WO2005106987A1 - Schichtanordnung für eine organische lichtemittierende diode - Google Patents

Schichtanordnung für eine organische lichtemittierende diode Download PDF

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Jan Blochwitz-Nimoth
Jan Birnstock
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    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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    • H10K2102/302—Details of OLEDs of OLED structures
    • H10K2102/3023—Direction of light emission
    • H10K2102/3026—Top emission

Definitions

  • the invention relates to an arrangement with an organic light-emitting diode (OLED) as well as a display element and a lighting device using the arrangement.
  • OLED organic light-emitting diode
  • OLEDs are also used in lighting elements. The advantage of OLEDs is their high energy efficiencies, their low operating voltages and the possibility of producing flat-emitting components in any color.
  • organic light-emitting diodes are flat components.
  • OLEDs an organic layer area with one or more layers of organic material is embedded between two electrodes, at least one of which must be transparent.
  • Conductive oxides so-called TCOs ("transparent conductive oxides"), are generally used for the transparent of the two electrodes. If the electrode between a substrate on which the electrodes and the organic layer area are arranged and the organic layer area (lower electrode) is transparent, one speaks of a “bottom emission OLED”, and the other electrode (upper electrode) is transparent it is a "top emission OLED”. Components in which both electrodes are transparent can also be formed. With all different construction methods, the emitted light is generated in a so-called emission zone on the basis of radiative recombination of electrons and defect electrons (holes). The light leaves the component through the transparent electrode.
  • the lower electrode which is on the substrate, has to fulfill a number of properties.
  • ITO has found a satisfactory solution for bottom-emitting components.
  • top-emitting components however, the selection of a suitable electrode material is difficult.
  • Top-emitting OLEDs are required in order to be able to integrate OLEDs in so-called backplanes (forms the substrate) of active matrix displays.
  • the backplanes with their TFT electronics circuit (TFT - "thin film transistor") and a final contact are preferably manufactured in a factory for amorphous-Si (a-Si) or polycrystalline-Si (poly-Si) backplane production , Then they are transported to the location of the OLED production, preferably in air.
  • the OLED is then applied to the final upper contact of the backplane, for example by vacuum evaporation.
  • the top contact of the backplane forms the basic contact for the OLED.
  • Areas between the display elements of a display device manufactured in this way are separated from one another with the aid of a structured insulation layer.
  • the insulation layer is also manufactured in the a-Si or poly-Si factory.
  • a layer arrangement with an OLED in top-emitting design is known from document US 2002/0117962 AI.
  • the top electrode of the OLED is a transparent cathode.
  • the lower anode of the OLED which is arranged on a substrate, is formed with the aid of several layers.
  • a metal layer which can also be a stack of several metal layers, is arranged on the substrate. Different metals or alloys are proposed for the metal layer, with which an anode suitable for the OLED can be formed.
  • the metal layer has an excellent reflectivity for light of the visible spectrum.
  • a barrier layer is applied to the metal layer, which can also be multi-layered.
  • the material of the barrier layer can be conductive or insulating.
  • the metal layer is physically and chemically separated from an anode modification layer arranged on the barrier layer.
  • the material for the anode modification layer can also be conductive or insulating.
  • the work function for the holes from the anode is set and a stable interface to the organic layer area located above is made possible.
  • US 2002/0117962 AI different embodiments for materials and layer thicknesses for both Metal layer as well as the barrier layer and the anode modification layer described.
  • the multilayer structure of the anode in the known OLED complicates the manufacturing process.
  • the object of the invention is therefore to provide an improved layer arrangement for an OLED and an improved display device / lighting device using the arrangement, which can be produced with reduced effort and inexpensively.
  • the invention encompasses the idea of providing a layer arrangement for an organic light-emitting diode (OLED) in a top-emitting embodiment, with a lower electrode, an upper electrode which is transparent, and an organic layer region which is in contact with the lower and the upper Electrode is arranged between the two electrodes and in which, by means of recombination of electrons and holes, light can be generated which exits through the upper electrode, the lower electrode having a layer structure in which a lower electrode layer is a metal layer, the lower structure in the layer structure A protective and modification layer is arranged on the metal layer and is in contact with the organic layer region.
  • OLED organic light-emitting diode
  • a significant advantage which is achieved with the aid of the invention compared to the prior art, is that the layer structure of the lower electrode is simpler with a top-emitting OLED and, moreover, the diverse requirements for such a contact layer described below are better met.
  • the following advantageous properties can be achieved with the aid of a suitable choice of materials and thicknesses for the layers of the lower electrode: i. high reflectivity for light in the visible spectral range, ii. low electrical resistance, iii. low roughness, iv. Adaptability of the work function for the injected charge carriers with regard to the organic layer area, v. Avoiding the formation of surface layers under normal environmental influences (oxygen, moisture), which reduce the properties of the OLED on this layer system, for example due to barrier formation for charge carrier injection from the contact layers into the layers of the OLED, and vi. Structurability of the electrode.
  • FIG. 1 shows a schematic cross-sectional representation of a layer structure for a lower electrode of a top-emitting OLED
  • FIG. 2 shows a schematic cross-sectional illustration of a section of a display device with OLEDs using a lower electrode according to FIG. 1;
  • 3 A and 3B are schematic cross-sectional representations of a layer structure with an OLED in normal construction and inverted construction, an organic layer region being constructed in one layer;
  • 4A and 4B are schematic cross-sectional representations of a layer structure with an OLED in normal construction and inverted construction, an organic layer region being constructed in multiple layers;
  • 5A and 5B are schematic cross-sectional representations of a layer structure with an OLED in normal construction and inverted construction, an organic layer region having a p-doped hole transport layer and an n-doped electron transport layer; and 6A and 6B are schematic cross-sectional representations of a layer structure with an OLED in normal construction and inverted construction, an organic layer region having a p-doped hole transport layer, an n-doped electron transport layer and intermediate layers.
  • the layer structure for the lower electrode 10 according to FIG. 1 comprises the following layers:
  • a layer 11a of metal is provided as the bottom layer with a thickness between 10 nm and 500 nm, preferably between 40 nm and 150 nm, which has the following properties:
  • the conductivity is so great that a given current can be reached without high voltage drop can be transported.
  • the voltage drop is less than about 0.2V.
  • the sheet resistance of the metal layer 11a is less than 10 ⁇ / sq. , preferably less than 1 ⁇ / sq. -
  • the roughness is low.
  • less than 2 nm RMS preferably less than 1 nm RMS.
  • These properties are achieved using metals such as Cr, Ti, Mo, Ta or the like, or mixtures thereof, for example CrMo.
  • AI can also be used as a material if the layer thickness is less than 75nm.
  • the metal materials are processed by means of sputtering, thermal evaporation or electron beam evaporation.
  • the layer 11a is preferably made of the same material that is used when using an OLED with a lower electrode, which is designed according to the invention, in a display device or a lighting device in a backplane for contact connections that conduct the current to the display elements with the OLED. These contact connections typically have a thickness of approximately 150 nm.
  • a further layer 1 lb of metal is provided with a thickness between approximately 5 nm and 80 nm, preferably between approximately 15 nm and 40 nm.
  • the further layer 11b forms in a stack together with layer 1 1a a metal layer 12 for the lower electrode 10.
  • the metal layer 12 has the following properties: The reflectivity is greater than approximately 50%, preferably greater than approximately 80%. - The conductivity is so high that a given current can be transported without an excessive voltage drop. The voltage drop is less than about 0.2V.
  • the sheet resistance of metal layer 12 formed from layers 11a and 1 lb is less than about 10 ⁇ / sq. 3 preferably less than about 1 ⁇ / sq.
  • the roughness is low, typically less than about 2 nm RMS, preferably less than about 1 nm RMS.
  • the further layer 11b made of metal has a high reflectivity. Suitable metals are, for example, Al, Ag or alloys with a high proportion (> 50%) of the reflective materials, for example AlTi alloys.
  • the material for the further layer 11b is processed by means of sputtering, thermal evaporation or electron beam evaporation. With the help of a small layer thickness of the further layer 11b it is ensured that the total roughness of the stack for the metal layer 12 is still below approximately 2 nm RMS, preferably below approximately 1 nm RMS.
  • a protection and modification layer 13 made of a metal, an oxide or a nitride with a thickness between approximately 2 nm and approximately 50 nm, preferably between approximately 5 nm and 30 nm, is also provided.
  • the stack with the metal layer 12 and the protection and modification layer 13 has the following properties:
  • the layer structure with the metal layer 12 and the protection and modification layer 13 can be structured, for example by means of etching.
