WO2011126068A1 - 電解液注入装置及び電解液注入方法 - Google Patents

電解液注入装置及び電解液注入方法 Download PDF

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Nissan Motor Co Ltd
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Definitions

  • This invention relates to the injection of electrolyte into a battery case.
  • JP09-102443A issued by the Japan Patent Office in 1997, injects electrolyte into the battery case in a reduced-pressure atmosphere in order to efficiently inject the electrolyte into the battery case.
  • An electrolytic solution injection method that promotes penetration into the gap is disclosed.
  • the volume of the gas dissolved in the electrolytic solution expands rapidly and bubbles are likely to be generated. Therefore, it is necessary to slowly inject the electrolyte so that the generated bubbles do not overflow the electrolyte from the battery case.
  • an object of the present invention is to more reliably reduce the time required for injecting the electrolyte into the battery case.
  • an electrolyte injection device includes a sealed decompression chamber and a liquid injection nozzle that injects an electrolyte into a battery case disposed in the decompression chamber.
  • the electrolytic solution injection device further includes an aeration tank that exposes the electrolytic solution supplied to the injection nozzle to the pressure in the decompression chamber.
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of an electrolyte injection device according to the present invention.
  • FIG. 2 is an exploded perspective view of the lithium ion secondary battery.
  • FIG. 3 is a perspective view of the battery body.
  • FIG. 4 is a side view of the lithium ion secondary battery.
  • FIG. 5 is a schematic longitudinal sectional view of an aeration tank provided in the electrolyte solution injection device.
  • FIG. 6 is a schematic longitudinal sectional view of a deaeration module provided in the electrolytic solution injector.
  • FIG. 7 is a partial longitudinal sectional view of a deaeration pipe for explaining a deaeration process of the deaeration module.
  • FIG. 8A-8G are timing charts for explaining the electrolyte injection operation by the electrolyte injection device.
  • FIG. 9 is a schematic configuration diagram of an electrolyte injection device showing another embodiment of the present invention.
  • the electrolyte solution injection device 1 injects the electrolyte solution 20 into the battery case 12 of the lithium ion secondary battery 10 held by the holding jig 3.
  • the electrolyte injection device 1 includes a decompression chamber 2 formed by a sealed container, a decompression line 5 that decompresses the interior of the decompression chamber 2, an air introduction line 6 that restores the interior of the decompression chamber 2 from a decompressed state to atmospheric pressure, And an electrolyte supply line 8 for supplying the liquid 20 to the decompression chamber 2.
  • the electrolyte injection device 1 also includes an injection mechanism 4 in the decompression chamber 2 that decompresses the electrolyte 20 supplied from the electrolyte supply line 8 and injects the electrolyte 20 into the battery case 12.
  • the electrolyte injection device 1 further includes a controller 7 that controls the decompression line 5, the air introduction line 6, the electrolyte supply line 8, and the liquid injection mechanism 4 outside the decompression chamber 2.
  • the lithium ion secondary battery 10 includes a battery main body 11 provided with a positive electrode current collector 103a and a negative electrode current collector 103b, a battery case 12 made of a laminate film that houses the battery main body 11, and a positive electrode.
  • a positive electrode tab 104a electrically connected to the current collector 103a and a negative electrode tab 104b electrically connected to the negative electrode current collector 103b are provided.
  • the battery body 11 is composed of a cell stack in which a positive electrode plate and a negative electrode plate are stacked via a separator.
  • the end surface of the battery body 11 in the cell stacking direction is referred to as a stacking end surface 11a
  • the outer peripheral surface of the battery body 11 excluding the stacking end surface 11a is referred to as a stacking side surface 11b.
  • the positive electrode plate is made of an aluminum foil formed by applying a positive electrode.
  • the negative electrode plate is made of a copper foil formed by coating a negative electrode.
  • the positive electrode plate and the negative electrode plate of each cell are connected to a metal film piece 43 that is drawn out from the cell stack region and to which no electrode material is applied.
  • the positive electrode current collector 103a is configured by performing ultrasonic welding of the metal film pieces 43 of the positive electrode plates of all cells at once.
  • the positive electrode tab 104a is also ultrasonically welded to the positive electrode current collector 103a.
  • the negative electrode last powering part 103b is configured by performing ultrasonic welding of the metal film pieces 43 of the negative electrode plates of all cells at once.
  • the negative electrode tab 104b is also ultrasonically welded to the negative electrode last charging portion 103b.
  • the lithium ion secondary battery 10 discharges from each cell and stores electricity in each cell through the positive electrode tab 104a and the negative electrode tab 104b.
  • Battery case 12 is composed of two laminated films.
  • the laminate film is composed of a laminate of a heat-fusible resin layer having heat-fusibility, a metal layer, and a protective layer.
  • the laminate film is used with the heat-fusible resin layer facing the battery body 11.
  • Polypropylene (PP) is used for the heat-fusible resin layer.
  • a recess 12e for accommodating the battery body 11 is formed in advance.
  • the battery case 12 is configured by bonding two laminate films in a state where the battery main body 11 is housed in the recess 12e, and thermally welding the four sides. However, after the battery body 11 is housed in the recess 12e, first, three sides are thermally welded, and after the electrolyte is injected into the battery case 12 from the opening of the remaining one side, the remaining one side is thermally welded. .
  • two flat laminate films may be bonded together so as to wrap the battery body 11, and the battery body 11 may be stored in a space generated by deformation of the laminate film.
  • FIG. 4 another configuration of the battery case 12 will be described.
  • the battery body 11 is wrapped by folding a single laminate film in half.
  • the bottom side 12b of the battery case 12 is a folded side of the laminate film.
  • a bag-shaped battery case 12 is formed by providing welded portions 12f on the two left and right sides 12c and 12d of the other three sides that are heat-welded with a laminated film that is in contact therewith.
  • the remaining one side 12a of the battery case 12 corresponding to the upper end of the figure is in an open state.
  • the injection of the electrolytic solution 20 into the battery case 12 is performed from the opening of the side 12a into the battery case 12. After the injection of the electrolytic solution 20, the side 12a is thermally welded to seal the battery case 12.
  • the material of the battery case 12 is not limited to the laminate film.
  • the battery case 12 can also be made of metal.
