WO2010092923A1 - アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板、それを用いた放熱部品及びｌｅｄ発光部材 - Google Patents

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智志 日隈
真也 成田
好彦 辻村
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Definitions

  • the present invention relates to a substrate made of an aluminum-graphite composite, a heat dissipation component using the substrate, and an LED light emitting member.
  • LEDs light-emitting diodes
  • An LED element is an element that emits light when a forward current flows through a pn junction of a semiconductor, and is manufactured using a III-V group semiconductor crystal such as GaAs or GaN. Due to advances in semiconductor epitaxial growth technology and light emitting device process technology, LEDs with excellent conversion efficiency have been developed and are widely used in various fields.
  • the LED element is composed of a p-type layer and an n-type layer obtained by epitaxially growing a group III-V semiconductor crystal on a single crystal growth substrate, and a photoactive layer sandwiched therebetween.
  • a group III-V group semiconductor crystal such as GaN is epitaxially grown on a growth substrate such as single crystal sapphire, and then an electrode or the like is formed to form an LED light emitting element (Patent Document 1).
  • Patent Document 2 As a material with high thermal conductivity and low coefficient of thermal expansion, a metal-based composite material that combines ceramic particles and metal aluminum is known as a material that has a high thermal conductivity and a low coefficient of thermal expansion in order to cope with an increase in the amount of heat generated due to higher output and larger LED.
  • Patent Document 3 a metal matrix composite material in which graphite is combined with aluminum satisfies the above-described characteristics in terms of characteristics, but is a difficult-to-work material and has a problem that it is expensive when used as an LED substrate. For this reason, a metal matrix composite material in which graphite is combined with aluminum has been studied as a metal matrix composite material that is relatively excellent in workability (Patent Document 3).
  • a metal matrix composite material made of aluminum and graphite was originally developed as a sliding member. In order to improve the characteristics, studies have been made to improve the characteristics by impregnating a graphite material with an aluminum alloy under high temperature and high pressure (Patent Document 4). JP 2005-117006 A Japanese Patent No. 3468358 Japanese Patent No. 3673436 JP-A-5-337630
  • coke graphite material having high crystallinity
  • coke graphite material has strong material anisotropy
  • an aluminum-graphite composite obtained by compounding with aluminum also has anisotropy in characteristics.
  • the substrate material of the LED light emitting member is important for uniformity as a member. When an extremely anisotropic material is used, there is a problem that warpage or the like occurs or, in the worst case, destruction of the LED element occurs.
  • An aluminum-graphite composite having excellent characteristics such as thermal conductivity is preferably produced by a molten forging method.
  • the material used in the molten metal forging method is expensive, when an aluminum-graphite composite produced as usual using the molten metal forging method is used as a substrate for an LED luminous member, the LED luminous member becomes expensive. There is a problem that it ends up.
  • the LED light emitting member in addition to the substrate material to be used, it is very important to take measures for heat radiation in the entire light emitting member. For this reason, in addition to using a substrate material having excellent heat dissipation characteristics, if the characteristics and thickness of the insulating material used for the circuit portion on which the LED is mounted are not appropriate, sufficient characteristics as an LED light-emitting member cannot be obtained. There is a problem.
  • the present invention has been made in view of the above situation, and an object of the present invention is to provide an LED light emitting member excellent in heat dissipation characteristics and reliability and a heat dissipation component constituting the LED light emitting member.
  • the present invention combines a rectangular parallelepiped isotropic graphite material with an aluminum alloy by a melt forging method, so that thermal conductivity, thermal expansion coefficient, and strength characteristics are obtained.
  • An excellent aluminum-graphite composite is efficiently produced, and the material loss at the cutting margin (cutting width) is reduced by optimizing the processing conditions with a multi-wire saw.
  • substrate which consists of graphite composites can be obtained was acquired.
  • the present invention was completed with the knowledge that an LED light-emitting member having excellent heat dissipation characteristics and reliability can be obtained by optimizing the substrate shape, insulating material, and circuit configuration.
  • the “substrate” refers to a base material before a copper foil or electronic component is attached.
  • the surface roughness (Ra) of the aluminum-graphite composite is 0.1 to 3 ⁇ m
  • the thermal conductivity at a temperature of 25 ° C. is 150 to 300 W / mK
  • / Minimum value is 1 to 1.3
  • thermal expansion coefficient is 4 ⁇ 10 ⁇ 6 to 7.5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K at a temperature of 25 ° C.
  • the abrasive grains to be joined are one or more selected from diamond, C—BN, silicon carbide, and alumina, and the average particle diameter is 10 to 100 ⁇ m.
  • the abrasive grains to be joined are one or more selected from diamond, C—BN, silicon carbide, and alumina, and the average particle diameter is 10 to 100 ⁇ m.
  • the Wire diameter is 0.1-0.3mm, (3) Wire feed speed is 100-700m / min, (4) The cutting speed is 0.1-2 mm / min,
  • the present invention relates to a method for manufacturing a substrate processed into a plate having a thickness of 0.5 to 3 mm.
  • this invention relates to the thermal radiation component which has a board
  • the heat dissipation component one main surface of the substrate may be processed into a fin shape, a hole may be formed in the substrate, a plating layer may be formed on the surface of the substrate, A metal circuit may be formed on the surface and / or both main surfaces via an insulating layer, and a metal circuit is formed on one main surface and / or both main surfaces of the substrate via an active metal bonding agent layer. Also good.
  • the present invention provides an insulating layer and / or an active metal bonding agent layer and / or a metal circuit formed directly and / or on one main surface and / or both main surfaces of the substrate in the heat dissipation component,
  • the present invention also relates to a light emitting member on which an LED bare chip and / or an LED package is mounted.
  • the present invention also includes a method for manufacturing an aluminum-graphite composite, which has a thermal conductivity of 100 to 200 W / mK at a temperature of 25 ° C., and a maximum value / minimum value of thermal conductivity in three orthogonal directions. Is 1 to 1.3, the thermal expansion coefficient is 2 ⁇ 10 ⁇ 6 to 5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C., and the maximum / minimum value of the thermal expansion coefficient in three orthogonal directions is 1 to 1.
  • FIG. 1 is a structural diagram of an LED light emitting member showing an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a structural diagram of an LED light emitting member showing an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a structural diagram of an LED light emitting member showing an embodiment of the present invention.
  • the graphite material constituting the substrate 1 made of the aluminum-graphite composite of the present invention has a thermal conductivity of 100 to 200 W / mK at a temperature of 25 ° C., and the maximum value / minimum value of the thermal conductivity in three orthogonal directions. 1 to 1.3, the thermal expansion coefficient at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C.
  • three orthogonal directions are three directions (longitudinal direction, lateral direction, and height direction) perpendicular to the main surfaces of the rectangular parallelepiped isotropic graphite material.
  • An aluminum-graphite composite is produced by pressure impregnating an isotropic graphite material with an aluminum alloy.
  • an isotropic graphite material having the above characteristics an aluminum-graphite composite having the characteristics required as a substrate material for an LED light emitting member can be obtained.
  • the method of combining the isotropic graphite material and the aluminum alloy is applied after heating the isotropic graphite material and the aluminum alloy to a temperature equal to or higher than the melting point of the aluminum alloy.
  • a melt forging method for pressure impregnation is suitable.
  • the thermal conductivity of the isotropic graphite material at a temperature of 25 ° C. is 100 to 200 W / mK, and the maximum value / minimum value of the thermal conductivity in three orthogonal directions is 1 to 1.3. If the thermal conductivity of the isotropic graphite material is less than 100 W / mK, the thermal conductivity of the resulting aluminum-graphite composite is low, and when used as a substrate material for an LED light emitting member, the heat dissipation characteristics are insufficient, which is not preferable. . Regarding the upper limit, there is no restriction on characteristics, but if the thermal conductivity exceeds 200 W / mK, the material itself becomes expensive or the anisotropy of characteristics becomes strong, which is not preferable.
  • the thermal expansion coefficient of the isotropic graphite material at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C. is 2 ⁇ 10 ⁇ 6 to 5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, and the maximum value / minimum value of the thermal expansion coefficient in three orthogonal directions is 1 to 1.3.
  • the thermal expansion coefficient of the isotropic graphite material at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C. is less than 2 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or more than 5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, the heat of the resulting aluminum-graphite composite and the LED element The difference between the expansion coefficients becomes too large, which causes a problem such as a decrease in the lifetime of the LED element and, in some cases, breakage of the LED element.
  • the resulting aluminum-graphite composite has a different thermal expansion coefficient.
  • the direction becomes too large.
  • the isotropic graphite material is made of coke graphite having a porosity of 10 to 20% by volume. If the porosity is less than 10% by volume, the pore portion may not be sufficiently impregnated with the aluminum alloy when the aluminum alloy is pressure impregnated, and the thermal conductivity characteristics of the resulting aluminum-graphite composite may deteriorate. On the other hand, when the porosity exceeds 20% by volume, the content of the aluminum alloy in the obtained aluminum-graphite composite increases, and as a result, the thermal expansion coefficient of the aluminum-graphite composite may increase.
  • an isotropic graphite material obtained by graphitizing a coke-type graphite as a raw material after isostatic pressing is preferable from the viewpoint of thermal conductivity.
  • this rectangular parallelepiped isotropic graphite material is sandwiched between iron jigs and the like to form a laminate, heated at a temperature of 600 to 750 ° C. in an air atmosphere or a nitrogen atmosphere, and then placed in a high-pressure vessel.
  • a molten aluminum alloy heated to the melting point or higher is heated and pressurized at a pressure of 20 MPa or more, and the aluminum alloy is impregnated in the voids of the graphite material.
  • a graphite composite is obtained.
  • the impregnated product may be annealed.
  • the jig used at the time of lamination may be used by applying a release agent such as graphite or alumina from the viewpoint of releasability.
  • the heating temperature of the laminate is less than 600 ° C.
  • the aluminum alloy is not sufficiently combined, and the characteristics such as the thermal conductivity of the aluminum-graphite composite deteriorate, which is not preferable.
  • the heating temperature exceeds 750 ° C.
  • aluminum carbide having low thermal conductivity is generated when it is combined with the aluminum alloy, and the thermal conductivity of the aluminum-graphite composite is lowered, which is not preferable.
  • the pressure during impregnation is less than 20 MPa, the aluminum alloy is not sufficiently complexed and the thermal conductivity of the aluminum-graphite composite is lowered, which is not preferable.
  • a more preferable impregnation pressure is 50 MPa or more.
  • the aluminum alloy used for producing the aluminum-graphite composite preferably contains 3 to 20% by mass of silicon.
  • the silicon content exceeds 20% by mass, the thermal conductivity of the aluminum alloy is lowered, which is not preferable.
  • the silicon content is less than 3% by mass, the molten aluminum alloy has a poor hot water flow, and the aluminum alloy cannot sufficiently permeate into the voids of the isotropic graphite material during impregnation.
  • the metal components other than aluminum and silicon in the aluminum alloy are not particularly limited as long as the characteristics do not change extremely, and magnesium can be contained up to about 3% by mass.
  • Cutting with a multi-wire saw can be broadly divided into a free abrasive method and a fixed abrasive method.
