TW563265B - Piezoelectric ceramic composition - Google Patents
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Description
563265 A7 發明背景 五、發明說明（ 發明範嘴 、、亡發明係關於一種壓電陶瓷組合物，更確切地説是有關 於種適用於如陶资據波器和壓電陶毫振靈器等签電陶资 兀件材料之壓電陶瓷組合物。 先前技術 要包含鈦酸錐酸鉛（ρΐ)(τίχΖΓι χ)〇3)或 鈦酸鉛CPbTi03)的 =私Π瓷、、且口物，已經被廣泛地利用於如陶瓷濾波器之壓 勺2元件中。在這些種類壓電陶瓷組合物的製造步驟中 通“吏用的是氧化鉛。然而，氧化鉛的蒸發會劣化所產 生元件其特性的均勻性。 相反地，王要包含如公式所代表之（U^Liy)削3卸鈉 ㈣酸鹽類的壓電陶資組合物，則是不會引發上述的問題 ’因馬匕們不含氧化鉛。_些此類包含_㈣說酸鹽類的 組口物具有南的電機械（dectr〇mechanical)耦合係數&，並 且被認爲是一種有潛力的材料，可用來產生如陶^波器 和壓電陶瓷振盪器之壓電陶瓷元件。 然而，包含鉀鈉鋰鈮酸鹽類的壓電陶瓷組合物，且有較 鈦酸鲒酸錯或鈦酸㈣合物爲低之相對介電常數。因此， 當它們用作爲如陶㈣波器和壓電陶资振堡器之壓電陶资 元件的時候’包含那些陶堯元$電路的阻抗匹配是不良的 ，並且電路設計有時會變得很困難。 當一壓電陶竞組合物用於高頻區域時，下列的問題則相 應而生。舉例來説’因爲一包含钟㈣叙酸鹽類的恩電陶 •4- ΐ紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公髮）
---ϊ---«------------r--^------ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) H I I 禮I! 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 563265 ----- ---B7_____ 五、發明說明（2 ) 瓷組合物具有—相對較高之相對介電常數（大約是1000至 2000)，所以在高頻區域（如超過1〇〇百萬赫（MHz))中阻抗會 降低，以致於這樣的一個高頻區域下使用此類組合物會有 困難。 相反地，主要包含鈦酸鉛（pbTi〇3)的壓電陶瓷組合物通常 具有之相對介電常數大約是在2〇〇，其是比上述主要包含鈦 酸#酸鉛之壓電陶瓷組合物來得低。因此，已知包含鈦酸 錘酸鉛（PbTi〇3)之組合物在高頻區域下是有其用處的。然 而，在考量於一個更高之高頻區域下使用時，我們想要的 是一個更低之相對介電常數。 除此之外，主要包含欽酸結酸錯或鈥酸錯的壓電陶资組 泛物在厚度方向具有低至約2〇〇〇_25〇〇 Hz.m的一個振動之諧 振頻率。因此，當如此的一個壓電陶瓷組合物加工成一薄 片中以形成一振動子（vibrat〇r)時，此振動子必定是用於一 個受限的頻帶中。 相反地，一些主要包含如公式所代表之（Ki x yNaxLiy)Nbh 鉀鈉鋰鈮酸鹽類的壓電陶瓷組合物，則是在厚度方向具有 低至約3000-3500 Hz.m的一個振動之諧振頻率，並且其相對 介電常數約爲1〇〇，這要比鉛鈦酸的値爲低。因此，於要考 慮使用於咼頻區域時，一些這類的組合組已知被做爲較鈦 酸錶酸鉛或鉛鈦酸之特性更優越的材料使用。 然而，主要包含鉀鈉鋰鈮酸鹽類的壓電陶瓷組合物其振 動之諧振頻率具有一個大的溫變因數，其在厚度方向約爲 15〇_300百萬分之一（ppm)(這個因數被稱爲fr-TC，而且代 ..* --------—訂--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
563265 A7 五、發明說明（3 ) 表著用於陶资濾波器和壓電陶器振盪器壓電材料的一個重 要的特性）。因此，若與欽酸#酸錯、鈥酸 ’此壓電組合物在實務上尚未被廣泛地利用；^比^ 上述在厚度方向上振動之諧振頻率的溫變因數（表示成 f I* - T C )是由下列的方程式算出： fr-TC = ( frmax . frm.n )/(fr2〇.100) 其中fw所代表的是在_2(rc到+8〇r的一個溫絲固内於厚 度万向上的一個振動的最大諧振頻率；£心^在_20。0到+801 的一個溫度範圍内於厚度方向上的一個振動最小請振料 頻則是代表在紙時於厚度方向上的—個振動的諧振 發明概述 酸料到設法解決那些上述之主要包含卸㈣叙 11頒壓电陶瓷組合物的問題。 因：：發明的—個目標是提供一無鉛的壓電陶瓷組合 物，—有觸或更高之強化相對介電常數値，以及—以 代表’實際上足夠數値(如25%或更多)的電機械耦合係 本發明〈另—目標是提供-種壓電陶瓷组合物，其中以 f:-TC所代表之諧振頻率的溫變、數是我們想要的： 及 =⑽ppm或更小，對介電常數則爲180或更小，以. 