  • the electrolytic solution 20 is, for example, propylene mixed in a mass ratio of 50:50 using 1 mol / liter of lithium hexafluorophosphate (LiPF6) or lithium tetrafluoroborate (LiBF4) as a supporting electrolyte. It is comprised with the electrolyte solution which uses carbonate and ethylene carbonate as a mixed solvent.
  • LiPF6 lithium hexafluorophosphate
  • LiBF4 lithium tetrafluoroborate
  • the decompression chamber 2 has a door 21.
  • the door 21 carries the battery case 12 containing the battery main body 11 into the decompression chamber 2 together with the holding jig 3, and carries out the battery case 12 that has completed the injection of the electrolyte from the decompression chamber 2 together with the holding jig 3. Is provided.
  • the rectangle of the reference numeral 21 shown in the drawing is not a container covering the battery case 12 but a door provided on the wall surface of the decompression chamber 2 behind the battery case 12.
  • On the outside of the door 21 a carry-in path and a carry-out path for the battery case 12 are provided.
  • the door 21 is opened and closed while the decompression chamber 2 is in an atmospheric pressure state.
  • the closed door 21 keeps the inside of the decompression chamber 2 in a sealed state.
  • the battery case 12 is carried into the decompression chamber 2, injected into the decompression chamber 2, and unloaded from the decompression chamber 2 while being held by the holding jig 3.
  • the holding jig 3 sandwiches two surfaces of the battery case 12 covering the stacked end surface 11a of the battery body 11, and holds the battery case 12 with the opening of the side 12a facing upward.
  • the decompression line 5 includes a vacuum pump 5b driven by the electric motor 5c and a valve 5a for connecting the vacuum pump 5b to the decompression chamber 2.
  • the decompression line 5 decompresses the interior of the decompression chamber 2 by operating the vacuum pump 5b with the valve 5a opened.
  • the atmosphere introduction line 6 includes a decompression chamber 2 and a valve 6a connected to the atmosphere.
  • the atmosphere introduction line 6 opens the valve 6a to introduce the atmosphere into the decompressed decompression chamber 2 and raise the internal pressure of the decompression chamber 2 from a vacuum state to an atmospheric pressure state.
  • the electrolytic solution supply line 8 includes a storage tank 41 that stores the electrolytic solution 20, a feed pump 43 that pressurizes and supplies the electrolytic solution 20 in the storage tank 41 into the decompression chamber 2, and an electric motor 42 that drives the feed pump 43.
  • the liquid injection mechanism 4 provided in the decompression chamber 2 includes an aeration tank 44, a deaeration module 45, and a liquid injection nozzle 46.
  • the aeration tank 44 evacuates the electrolytic solution 20 by exposing the electrolytic solution 20 supplied from the feed pump 43 to the decompression chamber 2 to the atmosphere in the decompression chamber 2.
  • the aeration tank 44 includes an inflow port 44 b through which the electrolytic solution 20 from the feed pump 43 flows, and an opening 44 a formed at the upper end of the decompression chamber 2.
  • the electrolytic solution 20 supplied and pushed from the feed pump 43 is temporarily stored. Thereby, the inside of the aeration tank 44 is separated into a liquid phase below the liquid level of the electrolytic solution 20 and a gas phase above the liquid level.
  • An outflow port 44 c communicating with the deaeration module 45 is formed at a position facing the liquid phase of the aeration tank 44.
  • the electrolyte 20 flowing into the aeration tank 44 from the inflow port 44b is exposed to the atmosphere in the cochlear tank 2 guided from the opening 44a above the liquid level of the aeration tank 44 through the liquid level in the aeration tank 44. .
  • the electrolytic solution 20 reduces the fluid pressure until it becomes equal to the pressure of the atmosphere in the decompression chamber 2.
  • the electrolytic solution 20 in the aeration tank 44 is also at atmospheric pressure
  • the electrolyte 20 in the aeration tank 44 is also at negative pressure.
  • the capacity of the aeration tank 44 is preferably set to such an extent that the amount of electrolyte injected into the battery case 12 can be stored.
  • the supply of the electrolytic solution 20 from the feed pump 43 to the aeration tank 44 is performed, for example, every time the battery case 12 is carried into the decompression chamber 2.
  • the deaeration module 45 is connected to an outflow port 44 c in the aeration tank 44, and further uses a gas permeable membrane for the electrolyte 20 that has been evacuated and pressure-adjusted in the aeration tank 44. Perform separation.
  • the deaeration module 45 includes an inlet chamber 45a communicating with the outflow port 44c of the aeration tank 44, an outlet chamber 45b, and a plurality of deaeration tubes 45c connecting the inlet chamber 45a and the outlet chamber 45b. .
  • the deaeration module 45 further includes an airtight chamber 45e that houses a plurality of deaeration tubes 45c, and a check valve 45d that connects the airtight chamber 45e to the atmosphere in the decompression chamber 2.
  • the check valve 45d allows air to flow from the airtight chamber 45e to the decompression chamber 2, while preventing air from flowing from the decompression chamber 2 to the airtight chamber 45e.
  • the pressure in the airtight chamber 45e is always kept equal to or lower than the pressure in the decompression chamber 2 by the check valve 45d. Further, even when the pressure in the decompression chamber 2 is increased to the atmospheric pressure by the atmospheric introduction line 6, the airtight chamber 45e is kept in a decompressed state.
  • the deaeration tube 45c is composed of a resin hollow fiber gas permeable membrane.
  • a gas permeable membrane using hollow fibers is non-porous and has a property of transmitting gas molecules having a small size and high mobility.
  • the electrolyte solution traveling from the inlet chamber 45a to the outlet chamber 45b through the deaeration pipe 45c disposed in the pressure-tight airtight chamber 45e is always a small dissolved gas having a small size and high mobility.
  • the molecules are diffused from the liquid toward the wall of the deaeration tube 45c.
  • the diffused gas molecules gather near the inner peripheral surface of the gas permeable membrane according to Fick's law. These gas molecules are taken into the gas permeable membrane in accordance with Henry's law, move through the gas permeable membrane, and are discharged out of the gas permeable membrane.
  • the liquid injection nozzle 46 is disposed above the opening of the battery case 12 held at a predetermined position in the decompression chamber 2 by the holding jig 3.
  • the liquid injection nozzle 46 is connected to the outlet chamber 45b of the deaeration module 45 through an electromagnetic valve 46a.