  • the wire of a multi-wire saw used for cutting a rectangular parallelepiped aluminum-graphite composite has at least one abrasive selected from diamond, C-BN, silicon carbide, and alumina having an average particle diameter of 10 to 100 ⁇ m as an abrasive. It is a wire formed by bonding. From the viewpoint of processing efficiency, it is most preferable to use a wire electrodeposited with diamond abrasive grains.
  • the average particle diameter of the abrasive grains is less than 10 ⁇ m, workability is lowered, cutting cannot be performed efficiently, and unevenness of the processed surface due to wire blurring during processing is not preferable.
  • the average particle diameter of the abrasive grains exceeds 100 ⁇ m, the surface accuracy of the processed product is lowered, and the surface roughness becomes excessively rough.
  • the average particle diameter of the abrasive grains exceeds 100 ⁇ m, the wire diameter increases, the price of the wire becomes expensive, and the material loss of the cutting margin increases, which is not preferable.
  • the wire diameter of the multi-wire saw is preferably 0.1 to 0.3 mm, and more preferably 0.15 to 0.25 mm. If the wire diameter is less than 0.1 mm, the grain size of the abrasive grains that can be joined becomes too fine, and the processing speed decreases, which is not preferable. If the wire diameter exceeds 0.3 mm, the price of the wire becomes expensive and the material loss of the cutting margin increases, which is not preferable.
  • the processing conditions with the multi-wire saw are conditions in which the wire feed speed is 100 to 700 m / min and the cutting speed is 0.1 to 2 mm / min. If the wire feed speed is less than 100 m / min, a sufficient processing speed cannot be obtained, and the processing cost increases, which is not preferable. On the other hand, if the wire feed speed exceeds 700 m / min, a sufficient processing speed can be obtained, but the wear of the expensive wire is severely undesirable. Further, if the wire cutting speed is less than 0.1 mm / min, a sufficient processing speed cannot be obtained and the processing cost becomes high, which is not preferable. Conversely, if the cutting speed exceeds 2 mm / min, unevenness of the cut surface is generated. In addition, wire breakage is not preferable.
  • the thickness of the substrate 1 obtained by cutting the aluminum-graphite composite with a multi-wire saw is preferably 0.5 to 3 mm, more preferably 1 to 2 mm.
  • the plate thickness of the aluminum-graphite composite 1 is less than 0.5 mm, when used as a substrate material for mounting an LED element, the heat capacity is insufficient and the temperature of the LED element rises instantaneously, which is not preferable.
  • the plate thickness exceeds 3 mm, the thermal resistance in the thickness direction increases and the temperature of the LED element rises, which is not preferable.
  • the pores of the isotropic graphite material are impregnated with an aluminum alloy. If the pores not impregnated with the aluminum alloy exceeds 30%, the thermal conductivity of the aluminum-graphite composite is lowered, which is not preferable.
  • the aluminum-graphite composite has a thermal conductivity at a temperature of 25 ° C. of 150 to 300 W / mK and a maximum / minimum value of the thermal conductivity in three orthogonal directions is 1 to 1.3.
  • the thermal conductivity at a temperature of 25 ° C. is less than 150 W / mK, when used as the substrate material of the LED light emitting member, the heat dissipation characteristics are insufficient, which is not preferable.
  • the upper limit is not limited in characteristics, but is not preferable because the material itself becomes expensive and the anisotropy of characteristics becomes strong.
  • the maximum / minimum value of the thermal conductivity in three orthogonal directions exceeds 1.3, the anisotropy of the heat dissipation characteristics becomes too large, and when used as the substrate material of the LED light emitting member, the LED is transiently There is a problem such as an increase in the temperature of the element, which is not preferable.
  • the aluminum-graphite composite has a thermal expansion coefficient of 4 ⁇ 10 ⁇ 6 to 7.5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C. and the maximum value / minimum of the thermal expansion coefficients in three orthogonal directions. The value is 1 to 1.3.
  • the thermal expansion coefficient at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C. is less than 4 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or more than 7.5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, the difference between the thermal expansion coefficients of the aluminum-graphite composite and the LED element is large. Therefore, problems such as a decrease in the lifetime of the LED element and damage to the LED element may occur.
  • the maximum value / minimum value of the thermal expansion coefficient in three orthogonal directions at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C. exceeds 1.3, the anisotropy of the thermal expansion coefficient of the aluminum-graphite composite becomes too large, and the LED Uneven stress is applied to the LED element when the element emits light, which causes problems such as a reduction in the life of the LED element and, in some cases, damage to the LED element.
  • the three-point bending strength of the aluminum-graphite composite is 50 to 150 MPa. If the three-point bending strength is less than 50 MPa, chipping or the like may occur during handling. In this case, since the aluminum-graphite composite is a conductive material, it causes undesirable insulation and is not preferable. Further, when the substrate 1 made of an aluminum-graphite composite is used by being screwed to a heat sink or a housing, chipping or the like may occur during fastening, which is not preferable. There is no restriction on the upper limit of the three-point bending strength, but the addition of other ceramic particles and poor heat conduction properties are required to achieve a high strength at which the three-point bending strength of the aluminum-graphite composite exceeds 150 MPa.
  • the thermal conductivity of the aluminum-graphite composite may decrease, which is not preferable. Further, when the LED light-emitting member is used for lighting applications for mobile devices such as automobiles, if the strength is not sufficient, chipping or cracking due to vibration or the like is not preferable.
  • the surface roughness (Ra) of the aluminum-graphite composite is preferably 0.1 to 3 ⁇ m, more preferably 0.1 to 2 ⁇ m.
  • the surface roughness (Ra) exceeds 3 ⁇ m, when used as a substrate material for an LED light-emitting member, the adhesion strength when bonded to the insulating layer 4 or the LED element cannot be obtained, and furthermore, the insulating layer has a low thermal conductivity. This is not preferable because the thickness of 4 becomes thick and the heat dissipation characteristics deteriorate.
  • the lower limit of the surface roughness (Ra) is not limited in terms of characteristics, but in order to reduce Ra to less than 0.1 ⁇ m, the cutting efficiency of the rectangular aluminum-graphite composite decreases and the processing cost is reduced. Becomes expensive and is not preferable.
  • the surface roughness achieves the target surface roughness on the cut surface, but can be adjusted to a desired surface roughness by performing polishing or the like as necessary.
  • the substrate 1 on which the LED element is mounted is used as an LED light-emitting member, it is often used by joining to a metal heat sink or housing via a heat radiation grease or a heat radiation sheet from the viewpoint of heat dissipation.
  • a method of screwing the substrate 1 on which the LED element is mounted to a metal heat sink, a housing or the like is employed. By forming a hole in the substrate 1 and screwing the substrate on which the LED element is mounted to a heat sink, a housing or the like, it is possible to improve the adhesion between them and improve the reliability of the joint portion.
  • the aluminum-graphite composite Since the aluminum-graphite composite has excellent workability, it can be drilled with a normal drill or the like. Moreover, a hole can be formed also by laser processing, water jet processing, and also press processing. The shape of the hole may be a shape that can be screwed, and may be a U-shape or the like.
  • the heat sink mechanism heat radiation fin
  • the heat sink mechanism can be provided by directly processing the non-mounting surface side of the LED element into a fin shape. By processing one main surface of the substrate 1 into a fin shape, the heat dissipation characteristics of the LED light emitting member are improved, and other heat dissipating members are not required, and the number of components and the LED light emitting member can be reduced in size.
  • the aluminum-graphite composite is a material suitable as a heat radiating fin because it has excellent heat radiation characteristics by radiation.
  • the LED light emitting member is obtained by bonding an LED element to a substrate 1 made of a plate-like aluminum-graphite composite.
  • a joining method generally a high thermal conductive adhesive or soldering is used. From the viewpoint of thermal conductivity, it is preferable to solder directly to the substrate 1 without using the insulating layer 4 having low thermal conductivity.
  • a plating layer is formed on the surface of the aluminum-graphite composite.
  • the formation method of a plating layer is not specifically limited, It can form by electroplating or electroless plating. Nickel, copper, gold, tin, etc. can be adopted as the plating material, and these composite platings can also be used.
  • the plating thickness is within a range in which the adhesion and solder wettability between the aluminum-graphite composite as a base material and the plating layer can be ensured, it is preferably as thin as possible from the viewpoint of heat conduction. 5 ⁇ m.
  • the LED element of the LED light emitting member may be a bear chip or a packaged structure.
  • the portion where the LED element contacts the heat dissipating component in which the metal circuit 3 is formed on one main surface or both main surfaces of the substrate 1 may or may not be electrically insulated.
  • the term “heat dissipating component” is a general term for members that dissipate heat generated from LED elements.
  • any main surface or both main surfaces of the substrate 1 made of an aluminum-graphite composite may be used. In this case, the metal circuit 3 is formed.
  • FIG. 1 and FIG. 3 show an embodiment in which the portion where the LED element and the heat dissipating part are in contact is not electrically insulated.
  • a metal circuit 3 is formed on one main surface or both main surfaces of a substrate 1 made of a plate-like aluminum-graphite composite via an insulating layer 4 or an active metal bonding material layer 7 and directly on the surface of the metal circuit 3 or the substrate 1.
  • the LED element (LED chip 2) is arranged by a brazing method or the like.
  • the insulating layer 4 formed on one main surface or both main surfaces of the substrate 1 is a curable resin composition mainly composed of a heat-resistant resin and an inorganic filler, and has a thermal conductivity of 1 W / mK or more after curing.
  • a heat resistant resin for example, an epoxy resin, a silicone resin, a polyamide resin, an acrylic resin, or the like can be used.
  • the use ratio of the heat-resistant resin is 10 to 40% by volume, and if it is less than 10% by volume, the viscosity of the insulating layer composition is increased and workability is reduced, whereas if it exceeds 40% by volume, the heat conduction of the insulating layer 4 is reduced. It is not preferable because the properties are lowered.
  • the storage elastic modulus of the cured resin composition is 15000 MPa or less at 300K in order to alleviate fatigue of the bonded portion due to thermal cycling.
  • the curable resin composition comprises (1) a resin mainly composed of an epoxy resin, (2) a curing agent having a polyether skeleton and having a primary amino group at the end of the main chain, and (3) inorganic By combining the filler, a cured product excellent in stress relaxation, electrical insulation, heat dissipation, heat resistance, and moisture resistance can be provided.
  • epoxy resin general-purpose epoxy resins such as bisphenol F type epoxy resin and bisphenol A type epoxy resin can be used, but epoxy resins having a dicyclopentadiene skeleton, epoxy resins having a naphthalene skeleton, and epoxy resins having a biphenyl skeleton.
  • epoxy resins having a novolak skeleton is contained in an amount of 10% by mass or more based on the total epoxy resin, the balance between stress relaxation and moisture resistance is further improved.
  • Typical epoxy resins having a novolak skeleton include a phenol novolak type epoxy resin and a cresol novolak type epoxy resin, but an epoxy resin having a dicyclopentadiene skeleton, a naphthalene skeleton, or a biphenyl skeleton and a novolak skeleton can also be used.
  • an epoxy resin having the above skeleton may be used alone.
  • thermosetting resin such as a phenol resin or a polyimide resin
  • a high molecular weight resin such as a phenoxy resin, an acrylic rubber, or an acrylonitrile-butadiene rubber
  • the amount of the high molecular weight resin is preferably 30% by mass or less based on the total amount with the epoxy resin.