頻 訂 # /、组成疋適用於高頻區域並且在厚度方向下振動的諧振 -6 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格咖x 297公爱「 563265 Α7 Β7 五、發明說明（4 ) 率之溫變因數是3000 Hz.m或更高的條件之下。 在本發明的第一方面，提供了一種主要包含以下列公式 表示之壓電陶瓷組合物： (1-n) (Ki.x.yNaxLiy)m(Nbi.zTa2)〇3-nMlM2M303 其中Ml代表的是三價金屬元素；m2代表單價金屬元素； M3則代表四價金屬元素；而且χ、y、z、m*n滿足下列條 件· O.lSx ; y <0.3 ; x + y < 〇·75 ; 〇 <ζ <〇·3 ; 〇·98 <m S 1·0 ; 以及 0 < η < 0.1。 較佳的是’ ΜΙ是Bi，M2至少是一個選自κ、Na和Li所 組成的組之元素，而M3則至少是一個選自Ti、zr、Sn和 H f所組成的組之元素。 根據本發明的第一方面，可以獲得一種具優良特性（例如 1000或更高之相對介電常數値、以Kp表示，25%或更高之 電機械耦合係數、以及超過2〇〇〇c的居里溫度）之廢電陶瓷 組合物。 在本發明的第一方面，所提供的是一種主要包含以下列 公式表示之壓電陶瓷組合物： 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (1-n) (Ki.x.yNaxLiy)m(Nb1.zTaz)〇3-nMlM2M3〇3 其中Ml代表的是三價金屬元素；M2代表單價金屬元素； Μ 3則代表四價金屬元素；而且χ、y、z、历和n滿足下列條 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 563265
發明說明（5 件·· XS0.9 ; 0.02Sy S 0.3，· 〇·75< χ + ..v - Λ y J 〇^2<0.3 ; 0.98<m<1.0 ，以及 0 < η < 0.05。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 較佳的是，Μ 1是Β i，M2至少县 7 組成沾,-主 乂疋―個選自K、Na*Li所 ，，且成的組心7G素，而Μ 3則至少县 p 川王y疋—個選自^、
Hf所組成的組之元素。 和 根據本發明的第二方面，可以雜 v ^ 獲件一種具優良特性（例如 以fr_TC表示，100或更低之諧振頻 _ 月十的/皿變因數、以及超 匕〇—〇c的居里溫度）之壓電陶资組合物，以及其组成是適 用於焉頻區域’並且在相對介電常數値爲⑽或更低以及厚 度方向下振動的諧振頻率之溫變因數是3 000 Hz m或更言 條件之下。 Μ ' 精著根據本發明的第一或第二方面之壓電陶瓷組合物的 使用，如壓電陶瓷濾波器和壓電陶瓷振盪器等之壓電陶瓷 元件可有益處地產生。 較佳實施例的詳細描述 如上所述，根據本發明其壓電陶瓷組合物主要包含下列 公式所代表的組成： (1-n) (Ki.x.yNaxLiy)m(Nbi.2Taz)03-nMlM2M3〇3 參照本發明的第一個方面，那些參數爲什麼被限制在那 些給定的範圍内的理由將會加以描述。 X和y被限制所以0.1 S X和y < 0.3。當X和y落在這些範圍 之外時’燒結出的產品無法令人滿思。X + y被限制所以 -8 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公 ·---.------裝------ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ;町---------禮 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 563265 五、發明說明（6 ) X + y<〇.75。當^是〇.75或更高時，以&代表的電機械搞 合係降低至小於25%，藉此造成此成份之陶㈣波器及壓 電陶瓷振盪器等材料在應用上的困難。 Z被限制在0 s z 2 〇·3。當z落在此範圍之外時，居里溫度 降低到2〇0。(：或之下，進而導致對於根據本發明形成壓電^ 瓷組合物之元素溫度變化的特性變動上的問題。 «1被限制所以〇.98<111<1.〇。當111落在此範圍外的時候，對 一個經鍛燒的壓電陶瓷組合物作偏極化處理 η被限制以致。…當,是。·i或更多的時=:代 表的電機械耦合係數降低至小於25%，藉此造成此成份?之 陶瓷濾波器及壓電陶瓷振盪器等材料在應用上的困難。 參照本發明的第二方面，那些參數爲什麼被限制在那些 給定的範圍内的理由將會被描述。 \和丫被限制以致於以0.9和0.〇2巧£〇3。當\和#在這 些範圍之外時，燒結出的產品無法令人滿意。—的値被 限制以致於〇.75<X + y。當x + y小於〇75的時候，相對介電 常數是超過180,目此會失去應用於高頻帛區域下組成的 點。 