TW511304B - Organic electroluminescent device with fluorine-containing inorganic layer - Google Patents
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Description
511304 五、發明說明（υ 【發明背景】 【領域】 本發明係提供一種含氟無機層之有機電激發光元件， 係利用發光性的半導體元件，施以電壓使其發光，屬於電 激發光元件（electroluminescent，EL)領域，為目前杂斤 興的顯示技術。 【背景】 自1 9 8 7年K 〇 d a k公司發表有機小分子電激發光元件及 1 9 9 0年英國Cambridge大學亦成功地將高分子材料應用在 電激發光元件上，此後即引發了各界高度的重視與後續的 投入研究。有機電激發光（organic electr()lumineseenee ，0EL)顯示技術，具備自發光、高應答速度、視角廣、解 析度佳及高亮度、低驅動電壓等多項優點，被認為是顯示 器的新興應用技術。最基本的有機電激發光元件為雙層有 機結構元件，第一層為電洞傳遞層，第二層為有機發光層 /電子傳遞層，此兩層有機材料被置於一透明電極（正極）曰 與一金屬電極（負極）之間。為了增進有機電激發光元件之 發光效率，也可於一透明電極（正極）與一金屬電極（負極） 之間形成三層有機層之元件，其排列順序依序為電洞傳 層，有機發光層和電子傳遞層，該元件之發光過程為當 機發光元件加上一偏壓之後，在電場的驅動下電洞與電子 分別從正負極出發，越過個別的能障後於發光層相遇形 ΐ子（Excitlon)，之後激子以輻射方式由激發態衰退回基 悲而發出光。1 987年Kodak公司所發表的有機電機發光元
511304 五、發明說明（2)
件，即是最基本的雙層有機電激發光元件，其結構為I T0 / NPB / Alq / MgAg，由於此基本之雙層有機電機發光元 件之三-（8 -涇奎 D林）鋁（Tris-(8-hydroxy quinoline) a 1 um i num，M q )與負極金屬電極之能障較高，因此電子注 入量較低，為了能增加有機電激發光元件的效率，增加亮 度極降低驅動電壓，以及增進元件的壽命，Kodak公司將 負極金屬電極更改為含氟無機化合物之複合電極，並將無 機化合物當作電子傳遞層，可增加電子的注入量，降低 OLE·元件的操作電壓及增加亮度，其中以LiF有最大效果， 此複合電極通常是使用LiF/A1。然而此文獻僅在發光層和 負極金屬電極之介面做改進，對於透明電極（正極）與電洞 傳遞層之間之介面並未做處理，若試圖在透明電極與電洞 傳遞層之間會再蒸鍍一層電洞注入層（如CuPc)，來辦加雷 洞的注入量，則會導致驅動電壓增高。 曰 【發明目的】 免上失之主要目的’在於解決上述之缺失， 電激發光元件，針對^明純供一種含氟無機層之有
，置入-含氣機電激發光元件之穩定性進行改 苴元件夕雷a二機層於透明電極與電洞傳遞層之間，可 ’、A ^ 加，降低驅動電壓，增進元件壽命。 為連上返之日AA , ., 機電激發光元件，於’ f ^ :供—種含氟無機層之 極）之間依序形成—人:透日月Λ )與一金屬電極（負 成含氟無機層、電洞傳遞層、有機發4
第5頁 511304 五、發明說明（3) 一 一 "一- 層，電子傳遞I ’該正極與電洞傳遞層間之含氟無機層， 所瘵鍍一金屬氟化物可提升有機電激發光元件之電流增加 ，降低驅動電壓，增進元件壽命。 【詳細說明】 本發明提供一種含氟無機層之有機電激發光元件，其 結構如第1圖所示，首先提供一基#層丨8，其材質為電的 · 絕緣層和光學穿透材料’光的穿透性質是要使有機電激發 光元件發光時可穿透此基材層1 8，故一般為玻璃或塑膠。 ' 於該基材層1 8上形成一透明電極層丨7當作該電激發光元件 之正極電極，通常是使用銦錫氧化物（Indium tiri 〇xide) % 或銦鋅氧化物（indium zinc oxide)，此層是要使有機電 激發光元件發光時可透出光來，故具有導電和光學穿透性 質。於該透明電極層上以蒸鑛方式形成一厚度範圍介於5 1 至5 0 0人之含氟無機層1 6，此層的功能可使電洞注入量增加 ，該含氟無機層1 6之材質可為氟化鋁、氟化鎂、敗化約、 氟化鹤、氟化鋇、氟化經鋁、氟化鈉、氟化鉀、氣化敍0、 氟化铯等金屬氟化物。 於該含氟無機層1 6上以蒸鍍方式形成一電洞傳遞層1 5 ，其材質可為氮，氮’-雙苯基-氮，氮、（間-甲基苯）聯苯胺省, (N，N，-Diphenyl-N，N，-（m-Tolyl)Benzidine，TPD)或（N, N’-bis-(l-naphenyl)- N，N’-diphenyi-1’-biphenyl-4， 4 ’ - d i a m i n e，N P B )。再形成一層有機發光層1 4於該電洞傳 〃 遞層1 5上，該有機發光層之材質為螢光發光材料，可使電 . 子和電洞在此區域再結合而發出光來。最簡單結構為單/ -