  • the liquid injection nozzle 46 injects the evacuated electrolytic solution 20 supplied from the deaeration module 45 into the inside of the battery case 12 from the opening according to the excitation of the electromagnetic valve 46a.
  • the controller 7 provided outside the decompression chamber 2 is controlled via a signal circuit.
  • the controller 7 includes a microcomputer having a central processing unit (CPU), a read only memory (ROM), a random access memory (RAM), and an input / output interface (I / O interface). It is also possible to configure the controller 7 with a plurality of microcomputers.
  • FIG. With reference to 8A-8G, the process of injecting the electrolyte 20 into the battery case 12 by the electrolyte injector 1 will be described.
  • FIG. 8G the valve 6a of the air introduction line 6 is opened, and the inside of the decompression chamber 2 is released to atmospheric pressure.
  • FIG. The door 21 is opened as shown in FIG.
  • 8E and 8F the feed pump 43 of the electrolyte supply line 8 and the vacuum pump 5b of the pressure reducing line 5 are stopped.
  • liquid injection work to the battery case 12 by the electrolyte injection device 1 is started.
  • the controller 7 operates in accordance with the operation of the electric motor 42 of the electrolyte supply line 8 according to FIG. As shown to 8E, the feed pump 43 is operated and the electrolyte solution 20 in the storage tank 41 is supplied to the aeration tank 44.
  • FIG. 8A the battery case 12 held by the holding jig 3 is carried into the decompression chamber 2 from the door 21.
  • FIG. 8B the door 21 is closed.
  • Controller 7 at FIG. 8E supply of the electrolyte solution 20 from the electrolyte solution supply line 8 to the aeration tank 44 is stopped.
  • the electrolytic solution 20 supplied to the aeration tank 44 is exposed to the atmosphere of the decompression chamber 2 in the aeration tank 44 from a pressurized state in which the pressurized pressure of the feed pump 43 is added to the atmospheric pressure in the storage tank 41.
  • a part of the gas molecules dissolved in the electrolytic solution 20 is reduced to FIG. 5 expands and separates into bubbles.
  • FIGS. Referring to 8A-8G at time t5, the controller 7 determines that FIG. As shown in 8G, the valve 6a of the atmosphere introduction line 6 is closed. At the same time, the valve 5a of the decompression line 5 is opened, and the operation of the electric motor 5c is started. As a result, FIG. As shown in 8F, the operation of the vacuum pump 5b is started. Accordingly, FIG. As shown in 8C, the pressure in the decompression chamber 2 is reduced from the atmospheric pressure.
  • the controller 7 stops the operation of the electric motor 5c, and FIG. As shown in 8F, the operation of the vacuum pump 5b is stopped. Further, the valve 5a of the decompression line 5 is closed. Thereafter, the decompression chamber 2 is maintained at a vacuum pressure. The inside of the deaeration module 45 and the battery case 12 is also maintained at a vacuum pressure.
  • the electrolytic solution 20 is further depressurized by being exposed to a vacuum pressure.
  • the density of dissolved gas molecules contained in the electrolytic solution 20 is lowered, and the state is easily moved in the liquid.
  • the gas molecules expand in volume to form bubbles, quickly rise in the liquid, reach the liquid surface of the electrolytic solution 20, and are released into the upper space of the aeration tank 44. In this way, the gas-liquid separation of the electrolytic solution 20 in the aeration tank 44 is promoted by the decompression of the decompression chamber 2.
  • the controller 7 stops the operation of the vacuum pump 5b at the time t6, and simultaneously opens the electromagnetic valve 46a, and the FIG.
  • pouring of the electrolyte solution 20 from the injection nozzle 46 to the battery case 12 is started.
  • the injection nozzle 46 starts injecting the electrolyte solution 20
  • the electrolyte solution 20 in the aeration tank 44 that sufficiently releases dissolved gas molecules is supplied to the injection nozzle 46 via the deaeration module 45.
  • the electrolytic solution 20 further passes through the deaeration module 45 to further separate dissolved gas molecules remaining in the solution. Therefore, the electrolytic solution 20 is supplied to the liquid injection nozzle 46 in a state where gas molecules are almost completely removed.
  • the electrolytic solution 20 injected into the battery case 12 is first processed as FIG. 4 flows into the space between the left and right sides 12c and 12d and the battery body 11 from the space above the battery body 11 shown in FIG. 4, and is further filled into the gap between the battery body 11 and the bottom side 12b of the battery case 12. .
  • the electrolytic solution 20 injected into the battery case 12 penetrates from the periphery of the battery body 11 into the battery body 11.
  • the gas molecules are almost completely removed from the electrolyte solution 20 injected into the battery case 12. Further, the pressure of the electrolytic solution 20 is adjusted in advance in the aeration tank 44 to be equal to the vacuum pressure in the decompression chamber 2.
  • the controller 7 synchronizes the injection speed of the injection nozzle 46 with the penetration speed of the electrolyte 20 into the battery body 11. For this reason, when the controller 7 completes a certain amount of liquid injection, the controller 7 closes the electromagnetic valve 46a for a predetermined time, and opens the electromagnetic valve 46a again after the predetermined time has elapsed, thereby performing intermittent liquid injection. As a result, FIG. As shown to 8C, the quantity of the electrolyte solution 20 in the battery case 12 increases in steps. Such control is preferable in preventing injection of the electrolytic solution 20 exceeding the permeation rate into the battery body 11 and preventing the electrolytic solution 20 from overflowing from the battery case 12.
  • the amount of the electrolytic solution 20 in the battery case 12 reaches a specified amount.
  • the injection of the electrolyte 20 from the injection nozzle 46 at time t6 is started at time t7.
  • the period until the injection of the electrolytic solution 20 by the liquid injection nozzle 46 is stopped can be shortened.
  • the controller 7 closes the solenoid valve 46a, and the FIG. As shown in 8G, the valve 6a of the atmosphere introduction line 6 is opened, and introduction of the atmosphere into the decompression chamber 2 is started.
  • FIG. 8C the pressure in the decompression chamber 2 increases toward the atmospheric pressure. Even if the pressure in the decompression chamber 2 increases, the pressure inside the battery body 11 in the battery case 12 does not increase immediately. This pressure gradient accelerates the penetration of the electrolytic solution 20 into the battery body 11, and the filling operation of the electrolytic solution 20 into the battery body 11 is completed in a short time.