  • the work function of the stack is adapted to a subsequent organic layer area.
  • the protection and modification layer 13 protects the layers 11a, 11b below by preventing oxidation.
  • the reflectivity is greater than about 50%, preferably greater than about 80%.
  • the conductivity of the layer is so high that it can transport a given current without too high a voltage drop.
  • the voltage drop is less than about 0.2V.
  • the surface resistance of the stack is typically less than about 10 ⁇ / sq., Preferably less than about 1 ⁇ / sq.
  • the roughness is low, typically less than about 2 nm RMS, preferably less than about 1 nm RMS.
  • the protection and modification layer 13 thus protects the layers 11a, 11b underneath from oxidation during transport of the backplane and from degradation during further processing.
  • These properties can be achieved by using, for example, the following materials for the protection and modification layer 13: Ti y N x , ITO, Cr, Mo, Ta, Ti, Ni, Ni y O x , Ti y O x , Ni y N x , Pd y O x , Pt y O x , Pd y N x , Pt y N x and others, where x and y may be in the range of 1..4.
  • the materials are processed by means of sputtering, thermal evaporation or electron beam evaporation.
  • the layer 11a is made of Mo or Cr
  • the further layer 11b is made of Al or Ag
  • the protection and modification layer 13 is made of TiN or TiO x .
  • the metal layer 12 comprises the layer 11a and the further layer 11b, which are each described in detail above.
  • An alternative embodiment (not shown) of the lower electrode 10 differs from this in that the metal layer 12 has a single layer.
  • the single-layer metal layer is then carried out by means of a suitable choice of the material and layer thickness used so that it has the features described above for the metal layer 12 as a single layer, for example with regard to the reflectivity, the conductivity and the roughness.
  • the stack when used in a display device or a lighting device, the stack is structured with the layers 11a, 11lb before the protective and modification layer 13 is applied. The protection and modification layer 13 is then applied unstructured.
  • the functionality of the lower electrode 10 can also be retained if the protective and modification layer 13 is not structured.
  • the transverse conductivity of the protection and modification layer 13 must then be so low that when using the lower electrode 10 for OLEDs in a display or lighting device, no short circuit between two adjacent display / lighting elements (pixels) is caused (cross-talk low) ).
  • the stack with the layer 11a, the further layer 11b and the protection and modification layer 13 is applied over a large area, then structured laterally, for example by means of an etching process.
  • the protection and modification layer 13 protects the layers 11a, 11b from damage during further processing. If no etching process is available with which the stack with the layer 11a, the further layer 11b and the protection and modification layer 13 can be structured together, the following process variants can alternatively be provided:
  • connection points for the external electronics.
  • the layer 11a is structured in such a way that it also forms lateral display connections for connecting the display to external control electronics. These connections are usually made by bonding flat cables.
  • the type of structuring explained under a) can also be carried out after the layer 11a and the further layer 11b, that is to say the metal layer 12, have been applied.
  • the metal layer 12 and the protection and modification layer 13 are applied and structured individually or together in such a way that the layer combination also forms the connections for the external electronics.
  • a procedure according to process variants (2) and (3) presupposes that damage to the further layer 11b, which occurs when the layer 11a and the further layer 11b are structured, is so small that charge carriers are still effectively removed from the further layer 11b can be injected into the protection and modification layer 13. Furthermore The further layer 1 lb must not be damaged if the protection and modification layer 13 is structured (process variant 3).
  • a layer structure for the lower electrode 10, as described with reference to FIG. 1, can be used both in connection with an OLED in normal construction, in which the lower electrode is formed as an anode and light is emitted through an overhead transparent cathode. as well as in an OLED with an inverted structure, in which the cathode is formed with the aid of the lower electrode and light is emitted through a transparent anode located on top.
  • An OLED with such a lower electrode can be used in particular for a display device 20 with display elements 20a, 20b, as shown in FIG. 2.
  • FIG. 2 shows a schematic cross-sectional representation of the display element 20, in which a back layer 22 is arranged on a substrate 21, which serves as a passivation layer on the one hand and in which electronic components are formed on the other hand, which serve to control OLEDs 23, 24.
  • the back layer 22 is, for example, based on the known Si electronics, that is to say with structured or unstructured layers made of doped or undoped Si and structured or unstructured passivation layers made of oxides or nitrides of Si.
  • Lower electrodes 23 a, 24 a for the OLEDS 23, 24 are applied to the back layer 22.
  • the lower electrodes 23a, 24a are designed in accordance with one of the embodiments as explained in detail above in connection with FIG. 1.
  • the lower electrodes 23a, 24a are connected to a respective organic region 23b, 24b in which light 25 is emitted.
  • An upper electrode 26 extends above the organic regions 23b, 24b.
  • a structured insulation layer 27 is provided according to FIG.
  • FIG. 2 The use of the lower electrode 10 has been described in FIG. 2 for a display device 20. The explanations apply accordingly to a lighting device using several OLEDs with the lower electrode according to FIG. 1.
  • FIGS. 3 to 6 the following describes embodiments for an arrangement with an OLED, in which the lower electrode 10 is formed according to one of the embodiments explained with reference to FIG. 1, namely as a layer structure with the metal layer 12 can be made in one or more layers, and the protective and modification layer 13.
  • the layer structure is shown in FIGS. Chen schematically indicated in the longitudinal direction of the respective lower electrode.
  • the arrangements described in FIGS. 3 to 6 can be used in connection with display devices or lighting devices, as have been explained by way of example with reference to FIG. 2.
  • the various embodiments in FIGS. 3 to 6 are described for OLEDs in normal construction and inverted construction.
  • the inverted design has the advantage over the normal design that simple integration of the OLED with associated driver electronics is made possible, for example by means of CMOS technology or with amorphous n-channel Si TFTs.
  • the arrangement of the cathode below the organic layer area has the advantage that the cathode is better protected against environmental influences such as oxygen or water.
  • Environmental influences on the cathode materials on top can have an adverse effect on the long-term stability of the component, for example due to signs of detachment of the upper electrode. This can lead to problems with long-term stability due to partial vias (pin holes).
  • FIGS. 3A and 3B show a schematic cross-sectional representation of a layer structure with an OLED in normal construction (see FIG. 3A) and in inverted construction (see FIG. 3B).
  • an organic area O in which light is emitted by means of recombination of electrons and holes, has a single layer and, corresponding to the simplest structure of an OLED, is arranged between an anode A and a cathode K.
  • the stack with anode A, cathode K and organic layer region O is arranged on a substrate S.
  • FIGS. 4A and 4B show schematic cross-sectional representations of a layer structure with an OLED in normal construction (cf. FIG. 4A) and in inverted construction (cf. FIG. 4B).
  • the organic layer region O is embodied in multiple layers.
  • An electron transport layer 40 takes over the transport function for the electrons.
  • a hole transport layer 41 takes over the transport function for the solder rather.
  • Light is emitted due to the recombination of electrons and holes in a boundary area 42 between the electron transport layer 40 and the hole transport layer 41, both of which are formed from an organic material.
  • the boundary region can also be formed as an extra layer with the aid of another organic material.
  • FIG. 5A and 5B show schematic cross-sectional representations of a layer structure with an OLED in normal construction (cf. FIG. 5A) and in inverted construction (cf. FIG. 5B).
  • the organic layer region O is of multilayer design.
  • a p-doped hole transport layer 50, an n-doped electron transport layer 51 and a light-emitting layer 52 are provided in the organic layer region O.
  • doping is understood to be the targeted influencing of the conductivity of a semiconductor layer by adding foreign atoms / molecules.
  • Doped charge carrier transport layers are described as such in various embodiments, for example in document DE 102 15 210 AI.
  • the layer sequence of an OLED can be reversed (cf. FIG. 5B), so that the hole-injecting contact (anode A) is implemented as a cover electrode.
  • the hole-injecting contact anode A
  • the operating voltages are much higher with inverted organic light-emitting diodes than with comparable non-inverted structures.
  • the reason for this is the poorer injection from the contacts into the organic layer area O, because the work function of the contacts can no longer be specifically optimized.
  • a thin space charge zone is created in the doped charge carrier transport layers 50, 51 on the electrodes A, K, through which the charge carriers (electrons / holes) can be injected efficiently. Due to the tunnel injection, the injection is no longer hindered even with an energetically high barrier due to the very thin space charge zone.
  • the respective charge carrier transport layers 50, 51 are advantageously doped by admixing an organic or inorganic substance (dopant). These big moles coolers are stably built into the matrix molecular structure of the charge carrier transport layers 50, 51. This ensures high stability when operating the OLED (no diffusion) and under thermal stress.
