TWI855949B - 螢光體、發光裝置、照明裝置、圖像顯示裝置及車輛用顯示燈 - Google Patents

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Abstract

本發明之課題在於提供一種發光峰波長良好、光譜半峰全寬窄、發光強度高之螢光體，以及提供一種演色性、顏色再現性、及/或轉換效率良好之發光裝置、照明裝置、圖像顯示裝置及/或車輛用顯示燈。本發明係關於一種螢光體及具備上述螢光體作為第2發光體之發光裝置，該螢光體包含具有由特定式所表示之組成之結晶相，且於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log 10(b)之值為3.5以下。

Description

螢光體、發光裝置、照明裝置、圖像顯示裝置及車輛用顯示燈
本發明係關於一種螢光體、發光裝置、照明裝置、圖像顯示裝置及車輛用顯示燈。
近年來，受節能趨勢之影響，使用LED(Light Emitting Diode，發光二極體)之照明或背光等之需求不斷增加。此處所使用之LED係於發出藍色或近紫外波長之光之LED晶片上配置有螢光體之白色發光LED。
作為此種類型之白色發光LED，近年來一直使用於藍色LED晶片上採用以來自藍色LED晶片之藍色光為激發光而發出紅色光之氮化物螢光體及發出綠色光之螢光體而得之LED。作為LED，不斷要求更高之發光效率，期望作為紅色螢光體發光特性亦優異之螢光體、以及具備此種螢光體之發光裝置。
作為發光裝置中所使用之紅色螢光體，例如已知有由通式K 2(Si，Ti)F 6：Mn、K 2Si 1 － xNa xAl xF 6：Mn(0＜x＜1)所表示之KSF螢光體、由通式(Sr，Ca)AlSiN 3：Eu所表示之S/CASN螢光體等，但KSF螢光體係由Mn活化之有害物質，因此需要一種對人體及環境更友好之螢光體。又，S/CASN螢光體由於發射光譜中之半峰全寬(以下，有時記載為「光譜半峰全寬」、「A full width at half maximum」、或「FWHM」)大多相對較寬，為80 nm～90 nm左右，並且發光波長區域易包含比視感度低之波長區域，故就改善轉換效率之觀點而言，需要一種光譜半峰全寬更窄之紅色螢光體。
又，作為近年來之發光裝置可應用之紅色螢光體，例如專利文獻1於實施例中揭示有一種由SrLiAl 3N 4：Eu之組成式所表示之螢光體。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本專利第6335884號公報
[發明所欲解決之問題]
然而，專利文獻1所記載之螢光體由於使用氮化硼製之坩堝，故硼可能混入螢光體中，導致發光特性降低。與此相對，近年來，要求基於比以往更精細之化合物設計之發光強度更良好之螢光體、及轉換效率良好之發光裝置。
鑒於上述問題，本發明之目的在於提供一種發光峰波長良好、光譜半峰全寬窄、發光強度高之螢光體。 又，本發明之目的在於提供一種演色性、顏色再現性、及/或轉換效率良好之發光裝置、照明裝置、圖像顯示裝置及/或車輛用顯示燈。 [解決問題之技術手段]
本發明人等進行了銳意研究，結果發現藉由使用包含由特定組成表示之結晶相，並且將特定元素之含量調整至一定以下之螢光體或具備該螢光體之發光裝置，可解決上述問題，從而完成了本發明。以下示出一些非限定性實施方式。
本發明之態樣1係一種螢光體， 其包含具有由下述式[1]所表示之組成之結晶相，且 於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log 10(b)之值為3.5以下。 Re xMA aMB bMC cD dX e[1] (上述式[1]中， MA包含選自由Ca、Sr、Ba、Na、K、Y、Gd、及La所組成之群中之1種以上元素， MB包含選自由Li、Mg、及Zn所組成之群中之1種以上元素， MC包含選自由Al、Si、Ga、In、及Sc所組成之群中之1種以上元素， D係選自由N(氮)及O(氧)所組成之群中之1種以上元素， X包含選自由F、Cl、Br、及I所組成之群中之1種以上元素， Re包含選自由Eu、Ce、Pr、Tb、及Dy所組成之群中之1種以上元素， a、b、c、d、e、x分別滿足下述式： 0.7≦a≦1.3 0.9≦b≦1.3 c＝3.0 3.2≦d≦4.8 0.0≦e≦0.2 0.0＜x≦0.2)
本發明之態樣2係一種螢光體， 其包含具有由下述式[2]所表示之組成之結晶相，且 於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log 10(b)之值為3.5以下。 Re xMA aMB b(Al 1-yMC' y) cD dX e[2] (上述式[2]中， MA包含選自由Ca、Sr、Ba、Na、K、Y、Gd、及La所組成之群中之1種以上元素， MB包含選自由Li、Mg、及Zn所組成之群中之1種以上元素， MC'包含選自由Si、Ga、In、及Sc所組成之群中之1種以上元素， D係選自由N(氮)及O(氧)所組成之群中之1種以上元素， X包含選自由F、Cl、Br、及I所組成之群中之1種以上元素， Re包含選自由Eu、Ce、Pr、Tb、及Dy所組成之群中之1種以上元素， a、b、c、d、e、x、y分別滿足下述式： 0.7≦a≦1.3 0.9≦b≦1.3 c＝3.0 3.2≦d≦4.8 0.0≦e≦0.2 0.0＜x≦0.2 0.0＜y≦1.0)
本發明之態樣3係如態樣1或2之螢光體， 其中將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log 10(b)之值為3.0以下。
本發明之態樣4係如態樣1至3中任一項之螢光體， 其中於上述式[1]或式[2]中，MA之80莫耳%以上為選自由Ca、Sr及Ba所組成之群中之1種以上元素。
本發明之態樣5係如態樣1至4中任一項之螢光體， 其中於上述式[1]或式[2]中，MB之80莫耳%以上為Li。
本發明之態樣6係如態樣1及3至5中任一項之螢光體， 其中於上述式[1]中，MC之80莫耳%以上包含選自由Al及Ga所組成之群中之1種以上元素。
本發明之態樣7係如態樣1及3至6中任一項之螢光體， 其中於上述式[1]中，MC之80莫耳%以上為Al。
本發明之態樣8係如態樣2至5中任一項之螢光體， 其中於上述式[2]中，MC'之80莫耳%以上為Ga。
本發明之態樣9係如態樣1至8中任一項之螢光體， 其中於上述式[1]或式[2]中，Re之80莫耳%以上為Eu。
