WO2012015051A1 - 燃料電池バンドルおよびこれを備えた燃料電池モジュール - Google Patents

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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell bundle and a fuel cell module including the same.
  • a fuel cell stack in which a plurality of fuel cells are electrically connected via an interconnector is known.
  • a fuel electrode, a solid electrolyte, and an air electrode are laminated in this order on the side surface of an electrically insulating support.
  • a fuel cell bundle in which a plurality of fuel cell stacks are arranged in a staggered manner and the adjacent fuel cell stacks are electrically connected via a connecting member is known (see Patent Document 1).
  • Patent Document 1 even if fuel cell stacks are arranged in a staggered manner and a large amount of reaction gas is supplied between the fuel cell stacks, the reaction supplied between adjacent fuel cell stacks Gas flows out from between the fuel cell stacks to the side, and a sufficient amount of reaction gas cannot be efficiently supplied to the fuel cells constituting the fuel cell stack, making it difficult to increase the power generation efficiency of the fuel cell bundle. There was a problem.
  • an object of the present invention is to provide a fuel cell bundle capable of efficiently supplying a sufficient amount of reaction gas to the fuel cell stack and a fuel cell module including the same.
  • the fuel cell bundle of the present invention comprises a plurality of columnar fuel cell stacks extending in a first direction and arranged such that the side surfaces of the fuel cell stacks are opposed to each other, and the fuel cell
  • the stack includes a plurality of fuels having a first gas flow path along the first direction and arranged side by side in a second direction intersecting the first direction and connected in series.
  • a connecting member that electrically connects the fuel cells of the adjacent fuel cell stacks between the adjacent fuel cell stacks, and the first between the connecting members.
  • a second gas flow path regulating member for forming a second gas flow path along the gas flow path.
  • the fuel cell module of the present invention is obtained by storing the above fuel cell bundle in a storage container.
  • a sufficient amount of reaction gas can be efficiently supplied to the fuel cells constituting the fuel cell stack, and the power generation output of the fuel cell bundle can be improved.
  • FIG. 2 It is a front view which shows the fuel cell stack which comprises a fuel cell bundle.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view taken along line AA of the fuel cell stack shown in FIG. It is an expanded sectional view showing the detailed structure of a fuel cell.
  • (A) is sectional drawing of the fuel cell bundle of a 1st form
  • (b) is a side view of the fuel cell bundle of (a).
  • FIG. 5A shows an adjacent fuel cell stack
  • FIG. 4A shows a fuel cell bundle according to a fourth embodiment in which the fuel cells on opposite side surfaces of the adjacent fuel cell stack are arranged so as to be positioned between them.
  • Explanatory drawing (b) is explanatory drawing which shows the fuel cell bundle of the 5th form arrange
  • the fuel cell stack 3 used for the fuel cell bundle will be described with reference to FIGS.
  • description of the connection member between cells is abbreviate
  • the thickness, length, width, etc. may be shown enlarged or reduced for easy understanding.
  • the fuel cell stack 3 has a columnar shape extending in the first direction.
  • a plurality of rectangular cells are formed on the side surface of the elongated hollow plate-like support body 11 along the length direction of the support body 11.
  • the fuel cells 13 are formed side by side in a second direction intersecting the first direction. Therefore, the length direction of the fuel cell stack 3 is the first direction.
  • the support 11 is a cross section, but the oblique lines are omitted. Further, the first direction and the second direction are not necessarily orthogonal to each other.
  • a total of four fuel cells 13 are formed, two on one side of the hollow plate-like support 11 and two on the other side.
  • each of the plurality of fuel cells 13 has an elongated rectangular shape having a long side and a short side as viewed from the front, and the extending direction of the long side is the length direction of the support 11. .
  • a plurality of adjacent long sides of the fuel cell 13 are opposed to each other. Since the length direction of the support body 1 is also the first direction, the first direction is sometimes referred to as the length direction of the support body 11. Further, since the width direction of the support 11 is also a second direction intersecting with the first direction, the second direction may be referred to as the width direction of the support 1.
  • the support 11 has a pair of flat side surfaces facing each other, and both sides of each side surface are connected by an isolated surface, and has an elliptical columnar shape.
  • One or more (six in the figure) independent first gas passages 12 penetrating from one end portion to the other end portion in the length direction of the support 11 are formed in the length direction of the support plate 11 (see FIG. 2 in the direction perpendicular to the paper surface).
  • a fuel cell hydrogen gas
  • Fuel gas is supplied to the cell 13.
  • the support 11 is formed of an insulating material from the viewpoint of preventing an electrical short circuit between the fuel cells 13.
  • the width D of the support 11 (corresponding to the distance between the arcuate surfaces at both ends) D is, for example, in the range of 15 mm to 80 mm, preferably 30 mm to 80 mm, and the length dimension L is, for example, 100 mm. It is in the range of ⁇ 300 mm, preferably 150 mm to 250 mm.
  • the support 11 is made porous, and the open porosity thereof is, for example, 25% or more, preferably 30% to 45%. Thereby, the fuel gas in the first gas flow path 12 can be introduced to the surface of the fuel electrode 17.
  • FIG. 1 shows a fuel cell stack. In this figure, the width D and the length L of the support 11 are shown.
  • the fuel cell 13 is configured by laminating a fuel electrode 17 as an inner electrode, a solid electrolyte 19 and an air electrode 18 as an outer electrode, and a portion where the fuel electrode 17, the solid electrolyte 19 and the air electrode 18 overlap. Functions as a power generation unit.
  • the fuel cell 13 is stacked on the side surface of the support 11.
  • the solid electrolyte 19 is provided with an opening along the longitudinal direction of the fuel battery cell 13, and a conductive interconnector 14 is formed here and connected to the fuel electrode 17 provided on the support 11. .
  • the interconnector 14 has a function of drawing the current generated by the fuel battery cell 13 to the surface of the adjacent fuel battery cell 13.
  • the air electrode 18 of the fuel battery cell 13 and the interconnector 14 of the fuel battery cell 13 adjacent to the fuel battery cell 13 are connected by a cell connecting member 15 so that the four fuel battery cells 13 are electrically connected in series. It is connected.
  • a cell connection member 15 is formed on the left arcuate surface portion in FIG. 2.
  • a cell stack connection for electrically connecting the adjacent fuel cell stack 3 to the interconnector 14 of the fuel cells at both ends connected in series and the air electrode 18.