Z被限制以致OS z 50.3。當2落在此範圍之外時，居里溫 度降低到200°C或心下，進而導致對於根據本發明形成壓電 陶瓷組合物之元素溫度變化的特性變動上的問題。 m被限制以致〇·98 sms 1.0。當^!落在此範圍外的時候，對 一個經鍛燒的壓電陶瓷組合物作偏極化處理是很困難的。 η被限制以致〇<η 5〇·05。當n超過〇 〇5時，居里溫度降低 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21G X 297公釐） ^ ------^--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -9- 563265 後 兩 外 A7 五、發明說明（ 到200°C或之下’進而導致對於根據本發明形成壓電陶资組 合物之元素溫度變化的特性變動上的問題。 實例 、、本發明接下來將會經由例子詳細地描述，這些例子不應 該被解釋成對發明設限。 例1 K2C03、Na2C〇3、Li2C〇3、Nb2〇5、Ta2〇5、Bi2〇3、风和 Zr〇2被提供做爲初始原料並且加以稱重以形成如表丨中所示 的么式（1-n) (K—NaxLiy^NbbzTadCVnMlMZMSCh 組成。對 於每一個樣本，那些初始材料是在酒精中以球磨濕式混合 約四個小時，之後使所產生的混合物乾燥，然後在鳩至 900 C下#l k。接著，已乾燥的混合物被粗略地壓碎，以與 一適當量的有機結合劑在球磨機中濕式研磨約四個小時 而且通過4 0目篩網來藉此碉整經研磨粉粒的粒度大小。 接著，經調整粒度大小的粉粒以1〇〇〇kg/cm2的壓力模製 成一直徑12mm而厚度爲1.2111„1的碟片，並將此碟片在ι〇5〇 至1300°C下經由傳統鍛燒方法燒結以形成一陶瓷碟片。 來，以慣用的方法塗抹並燒鍍銀膏，以在此陶资碟片的 邊上形成銀電極。在50。(：到150。(：的絕緣油中，對此碟片π 加2至1()仟伏/毫米的-個直流電壓1G至对鐘做偏極化處 理，以藉此獲得一用做樣本的壓電陶瓷碟片。 對所得的樣本測量其相對介^電常數、以Kp代表的電機 耦合係數以及居里溫度。其結果顯示在表j。 -10- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ——·—·------·裝------τ丨丨訂--------- (請先閱讀背面之注咅？事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 械 563265 A7B7 五、發明說明（8 ) 表 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
Sam-' P»· No. «»· · Μ5 *2 •S 4 *5 ♦6 Ί Ml M2 M3 X mol T mol mol m mol II || dMec- moi 卜： coupling coefficient K.(%) Curie ： P〇inl · fC) •Bi 8ί· B! B! mm Bi Nar Na Na Na mm Na n Ti Ti Ti mm Ti il. 0.6 U 0,5 0.6 0,4 0.4 iv 0.1 ar 0.1 0.1 ai 0,1 •ir 0 0 0 0 0 0 T 1 1 i 1 1 Γ m 0 m: 0.0$ 0.1 0 0.05 830 550 1130 \m 1350 650 1210 ko 35.5 .310 26.5 m 3« ?95 440 400 380 340 ??〇 370 ??0 8 *9 »10 11 t2 零13 *15 *16 1? 18 *19 21 22 本 25 25 ♦27 *28 2$ 30 *31 *32 *33 M 35 *36 *37 38 3$ 丰i0 41 « !i2 Bi Bi Bi Bi Bi Bi BI Bi Bi Bi Bi Br Bi •mm Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi Bi BI iL Na Na mm Na Na Na Na Na Na Na. Na Na 食 Na w Na Na Na «to Na Na Na Na Na Na Na \\t U ϋ U Ma Na Ti Ti — Ti n T\ Ti ll mm Ti •TI Ti* Ti Tr Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti mm Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Στ Zr Jl 0.4 0.4 0.1 0.1 紆 at A Ar U.W 0.4 0.4* 0.4 Di 0.4 0.4 0.4 A i 0.4 0·4 0.4 0.4 0.4 W 0.4 0.4 0.4 •W 0.4 a4 0,4 0.4 0,4 0.4 0.4 0.4 0.4 0.4 Ji 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 Λ 4 U.I 0.4 0,3. 