  • FIG. 8B When the pressure in the decompression chamber 2 reaches atmospheric pressure at time t8, FIG. As shown in 8B, the door 21 is opened. At time t9, FIG. As shown in 8 ⁇ / b> A, the battery case 12 is carried out of the decompression chamber 2 from the door 21 while being held by the holding jig 3. Thereafter, in the decompression chamber 2, the injection process of the electrolytic solution 20 into another battery case 12 is resumed.
  • the battery case 12 carried out from the decompression chamber 2 is sealed by heat-sealing the opening, and the assembly as a lithium ion secondary battery is completed.
  • the aeration tank 44 exposes the electrolytic solution 20 to the atmosphere in the decompression chamber 2 to decompress the electrolytic solution 20.
  • the density of dissolved gas molecules in the electrolytic solution 20 is lowered, and the state is easily moved in the liquid.
  • the gas molecules expand in volume and become bubbles, rapidly rise in the liquid, reach the liquid surface of the electrolytic solution 20, and are extracted into the upper space of the aeration tank 44.
  • gas-liquid separation of the electrolytic solution 20 is promoted, and the deaeration efficiency is improved. As a result, the time for pouring into the battery case 12 can be shortened.
  • the combination with the deaeration module 45 using a gas permeable membrane makes it possible to completely deaerate the electrolyte solution 20.
  • the electrolyte solution 20 when the electrolyte solution 20 is injected from the liquid injection nozzle 46 to the battery case 12, the volume of the gas remaining in the electrolyte solution 20 rapidly expands and the liquid scatters, or the generated bubbles cause the electrolyte solution to be discharged into the battery container. Inconvenience such as overflow from the battery case 12 can be prevented, and the injection efficiency of the electrolyte 20 into the battery case 12 is improved.
  • a predetermined amount of the electrolytic solution 20 is stored in advance in the aeration tank 44 in the decompression chamber 2, and the electrolytic solution 20 stored in the aeration tank 44 is exposed to the atmosphere of the decompression chamber 2 during decompression.
  • the gas molecules dissolved in the electrolytic solution 20 are separated.
  • the supply of the electrolytic solution 20 from the feed pump 43 to the aeration tank 44 can be performed in parallel with the injection of the electrolytic solution 20 into the battery case 12 by the injection nozzle 46.
  • the feed pump 43 is operated at time t4 when the door 21 of the decompression chamber 2 is closed or time t5 when decompression is started, and supply of the electrolytic solution 20 from the storage tank 41 to the aeration tank 44 is started.
  • the supply of the electrolytic solution 20 from the storage tank 41 to the aeration tank 44 is performed as shown in FIG.
  • the flow is continuously performed until the liquid injection by the liquid injection nozzle 46 is completed at a flow rate substantially synchronized with the liquid injection amount of the liquid injection nozzle 46.
  • the pressurized electrolyte solution 20 obtained by adding the supply pressure from the feed pump 43 to the atmospheric pressure in the storage tank 41 is decompressed by being exposed to the decompressed atmosphere of the decompression chamber 2 in the aeration tank 44, and accompanying this, the electrolyte solution Dissolved gas molecules in 20 expand and are separated as bubbles. Therefore, regarding the separation of the remaining gas molecules of the electrolytic solution 20, the same preferable effects as in the above-described embodiment can be obtained.
  • FIG. 9 another embodiment of the present invention will be described.
  • the electrolyte solution injection device 1 includes a pair of aeration tanks 44, a deaeration module 45, and a plurality of liquid injection nozzles 46 connected in parallel to the decompression chamber 2.
  • the holding jig 30 holds the same number of battery cases 12 as the liquid injection nozzles 46 in the horizontal direction.
  • the plurality of injection nozzles 46 in the decompression chamber 2, it becomes possible to inject the electrolyte 20 into the plurality of battery cases 12 at the same time, and the working efficiency is further improved.
  • a plurality of holding jigs 3 similar to those in the first embodiment may be arranged.
  • each of the embodiments described above is an embodiment in which the present invention is applied to an electrolytic solution injection device for a lithium ion secondary battery.
  • the present invention is applied to an electrolytic solution injection device for an electric two-phase capacitor or electrolytic capacitor. Is also applicable.
  • the aeration tank 44 is not necessarily arranged in the decompression chamber 2. It is also possible to arrange the aeration tank 44 outside the decompression chamber 2 by communicating the opening 44 a of the aeration tank 44 with the decompression chamber 2 through a pipe.
  • the present invention brings about a favorable effect for improving the working efficiency of injecting the electrolyte into the battery case, and can be applied to the manufacture of various batteries.

