胺(聚醯胺12)、聚六亞甲基己二醯胺(聚醯胺66)、聚六亞甲基癸二醯胺(聚醯胺610)、聚六亞甲基十二醯胺(聚醯胺6與聚醯胺12之共聚物)、聚十亞甲基癸二醯胺(聚醯胺1010)、聚十亞甲基十二醯胺(聚醯胺1012)、及聚十二亞甲基十二醯胺(聚醯胺1212)構成之群組中之至少1種均聚物、及/或使用數種形成該等之原料單體而得之共聚物更佳，使用選自於由聚己內醯胺(聚醯胺6)、聚十一烷醯胺(聚醯胺11)、聚十二烷醯胺(聚醯胺12)、聚六亞甲基己二醯胺(聚醯胺66)構成之群組中之至少1種均聚物、及/或使用數種形成該等之原料單體而得之共聚物尤佳，聚己內醯胺(聚醯胺6)特佳。 本發明之聚醯胺樹脂組成物所包含之聚醯胺樹脂，其90質量%以上宜為脂肪族聚醯胺樹脂(例如，聚醯胺6)較佳，95質量%以上為脂肪族聚醯胺樹脂(例如，聚醯胺6)更佳，99質量%以上為脂肪族聚醯胺樹脂(例如，聚醯胺6)尤佳，實質上100質量%為脂肪族聚醯胺樹脂(例如，聚醯胺6)又更佳。實質上100質量%不包括無意間摻入雜質等，係指全部聚醯胺樹脂為脂肪族聚醯胺樹脂(例如，聚醯胺6)。
本發明之聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺樹脂之合計量宜為組成物之80質量%以上較佳，85質量%以上更佳，90質量%以上尤佳，92質量%以上又更佳。前述聚醯胺樹脂之合計量宜為99.88質量%以下較佳，也可為99質量%以下。 就聚醯胺樹脂而言，上述聚醯胺樹脂可1種單獨使用，亦可將多種聚醯胺樹脂混合使用。摻合多種時，合計量宜為上述範圍較佳。
［烯烴系彈性體］ 烯烴系彈性體係將選自於乙烯及丙烯中之至少1種和選自於α,β-不飽和羧酸單體及α,β-不飽和羧酸酯單體中之至少1種予以共聚而得的聚合物。
作為α,β-不飽和羧酸單體，可列舉丙烯酸及甲基丙烯酸等。
作為α,β-不飽和羧酸酯單體，可列舉該等不飽和羧酸之甲酯、乙酯、丙酯、丁酯、戊酯、己酯、庚酯、辛酯、壬酯、癸酯或該等之混合物等。
作為烯烴系彈性體，可列舉乙烯・α,β-不飽和羧酸系共聚物、丙烯・α,β-不飽和羧酸系共聚物、乙烯・丙烯・α,β-不飽和羧酸系共聚物、乙烯・α,β-不飽和羧酸酯系共聚物、丙烯・α,β-不飽和羧酸酯系共聚物、乙烯・丙烯・α,β-不飽和羧酸酯系共聚物、乙烯・α,β-不飽和羧酸/不飽和羧酸酯系共聚物、丙烯・α,β-不飽和羧酸/不飽和羧酸酯系共聚物、乙烯・丙烯・α,β-不飽和羧酸/不飽和羧酸酯系共聚物。就烯烴系彈性體而言，上述烯烴系彈性體可1種單獨使用，亦可將多種烯烴系彈性體混合使用。
該等中，乙烯與(甲基)丙烯酸酯單體共聚而得之乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物為較佳，具體而言，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物、乙烯-丙烯酸甲酯共聚物、乙烯-甲基丙烯酸乙酯共聚物等更佳。其中，以成形時的熱穩定性和少量添加時的效果的觀點觀之，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物可理想地用作烯烴系彈性體。
本發明中，尤其乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物中之(甲基)丙烯酸酯之含量宜為5～30質量%較佳。藉由成為如此之範圍，可進一步改善薄膜的耐針孔性。
本發明之聚醯胺樹脂組成物中，烯烴系彈性體之含量為聚醯胺樹脂組成物之0.1質量%～5質量%。藉由烯烴系彈性體之含量為0.1質量%以上，可改善使用聚醯胺樹脂組成物之樹脂薄膜的耐針孔性。以同樣的觀點觀之，烯烴系彈性體之含量宜為0.5質量%以上較佳，0.8質量%以上更佳，1質量%以上尤佳。又，藉由烯烴系彈性體之含量為5質量%以下，可維持使用聚醯胺樹脂組成物之樹脂薄膜的透明性。以同樣的觀點觀之，烯烴系彈性體之含量宜為4質量%以下較佳，3.5質量%以下更佳，3質量%以下尤佳。
烯烴系彈性體可1種單獨使用，亦可將多種烯烴系彈性體混合使用。使用多種時，合計量宜為上述範圍較佳。