本發明之態樣10係如態樣1至9中任一項之螢光體， 其中具有由上述式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相之空間群為P-1。
本發明之態樣11係如態樣1至10中任一項之螢光體， 其於發射光譜中在620 nm以上660 nm以下之範圍內具有發光峰波長。
本發明之態樣12係如態樣1至11中任一項之螢光體， 其於發射光譜中之半峰全寬(FWHM)為70 nm以下。
本發明之態樣13係一種發光裝置， 其具備第1發光體及第2發光體，該第2發光體包括藉由來自上述第1發光體之光之照射而發出可見光之1種以上螢光體， 上述第2發光體包括如態樣1至12中任一項之螢光體。
本發明之態樣14係如態樣13之發光裝置， 其中上述第2發光體進而包括黃色螢光體及/或綠色螢光體。
本發明之態樣15係如態樣14之發光裝置， 其中上述黃色螢光體及/或綠色螢光體包括石榴石系螢光體、矽酸鹽系螢光體、氮化物螢光體、及氮氧化物螢光體中之任1種以上。
本發明之態樣16係一種照明裝置， 其具備如態樣13至15中任一項之發光裝置作為光源。
本發明之態樣17係一種圖像顯示裝置， 其具備如態樣13至15中任一項之發光裝置作為光源。
本發明之態樣18係一種車輛用顯示燈， 其具備如態樣13至15中任一項之發光裝置作為光源。 [發明之效果]
根據本發明，能夠提供一種發光峰波長良好、光譜半峰全寬窄、發光強度高之螢光體。 又，根據本發明，能夠提供一種演色性、顏色再現性、及/或轉換效率良好之發光裝置、照明裝置、圖像顯示裝置及/或車輛用顯示燈。
以下，示出實施方式或例示物來對本發明進行說明，但本發明並不限定於以下實施方式或例示物等，可於不脫離本發明之主旨之範圍內進行任意變化而實施。
再者，於本說明書中，使用「～」所表示之數值範圍意指包含「～」之前後所記載之數值作為下限值及上限值之範圍。又，於本說明書中之螢光體之組成式中，各組成式之劃分用頓號(、)斷開表示。又，於以逗號(，)斷開列出複數種元素之情形時，表示可以任意之組合及組成含有所列出之元素中之1種或2種以上。例如，組成式「(Ca，Sr，Ba)Al 2O 4：Eu」包括性地表示以下全部：「CaAl 2O 4：Eu」、「SrAl 2O 4：Eu」、「BaAl 2O 4：Eu」、「Ca 1 － xSr xAl 2O 4：Eu」、「Sr 1 － xBa xAl 2O 4：Eu」、「Ca 1 － xBa xAl 2O 4：Eu」、及「Ca 1 － x － ySr xBa yAl 2O 4：Eu」(其中，式中，0＜x＜1，0＜y＜1，0＜x＋y＜1)。
＜螢光體＞ 於一實施方式中，本發明係一種螢光體(以下，有時稱為「本實施方式之螢光體[1]」)，其包含具有由下述式[1]所表示之組成之結晶相，且於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log 10(b)之值為3.5以下。 Re xMA aMB bMC cD dX e[1] (上述式[1]中， MA包含選自由Ca、Sr、Ba、Na、K、Y、Gd、及La所組成之群中之1種以上元素， MB包含選自由Li、Mg、及Zn所組成之群中之1種以上元素， MC包含選自由Al、Si、Ga、In、及Sc所組成之群中之1種以上元素， D係選自由N(氮)及O(氧)所組成之群中之1種以上元素， X包含選自由F、Cl、Br、及I所組成之群中之1種以上元素， Re包含選自由Eu、Ce、Pr、Tb、及Dy所組成之群中之1種以上元素， a、b、c、d、e、x分別滿足下述式： 0.7≦a≦1.3 0.9≦b≦1.3 c＝3.0 3.2≦d≦4.8 0.0≦e≦0.2 0.0＜x≦0.2)
又，有時將本實施方式之螢光體[1]及下述之本實施方式之螢光體[2]一併稱為「本實施方式之螢光體」。
於另一實施方式中，本發明係一種具備本實施方式之螢光體[1]之發光裝置。
式[1]中，Re可使用銪(Eu)、鈰(Ce)、鐠(Pr)、釹(Nd)、釤(Sm)、鋱(Tb)、鏑(Dy)、鈥(Ho)、鉺(Er)、銩(Tm)及鐿(Yb)等，但就提昇發光波長及發光量子效率之觀點而言，Re較佳為包含選自由Eu、Ce、Pr、Tb、及Dy所組成之群中之1種以上元素，更佳為包含Eu，進而較佳為Re之80莫耳%以上為Eu，進而更佳為Re為Eu。
式[1]中，MA包含選自由鈣(Ca)、鍶(Sr)、鋇(Ba)、鈉(Na)、鉀(K)、釔(Y)、釓(Gd)、及鑭(La)所組成之群中之1種以上元素，較佳為包含選自由Ca、Sr、及Ba所組成之群中之1種以上元素，更佳為MA包含Sr。又，較佳為MA之80莫耳%以上為選自由Ca、Sr及Ba所組成之群中之1種以上元素，更佳為MA包含選自由Ca、Sr及Ba所組成之群中之1種以上元素。
式[1]中，MB包含選自由鋰(Li)、鎂(Mg)、及鋅(Zn)所組成之群中之1種以上元素，較佳為包含Li，更佳為MB之80莫耳%以上為Li，進而較佳為MB為Li。
式[1]中，MC包含選自由鋁(Al)、矽(Si)、鎵(Ga)、銦(In)、及鈧(Sc)所組成之群中之1種以上元素，較佳為包含Al、Ga或Si，更佳為包含選自由Al及Ga所組成之群中之1種以上元素，進而較佳為MC之80莫耳%以上包含選自由Al及Ga所組成之群中之1種以上元素，尤佳為MC之90莫耳%以上包含選自由Al及Ga所組成之群中之1種以上元素，最佳為MC包含選自由Al及Ga所組成之群中之1種以上元素。
於一實施方式中，MC之80莫耳%以上為Al，較佳為90莫耳%以上，更佳為95莫耳%以上，進而較佳為98莫耳%以上為Al。藉由使MC之80莫耳%以上為Al，能夠提供一種表現出與S/CASN等既有之紅色螢光體同等程度之發光峰波長及發光強度，且光譜半峰全寬窄之紅色螢光體。藉由使用此種紅色螢光體，能夠提供一種維持與先前之發光裝置同等程度或其以上之轉換效率(Conversion Efficiensy，Lm/W)，並且演色性或顏色再現性優異之發光裝置。
式[1]中，D為選自由N(氮)及O(氧)所組成之群中之1種以上元素。D中之N(氮)之比率可任意調整，但較佳為50莫耳%以上，更佳為70莫耳%以上，進而較佳為80莫耳%以上，亦可為100莫耳%。藉由適當調整D中之N(氮)之比率，能夠保持結晶相整體之電荷平衡或調整發光峰波長。
式[1]中，X包含選自由氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)、及碘(I)所組成之群中之1種以上元素。即，於特定之實施方式中，就結晶結構穩定化及保持螢光體整體之電荷平衡之觀點而言，上述D中之N之一部分可被由X所表示之上述鹵素元素取代。