  • the member 16 is connected.
  • FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view showing the detailed structure of the fuel battery cell 13.
  • a diffusion prevention layer 11a for preventing diffusion of the support material is formed on the entire surface of the support 11.
  • a fuel electrode 17 that allows hydrogen gas to pass therethrough is formed thereon in accordance with the shape of the fuel battery cell 13.
  • the fuel electrode 17 is composed of two layers of a current collecting fuel electrode 17a and an active fuel electrode 17b.
  • a solid electrolyte 19 is formed on the fuel electrode 17.
  • the solid electrolyte 19 is formed so as to cover the fuel electrode 17 and the support 11 other than the opening where the interconnector 14 described later is provided, and is also formed between the adjacent fuel cells 13. Thereby, it is possible to reduce the gas leakage of the fuel gas flowing through the first gas flow path 12 provided in the support 11.
  • the solid electrolyte 19 is provided with an opening extending in the direction along the long side of the fuel cell 13, and an interconnector 14 for taking out electricity from the fuel electrode 17 is formed in the opening.
  • the interconnector 14 has a two-layer structure of a metal layer 14a and a metal glass layer 14b.
  • the metal glass layer 14 b is used, but instead of the metal glass layer 14 b, for example, (La, Sr) CrO 3 , (La, Sr) ( Co, Fe) O 3 , (La, Sr) MnO 3 or the like can be used.
  • an air electrode 18 is formed on the solid electrolyte 19 via a reaction preventing layer 20 for preventing a reaction between the air electrode 18 and the solid electrolyte 19. Since the positive and negative electricity of the fuel cell 13 is taken out from the air electrode 18 and the interconnector 14, the air electrode 18 and the interconnector 14 are arranged so as not to contact each other.
  • the cell connection member 15 is a conductive member for connecting the air electrode 18 of one fuel battery cell 13 and the interconnector 14 of another fuel battery cell 13 adjacent thereto.
  • the cell connecting member 15 may be a single member extending along the longitudinal direction of the fuel cell 13 or may be composed of a plurality of members that connect a plurality of locations of the fuel cells 13. By this cell connection member 15, the fuel cells 13 arranged from one end portion to the other end portion in the longitudinal direction of the support 11 are electrically connected in series.
  • a porous cell stack connection member 16 is formed on the fuel cell 13 positioned on the right side of the fuel cell stack 3 to be electrically connected to the adjacent fuel cell stack 3.
  • the cell stack connection member 16 can be made of the same material as the cell connection member 15 described above.
  • the fuel cell 13 located on the right side of the first fuel cell stack 3 and the second The fuel cell 13 positioned on the right side of the fuel cell stack 3 can be electrically connected via the cell stack connection member 16 and a connection member 21 described later.
  • the cell 13 is electrically connected by being disposed so as to wrap around the cell connection member 15 via the interconnector 14. Even the fuel cells 13 provided on the upper and lower surfaces of the support 11 are said to be adjacent to each other if they are connected by the cell connection member 15.
  • adjacent fuel cells 13 are electrically connected by the cell connecting member 15. That is, the fuel electrode 17 of one fuel cell 13 is connected to the air electrode 18 of the other adjacent fuel cell 13 by the cell connecting member 15 via the interconnector 14.
  • the interconnector 14 ′ of the fuel cell 13 on the right side of the support 11 serves as a pole to be connected to the fuel cell stack 3 arranged next to it.
  • the air electrode 18 ′ of the right fuel cell 13 of the same support 11 is also an electrode for connection to the adjacent fuel cell stack 3.
  • a connection member (not shown) is formed as will be described in detail later.
  • the amount of fuel gas supplied to the fuel cells located downstream of the fuel gas is:
  • fuel depletion may occur that is less than the amount of fuel gas used for power generation of the fuel cell located upstream and supplied to the fuel cell 13 located upstream of the fuel gas.
  • the long sides of the fuel cells 13 provided from one end to the other end on the side surface of the support 11 are arranged in the width direction of the support 11 in the cell direction. Since they are connected by the connecting member 15 and the cell stack connecting member 16, the direction of current flow is substantially perpendicular to the length direction of the support 11, that is, the direction of fuel gas flow. Therefore, even if the fuel supply with which the gas supply amount to the downstream side of the fuel cell 13 decreases and the power generation amount on the downstream side of the fuel cell 13 decreases, the current of the fuel cell stack 3 as a whole is reduced. A flow path is secured. Therefore, the entire power generation capacity is not immediately reduced, and the life of the fuel cell stack 3 is extended.
  • a fuel gas containing hydrogen is flowed into the first gas flow path 12 to expose the support 11 to a reducing atmosphere, and as will be described in detail later, oxygen such as air is applied to the surface of the air electrode 18.
  • oxygen such as air is applied to the surface of the air electrode 18.
  • this fuel cell stack 3 forms a plurality of fuel cells 13 per one fuel cell stack 3, the power generation voltage per fuel cell stack 3 is increased according to the number of the fuel cells 13. be able to. Therefore, a high voltage can be obtained with a small number of fuel cell stacks 3.
  • the support 11 has a plate shape and the fuel cells 13 are arranged on both side surfaces thereof, the area of the fuel cells 13 per volume of the fuel cell stack 3 is increased, and as a result.
  • the amount of power generation per volume of the fuel cell stack 3 can be increased. Therefore, the number of fuel cell stacks 3 for obtaining the required power generation amount can be reduced. As a result, the structure is simplified, the assembly is simplified, and the reliability of the fuel cell stack 3 can be improved.
  • composition of the support 11 examples include the following.
  • Support 11, the Ni contains 6 ⁇ 22 mol% in terms of NiO, Y and / or Yb, Y 2 O 3 or Yb 2 O 3 containing 5 ⁇ 15 mol% in terms of the Mg, in terms of MgO 68 Contains ⁇ 84 mol%.
  • the reason why such a composition is adopted is that the difference in shrinkage from the solid electrolyte 19 can be reduced, and cracking of the solid electrolyte 19 can be prevented.
  • the current collecting fuel electrode 17a mainly has a function of flowing a generated current through the interconnector 14, the cell connecting member 15, and the cell stack connecting member 16, and is formed of a porous conductive cermet.
  • This porous conductive cermet is made of, for example, Ni and a rare earth element oxide.
  • the rare earth element oxide Y 2 O 3 and Yb 2 O 3 are particularly desirable.