  • acceptor-like molecules are used as dopants, and donor-like molecules are used for the electron transport layer.
  • the reason for the increase in conductivity is an increased density of equilibrium charge carriers in the doped layers.
  • the electron transport layer 51 can have thicker layers than is possible with undoped layers (with undoped layers typically a thickness between approximately 20 nm and approximately 40 mm) without drastically increasing the operating voltage.
  • the hole transport layer 50 can also be made thicker than would be possible with undoped layers, without this leading to an increase in the operating voltage. So both layers are thick enough to protect the layers underneath from damage during the manufacturing process.
  • FIG. 6A and 6B show a schematic cross-sectional representation of a layer structure with an OLED in normal construction (cf. FIG. 6A) and in inverted construction (cf. FIG. 6B), the OLEDs compared to the embodiments according to FIG. 5A and 5B additionally have intermediate layers in the organic layer region O.
  • the substances of the intermediate layers 62, 63 are selected so that when the voltage is applied in the direction of the operating voltage, the majority charge carriers (holes or electrons) at the boundary layer doped charge carrier transport layer / intermediate layer are not excessively hindered due to their energy levels (low barrier), but the minority carriers efficiently at the interface between light emitting layer 64 and intermediate layer 62, 63 are held open (high barrier). Furthermore, the barrier height for the injection of charge carriers from the intermediate layer 62, 63 into the emitting layer 64 should be so small that the conversion of a pair of charge carriers at the interface into an exciton in the emitting layer 64 is energetically advantageous. This prevents exclex formation at the interfaces of the light-emitting layer 64, which reduces the efficiency of the light emission.
  • the intermediate layers 62, 63 can be chosen to be very thin, since it is nevertheless not possible for the charge carriers to tunnel out of the light-emitting layer 64 into the energy states of the charge carrier transport layers 60, 61. This allows a low operating voltage to be achieved despite intermediate layers 62, 63. Under certain circumstances, the intermediate layers 62, 63 can also consist of the same material as the matrix material of the charge carrier transport layers 60, 61.
  • One embodiment comprises the following layer arrangement with a normal construction:
  • thin hole-side intermediate layer 62 made of a material whose band layers match the band layers of the layers surrounding them,
  • light-emitting layer 64 (possibly doped with emitter dye),
  • thin electron-side intermediate layer 63 made of a material, the band layers of which match the band layers of the layers surrounding them,
  • FIG. 6B Another embodiment (see FIG. 6B) comprises the following layer arrangement in the case of an inverted construction:
  • thin electron-side intermediate layer 63 made of a material, the band layers of which match the band layers of the layers surrounding them,
  • light-emitting layer 64 (possibly doped with emitter dye)
  • thin hole-side intermediate layer 62 made of a material whose band layers match the band layers of the layers surrounding them,
  • the functions of charge carrier injection and charge carrier transport in the charge carrier transport layers 60, 61 can be divided into several layers, at least one of which is doped to the respective electrode A, K. If the doped layer is not located directly at the respective electrode A, K, then all layers between the doped layer and the respective electrode A, K must be so thin that charge carriers can tunnel through them efficiently (approximately ⁇ 10 nm). These layers can be thicker if they have a very high conductivity, the sheet resistance of these layers must be lower than that of the neighboring doped layer.
  • the intermediate layers are to be regarded as part of the electrode A, K.
  • the molar doping concentrations are typically in the range from 1:10 to 1: 10000.
  • the dopants are organic molecules with molecular weights above about 200 g / mol.

Landscapes

  • Electroluminescent Light Sources (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft eine Schichtanordnung für eine organische lichtemittierende Diode (OLED) in top-emittierender Ausführung sowie eine Anzeigeeinrichtung und eine Beleuch­ tungseinrichtung mit der Schichtanordnung. Die Schichtanordnung umfaßt eine untere Elek­trode (A), eine obere Elektrode (K), die transparent ist, und einen organischen Schichtbereich (O), welcher in Kontakt mit der unteren und der oberen Elektrode (A; K) zwischen den beiden Elektroden (A; K) angeordnet ist und in dem mittels Rekombination von Elektronen und Lö­chern Licht erzeugt werden kann, das durch die obere Elektrode (K) austritt, wobei die untere Elektrode (A) einen Schichtaufbau aufweist, bei dem eine untere Elektrodenschicht eine Me­tallschicht ist. Im Schichtaufbau der unteren Elektrode (A) ist auf der Metallschicht eine Schutz- und Modifikations-Schicht angeordnet, die mit dem organischen Schichtbereich (O) in Kontakt ist.

Description

Schichtanordnung für eine organische lichtemittierende Diode
Die Erfindung bezieht sich auf eine Anordnung mit einer organischen lichtemittierenden Diode (OLED) sowie eine Anzeigeeixirichtung und eine Beleuchtungseinrichtung unter Verwendung der Anordnung.
Die graphische Darstellung von Informationen spielt in vielen Bereichen des täglichen Lebens eine immer größere Rolle. Zunehmend werden technische Geräte mit Anzeigeeinrichtungen verschiedener Größe ausgestattet, die zur Unterhaltung oder Information der Nutzer dienen. Der Anspruch an die Qualität der Bildausgabe steigt stetig.
Die Mehrheit der heute verwendeten Anzeigeeinrichtungen beruht auf dem Prinzip der Kathodenstrahlröhre oder der Flüssigkristallanzeige. Darüber hinaus existieren weitere Flachdisplaytechnologien wie Plasma-, Elektrolumineszenz-, Vakuumfluoreszenz- oder Feldemissionsdisplay. Mit den Anzeigen auf Basis organischer lichtemittierender Dioden ist in den letzten Jahren eine ernst zu nehmende Konkurrenz für die etablierten Technologien erwachsen. Brilliante Farben, exzellenter Kontrast, Selbstemissionsvermögen, schnelle Schaltzeiten auch bei tiefen Temperaturen, weiter Betrachtungswinkel und großer Füllfaktor sind die Vorzüge dieser Technologie. Neben Displays finden OLEDs auch Anwendung in Beleuchtungselementen. Der Vorteil von OLEDs besteht hierbei in ihren hohen Energieeffizienzen, ihren niedrigen Betriebsspannungen sowie der Möglichkeit, flächig emittierende Bauelemente in beliebigen Farben herzustellen.
Organische Leuchtdioden sind im Gegensatz zu anorganischen lichtemitierenden Dioden flächige Bauelemente. Bei OLEDs ist zwischen zwei Elektroden, von denen zumindest eine transparent sein muß, ein organischer Schichtbereich mit einer oder mehreren Schichten aus organischem Material eingebettet. Für die transparente der beiden Elektroden werden in der Regel leitfähige Oxide verwendet, so genannte TCOs ("transparent conductive oxides"). Ist die Elektrode zwischen einem Substrat, auf dem die Elektroden und der organische Schichtbereich angeordnet sind, und organischem Schichtbereich (untere Elekrode) transparent, spricht man von einer "Bottom-Emission-OLED", ist die andere Elektrode (obere Elektrode) transparent, handelt es sich um eine "Top-Emission-OLED". Auch Bauteile, in denen beide Elektroden transparent sind, können gebildet werden. Die Erzeugung des emittierten Lichtes erfolgt bei allen verschiedenen Bauweisen in einer sogenannten Emissionszone aufgrund von strahlender Rekombination von Elektronen und Defektelektronen (Löchern). Durch die transparente^) Elektrode(n) hindurch verläßt das Licht das Bauteil.
Die untere Elektrode, die sich auf dem Substrat befindet, muß eine ganze Reihe von Eigenschaften erfüllen. Für bottom-emittierende Bauteile ist zum Beispiel mit ITO eine befriedigende Lösung gefunden worden. Für top-emittierende Bauteile dagegen gestaltet sich die Auswahl eines geeigneten Elektrodenmaterials schwierig. Top-emittierende OLEDs werden benötigt, um OLEDs zum Beispiel in so genannte Backplanes (bildet das Substrat) von Aktiv- Matrix-Anzeigen integrieren zu können. Dazu werden die Backplanes mit ihrer TFT- Elektronik-Schaltung (TFT - "thin film transistor") und einem abschließenden Kontakt vorzugsweise in einer Fabrik für amorphe-Si (a-Si) oder polykristalline-Si (poly-Si) Backplane- Herstellung gefertigt. Dann werden sie zum Ort der OLED Herstellung transportiert, bevorzugt in Luft. Die OLED wird dann auf den abschließenden oberen Kontakt der Backplane aufgebracht, zum Beispiel mittels Aufdampfen im Vakuum. Der obere Kontakt der Backplane bildet dabei den Grundkontakt für die OLED. Bereiche zwischen den Anzeigeelementen einer derart gefertigten Anzeigeeinrichtung werden mit Hilfe einer strukturierten Isolationsschicht voneinander getrennt. Die Isolationsschicht wird auch in der a-Si- oder poly-Si-Fabrik hergestellt.