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Abstract

　本発明は、電池ケースへの電解液注入の所要時間をより確実に短縮することを目的とする。 本発明は、密閉された減圧室と、減圧室内に配置された電池ケースに電解液を注入する注液ノズルと、注液ノズルに供給される電解液を減圧室内の圧力に晒す曝気槽とを備える電池ケースへの電解液の注入装置に関する。

Description

電解液注入装置及び電解液注入方法
　この発明は、電池ケースへの電解液の注入に関する。
　日本国特許庁が１９９７年に発行したＪＰ０９－１０２４４３Ａは電池ケース内に電解液を効率よく注入するために、減圧した雰囲気中で電解液を電池ケース内に注入することで、電解液の電極群の隙間への浸透を促進する電解液注入方法を開示している。
　減圧された雰囲気中では電解液に溶け込んでいる気体の体積が急激に膨張して気泡が発生しやすくなる。そのため、発生した気泡が電解液を電池ケースからあふれさせないよう、電解液の注入はゆっくりと行う必要がある。
　つまり、この従来技術では、電解液の電極群の隙間への浸透は促進されても、注液時間は必ずしも短縮できない。
　この発明の目的は、したがって、電池ケースへの電解液注入の所要時間をより確実に短縮することである。
　以上の目的を達成するために、この発明による電解液注入装置は、密閉された減圧室と、減圧室内に配置された電池ケースに電解液を注入する注液ノズルとを備えている。電解液注入装置はさらに、注液ノズルに供給される電解液を減圧室内の圧力に晒す曝気槽を備えている。
　この発明の詳細並びに他の特徴や利点は、明細書の以下の記載の中で説明されるとともに、添付された図面に示される。
ＦＩＧ．１はこの発明による電解液注入装置の概略構成図である。 ＦＩＧ．２はリチウムイオン二次電池の分解斜視図である。 ＦＩＧ．３は電池本体の斜視図である。 ＦＩＧ．４はリチウムイオン二次電池の側面図である。 ＦＩＧ．５は電解液注入装置が備える曝気槽の概略縦断面図である。 ＦＩＧ．６は電解液注入装置が備える脱気モジュールの概略縦断面図である。 ＦＩＧ．７は脱気モジュールの脱気プロセスを説明する脱気管の部分縦断面図である。 ＦＩＧＳ．８Ａ－８Ｇは電解液注入装置による電解液注入動作を説明するタイミングチャートである。 ＦＩＧ．９はこの発明の別の実施例を示す、電解液注入装置の概略構成図である。
　図面のＦＩＧ．１を参照すると、電解液注入装置１は、保持治具３に保持されたリチウムイオン二次電池１０の電池ケース１２に電解液２０を注入する。
　電解液注入装置１は、密閉容器により形成される減圧室２と、減圧室２内を減圧する減圧ライン５と、減圧室２内を減圧状態から大気圧に復帰させる大気導入ライン６と、電解液２０を減圧室２に供給する電解液供給ライン８とを備える。電解液注入装置１はまた、電解液供給ライン８から供給された電解液２０を減圧して電池ケース１２内に注液する注液メカニズム４を減圧室２内に備える。電解液注入装置１はさらに、減圧ライン５、大気導入ライン６、電解液供給ライン８及び注液メカニズム４を制御する制御装置７を減圧室２の外側に備える。
　ＦＩＧ．２を参照すると、リチウムイオン二次電池１０は、正極集電部１０３ａと負極集電部１０３ｂとを設けた電池本体１１と、電池本体１１を収容する、ラミネートフィルムからなる電池ケース１２と、正極集電部１０３ａに電気接続された正極タブ１０４ａと、負極集電部１０３ｂに電気接続された負極タブ１０４ｂとを備える。
　ＦＩＧ．３を参照すると、電池本体１１は正極板と負極板とをセパレータを介して積層したセルの積層体で構成される。以下の説明では、セルの積層方向に関する電池本体１１の端面を積層端面１１ａと称し、積層端面１１ａを除く電池本体１１の外周面を積層側面１１ｂと称する。
　再びＦＩＧ．２を参照すると、正極板は正極電極を塗布により形成したアルミニウム箔からなる。負極板は負極電極を塗布により形成した銅箔からなる。各セルの正極板と負極板にはセルの積層領域から外側に引き出される、電極材料の塗布されていない金属膜片４３がそれぞれ接続される。
　正極集電部１０３ａは、すべてのセルの正極板の金属膜片４３を一括して超音波溶接することで構成される。正極タブ１０４ａも正極集電部１０３ａに超音波溶接される。
　負極終電部１０３ｂは、すべてのセルの負極板の金属膜片４３を一括して超音波溶接することで構成される。負極タブ１０４ｂも負極終電部１０３ｂに超音波溶接される。
　リチウムイオン二次電池１０は各セルからの放電と各セルへの蓄電を正極タブ１０４ａと負極タブ１０４ｂを介して行う。
　電池ケース１２は２枚のラミネートフィルムで構成される。ラミネートフィルムは、熱融着性を有する熱融着性樹脂層、金属層、及び保護層の積層体で構成される。ラミネートフィルムは熱融着性樹脂層が電池本体１１に臨む状態で使用する。熱融着性樹脂層にはポリプロピレン（ＰＰ）を使用する。
　一方のラミネートフィルムには、電池本体１１を収納するための凹部１２ｅがあらかじめ形成される。電池ケース１２は、凹部１２ｅに電池本体１１を収納した状態で２枚のラミネートフィルムを貼りあわせ、４辺を熱溶着させることで構成される。ただし、凹部１２ｅに電池本体１１を収納した状態でまず３辺を熱溶着し、残りの１辺の開口部から電池ケース１２内に電解液注入を行った後に、残りの１辺を熱溶着する。
　ラミネートフィルムに凹部１２ｅを形成するかわりに、２枚のフラットなラミネートフィルムを電池本体１１を包み込むように貼りあわせて、ラミネートフィルムの変形により生じるスペースに電池本体１１を収納してもよい。
　ＦＩＧ．４を参照して、電池ケース１２の別の構成を説明する。
　ここでは、１枚のラミネートフィルムを２つ折りにして電池本体１１を包みこむ。この状態で、電池ケース１２の底辺１２ｂはラミネートフィルムの折返し辺となる。他の３辺のうちの図の左右の２辺１２ｃと１２ｄに、相接するラミネートフィルムを熱溶着した溶着部１２ｆを設けることで、袋状の電池ケース１２が形成される。図の上端に相当する電池ケース１２の残りの１辺１２ａは開口状態となる。