  • the curing agent has a polyether skeleton, and a curing agent having a primary amino group at the end of the main chain is used to lower the storage elastic modulus of the resin composition after curing. It can also be used in combination with other curing agents. When an aromatic amine curing agent is used in combination, the balance of stress relaxation, electrical insulation, moisture resistance and the like can be further improved. As the aromatic amine curing agent, diaminodiphenylmethane, diaminodiphenylsulfone, metaphenylenediamine and the like can be used. A curing agent such as a phenol novolac resin can be further used in combination.
  • the inorganic filler examples include oxide ceramics such as aluminum oxide (alumina), silicon oxide, and magnesium oxide, nitride ceramics such as aluminum nitride, silicon nitride, and boron nitride, and carbide ceramics.
  • the ratio of the inorganic filler in the curable resin composition is 18 to 27% by volume of the inorganic filler. Outside this range, the resin composition viscosity is increased and the thermal conductivity is decreased, which is not preferable.
  • the inorganic filler is preferably spherical particles having a maximum particle size of 100 ⁇ m or less and a minimum particle size of 0.05 ⁇ m or more. Further, it is more preferable to contain 50 to 75% by mass of particles having a particle size of 5 to 50 ⁇ m and 25 to 50% by mass of particles having a particle size of 0.2 to 1.5 ⁇ m.
  • a silane coupling agent, a titanate coupling agent, a stabilizer, a curing accelerator, and the like can be used as necessary.
  • the material of the metal circuit 3 include a copper foil, an aluminum foil, a copper-aluminum clad foil, and a copper-nickel aluminum clad foil.
  • Examples of the method for forming the metal circuit 3 on the substrate 1 made of the aluminum-graphite composite through the insulating layer 4 include the following.
  • the curable resin composition slurry constituting the insulating layer 4 is pattern-printed on the substrate 1 by a method such as screen printing, and is heated to a semi-cured state, and then a metal foil is laminated to this, and further heating is almost completely cured.
  • the insulating layer 4 is processed into a semi-cured sheet in advance and integrated with the metal foil by a hot press apparatus.
  • a resist ink is applied in advance to a predetermined location on the metal foil, heated or UV cured, and then cupric chloride, a mixture of hydrogen peroxide and sulfuric acid, etc. It is desirable to form by etching using an etchant.
  • FIG. 2 shows an embodiment in which the portion where the LED element and the heat dissipating part are in contact with each other is electrically insulated.
  • FIG. 2 shows that a metal circuit 3 is formed on one or both main surfaces of a substrate 1 made of an aluminum-graphite composite via an insulating layer 4 and an interlayer connection protrusion 6 is formed below the LED element (LED chip 2). The structure connected between the layers is shown.
  • a metal circuit 3 is formed on one main surface and / or both main surfaces of a substrate 1 made of an aluminum-graphite composite via an active metal bonding material layer 7.
  • a heat dissipation structure is preferable.
  • the material of the metal circuit 3 and the material of the insulating layer 4 may be the same as those shown in FIG. Any method can be used for forming the interlayer connection protrusions 6 on the substrate 1 made of the aluminum-graphite composite so long as the metal circuit 3 and the interlayer connection protrusions 6 can be conductively connected.
  • the method of forming by plating, the method of forming by a conductive paste, etc. are mentioned.
  • a slurry of the composition constituting the insulating layer 4 is formed by a method such as screen printing around and above the interlayer connection protrusions 6.
  • a metal foil is laminated to this to make it almost completely cured by further heating, and then the metal circuit above the interlayer connection protrusions 6 is removed by etching or the like to insulate
  • a method of removing the layer composition by laser processing or the like, or processing the insulating layer composition into a semi-cured sheet in advance, integrating it with the metal foil by a hot press device, and corresponding to the interlayer connection protrusion 6 There is a method of forming a laminated body having a convex portion and a metal layer formed on the surface thereof, removing the convex portion of the laminated body, and exposing the interlayer connection protrusion 6.
  • the material of the metal circuit 3 is made of a simple Al or a simple Al alloy such as Al—Si alloy, Al—Si—Mg alloy, Al—Mg—Mn.
  • a material constituting the active metal bonding material layer 7 an Al—Si based or Al—Ge based alloy or an Al—Cu—Mg based alloy is used, and an Al—Cu—Mg based alloy is particularly preferable.
  • the Al—Cu—Mg alloy has an allowable range of bonding conditions with a ceramic material as compared with Al—Si, Al—Ge, Al—Si—Ge, or a system in which Mg is added to these.
  • the Al—Cu—Mg alloy used may contain other components in addition to the ternary alloy of Al, Cu, and Mg.
  • components such as Zn, In, Mn, Cr, Ti, Bi, B, and Fe may be included in a total of about 5% by weight or less.
  • the ratio of Cu in the Al—Cu—Mg alloy is preferably 2 to 6% by weight. If it is less than 2% by weight, the bonding temperature becomes high and it becomes close to the melting point of Al. If it exceeds 6% by weight, the diffusion part of the bonding material after bonding becomes particularly hard and the reliability of the circuit board may be lowered. . Preferably, it is 1.5 to 5% by weight.
  • Mg the bonding state is improved by adding a small amount. This is presumably due to the effect of removing the oxide layer on the Al surface and the effect of improving the wettability between the surface of the aluminum nitride substrate and the bonding material.
  • the proportion of Mg is preferably 0.1 to 2% by weight. If the amount is less than 0.1% by weight, the effect of addition becomes inconspicuous, and if it exceeds 2% by weight, the hardness of Al or Al alloy is adversely affected. Particularly preferred is 0.3 to 1.5% by weight.
  • An example of a commercial product of the bonding material used is a 2018 alloy containing about 4% by weight of Cu and 0.5% by weight of Mg in Al, and further contains about 0.5% by weight of Mn. 2017 alloy, 2001, 2005, 2007, 2014, 2024, 2030, 2034, 2036, 2048, 2090, 2117, 2124, 2214, 2218, 2224, 2324, 7050 and the like.
  • the bonding temperature can be applied in a fairly wide range of 560 to 630 ° C., but the appropriate range varies depending on the composition of the bonding material. When a low melting point component such as Zn or In is added, or when the content of Cu or Mg is relatively large, sufficient bonding can be achieved even at 600 ° C. or lower. When the bonding temperature is higher than 630 ° C., it is not preferable because a soldering defect (a worm-eating phenomenon generated in a circuit) is likely to occur during bonding.
  • a weight can be placed, or mechanically applied using a jig. The pressurization is maintained within this pressure at least up to 580 ° C. when joining at 610 ° C. using a 95.7% Al-4% Cu-0.3% Mg alloy foil at the temperature at which the joining starts. It is desirable.
  • a metal circuit 3 for example, an Al-based circuit, is formed on one main surface and / or both main surfaces of the substrate 1 made of a plate-like aluminum-graphite composite.
  • the bonding material of Al—Cu—Mg alloy is laminated and interposed between the substrate 1 and the Al circuit pattern constituting the metal circuit 3 and the Al circuit forming metal plate. Easy to use.
  • the productivity of the heat dissipation component can be remarkably increased.
  • bonding is not limited to a vacuum furnace. Vacuum furnaces are inherently expensive, difficult to continue, and batch furnaces have poor volumetric efficiency. When a large furnace is used, temperature distribution tends to occur, and high yield production cannot be expected.
  • an Al—Cu—Mg alloy is used instead of the conventional Al—Si or Al—Ge alloy bonding material, N 2 , H 2 , inert gas and Since these mixed gases can be joined in a low oxygen atmosphere, the furnace structure is simplified and the continuation is facilitated. By the continuation, product variation factors such as temperature distribution can be reduced, and a product with high yield and stable quality can be manufactured.
  • the Al-based circuit forming metal plate and the substrate 1 made of a plate-like aluminum-graphite composite are adjacent to each other. It is preferable to laminate and heat. This is because the Al-based circuit-forming metal plate has a larger thermal expansion coefficient than the aluminum-graphite composite, and the substrate 1 side made of the plate-like aluminum-graphite composite becomes convex due to cooling after bonding. This is to reduce deformation. This utilizes the point that Al is a material that can be easily plastically deformed, and a spacer material may be interposed as required in order to avoid adhesion between Al materials.
  • Example 1 is an isotropic graphite material having a bulk density of 1.83 g / cm 3 (manufactured by Tokai Carbon Co., Ltd .: G347)
  • Example 2 is an isotropic graphite material having a bulk density of 1.89 g / cm 3 (Tokai Carbon).
  • G458 was processed into a rectangular parallelepiped shape having dimensions of 200 mm ⁇ 200 mm ⁇ 250 mm, sandwiched between 12 mm thick steel plates coated with a graphite release agent, and connected with M10 bolts and nuts to form a laminate. .
  • the obtained laminate was preheated in an electric furnace in a nitrogen atmosphere at a temperature of 650 ° C.
  • the molten aluminum alloy was poured and pressurized at a pressure of 100 MPa for 20 minutes to impregnate the isotropic graphite material with the aluminum alloy.
  • the aluminum alloy and the iron plate part were cut with a wet band saw to obtain an aluminum-graphite composite of 200 mm ⁇ 200 mm ⁇ 250 mm.
  • the obtained composite was annealed at a temperature of 500 ° C. for 2 hours in order to remove strain during impregnation.
  • the obtained aluminum-graphite composite was ground to obtain a test specimen for measuring thermal expansion coefficient in three directions (3 ⁇ 3 ⁇ 20 mm) and a test specimen for measuring thermal conductivity (25 mm ⁇ 25 mm ⁇ 1 mm).
  • a strength test piece (3 mm ⁇ 4 mm ⁇ 40 mm)
  • a coefficient of thermal expansion at a temperature of 25 ° C. to 150 ° C. was measured using a thermal dilatometer (Seiko Denshi Kogyo; TMA300), The laser flash method (manufactured by Rigaku Corporation; LF / TCM-8510B) and three-point bending strength (based on JIS-R1601) were measured.
  • the bulk density of the test body was measured by the Archimedes method, and the pore impregnation rate of the isotropic graphite material was calculated.
  • the obtained 200 mm ⁇ 200 mm ⁇ 250 mm aluminum-graphite composite was fixed and parallel to the 200 mm ⁇ 200 mm surface of the aluminum-graphite composite using a multi-wire saw (manufactured by Takatori; MWS-612SD).
  • Cutting processing was performed by placing electrodeposition type wires with a wire diameter of 0.20 mm at intervals of 1.5 mm under the processing conditions shown in Table 3 so as to be cut surfaces.
  • the cutting margin (cutting width) was 0.3 mm in all cases.
  • the plate thickness of the obtained plate-like aluminum-graphite composite was measured with a caliper, and the surface roughness (Ra) of the cut surface was measured with a surface roughness meter. The results are shown in Table 3.
  • a desired circuit having a pad portion was formed by etching the copper foil to obtain an aluminum-graphite composite circuit board.
  • a white solder resist (PSR4000-LEW1: manufactured by Taiyo Ink Co., Ltd.) was applied on a specific circuit on a screen and then UV cured.
  • the LED chip (1 mm ⁇ 2 >) which is not insulated on the electrolytic copper foil exposed part was adhere
  • an insulating layer exposed portion at a desired location is removed by a CO 2 laser, and an LED chip (1 mm 2 ) insulated on the portion is adhered with an Ag paste, and an LED having a structure as shown in FIG. A light emitting member was obtained.