  • the active fuel electrode 17b is formed of a porous conductive cermet.
  • This porous conductive cermet is made of, for example, ZrO 2 (stabilized zirconia) in which a rare earth element is dissolved, and Ni and / or Ni oxide (NiO or the like). Further, as the stabilized zirconia, the same material as the solid electrolyte 19 can be used.
  • the blending ratio of stabilized zirconia is preferably in the range of 35 volume% to 65 volume% with respect to the total amount of the active fuel electrode 17b.
  • Ni and / or Ni oxidation The blending ratio of the product is preferably in the range of 35 volume% to 65 volume% with respect to the total amount of the active fuel electrode 17b.
  • the active fuel electrode 17b has an open porosity of, for example, 15% or more, more preferably in the range of 20% to 40%, and a thickness of, for example, 1 ⁇ m in order to exhibit good current collecting performance. It is in the range of ⁇ 100 ⁇ m.
  • the solid electrolyte 19 is formed of a dense ceramic made of stabilized ZrO 2 in which a rare earth or its oxide is dissolved.
  • a rare earth or its oxide is dissolved or oxides thereof.
  • rare earth elements to be dissolved or oxides thereof Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, etc. Or these oxides are mentioned.
  • the raw material cost can be reduced by using Y, Yb, or these oxides.
  • the solid electrolyte 19 includes stabilized ZrO 2 (8 mol% Yttria Stabilized Zirconia, hereinafter referred to as “8YSZ”) in which 8 mol% Y is dissolved. Further, shrinkage may be mentioned substantially equal lanthanum gallate system (LaGaO 3 type) solid electrolyte and 8YSZ.
  • 8YSZ 8 mol% Yttria Stabilized Zirconia
  • the solid electrolyte 19 has a thickness of 10 ⁇ m to 100 ⁇ m, for example, and has a relative density of, for example, 93% or more, preferably 95% or more by Archimedes method.
  • Such a solid electrolyte 19 has a function as an electrolyte that bridges electrons between electrodes, and has a gas barrier property to prevent leakage of fuel gas or oxygen-containing gas (gas permeation).
  • the air electrode 18 is made of porous conductive ceramics.
  • the conductive ceramic include ABO 3 type perovskite oxide.
  • perovskite type oxides include transition metal type perovskite oxides, preferably LaMnO 3 -based oxides, LaFeO 3 -based oxides, LaCoO 3 -based oxides, etc., especially transition metals having La at the A site.
  • Type perovskite oxide More preferably, from the viewpoint of high electrical conductivity at a relatively low temperature of about 600 ° C. to 1000 ° C., a LaCoO 3 oxide is used.
  • La and Sr may coexist at the A site, and Fe, Co, and Mn may coexist at the B site.
  • Such an air electrode 18 can cause an electrode reaction.
  • the open porosity of the air electrode 18 is set to, for example, 20% or more, preferably 30% to 50%. If the open porosity is within the above-described range, the air electrode 18 can have good gas permeability.
  • the thickness of the air electrode 18 can be set in a range of 30 ⁇ m to 100 ⁇ m, for example, and the air electrode 18 can have good current collecting property.
  • the interconnector 14 electrically connects the fuel electrode 17 of one fuel cell 13 and the air electrode 18 of the other fuel cell 13.
  • the interconnector 14 includes a metal layer 14 a and glass. It has a two-layer structure with a metallic glass layer 14b. Instead of the metallic glass layer 14b, a layer made of a conventionally known electrically conductive oxide material can be used as described above. Examples of the electrically conductive oxide material include lanthanum chromite oxide.
  • the fuel cell 13 has a multilayer structure in which the inner electrode is the fuel electrode 17 and the outer electrode is the air electrode 18, but the positional relationship between the two electrodes may be reversed. . That is, a fuel cell in which the air electrode 18, the solid electrolyte 19, and the fuel electrode 17 are sequentially stacked on the side surface of the support 11 can be formed. In this case, an oxygen-containing gas such as air flows in the first gas flow path of the support 11, and a fuel gas such as hydrogen flows on the surface of the fuel electrode 17 serving as the outer electrode.
  • a fuel cell bundle 4 according to a first embodiment to which the fuel cell stack 3 described above is connected will be described with reference to FIG.
  • the plurality of fuel cell stacks 3 are arranged in a straight line with the widths aligned in the same direction, and between the right side portions of the adjacent fuel cell stacks 3,
  • a conductive connecting member 21 is provided along the length direction of the support 11.
  • the connecting member 21 electrically connects the fuel cell stacks 3 to each other.
  • a second gas flow path regulating member 22 is provided along the length direction of the support 11 between the left side portions of the adjacent fuel cell stacks 3.
  • a plurality of columnar fuel cell stacks 3 extending in the first direction are arranged in a row at predetermined intervals so that the side surfaces of the fuel cell stacks 3 face each other, and adjacent fuel cells Between the cell stacks 3, the connection member 21 that electrically connects the fuel cells 13 of the adjacent fuel cell stack 3, and the second gas along the first gas flow path 12 between the connection members 21
  • a second gas flow path regulating member 22 for forming the flow path 23 is provided in the length direction of the support 11.
  • each fuel cell stack 3 is inserted and fixed in a rectangular parallelepiped fuel gas tank 2 elongated in one direction.
  • One opening 2a is provided in the upper wall of the fuel gas tank 2, the fuel cell bundle 4 is disposed inside the opening 2a, and the opening 2a is gas-sealed by a sealing material 24 such as heat-resistant glass.
  • a plurality of slits extending in the short direction are formed on the upper wall of the fuel gas tank 2, and the fuel cell stack 3 is inserted into each of the glass plates.
  • Gas sealing may be performed by, for example.
  • a glass material used for the sealing material 24 for example, heat-resistant glass such as borosilicate glass can be used.
  • the fuel gas tank 2 is connected to a fuel gas supply pipe for supplying the fuel gas to the fuel gas tank 2.
  • the fuel gas supplied from the fuel gas supply pipe is supplied to each fuel cell stack 3. To supply.
  • the fuel gas flows from the lower end portion to the upper end portion of the fuel cell stack 3 through the first gas flow path 12 provided inside the support 11 and through the inside of the fuel cell stack 3. It becomes.
  • the flow of electricity in the fuel cell stack 3 will be described.