0.3 W 0:3 0 0 A V 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 (L T 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 •a 0 G 0 ·0.· 0 0 0 0 0 0 0 o.t 0.1 0.1 0.1 0.3 0.3 0,3, 03 0.4 Q 0 Q 0 0 0 0 •0 0 0 1) 1 1 1 1 • r 1 i. 1 r 1 i 1 1 1 1 i 1 1 1 1 1 1 1 1 0.98 058 m 0i8 0.9? 1 1 1 1 1 1 0.09 0.1 0 0.05 m 0.1 m 0.05 〇.y m 0.1 0 0.05 0.031 0.05 0,03 0.1 〇y 0.09 0.1 0,05 0 a〇5 aw 0,1 0.05 a〇5 m 0J 0.05 o,os W 1340 H20 350 1015 1265 1350 • P« P( \1W 1200 \m 13« 420 1120 1290 HOO 505 1200 \m. 1330 570 1210 12?0 •1320. 1570 425 1020 » 1290 丨 1030 1180 1305 1150 1315 26.5 23.0 28.0 26.0 25.0 m 5〇r sintering >or sintering '27,5 m •n. 21.0 3Ϊ.0 30.0 • 27:5.- 23.0 39.0 32.5 .HL 23.5 m 30i 25.0 -11^·· 31.0 40.5 35.5 -*28:5·· .23,5 Not polarize 23.0 · 26.0 21.5· 285 210 225 205 405 345 * 280 255 :綱’ 320 從·-215 375 300 -255 250 3SS 305 -2S-S-. 250 315 •255 235 220· ISO 380 305 13 2S5 d * ϊ 300 2fi5 · 250 295 2S0 ------------------ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 563265 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 五、發明說明（9 ) 在表1中，有作*記號的樣本是落於本發明的範園之外。 在表1中，樣本滿足下列所有條件：^χ; y < 0.75 ； 0 <z <0.3 ； 0.98 < m ^ ι 〇 · ^ Λ — · ， Υ -Α·υ ,以及0 < n〈 〇 lif 展 小 了極佳的特性。簡而言之，根據本發 ·之展現出 作*記號者）具有_〇或更高的相對介電常數值7、 代表:25%或更高的電機械輕合係數以及和超過細 居里溫度。 相反地，樣本第14和15號無法滿足〇^χ或 條件，而展現出不良的燒結性。 滿足0.ΚΧ或W0.3條件卻不滿足x + y<〇75條件的樣本 第1號具有以Kp代表，21.0%的電機械搞合係數。樣本^ 號也具有930的相對介電常數。如數據所示，樣本第丨號沒 有達到ι〇〇〇或更高的相對介電常數值以及以Κρ代表，25% 或更高的電機械耦合係數。 不滿足0 S Z S 0.3條件的樣本第3 2號具有一 18〇。€的居里溫 度，並因此沒有達到一個超過2〇〇〇c的居里溫度。 不滿足0.98 s m $ 1·〇條件的樣本第3 7號則沒有達到所想要 的偏極化。 在那些不滿足0 <!!<〇·；[條件的樣本之中，n值為〇1或更 高的樣本第5、9、13、19、23、27、31、36、40 和 43 具有一以Kp代表，低於25%的電機械耦合係數，而η值為〇 的樣本第2、6、1〇、16、20、24、28和33則具有未達 1000或更南的相對介電常數值。 在例1中’ Bi是當作Ml使用；Na或Li當作M2使用，而 12- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） --；---.-------裝------τ--訂--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 563265 A7 ___ B7 五、發明說明（) Τι或Zr則是用作M3。然而，發明人確認，當用κ做爲M2 且Sn及[或]Hf當作M3使用時，可實現相當的功效。其他 的二價金屬、單價金屬和四價金屬也可分別地作爲M j、 M2 和 M3。 