  • Example 3 Example of LED light emitting member production
  • a white solder resist (PSR4000-LEW1: manufactured by Taiyo Ink Co., Ltd.) was applied on a specific circuit on a screen and then UV cured.
  • the insulating layer residue was removed from the circuit surface on the copper bumps with # 200 polishing paper, and then the surface was smoothed with # 800 polishing paper.
  • An LED chip (1 mm 2 ) insulated on the surface was adhered with an Ag paste to obtain an LED light emitting member having a structure as shown in FIG.
  • Example 4 (Example of LED light emitting member production) A plate-like aluminum-graphite composite obtained in Example 1, a bonding material composed of an alloy having a composition of 95% Al-4% Cu-1% Mg and a thickness of 0.3 mm, and an Al circuit having a thickness of 0.4 mm Were stacked in this order to form one set, and 10 sets were stacked through a spacer.
  • the pressure is 4 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa while being pressurized from the outside of the furnace with a hydraulic uniaxial pressure device through a carbon push rod in a direction perpendicular to the substrate surface made of the aluminum-graphite composite at a pressure of 500 MPa. Heating was performed at 610 ° C.
  • Examples 5 to 19, Comparative Examples 1 to 3 The 200 mm ⁇ 200 mm ⁇ 250 mm shaped aluminum-graphite composite prepared in Example 1 was fixed, and the surface of the aluminum-graphite composite 200 mm ⁇ 200 mm was fixed with a multi-wire saw (manufactured by Takatori Corporation; MWS-612SD). Cutting was performed under the processing conditions shown in Table 4 so as to obtain parallel cut surfaces. Table 5 shows the thickness and surface roughness (Ra) of the obtained plate-like aluminum-graphite composite. In Comparative Example 1, wire breakage occurred frequently during the cutting process, and a plate-like aluminum-graphite composite could not be obtained.
  • Examples 20 to 26, Comparative Example 4 Various isotropic graphite materials (Examples 20 to 26) and extruded graphite material (Comparative Example 4) shown in Table 6 were processed into a cuboid shape of 200 mm ⁇ 250 mm ⁇ 150 mm, and in the same manner as in Example 1, aluminum-graphite A composite was prepared. The obtained aluminum-graphite composite was evaluated for characteristics in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 7.
  • Examples 27 to 33, Comparative Example 5 The isotropic graphite material having a shape of 200 mm ⁇ 200 mm ⁇ 250 mm used in Example 1 was sandwiched between iron plates having a thickness of 12 mm coated with a graphite release agent, and connected with M10 bolts and nuts to form a laminate.
  • the obtained laminate was impregnated with an aluminum alloy in an isotropic graphite material in the same manner as in Example 1 except for the conditions shown in Table 8 to prepare an aluminum-graphite composite.
  • the obtained composite was subjected to annealing treatment at a temperature of 500 ° C. for 2 hours to remove strain at the time of impregnation, and then evaluated in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 9.
  • Example 34 The material of Example 2 was cut into a plate-like aluminum-graphite composite with a plate thickness of 6 mm using a multi-wire saw in the same manner as in Example 2 except that the wire interval was 6.3 mm.
  • the obtained aluminum-graphite composite was processed into a fin shape having a width of 2 mm and a height of 5 mm on a single side at intervals of 5 mm using a super steel end mill at a machining center.
  • Example 2 In the same manner as in Example 1, an LED chip that was not insulated was adhered to the non-fin-shaped surface to obtain an LED light-emitting member having a structure as shown in FIG. Moreover, the insulated LED chip (1 mm ⁇ 2 >) was adhere
  • Example 35 The aluminum-graphite composite (200 mm ⁇ 200 mm ⁇ 1.2 mm) processed into the plate shape of Example 1 was subjected to ultrasonic cleaning with water and then subjected to electroless Ni—P plating treatment with a film thickness of 3 ⁇ m.
  • Example 35 performs electroless Ni—B plating with a film thickness of 1 ⁇ m after electroless Ni—P plating
  • Example 36 performs electroless Au plating with a film thickness of 1 ⁇ m after electroless Ni—P plating
  • a plating layer was formed on the surface of the aluminum graphite composite.
  • the obtained plated product was good with no pinholes confirmed with the naked eye.
  • after flux was applied to the plated surface, it was immersed in a lead / tin eutectic solder. More than 99% of the plated surface was wet with solder.
  • Insulated LED chips (1 mm 2 ) were adhered with Ag paste in the same manner as in Example 3 to obtain an LED light emitting member having a structure as shown in FIG.

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Abstract

アルミニウム－黒鉛複合体の表面粗さ（Ｒａ）が０．１～３μｍ、温度２５℃の熱伝導率が１５０～３００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１～１．３、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が４×１０－６～７．５×１０－６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１～１．３、かつ、３点曲げ強度が５０～１５０ＭＰａであるアルミニウム－黒鉛複合体を、マルチワイヤーソーを用いて、下記（１）～（４）の条件：（１）接合する砥粒がダイヤモンド、Ｃ－ＢＮ、炭化珪素、アルミナから選ばれる１種以上で平均粒子径が１０～１００μｍ、（２）ワイヤー線径が０．１～０．３ｍｍ、（３）ワイヤー送り速度が１００～７００ｍ／分、（４）切り込み速度が０．１～２ｍｍ／分のもとに、厚さ０．５～３ｍｍの板状に加工する基板の製造方法。

Description

アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板、それを用いた放熱部品及びＬＥＤ発光部材
　本発明は、アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板、それを用いた放熱部品及びＬＥＤ発光部材に関する。
　近年、軽量化、薄型化及び省電力化が可能な照明、発光手段として、発光ダイオード（以下ＬＥＤと云う）が注目されている。ＬＥＤ素子は、半導体のｐｎ接合に順方向電流を流すと発光する素子であり、ＧａＡｓ、ＧａＮ等のＩＩＩ－Ｖ族半導体結晶を用いて製造される。半導体のエピタキシャル成長技術と発光素子プロセス技術の進歩により、変換効率の優れたＬＥＤが開発され、様々な分野において幅広く使用されている。
ＬＥＤ素子は、単結晶成長基板上にＩＩＩ－Ｖ族半導体結晶をエピタキシャル成長させたｐ型層とｎ型層及び両者に挟まれる光活性層から構成される。一般的には、単結晶サファイア等の成長基板上に、ＧａＮ等のＩＩＩ－Ｖ族族半導体結晶をエピタキシャル成長させた後、電極等を形成しＬＥＤ発光素子を形成する（特許文献１）。