於將本實施方式之螢光體[1]中之B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log 10(b)之值通常為3.5以下，較佳為3.0以下，更佳為2.5以下，進而較佳為2.2以下。Log 10(b)之值之下限無特別限制，值越小越佳，可為負值。Log 10(b)之值為負值係表示硼之含量未達1 ppm。 藉由將上述Log 10(b)之值設為上述上限以下，能夠提昇螢光體之發光強度。
將上述Log 10(b)之值設為上述上限以下之方法並無特別限制，只要不喪失本發明之效果即可。於特定之實施方式中，可採用：將與硼不同之元素或其化合物分散或附著於原料混合粉末之方法；用與上述硼不同之元素或其化合物塗佈反應容器之表面之方法；以及使用包含含有與上述硼不同之元素或其化合物之材質之反應容器進行合成之方法等。 與上述硼不同之元素並無限制，只要可獲得發明之效果即可，可使用能夠用作坩堝之材質之元素，於一實施方式中包含選自由Mo、W、Nb、Ta、Ni、Pt、及Ir所組成之群中之1種以上元素，較佳為包含選自由Mo、W、Nb、Ta、及Ni所組成之群中之1種以上元素，更佳為包含Mo。 再者，於下述實施例中，作為一例使用了Mo。
儘管本實施方式之螢光體顯示出良好之亮度、光譜半峰全寬及/或發光強度之理由並不明確，但認為混入硼可能會導致產生發光特性差之相，藉由防止此種情況，發光特性得到提高。
只要不損害本發明之效果，上述式[1]及下述式[2]亦可含有除明確記載以外之成分。 作為除上述明確記載以外之成分，可例舉：與構成式[1]及下述式[2]之任一種元素相差1個或2個元素序號之元素、刻意地添加之元素之同族元素、與刻意地添加之稀土類元素不同之稀土類元素、及原料中使用鹵化物時之鹵素元素、通常可作為雜質包含於各種原料中之其他元素等。 作為包含除上述明確記載以外之成分之情形，例如考慮為了顯現新效果而於MA、MB、MC及D、以及下述之MC'、X及Re中之任一部位包含除上述明確記載以外之元素之情形、原料雜質來源、及於粉碎步驟、合成步驟等製造工藝等中不可避免地或無意地導入除上述明確記載以外之成分之情形。又，作為微量添加成分，可例舉反應助劑、及來自原料之成分等。
上述式[1]中，a、b、c、d、e、x分別表示螢光體中含有之MA、MB、MC、D、X及Re之莫耳含量。使結晶結構穩定之理想比率係a＋x、b、c、及d＋e之比率分別為1、1、3、4之情形，但實際上，由於單原子缺陷、螢光體表面之氧化所引起之組成之變化、異相、電荷補償等各種原因，a＋x、b、c、及d＋e之值可能與理想比率有所變動。但是，只要不損害本發明之本質或不喪失本發明之效果，本發明並不排除該等。具體而言，將a、b、c、d、e、及x可容許之數值之範圍記於以下。
a之值通常為0.7以上，較佳為0.8以上，更佳為0.9以上，並且通常為1.3以下，較佳為1.2以下，更佳為1.1以下。 b之值通常為0.7以上，較佳為0.8以上，更佳為0.9以上，並且通常為1.3以下，較佳為1.2以下，更佳為1.1以下。 c之值通常為2.4以上，較佳為2.6以上，更佳為2.8以上，並且通常為3.6以下，較佳為3.4以下，更佳為3.2以下。又，於一實施方式中，c之值為3.0。 d之值通常為3.2以上，較佳為3.4以上，更佳為3.6以上，進而較佳為3.8以上，並且通常為4.8以下，較佳為4.6以下，更佳為4.4以下，進而較佳為4.2以下。 e之值並無特別限制，通常為0.0以上，並且通常為0.2以下，較佳為0.1以下，更佳為0.06以下，進而較佳為0.04以下，進而更佳為0.02以下。 x之值通常大於0.0，較佳為0.0001以上，更佳為0.001以上，並且通常為0.2以下，較佳為0.15以下，更佳為0.12以下，進而較佳為0.1以下，進而更佳為0.08以下。藉由使x之值為上述下限以上或大於上述下限之值，能夠獲得發光強度良好之螢光體，藉由使x之值為上述上限以下，能夠獲得Re被良好地引入至結晶內而容易作為發光中心發揮功能之螢光體。
藉由使b、c、d、e處於上述範圍而使結晶結構穩定化。又，d、e之值可適當調節以保持螢光體整體之電荷平衡。
又，藉由使a之值處於上述範圍而獲得結晶結構穩定化而異相少之螢光體。
b＋c之值通常為3.1種以上，較佳為3.4以上，更佳為3.7以上，並且通常為4.9以下，較佳為4.6以下，更佳為4.3以下。又，於一實施方式中，b＋c之值為3.9以上4.3以下。 藉由使b＋c之值為上述範圍而使結晶結構穩定化。
d＋e之值通常為3.2以上，較佳為3.4以上，更佳為3.7以上，並且通常為5.0以下，較佳為4.6以下，更佳為4.3以下。 藉由使d＋e之值為上述範圍而使結晶結構穩定化。
當任一值均為上述範圍時，就所獲得之螢光體之發光峰波長及發射光譜中之半峰全寬良好之方面而言較佳。
再者，上述螢光體之元素組成之特定方法並無特別限定，可利用常規方法求出，例如可藉由GD-MS(Glow Discharge Mass Spectrometry，輝光放電質譜法)、ICP(Inductively Coupled Plasma，感應耦合電漿)光譜分析法、或能量分散型X射線分析裝置(EDX，Energy Dispersive X-ray)等特定。
於一實施方式中，本發明係一種螢光體(以下，有時稱為「本實施方式之螢光體[2]」)，其包含具有由下述式[2]所表示之組成之結晶相，且於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log 10(b)之值為3.5以下。 Re xMA aMB b(Al 1-yMC' y) cD dX e[2] (上述式[2]中， MA包含選自由Ca、Sr、Ba、Na、K、Y、Gd、及La所組成之群中之1種以上元素， MB包含選自由Li、Mg、及Zn所組成之群中之1種以上元素， MC'包含選自由Si、Ga、In、及Sc所組成之群中之1種以上元素， D係選自由N(氮)及O(氧)所組成之群中之1種以上元素， X包含選自由F、Cl、Br、及I所組成之群中之1種以上元素， Re包含選自由Eu、Ce、Pr、Tb、及Dy所組成之群中之1種以上元素， a、b、c、d、e、x、y分別滿足下述式： 0.7≦a≦1.3 0.9≦b≦1.3 c＝3.0 3.2≦d≦4.8 0.0≦e≦0.2 0.0＜x≦0.2 0.0＜y≦1.0)
又，於另一實施方式中，本發明係一種具備本實施方式之螢光體[2]之發光裝置。
上述式[2]中之MA、MB、D、X、Re元素之種類及構成可設為與上述式[1]相同。 又，本實施方式之螢光體[2]中之上述Log 10(b)之較佳值或螢光體之製造方法亦可設為與上述本實施方式之螢光體[1]相同。