  • the current generated by the fuel cell 13A flows into the fuel cell 13B via the interconnector 14 and the cell connection member 15.
  • the current flowing into the fuel cell 13B and the current generated by the fuel cell 13B flow into the fuel cell 13C via the interconnector 14 and the cell connecting member 15.
  • the current flowing into the fuel battery cell 13C and the current generated by the fuel battery cell 13C flow into the fuel battery cell 13D via the interconnector 14 and the cell connection member 15, thereby causing the fuel cell stack 3 to pass through the current.
  • the current flowing into the fuel cell 13D and the current generated by the fuel cell 13D are transferred to the fuel cell 13 of the adjacent upper fuel cell stack 3 via the cell stack connection member 16 and the connection member 21. It will flow.
  • the fuel cell bundle 4 is configured by electrically connecting the fuel cell stacks 3 in series.
  • the current flowing through the fuel cell stack 3 flows in a direction perpendicular to the length direction of the support 11, and the fuel cell 13 is depleted of fuel, causing the fuel gas in the fuel cell stack 3 to flow downstream.
  • the fuel cell bundle 13 at the position located upstream of the fuel gas causes the fuel cell bundle 4 to deteriorate as compared with the conventional horizontal stripe type fuel cell.
  • the power generation efficiency of the fuel cell bundle 4 can be improved.
  • the fuel cell stacks 3 are arranged in a straight line instead of being arranged in a staggered manner, the fuel cell bundle 4 can be prevented from being widened in the width direction of the support 11, and the compact fuel cell bundle 4 can be reduced. It can be.
  • air oxygen-containing gas
  • the fuel cell 13 can generate power. Therefore, air can be supplied between the fuel cell stacks 3 by providing an air introduction member (not shown) for introducing air as shown by a broken line in FIG. 4 on the side of the fuel cell bundle 4. .
  • the outlet of the air introduction member is provided with the connecting member 21 and the second gas flow path regulating member 22. What is necessary is just to provide in the downward side of the fuel cell stack 3 which is not in the part currently provided. Then, the air supplied to the lower side of the fuel cell stack 3 flows upward between the adjacent fuel cell stacks 3.
  • connection member 21 is provided along the length direction of the support 11 between the right side portions of the adjacent fuel cell stacks 3. Since the second gas flow path regulating member 22 is provided along the length direction of the support 11 between the side portions, the fuel cell stack 3, the connection member 21, and the second gas flow path regulating member 22 are disposed.
  • oxygen-containing gas sometimes referred to as air
  • the space surrounded by is an oxygen-containing gas channel.
  • the second gas flow path 23 is formed between the fuel cell stacks 3 by the fuel cell stack 3, the connection member 21, and the second gas flow path regulating member 22,
  • the air supplied between the fuel cell stack 3 from between the upper surface of the fuel gas tank 2 and the connection member 21 and the second gas flow path regulating member 22 is reduced from flowing out of the fuel cell stack 3, A sufficient amount of air can be efficiently supplied to the fuel battery cell 13.
  • each of the fuel cell stacks 3 is arranged in a straight line like the fuel cell bundle 4 and the second gas flow path 23 is provided between them.
  • the oxygen-containing gas can be supplied to the fuel cell stack 3 as efficiently as possible, and the air utilization rate can be improved.
  • the fuel cell stacks 3 may be arranged so as to be bent in a state where the widths of the fuel cell stacks 3 are aligned.
  • the fuel cell stack 3 is supplied to the fuel cell bundle 4. Even when the amount of fuel gas and air to be produced is small, air can be efficiently supplied to the upper end side of the fuel cell stack 3, and misfiring of the fuel cell device can be reduced.
  • connection member 21 is not particularly limited as long as it electrically connects the fuel cell stacks 3 to each other, and is formed from the same material as that of the cell connection member 15, for example.
  • connection reliability can also be improved by apply
  • coating conductive adhesives such as a paste containing noble metals, such as Ag and Pt, to the connection part of the cell stack connection member 16 and the connection member 21.
  • coating conductive adhesives such as a paste containing noble metals, such as Ag and Pt
  • the paste containing Ni metal is mentioned from an economical viewpoint.
  • the material of the second gas flow path regulating member 22 defines the second gas flow path 23 and desirably has an insulating property.
  • the length of the connecting member 21 and the second gas flow path regulating member 22 can be equal to or longer than the length of the fuel cell 13 in the length direction. Thereby, the second gas flow path 23 can be formed so that air can be sufficiently supplied to the fuel battery cell 13.
  • the connection member 21 and the second gas flow path regulating member 22 can be made equal to the length of the long side of the fuel cell 13, the connection member 21 and the second gas flow path regulating member 22 The outflow of the oxygen-containing gas can be effectively suppressed while suppressing the cost.
  • the connecting member 21 and the second gas flow path regulating member 22 and the fuel cell stack 3 can be appropriately connected with ceramics, glass, or the like, but when the connecting member 21 is joined, it is connected with a conductive material. There is a need to.
  • the second gas flow path regulating member 22 is not necessarily joined to the fuel cell stack 3.
  • the connecting member 21 or the second gas flow path regulating member 22 can be formed by a member divided into a plurality in the length direction of the support 11. In that case, a plurality of members can be arranged in the length direction of the support body 11 with a predetermined interval to be the connection member 21 or the second gas flow path regulating member 22. Thereby, when it joins with the fuel cell stack 3, the stress produced between the connection member 21 or the 2nd gas flow path control member 22 can be reduced.
  • connection member 21 or the second gas flow path regulating member 22 can be formed by a single member arranged along the length direction. In that case, it is possible to further reduce the oxygen-containing gas flowing through the second gas flow path 23 from flowing out between the fuel cell stacks 3.
  • the fuel cell bundle 4 'according to the second embodiment will be described with reference to FIG. Note that in FIG. 5, even a member having a cross section may omit the hatched lines.
  • the second gas flow path regulating member 22 and the connection member 21 are provided on the outer side of the fuel cell 13 disposed on the most side of the fuel cell stacks 3 a and 3 b.
  • Other configurations are the same as those of the fuel cell bundle 4 shown in FIG. 4, and the same members are denoted by the same reference numerals.
  • the fuel cell bundle 4 has the second gas flow path on the left side in the width direction of the fuel cell stack 3b with respect to the air electrode 18b positioned below the cell connection member 15 of the fuel cell stack 3b.