近年、ＬＥＤ素子の発光効率の改善が急速に進み、ＬＥＤの高輝度化に伴って発熱量が増加している。そのため、十分な放熱対策を取らないとＬＥＤの信頼性が低下する。具体的には、ＬＥＤ素子温度の上昇に伴い、輝度の低下及び素子寿命の低下という問題が発生する。そこで、ＬＥＤパッケージの放熱性を高めるために、ＬＥＤを実装する基板部分に銅やアルミニウム等の熱伝導率が高い金属材料が用いられている。基板だけでは放熱が不十分である場合には、放熱対策としてさらに金属製のヒートシンクが用いられることがある。
　ＬＥＤ素子の照明用途への応用に向け、さらにＬＥＤの高出力化、大型化が進んでいる。一般にＬＥＤ素子は、基板にはんだ等により接合して用いられるが、ＬＥＤ素子と基板材料の熱膨張率が異なると接合層に応力が発生し、最悪の場合、ＬＥＤ素子の破壊等が起こり、信頼性が著しく低下する場合がある。
　ＬＥＤの高出力化、大型化に伴う発熱量の増加に対応するため、熱伝導率が高く、熱膨張係数が小さい材料として、セラミックス粒子と金属アルミニウムを複合化した金属基複合材料が知られている（特許文献２）。例えば、アルミニウムに炭化珪素を複合化した金属基複合材料は、特性面では上記した特性を満たすが、難加工性材料であり、ＬＥＤ用基板として用いる場合、高価になると云った課題がある。このため、比較的加工性に優れる金属基複合材料として、アルミニウムに黒鉛を複合化した金属基複合材料が検討されている（特許文献３）。
　アルミニウムと黒鉛からなる金属基複合材料は、当初、摺動部材として開発された。特性を向上させるべく、高温・高圧下でアルミニウム合金を黒鉛材料に含浸させ、特性を改善する検討がなされている（特許文献４）。
特開２００５－１１７００６号公報 特許第３４６８３５８号 特許第３６７３４３６号 特開平５－３３７６３０号公報
アルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導特性を向上させるには、黒鉛材料として結晶性が高いコークス系黒鉛材料を使用することが有効である。しかし、コークス系黒鉛材料は材料の異方性が強く、アルミニウムと複合化して得られるアルミニウム－黒鉛複合体も、特性に異方性が生じる。ＬＥＤ発光部材の基板材料は、熱伝導率や熱膨張率といった特性に加え、部材としての均一性が重要である。極端に異方性のある材料を用いた場合、反り等の発生や、最悪の場合、ＬＥＤ素子の破壊が起こると云った課題がある。
熱伝導率等の特性に優れるアルミニウム－黒鉛複合体は、溶湯鍛造法で製造するのが好適である。しかし、溶湯鍛造法において使用する材料が高価であることから、溶湯鍛造法を用いて通常通り製造したアルミニウム－黒鉛複合体をＬＥＤ発光部材用の基板として用いた場合、ＬＥＤ発光部材が高価になってしまうと云った課題がある。
ＬＥＤ発光部材は、使用する基板材料に加えて、発光部材全体での放熱対策が非常に重要である。この為、放熱特性に優れた基板材料を用いることに加えて、ＬＥＤを搭載する回路部分に用いる絶縁材料の特性及び厚み等が適切でなければ、ＬＥＤ発光部材として十分な特性が得られないと云った課題がある。
　本発明は、上記の状況に鑑みてなされたものであり、その目的は、放熱特性及び信頼性に優れたＬＥＤ発光部材及びそれを構成する放熱部品を提供することである。
本発明は、上記の目的を達成するために鋭意検討した結果、直方体形状の等方性黒鉛材料を溶湯鍛造法にてアルミニウム合金と複合化することで、熱伝導率、熱膨張率、強度特性に優れたアルミニウム－黒鉛複合体を効率的に作製し、マルチワイヤーソーにて加工条件を適正化することで切りしろ（切削幅）の材料損失を低減し、且つ効率的に板状のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板を得ることができるとの知見を得た。更に、基板形状、絶縁材料および回路構成を適性化することにより、放熱特性および信頼性に優れるＬＥＤ発光部材を得ることができるとの知見を得て本発明を完成した。なお、本明細書中、「基板」とは、銅箔や電子部品を取り付ける前の母材を指す。
即ち、本発明は、アルミニウム－黒鉛複合体の表面粗さ（Ｒａ）が０．１～３μｍ、温度２５℃の熱伝導率が１５０～３００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１～１．３、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が４×１０－６～７．５×１０－６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１～１．３、かつ、３点曲げ強度が５０～１５０ＭＰａであるアルミニウム－黒鉛複合体を、マルチワイヤーソーを用いて、下記（１）～（４）の条件：
（１）接合する砥粒がダイヤモンド、Ｃ－ＢＮ、炭化珪素、アルミナから選ばれる１種以上で平均粒子径が１０～１００μｍ、
（２）ワイヤー線径が０．１～０．３ｍｍ、
（３）ワイヤー送り速度が１００～７００ｍ／分、
（４）切り込み速度が０．１～２ｍｍ／分、
のもとに、厚さ０．５～３ｍｍの板状に加工する基板の製造方法に関する。
更に、本発明は、上記の製造方法により製造された基板を有する放熱部品に関する。放熱部品は、基板の一主面がフィン形状に加工されていてもよく、基板に穴加工が施されていてもよく、基板の表面にめっき層が形成されていてもよく、基板の一主面及び／又は両主面に絶縁層を介して金属回路が形成されていてもよく、基板の一主面及び／又は両主面に活性金属接合剤層を介して金属回路が形成されていてもよい。
また本発明は、放熱部品における基板の一主面及び／又は両主面に直接及び／又はこれらの面上に形成された絶縁層及び／又は活性金属接合剤層及び／又は金属回路上に、ＬＥＤベアチップ及び／又はＬＥＤパッケージを搭載した発光部材にも関する。
また、本発明はアルミニウム－黒鉛複合体の製造方法をも含み、当該製造方法は、温度２５℃の熱伝導率が１００～２００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１～１．３、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が２×１０－６～５×１０－６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１～１．３、気孔率が１０～２０体積％のコークス系黒鉛を原料とする各辺の長さが１００～５００ｍｍの直方体形状の等方性黒鉛材料に、溶湯鍛造法により２０ＭＰａ以上の圧力で、珪素３～２０質量％を含有するアルミニウム合金を加圧含浸して、等方性黒鉛材料の気孔の７０％以上をアルミニウム合金で含浸することを含む。
本発明の一実施の形態を示す、ＬＥＤ発光部材の構造図 本発明の一実施の形態を示す、ＬＥＤ発光部材の構造図 本発明の一実施の形態を示す、ＬＥＤ発光部材の構造図
１　基板
２　ＬＥＤチップ
３　金属回路
４　絶縁層
５　ソルダーレジスト
６　層間接続突起
７　活性金属接合剤層
　以下、本発明のＬＥＤ発光部材およびそれに用いるアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板の実施形態について説明する。
　本発明のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１を構成する黒鉛材料は、温度２５℃の熱伝導率が１００～２００Ｗ／ｍＫであり、且つ直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１～１．３であって、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が２×１０－６～５×１０－６／Ｋであり、且つ直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１～１．３であって、気孔率が１０～２０体積％のコークス系黒鉛を原料とする各辺の長さが１００～５００ｍｍの直方体形状の等方性黒鉛材料である。本明細書において、「直交する３方向」とは、直方体形状の等方性黒鉛材料の各主面に対して垂直な３方向（縦方向、横方向、高さ方向）である。
等方性黒鉛材料にアルミニウム合金を加圧含浸することにより、アルミニウム－黒鉛複合体を作製する。上記特性を有する等方性黒鉛材料を用いることにより、ＬＥＤ発光部材の基板材料として要求される特性を有するアルミニウム－黒鉛複合体が得られる。等方性黒鉛材料とアルミニウム合金とを複合化する手法としては、得られるアルミニウム－黒鉛複合体の特性を考慮すると、等方性黒鉛材料とアルミニウム合金とをアルミニウム合金の融点以上に加熱した後に加圧含浸する溶湯鍛造法が好適である。
等方性黒鉛材料の温度２５℃の熱伝導率は、１００～２００Ｗ／ｍＫであり、且つ直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１～１．３である。等方性黒鉛材料の熱伝導率が、１００Ｗ／ｍＫ未満では、得られるアルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導率が低くなり、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合、放熱特性が不足して好ましくない。上限に関しては、特性上の制約はないが、熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫを超えると、材料自体が高価になったり、特性の異方性が強くなるため好ましくない。また、等方性黒鉛材料の直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１．３を超えると、放熱特性の異方性が大きくなり過ぎ、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合、過渡的にＬＥＤ素子の温度が上昇する等の問題が発生し、好ましくない。
等方性黒鉛材料の温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数は、２×１０－６～５×１０－６／Ｋであり、且つ直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１～１．３である。等方性黒鉛材料の温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が２×１０－６／Ｋ未満又は５×１０－６／Ｋを超えると、得られるアルミニウム－黒鉛複合体とＬＥＤ素子との熱膨張係数の差が大きくなりすぎて、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破損する等の問題が発生し好ましくない。更に、等方性黒鉛材料の温度２５℃～１５０℃の直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１．３を超えると、得られるアルミニウム－黒鉛複合体の熱膨張係数の異方性が大きくなり過ぎる。ＬＥＤ素子の発光時にＬＥＤ素子に不均一な応力が加わり、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破損する等の問題が発生し好ましくない。
　更に、等方性黒鉛材料は、気孔率が１０～２０体積％のコークス系黒鉛を原料とする。気孔率が１０体積％未満では、アルミニウム合金を加圧含浸する際に、気孔部分にアルミニウム合金が十分に含浸されず、得られるアルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導率特性が低下することがある。また、気孔率が２０体積％を超えると、得られるアルミニウム－黒鉛複合体中のアルミニウム合金の含有量が多くなり、その結果、アルミニウム－黒鉛複合体の熱膨張係数が大きくなる場合がある。等方性黒鉛材料の原料としては、熱伝導率の点から、コークス系黒鉛を原料とし、静水圧成形した後、黒鉛化して得られる等方性黒鉛材料が好適である。
　最終的に得られる基板１を安価に提供するため、その後の加工工程（具体的には切断加工工程）も視野にいれ、最も効率的にアルミニウム－黒鉛複合体を作製する必要がある。特に、加圧含浸法においては、如何に効率的にアルミニウム－黒鉛複合体を作製するかが重要である。切断加工を効率的に実施するためには、各辺の長さが１００～５００ｍｍの直方体形状が最も効率的である。各辺の長さが、１００ｍｍ未満の直方体形状の場合、１回の複合化で得られるアルミニウム－黒鉛複合体の体積が小さく、加工後に得られる基板１の単位体積当たりのコストが高くなり、好ましくない。一方、各辺の長さが５００ｍｍを超えると、ハンドリング性が低下することに加えて、複合化に使用する設備および切断加工に使用する設備が非常に高価となり、最終的な加工後に得られる基板１の単位体積当たりのコストが高くなり、好ましくない。
　次に、この直方体形状の等方性黒鉛材料を鉄製の治具等で挟み、積層体とした後、温度６００～７５０℃で大気雰囲気又は窒素雰囲気下で加熱後、高圧容器内に配置し、積層体の温度低下を防ぐために出来るだけ速やかに、融点以上に加熱したアルミニウム合金の溶湯を給湯して２０ＭＰａ以上の圧力で加圧し、アルミニウム合金を黒鉛材料の空隙中に含浸させることで、アルミニウム－黒鉛複合体が得られる。なお、含浸時の歪み除去の目的で、含浸品にアニール処理を行うこともある。積層時に用いる治具は、離型性の面から、黒鉛やアルミナ等の離型剤を塗布して用いることがある。