尤其本發明之聚醯胺樹脂組成物中，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物之含量宜為0.1質量%～5質量%較佳。藉由乙烯-丙烯酸乙酯共聚物之含量為0.1質量%以上，可更有效地改善使用聚醯胺樹脂組成物之樹脂薄膜的耐針孔性。以同樣的觀點觀之，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物之含量宜為0.5質量%以上更佳，0.8質量%以上尤佳，1質量%以上又更佳。又，藉由乙烯-丙烯酸乙酯共聚物之含量為5質量%以下，可將使用聚醯胺樹脂組成物之樹脂薄膜的透明性維持在更高水平。以同樣的觀點觀之，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物之含量宜為4質量%以下更佳，3.5質量%以下尤佳，3質量%以下又更佳。
就烯烴系彈性體而言，上述乙烯-丙烯酸乙酯共聚物可1種單獨使用，亦可將多種烯烴系彈性體混合使用。使用多種時，合計量宜為上述範圍較佳。
［抗氧化劑］ 就抗氧化劑而言，可列舉IRGANOX1098為代表的苯酚系抗氧化劑、受阻胺系抗氧化劑、IRGAFOS168等為代表的磷系抗氧化劑、硫系抗氧化劑、聯胺系抗氧化劑、醯胺系抗氧化劑等，本發明中宜使用苯酚系抗氧化劑較佳。作為具體例，例如可列舉雙[3-(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙酸][伸乙基雙(氧乙烯)]、N’,N’-雙-3-(3’-5’二-第三丁基-4’-羥基苯基)丙醯基己二胺、新戊四醇肆[3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]等。其中，N’,N’-雙-3-(3’-5’二-第三丁基-4’-羥基苯基)丙醯基己二胺可理想地用作苯酚系抗氧化劑。
本發明之聚醯胺樹脂組成物中，抗氧化劑之含量為0.01質量%～1質量%。藉由抗氧化劑之含量為0.01質量%以上，可抑制使用聚醯胺樹脂組成物之樹脂薄膜之熱水處理後的物性降低、耐折曲性降低。以同樣的觀點觀之，抗氧化劑之含量宜為0.05質量%以上較佳，0.08質量%以上更佳，0.1質量%以上尤佳。抗氧化劑之含量超過1質量%的話，可期待更長期間的耐熱性，以具實用性材料成本的觀點觀之，抗氧化劑之含量為1質量%以下，0.8質量%以下較佳，0.5質量%以下尤佳，0.3質量%以下又更佳。
就抗氧化劑而言，上述抗氧化劑可1種單獨使用，亦可將多種抗氧化劑混合使用。使用多種時，合計量宜為上述範圍較佳。
［離子聚合物樹脂］ 關於離子聚合物樹脂，係將烯烴單元與α,β-不飽和羧酸單元構成之主鏈的側鏈羧基以金屬離子進行部分中和(介由金屬離子交聯)而得的烯烴/不飽和羧酸共聚物。
烯烴可例示乙烯、丙烯等，其中，宜使用乙烯較佳。α,β-不飽和羧酸宜使用丙烯酸、甲基丙烯酸較佳，亦可將其他α,β-不飽和羧酸酯予以共聚。 本發明中，尤其離子聚合物樹脂宜包含乙烯-甲基丙烯酸共聚物及乙烯-丙烯酸共聚物中之至少一者較佳。
作為中和羧基的金屬離子成分，可列舉鋰離子、鈉離子、鉀離子、鎂離子、鈣離子、鍶離子、鋇離子等鹼金屬離子；鹼土類金屬離子；鋁離子、錫離子、鈦離子、錳離子、鐵離子、鎳離子、銅離子、鋅離子、鎘離子等。該等金屬離子成分可1種單獨使用，亦使用2種以上。該等中，將鋅離子、鈉離子作為金屬離子成分使用的話，考量改善和聚醯胺樹脂的親和性的觀點為較佳，鋅離子尤佳。離子聚合物樹脂之羧基的中和度(中和羧基數相對於全部羧基數的比例(中和羧基數/全部羧基數)×100(單位：%))宜為20%～80%較佳，30%～70%更佳。離子聚合物樹脂之羧基的中和度為20%以上的話，獲得之薄膜的透明性變得良好而較佳。離子聚合物樹脂之羧基的中和度為80%以下的話，可避免離子聚合物樹脂的熔融流動性降低，獲得之薄膜的透明性變得良好，故較佳。
聚醯胺樹脂組成物中之離子聚合物樹脂之含量，以和聚醯胺樹脂及烯烴系彈性體的相容性的觀點觀之，於聚醯胺樹脂組成物中宜為0.01質量%以上較佳，更佳為0.05質量%以上，尤佳為0.1質量%以上。同樣，以薄膜的透明性的觀點觀之，宜為3質量%以下較佳，更佳為1質量%以下，又更佳為0.6質量%以下。就離子聚合物樹脂而言，於聚醯胺樹脂組成物中可僅含有1種，亦可含有2種以上。含有2種以上時，合計量宜為上述範圍較佳。 又，關於離子聚合物樹脂，在聚醯胺樹脂組成物或薄膜中，也會有離子聚合物樹脂彼此反應或與其他成分反應的情況，此種情況自不必說也包含於本發明之聚醯胺樹脂組成物或薄膜之範圍內。