  • the regulating member 22 is arranged, and the connecting member 21 is arranged on the right side in the width direction of the fuel cell stack 3a with respect to the air electrode 18a located below the cell stack connecting member 16 of the fuel cell stack 3a.
  • the fuel cell bundle 4 ′ of the second embodiment has the above-described configuration, all the portions of the air electrodes 18 a and 18 b can be disposed inside the second gas flow path 23, and the air electrode 18 Can be further supplied.
  • the connection member 21 and the second gas flow path regulating member 22 can be made dense. By making the connecting member 21 a dense body, the electrical resistance can be reduced.
  • An electrode for taking out the electric power generated by the power generation unit to the outside of the fuel cell is attached to the power generation unit, and the electrode is accommodated in a storage container to manufacture a fuel cell.
  • the fuel gas containing hydrogen is introduced into the fuel gas tank through the introduction pipe.
  • oxygen-containing air is introduced into the surface of the fuel cell bundles 4 and 4 '. If the fuel cell 13 is heated to a predetermined temperature, the fuel cell 13 connected in series can efficiently generate power. The used fuel gas and oxygen-containing gas are discharged out of the storage container.
  • the fuel battery cell shown in FIG. 1 may have a hollow cylindrical shape or the like in addition to the hollow plate shape.
  • a total of four hollow plate-like supports 11 are formed, two on one side and two on the other side, the number is not limited to this.
  • FIG. 6 shows a third embodiment of the fuel cell bundle.
  • this third embodiment between the adjacent fuel cell stacks 3 and between the connecting member 21 and the second gas flow path regulating member 22.
  • two spacers 25 are provided in the length direction of the support 11. These spacers 25 are insulative, and the spacer 25 and the fuel cell stack 3 are joined with an adhesive.
  • the fuel cell stack 3 When power generation is repeatedly stopped from power generation, the fuel cell stack 3 is deformed, and even if the fuel cell stacks 3 are joined by the connecting member 21 and the second gas flow path regulating member 22, Deterioration with time occurs, and the fuel cell stacks 3 are easily separated.
  • the spacer 25 is provided between the connecting member 21 and the second gas flow path regulating member 22 in the length direction of the support 11 and joined to the adjacent fuel cell stack 3 to be adjacent to each other.
  • the distance between the fuel cell stacks 3 can be reliably maintained, and the fuel cell stacks 3 can be reliably joined by the second gas flow path regulating member 22, the spacer 25, and the connection member 21, and the power generation is stopped from the power generation. Even when the above is repeated, the joining and fixing between the fuel cell stacks 3 can be maintained for a long time.
  • FIG. 7A shows a fourth form of the fuel cell bundle.
  • the adjacent first fuel cell stack 3 and second fuel cell stack 3 face each other.
  • the fuel cells 13 are arranged so as to be positioned between them.
  • the fuel cell stack is schematically illustrated.
  • the fuel cell 13 of the first fuel cell stack 3 is formed on the side surface of the second fuel cell stack 3 on the first fuel cell stack 3 side. It arrange
  • the first fuel cell stack 3 Since the gap of the second gas flow path 23 between the first fuel cell stack 3 and the second fuel cell stack 3 is substantially the same, the fuel cell 13 formed on the opposite surface of the adjacent fuel cell stack 3 has Air can be supplied to substantially the same level, the power generation performance between the plurality of fuel cells 13 in the fuel cell stack 3 can be made uniform, and the deterioration of some of the fuel cells 13 can be reduced.
  • the fuel cell 13 of the first fuel cell stack 3 and the fuel cell 13 of the second fuel cell stack 3 are connected to the first and second fuels.
  • the first fuel battery cell stack 3 and the second fuel cell stack 3 are opposed to each other at a portion where the fuel cell 13 is not formed in the second gas flow path 23, and this portion is a wide gap.
  • the fuel cells 13 facing each other are heated by reaction heat, and the power generation performance can be improved.
  • the cell connecting member 15 has a shape reflecting the shape of the outer surface of the fuel cell 13, and a difference in height is clearly generated between the portion where the fuel cell 13 is formed and the portion where the fuel cell 13 is not formed.
  • FIG. 8 shows a form of a fuel cell module having two fuel cell bundles.
  • two fuel cell bundles shown in FIG. 4 are arranged in a storage container.
  • description of a storage container is abbreviate
  • the two fuel cell bundles 4 are juxtaposed so that the connecting member 21 is on the inner side.
  • the two fuel cell bundles 4 are juxtaposed so that the arrangement direction of the fuel cell stacks 3 is parallel, and in each fuel cell bundle 4, the connection member 21 is located on the inner side, and the second The gas flow path regulating member 22 is located outside.
  • the fuel cell stack 3 includes a side having the cell connecting member 15 formed from one side surface (lower surface) of the fuel cell stack 3 to the other side surface (upper surface) and a side not having the cell connection member 15. 8, the cell connecting member for connecting the fuel cell 13 on the front and back surfaces to the right side of the fuel cell stack 3 in the right fuel cell bundle 4 and to the left side of the fuel cell stack 3 in the left fuel cell bundle 4. 15 is formed.
  • the cell connecting member 15 that connects the front and back cells has a long length and thus generates a large amount of heat.
  • the fuel cell 13 on the front and back surfaces is disposed outside the two fuel cell bundles juxtaposed. Since the cell connecting member 15 for connecting the two is positioned, the temperature distribution in the storage container can be reduced.