式[2]中，MC'包含選自由Si、Ga、In、及Sc所組成之群中之1種以上元素，就提昇結晶穩定性及發光強度之觀點而言，較佳為包含選自由Ga及Si所組成之群中之1種以上元素，更佳為包含Ga。 於進而較佳之特定之實施方式中，式[2]中，MC'之80莫耳%以上可為Ga，或者MC'可由Ga構成。
上述式[2]中之a、b、c、d、e及x之值及較佳範圍可設為與上述式[1]相同。
上述式[2]中之y之值大於0.0，通常為0.01以上，較佳為0.015以上，更佳為0.03以上，進而較佳為0.05以上，尤佳為0.1以上，並且通常為1.0以下，較佳為0.7以下，更佳為0.5以下，進而較佳為0.3以下，尤佳為0.25以下。
藉由使y之值為上述下限以上或大於上述下限之值而使螢光體之發光峰波長短波化，藉由使用此種螢光體，能夠提供演色性或顏色再現性良好之發光裝置。又，藉由使y之值為上述上限以下，能夠獲得發光強度良好之螢光體，藉由使用此種螢光體，能夠提供轉換效率良好之發光裝置。為了視目的獲得較佳之發光強度及發光峰波長，y之值可適當地調整。
[結晶相之粒徑] 本實施方式之螢光體之結晶相之粒徑以體積基準之中央粒徑(體積中值粒徑)計通常為2 μm以上35 μm以下，下限值較佳為3 μm以上，更佳為4 μm以上，進而較佳為5 μm以上，又，上限值較佳為30 μm以下，更佳為25 μm以下，進而較佳為20 μm以下，尤佳為15 μm以下。 當體積基準之中央粒徑(體積中值粒徑)為上述下限以上時，就提昇結晶相於LED封裝體內所表現出之發光特性之觀點而言較佳，當為上述上限以下時，就結晶相於LED封裝體之製造步驟中能夠避免噴嘴堵塞之方面而言較佳。 螢光體之結晶相之體積基準之中央粒徑(體積中值粒徑)可利用業者公知之測定技術進行測定，於較佳之實施方式中，例如可利用雷射粒度計進行測定。於本說明書中之實施例中，體積基準之中央粒徑(體積中值粒徑，(d 50))被定義為使用以雷射繞射/散射法為測定原理之粒度分佈測定裝置來測定試樣，求出粒度分佈(累積分佈)時之體積基準之相對粒子量為50%之粒徑。
{螢光體之物性等} [空間群] 於本實施方式之螢光體中，具有由式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相之晶系(空間群)並無限制，只要可獲得發明之效果即可，於一實施方式中可設為正方晶之P4 2/m、單斜晶之P-1等，較佳為P-1。本實施方式之螢光體中之空間群並無特別限定，只要在利用粉末X射線繞射或單晶X射線繞射能夠進行區別之範圍內進行統計學研究而得之平均結構顯示出上述長度之重複週期即可，較佳為基於「International Tables for Crystallography (Third, revised edition), Volume A SPACE-GROUP SYMMETRY」之屬於第2種之空間群。 藉由為上述空間群而獲得發射光譜中之半峰全寬(FWHM)變窄、發光效率良好之螢光體。 此處，空間群可按照常規方法求出，例如可藉由使用電子束繞射、粉末或單晶之X射線繞射結構分析及中子射線繞射結構分析等而求出。
[發射光譜之特性] 本實施方式之螢光體藉由照射具有適當之波長之光而激發，而發出於發射光譜中顯示良好之發光峰波長及光譜半峰全寬(FWHM)之紅色光。以下，對上述發射光譜及激發波長、發光峰波長及光譜半峰全寬(FWHM)進行記載。
(激發波長) 本實施方式之螢光體於通常為270 nm以上，較佳為300 nm以上，更佳為320 nm以上，進而較佳為350 nm以上，尤佳為400 nm以上，又，通常為500 nm以下，較佳為480 nm以下，更佳為460 nm以下之波長範圍內具有激發峰。即被自近紫外至藍色區域之光所激發。 再者，發射光譜之形狀、以及下述發光峰波長及光譜半峰全寬之記載可不依賴於激發波長而應用，但就提昇量子效率之觀點而言，較佳為照射吸收及激發效率良好之具有上述範圍之波長之光。
(發光峰波長) 本實施方式之螢光體之發射光譜中之峰值波長通常為620 nm以上，較佳為625 nm以上，更佳為630 nm以上。又，該發射光譜中之峰值波長通常為670 nm以下，較佳為660 nm以下，更佳為655 nm以下。本實施方式之螢光體例如可於發射光譜中在620 nm以上660 nm以下之範圍內具有發光峰波長。
藉由使螢光體之發射光譜中之峰值波長為上述範圍而使發光色為良好之紅色，藉由使用該螢光體，能夠提供一種演色性或顏色再現性良好之發光裝置。又，藉由使螢光體之發射光譜中之峰值波長為上述上限以下，能夠提供一種紅色之視感度良好且流明當量lm/W良好之發光裝置。
於發光裝置中，可視用途使用峰值波長不同之螢光體。獲得峰值波長不同之螢光體之方法並無特別限制，作為1種方法，可藉由改變MC元素之構成來實現。
於一實施方式中，藉由於上述式[1]中MC使用Al，且使Al之比率變高，能夠獲得發光峰波長較長之螢光體。於該實施方式中，發光峰波長較佳為640 nm以上，更佳為645 nm以上，並且通常為670 nm以下，較佳為660 nm以下。藉由具備發光波長處於該範圍內之螢光體，能夠提供例如在用於照明用途之發光裝置中兼顧發光效率及演色性之發光裝置，或者在液晶顯示器之背光單元所使用之發光裝置中兼顧發光效率及顏色再現範圍之發光裝置。
於另一實施方式中，藉由設為包含具有使用Al及MC'元素之上述式[2]所表示之組成之結晶相的螢光體，能夠獲得發光峰波長相對較短之螢光體。於該實施方式中，發光峰波長通常為615 nm以上，較佳為620 nm以上，更佳為625 nm以上，進而較佳為630 nm以上，並且通常為660 nm以下，較佳為645 nm以下，更佳為640 nm以下。藉由使用發光波長處於上述範圍之螢光體，能夠獲得演色性或顏色再現性良好之發光裝置。
(發射光譜之半峰全寬) 本實施方式之螢光體之發射光譜中之半峰全寬通常為80 nm以下，較佳為70 nm以下，更佳為60 nm以下，進而較佳為55 nm以下，尤佳為50 nm以下，又，通常為10 nm以上。 藉由使用發射光譜中之半峰全寬為上述範圍內之螢光體，能夠於液晶顯示器等圖像顯示裝置中不使顏色純度降低而擴大顏色再現範圍。 又，藉由使發光峰波長及光譜半峰全寬處於上述上限以下，能夠提供一種發光波長區域之視感度相對較高之螢光體，並且藉由將此種螢光體用於發光裝置，能夠提供一種轉換效率高之發光裝置。
再者，為了用波長450 nm左右之光來激發上述螢光體，例如可將GaN系LED用作激發光源。又，上述螢光體之發射光譜之測定、以及其發光峰波長、峰值相對強度及光譜半峰全寬之計算例如可使用具備市售之氙氣燈等具有300～400 nm之發光波長之光源、及普通光檢測器的螢光測定裝置等市售之光譜測定裝置來進行。
＜螢光體之製造方法＞ 本實施方式之螢光體可藉由將構成螢光體之各元素之原料以各元素之比率滿足上述式[1]或式[2]之方式混合並加熱來合成。