Aus dem Dokument US 2002/0117962 AI ist eine Schichtanordnung mit einer OLED in topemittierender Ausführung bekannt. Die obere Elektrode der OLED ist eine transparente Kathode. Die untere, auf einem Substrat angeordnete Anode der OLED ist mit Hilfe von mehreren Schichten gebildet. Auf dem Substrat ist eine Metallschicht angeordnet, bei der es sich auch um einen Stapel von mehreren Metallschichten handeln kann. Für die Metallschicht werden unterschiedliche Metalle oder Legierungen vorgeschlagen, mit denen eine für die OLED geeignete Anode gebildet werden kann. Die Metallschicht weist ein für Licht des sichtbaren Spektrums exzellentes Reflexionsvermögen auf. Auf die Metallschicht ist eine Barrierenschicht aufgebracht, die ebenfalls mehrschichtig ausgeführt sein kann. Das Material der Barrierenschicht kann leitend oder isolierend sein. Mit Hilfe der Barrierenschicht wird die Metallschicht von einer auf der Barrierenschicht angeordneten Anoden-Modifikationsschicht physikalisch und chemisch getrennt. Auch das Material für die Anoden-Modifikationsschicht kann leitend oder isolierend sein. Mit Hilfe der Anoden-Modifikationsschicht wird die Austrittsarbeit für die Löcher aus der Anode eingestellt und eine stabile Grenzfläche zum darüber befindlichen organischen Schichtbereich ermöglicht. In dem Dokument US 2002/0117962 AI sind verschiedene Ausfuhrungsformen für Materialien sowie Schichtdicken sowohl für die Metallschicht als auch die Barrierenschicht und die Anoden-Modifikationsschicht beschrieben. Der mehrschichtige Aufbau der Anode bei der bekannten OLED verkompliziert den Herstellungsprozeß.
Aufgabe der Erfindung ist es deshalb, eine verbesserte Schichtanordnung für eine OLED sowie eine verbesserte Anzeigeeinrichtung/Beleuchtungseinrichtung unter Verwendung der Anordnung zu schaffen, die mit vermindertem Aufwand und kostengünstig herstellbar sind..
Diese Aufgabe wird durch eine Schichtanordnung nach dem unabhängigen Anspruch 1, eine Anzeigeeinrichtung nach dem unabhängigen Anspruch 19, eine Beleuchtungseimichtung nach dem unabhängigen Anspruch 20 sowie ein Verfahren nach dem unabhängigen Anspruch 21 gelöst.
Die Erfindung umfaßt den Gedanken, eine Schichtanordnung für eine organische lichtemittierende Diode (OLED) in top-emittierender Ausführung vorzusehen, mit einer unteren Elektrode, einer oberen Elektrode, die transparent ist, und einem organischen Schichtbereich, welcher in Kontakt mit der unteren und der oberen Elektrode zwischen den beiden Elektroden angeordnet ist und in dem mittels Rekombination von Elektronen und Löchern Licht erzeugt werden kann, das durch die obere Elektrode austritt, wobei die untere Elektrode einen Schichtaufbau aufweist, bei dem eine untere Elektrodenschicht eine Metallschicht ist, wobei im Schichtaufbau der unteren Elektrode auf der Metallschicht eine Schutz- und Modifikationsschicht angeordnet ist, die mit dem organischen Schichtbereich in Kontakt ist.
Ein wesentlicher Vorteil, welcher mit Hilfe der Erfindung gegenüber dem Stand der Technik erreicht ist, besteht darin, daß der Schichtaufbau der unteren Elektrode bei einer topemittierenden OLED einfacher ist und darüber hinaus noch die im folgenden beschriebenen vielfaltigen Anforderungen an eine solche Kontaktschicht besser erfüllt werden.
Es hat sich überraschend gezeigt, daß auch mit dem dargestellten Schichtaufbau der unteren Elektrode die folgenden vorteilhaften Eigenschaften mit Hilfe einer geeigneten Wahl von Materialien und Dicken für die Schichten der unteren Elektrode erreicht werden können: i. hohes Reflexionsvermögen für Licht im sichtbaren Spektralbereich, ii. niedriger elektrischer Widerstand, iii. geringe Rauhigkeit, iv. Anpaßbarkeit der Austrittsarbeit für die injizierten Ladungsträger hinsichtlich des organischen Schichtbereiches, v. Vermeiden der Bildung von Obverflächenschichten unter normalen Umwelteinflüssen (Sauerstoff, Feuchtigkeit), die die Eigenschaften der OLED auf diesem Schichtsystem vermindern, zum Beispiel aufgrund von Barrierebildung für Ladungsträgerinjektion aus den Kontaktschichten in die Schichten der OLED, und vi. Strukturierbarkeit der Elektrode.
Sämtliche dieser vorteilhaften Eigenschaften oder eine beliebige Unterkombination einzelner Eigenschaften sind bei der erfindungsgemäßen Schichtanordnung und der erfindungsgemäßen Anzeigeeinrichtung/Beleuchtungseinrichtung realisierbar.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind Gegenstand von abhängigen Unteransprüchen.
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen unter Bezugnahme auf eine Zeichnung näher erläutert. Hierbei zeigen:
Fig. 1 eine schematische Querschnittsdarstellung eines Schichtaufbaus für eine untere Elektrode einer top-emittierenden OLED;
Fig. 2 eine schematische Querschnittsdarstellung eines Abschnitts einer Anzeigeeinrichtung mit OLEDs unter Verwendung einer unteren Elektrode gemäß Fig. 1;
Fig. 3 A und 3B schematische Querschnittsdarstellungen eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise und invertierter Bauweise, wobei ein organischer Schichtbereich einschichtig ausgeführt ist;
Fig. 4A und 4B schematische Querschnittsdarstellungen eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise und invertierter Bauweise, wobei ein organischer Schichtbereich mehrschichtig ausgeführt ist;
Fig. 5A und 5B schematische Querschnittsdarstellungen eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise und invertierter Bauweise, wobei ein organischer Schichtbereich eine p-dotierte Löchertransportschicht und eine n- dotierte Elektronentransportschicht aufweist; und Fig. 6A und 6B schematische Querschnittsdarstellungen eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise und invertierter Bauweise, wobei ein organischer Schichtbereich eine p-dotierte Löchertransportschicht, eine n-dotierte Elektronentransportschicht sowie Zwischenschichten aufweist.
Fig. 1 zeigt eine schematische Querschnittsdarstellung eines Schichtaufbaus für eine untere Elektrode 10 in einer top-emittierenden OLED. Im folgenden werden die Schichten des in Fig. 1 dargestellten Schichtaufbaus näher erläutert. Der Schichtaufbau für die untere Elektrode 10 gemäß Fig. 1 umfaßt die folgenden Schichten:
(a) Eine Schicht aus Metall Es ist eine Schicht 11a aus Metall als unterste Schicht mit einer Dicke zwischen lOnm und 500nm, bevorzugt zwischen 40nm und 150nm vorgesehen, die folgende Eigenschaften aufweist: - Die Leitfähigkeit ist so groß, daß ein vorgegebener Strom ohne zu hohen Spannungsabfall transportiert werden kann. Der Spannungsabfall ist kleiner als etwa 0.2V. - Typischerweise ist der Flächenwiderstand der Metallschicht 11a kleiner als lOΩ/sq. , bevorzugt kleiner lΩ/sq. - Die Rauhigkeit ist gering. Typischerweise geringer als 2nm RMS, bevorzugt kleiner als lnm RMS. Diese Eigenschaften werden erreicht, indem die Metalle wie Cr, Ti, Mo, Ta oder dergleichen, oder Mischungen hiervon, zum Beispiel CrMo, verwendet werden. Auch AI kann als Material verwendet werden, wenn die Schichtdicke kleiner 75nm ist. Die Metallmaterialien werden mittels Sputtern, thermischen Verdampfen oder Elektronenstrahlverdamp- fen prozessiert.