第6頁 511304 五、發明說明（4) 發光材料，如最常使用的是三-（8—涇奎啉）鋁（1>：^ —(8 — hydroXyciuin〇1 ine)aluminum，Mq)，此材料具有高的螢 光效率，是發綠光的材料。有機發光層1 4也可以是多樣材 料共同組成，其中包含主體材料和一種或多種客體材料。 ^體材料通常是使用Alq，客體材料則是螢光性材料，亦 稱為摻雜體（dopant )，其可控制有機電激發光之顏色。 於有機發光層1 4上形成一電子傳遞層丨3，其材質可為 Alq或含咢二坐（oxadiaole)基團之化合物，如2 —(4—雙苯 基）-5-(第三丁 基苯基）—i，3, 4-号二坐（2 —(4-biphenyl) -5- (4-tert-butylphenyl)-1，3,4-〇xidiazole，PBD)。
A 1 q同時擁有發光及電子傳遞的特性，因此在本發明之有 機電激發光元件之有機發光層1 4和電子傳遞層1 3，均是使 用Alq。最後再形成一金屬電極層12於電子傳遞層13上， 作為該有機電激發光元件之負極，其材質通常是使用一層 低工作函數和一層在空氣中可穩定之金屬，亦可使用雙層 結構之復合電極如LiF/Al。 S 【第一實施例】元件1之實施例 先清洗I T 0玻璃基板，I T 0玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗’在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾燥後取出I T0玻璃基板，將I T0玻璃基板放在承載盤 上，置入腔體之中，進行02電漿處理。 首先在ΙΤ0玻璃基板上依序蒸鍍電洞傳遞層， 0人）和有機發光層/電子傳遞層，Alq(60〇A)，然後再蒸錢
511304 五、發明說明（5) 上5A的LiF與^00〇A的鋁當負極金屬電極。元件製作完成之 後迗入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行元件之特性測 量。此元件之起始電壓為2· 6V，1〇v之電流密度與亮度分 別為^OmA/cnf ，6 0 20cd// ，元件之最高效率為3() w可σ—卩之’則i條件為固定電流密度2〇m A/cm2驅動，測量 亮度的衰退情形。 【第二1施例】元件2之實施例 、，先清洗1 T 0玻璃基板，I T 0/璩璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗’在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾燥後取出I Τ 0玻璃基板，將I τ 0玻璃基板放在承載盤上 ，置入腔體之中，進行〇2電漿處理。 首先在ΙΤ0玻璃基板上依序蒸鑛1〇人的Am、電洞傳遞 層、ΝΡΒ(60〇Α)和有機發光層/電子傳遞層，Aiq( 6 0 0人）， 後再蒸鍍上5 A的L i F與1 〇 〇 〇 A的銘當負極金屬電極。元件 製作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行元 件之特性測量。此元件之起始電壓為2 · 6 V，1 〇 V之電流密 度與壳度分別為507mA/cm2 ，8697cd/mz ，元件之最高效率 為2. 8 lm/w。圖2和圖3顯示元件2之電流密度和亮度較元 件1為高。 【第三實施例】元件3之實施例 先清洗I T0玻璃基板，I T0玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥，
第8頁 511304