[螢光體原料] 作為各元素(MA、MB、MC、MC'、Re)之供給源之螢光體原料並無特別限制，例如可例舉：各元素之單質、氧化物、氮化物、氫氧化物、氯化物、氟化物等鹵化物、硫酸鹽、硝酸鹽、磷酸鹽等無機鹽、乙酸鹽等有機酸鹽等。此外，亦可使用包含2種以上上述元素群之化合物。又，各化合物亦可為水合物等。 再者，於下述實施例中，使用各元素之氮化物作為螢光體原料。
各螢光體原料之獲取方法並無特別限制，可購買市售之原料來使用。 各螢光體原料之純度並無特別限制，就使元素比精確之觀點、及避免因雜質而出現異相之觀點而言，純度越高越佳，通常為90莫耳%以上，較佳為95莫耳%以上，更佳為97莫耳%以上，進而較佳為99莫耳%以上，上限並無特別限制，通常為100莫耳%以下，可含有不可避免地混入之雜質。 於下述實施例中，均使用純度95莫耳%以上之螢光體原料。
關於氧元素(O)、氮元素(N)、及鹵素元素(X)，除了可藉由使用氧化物、氮化物、及鹵化物等作為成為上述各元素之供給源之螢光體原料來供給以外，亦可藉由在合成反應時設為含氧或含氮氛圍而使其適當含有。
[混合步驟] 螢光體原料之混合方法並無特別限制，可使用常規方法。例如，以獲得目標組成之方式稱量螢光體原料，使用球磨機等進行充分混合而獲得螢光體原料混合物。作為上述混合方法，並無特別限定，具體而言，可例舉下述(a)及(b)之方法。 (a)乾式混合法，其係將使用例如錘磨機、輥磨機、球磨機、噴射磨機等乾式粉碎機、或研缽與杵等之粉碎與使用例如帶式混合機、V型混合器、亨舍爾混合機等混合機、或研缽及杵之混合組合來對上述螢光體原料進行粉碎混合。 (b)濕式混合法，其係於上述螢光體原料中添加水等溶劑或分散介質，使用例如粉碎機、研缽及杵、或蒸發皿及攪拌棒等進行混合而製成溶液或漿料之狀態後，藉由噴霧乾燥、加熱乾燥、或自然乾燥等進行乾燥。
螢光體原料之混合利用上述乾式混合法或濕式混合法中之任一者均可，為了避免因水分所致之螢光體原料之污染，較佳為乾式混合法或使用非水溶性溶劑之濕式混合法。 再者，於下述實施例中，採用方法(a)。
[添加與硼不同之元素] 於特定之實施方式中，上述螢光體之製造方法可於上述混合步驟之後向所獲得之螢光體原料混合物中添加與硼不同之元素或其化合物。 添加上述與硼不同之元素之方法並無特別限制，可使用常規方法，只要與硼不同之元素或其化合物分散或附著於螢光體原料混合物中即可。例如可使用氣相法或溶膠-凝膠法，亦可將螢光體原料混合物及與硼不同之元素或其化合物混合，並進行加熱處理。又，例如，可用與硼不同之元素或其化合物塗佈反應容器之表面，進而，例如，亦可使用包含含有與硼不同之元素或其化合物之材質之反應容器進行合成。
[加熱步驟] 於加熱步驟中，例如，將混合步驟中所得之螢光體原料混合物放入坩堝中，繼而於500℃～1200℃之溫度，較佳為600℃～1100℃之溫度下對其進行加熱。 又，加熱步驟之壓力可為常壓，亦可為加壓狀態，只要可獲得目標螢光體即可，但為了防止螢光體原料中所含之元素揮發，較佳為進行加壓。於進行加壓之情形時，壓力通常為0.1 MPa以上200 MPa以下，較佳為100 MPa以下。藉由使壓力處於上述範圍內，能夠確保螢光體原料之良好之反應性。 加壓方法並無限制，例如可使用對密封之容器進行加熱之方法、機械加壓之方法、或使用氣壓之方法等。
坩堝之材質較佳為不與螢光體原料或反應物反應之材質，可例舉：氧化鋁、石英、氮化硼、碳化矽、氮化矽等陶瓷、鎳(Ni)、鉑(Pt)、鉬(Mo)、鎢(W)、鉭(Ta)、鈮(Nb)、銥(Ir)、銠(Rh)等金屬、或者以其等為主成分之合金等。 再者，於下述實施例中，使用氮化硼製之坩堝、或者用上述與硼不同之元素塗佈氮化硼製之坩堝而成者。
加熱較佳為於惰性氛圍下進行，可使用氮、氬、氦等為主成分之氣體。 再者，於下述實施例中，在氮氛圍下進行加熱。
於加熱步驟中，在上述溫度範圍內，歷時通常10分鐘～200小時，較佳為1小時～100小時，更佳為2小時～50小時進行加熱。又，該加熱步驟可進行1次，亦可分成複數次進行。作為將加熱步驟分成複數次進行之態樣，可例舉如下態樣：包括在加壓下進行加熱以修復缺陷之退火步驟之態樣；於獲得一次粒子或中間物之一次加熱之後，進行獲得二次粒子或最終產物之二次加熱之態樣等。 藉此，可獲得本實施方式之螢光體。
[螢光體之篩選] 雖然利用以上方法可大致獲得本實施方式之螢光體，但由於反應容器中之微小之附著物、各試劑之雜質、各原料試劑之批次等微細差異而存在所獲得之螢光體於一部分中含有略微偏離本發明之要件範圍之粒子之情況，除此以外，亦存在粒徑大之螢光體及粒徑小之螢光體、反射率等不同之螢光體等混合之情況。 因此，例如，改變一些條件來製造螢光體，藉由分級、清潔等對所獲得之螢光體進行篩選，分析反射率、XRD(x-ray diffraction，X射線繞射)圖譜等來篩選滿足本發明之要求之螢光體，藉此能夠確實地獲得上述實施方式之螢光體。
＜發光裝置＞ 於一實施方式中，本發明係一種發光裝置，其具備第1發光體(激發光源)及第2發光體，該第2發光體包括藉由來自上述第1發光體之光之照射而發出可見光之1種以上螢光體，上述第2發光體包括本實施方式之螢光體[1]或本實施方式之螢光體[2]。此處，第2發光體可單獨使用1種，亦可以任意之組合及比率併用2種以上。
本實施方式中之發光裝置中，上述第2發光體除了具備包含具有由上述式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相的本實施方式之螢光體以外，可進一步包括於來自激發光源之光之照射下，發出黃色、綠色或紅色區域(橙色至紅色)之螢光之螢光體。 又，於特定之實施方式中，本發明之發光裝置係上述第2發光體具備包含具有由上述式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相之螢光體，並進而包括黃色螢光體及/或綠色螢光體的發光裝置。 具體而言，於構成發光裝置之情形時，作為黃色螢光體，較佳為於550 nm以上600 nm以下之波長範圍內具有發光峰者，作為綠色螢光體，較佳為於500 nm以上560 nm以下之波長範圍內具有發光峰者。又，橙色或紅色螢光體於通常615 nm以上，較佳為620 nm以上，更佳為625 nm以上，進而較佳為630 nm以上，且通常660 nm以下，較佳為650 nm以下，更佳為645 nm以下，進而較佳為640 nm以下之波長範圍內具有發光峰。 藉由適當地組合上述波長區域之螢光體，能夠提供一種顯示出優異之顏色再現性之發光裝置。再者，關於激發光源，可使用於未達420 nm之波長範圍內具有發光峰者。