  • Fuel gas tank 3 Fuel cell stack 4, 4 'Fuel cell bundle 11 Support 12 First gas flow path 13, 13A, 13B, 13C, 13D Fuel cell 14 Interconnector 15 Cell connecting member 16 Cell stack connecting member 17 Fuel Electrode 18 Air electrode 19 Solid electrolyte 21 Connection member 22 Second gas flow path regulating member 23 Second gas flow path 25 Spacer

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Abstract

【課題】燃料電池セルスタックに十分な量の反応ガスを効率良く供給することができる。 【解決手段】第1の方向に延びる柱状の複数の燃料電池セルスタック３を、該燃料電池セルスタック３の側面同士が対向するように間隔をあけて配列してなり、燃料電池セルスタック３は、第１の方向に沿って第１ガス流路１２を有しており、かつ、第1の方向と交差する第２の方向に並んで配置されるとともに直列接続される複数の燃料電池セル１３を有しており、隣接する燃料電池セルスタック３間に、隣接する燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３同士を電気的に接続する接続部材２１と、該接続部材２１との間に第１ガス流路１２に沿った第２ガス流路２３を形成するための第２ガス流路規制部材２１とを備えてなる。

Description

燃料電池バンドルおよびこれを備えた燃料電池モジュール
　本発明は、燃料電池バンドルおよびこれを備えた燃料電池モジュールに関する。
　近年、次世代エネルギーとして、燃料電池セルを複数接続してなる燃料電池セルスタックを、接続部材を介して複数個電気的に接続した燃料電池バンドルが提案されている。
　このような燃料電池セルスタックとしては、複数の燃料電池セルを、インターコネクタを介して電気的に接続したものが知られている。燃料電池セルは、電気絶縁性の支持体の側面上に燃料極、固体電解質および空気極がこの順に積層されている。そして、複数の燃料電池セルスタックを千鳥状に配設し、隣接する燃料電池セルスタック同士を接続部材を介して電気的に接続した燃料電池バンドルが知られている（特許文献１参照）。
特開２００７－１３４２３０号公報
　しかしながら、上記特許文献１のように、千鳥状に燃料電池セルスタックを配設し、燃料電池セルスタック間に反応ガスを大量に供給したとしても、隣接する燃料電池セルスタック間に供給された反応ガスが燃料電池セルスタック間から側方へ流出し、十分な量の反応ガスを燃料電池セルスタックを構成する燃料電池セルに効率良く供給できず、燃料電池バンドルの発電効率を高めることが難しいといった課題があった。
　それゆえ、本発明は、燃料電池セルスタックに十分な量の反応ガスを効率良く供給することができる燃料電池バンドルおよびこれを備えた燃料電池モジュールを提供することにある。
　本発明の燃料電池バンドルは、第1の方向に延びる柱状の複数の燃料電池セルスタックを、該燃料電池セルスタックの側面同士が対向するように間隔をあけて配列してなり、前記燃料電池セルスタックは、前記第１の方向に沿って第１ガス流路を有しており、かつ、前記第1の方向と交差する第２の方向に並んで配置されるとともに直列接続される複数の燃料電池セルを有しており、隣接する前記燃料電池セルスタック間に、前記隣接する燃料電池セルスタックの燃料電池セル同士を電気的に接続する接続部材と、該接続部材との間に前記第１ガス流路に沿った第２ガス流路を形成するための第２ガス流路規制部材とを備えてなることを特徴とする。
　また、本発明の燃料電池モジュールは、上記の燃料電池バンドルを、収納容器内に収納してなるものである。
　本発明によれば、燃料電池セルスタックを構成する燃料電池セルに十分な量の反応ガスを効率的に供給することができ、燃料電池バンドルの発電出力を向上させることができる。
燃料電池バンドルを構成する燃料電池セルスタックを示す正面図である。 図１に示す燃料電池セルスタックのＡ－Ａ線横断面図である。 燃料電池セルの詳細な構造を示す拡大断面図である。 （ａ）は第1の形態の燃料電池バンドルの断面図、（ｂ）は（ａ）の燃料電池バンドルの側面図である。 最も側方に配置された燃料電池セルよりも外方に接続部材、第２ガス流路規制部材を配置した第２の形態を示す燃料電池バンドルの断面図である。 接続部材と第２ガス流路規制部材との間にスペーサを配置した第３の形態を示す断面図である。 隣接する燃料電池セルスタックを示すもので、（ａ）は隣接する燃料電池セルスタックの対向する側面の燃料電池セルを、それぞれ間に位置するように配置した第４の形態の燃料電池バンドルを示す説明図、（ｂ）は隣接する燃料電池セルスタックの対向面に、燃料電池セルを対向するように配置した第５の形態の燃料電池バンドルを示す説明図である。 ２個の燃料電池バンドルを、接続部材が内側となるように並置した状態を示す断面図である。
　図１、２を用いて、燃料電池バンドルに用いられる燃料電池セルスタック３について説明する。なお、図１では、セル間接続部材の記載は省略している。図１～図８において、理解を容易にするために、厚み、長さ、幅等を拡大縮小して示している場合がある。
　図１、２において、燃料電池セルスタック３は第1の方向に延びる柱状であり、細長い中空板状の支持体１１の側面に、この支持体１１の長さ方向に沿って、矩形形状の複数の燃料電池セル１３を、第1の方向と交差する第２の方向に並んで形成してなるものである。従って、燃料電池セルスタック３の長さ方向が第1の方向となる。なお、図２では、支持体１１は断面であるが、斜線を省略した。また、第1の方向と第２の方向は必ずしも直交する必要はない。
　この形態では、燃料電池セル１３は、中空板状の支持体１１の一方の側面に２個、他方の側面に２個、合計４個形成されている。
　複数の燃料電池セル１３は、図１に示すように正面視でそれぞれ長辺と短辺とを有する細長い長方形状であり、その長辺の延びる方向が支持体１１の長さ方向になっている。そして、燃料電池セル１３の隣り合う複数の長辺同士が対向している。支持体１の長さ方向が第１の方向でもあるため、第１の方向を支持体１１の長さ方ということもある。また、支持体１１の幅方向が第1の方向と交差する第２の方向でもあるため、第２の方向を支持体１の幅方向ということもある。