如同於此例中所示範的一般，本發明的第一方面提供一 種展現出極佳特性的壓電陶瓷組合物；也就是説，有著一 個1000或更高，經提升之相對介電常數値、以Kp代表， 2 5 %或更咼的電機械耦合係數、以及高於2〇〇c>c之居里溫度 。因此，藉著根據本發明的第一方面之壓電陶瓷組合物的 使用，如壓電陶瓷濾波器和壓電陶瓷振盪器等之壓電陶瓷 元件可有益處地產生。 例2 K2C〇3、Na2C03、Li2c〇3、Nb2〇5、Ta2〇5、Bi2〇3、Ti〇>Zr〇2 被提供做爲初始原料並且加以稱重以形成如表2及3中所示 的么式（1-n) (K^yNaxLiy^NUadCVnMllVQlVDC^ 組成。對 於每一個樣本，那些初始材料是在酒精中以球磨濕 人 約四個小時，之後使所產生的混合物乾燥，然後在7〇〇: 900 C下鍛燒。接著’已乾燥的混合物被粗略地壓碎，以與 一適當量的有機結合劑在球磨機中濕式研I約四個小時:、 而且通過40目筛網來藉此調整經研磨粉粒的粒度大小。 接著，經調整粒度大小的粉气以1〇〇〇 的壓力模製 成一直徑12mm而厚度爲1.2111111的碟片，並將此碟片在…％。 C至讓。C下經由傳統锻燒方法燒結以形成_喊碟片。狄 後，以慣用的方法塗抹並燒鏡銀膏，以在此陶資碟片的兩 -13- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21Q X 297公爱)"---------- —·—-------------„—訂--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 563265 A7 B7 五、發明說明（11 邊上形成銀電極。在50°C到150°C的絕緣油中，對此碟片外 加2至1〇仟伏/毫米的一個直流電壓10至3〇分鐘做偏極化處 理’以藉此獲得一用做樣本的壓電陶资碟片 -—.—.------«裝-----1丨訂---------^9 (請先閱讀背面之注音？事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 563265 A7 B7 五、發明說明〇2 ) 2 表 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
Sam- P»· No. M1 M2 M3 X mol y mol z mol m mol n mol *101 *202 Bi mm Na Ti 0,95 0.} 0.05 M 0 Π f - 0.01 104 105 *106 107 108 109 *110 *111 112 U3 *114 *125 116 117-*118 *119· *12J 121 -122 *123 ：*124 125 126 *127 • *128 129 130 «31 *032 "133 134 * 135 , k136 *137 Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca~ Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca Ca 0¾ Ca Ca Na Na Na «Μ· Na Na Na Na Na Na Na Na Na Na Na Na Na Na Na Nav Na Na Na Na Na .Na. Na Na Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti •ΤΓ Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti Ti TI Ti .Tx Ti Ti 0.9 0.9 0.9 0.85 0.85 0.85 0.85 0.85 0.8 0.8 0.8 0·& 0.7 0.7 0.7 0.? 0.9 m m 0,88 m 0.75 0.75 0.75 0.75 0.6 0.6 1 0.S 0.5 0,73 m 0J3 0.73 0.6 v.r 0.1 0,1 0.1 0.15 0.15 服 0.15 0.15 0.2 U W 0.3 0.3 0.3 0.3 0 0.02 0.02 0.02 0.02 0.15 0,15. ais 0.15 0.3 0.3 D.3. 0.3 0.4 0.02 a〇2- 0.02 0.02 0.15 u 0 0 0 0 0 ·0·· 0 0 0 0 .0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0、 0 .〇 0 0 0 0 '0· 0 0 0 0 -0 0 0 I 1 1 1 ! 1 1 1 1 1 1 1 1 1 I I 1 1 1 i 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 t 1 1 0 0.01 0.05 0.06 0 0.01 uor a〇5 0.06 0 0.01 0.C5 m 0 0.01 0.05 0.05 0.01 0 0.0! 