以下，對使用於620 nm以上660 nm以下之波長範圍內具有發光峰之包含具有由上述式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相的本實施方式之螢光體作為紅色螢光體，且第1發光體使用於300 nm以上460 nm以下之波長範圍內具有發光峰者之情形之發光裝置的態樣進行了記載，但本實施方式並不限於此。
於上述情形時，本實施方式之發光裝置例如可設為以下之(A)、(B)或(C)之態樣。 (A)使用於300 nm以上460 nm以下之波長範圍內具有發光峰者作為第1發光體，使用於550 nm以上600 nm以下之波長範圍內具有發光峰之至少1種螢光體(黃色螢光體)、及包含具有由上述[1]或式[2]所表示之組成之結晶相的本實施方式之螢光體作為第2發光體之態樣。 (B)使用於300 nm以上460 nm以下之波長範圍內具有發光峰者作為第1發光體，使用於500 nm以上560 nm以下之波長範圍內具有發光峰之至少1種螢光體(綠色螢光體)、及包含具有由上述[1]或式[2]所表示之組成之結晶相的本實施方式之螢光體作為第2發光體之態樣。 (C)使用於300 nm以上460 nm以下之波長範圍內具有發光峰者作為第1發光體，使用於550 nm以上600 nm以下之波長範圍內具有發光峰之至少1種螢光體(黃色螢光體)、於500 nm以上560 nm以下之波長範圍內具有發光峰之至少1種螢光體(綠色螢光體)、及包含具有由上述[1]或式[2]所表示之組成之結晶相的本實施方式之螢光體作為第2發光體之態樣。
作為上述態樣中之綠色螢光體或黃色螢光體，可使用市售者，例如可使用石榴石系螢光體、矽酸鹽系螢光體、氮化物螢光體、氮氧化物螢光體等。即，於上述態樣中，黃色螢光體及/或綠色螢光體可包含石榴石系螢光體、矽酸鹽系螢光體、氮化物螢光體、及氮氧化物螢光體中之任1種以上。
(黃色螢光體) 作為可用於黃色螢光體之石榴石系螢光體，例如可例舉(Y，Gd，Lu，Tb，La) 3(Al，Ga) 5O 12：(Ce，Eu，Nd)；作為矽酸鹽系螢光體，例如可例舉(Ba，Sr，Ca，Mg) 2SiO 4：(Eu，Ce)；作為氮化物螢光體及氮氧化物螢光體，例如可例舉(Ba，Ca，Mg)Si 2O 2N 2：Eu(SION系螢光體)、(Li，Ca) 2(Si，Al) 12(O，N) 16：(Ce，Eu)(α-賽隆螢光體)、(Ca，Sr)AlSi 4(O，N) 7：(Ce，Eu)(1147螢光體)、(La，Ca，Y，Gd) 3(Al，Si) 6N 11：(Ce，Eu)(LSN螢光體)等。 該等可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。 作為黃色螢光體，於上述螢光體中較佳為石榴石系螢光體，其中，最佳為由Y 3Al 5O 12：Ce所表示之YAG系螢光體。
(綠色螢光體) 作為可用於綠色螢光體之石榴石系螢光體，例如可例舉(Y，Gd，Lu，Tb，La) 3(Al，Ga) 5O 12：(Ce，Eu，Nd)、Ca 3(Sc，Mg) 2Si 3O 12：(Ce，Eu)(CSMS螢光體)；作為矽酸鹽系螢光體，例如可例舉(Ba，Sr，Ca，Mg) 3SiO 10：(Eu，Ce)、(Ba，Sr，Ca，Mg) 2SiO 4：(Ce，Eu)(BSS螢光體)；作為氧化物螢光體，例如可例舉(Ca，Sr，Ba，Mg)(Sc，Zn) 2O 4：(Ce，Eu)(CASO螢光體)；作為氮化物螢光體及氮氧化物螢光體，例如可例舉(Ba，Sr，Ca，Mg)Si 2O 2N 2：(Eu，Ce)、Si 6 － zAl zO zN 8 － z：(Eu，Ce)(β-賽隆螢光體)(0＜z≦1)、(Ba，Sr，Ca，Mg，La) 3(Si，Al) 6O 12N 2：(Eu，Ce)(BSON螢光體)；作為鋁酸鹽螢光體，例如可例舉(Ba，Sr，Ca，Mg) 2Al 10O 17：(Eu，Mn)(GBAM系螢光體)等。 該等可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。
(紅色螢光體) 作為紅色螢光體，使用包含具有由上述式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相之本實施方式之螢光體，但除了本實施方式之螢光體以外，亦可使用例如Mn活化氟化物螢光體、石榴石系螢光體、硫化物螢光體、奈米粒子螢光體、氮化物螢光體、氮氧化物螢光體等其他橙色或紅色螢光體。作為其他橙色或紅色螢光體，例如可使用下述螢光體。 作為Mn活化氟化物螢光體，例如可例舉K 2(Si，Ti)F 6：Mn、K 2Si 1 － xNa xAl xF 6：Mn(0＜x＜1)(統稱為KSF螢光體)；作為硫化物螢光體，例如可例舉(Sr，Ca)S：Eu(CAS螢光體)、La 2O 2S：Eu(LOS螢光體)；作為石榴石系螢光體，例如可例舉(Y，Lu，Gd，Tb) 3Mg 2AlSi 2O 12：Ce；作為奈米粒子，例如可例舉CdSe；作為氮化物或氮氧化物螢光體，例如可例舉(Sr，Ca)AlSiN 3：Eu(S/CASN螢光體)、(CaAlSiN 3) 1-x･(SiO 2N 2) x：Eu(CASON螢光體)、(La，Ca) 3(Al，Si) 6N 11：Eu(LSN螢光體)、(Ca，Sr，Ba) 2Si 5(N，O) 8：Eu(258螢光體)、(Sr，Ca)Al 1 ＋ xSi 4 － xO xN 7 － x：Eu(1147螢光體)、M x(Si，Al) 12(O，N) 16：Eu(M為Ca、Sr等)(α賽隆螢光體)、Li(Sr，Ba)Al 3N 4：Eu(上述x均為0＜x＜1)等。 該等可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。
[發光裝置之構成] 本實施方式之發光裝置可具有第1發光體(激發光源)，並且至少使用包含具有由上述式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相的本實施方式之螢光體作為第2發光體，其構成並無限制，可任意採用公知之裝置構成。 作為裝置構成及發光裝置之實施方式，例如可例舉日本專利特開2007-291352號公報中記載之方式。此外，作為發光裝置之形態，可例舉炮彈型、杯型、板上晶片型、遠程磷光體等。
{發光裝置之用途} 發光裝置之用途並無特別限制，能夠用於通常使用發光裝置之各種領域，其中演色性高之發光裝置可尤其適宜用作照明裝置或圖像顯示裝置之光源。 又，具備發光波長良好之紅色螢光體之發光裝置亦可用於紅色之車輛用顯示燈、或包含該紅色之白色光之車輛用顯示燈。