　支持体１１は、図２に示すように、一対の互いに対向する平坦な側面を有し、それぞれの側面の両側方を孤状面により接続されており、楕円柱状の形状をしている。その内部に支持体１１の長さ方向の一端部から他端部にわたり貫通した一流路以上（図中では６個）の独立した第1ガス流路１２が、支持板１１の長さ方向（図２の紙面に垂直な方向）に設けられている。そしてこの第1ガス流路１２の内部を支持板１１の長さ方向の一端部から他端部にかけて燃料ガス（水素ガス）を流すことにより、支持板１１のそれぞれの側面に設けられた燃料電池セル１３に燃料ガスを供給する。支持体１１は、燃料電池セル１３同士の電気的短絡を防止する観点から絶縁性材料により形成されている。
　なお、図１において、支持体１１の幅寸法（両端の弧状面間の距離に相当）Ｄは、例えば１５ｍｍ～８０ｍｍ、好ましくは３０ｍｍ～８０ｍｍの範囲であり、その長さ寸法Ｌは、例えば１００ｍｍ～３００ｍｍ、好ましくは１５０ｍｍ～２５０ｍｍの範囲である。
　また、支持体１１は多孔質とされ、その開気孔率が、例えば、２５％以上、好ましくは、３０％～４５％の範囲に設定するとよい。これにより、第1ガス流路１２内の燃料ガスを、燃料極１７の表面まで導入することができる。なお、図１は、燃料電池セルスタックであるが、この図で支持体１１の幅Ｄ、長さＬを示した。
　燃料電池セル１３は、内側電極としての燃料極１７、固体電解質１９、及び外側電極としての空気極１８を積層して構成されており、燃料極１７、固体電解質１９、空気極１８が重なった部分が発電部として機能する。燃料電池セル１３は、支持体１１の側面に積層されている。固体電解質１９には燃料電池セル１３の長手方向に沿って開口部が設けられており、ここに導電性のインターコネクタ１４が形成され、支持体１１に設けられた燃料極１７と接続されている。インターコネクタ１４は、燃料電池セル１３により生じた電流を、隣接する燃料電池セル１３の表面に引き出す機能を有する。
　燃料電池セル１３の空気極１８と、この燃料電池セル１３と隣接する燃料電池セル１３のインターコネクタ１４とは、セル接続部材１５により接続され、４個の燃料電池セル１３が電気的に直列に接続されている。支持体１１の表裏の燃料電池セル１３を電気的に接続するため、図２では、左側の弧状面の部分にセル接続部材１５が形成されている。また、燃料電池セルスタック３において、直列に接続された両端の燃料電池セルのインターコネクタ１４と、空気極１８とには、隣接する燃料電池セルスタック３と電気的に接続するためのセルスタック接続部材１６が接続されている。
　燃料電池セル１３の詳細な構造について、図３を用いて説明する。図３は、燃料電池セル１３の詳細な構造を示す拡大断面図である。
　支持体１１全体の表面には、支持体材料の拡散を防止するための拡散防止層１１ａが形成されている。その上に、燃料電池セル１３の形状に合わせて、水素ガスを透過させる燃料極１７が形成されている。燃料極１７は、この例では、集電燃料極１７ａと活性燃料極１７ｂとの２層で構成されている。
　さらに燃料極１７の上には固体電解質１９が形成されている。この固体電解質１９は、後述するインターコネクタ１４を設ける開口部以外の燃料極１７および支持体１１を覆うように形成されており、隣接する燃料電池セル１３との間にも形成されている。それにより、支持体１１に設けられた第1ガス流路１２を流れる燃料ガスがガスリークすることを低減することができる。
　固体電解質１９には燃料電池セル１３の長辺に沿った方向に延びる開口部が設けられており、この開口部に、燃料極１７から電気を取り出すためのインターコネクタ１４が形成されている。インターコネクタ１４は、図３では、金属層１４ａと、金属ガラス層１４ｂとの二層構造からなる。
　なお、図３では、金属ガラス層１４ｂを用いたが、金属ガラス層１４ｂの代わりに従来公知の電気伝導性酸化物材料である、例えば、（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３等を用いることができる。
　さらに、固体電解質１９の上には、空気極１８と固体電解質１９との反応を防止するための反応防止層２０を介して、空気極１８が形成されている。この空気極１８とインターコネクタ１４とから、燃料電池セル１３の正負の電気を取り出すので、空気極１８とインターコネクタ１４とは接触しないように配置される。
　さらにこの上に、多孔質のセル接続部材１５が形成されている。セル接続部材１５は、１つの燃料電池セル１３の空気極１８と、これに隣接する他の燃料電池セル１３のインターコネクタ１４とを接続するための導電性の部材である。このセル接続部材１５は、燃料電池セル１３の長手方向に沿って延びる一枚の部材であってもよく、燃料電池セル１３同士の複数箇所を接続する複数の部材からなっていてもよい。このセル接続部材１５により、支持体１１の長手方向の一端部から他端部にかけて配置された燃料電池セル１３同士が電気的に直列に接続される。
　そして、燃料電池セルスタック３の右側の側部に位置する燃料電池セル１３の上には、隣接する燃料電池セルスタック３と電気的に接続するための、多孔質のセルスタック接続部材１６が形成されている。セルスタック接続部材１６は、上述したセル接続部材１５と同等の材質のものを用いることができ、第1の燃料電池セルスタック３の右側の側部に位置する燃料電池セル１３と、第２の燃料電池セルスタック３の右側の側部に位置する燃料電池セル１３とを、セルスタック接続部材１６、後述する接続部材２１を介して電気的に接続することができる。
　なお、図２に示すように、支持体１１の上面に設けられ、左側の最も側部に配置された燃料電池セル１３と、同じ下面に設けられ、左側の最も側部に配置された燃料電池セル１３とは、インターコネクタ１４を介してセル接続部材１５を回り込むように配置することによって、電気的に接続される。このような支持体１１の上下面に設けられた燃料電池セル１３であっても、それらがセル接続部材１５で接続されるならば、互いに隣接した関係にあるという。
　以上説明したように、上記形態の燃料電池セルスタック３において、隣接する燃料電池セル１３同士は、セル接続部材１５により電気的に接続されている。すなわち、一方の燃料電池セル１３の燃料極１７はインターコネクタ１４を介して、セル接続部材１５により、隣接する他方の燃料電池セル１３の空気極１８と接続される構造となっている。
　なお、図２に示すように、支持体１１の右側の燃料電池セル１３のインターコネクタ１４′は、隣に配置される燃料電池セルスタック３に接続されるための極となる。また、図２に示すように、同じ支持体１１の右側の燃料電池セル１３の空気極１８′も、隣の燃料電池セルスタック３に接続されるための極となる。これらの極をつなぐために、詳しくは後述するが、接続部材（図示せず）が形成されている。