0.05 0.06 0 Ml 0.05 m 0 〇j〇! m 0.05 0.0L 0 A A籲 V.UI 0.05 0.06 0 ▼裝---- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) I --訂---- # & 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） 563265 Α7 Β7 五、發明説明（13) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 表3 Sam· pie No. Ml· *M2 M3 X ] y 1 l m r*» " 矚 -.j n mol mol mol mol mol 138 Bi Bi Na Tl 0.6 0.15 0 1 001 139 Na Ti 0.6 0.15 0 1 v*vl 0,05 *140 141 Bi Na mm Tl mem n 0.45 狐 0*3 . 0 •1 · 1 · 〇 142 Bi Na Ti 0.45 0·3 0 1 001 |L43 r Bi Ng Ti 0.45 0.3 0 I UfVl 〇,〇5 *144 Bi Νε* Ti 0.45 •0 T v»W •伽· *145 Bi Na Ti 0.4 0.3 0 1 ΟΰΙ 〇 *146 •mm 0.88 m U- { 147 Bi •Na Ti A ^ m m 0.02 0.1 1 u 0.01 148 Bi Na Ti m m 0.1 1 0,05 *149 5i Na Ti 0.8S 0,02 0.1 1 0,06 〇 *150. Bi 0.88 0.02 0.3 1 151 . Na Ti 0.88 0.02 0.3 1 0·01 152 Bi Na Ti 0.88 0.02 0.3 1 005 *153 Bi Na n 0,88 0.02 0.3 1 〇.〇δ *154 Bi Na Ti C.38 0.02 0.4 1 0.01 〇 •155 mm Bi mm mam m 0.02 0 0.99 156 Na Ti 0.88 0.02 0 0.99 0.01 157 Bi Na Ti m 0.02 0 0,99 0.05 058 Bi Na Tl 0.88 0.02 0 m 0.06 ^159 mm 掘. 0.02' 0· oM 0 L60 Bi Na Ti 0,B8 0.02 0 0.98 0·01 161 Bi Na Ti 0朋 0.02 0 0,98 0.05 • 162' Bi Na Ti 0.88 0.02 0 0.98 m *163 Bi Na Tl Λ88 0.02 0 05} 0,01 164 Bi Li Ti 0.88 m 0 1 0.01 165 , Bi U Ti 0.B8 0.02 0 1 0.05 *166 Bi U Ti 0.88 0.02 0 1 0,06 157 Bi Na Zr 0.B8 0.02 0 1 0.01 168 Bi Na Zr 0.B8 0.02 0 f 1 0.05 6i Na Zr 0.88 0D2. .d • 1. 猶· -16-
本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（2HK<297公釐） 563265 A7 _ B7 五、發明說明（14 ) 對表2及3中所得的樣本測量其相對介電常數、以Kt代表 的電機械耦合係數、由N所表示，在厚度方向上之振動的 諧振頻率常數、以fr_TC所表示，在厚度方向上之振動的 諧振頻率、以及居里溫度。其結果顯示在表4及5中。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -17- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 563265 A7 B7 五、發明說明（15 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 表4 Sam- R·-pl# 咖 m Inc c ΟΟΛ- *t»n* EWcfro- •chanical cowptng OtihOffi r” R««〇MnC· T trvqMftcy oonsUM vibration (Hz-m) fscfeoc rcsoMnc· frequency (ppm) Curi· point CO *KH! *i〇2 105 103 110 icm 125 ㈣130 *106 g〇 107 95 LCB 100 ιω 115 *110 仍 ^ 35 m 110 120 *114 120 to 35 L16 90 ii7 110 *ιΐβ 110 ►119 * ^20 110 121 115 .L22' 125 M23 140 • 024 105 * 125； 110 126. 