[照明裝置] 本發明於一實施方式中可為具備上述發光裝置作為光源之照明裝置。 於將上述發光裝置應用於照明裝置之情形時，其照明裝置之具體構成並無限制，只要將如上所述之發光裝置適當地組裝於公知之照明裝置中使用即可。例如可例舉於保持殼體之底面排列有多個發光裝置之面發光照明裝置等。
[圖像顯示裝置] 本發明於一實施方式中可為具備上述發光裝置作為光源之圖像顯示裝置。 於將上述發光裝置用作圖像顯示裝置之光源之情形時，其圖像顯示裝置之具體構成並無限制，較佳為與彩色濾光片一同使用。例如，作為圖像顯示裝置，於製成利用彩色液晶顯示元件之彩色圖像顯示裝置之情形時，可藉由以上述發光裝置為背光源，將利用液晶之光閘與具有紅色、綠色、藍色像素之彩色濾光片組合而形成圖像顯示裝置。
[車輛用顯示燈] 本發明於一實施方式中可為具備上述發光裝置作為光源之車輛用顯示燈。 於特定之實施方式中，車輛用顯示燈中使用之發光裝置較佳為發射白色光之發光裝置。發射白色光之發光裝置較佳為由發光裝置發射之光之光色與黑體輻射軌跡之偏差duv(亦稱為Δuv)為-0.0200～0.0200，且色溫為5000 K以上30000 K以下。 於特定之實施方式中，車輛用顯示燈中使用之發光裝置較佳為發射紅色光之發光裝置。於該實施方式中，例如可藉由使發光裝置吸收自藍色LED晶片照射之藍色光而發出紅光，從而作為紅色光之車輛用顯示燈。 車輛用顯示燈包括車輛之頭燈、側燈、倒行燈、方向指示燈、刹車燈、霧燈等為了向其他車輛或人等進行某種顯示而車輛所具備之照明。 [實施例]
以下，藉由實施例對本發明之一些具體實施方式進行說明，但本發明並不限於以下內容，只要不脫離其主旨即可。
{測定方法} [螢光體組成之測定] 螢光體樣品中之Sr、Al、Ga、Eu、Li、B之含量係基於JIS K0116：2014，將樣品於鹽酸溶液中進行加壓酸分解後稀釋至適當之濃度，藉由高頻感應耦合電漿發射光譜分析法(ICP-OES)之方法來測定。再者，Sr、Al、Ga、Eu之含量係利用使用Co標準溶液為內部標準之發光強度比法來確定，Li及B之含量係製作各元素之校準曲線並藉由發光強度法來確定。 螢光體樣品中之N之含量係參考JIS R1603：2007之14.1(a、JIS R2015：2007之8.2等，利用加壓酸分解-水蒸氣蒸餾分離-中和滴定法進行測定。再者，加壓酸分解使用包含硫酸及氟化氫之溶液。
[發射光譜之測定] 發射光譜係利用分光螢光光度計F-4500(日立高新技術股份有限公司製造)按以下測定條件進行測定。 •   光源：氙氣燈 •   激發波長：455 nm •   測定波長範圍：200～900 nm •   測定間隔：0.2 nm 色度座標之值係根據480 nm～800 nm之發射光譜資料，使用CIE1931 XYZ等式函數算出。
[量子效率之測定] 量子效率係利用量子效率測定系統QE-2100(大塚電子股份有限公司製造)，基於按照以下測定條件測定之發射光譜而算出。 •   光源：氙氣燈 •   激發波長：455 nm •   測定波長範圍：200～850 nm •  測定間隔：1.2～1.5 nm
＜實施例1～4＞ 將各元素之氮化物原料以Sr：Li：Al：Ga：Eu＝0.99：1：2.3：0.7：0.01之方式混合而獲得螢光體原料混合物。準備表面塗佈有Mo之氮化硼(BN)製之坩堝作為反應容器。將上述螢光體原料混合物放入反應容器，將反應容器密封。將反應容器放入加熱爐，於氮氣氛圍下，以最高溫度845℃焙燒5小時，進行複數次實驗，結果獲得B(硼)之含量不同之螢光體，因此將各者作為實施例1～4之螢光體。
＜比較例1＞ 除了使用表面未塗佈有金屬之氮化硼(BN)製之坩堝作為反應容器以外，以與實施例1相同之方式獲得比較例1之螢光體。
＜比較例2＞ 除了將焙燒之最高溫度設為1000℃以外，以與實施例1相同之方式獲得比較例2之螢光體。
＜比較例3＞ 使用表面未塗佈有金屬之鉬(Mo)製之坩堝作為反應容器，並將焙燒之最高溫度設為1000℃，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得比較例3之螢光體。
[評估] 利用粉末X射線繞射對所獲得之螢光體之結晶結構進行特定，結果實施例1～4及比較例1之螢光體與屬於空間群P-1之SrLiAl 3N 4之繞射圖樣顯示出良好之一致性。 將實施例1～4及比較例1～3之螢光體之製造條件、Log 10(b)之值、及將比較例1之發光強度設為1.00時之相對發光強度等發光特性示於表1，將實施例1～4及比較例1～3之螢光體之組成分析之詳細結果示於表2。
[表1]
表1
反應容器 金屬塗佈 焙燒溫度/℃ Log 10(b) 發光峰波長/nm FWHM/nm 相對發光強度
比較例1 BN 無 845 3.70 638 57 1.00
實施例1 BN 有 845 2.81 639 55 1.42
實施例2 BN 有 845 2.11 638 56 2.08
實施例3 BN 有 845 2.04 639 57 2.65
實施例4 BN 有 845 0.48 643 51 6.73
比較例2 BN 有 1000 3.34 643 56 0.05
比較例3 Mo 無 1000 ＜0.70 643 160 0.07
[表2]
表2
螢光體之各元素莫耳比(Al＋Ga＝3.0)
Sr Eu Li Al Ga N O
比較例1 0.958 0.010 0.838 2.312 0.688 3.997 0.233
實施例1 0.967 0.010 0.929 2.330 0.670 4.007 0.236
實施例2 0.945 0.010 0.955 2.320 0.680 3.889 0.147
實施例3 0.991 0.011 1.007 2.307 0.693 4.035 0.137
實施例4 0.937 0.005 0.961 2.317 0.683 3.903 0.196
比較例2 0.942 0.010 0.792 2.296 0.704 3.450 0.161
比較例3 0.933 0.010 0.875 2.309 0.691 3.423 0.128
＜實施例5＞ 使用將各元素之氮化物原料以Sr：Li：Al：Eu＝0.99：1：3.0：0.01之方式混合而獲得之螢光體原料混合物，並且使用表面未塗佈有金屬之鉬(Mo)製之坩堝作為反應容器，除此以外，以與實施例1相同之方式獲得實施例5之螢光體。
＜實施例6＞ 除使用表面塗佈有Mo之氮化硼(BN)製之坩堝作為反應容器以外，以與實施例5相同之方式獲得實施例6之螢光體。
＜比較例4～7＞ 除將反應容器中使用之坩堝之材質、反應容器表面有無塗佈金屬、以及焙燒之最高溫度如表3所述進行變更以外，以與實施例5相同之方式獲得比較例4～7之螢光體。