於乾燥後取出I TO玻璃基板，將丨T0玻璃基板放在承載盤上 ，置入腔體之中，進行0 2電漿處理。 首先在Η0玻璃基板上依序蒸鍍3〇Α的A1F3、電洞傳 層、NPB(600入）和有機發光層/電子傳遞層，Aiq(6〇〇 X) 然後再蒸鍍上的LiF與ΙΟΟΟΑ的鋁當負極金屬電極。元件 製作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行元 件之特性測量。此元件之起始電壓為2· ，元件之最:= 率為3.2 lm/w。 取"^文 【第四實施例】元件4之實施例 先清洗ΙΤ0玻璃基板，ΙΤ0玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾燥後取出ΙΤ0玻璃基板，將IT0玻璃基板放在承載^上 ，置入腔體之中，進行02電漿處理。 首先在I y 0玻璃基板上依序蒸鍍5 〇 Α的A 1 F 3、電洞傳 層、NPB(60〇A)和有機發光層/電子傳遞層，Alq(6〇〇 A): 然後再蒸鍍上5 A的LlF與1 0 0 0又的鋁當負極金屬電極。元 件製作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進 元件之特性測量。 τ 此元件之起始電壓為2.6V，元件之最高效率為29 lm /w，圖5為元件1和元件4之壽命比較，操作條件為定電流 20ia/Cn^ ，兩元件之亮度約為6 0 0cd/mi ，圖5中顯示元件4 之党度衰退速度較元件1慢，表示元件4較穩定。圖6則顯 示電壓上升情形，元件4也表現的較穩定。
第9頁 511304 五、發明說明（7) 【第五實施例】元件5之實施例 先清洗I T 0玻璃基板’ I T 0玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾燥後取出I T 0玻璃基板，將I T 0玻璃基板放在承載盤上 ，置入腔體之中，進行02電漿處理。
首先在ΙΤ0玻璃基板上依序蒸鍍75A的A1F3、電洞傳遞 層、NPB(600il)和有機發光層/電子傳遞層，Alq(6〇〇 A)， 然後再洛鑛上5 A的L i F與1 0 0 0 A的紹當負極金屬電極。元件 製作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行元 件之特性測量。此元件之起始電壓為2· 6V，元件之最高效 率為3,21m/w。 ° 【第六實施例】元件6之實施例 、， 先清洗I T0玻璃基板，I T0玻璃基板之清洗步驟如下， 百先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 $用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾燥後取出I T0玻璃基板，將丨T〇玻璃基板放在承載盤上 ’置入腔體之中，進行〇2電漿處理。
首先在I Τ 〇玻璃基板上依序蒸鑛1 〇 〇 ^的a丨F 3、電洞傳 、广層、NPB(60〇A)和有機發光層/電子傳遞層，Aiq(6〇〇又） 钟^後再蒸鍛上^的L 1 F與1 0 0 0又的鋁當負極金屬電極。元 元衣作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行 之特性測量。此元件之起始電壓為2· ，元件之最高 淳為2.9 lm/w ’圖4為元件1和元件6之效率比較圖，可
第10頁 511304 五、發明說明（8) 發現A1F3膜厚為3〇A和75 X時之效率比不含A1F3層之元件 較高。 【第七實施例】元件7之實施例 先清洗I T0玻璃基板，I το玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾爍後取出I T 0玻璃基板，將I T 〇玻璃基板放在承載盤上 ，置入腔體之冲，進行〇2電漿處理。
首先在1了0,玻璃基板上依序蒸鍍4〇〇^的(：11?(：、電洞傳 遞層、NPB(60〇i)和有機發光層/電子傳遞層，Aiq(6〇〇又） ，然後再蒸鍍上的LiF與ΙΟΟΟΑ的鋁當負極金屬電極。元 件製作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行 凡件之特性測量。此元件之起始電壓為3 · 2 V，元件之最高 效率為2 . 8 1 m / w，圖7為元件7和元件4之壽命比較，操作 條件為定電流20mA/cnf ，兩元件之亮度約為6〇〇cd/nf ，圖 7中顯示元件4之亮度衰退速度較元件7慢，表示元件4較穩 疋。圖8則顯示電壓上升情形，元件4也表現的較穩定，其 驅動電壓亦比元件7低。 【第八實施例】元件8之實施例 先清洗I T0玻璃基板，I T0玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾燥後取出I T0玻璃基板，將I T0玻璃基板放在承載盤上 .，置入腔體之中，進行02電漿處理。