Die Schicht 11a ist bevorzugt aus dem gleichen Material, welches bei Verwendung einer OLED mit einer unteren Elektrode, die erfindungsgemäß ausgeführt ist, in einer Anzeigeeinrichtung oder einer Beleuchtungseinrichtung in einer Backplane für Kontaktanschlüsse verwendet wird, die den Strom zu den Anzeigeelementen mit der OLED leiten. Diese Kontaktanschlüsse weisen typischerweise eine Dicke von etwa 150nm auf.
(b) Weitere Schicht aus Metall Gemäß Fig. 1 ist eine weitere- Schicht 1 lb aus Metall mit einer Dicke zwischen etwa 5nm und 80nm, bevorzugt zwischen etwa 15nm und 40nm vorgesehen. Die weitere Schicht 11b bildet in einem Stapel gemeinsam mit der Schicht 1 1a eine Metallschicht 12 für die untere Elektrode 10. Die Metallschicht 12 weist die folgenden Eigenschaften auf: - Das Reflexionsvermögen ist größer als etwa 50%, bevorzugt größer als etwa 80%. - Die Leitfähigkeit ist so hoch, daß ein vorgegebener Strom ohne zu hohen Spannungsabfall transportieren kann. Der Spannungsabfall ist kleiner als etwa 0.2V. Typischerweise ist der Flächenwiderstand der aus den Schichten 11a und 1 lb gebildeten Metallschicht 12 kleiner als etwa 10Ω/sq.3 bevorzugt kleiner als etwa lΩ/sq. - Die Rauhigkeit ist gering, typischerweise geringer als etwa 2nm RMS, bevorzugt klei-r ner als etwa lnm RMS.
Die weitere Schicht 11b aus Metall weist ein hohes Reflexionsvermögen auf. Geeignete Metalle sind zum Beispiel AI, Ag oder Legierungen mit einem hohen Anteil (>50%) der reflektierenden Materialien, zum Beispiel AlTi-Legierungen. Das Material für die weitere Schicht 11b wird mittels Sputtern, thermischen Verdampfen oder Elektronenstrahlver- dampfen prozessiert. Mit Hilfe einer geringen Schichtdicke der weiteren Schicht 11b wird gewährleistet, das die Gesamt-Rauhigkeit des Stapels für die Metallschicht 12 noch unter etwa 2nm RMS, bevorzugt unter etwa lnm RMS liegt.
(c) Schutz- und Modifikations-Schicht Nach Fig. 1 ist weiterhin eine Schutz- und Modifikations-Schicht 13 aus einem Metall, einem Oxid oder einem Nitrid mit einer Dicke zwischen etwa 2nm und etwa 50nm vorgesehen, bevorzugt zwischen etwa 5nm und 30nm. Der Stapel mit der Metallschicht 12 und der Schutz- und Modifikations-Schicht 13 weist folgende Eigenschaften auf: - Der Schichtaufbau mit der Metallschicht 12 und der Schutz- und Modifikations- Schicht 13 läßt sich strukturieren, zum Beispiel mittels Ätzen. - Mittels geeigneter Wahl des Materials für die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 ist die Austrittsarbeit des Stapels an einen folgenden organischen Schichtbereich angepaßt. - Die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 schützt die unten liegenden Schichten 11a, 11b, indem ein Oxidieren verhindert ist. - Das Reflexionsvermögen ist größer als etwa 50%, bevorzugt größer als etwa 80%. - Die Leitfähigkeit der Schicht ist so hoch, daß sie einen vorgegebenen Strom ohne zu hohen Spannungsabfall transportieren kann. Der Spannungsabfall ist kleiner als etwa 0.2V. Typischerweise ist der Flächenwiderstand des Stapels kleiner als etwa 10Ω/sq., bevorzugt kleiner als etwa lΩ/sq. - Die Rauhigkeit ist gering, typischerweise geringer als etwa 2nm RMS, bevorzugt kleiner als etwa lnm RMS.
Die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 schützt also die darunter liegenden Schichten 11a, 11b vor Oxidation bei Transport der Backplane und vor Degradation bei der weiteren Verarbeitung. Diese Eigenschaften können erreicht werden, indem für die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 zum Beispiel die folgenden Materialien verwendet werden: TiyNx, ITO, Cr, Mo, Ta, Ti, Ni, NiyOx, TiyOx, NiyNx, PdyOx, PtyOx, PdyNx, PtyNx und weitere, wobei x und y gegebenenfalls im Bereich von 1..4 liegen. Die Materialien werden mittels Sputtern, thermischen Verdampfen oder Elektronenstrahlverdampfen prozessiert.
Bei bevorzugten Ausführungsformen sind die Schicht 11a aus Mo oder Cr, die weitere Schicht 11b aus AI oder Ag und die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 aus TiN oder TiOx.
Bei der Ausführungsform nach Fig. 1 umfaßt die Metallschicht 12 die Schicht 11a und die weitere Schicht 11b, die vorhergehend jeweils im Detail beschrieben sind. Eine alternative Ausfuhrungsform (nicht dargestellt) der unteren Elektrode 10 unterscheidet sich hiervon dadurch, daß die Metallschicht 12 einschichtig ausgeführt ist. Die einschichtige Metallschicht wird mittels geeigneter Wahl von verwendetem Material und Schichtdicke dann so ausgeführt, daß sie als Einzelschicht die oben für die Metallschicht 12 beschriebenen Merkmale aufweist, beispielsweise hinsichtlich des Reflexionsvermögens, der Leitfähigkeit und der Rauhigkeit.
In einer Ausfuhrungsform bei Verwendung in einer Anzeigeeinrichtung oder einer Beleuchtungseinrichtung wird der Stapel mit den Schichten 11a, 1 lb vor dem Aufbringen der Schutz- und Modifikations-Schicht 13 strukturiert. Die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 wird dann unstrukturiert aufgebracht.
Die Funktionalität der unteren Elektrode 10 kann auch erhalten bleiben, wenn die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 nicht strukturiert ist. Die Querleitfähigkeit der Schutz- und Modifikations-Schicht 13 muß dann so gering sein, daß bei Verwendung der unteren Elektrode 10 für OLEDs in einer Anzeige- oder einer Beleuchtungseinrichtung kein Kurzschluß zweier benachbarter Anzeige-/Beleuchtungselemente (Pixel) hervorgerufen wird (Cross-Talk gering). In einem Backplane-Fertigungsprozeß zum Herstellen einer Anzeige- oder einer Beleuchtungseinrichtung wird der Stapel mit der Schicht 11a, der weiteren Schicht 11b und der Schutz- und Modifikations-Schicht 13 großflächig aufgetragen, dann lateral strukturiert, zum Beispiel mittels eines Ätzprozesses. Die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 schützt die Schichten 11a, 11b vor Schaden bei der weiteren Bearbeitung. Wenn kein Ätzprozeß zur Verfügung steht, mit dem der Stapel mit der Schicht 11a, der weiteren Schicht 11b und der Schutz- und Modifikations-Schicht 13 gemeinsam strukturiert werden kann, können alternativ die folgenden Prozeßvarianten vorgesehen sein:
(1) Schicht 11a auftragen und strukturieren. Danach werden die weitere Schicht 11b und die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 aufgetragen und zusammen strukturiert.
(2) Es werden die Schicht 11a und die weitere Schicht 11b aufgetragen und zusammen strukturiert. Danach wird die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 ohne Strukturierung aufgetragen. Dann muß allerdings die Querleitfahigkeit der Schutz- und Modifikations- Schicht 13 klein sein.
(3) Es werden die Schicht 11a und die weitere Schicht 11b aufgetragen und zusammen strukturiert. Danach wird die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 aufgetragen und strukturiert.
Es ist vorteilhaft, Teile eines unteren OLED-Kontaktes, nämlich die untere Elektrode 10, auch dafür zu verwenden, die Anschlußstellen (Kontaktpads) für die äußere Elektronik zu bilden. Um dieses zu erreichen, bestehen die folgenden Möglichkeiten: a) Die Schicht 11a wird so strukturiert, daß diese auch seitliche Display- Anschlüsse zur Verbindung des Displays mit einer externen Ansteuerelektronik bildet. Diese Anschlüsse werden gewöhnlich mittels Bonden von Flachkabeln ausgeführt. b) Die unter a) erläuterte Art der Strukturierung kann auch erfolgen, nachdem die Schicht 1 la und die weitere Schicht 1 lb, also die Metallschicht 12, aufgetragen worden sind. c) Alternativ werden die Metallschicht 12 und die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 aufgetragen und jeweils einzeln oder zusammen so strukturiert werden, daß die Schichtkombination auch die Anschlüsse für die äußere Elektronik bilden.