　電池ケース１２への電解液２０の注入は、辺１２ａの開口部から電池ケース１２内に向けて行われる。電解液２０の注入後、辺１２ａを熱溶着して電池ケース１２を密閉する。
　電池ケース１２の材料はラミネートフィルムに限定されない。電池ケース１２を金属製とすることも可能である。
　再びＦＩＧ．１を参照すると、電解液２０は、例えば、１モル／リットルの六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）または四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ４）を支持電解質とし、質量比５０対５０で混合したプロピレンカーボネートとエチレンカーボネートを混合溶媒とする電解液で構成される。
　減圧室２は扉２１を備える。扉２１は、電池本体１１を収納した電池ケース１２を保持治具３とともに減圧室２内に搬入し、電解液の注入を完了した電池ケース１２を保持治具３とともに減圧室２から搬出するために設けられる。誤解を避けるために説明すると、図に示された参照符号２１の矩形は電池ケース１２を覆う容器ではなく、電池ケース１２の背後の減圧室２の壁面に設けた扉を表す。扉２１の外側には電池ケース１２の搬入路及び搬出路が設けられる。扉２１は減圧室２内が大気圧の状態で開閉される。閉鎖状態の扉２１は減圧室２内を密封状態に保つ。
　電池ケース１２は保持治具３に保持された状態で、減圧室２への搬入、減圧室２内での注液、及び減圧室２からの搬出が行われる。保持治具３は電池本体１１の積層端面１１ａを覆う電池ケース１２の２つの面、を挟持し、辺１２ａの開口部を上向きにした状態で電池ケース１２を保持する。
　減圧ライン５は電動モータ５ｃに駆動される真空ポンプ５ｂと、真空ポンプ５ｂを減圧室２に接続するバルブ５ａとを備える。減圧ライン５はバルブ５ａを開いた状態で真空ポンプ５ｂを運転することで、減圧室２内を減圧する。
　大気導入ライン６は、減圧室２と大気に接続するバルブ６ａを備える。大気導入ライン６はバルブ６ａを開くことで、減圧された減圧室２に大気を導入し、減圧室２の内圧を真空状態から大気圧状態に上昇させる。なお、バルブ６ａを大気に接続する代わりに、乾燥空気または不活性ガスの貯留槽に接続することも可能である。
　電解液供給ライン８は、電解液２０を貯留する貯留槽４１と、貯留槽４１の電解液２０を加圧して減圧室２内に供給するフィードポンプ４３と、フィードポンプ４３を駆動する電動モータ４２とを備える。
　減圧室２内に設けられる注液メカニズム４は、曝気槽４４と、脱気モジュール４５と、注液ノズル４６とを備える。
　ＦＩＧ．５を参照すると、曝気槽４４はフィードポンプ４３から減圧室２に供給された電解液２０を減圧室２内の雰囲気に晒すことで電解液２０から抜気を行う。このために、曝気槽４４はフィードポンプ４３からの電解液２０を流入させる流入ポート４４ｂと、減圧室２の上端に形成された開口部４４ａとを備える。曝気槽４４にはフィードポンプ４３から供給押された電解液２０が一時的に貯留される。これにより、曝気槽４４の内側は電解液２０の液面の下方の液相と、液面の上方の気相とに分離される。曝気槽４４の液相に臨む位置には、脱気モジュール４５に連通する流出ポート４４ｃが形成される。
　流入ポート４４ｂから曝気槽４４に流入した電解液２０は曝気槽４４内の液面を介して、開口部４４ａから曝気槽４４の液面上方に導かれた緒液槽２内の雰囲気に晒される。これにより、電解液２０は減圧室２内の雰囲気の圧力と同等になるまで液圧を低下させる。言い換えれば、減圧室２が大気圧の場合には曝気槽４４内の電解液２０も大気圧となり、減圧室２が負圧の場合は曝気槽４４内の電解液２０も負圧となる。
　曝気槽４４の容量は、好ましくは電池ケース１２内に注入する電解液量を貯留できる程度に設定される。フィードポンプ４３から曝気槽４４への電解液２０の供給は、例えば、減圧室２内に電池ケース１２が搬入される都度行われる。
　再びＦＩＧ．１を参照すると、脱気モジュール４５は曝気槽４４内の流出ポート４４ｃに接続され、曝気槽４４内で抜気と圧力調整を行った電解液２０に対してさらに気体透過膜を用いた気液分離を行う。
　ＦＩＧ．６を参照すると、脱気モジュール４５は、曝気槽４４の流出ポート４４ｃに連通する入口室４５ａと、出口室４５ｂと、入口室４５ａと出口室４５ｂを接続する複数の脱気管４５ｃと、を備える。脱気モジュール４５は、さらに複数の脱気管４５ｃを収装する気密チャンバ４５ｅと、気密チャンバ４５eを減圧室２内の雰囲気に接続するチェック弁４５ｄとを備える。チェック弁４５ｄは気密チャンバ４５ｅから減圧室２への空気の流出を許容する一方、減圧室２から気密チャンバ４５ｅへの空気の流入を阻止する。チェック弁４５ｄにより気密チャンバ４５ｅ内の圧力は常に減圧室２内の圧力と同等以下に保たれる。また、減圧室２の圧力が大気導入ライン６により大気圧へと上昇する場合も、気密チャンバ４5eは減圧状態を保つ。
　脱気管４５ｃは樹脂製の中空糸の気体透過膜で構成される。中空糸による気体透過膜は、非多孔性であり、サイズが小さく運動性も高い気体分子を透過させる性質を持つ。
　ＦＩＧ．７を参照すると、常に減圧された気密チャンバ４5e内に配置された脱気管４５ｃを通って入口室４５ａから出口室４５ｂに向かう電解液は、液中に含まれるサイズか小さく運動性の高い溶存気体分子を液体から脱気管４５ｃの壁面に向けて拡散させる。拡散した気体分子はＦｉｃｋの法則により気体透過膜の内周面付近に集まる。これらの気体分子は、Ｈｅｎｒｙの法則に則って気体透過膜内に取り込まれ、気体透過膜を移動して気体透過膜の外へと排出される。
　再びＦＩＧ．１を参照すると、注液ノズル４６は、保持治具３により減圧室２の所定位置に保持された電池ケース１２の開口部の上方に相対して配置される。注液ノズル４６は電磁弁４６ａを介して脱気モジュール４５の出口室４５ｂに接続される。注液ノズル４６は脱気モジュール４５から供給される抜気した電解液２０を電磁弁４６ａの励磁に応じて開口部から電池ケース１２の内側に注入する。