　積層体の加熱温度が、温度６００℃未満では、アルミニウム合金の複合化が不十分となり、アルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導率等の特性が低下して好ましくない。一方、加熱温度が７５０℃を超えると、アルミニウム合金との複合化時に、低熱伝導率の炭化アルミニウムが生成し、アルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導率が低下して好ましくない。更に、含浸時の圧力が２０ＭＰａ未満では、アルミニウム合金の複合化が不十分となり、アルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導率が低下して好ましくない。より好ましい含浸圧力は、５０ＭＰａ以上である。
アルミニウム－黒鉛複合体の製造に用いるアルミニウム合金は、珪素３～２０質量％を含有することが好ましい。珪素含有量が２０質量％を超えると、アルミニウム合金の熱伝導率が低下し好ましくない。一方、珪素含有量が３質量％未満では、溶解したアルミニウム合金の湯流れが悪くなり、含浸時に等方性黒鉛材料の空隙内にアルミニウム合金が十分に浸透することができないため好ましくない。アルミニウム合金中のアルミニウム、珪素以外の金属成分に関しては、極端に特性が変化しない範囲であれば特に制限はなく、マグネシウムであれば３質量％程度まで含有することができる。
　直方体形状のアルミニウム－黒鉛複合体を効率的に基板１に加工する方法として、マルチワイヤーソーによる切断を行う。アルミニウム合金を黒鉛材料の空隙中に含浸させたアルミニウム－黒鉛複合体は加工性に優れる材料であるが、材料自体は、銅やアルミニウム等の金属材料に比べると高価である。この為、基板１をより安価に作製するには、如何に効率的にアルミニウム－黒鉛複合体を作製し板状に加工するかが重要となる。具体的には、マルチワイヤーソーにて加工条件を適正化することで、切りしろ（切削幅）の材料損失を極力低減させ効率的に切断加工を行い、且つ、基板材料として用いるに十分な表面精度を確保できることを見出した。なお、本明細書において「板状」とは、平行又は略平行な２主面を有する形状を総称するものであり、その主面は円板形状、楕円形状、三角形等の形状であってもよい。
マルチワイヤーソーでの切断加工には、大別して遊離砥粒方式と固定砥粒方式があるが、被加工物であるアルミニウム－黒鉛複合体の硬度が高いことから、効率的に切断加工するには固定砥粒方式を採用することが好ましい。直方体形状のアルミニウム－黒鉛複合体の切断に用いるマルチワイヤーソーのワイヤーは、砥粒として平均粒子径が１０～１００μｍのダイヤモンド、Ｃ－ＢＮ、炭化珪素、アルミナから選ばれる１種以上の砥粒を接合してなるワイヤーである。加工効率の面からは、ダイヤモンド砥粒を電着したワイヤーを用いるのが最も好ましい。砥粒の平均粒子径が１０μｍ未満では、加工性が低下し、効率的に切断加工を行うことができず、また、加工時のワイヤーのブレによる加工面の凹凸が発生し好ましくない。一方、砥粒の平均粒子径が１００μｍを超えると、加工品の面精度が低下し、表面粗さが粗くなり過ぎて好ましくない。また、砥粒の平均粒子径が１００μｍを超えると、ワイヤー径が大きくなり、ワイヤーの価格が高価になると共に、切りしろの材料損失が大きくなり好ましくない。
マルチワイヤーソーのワイヤー線径は、０．１～０．３ｍｍが好ましく、更に好ましくは、０．１５～０．２５ｍｍである。ワイヤー線径が０．１ｍｍ未満では、接合できる砥粒の粒度が細かくなり過ぎて、加工速度が低下するため好ましくない。ワイヤー線径が０．３ｍｍを超えるとワイヤーの価格が高価になると共に、切りしろの材料損失が大きくなり好ましくない。
マルチワイヤーソーによる加工条件は、ワイヤー送り速度が１００～７００ｍ／分で且つ切り込み速度が０．１～２ｍｍ／分の条件である。ワイヤーの送り速度が１００ｍ／分未満では、十分な加工速度が得られず加工コストが高くなり好ましくない。一方、ワイヤーの送り速度が７００ｍ／分を超えると、十分な加工速度は得られるが、高価なワイヤーの摩耗が激しく好ましくない。また、ワイヤーの切り込み速度が０．１ｍｍ／分未満では十分な加工速度が得られず加工コストが高くなり好ましくなく、逆に切り込み速度が、２ｍｍ／分を超えると、切断加工面の凹凸の発生や、ワイヤーの断線が起こり好ましくない。
　マルチワイヤーソーでアルミニウム－黒鉛複合体を切断加工して得られる基板１の厚さは、０．５～３ｍｍが好ましく、更に好ましくは、１～２ｍｍである。アルミニウム－黒鉛複合体１の板厚が０．５ｍｍ未満では、ＬＥＤ素子を搭載する基板材料として用いる場合に、熱容量が不足し、ＬＥＤ素子の温度が瞬間的に上昇するため好ましくない。一方、板厚が３ｍｍを超えると、厚み方向の熱抵抗が増加し、ＬＥＤ素子の温度が上昇するため好ましくない。
　アルミニウム－黒鉛複合体は、等方性黒鉛材料の気孔の７０％以上がアルミニウム合金で含浸される。アルミニウム合金で含浸されない気孔が３０％を超えると、アルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導率が低下し好ましくない。
アルミニウム－黒鉛複合体は、温度２５℃の熱伝導率が１５０～３００Ｗ／ｍＫであり且つ直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１～１．３である。温度２５℃の熱伝導率が１５０Ｗ／ｍＫ未満では、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合、放熱特性が不足して好ましくない。上限に関しては、特性上の制約はないが、材料自体が高価になったり、特性の異方性が強くなるため好ましくない。また、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１．３を超えると、放熱特性の異方性が大きくなりすぎて、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合、過渡的にＬＥＤ素子の温度が上昇する等の問題があり好ましくない。
　アルミニウム－黒鉛複合体は、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が４×１０－６～７．５×１０－６／Ｋであり、且つ直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１～１．３である。温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が４×１０－６／Ｋ未満、又は７．５×１０－６／Ｋを超えると、アルミニウム－黒鉛複合体とＬＥＤ素子の熱膨張係数の差が大きくなりすぎて、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破損する等の問題が発生し好ましくない。更に、温度２５℃～１５０℃の直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１．３を超えると、アルミニウム－黒鉛複合体の熱膨張係数の異方性が大きくなり過ぎ、ＬＥＤ素子発光時にＬＥＤ素子に不均一な応力が加わり、ＬＥＤ素子の寿命低下、場合によってはＬＥＤ素子が破損する等の問題が発生し好ましくない。
　アルミニウム－黒鉛複合体の３点曲げ強度は、５０～１５０ＭＰａである。３点曲げ強度が５０ＭＰａ未満では、取り扱い時に欠け等が発生する場合がある。この場合、アルミニウム－黒鉛複合体は導電性材料であるため、絶縁不良等の原因となり好ましくない。また、アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１をヒートシンクや筐体にネジ止めして用いる場合、締め付け時に欠け等が発生することがあり好ましくない。３点曲げ強度の上限に関しては、特性上の制約はないが、アルミニウム－黒鉛複合体の３点曲げ強度が１５０ＭＰａを超える高強度とするには、他のセラミックス粒子の添加や熱伝導特性の悪いモザイク黒鉛等を添加する必要がある。この場合、アルミニウム－黒鉛複合体の熱伝導率が低下することがあり好ましくない。更に、ＬＥＤ発光部材を自動車等の移動機器用の照明用途に用いる場合、強度が十分でないと振動等によって欠けや割れ等が発生し好ましくない。
　アルミニウム－黒鉛複合体の表面粗さ（Ｒａ）は、０．１～３μｍであることが好ましく、更に好ましくは、０．１～２μｍである。表面粗さ（Ｒａ）が、３μｍを超えると、ＬＥＤ発光部材の基板材料として用いる場合に、絶縁層４やＬＥＤ素子と接合する際の密着強度が得られず、更には、低熱伝導の絶縁層４の厚みが厚くなり放熱特性が低下するために好ましくない。一方、表面粗さ（Ｒａ）の下限に関しては、特性面での制約はないが、Ｒａを０．１μｍ未満にするには、直方体形状のアルミニウム－黒鉛複合体の切断効率が低下し、加工コストが高価になり好ましくない。表面粗さは、切断加工面にて、目標とする表面粗さを達成するが、必要に応じて、研磨加工等を施し、所望の表面粗さに調整することも可能である。
　ＬＥＤ素子を搭載した基板１をＬＥＤ発光部材として用いる場合、放熱性の面より、金属製のヒートシンクや筐体等に放熱グリスや放熱シート等を介して接合して用いることが多い。この様な使用形態では、接合面の密着性を確保するため、ＬＥＤ素子を搭載した基板１を、金属製のヒートシンクや筐体等にネジ止めする方法が採用される。基板１に穴を形成し、ＬＥＤ素子を搭載した基板をヒートシンクや筐体等にネジ止めすることで、両者の密着性を向上せしめるとともに接合部分の信頼性を向上させることができる。アルミニウム－黒鉛複合体は、加工性に優れるため通常のドリル等で穴加工を行うことができる。また、レーザー加工やウォータージェット加工、更には、プレス加工によっても穴を形成することが出来る。穴の形状に関しては、ネジ止めが可能な形状であればよく、Ｕ字形状等でもよい。
ＬＥＤ発光部材の放熱性を向上させるためには、放熱グリスや放熱シート等を介することなく、板状のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１に直接ヒートシンク機構（放熱フィン）を設けることが好ましい。アルミニウム－黒鉛複合体は、加工性に優れるため、ＬＥＤ素子の非搭載面側を直接フィン形状に加工することによりヒートシンク機構を設けることができる。基板１の一主面をフィン形状に加工することで、ＬＥＤ発光部材の放熱特性を改善すると共に、他の放熱用部材が不要となり、部品数の低減およびＬＥＤ発光部材の小型化が可能となる。また、アルミニウム－黒鉛複合体は、放射による放熱特性に優れるため、放熱フィンとして好適な材料である。
ＬＥＤ発光部材は、板状のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１にＬＥＤ素子を接合したものである。接合方法は、一般に高熱伝導性接着剤やはんだ付け等が用いられている。熱伝導性の面からは、熱伝導率の低い絶縁層４を介さずに基板１に直接はんだ付けすることが好ましい。しかし、アルミニウム－黒鉛複合体は直接はんだ付けができないため、アルミニウム－黒鉛複合体の表面にめっき層を形成する。めっき層の形成方法は特に限定されず、電気めっきや無電解めっきにより形成することができる。めっき材質は、ニッケル、銅、金、錫等が採用でき、これらの複合めっきも使用可能である。めっき厚に関しては、基材であるアルミニウム－黒鉛複合体とめっき層の密着性およびはんだ濡れ性が確保できる範囲であれば、熱伝導の面からは極力薄い方が好ましく、一般的には１～５μｍである。
ＬＥＤ発光部材のＬＥＤ素子は、べアチップでもパッケージ化された構造でもよい。又、基板１の一主面又は両主面に金属回路３を形成した放熱部品とＬＥＤ素子の接触する部分は、電気的絶縁処置がされていてもされていなくてもよい。ここで、本明細書において「放熱部品」とは、ＬＥＤ素子から発生した熱を放熱する部材の総称であり、例えば、アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１の一主面又は両主面に任意に金属回路３を形成したものを指す。
図１及び図３に、ＬＥＤ素子と放熱部品の接触する部分が電気的絶縁処置されていない場合の一実施の形態を示す。板状のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１の一主面又は両主面に絶縁層４または活性金属接合材層７を介して金属回路３を形成し、金属回路３表面又は基板１に直接ろう付け法等により、ＬＥＤ素子（ＬＥＤチップ２）を配置する構造である。
基板１の一主面又は両主面に形成される絶縁層４は、耐熱性樹脂と無機フィラーを主成分とする硬化性樹脂組成物であり、しかも硬化後の熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上であることが好ましい。耐熱樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリアミド樹脂、アクリル樹脂等が使用できる。耐熱樹脂の使用割合は、１０～４０容量％であり、１０容量％未満では絶縁層組成物の粘度が上昇して作業性が低下し、一方、４０容量％を超えると絶縁層４の熱伝導性が低下して好ましくない。