Ein Vorgehen nach den Prozeßvarianten (2) und (3) setzt voraus, daß ein Schaden an der weiteren Schicht 11b, welcher beim Strukturieren der Schicht 11a und der weiteren Schicht 11b entsteht, so gering ist, daß Ladungsträger immer noch effektiv von der weiteren Schicht 11b in die Schutz- und Modifikations-Schicht 13 injiziert werden können. Darüber hinaus darf die weitere Schicht 1 lb nicht beschädigt werden, wenn die Schutz- und Modifikations- Schicht 13 strukturiert wird (Prozeßvariante 3).
Ein Schichtaufbau für die untere Elektrode 10, wie er unter Bezugnahme auf Fig. 1 beschrieben wurde, kann sowohl in Verbindung mit einer OLED in normaler Bauweise, bei der die untere Elektrode als Anode gebildet ist und Licht durch eine oben liegende transparente Kathode emittiert wird, als auch bei einer OLED mit invertiertem Aufbau verwendet werden, bei der mit Hilfe der unteren Elektrode die Kathode gebildet ist und Licht durch eine oben liegende transparente Anode emittiert wird. Eine OLED mit einer derart gestalteten unteren Elektrode kann insbesondere für eine Anzeigeeinrichtung 20 mit Anzeigeelementen 20a, 20b verwendet werden, wie es in Fig. 2 dargestellt ist.
Fig. 2 zeigt eine schematische Querschnittsdarstellung des Anzeigeelements 20, bei der auf einem Substrat 21 eine Rückschicht 22 angeordnet ist, die einerseits als Passivierungsschicht dient und in der andererseits elektronische Bauelemente gebildet sind, die zur Ansteuerung von OLEDs 23, 24 dienen. Die Rückschicht 22 ist beispielsweise basierend auf der bekannten Si-Elektronik ausgeführt, also mit strukturierten oder unstrukturierten Schichten aus dotiertem oder undotiertem Si und strukturierten oder unstrukturierten Passivierungsschichten aus Oxiden oder Nitriden von Si. Auf die Rückschicht 22 sind untere Elektroden 23 a, 24a für die OLEDS 23, 24 aufgebracht. Die unteren Elektroden 23a, 24a sind entsprechend einer der Ausfuhrungsformen ausgestaltet, wie sie oben in Verbindung mit Fig. 1 im Detail erläutert wurden. Die unteren Elektroden 23a, 24a stehen mit einem jeweiligen organischen Bereich 23b, 24b in Verbindung, in welchem Licht 25 emittiert wird. Oberhalb der organischen Bereiche 23b, 24b erstreckt sich eine obere Elektrode 26. Des weiteren ist gemäß Fig. 2 eine strukturierte Isolationsschicht 27 vorgesehen.
Die Verwendung der unteren Elektrode 10 wurde in Fig. 2 für eine Anzeigeeinrichtung 20 beschrieben. Die Ausführungen gelten für eine Beleuchtungseinrichtσng unter Verwendung mehrerer OLEDs mit der unteren Elektrode nach Fig. 1 entsprechend.
Unter Bezugnahme auf die Fig. 3 bis 6 werden im folgenden Ausführungsformen für eine Anordnung mit einer OLED beschrieben, bei der die untere Elektrode 10 nach einer der unter Bezugnahme auf Fig. 1 erläuterten Ausfuhrungsformen gebildet ist, nämlich als Schichtaufbau mit der Metallschicht 12, die ein- oder mehrschichtig ausgeführt sein kann, und der Schutz- und Modifikations-Schicht 13. Der Schichtaufbau ist in den Fig. 3 bis 6 mittels Stri- chen in Längsrichtung der jeweiligen unteren Elektrode schematisch angedeutet. Die beschriebenen Anordnungen in den Fig. 3 bis 6 können in Verbindung mit Anzeigeeinrichtungen oder Beleuchtungseinrichtungen verwendet werden, wie sie beispielhaft unter Bezugnahme auf Fig. 2 erläutert wurden. Die verschiedenen Ausführungsformen in den Fig. 3 bis 6 werden jeweils für OLEDs in normaler Bauweise sowie invertierter Bauweise beschrieben. Es wurde festgestellt, daß es mit Hilfe des Schichtaufbaus für die untere Elektrode 10 möglich ist, eine top-emittierende OLED sowohl in normaler Bauweise, bei der die Anode unterhalb des organischen Schichtbereiches und die Kathode oberhalb des organischen Schichtbereiches angeordnet sind, als auch in invertierter Bauweise herzustellen, bei der die Kathode unterhalb des organischen Schichtbereiches und die Anode oberhalb des organischen Schichtbereiches angeordnet sind.
Die invertierte Bauweise hat gegenüber der normalen Bauweise den Vorteil, daß eine einfache Integration der OLED mit zugehöriger Treiberelektronik ermöglicht ist, zum Beispiel mittels CMOS-Technologie oder mit amorphen n-Kanal Si-TFTs. Darüber hinaus hat die Anordnung der Kathode unterhalb des organischen Schichtbereiches den Vorteil, daß die Kathode besser vor Umwelteinflüssen wie Sauerstoff oder Wasser geschützt ist. Umwelteinflüsse auf oben liegende Kathodenmaterialien können einen nachteiligen Effekt auf die Langzeitstabilität des Bauteils haben, zum Beispiel durch Ablöseerscheinungen der oberen Elektrode. Dies kann aufgrund von partiellen Durchkontaktierungen (Pin-Holes) zu Problemen hinsichtlich der Langzeitstabilität führen.
Die Fig. 3A und 3B zeigen eine schematische Querschnittsdarstellung eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise (vgl. Fig. 3A) und in invertierter Bauweise (vgl. Fig. 3B). Bei den Ausfuhrungsformen nach den Fig. 3A und 3B ist ein organischer Bereich O, in dem Licht mittels Rekombination von Elektronen und Löchern emittiert wird, einschichtig ausgeführt und, dem einfachsten Aufbau einer OLED entsprechend, zwischen einer Anode A und einer Kathode K angeordnet. Der Stapel mit Anode A, Kathode K und organischem Schichtbereich O ist auf einem Substrat S angeordnet.
Die Fig. 4A und 4B zeigen schematische Querschnittsdarstellungen eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise (vgl. Fig. 4A) und in invertierter Bauweise (vgl. Fig. 4B). Bei den Ausführungsformen in den Fig. 4A und 4B ist der organische Schichtbereich O mehrschichtig ausgeführt. Eine Elektronentransportschicht 40 übernimmt die Transportfunktion für die Elektronen. Eine Löchertransportschicht 41 übernimmt die Transportfunktion für die Lö- eher. Licht wird aufgrund der Rekombination von Elektronen und Löchern in einem Grenzbereich 42 zwischen der Elektronentransportschicht 40 und der Löchertransportschicht 41, die beide aus einem organischen Material gebildet sind, emittiert. Der Grenzbereich kann auch mit Hilfe eines weiteren organischen Materials als Extra-Schicht ausgebildet sein.
Die Fig. 5A und 5B zeigen schematische Querschnittsdarstellungen eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise (vgl. Fig. 5A) und in invertierter Bauweise (vgl. Fig. 5B). Der organische Schichtbereich O ist mehrschichtig ausgebildet. Es sind eine p-dotierte Löchertransportschicht 50, eine n-dotierte Elektronentransportschicht 51 sowie eine lichtemittierende Schicht 52 im organischen Schichtbereich O vorgesehen. Unter Dotierung ist hierbei, wie für anorganische Halbleiter üblich, die gezielte Beeinflussung der Leitfähigkeit einer Halbleiterschicht mittels Beimischung von Fremdatomen/Molekülen zu verstehen. Dotierte Ladungsträger-Transportschichten sind als solche in verschiedenen Ausführungsformen beispielsweise in dem Dokument DE 102 15 210 AI beschrieben.
Die Schichtreihenfolge einer OLED kann umgedreht werden (vgl. Fig. 5B), so daß der löcherinjizierende Kontakt (Anode A) als Deckelektrode realisiert ist. Gewöhnlich führt dies dazu, daß bei invertierten organischen Leuchtdioden die Betriebsspannungen wesentlich höher sind als bei vergleichbaren nicht-invertierten Strukturen. Die Ursache dafür liegt in der schlechteren Injektion aus den Kontakten in den organischen Schichtbereich O, weil die Austrittsarbeit der Kontakte nicht mehr gezielt optimiert werden kann. Bei Verwendung einer n-dotierten Löchertransportschicht und/oder einer p-dotierten Elektronentransportschicht kann dieser Nachteil überwunden werden, da aufgrund der Dotierung die Injektion von Ladungsträgern aus den Elektroden A, K in den organischen Schichtbereich O, egal ob bei der Löcher- und/oder bei der Elektronentransportschicht 50, 51, nicht mehr so stark von der Austrittsarbeit der Elektroden A, K selbst abhängt. Aufgrund der Dotierung können die Ladungsträger- Transportschichten 50, 51 dicker ausgeführt werden, ohne das die Betriebsspannung erhöht wird.