本發明中，又，聚醯胺樹脂組成物中之離子聚合物樹脂與烯烴系彈性體的質量比(離子聚合物樹脂/烯烴系彈性體)宜為0.04～0.4較佳。前述質量比率的下限值宜為0.05以上更佳，前述質量比的上限值宜為0.3以下更佳。藉由成為如此之範圍，獲得之薄膜的拉伸彈性模量有進一步改善的傾向。 尤其烯烴系彈性體及離子聚合物樹脂宜各自獨立地包含乙烯-甲基丙烯酸共聚物及乙烯-丙烯酸共聚物中之至少一者較佳。此時，兩者的相容性提高，可更有效地發揮上述效果。
［其他成分］ 本發明之聚醯胺樹脂組成物，除上述成分外，還可包含例如防黏連劑、潤滑劑、成核劑、發泡劑、穩定劑及偶聯劑等，但並不限定於該等。該等添加劑可分別僅含有1種，亦可含有2種以上。但，該等添加劑的摻合量相對於聚醯胺樹脂組成物之合計質量宜為10質量%以下較佳，更佳為5質量%以下，尤佳為3質量%以下，又更佳為1質量%以下。摻合上述添加劑時，摻合量的下限值相對於聚醯胺樹脂組成物之合計質量宜為0.01質量%以上較佳。 又，本發明之聚醯胺樹脂組成物也可包含聚醯胺樹脂以外之熱塑性樹脂，宜不包含較佳。具體而言，本發明之聚醯胺樹脂組成物所包含之聚醯胺樹脂以外之熱塑性樹脂宜為聚醯胺樹脂之1質量%以下較佳。
聚醯胺樹脂組成物之製造方法並無特別限制，必要時可摻合各種添加劑，並可採用習知的各種方法。聚醯胺樹脂組成物，例如，可藉由以下之方法製造：使用滾動機或混合機進行均勻地乾式摻配以成為特定比例的方法；或將以乾式摻配獲得之混合物利用熔融混練機進行熔融混練的方法；將一部分利用熔融混練機進行混練後，與剩餘部分進行乾式摻配的方法等。熔融混練可使用單軸擠壓機、雙軸擠壓機、捏合機、班伯里混合機(banbury mixer)等混練機進行。
［薄膜］ 本發明之薄膜包含上述本發明之聚醯胺樹脂組成物。本發明之薄膜宜由聚醯胺樹脂組成物形成較佳。本發明之薄膜之厚度宜為1～300μm較佳。本發明之薄膜，例如可為延伸薄膜。
製造本發明之薄膜的方法，例如可適用公知的製造方法。例如，藉由將聚醯胺樹脂組成物利用擠壓機熔融混練，並利用T-模具、衣架型模具等模具擠製成薄膜狀，於澆鑄輥面上澆鑄後進行冷卻，可製造含有聚醯胺樹脂組成物之薄膜。亦可將製得之薄膜進行延伸處理而製成延伸薄膜。此時，可將製得之薄膜進行單軸延伸而製成單軸延伸薄膜，亦可進行雙軸延伸而製成雙軸延伸薄膜。
［薄膜疊層體］ 本發明之薄膜疊層體係包括上述本發明之薄膜的多層薄膜的疊層體。本發明之薄膜疊層體，例如可藉由將包括本發明之薄膜的多層薄膜進行熱壓接而製造。亦可將製得之薄膜疊層體進行延伸處理而製成延伸薄膜疊層體。此時，可將製得之薄膜疊層體進行單軸延伸而製成單軸延伸薄膜疊層體，亦可進行雙軸延伸而製成雙軸延伸薄膜疊層體。
本發明之薄膜疊層體，例如，可由核層(core layer)、和分別覆蓋核層之兩面的皮層(skin layer)構成。此時，核層與皮層之中，皮層宜由本發明之聚醯胺樹脂組成物構成較佳。例如，核層宜由聚間亞二甲苯己二醯胺(聚醯胺MXD6)、乙烯-乙烯醇共聚物等阻隔性樹脂構成，皮層宜由本發明之聚醯胺樹脂組成物構成較佳。 尤其本發明之薄膜包含聚醯胺樹脂6時，可理想地使用於食品用包裝材料，特別是可理想地使用於進行加熱處理之用途。 作為本發明之一較佳實施形態，可列舉係本發明之薄膜的包含聚醯胺樹脂6之薄膜和阻隔層(例如，乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH))的薄膜疊層體。
薄膜疊層體的詳細內容可參酌日本特開2001-341253號公報之記載，該等內容援引於本說明書中。尤其將日本特開2001-341253號公報中構成B層之組成物替換為本發明之聚醯胺樹脂組成物而得的疊層體為較佳。 ［實施例］
以下，基於具體的實施例針對本發明進行更詳細地說明，但本發明並不限定於以下之實施例，在不改變其要旨的範圍內可進行適當變更並實施。