　減圧ライン５のバルブ５ａの開閉と電動モータ５ｃの運転、大気導入ライン６のバルブ６ａの開閉、電解液供給ライン８の電動モータ４２の運転、及び注液ノズル４６が備える電磁弁４６ａの開閉は、減圧室２の外側に設けたコントローラ７により信号回路を介して制御される。コントローラ７は中央演算装置（ＣＰＵ）、読み出し専用メモリ（ＲＯＭ）、ランダムアクセスメモリ（ＲＡＭ）及び入出力インタフェース（Ｉ／Ｏインタフェース）を備えたマイクロコンピュータで構成される。コントローラ７を複数のマイクロコンピュータで構成することも可能である。
　次にＦＩＧＳ．８Ａ－８Ｇを参照して電解液注入装置１による電池ケース１２への電解液２０の注入プロセスを説明する。
　時刻ｔ０から時刻ｔ１に至る待機期間において、ＦＩＧ．８Ｇに示すように大気導入ライン６のバルブ６ａは解放され、減圧室２内は大気圧に解放されている。ＦＩＧ．８Ｂに示すように扉２１は開かれ、ＦＩＧＳ．８Ｅと８Ｆに示すように電解液供給ライン８のフィードポンプ４３と、減圧ライン５の真空ポンプ５ｂは稼働を停止している。
　時刻ｔ１に電解液注入装置１による電池ケース１２への注液作業が開始される。コントローラ７は電解液供給ライン８の電動モータ４２の運転により、ＦＩＧ．８Ｅに示すようにフィードポンプ４３を稼働し、貯留槽４１内の電解液２０を曝気槽４４へ供給する。
　時刻ｔ２に、ＦＩＧ．８Ａに示すように、保持治具３に保持された電池ケース１２が扉２１から減圧室２内に搬入される。時刻ｔ３にＦＩＧ．８Ｂに示すように扉２１が閉鎖される。
　コントローラ７は時刻ｔ４に、ＦＩＧ．８Ｅに示すように、電解液供給ライン８から曝気槽４４への電解液２０の供給を停止する。曝気槽４４に供給された電解液２０は、貯留槽４１内の大気圧にフィードポンプ４３の加圧分が加算された加圧状態から、曝気槽４４内で減圧室２の雰囲気に晒されることで大気圧へと減圧される、その結果、電解液２０に溶存していた気体分子の一部がＦＩＧ．５に示すように膨張し、気泡となって分離される。
　再びＦＩＧＳ．８Ａ－８Ｇを参照すると、時刻ｔ５にコントローラ７は、ＦＩＧ．８Ｇに示すように、大気導入ライン６のバルブ６ａを閉鎖する。同時に、減圧ライン５のバルブ５ａを開き、電動モータ５ｃの運転を開始する。その結果、ＦＩＧ．８Ｆに示すように真空ポンプ５ｂの稼働が開始される。これに伴い、ＦＩＧ．８Ｃに示すように減圧室２内の圧力が大気圧から減圧される。
　時刻ｔ６に減圧室２内の圧力が規定真空圧まで低下すると、コントローラ７は電動モータ５ｃの運転を停止し、ＦＩＧ．８Ｆに示すように真空ポンプ５ｂの稼働を停止する。また、減圧ライン５のバルブ５ａを閉じる。以後、減圧室２は真空圧に保持される。脱気モジュール４５及び電池ケース１２の内部も真空圧に維持される。
　曝気槽４４においては、電解液２０が真空圧に晒されることで、電解液２０がさらに減圧される。その結果、電解液２０に含まれる溶存気体分子の密度が低下し、液中を移動しやすい状態となる。この環境の中で、気体分子は体積を膨張させて気泡となり、液中を速やかに上昇して電解液２０の液面に達し、曝気槽４４の上部空間に放出される。このようにして、減圧室２の減圧により曝気槽４４内の電解液２０の気液分離が促進される。
　コントローラ７は、時刻ｔ６に真空ポンプ５ｂの稼働を停止すると同時に、電磁弁４６ａを開いて、ＦＩＧ．８Ｄに示すように注液ノズル４６から電池ケース１２への電解液２０の注入を開始する。注液ノズル４６が電解液２０の注入を開始するのに伴い、溶存気体分子を十分に放出した曝気槽４４内の電解液２０が脱気モジュール４５を経由して注液ノズル４６へ供給される。電解液２０は脱気モジュール４５を通過することにより、液中に残存する溶存気体分子を更に分離する。したがって、電解液２０は気体分子をほぼ完全に除去した状態で注液ノズル４６に供給される。
　電池ケース１２に注入された電解液２０は、まずＦＩＧ．４に示す電池本体１１の上方のスペースから、左右の２辺１２ｃと１２ｄと電池本体１１との間のスペースに流入し、さらに電池本体１１と電池ケース１２の底辺１２ｂとの隙間に充填される。このようにして電池ケース１２に注入された電解液２０は電池本体１１の周りから電池本体１１の内部に浸透する。
　電池ケース１２に注入された電解液２０は気体分子がほぼ完全に除去されている。また、電解液２０の圧力は曝気槽４４内であらかじめ減圧室２の真空圧に等しく調整されている。
　したがって、電池ケース１２に注入された電解液２０においては、液体中に存在する溶存気体分子が急激に膨張し、液体の飛散をもたらすといった不具合が生じることはなく、電解液２０は速やかに電池本体１１の内部に浸透する。
　コントローラ７は、注液ノズル４６による注液速度を電池本体１１への電解液２０の浸透速度に同期させる。このために、コントローラ７は一定量の注液を完了すると、所定時間に渡って電磁弁４６ａを閉鎖し、所定時間の経過後に電磁弁４６ａを再び開くことで、間欠的な注液を行う。その結果、ＦＩＧ．８Ｃに示すように、電池ケース１２内の電解液２０の量は、段階的に増量する。こうした制御は、電池本体１１への浸透速度を超えた電解液２０の注入を防止し、電池ケース１２から電解液２０があふれるのを防止する上で好ましい。
　時刻ｔ７に、ＦＩＧ．８Ｄに示すように、電池ケース１２内の電解液２０の量が規定量に到達する。圧力を下げた電解液２０を電池ケース１２に注入するとともに、電解液２０内の溶存気体分子を除去しておくことで、時刻ｔ６の注液ノズル４６による電解液２０の注入開始から時刻ｔ７の注液ノズル４６による電解液２０の注入停止に至る期間を短縮することができる。
　時刻ｔ７にコントローラ７は電磁弁４６ａを閉じるとともに、ＦＩＧ．８Ｇに示すように大気導入ライン６のバルブ６ａを開いて、大気の減圧室２への導入を開始する。
　その結果、ＦＩＧ．８Ｃに示すように、減圧室２内の圧力が大気圧に向けて上昇する。減圧室２内の圧力が上昇しても電池ケース１２内の電池本体１１の内部の圧力は直ちには上昇しない。この圧力傾斜は電池本体１１内部への電解液２０の浸透を加速し、電池本体１１への電解液２０の充填作業は短時間で完了する。
　時刻ｔ８に減圧室２内の圧力が大気圧に達すると、ＦＩＧ．８Ｂに示すように扉２１が開かれる。時刻ｔ９には、ＦＩＧ．８Ａに示すように、保持治具３に保持された状態で電池ケース１２が扉２１から減圧室２の外へと搬出される。以後、減圧室２においては別の電池ケース１２への電解液２０の注入プロセスが再開される。