In den dotierten Ladungsträger-Transportschichten 50, 51 an den Elektroden A, K wird eine dünne Raumladungszone erzeugt, durch welche die Ladungsträger (Elektronen/Löcher) effizient injiziert werden können. Aufgrund einer Tunnelinjektion wird wegen der sehr dünnen Raumladungszone die Injektion auch bei einer energetisch hohen Barriere nicht mehr behindert. Vorteilhaft ist die jeweilige Ladungsträger-Transportschichten 50, 51 durch eine Beimischung einer organischen oder anorganischen Substanz (Dotand) dotiert. Diese großen Mole- küle bauen sich stabil in das Matrixmolekülgerüst der Ladungsträger-Transportschichten 50, 51 eine. Hierdurch wird eine hohe Stabilität beim Betrieb der OLED (keine Diffusion) sowie unter thermischer Belastung erreicht. Für die Löchertransportschicht werden als Dotand akzeptorartige Moleküle, für die Elektronentransportschicht donatorartige Moleküle eingesetzt.
Die Ursache für die Erhöhung der Leitfähigkeit ist eine erhöhte Dichte von Gleichgewichtsladungsträgern in den dotierten Schichten. Die Elektronentransportschicht 51 kann hierbei höhere Schichtdicken aufweisen als es bei undotierten Schichten möglich ist (bei undotierten Schichten typischerweise eine Dicke zwischen etwa 20nm und etwa 40mm), ohne die Betriebsspannung drastisch zu erhöhen. Auch die Löchertransportschicht 50 kann dicker ausgeführt werden, als dies mit undotierten Schichten möglich wäre, ohne das dies zu einer Erhöhung der Betriebsspannung führt. Beide Schichten sind also dick genug um die darunter befindlichen Schichten vor Schäden während des Herstellungsprozesses zu schützen.
Die Fig. 6A und 6B zeigen eine schematische Querschnittsdarstellung eines Schichtaufbaus mit einer OLED in normaler Bauweise (vgl. Fig. 6A) und in invertierter Bauweise (vgl. Fig. 6B), wobei die OLEDs im Vergleich zu den Ausführungsformen nach den Fig. 5A und 5B zusätzlich im organischen Schichtbereich O Zwischenschichten aufweisen.
In dem Dokument DE 100 58 578.7 AI (vgl. auch X. Zhou et al., Appl. Phys. Lett. 78, 410 (2001)) wird beschrieben, daß organische Leuchtdioden mit dotierten Ladungsträger- Transportschichten, wie sie oben unter Bezugnahme auf die Fig. 5A und 5B beschrieben wurden, optimale Lichtemission zeigen, wenn die dotierten Ladungsträger-Transportschichten auf geeignete Weise mit Zwischenschichten kombiniert werden. In den Ausführungsformen nach den Fig. 6A und 6B sind deshalb im organischen Schichtbereich O dotierte Ladungsträger- Transportschichten 60, 61 mit Zwischenschichten 62, 63 kombiniert. Die Zwischenschichten befinden sich jeweils zwischen der Ladungsträger-Transportschicht 60, 61 und einer lichtemittierenden Schicht 64, in welcher die Umwandlung der elektrischen Energie der durch Stromfluß durch das Bauelement injizierten Ladungsträger in Licht stattfindet.
Die Substanzen der Zwischenschichten 62, 63 werden so gewählt, daß sie bei angelegter Spannung in Richtung der Betriebsspannung aufgrund ihrer Energieniveaus die Majoritätsladungsträger (Löcher oder Elektronen) an der Grenzschicht dotierte Ladungsträger- Transportschicht/Zwischenschicht nicht zu stark behindert wird (niedrige Barriere), aber die Minoritätsladungsträger effizient an der Grenzschicht zwischen lichtemittierender Schicht 64 und Zwischenschicht 62, 63 aufgehalten werden (hohe Barriere). Des weiteren soll die Barrierenhöhe zur Injektion von Ladungsträgern aus der Zwischenschicht 62, 63 in die emittierende Schicht 64 so klein sein, daß die Umwandlung eines Ladungsträgerpaares an der Grenzfläche in ein Exziton in der emittierenden Schicht 64 energetisch vorteilhaft ist. Dies verhindert Ex- ziplexbildung an den Grenzflächen der lichtemittierten Schicht 64, welche die Effizienz der Lichtemission verringert. Da die Ladungsträger-Transportschichten 60, 61 bevorzugt eine hohe Bandlücke aufweisen, können die Zwischenschichten 62, 63 sehr dünn gewählt werden, da trotzdem kein Tunneln von Ladungsträgern aus der lichtemittierenden Schicht 64 in Energiezustände der Ladungsträger-Transportschichten 60, 61 möglich ist. Dies erlaubt es, trotz Zwischenschichten 62, 63 eine niedrige Betriebsspannung zu erreichen. Die Zwischenschichten 62, 63 können unter Umständen auch aus dem gleichen Material wie das Matrixmaterial der Ladungsträger-Transportschichten 60, 61 bestehen.
Eine Ausfuhrungsform (vgl. Fig. 6A) umfaßt bei normaler Bauweise folgenden Schichtanordnung:
1. Trägersubstrat S,
2. untere Elektrode (Anode A),
3. p-dotierte, Löcher injizierende und transportierende Schicht 60,
4. dünne löcherseitige Zwischenschicht 62 aus einem Material dessen Bandlagen zu den Bandlagen der sie umgebenden Schichten passen,
5. lichtemittierende Schicht 64 (evtl. mit Emitterfarbstoff dotiert),
6. dünne elektronenseitige Zwischenschicht 63 aus einem Material, dessen Bandlagen zu den Bandlagen der sie umgebenden Schichten passen,
7. n-dotierte Elektronen injizierende und transportierende Schicht 61,
8. obere Elektrode (Kathode K), und
9. Kapselung zum Ausschluß von Umwelteinflüssen.
Eine andere Ausführungsform (vgl. Fig. 6B) umfaßt bei invertierter Bauweise folgende Schichtanordnung:
1. Trägersubstrat S,
2. untere Elektrode (Kathode K),
3. n-dotierte Elektronen injizierende und transportierende Schicht 61
4. dünne elektronenseitige Zwischenschicht 63 aus einem Material, dessen Bandlagen zu den Bandlagen der sie umgebenden Schichten passen,
5. lichtemittierende Schicht 64 (evtl. mit Emitterfarbstoff dotiert), 6. dünne löcherseitige Zwischenschicht 62 aus einem Material dessen Bandlagen zu den Bandlagen der sie umgebenden Schichten passen,
7. p-dotierte, Löcher injizierende und transportierende Schicht 60,
8. obere Elektrode (Anode A), und
9. Kapselung zum Ausschluß von Umwelteinflüssen.
Es kann auch vorgesehen sein, daß nur eine der Zwischenschichten 62, 63 Verwendung findet, weil die Bandlagen der Ladungsträger-Transportschicht 60, 61 und der lichtemittierende Schicht 64 bereits auf einer Seite zueinander passen. Des weiteren können die Funktionen der Ladungsträgerinjektion und des Ladungsträgertransports in den Ladungsträger-Transportschichten 60, 61 auf mehrere Schichten aufgeteilt sein, von denen mindestens eine und zwar die zu der jeweiligen Elektrode A, K nächste Schicht dotiert ist. Wenn die dotierte Schicht sich nicht unmittelbar an der jeweiligen Elektrode A, K befindet, so müssen alle Schichten zwischen der dotierten Schicht und der jeweiligen Elektrode A, K so dünn sein, daß sie effizient von Ladungsträgern durchtunnelt werden können (etwa <10nm). Diese Schichten können dicker sein, wenn sie eine sehr hohe Leitfähigkeit aufweisen, der Bahnwiderstand dieser Schichten muß geringer sein als der der benachbarten dotierten Schicht. Dann sind die Zwischenschichten als ein Teil der Elektrode A, K zu betrachten. Die molaren Dotierungskonzentrationen liegen typischerweise im Bereich von 1:10 bis 1:10000. Die Dotanden sind organische Moleküle mit Molekülmassen oberhalb von etwa 200g/mol.