此外，以下之實施例及比較例中係使用以下之材料。 聚醯胺樹脂：聚醯胺6(以下亦稱為「PA6」，商品名：UBE Nylon 1022B(宇部興產(股)公司製)) 烯烴系彈性體：乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(以下，亦稱為「乙烯-丙烯酸乙酯樹脂」，商品名：UBE Polyethylene ZE708(宇部丸善聚乙烯(股)公司製))乙烯-丙烯酸乙酯共聚物中之丙烯酸酯之含量為16質量%。 烯烴系彈性體：乙烯-丙烯酸乙酯共聚物、商品名：UBE Polyethylene ZE742(宇部丸善聚乙烯(股)公司製))乙烯-丙烯酸乙酯共聚物中之丙烯酸酯之含量為25質量%。 抗氧化劑：苯酚系抗氧化劑、IRGANOX (Irganox)1098(BASF公司製) 離子聚合物樹脂：乙烯-甲基丙烯酸共聚物之Zn2 + 離子聚合物、離子聚合物樹脂之羧基的中和度60%、商品名：HIMILAN 1706(三井・杜邦(股)公司製)
(實施例1) 將98.7質量%之聚醯胺6、1質量%之乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)、0.1質量%之抗氧化劑、0.2質量%之離子聚合物樹脂利用乾式摻配進行混合，獲得聚醯胺樹脂組成物。使用PLABOR公司製T模成形裝置(模具寬度：300mm)，獲得由聚醯胺樹脂組成物構成之薄膜。於擠壓機之設定溫度200～260℃、模具之溫度260℃、冷卻輥之溫度30℃進行成形。改變輥的捲繞速度，以製作厚度100μm與50μm之薄膜。
(實施例2) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為96.1質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)之含量設定為3質量%，抗氧化劑之含量設定為0.3質量%，離子聚合物樹脂之含量設定為0.6質量%，除此以外，和實施例1同樣製作由聚醯胺樹脂組成物構成之薄膜。
(實施例3) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為99.3質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)之含量設定為0.5質量%，抗氧化劑之含量設定為0.1質量%，離子聚合物樹脂之含量設定為0.1質量%，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(實施例4) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為98.7質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE742)之含量設定為1質量%，抗氧化劑之含量設定為0.1質量%，離子聚合物樹脂之含量設定為0.2質量%，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(實施例5) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為96.1質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE742)之含量設定為3質量%，抗氧化劑之含量設定為0.3質量%，離子聚合物樹脂之含量設定為0.6質量%，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例1) 僅使用聚醯胺6並和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例2) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為99.9質量%，未使用乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)及離子聚合物樹脂，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例3) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為99.0質