第11頁 511304 五、發明說明（9) 首先在ΙΤ0玻璃基板上依序蒸鍍5〇A的CaF2、電洞傳遞層、 NPB(60〇A)和有機發光層/電子傳遞層，Alq(60〇 A)，然後 再蒸鍍上5人的LiF與1000 A的鋁當負極金屬電極。元件製 作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行元件 之特性測量。此元件之起始電壓為2 · 6 V，元件之最高效率 為 2 · 9 1 m / w 〇 【第九實施例】元件9之實施例 先清洗I TO玻璃基板，I TO玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震堡各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾燥後取出I TO玻璃基板，將I το玻璃基板放在承載盤上 ，置入腔體之中，進行02電漿處理。 首先在IT0玻璃基板上依序蒸鍍5〇A的MgF2、電洞傳遞 層、NPB(60〇A)和有機發光層/電子傳遞層，Alq( 600又）， 然後再蒸鍍上5入的L i F與1 0 0 0 A的鋁當負極金屬電極。元件 製作完成之後送入手套箱中，進行蓋板之封裝，並進行元 件之特性測量。此元件之起始電壓為2 · 6 V，元件之最高效 率為 2, 3 1 m / w。 【第十實施例】元件1 0之實施例 先清洗I T 0玻璃基板，I T 0玻璃基板之清洗步驟如下， 首先用清潔劑清洗，在置於超音波震盪器中清洗，並依序 使用純水和異丙醇超音波震盪各二次後置於烘箱中乾燥， 於乾無後取出I T 0玻璃基板’將I T 0玻璃基板放在承載盤上 ，置入腔體之中，進行02電漿處理。
第12頁 511304 五、發明說明（10) 首先在ITO玻璃基板上依序蒸鍍5〇A的LiF、電洞傳遞 層、NPB( 6 0 0人）和有機發光層/電子傳遞層，a1(1(6〇〇人）， 然後再蒸鍵上5 λ的LlF與1 00 0 A的鋁當負極全屬雷.一 並進行 件製作完成之後送入手套箱I進行蓋板之；：電極。凡 元件之特性測量。此元件之起始φ 、Τ攻，
效率為2·7 lm/w ’圖9為不同金屬氟化物· ’元件之最高 圖，顯示不Θ金屬氣化物之元件均 之^件亮渡衰 的表i見 A 妨来U —一一 ^ 為Μν，
511304 圖式簡單說明 【圖示說明】 1 ·圖式： 第1圖為本發明含氟無機層之有機電激發光元件結構 圖。 第 2 圖為ITO/NPB/Alq/LiF/Al 和 IT0/A1F3/NPB/AU / L i F / A 1兩種元件之電流-電壓比較圖。 第 3 圖為ITO/NPB/Alq/LiF/Al 和IT0/A1F3/NPB/Alq /LiF/Al兩種元件之亮度-電壓比較圖。 第 4 圖為 ITO/ AlF3/NPB/Alq/LiF/Al 中，A1F3 膜厚對 元件效率關係圖。 第5圖為1丁0/肿6/^^/1^?/八1和1丁0/八^3/評6/八19 /LiF/Al兩種元件之亮度衰退-時間比較圖。 第 6 圖為ITO/NPB/Alq/LiF/Al 和IT0/A1F3/NPB/Alq / L i F / A 1兩種元件之電壓增加-時間比較圖。 第 7 圖為ITO/CuPc/NPB/Alq/LiF/Al 和IT0/A1F3/NPB/ Alq/LiF/Al兩種元件之亮度衰退-時間比較圖。 第 8 圖為ITO/CuPc/NPB/Alq/LiF/Al 和 IT0/A1F3/NPB/ Alq/LiF/Al兩種元件之電壓增加-時間比較圖。 第 9 圖為ITO/ NPB/Alq/LiF/Al 和ITO/MFx/NPB/Alq /LiF/Al之元件亮度衰退-時間比較圖。 2 ·圖號： 金屬電極層...............12
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Claims (1)
- 511304 六、申請專利範圍 【專利申請範圍】 1 . 一種含Κα無機層之有機電激發光元件，包括一正極與一 負極，以及介於正、負極間之電洞傳遞層、有機發光層 與電子傳遞層，其特徵係於該正極與電洞傳遞層間添加 一含氟無機層。 2. 如申請專利範圍第1項所述之含氟無機層之有機電激發 光元件，其中該正極材質為氧化銦錫、氧化辞錫。 3. 如申請專利範圍第1項所述之含氟無機層之有機電激發 光元件，其中該含氟無機層為金屬氟化物，可選自LiF， NaF， BeF2， MgF2， CaF2， SrF2， BaF2， A1F3 。 4. 如申請專利範圍第1項所述之含氟無機層之有機電激發 光元件，其中該含氟無機層可知厚度範圍介於5-50 0人。第16頁
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