120 *127 120 • *i2& 105 129 115 130 120 *131 125 *132 *033 165 ^ 1^5 135 1 1?£ *136 Πί *137' IS P « 37 32 21 « 42 40 37 •26 « 41 36 20 35 34 24 16 48 44 39 30 •40 M 2? 21 38 34 23 18 38 丨2S ί 25 i 1( 1 4! 'oor sintering 34B0 3480 3500 3620 3620 3710 3120 3750 3800 3640 3700 3725 3730 3580 3590 3610 3610 Poor sinterii m 3425 3430 3450 3405 3420 3425 3445 3400 3450 -3485 3490 Poor sintc 3200 丨 3200 1 3220 )3260 )3M5 170 50 85 85 175 •95 50 90 90 200 95 90 B$ 250 95 95 100 ng 220 100 . 95 85 250 95 ..V 95 SO 255 95 90 85 tring 310 100 100 too 260 420 t 375 210 180 425 m 400 285 195 435 415 •280 195 440 410 295 195 400 395 260 185 410 m 275 185 370 270 180 400 360 225 150 415 —·-----------衣------1—訂--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 563265 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製
裝 # 表5 Sanv P*· Ho R·- katM dieWo tric COft- stant {%) 0«ctl〇> mecharMcal coupling coef5c»efil W Rmso〇»ncm fr^qu^cy conetanl vibratioc (Hz'm) TempenAir*- fodor rcrsooane· 9τ·ςυ·ηογ (ppmj Curie point CQ 138 150 31 3245 95 • 395 139 155 27 3250 95 300 *140 160 22 3270 90 190 *141 110 3? 3300- 195 425 142 120 32 3310 100 390 143 130 27 3415 S5 325 *144 130 21 3385 100 195 *145 210 39 3065 100 390 *146 130 45 3220 260 355 147 130 38 3225 95 325 148 140 35 3230 S5 205 *149 160 30 3270 S5 165 *150； 160 47 3205 245 270 151 180 40 3165 100 235 152 ' 180 30 3155 95 205 *153 185 25 3140 S5 150 180 35 3035 100 165 ^155 110 49 3420 220 395 Ϊ56: 120 46 3410 95 395 157 U5 39 3405 90 285 •158 160 32 3400 90 . 180 *}5Β 110 47 3400 220 390 160’ 120 41 3410 100 385 161 130 38 3405 90 . 275 ήώ 135 26 3405 85 195 *163 Not polarized 产 164 105 44 3325 95 395 、165 110 39 .S35 95 245 *166 120 28 3345 90 180 167 120 40 3375 95 400 168 135 33 3395 δ〇 250 *1^9 ! U0 29 3420 65 185 563265 A7 -------B7_____ 五、發明說明（口） 在表中，作有*兄號的樣本是落在本發明的範圍之 外。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 在表2和3中，樣本滿足下列所有條件：χ切9 ; 〇〇2 0.3 , 0.75 s X + y , 〇 g z g 〇 3 ; 〇 % ❿ j 〇 ;以及 〇 < ^ $ 〇 〇5 ，並展現出極佳的特性。