　基板１とＬＥＤ素子の材質の熱膨張係数の差が大きい場合は、熱サイクルによる接合部分の疲労を緩和するために、硬化後の樹脂組成物の貯蔵弾性率が、３００Ｋで１５０００ＭＰａ以下であることが好ましい。この場合、硬化性樹脂組成物は、（１）エポキシ樹脂を主体とする樹脂、（２）ポリエーテル骨格を有し、主鎖の末端に１級アミノ基を有する硬化剤、及び（３）無機充填剤を組み合わせることにより、応力緩和性、電気絶縁性、放熱性、耐熱性、耐湿性に優れた硬化物を提供することができる。エポキシ樹脂は、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂やビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等の汎用のエポキシ樹脂を用いることができるが、ジシクロペンタジエン骨格を持つエポキシ樹脂、ナフタレン骨格を持つエポキシ樹脂、ビフェニル骨格を持つエポキシ樹脂及びノボラック骨格を持つエポキシ樹脂から選ばれた１種以上を、全エポキシ樹脂中１０質量％以上含むと、応力緩和性と耐湿性のバランスが更に向上する。ノボラック骨格を持つ代表的なエポキシ樹脂には、フェノールノボラック型エポキシ樹脂やクレゾールノボラック型エポキシ樹脂があるが、ジシクロペンタジエン骨格、ナフタレン骨格又はビフェニル骨格とノボラック骨格を併せ持つエポキシ樹脂を用いることもできる。エポキシ樹脂として、上記の骨格を持つエポキシ樹脂を単独で使用してもかまわない。また、エポキシ樹脂を主体に他の樹脂として、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂等の熱硬化性樹脂やフェノキシ樹脂、アクリルゴム、アクリロニトリル－ブタジエンゴム等の高分子量樹脂を配合してもよいが、応力緩和性、電気絶縁性、耐熱性、耐湿性のバランスを考慮すると、上記高分子量樹脂の配合量はエポキシ樹脂との合計量に対して３０質量％以下であることが好ましい。
硬化剤は、ポリエーテル骨格を有し、主鎖の末端に１級アミノ基を有する硬化剤を硬化後の樹脂組成物の貯蔵弾性率を下げるために使用する。他の硬化剤と併用することもできる。芳香族アミン系硬化剤を併用すると、応力緩和性、電気絶縁性、耐湿性等のバランスを更に好適にすることができる。芳香族アミン系硬化剤としては、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、メタフェニレンジアミン等が使用できる。フェノールノボラック樹脂等の硬化剤を更に併用することもできる。
無機フィラーとしては、例えば酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化ケイ素、酸化マグネシウム等の酸化物セラミックス、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素等の窒化物セラミックス及び炭化物セラミックス等が挙げられる。硬化性樹脂組成物中の無機フィラーの割合は、無機フィラー１８～２７容量％である。この範囲以外では樹脂組成物粘度の上昇、熱伝導率の低下があり好ましくない。無機フィラーは、最大粒子径１００μｍ以下、最小粒子径０．０５μｍ以上で球状粒子が好ましい。更に、粒子径５～５０μｍの粒子を５０～７５質量％、粒子径０．２～１．５μｍの粒子を２５～５０質量％含むことがより好ましい。
絶縁層４を構成する硬化性樹脂組成物には、必要に応じてシラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、安定剤、硬化促進剤等も用いることができる。
金属回路３の材料としては、銅箔、アルミニウム箔、銅－アルミニウムクラッド箔、銅－ニッケルアルミニウムクラッド箔等が挙げられる。
アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１上に絶縁層４を介して金属回路３を形成する手法としては、例えば次のものが挙げられる。絶縁層４を構成する硬化性樹脂組成物スラリーを基板１にスクリーン印刷等の方法によりパターン印刷し、加熱して半硬化状態にした後、これに金属箔を張り合わせ、さらなる加熱によりほぼ完全な硬化状態とする方法や、あらかじめ、絶縁層４を半硬化状態のシート状に加工し、ホットプレス装置により金属箔とともに一体化させる方法である。回路のパターン形成方法については特に制限はないが、あらかじめ、金属箔上の所定箇所にレジストインクを塗布し、加熱あるいはＵＶ硬化させた後、塩化第二銅、過酸化水素水と硫酸の混合物等のエッチャントを利用して、エッチングにより形成することが望ましい。
図２に、ＬＥＤ素子と放熱部品の接触する部分が電気的絶縁処置されている場合の一実施の形態を示す。図２は、アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１の一主面又は両主面に絶縁層４を介して金属回路３を形成しＬＥＤ素子（ＬＥＤチップ２）の下部に層間接続突起６を介して層間で接続した構造を示す。
もしくは、図３に示したように、アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１の一主面及び／又は両主面に活性金属接合材層７を介して金属回路３を形成してなることを特徴とする放熱構造が好ましい。
図２において、金属回路３の材料、絶縁層４の材料としては、図１に示す場合と同様でかまわない。アルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１上に層間接続突起６を形成する方法は、金属回路３と層間接続突起６とが導電接続可能であるように形成するものであれば何れでもよく、例えば金属のメッキにより形成する方法、導電性ペーストにより形成する方法などが挙げられる。この層間接続突起６を有した状態で絶縁層４を形成する手法としては、絶縁層４を構成する組成物をスラリー状にしたものを層間接続突起６の周囲及び上部にスクリーン印刷等の方法により、充填させ、加熱して半硬化状態にした後、これに金属箔を張り合わせ、さらなる加熱によりほぼ完全な硬化状態とした後、層間接続突起６の上部の金属回路をエッチング等により除去し、絶縁層組成物をレーザー加工等により除去する方法や、あらかじめ、絶縁層組成物を半硬化状態のシート状に加工し、ホットプレス装置により、金属箔とともに一体化させ、層間接続突起６に対応する位置に凸部を有し表面に金属層が形成された積層体とし、この積層体の凸部を除去して、層間接続突起６を露出させる等の手法がある。
図３において、金属回路３の材料としては、単体Ａｌ製、又はＡｌ－Ｓｉ合金、Ａｌ－Ｓｉ－Ｍｇ合金、Ａｌ－Ｍｇ－Ｍｎ等の単体Ａｌ合金製が用いられる。
活性金属接合材層７を構成する材料としては、Ａｌ－Ｓｉ系又はＡｌ－Ｇｅ系の合金やＡｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金が用いられるが、特にＡｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金が好ましい。まず、Ａｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金は、Ａｌ－Ｓｉ系、Ａｌ－Ｇｅ系、Ａｌ－Ｓｉ－Ｇｅ系あるいはこれらにＭｇを加えた系に比べて、セラミック系素材との接合条件の許容幅が広く、真空中でなくとも接合できるので、生産性に優れた接合が可能となるからである。すなわち、Ａｌ－Ｓｉ系やＡｌ－Ｇｅ系では、比較的多量にＳｉやＧｅを添加しないと融点が低下しないが、多量に添加すると硬くて脆くなる問題が生じる。このような問題を起こさせないように、例えばＡｌ－Ｓｉ系合金においてＳｉの割合を５％まで下げると、融点が６１５℃となり加圧を行っても６２０℃以下の温度での接合は困難となる。これに対し、Ａｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金では、Ｃｕの割合を４％程度まで下げても、適切に加圧等の手段を講じることによって６００℃程度での接合も可能となり、接合条件の許容幅が広がる。
次に、Ａｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金は、ＳｉやＧｅに比べてＣｕやＭｇがＡｌ中に均一に拡散し易いため、局部的な溶融が生じたり、余分な接合材が押し出されてハミダシが生じ難く、比較的短時間で安定した接合が可能となることによる。
使用されるＡｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｍｇの三成分合金はもとより、それ以外の成分を含んでいてもよい。例えばＡｌ、Ｃｕ、Ｍｇ以外に、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｂｉ、Ｂ、Ｆｅ等の成分を合計で５重量％程度以下を含んでいてもよい。
Ａｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金中のＣｕの割合は、２～６重量％であることが好ましい。２重量％未満では接合温度が高くなってＡｌの融点に近くなってしまい、また６重量％超では接合後の接合材の拡散部が特に硬くなって回路基板の信頼性が低下する恐れがある。好ましくは１．５～５重量％である。一方、Ｍｇについては、少量添加することによって接合状態が良好になる。これはＡｌ表面の酸化物層の除去効果や窒化アルミニウム基板表面と接合材の濡れ性改善効果によると推察される。Ｍｇの割合は、０．１～２重量％が好ましい。０．１重量％未満では添加効果が顕著でなくなり、２重量％超ではＡｌ又はＡｌ合金の硬度に悪影響を与えるうえ、接合時に多量に揮発して炉操業に支障をきたすことがある。特に好ましくは、０．３～１．５重量％である。
使用される接合材の市販品の一例をあげれば、Ａｌ中に４重量％程度のＣｕと０．５重量％程度のＭｇが含まれる２０１８合金、更に０．５重量％程度のＭｎ等が含まれる２０１７合金を始め、２００１、２００５、２００７、２０１４、２０２４、２０３０、２０３４、２０３６、２０４８、２０９０、２１１７、２１２４、２２１４、２２１８、２２２４、２３２４、７０５０等である。
接合温度は、５６０～６３０℃とかなり広範囲が適用できるが、接合材の組成によって適正範囲は異なる。ＺｎやＩｎ等の低融点成分が添加されていたり、ＣｕやＭｇ等の含有量が比較的多い場合には、６００℃以下でも十分に接合できる。接合温度が６３０℃超では、接合時にろう接欠陥（回路に生じる虫食い現象）が生じやすくなるので好ましくない。
加熱接合時に、アルミニウム－黒鉛複合体からなるからなる基板１の板面に対して垂直方向に１０～１００ｋｇｆ／ｃｍ２、特に１５～８０ｋｇｆ／ｃｍ２で加圧することが好ましい。加圧方法としては、重しを載せる、治具を用いて機械的に加えることによって行うことができる。加圧は、少なくとも接合が始まる温度、例えば、９５．７％Ａｌ－４％Ｃｕ－０．３％Ｍｇ合金箔を用いて６１０℃で接合する場合は５８０℃まではこの圧力内に保たれていることが望ましい。
放熱部品においては、板状のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１の一主面及び／又は両主面に金属回路３、例えばＡｌ系回路が形成される。Ａｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金の接合材は、基板１と金属回路３を構成するＡｌ系回路パターン、Ａｌ系回路形成用金属板との間に積層して介在させるが、あらかじめこれらとクラッド化しておくと使用しやすい。
活性金属接合材層７を構成する接合剤としてＡｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金を用いることによって、放熱部品の生産性を著しく高めることができる。その理由の一つは、接合が真空炉に限定されないことである。真空炉は元来高価なうえ、連続化が難しく、またバッチ炉では容積効率が悪い。大型炉にすると温度分布が生じ易く、高収率での生産は望めない。これに対し、従来のＡｌ－Ｓｉ系やＡｌ－Ｇｅ系合金の接合材のかわりに、Ａｌ－Ｃｕ－Ｍｇ系合金を用いると、真空下でなくとも、Ｎ２、Ｈ２、不活性ガス及びこれらの混合ガスの低酸素雰囲気下で接合することができるので、炉構造が簡単になり、連続化も容易となる。連続化によって、温度分布等の製品のバラツキ要因を低減させることができ、歩留まりよく、品質の安定した製品を製造することができる。
金属回路３を構成する部材としてＡｌ系回路形成用金属板を用いて放熱部品を製造する際、Ａｌ系回路形成用金属板と板状のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１同士が隣り合うように積層して加熱することが好ましい。何故ならば、Ａｌ系回路形成用金属板は、アルミニウム－黒鉛複合体よりも熱膨張係数が大きいので、接合後の冷却によって、板状のアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板１側が凸形となる変形を軽減させるためである。これは、Ａｌが塑性変形の容易な材料である点を利用したものであり、Ａｌ材同士の接着を避けるため、必要に応じてスペーサー材を介在させても良い。
（実施例１、２）
実施例１は、嵩密度１．８３ｇ／ｃｍ３の等方性黒鉛材料（東海カーボン社製：Ｇ３４７）、実施例２は、嵩密度１．８９ｇ／ｃｍ３の等方性黒鉛材料（東海カーボン社製：Ｇ４５８）を、２００ｍｍ×２００ｍｍ×２５０ｍｍの寸法の直方体形状に加工した後、黒鉛離型剤を塗布した板厚１２ｍｍの鉄板で挟み、Ｍ１０のボルト・ナットで連結して積層体とした。得られた積層体は、電気炉で窒素雰囲気下、温度６５０℃で１時間予備加熱した後、予め加熱しておいた内径４００ｍｍ×高さ３００ｍｍのプレス型内に収め、珪素を１２質量％含有するアルミニウム合金の溶湯を注ぎ、１００ＭＰａの圧力で２０分間加圧して、等方性黒鉛材料にアルミニウム合金を含浸させた。次に、室温まで冷却した後、湿式バンドソーでアルミニウム合金及び鉄板部分を切断し、２００ｍｍ×２００ｍｍ×２５０ｍｍのアルミニウム－黒鉛複合体を得た。得られた複合体は、含浸時の歪み除去の為、温度５００℃で２時間のアニール処理を行った。