[評估] 將實施例5～6及比較例4～7之螢光體之製造條件、Log 10(b)之值、以及將比較例7之發光強度設為1.00時之相對發光強度及其他發光特性示於表3，將實施例5～6及比較例4～7之螢光體之組成分析之詳細結果示於表4。 [表3]
表3
反應容器 金屬塗佈 焙燒溫度/℃ Log 10(b) 發光峰波長/nm FWHM/nm 相對發光強度
實施例5 Mo 無 845 0.48 651 53 1.49
實施例6 BN 有 845 1.00 650 52 1.86
比較例4 BN 無 1000 4.21 649 50 0.33
比較例5 BN 無 845 3.91 647 51 0.54
比較例6 Mo 無 1000 0.60 650 51 0.67
比較例7 BN 有 1000 2.00 649 51 1.00
[表4]
表4
螢光體之各元素莫耳比(Al＋Ga＝3.0)
Sr Eu Li Al Ga N O
實施例5 0.929 0.010 0.948 3.000 0.000 3.831 0.143
實施例6 0.926 0.009 0.940 3.000 0.000 3.825 0.114
比較例4 0.813 0.010 0.746 3.000 0.000 4.003 0.198
比較例5 0.934 0.010 0.836 3.000 0.000 3.875 0.234
比較例6 0.898 0.009 0.897 3.000 0.000 3.820 0.112
比較例7 0.870 0.009 0.845 3.000 0.000 3.821 0.139
由表1～4可知，本實施方式之螢光體係上述峰值半峰全寬(FWHM)窄、且發光強度高之紅色螢光體。
又，圖1示出將比較例1及實施例1～4之螢光體中之B(硼)之含量設為b(質量ppm)時之Log 10(b)之值繪製為橫軸，將比較例1之亮度設為1.0時之比較例1及實施例1～4之螢光體之相對亮度繪製為縱軸而得之圖表。根據圖1可知，Log 10(b)為3.5以下之本實施方式之螢光體之發光強度高。
以上，對各種實施方式進行了說明，但本發明當然不限於此等例。顯然業者能夠於申請專利範圍所記載之範疇內想到各種變更例或修正例，可理解為其等當然亦屬於本發明之技術範圍。又，可於不脫離發明主旨之範圍內將上述實施方式中之各構成要素進行任意組合。
再者，本申請案係基於2023年2月6日申請之日本專利申請案(日本專利特願2023-016168)，並將其內容以參照之形式援用於本申請案中。 [產業上之可利用性]
本發明能夠提供一種發光峰波長良好、光譜半峰全寬窄、及/或發光強度高之螢光體，並且藉由使用此種螢光體，能夠提供一種演色性、顏色再現性及/或轉換效率良好之發光裝置，因此能夠應用於照明裝置、圖像顯示裝置及車輛用顯示燈。
圖1係將比較例1及實施例1～4之螢光體中之B(硼)之含量設為b(質量ppm)時之Log 10(b)之值繪製為橫軸，將比較例1之亮度設為1.0時之比較例1及實施例1～4之螢光體之相對亮度繪製為縱軸而得之圖。

Claims (18)

  1. 一種螢光體，其包含具有由下述式[1]所表示之組成之結晶相，且於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log10(b)之值為3.5以下，RexMAaMBbMCcDdXe [1](上述式[1]中，MA包含Sr，MB包含Li，MC包含選自由Al及Ga所組成之群中之1種以上元素，D係選自由N(氮)及O(氧)所組成之群中之1種以上元素，且包含N(氮)，X包含選自由F、Cl、Br、及I所組成之群中之1種以上元素，Re包含Eu，a、b、c、d、e、x分別滿足下述式：0.7≦a≦1.3 0.9≦b≦1.3 c=3.0 3.2≦d≦4.8 0.0≦e≦0.2 0.0<x≦0.2)。
  2. 一種螢光體，其包含具有由下述式[2]所表示之組成之結晶相，且於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log10(b)之值為3.5以下， RexMAaMBb(Al1-yMC'y)cDdXe [2](上述式[2]中，MA包含Sr，MB包含Li，MC'包含Ga，D係選自由N(氮)及O(氧)所組成之群中之1種以上元素，且包含N(氮)，X包含選自由F、Cl、Br、及I所組成之群中之1種以上元素，Re包含Eu，a、b、c、d、e、x、y分別滿足下述式：0.7≦a≦1.3 0.9≦b≦1.3 c=3.0 3.2≦d≦4.8 0.0≦e≦0.2 0.0<x≦0.2 0.0<y≦1.0)。
  3. 如請求項1或2之螢光體，其中於將B(硼)之含量設為b(質量ppm)時，Log10(b)之值為3.0以下。
  4. 如請求項1或2之螢光體，其中於上述式[1]或式[2]中，MA之80莫耳%以上為Sr。
  5. 如請求項1或2之螢光體，其中於上述式[1]或式[2]中，MB之80莫耳%以上為Li。
  6. 如請求項1之螢光體，其中於上述式[1]中，MC之80莫耳%以上包含選自由Al及Ga所組成之群中之1種以上元素。
  7. 如請求項1之螢光體，其中於上述式[1]中，MC之80莫耳%以上為Al。
  8. 如請求項2之螢光體，其中於上述式[2]中，MC'之80莫耳%以上為Ga。
  9. 如請求項1或2之螢光體，其中於上述式[1]或式[2]中，Re之80莫耳%以上為Eu。
  10. 如請求項1或2之螢光體，其中具有由上述式[1]或式[2]所表示之組成之結晶相之空間群為P-1。
  11. 如請求項1或2之螢光體，其於發射光譜中在620nm以上660nm以下之範圍內具有發光峰波長。
  12. 如請求項1或2之螢光體，其於發射光譜中之半峰全寬(FWHM)為70 nm以下。
  13. 一種發光裝置，其具備第1發光體及第2發光體，該第2發光體包括藉由來自上述第1發光體之光之照射而發出可見光之1種以上螢光體，上述第2發光體包括如請求項1或2之螢光體。
  14. 如請求項13之發光裝置，其中上述第2發光體進而包括黃色螢光體及/或綠色螢光體。
  15. 如請求項14之發光裝置，其中上述黃色螢光體及/或綠色螢光體包括石榴石系螢光體、矽酸鹽系螢光體、氮化物螢光體、及氮氧化物螢光體中之任1種以上。
  16. 一種照明裝置，其具備如請求項13之發光裝置作為光源。
  17. 一種圖像顯示裝置，其具備如請求項13之發光裝置作為光源。
  18. 一種車輛用顯示燈，其具備如請求項13之發光裝置作為光源。
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