簡而言之，如表4和5所示，根據 本發明I所有樣本（那些未作*記號者）具有18〇或更低的相 對介電常數值、一個在厚度方向上3〇〇〇 Hz m或更高之振動 的諧振頻率、1〇〇 ppm或更低之諧振頻率溫變因數、以及和 超過200°C的居里溫度。 相反地，樣本第101、119和132號無法滿足χ < 〇 9或〇 〇2 < y €〇·3的條件因而展現不良的燒結性。 不滿足條件0.75 s X + y的樣本第145號具有一個210的相對 介電常數值，並因此未達180或更低的相對介電常數值。 不滿足0 S z s 0.3條件的樣本第154號具有一 165°C的居里溫 度’並因此未達一個超過2〇〇〇c的居里溫度。 不滿足0.98 < m s 1.0條件的樣本第163號則沒有達到所想 要的偏極化。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 在那些不滿足〇<η< 〇 〇5條件的樣本之中，η值大於0.05 的樣本第 105、110、114、118、123、127、131、136、140、 144、149、153、158、162、166和 169具有一 200°C 或更低的居 里溫度，而η值為0的樣本第1〇2、106、111、115、120、124 、128、133、137、141、146、150、155 和 159 則具有一遠遠超 過100 ppm的譜振頻率溫變因數。 在例2中，Bi是當作Ml使用；Na或Li當作M2使用，而 -20· 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 563265 A7 B7 五、發明說明（18 ^或义!·則是用作]^3。然而，發明人確認，當用κ做爲M2 且Sn及[或]Hf當作M3使用時，可實現相當的功效。其他 的三價金屬、單價金屬和四價金屬也可分別地作爲mi、 M2 和 M3 0 如同於此例中所示範的一般，本發明的第—方面提供一 種展現出極佳特性的壓電陶瓷組合物； 個⑽或更低之相對介電常數値、—個在厚度^上3^—z •m或更高之振動的諧振頻率，這樣的特性提供了利於用在 高頻區域的組成。此外，以fr.TC所表示，⑽_或更低 的諧振頻率溫變因數以及高於20(rc的居里溫度。因此，藉 著根據本發明的第二方面之壓電陶瓷組合物的使用，如^ 電陶瓷濾波器和壓電陶瓷振盪器等之壓電陶瓷元件可有益 處地產生。 雖然本發明已藉由參照上述非限制性的例子加以描述， 但那些熟悉該項技藝者將會瞭解本發明的壓電陶物 上的許多可能的改變的。如此的改變仍是在本發明的：圍 裡面。 * --------------^—訂------ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 適 度 尺 張 紙 本 97 2 X 10 (2 格 規 4 )A 5) N (C 準 標 家 國
Claims (1)
- 563265 B8 D8 六、申請專利範圍 一種壓電陶瓷組合物，其主要包含被下列公式所代表的 組成： (!-n) (Ki-x-yNaxLiy)m(Nbi.zTaz)〇3-nMlM2M303 其中Ml代表的是三價金屬元素；m2代表單價金屬元 素，M3則代表四價金屬元素；而且x、y、z、m*n滿 足下列條件：〇上 X ; y < 0.3 ; X + y < 0·75 ; 0 < z < 0.3 ; 0.98<msl.〇 ;以及〇<n<〇j。 2. 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 如申请專利範園第j項之壓電陶瓷組合物，其中M i是b i ’ M2至少是一個選自κ、Na和Li所組成的組之元素， 而M3則至少是一個選自Ti、Zr、Sn和Hf所組成的組之 元素。 一種壓電陶瓷組合物，其主要包含被下列公式所代表的 組成： (!-n) (Ki-x-yNaxLiy)m(Nbi.zTaz)〇3-nMlM2M303 其中M1代表的是三價金屬元素；M2代表單價金屬元 素’ M3則代表四價金屬元素；而且x、y、z、m和n滿 足下列條件：χ 切·9 ; 〇·〇2 S y S 0.3 ; 0.75 Sx + y;〇szs 〇·3 ; OAUnq 0 ;以及〇 <ng〇 〇5。 如申請專利範圍第3項之壓電陶瓷組合物，其中Μι是3土 ，M2至少是一個選自K、Na和Li所組成的組之元素， 而乂3則至少是一個選自Ti、Zr、Sn和Hf所組成的组之 元素。 .= 、 -22-
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| GD4A | Issue of patent certificate for granted invention patent | ||
| MK4A | Expiration of patent term of an invention patent |