Die in der vorstehenden Beschreibung, den Ansprüchen und der Zeichnung offenbarten Merkmale der Erfindung können sowohl einzeln als auch in beliebiger Kombination für die Verwirklichung der Erfindung in ihren verschiedenen Ausführungsformen von Bedeutung sein.

Claims

Ansprüche
1. Schichtanordnung für eine organische lichtemittierende Diode (OLED) in top-emittieren- der Ausführung, mit einer unteren Elektrode (A; K), einer oberen Elektrode (K; A), die transparent ist, und einem organischen Schichtbereich (O), welcher in Kontakt mit der unteren und der oberen Elektrode (A; K) zwischen den beiden Elektroden (A; K) angeordnet ist und in dem mittels Rekombination von Elektronen und Löchern Licht erzeugt werden kann, das durch die obere Elektrode (K; A) austritt, wobei die untere Elektrode (A; K) einen Schichtaufbau aufweist, bei dem eine untere Elektrodenschicht eine Metallschicht (12) ist, dadurch gekennzeichnet, daß im Schichtaufbau der unteren Elektrode (A; K) auf der Metallschicht (12) eine Schutz- und Modifikations-Schicht (13) angeordnet ist, die mit dem organischen Schichtbereich (O) in Kontakt ist.
2. Schichtanordnung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Schutz- und Modifikations-Schicht (13) aus einem Metall-, einem Oxid- oder einem Nitridmaterial ist.
3. Schichtanordnung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Schutz- und Modifikations-Schicht (13) eine Schichtdicke von etwa 2nm bis etwa 50nm aufweist, bevorzugt von etwa 5nm bis etwa 30nm.
4. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Schutz- und Modifikations-Schicht (13) aus einem der folgenden Materialien oder aus einer Kombination von zwei oder mehreren der folgenden Materialien ist: TiyNx, ITO, Cr, Mo, Ta, Ti, Ni, NiyOx, TiyOx, NiyNx, PdyOx, PtyOx, PdyNx,
PtyNx.
5. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Stapel mit der Metallschicht (12) und der Schutz- und Modifikations-Schicht (13) eine Schichtdicke von etwa lOnm bis etwa 500nm aufweist.
6. Schichtanordnung nach einem der .vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Stapel mit der Metallschicht (12) und der Schutz- und Modifikations-Schicht (13) hochreflektierend ist.
7. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Stapel mit der Metallschicht (12) und der Schutz- und Modifikations-Schicht (13) eine Rauhigkeit von kleiner als etwa 2nm RMS aufweist, vorzugsweise von kleiner als etwa lnm RMS.
8. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallschicht (12) mehrschichtig aus mehreren Metalleinzelschichten (1 la, 1 lb) aufgebaut ist.
9. Schichtanordnung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallschicht (12) eine untere Metalleinzelschicht (11a) mit einer Schichtdicke von etwa lOnm bis etwa 500nm, vorzugsweise mit einer Schichtdicke von etwa 40nm bis etwa 150nm, sowie eine weitere Metalleinzelschicht (11b), die auf der unteren Metalleinzelschicht (11a) angeordnet und hochreflektiv ist, mit einer Schichtdicke von etwa 5nm bis etwa 80nm, vorzugsweise mit einer Schichtdicke von etwa 15nm bis etwa 40nm.
10. Schichtanordnung nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichne , daß eine oder alle Metalleinzelschichten (11a, 1 lb) aus AI, Ag, einer Legierung von AI oder Ag, Cr, Ti, Mo, Ta oder einer Mischung von Cr, Ti, Mo und/oder Ta sind.
11. Schichtanordnung nach einem der Ansprüche 8 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die untere Metalleinzelschicht (11a) und/oder die weitere Metalleinzelschicht (11b) eine Rauhigkeit von kleiner als etwa 2nm RMS aufweisen, vorzugsweise von kleiner als etwa lnm RMS.
12. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die untere Elektrode (10) auf ein Substrat (S) aufgebracht ist.
13. Schichtanordnung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Substrat (S) eine Schaltung zum Ansteuern der unteren und der oberen Elektrode (A; K) gebildet sind und die Schaltung über Anschlußkontakte mit der unteren und der oberen Elektrode (A; K) verbunden ist.
14. Schichtanordnung nach Anspruch 13 und einem der Ansprüche 8 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die untere Metall einzelschicht (11a) aus einem Material ist, aus dem auch ein mit der unteren Elektrode (10) verbundener Anschlußkontakt gebildet ist.
15. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Schichtaufbau der unteren Elektrode (10) einen Flächenwiderstand von kleiner als etwa lOΩ/sq. aufweist, vorzugsweise von kleiner als etwa 1 Ω/sq.
16. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die untere Elektrode (10) eine Anode (A) und die obere Elektrode eine transparente Kathode (K) ist.
17. Schichtanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß die untere Elektrode (10) eine Kathode (K) und die obere Elektrode eine transparente Anode (A) ist.
18. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch ge ennzeichnet, daß der organische Schichtbereich (O) eine p-dotierte Löchertransportschicht (50; 60) umfaßt.
19. Schichtanordnung nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der organische Schichtbereich (O) eine n-dotierte Elektronentransportschicht (51; 61) umfaßt.
20. Schichtanordnung nach Anspruch 20 oder 21, dadurch gekennzeichne , daß der organische Schichtbereich (O) eine löcherseitige (62) und/oder eine elektronenseitige (63) Zwischenschicht umfaßt.
21. Anzeigeeinrichtung auf einem Substrat (S) mit einem oder mehreren Anzeigeelementen, die jeweils zumindest eine organische lichtemittierende Diode (OLED) in top-emittieren- der Ausführung mit einer Schichtanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 20 aufweisen.
22. Beleuchtungseinrichtung auf einem Substrat (S) mit einem oder mehreren Beleuchtungselementen, die jeweils zumindest eine organische lichtemittierende Diode (OLED) in topemittierender Ausführung mit einer Schichtanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 20 aufweisen.
23. Verfahren zum Herstellen einer Anzeigeeinrichtung oder einer Beleuchtungseinrichtung, bei dem ein oder mehrere Anzeigeelemente/Beleuchtungselemente, die jeweils zumindest eine organische lichtemittierende Diode (OLED) in top-emittierender Ausführung mit einer Schichtanordnung nach einem der Ansprüche 1 bis 20 aufweisen, auf einem Substrat (S) gebildet werden, wobei das Verfahren die folgenden Schritte umfaßt: a) Ausbilden einer unteren Elektrode (A; K) auf dem Substrat (S), indem: al) eine Metallschicht (12) auf dem Substrat (S) gebildet wird; a2) auf der Metallschicht (12) eine Schutz- und Modifikations-Schicht (13) gebildet wird; b) Ausbilden eines organischen Schichtbereiches (O) auf der unteren Elektrode (A; K), so daß der organische Schichtbereich (O) mit der unteren Elektrode (A; K) in Kontakt ist; und c) Ausbilden einer oberen, transparenten Elektrode (K; A) auf dem organischen Schichtbereich (O), so daß der organische Schichtbereich (O) mit der oberen Elektrode (K; A) in Kontakt ist.
24. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch g e k e n n z e i c h n e t, daß zum Ausbilden der Metallschicht (12) mehrere Metalleinzelschichten (11a, 1 lb) aufgebracht werden.
25. Verfahren nach Anspruch 23 oder 24, dadurch g e k e n n z e i c h n et, daß die Metallschicht (12) vor dem Bilden der Schutz- und Modifikations-Schicht (13) strukturiert wird.
26. Verfahren nach Anspruch 24 und Anspruch 25, dadurch g e k en n z e i c hn et, daß eine untere Metalleinzelschicht (11a) aufgebracht und strukturiert wird und anschließend eine weitere Metalleinzelschicht (1 lb) aufgebracht und strukturiert wird.
27. Verfahren nach Anspruch 25 oder 26, dadurch g ek ennz e i c hnet, daß anschließend die Schutz- und Modifikations-Schicht (13) aufgebracht und strukturiert wird.
28. Verfahren nach Anspruch 25 oder 26, dadurch gekennzeichnet, daß anschließend die Schutz- und Modifikations-Schicht (13) unstrukturiert gebildet wird.
29. Verfahren nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Aufbringen und dem Strakürrieren der unteren Metalleinzelschicht (11a) die weitere Metalleinzelschicht (11b) und die Schutz- und Modifikations-Schicht (13) gemeinsam gebildet und strukturiert werden.
30. Verfahren nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallschicht (12) und die Schutz- und Modifikations-Schicht (13) großflächig auf das Substrat (S) aufgebracht und anschließend strukturiert werden.
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