　減圧室２から搬出された電池ケース１２は、開口部を熱融着することで密封され、リチウムイオン二次電池としての組み立てを完了する。
　以上のように、この電解液注入装置１によれば、曝気槽４４が電解液２０を減圧室２内の雰囲気に晒すことで、電解液２０を減圧する。その結果、電解液２０内の溶存気体分子の密度が低下し、液中を移動しやすい状態となる。気体分子は体積が膨張して気泡となり、液中を速やかに上昇して電解液２０の液面に達し、曝気槽４４の上部空間に抜出される。このように、減圧室２の雰囲気に電解液２０を晒す曝気槽４４を設けることで、電解液２０の気液分離が促進され、脱気効率が向上する。その結果、電池ケース１２への注液時間を短くすることができる。
　また、気体透過膜を用いた脱気モジュール４５との組み合せにより、電解液２０の脱気に完全を期すことができる。
　その結果、注液ノズル４６から電池ケース１２への電解液２０の注入時に、電解液２０に残存する気体の体積が急激に膨張して液体が飛散したり、発生した気泡が電解液を電池容器からあふれさせる、といった不都合を防止でき、電池ケース１２への電解液２０の注入効率が改善される。
　以上説明した実施例では、減圧室２内の曝気槽４４に予め所定量の電解液２０を貯留し、曝気槽４４に貯留された電解液２０を減圧中の減圧室２の雰囲気に晒すことで、電解液２０に溶存されている気体分子を分離している。これに対して、フィードポンプ４３から曝気槽４４への電解液２０の供給を、注液ノズル４６による電池ケース１２への電解液２０の注入と並行して行うことも可能である。
　この場合には、減圧室２の扉２１を閉じる時刻ｔ４または減圧を開始する時刻ｔ５にフィードポンプ４３を稼働し、貯留槽４１から曝気槽４４への電解液２０の供給を開始する。貯留槽４１から曝気槽４４への電解液２０の供給は、ＦＩＧ．８Ｅの破線Ａに示すように、注液ノズル４６の注液量に略同期した流量のもとで、注液ノズル４６による注液完了まで継続的に行われる。
　貯留槽４１内の大気圧にフィードポンプ４３による供給圧を加えた加圧状態の電解液２０は、曝気槽４４内で減圧室２の減圧雰囲気に晒されることで減圧され、それに伴って電解液２０の中の溶存気体分子が膨張し、気泡となって分離される。したがって、電解液２０の残存気体分子の分離に関して、以上説明した実施例と同様の好ましい効果を得ることができる。
　ＦＩＧ．９を参照して、この発明の別の実施例を説明する。
　この実施例よる電解液注入装置１は、減圧室２内に、１組の曝気槽４４と脱気モジュール４５と、これに並列接続された複数の注液ノズル４６とを備える。保持治具３０は注液ノズル４６と同数の電池ケース１２を水平方向に重ねた状態で保持する。これらの機器はすべてＦＩＧ．１に示す減圧室２の内側に収装される。減圧室２の外側の構成は第１の実施例と同一である。
　このように複数の注液ノズル４６を減圧室２内に設けることで、複数の電池ケース１２に同時に電解液２０を注入することが可能となり、作業効率が一層改善される。保持治具３０の代わりに第１の実施形態と同様の保持治具３を複数並べても良い。さらに、第１の実施形態と同様の単一の注液ノズル４６を用いて複数の電池ケース１２に順番に電解液２０を注入することも可能である。
　以上の説明に関して２０１０年４月７日を出願日とする日本国における特願２０１０－８８６９６号、の内容をここに引用により合体する。
　以上、この発明をいくつかの特定の実施例を通じて説明してきたが、この発明は上記の各実施例に限定されるものではない。当業者にとっては、クレームの技術範囲でこれらの実施例にさまざまな修正あるいは変更を加えることが可能である。
　例えば、以上説明した各実施例は、リチウムイオン二次電池への電解液注入装置にこの発明を適用した実施例であるが、この発明は電気二相キャパシタや電解コンデンサへの電解液注入装置にも適用可能である。
　また、曝気槽４４は必ずしも減圧室２内に配置する必要はない。曝気槽４４の開口部４４ａを配管を介して減圧室２に連通させることで、曝気槽４４を減圧室２の外側に配置することも可能である。
　以上のように、この発明は電池ケースへの電解液の注入の作業効率の改善に好ましい効果をもたらすので、様々な電池の製造に適用することができる。
　この発明の実施例が包含する排他的性質あるいは特長は以下のようにクレームされる。

Claims (7)

  1. 　密閉された減圧室と；
    　減圧室内に配置された電池ケースに電解液を注入する注液ノズルと；
    　注液ノズルに供給される電解液を減圧室内の圧力に晒す曝気槽と；
    　を備える電池ケースへの電解液の注入装置。
  2. 　曝気槽と注液ノズルとの間に、気体透過膜を用いて気液を分離する脱気モジュールをさらに備える、請求項１の電解液注入装置。
  3. 　曝気槽は電解液を流入させる流入ポートと、電解液の液面の上方の気相に臨んで形成され、減圧室内の雰囲気に連通する開口部と、電解液の液相に臨んで形成され、脱気モジュールに連通する流出ポートとを備える、請求項２の電解液注入装置。
  4. 　曝気槽を減圧室内に配置するとともに、流入ポートに電解液を供給する減圧室の外側に配置されたフィードポンプをさらに備える、請求項３の電解液注入装置。
  5. 　減圧室は電池ケースの搬入と搬出のための扉を備える、請求項１から４のいずれかの電解液注入装置。
  6. 　複数の注液ノズルを備えた、請求項１から５のいずれかの電解液注入装置。
  7. 　減圧室を密閉し；
    　電解液を曝気槽の中で減圧室内の圧力に晒し；
    　減圧室内に配置された電池ケースに曝気槽の電解液を注液ノズルで注入する、
    　電池ケースへの電解液の注入方法。
PCT/JP2011/058784 2010-04-07 2011-04-07 電解液注入装置及び電解液注入方法 Ceased WO2011126068A1 (ja)

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