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)之含量設定為1質量%，未使用抗氧化劑及離子聚合物樹脂，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例4) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為97.0質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)之含量設定為3質量%，未使用抗氧化劑及離子聚合物樹脂，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例5) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為99.0質量%，未使用乙烯-丙烯酸乙酯共聚物、抗氧化劑，將離子聚合物樹脂之含量設定為1質量%，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例6) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為97.0質量%，未使用乙烯-丙烯酸乙酯共聚物、抗氧化劑，離子聚合物樹脂之含量設定為3質量%，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例7) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為98.8質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)之含量設定為1質量%，離子聚合物樹脂之含量設定為0.2質量%，未使用抗氧化劑，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例8) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為98.9質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)之含量設定為1質量%，抗氧化劑之含量設定為0.1質量%，未使用離子聚合物樹脂，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(比較例9) 將聚醯胺樹脂組成物中之聚醯胺6之含量設定為99.6質量%，乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(ZE708)之含量設定為0.25質量%，抗氧化劑之含量設定為0.1質量%，離子聚合物樹脂之含量設定為0.05質量%，除此以外，和實施例1同樣製作聚醯胺薄膜。
(熱水處理) 上述實施例1～5、及比較例1～8之各例中，各製作2片厚度50μm之薄膜，對於各例中所製作之2片中的1片進行於135℃之水蒸氣環境下保持30分鐘的熱水處理。以下，未進行熱水處理的薄膜稱為「熱水處理前薄膜」，已進行熱水處理的薄膜稱為「熱水處理後薄膜」。
(霧度(透明性)) 利用日本電色工業(股)製Haze Meter，依照ASTM D-1003測定進行雙軸延伸而得之薄膜的霧度(haze)。具體而言，將厚度100μm之薄膜使用岩本製作所製的雙軸延伸機BIX-703型，於100℃預熱60秒後，在T模成形時之擠壓方向(MD方向)及其直角方向(TD方向)之2方向上以150mm/秒之變形速度延伸至3.0倍後，於200℃之加熱空氣中進行30秒熱處理，之後，進行冷卻並從延伸槽取出，獲得厚度15μm左右的雙軸延伸薄膜。使用獲得之雙軸延伸薄膜測定上述霧度。
(拉伸斷裂伸長度及伸長度保持率) 利用A&D製TENSILON萬能材料試驗機RTA-10KN，依照ASTM D-882，以拉伸速度300mm/分、夾頭間距離50mm之條件測定厚度50μm之熱水處理前薄膜及熱水處理後薄膜各自的拉伸斷裂伸長度(%)。熱水處理後之拉伸斷裂伸長的伸長度保持率(%)由下式算出。
伸長度保持率(%)＝熱水處理後之拉伸斷裂伸長(%)/熱水處理前之拉伸斷裂伸長(%)×100