一方で、各等方性黒鉛材料を研削加工して、直交する３方向の熱膨張係数測定用試験体（３×３×２０ｍｍ）及び熱伝導率測定用試験体（２５ｍｍ×２５ｍｍ×１ｍｍ）を作製した。それぞれの試験体を用いて、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計（セイコー電子工業社製；ＴＭＡ３００）で、２５℃での熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＬＦ／ＴＣＭ－８５１０Ｂ）で測定した。その結果を表１に示す。等方性黒鉛材料の気孔率は、黒鉛の理論密度：２．２ｇ／ｃｍ３を用いて、アルキメデス法で測定した嵩密度より算出した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比
次に、得られたアルミニウム－黒鉛複合体を研削加工して、直交する３方向の熱膨張係数測定用試験体（３×３×２０ｍｍ）、熱伝導率測定用試験体（２５ｍｍ×２５ｍｍ×１ｍｍ）および強度試験体（３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍ）を作製し、それぞれの試験体を用いて、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計（セイコー電子工業社製；ＴＭＡ３００）、２５℃での熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＬＦ／ＴＣＭ－８５１０Ｂ）および３点曲げ強度（ＪＩＳ－Ｒ１６０１に準拠）を測定した。また、試験体の嵩密度をアルキメデス法で測定し、等方性黒鉛材料の気孔の含浸率を算出した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比
　次に、得られた２００ｍｍ×２００ｍｍ×２５０ｍｍのアルミニウム－黒鉛複合体を固定し、マルチワイヤーソー（タカトリ社製；ＭＷＳ－６１２ＳＤ）にて、アルミニウム－黒鉛複合体の２００ｍｍ×２００ｍｍの面と平行な切断面となるように、表３の加工条件にて、線径：０．２０ｍｍの電着タイプのワイヤーを１．５ｍｍ間隔で配置して、切断加工を実施した。切りしろ（切削幅）はいずれも０．３ｍｍであった。得られた板状のアルミニウム－黒鉛複合体の板厚をノギスにて、切断加工面の表面粗さ（Ｒａ）を表面粗さ計にて測定した。その結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
（ＬＥＤ発光部材の製造例）
（１）エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート８０７：エポキシ当量＝１７３、油化シェルエポキシ株式会社製）１００質量部、シランカップリング剤、γ－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン（ＡＺ－６１６５：日本ユニカー株式会社製）５質量部、無機フィラーとして平均粒径５μｍのアルミナ（ＡＳ－５０：昭和電工株式会社製）５００質量部を、万能混合撹拌機で混合し、これに硬化剤としてポリオキシプロピレンアミン（ジェファーミンＤ－４００：テキサコケミカル社製）２５質量部、ポリオキシプロピレンアミン（ジェファーミンＤ２０００：テキサコケミカル社製）２０質量部を配合、混合した。
（２）上記混合物を上記板状のアルミニウム－黒鉛複合体上に硬化後の絶縁接着層の厚みが１００μｍになるように塗布し、Ｂステージ状態に予備硬化させ、ラミネーターで厚さ３５μｍの電解銅箔を張り合わせ、その後８０℃×２ｈｒｓ＋１５０℃×３ｈｒｓアフターキュアを行い絶縁接着層付き銅箔付き複合体を作製した。更に、銅箔をエッチングしてパッド部を有する所望の回路を形成して、アルミニウム－黒鉛複合体回路基板とした。次に、特定の回路上に白色ソルダーレジスト（ＰＳＲ４０００－ＬＥＷ１：太陽インキ社製）をスクリーンにて塗布後、ＵＶ硬化させた。さらに、電解銅箔露出部分上に絶縁されていないＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図１に示すようなＬＥＤ発光部材を得た。また、所望の個所の絶縁層露出部分をＣＯ２レーザーにより、除去し、その部分上に絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図３に示すような構造のＬＥＤ発光部材を得た。
（実施例３）
（ＬＥＤ発光部材の製造例）
（１）実施例１の板状のアルミニウム－黒鉛複合体上に電解めっきにより、３５μｍ厚の銅層を複合体の片面全体に形成させた後、所望の個所以外の銅層をエッチングにて除去することにより、銅バンプ付きアルミニウム－黒鉛複合体を作成した。また一方で、エポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート８０７：エポキシ当量＝１７３、油化シェルエポキシ株式会社製）１００質量部、シランカップリング剤、γ－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン（ＡＺ－６１６５：日本ユニカー株式会社製）５質量部、無機フィラーとして平均粒径５μｍのアルミナ（ＡＳ－５０：昭和電工株式会社製）５００質量部を、万能混合攪拌機で混合し、これに硬化剤としてポリオキシプロピレンアミン（ジェファーミンＤ－４００：テキサコケミカル社製）４５質量部を配合、混合した。これを３５μｍ厚の銅箔上に厚みが１００μｍになるように塗布し、Ｂステージ状態として樹脂付き銅箔を作成した。
（２）前述の銅バンプ付きアルミニウム－黒鉛複合体と樹脂付き銅箔を積層して、１８０℃にて加熱プレスを行い一体化した後に、銅バンプ上に凸状態となった個所の銅箔をエッチングにて除去し、その後、絶縁層（Ｂステージシートの硬化部分）をＣＯ２レーザーにより除去し、構造の銅バンプ付きアルミニウム－黒鉛複合体回路基板とした。次に、特定の回路上に白色ソルダーレジスト（ＰＳＲ４０００－ＬＥＷ１：太陽インキ社製）をスクリーンにて塗布後、ＵＶ硬化させた。上述の銅バンプ上の回路面を＃２００の研磨紙にて絶縁層の残留物を除去し、その後、＃８００の研磨紙にて表面を平滑に仕上げた。この表面上に絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図２に示すような構造のＬＥＤ発光部材を得た。
（実施例４）
（ＬＥＤ発光部材の製造例）
実施例１で得られた板状のアルミニウム－黒鉛複合体と、９５％Ａｌ－４％Ｃｕ－１％Ｍｇの組成、厚み０．３ｍｍの合金からなる接合材と、０．４ｍｍ厚のＡｌ回路とを、この順で積層して１組とし、スペーサーを介して、１０組重ねて積層した。これを炉外から油圧式の一軸加圧装置でカーボン製の押し棒を介してアルミニウム－黒鉛複合体からなる基板面に対して垂直方向に５００ＭＰａの圧力で加圧しながら４×１０－３Ｐａの真空中（バッチ炉）６１０℃にて１０分間加熱を行い、接合し、アルミニウム－黒鉛複合体回路基板とした。次に、特定の回路上に白色ソルダーレジスト（ＰＳＲ４０００－ＬＥＷ１：太陽インキ社製）をスクリーンにて塗布後、ＵＶ硬化させた。さらに、電解銅箔露出部分上に絶縁されたＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図１に示すようなＬＥＤ発光部材を得た。
（実施例５～１９、比較例１～３）
　実施例１にて作製した２００ｍｍ×２００ｍｍ×２５０ｍｍ形状のアルミニウム－黒鉛複合体を固定し、マルチワイヤーソー（タカトリ社製；ＭＷＳ－６１２ＳＤ）にて、アルミニウム－黒鉛複合体の２００ｍｍ×２００ｍｍの面と平行な切断面となるように、表４の加工条件にて、切断加工を実施した。得られた板状のアルミニウム－黒鉛複合体の板厚および表面粗さ（Ｒａ）を表５に示す。尚、比較例１は、切断加工時にワイヤー切れが頻発し、板状のアルミニウム－黒鉛複合体を得ることが出来なかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
（実施例２０～２６、比較例４）
　表６に示す各種等方性黒鉛材料（実施例２０～２６）および押し出し黒鉛材料（比較例４）を２００ｍｍ×２５０ｍｍ×１５０ｍｍの直方体形状に加工し、実施例１と同様にして、アルミニウム－黒鉛複合体を作製した。得られたアルミニウム－黒鉛複合体は、実施例１と同様にして特性評価を実施した。その結果を表７に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
 注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
 注１：熱伝導率と熱膨張係数の平均値は、直交する３方向の値の平均値
注２：熱伝導率と熱膨張係数の最大／最小は、直交する３方向の最大値と最小値の比
（実施例２７～３３、比較例５）
　実施例１で用いた２００ｍｍ×２００ｍｍ×２５０ｍｍ形状の等方性黒鉛材料を、黒鉛離型剤を塗布した板厚１２ｍｍの鉄板で挟み、Ｍ１０のボルト・ナットで連結して積層体とした。得られた積層体は、表８に示す条件以外は実施例１と同様にして、等方性黒鉛材料にアルミニウム合金を含浸させ、アルミニウム－黒鉛複合体を作製した。得られた複合体は、含浸時の歪み除去の為、温度５００℃で２時間のアニール処理を行った後、実施例１と同様の手法にて評価を実施した。その結果を表９に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
（実施例３４）
　実施例２の材料を、ワイヤー間隔を６．３ｍｍとした以外は、実施例２と同様にしてマルチワイヤーソーで、板厚６ｍｍの板状のアルミニウム－黒鉛複合体に切断加工した。得られたアルミニウム－黒鉛複合体は、マシニングセンターにて、超鋼のエンドミルを用いて、片面を５ｍｍ間隔で、幅２ｍｍ、高さ５ｍｍのフィン形状に加工した。
　実施例１と同様の手法で、フィン形状非形成面に絶縁されていないＬＥＤチップを接着して図１に示すような構造のＬＥＤ発光部材を得た。また、絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図３に示すような構造のＬＥＤ発光部材を得た。
（実施例３５、３６）
実施例１の板状に加工したアルミニウム－黒鉛複合体（２００ｍｍ×２００ｍｍ×１．２ｍｍ）を、水にて超音波洗浄した後、膜厚３μｍの無電解Ｎｉ―Ｐめっき処理をおこなった。実施例３５は、無電解Ｎｉ－Ｐめっき後に、膜厚１μｍの無電解Ｎｉ－Ｂめっきを行い、実施例３６は、無電解Ｎｉ－Ｐめっき後に、膜厚１μｍの無電解Ａｕめっきを行い、アルミニウム黒鉛複合体の表面にめっき層を形成した。得られためっき品は、肉眼で確認されるピンホールはなく良好であった。また、めっき面にフラックスを塗布した後、鉛／錫の共晶はんだに浸漬した。めっき面は、９９％以上がはんだで濡れていた。
　実施例３と同様の手法で、絶縁されているＬＥＤチップ（１ｍｍ２）をＡｇペーストにて接着させ、図２に示すような構造のＬＥＤ発光部材を得た。

Claims (8)

  1. アルミニウム－黒鉛複合体の表面粗さ（Ｒａ）が０．１～３μｍ、温度２５℃の熱伝導率が１５０～３００Ｗ／ｍＫ、直交する３方向の熱伝導率の最大値／最小値が１～１．３、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数が４×１０－６～７．５×１０－６／Ｋ、直交する３方向の熱膨張係数の最大値／最小値が１～１．３、かつ、３点曲げ強度が５０～１５０ＭＰａであるアルミニウム－黒鉛複合体を、マルチワイヤーソーを用いて、下記（１）～（４）の条件：
    （１）接合する砥粒がダイヤモンド、Ｃ－ＢＮ、炭化珪素、アルミナから選ばれる１種以上で平均粒子径が１０～１００μｍ、
    （２）ワイヤー線径が０．１～０．３ｍｍ、
    （３）ワイヤー送り速度が１００～７００ｍ／分、
    （４）切り込み速度が０．１～２ｍｍ／分、
    のもとに、厚さ０．５～３ｍｍの板状に加工する基板の製造方法。
  2. 請求項１記載の製造方法により製造された基板を有する放熱部品。
  3. 基板の一主面がフィン形状に加工された請求項２記載の放熱部品。
  4. 基板に穴加工が施された請求項２又は３記載の放熱部品。
  5. 基板の表面にめっき層が形成された請求項２～４のいずれか一項記載の放熱部品。
  6. 基板の一主面及び／又は両主面に絶縁層を介して金属回路が形成された請求項２～５のいずれか一項記載の放熱部品。
  7. 基板の一主面及び／又は両主面に活性金属接合剤層を介して金属回路が形成された請求項２～５いずれか一項記載の放熱部品。
  8. 請求項２～７のいずれか一項に記載の放熱部品における基板の一主面及び／又は両主面に直接及び／又はこれらの面上に形成された絶縁層及び／又は活性金属接合剤層及び／又は金属回路上に、ＬＥＤベアチップ及び／又はＬＥＤパッケージを搭載した発光部材。
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