(蓋爾波•佛蘭克司試驗(Gelbo Flex test)(耐針孔性)) 利用理學工業(股)製、附恆溫槽之蓋爾波•佛蘭克司試驗機，依照MIL-B-131C，於23℃、50%相對濕度(RH)環境下，對於厚度50μm之熱水處理前薄膜及熱水處理後薄膜分別進行1000次的彎曲試驗後，將該薄膜設置在記錄紙上，之後塗抹墨汁，測定記錄紙上所記錄之黑點的數目。就其結果而言個數未達90個則判斷為「○」，個數為90個以上、未達120個判斷為「△」，個數為120個以上判斷為「×」。
【表1】 【表2】
由上述結果可知：使用本發明之聚醯胺樹脂組成物而得之薄膜，即使熱水處理後，拉伸斷裂伸長度及伸長度保持率亦高，針孔耐性亦優異。 進一步，由實施例1與比較例3、實施例2與比較例4之比較可知：藉由摻合抗氧化劑與離子聚合物樹脂，可使霧度格外降低。 又，不含抗氧化劑時(比較例5～7)，結果為熱水處理後之各種物性格外差。尤其使用僅由聚醯胺樹脂構成之薄膜時(比較例1)等，性能更差。 不含離子聚合物樹脂時(比較例8)，霧度變高。
(拉伸彈性模量) 就聚醯胺樹脂組成物而言，摻合聚醯胺6作為聚醯胺樹脂、UBE Polyethylene ZE708作為烯烴系彈性體、HIMILAN 1706作為離子聚合物樹脂以成為表3所示之質量比。 將獲得之聚醯胺樹脂組成物依照實施例1成形為厚度100μm之未延伸單層薄膜。進一步，和霧度之段落所記載的方法同樣獲得厚度15μm之延伸單層薄膜。利用拉伸試驗機(A&D製、TENSILON萬能材料試驗機RTA-10KN)，依照ASTM D-882)，於23℃、50%相對濕度(RH)之環境下測定獲得之延伸單層薄膜的拉伸彈性模量。結果顯示於下列表3中。 【表3】 由上述結果可知：烯烴系彈性體與離子聚合物樹脂之質量比率為實驗例A～實驗例D之範圍時，可確認到拉伸彈性模量顯著變高。亦即，可知本發明之薄膜，烯烴系彈性體與離子聚合物樹脂之質量比為0.04～0.4左右時，可達成高拉伸彈性模量。
無

Claims (11)

  1. 一種聚醯胺樹脂組成物，包含： 聚醯胺樹脂； 0.1質量%～5質量%之烯烴系彈性體； 0.01質量%～1質量%之抗氧化劑；及 0.01質量%～3質量%之離子聚合物樹脂。
  2. 如申請專利範圍第1項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該聚醯胺樹脂包含脂肪族聚醯胺樹脂。
  3. 如申請專利範圍第1項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該聚醯胺樹脂包含聚醯胺6。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該烯烴系彈性體包含乙烯-丙烯酸乙酯共聚物。
  5. 如申請專利範圍第1或2項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該烯烴系彈性體包含乙烯-丙烯酸乙酯共聚物，且該乙烯-丙烯酸乙酯共聚物中之丙烯酸含量為5質量%～30質量%。
  6. 如申請專利範圍第1或2項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該抗氧化劑包含苯酚系抗氧化劑。
  7. 如申請專利範圍第1或2項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該離子聚合物樹脂包含乙烯-甲基丙烯酸共聚物及乙烯-丙烯酸共聚物中之至少一者。
  8. 如申請專利範圍第1或2項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該烯烴系彈性體及離子聚合物樹脂各自獨立地包含乙烯-甲基丙烯酸共聚物及乙烯-丙烯酸共聚物中之至少一者。
  9. 如申請專利範圍第1或2項之聚醯胺樹脂組成物，其中，該聚醯胺樹脂組成物所包含之聚醯胺樹脂之99質量%以上為脂肪族聚醯胺樹脂。
  10. 一種薄膜，包含如申請專利範圍第1至9項中任一項之聚醯胺樹脂組成物。
  11. 如申請專利範圍第10項之薄膜，其係延伸薄膜。
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