　ここで、従来のように、支持体の長さ方向に燃料電池セルを複数個配列した燃料電池セルスタックの場合、燃料ガスの下流に位置する燃料電池セルに供給される燃料ガスの量が、上流に位置する燃料電池セルの発電に使用され、燃料ガスの上流に位置する燃料電池セル１３に供給される燃料ガスの量よりも少なくなる燃料枯れが生じるおそれがあった。
　これに対して、上記した燃料電池セルスタック３では、支持体１１の側面上に一端部から他端部にわたって設けられた燃料電池セル１３の長辺同士が、支持体１１の幅方向に、セル接続部材１５やセルスタック接続部材１６により接続されているので、電流の流れる方向は、支持体１１の長さ方向すなわち燃料ガスの流れる方向とほぼ直角の方向になる。したがって、燃料電池セル１３の下流側へのガス供給量が減少する燃料枯れが起って、燃料電池セル１３の下流側の発電量が低下しても、燃料電池セルスタック３全体として、電流の流れる経路は確保されることになる。したがって、直ちに全体の発電能力の低下に結びつくことはなくなり、燃料電池セルスタック３の寿命が長くなる。
　この燃料電池セルスタック３では、第1ガス流路１２内に水素を含む燃料ガスを流して支持体１１を還元雰囲気に曝し、かつ、詳しくは後述するが空気極１８の表面に空気などの酸素含有ガスを流して空気極１８を酸化雰囲気に曝すことにより、燃料極１７及び空気極１８で、電極反応が生じ、両極間に電位差が発生し、発電することができる。
　また、この燃料電池セルスタック３は、１つの燃料電池セルスタック３あたり、複数の燃料電池セル１３を形成しているので、その数に応じて、燃料電池セルスタック３当りの発電電圧を高くすることができる。そのため、少ない数の燃料電池セルスタック３で高い電圧を得ることができる。
　また、支持体１１は板状の形状を有し、燃料電池セル１３をその両側面に配置しているので、燃料電池セルスタック３の体積当たりの燃料電池セル１３の面積を大きくし、その結果、燃料電池セルスタック３の体積当たりの発電量を大きくすることができる。そのため、必要とする発電量を得るための燃料電池セルスタック３の個数を低減することができる。その結果、構造が簡易になり、組み立てが簡単になるとともに、燃料電池セルスタック３の信頼性を向上することができる。
　以下、燃料電池セルスタック３の材料・組成を説明する。
　支持体１１の組成として、次のような例を挙げることができる。支持体１１は、Ｎｉを、ＮｉＯ換算で６～２２ｍｏｌ％含有し、Ｙ及び／又はＹｂを、Ｙ２Ｏ３又はＹｂ２Ｏ３換算で５～１５ｍｏｌ％含有し、Ｍｇを、ＭｇＯ換算で６８～８４ｍｏｌ％含有している。このような組成としたのは、固体電解質１９との収縮率差を小さくでき、固体電解質１９の割れを防止することができるからである。
　集電燃料極１７ａは、主に発電した電流をインターコネクタ１４、セル接続部材１５、セルスタック接続部材１６に流すための機能を有するもので、多孔質の導電性サーメットから形成されている。この多孔質の導電性サーメットは、例えば、Ｎｉと希土類元素酸化物から構成されている。希土類元素酸化物としては特にＹ２Ｏ３、Ｙｂ２Ｏ３が望ましい。
　活性燃料極１７ｂは、多孔質の導電性サーメットから形成されている。この多孔質の導電性サーメットは、例えば、希土類元素が固溶しているＺｒＯ２（安定化ジルコニア）と、Ｎｉ及び／又はＮｉ酸化物（ＮｉＯなど）とからなっている。また、安定化ジルコニアとしては、固体電解質１９の材料と同様のものを用いることもできる。
　活性燃料極１７ｂにおいて、安定化ジルコニア（部分安定化ジルコニアを含む）の配合割合は、活性燃料極１７ｂの総量に対して、３５体積％～６５体積％の範囲が好ましく、Ｎｉ及び／又はＮｉ酸化物の配合割合は、活性燃料極１７ｂの総量に対して、３５体積％～６５体積％の範囲が好ましい。また、活性燃料極１７ｂは、その開気孔率が、例えば、１５％以上、さらには、２０％～４０％の範囲であり、厚さは、良好な集電性能を発揮させるため、例えば、１μｍ～１００μｍの範囲である。
　固体電解質１９は、希土類又はその酸化物を固溶させた安定化ＺｒＯ2からなる緻密質
のセラミックスで形成されている。ここで、固溶させる希土類元素又はその酸化物としては、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕなど、又は、これらの酸化物などが挙げられる。Ｙ、Ｙｂ、又は、これらの酸化物を用いることで原料コストの低減ができる。
　具体的には、固体電解質１９として、８モル％のＹが固溶している安定化ＺｒＯ2（８ｍｏｌ％　Ｙｔｔｒｉａ　Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｄ　Ｚｉｒｃｏｎｉａ、以下「８ＹＳＺ」とする）が挙げられる。また、収縮率が８ＹＳＺとほぼ等しいランタンガレート系（ＬａＧａＯ３系）固体電解質を挙げることもできる。
　固体電解質１９は、例えば、厚さが１０μｍ～１００μｍであり、例えば、アルキメデス法による相対密度が９３％以上、好ましくは、９５％以上の範囲に設定される。
　このような固体電解質１９は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有するとともに、燃料ガス又は酸素含有ガスのリーク（ガス透過）を防止するためにガス遮断性を有している。
　空気極１８は、多孔質の導電性セラミックスから形成されている。導電性セラミックスとしては、例えば、ＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物が挙げられる。このようなペロブスカイト型酸化物としては、例えば、遷移金属型ペロブスカイト酸化物、好ましくは、ＬａＭｎＯ３系酸化物、ＬａＦｅＯ３系酸化物、ＬａＣｏＯ３系酸化物など、特にＡサイトにＬａを有する遷移金属型ペロブスカイト酸化物を挙げることができる。さらに好ましくは、６００℃～１０００℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという観点から、ＬａＣｏＯ３系酸化物が挙げられる。また、前記したペロブスカイト型酸化物において、ＡサイトにＬａ及びＳｒが共存してもよく、また、ＢサイトにＦｅ、Ｃｏ及びＭｎが共存してもよい。このような空気極１８は、電極反応を生ずることができる。
　また、空気極１８は、その開気孔率が、例えば、２０％以上、好ましくは、３０％～５０％の範囲に設定される。開気孔率が前記した範囲内にあれば、空気極１８が良好なガス透過性を有することができる。
　また、空気極１８は、その厚さが、例えば、３０μｍ～１００μｍの範囲に設定することができ、空気極１８が良好な集電性を有することができる。
　インターコネクタ１４は、一方の燃料電池セル１３の燃料極１７と他方の燃料電池セル１３の空気極１８とを電気的に接続するものであり、インターコネクタ１４は、金属層１４ａと、ガラスの入った金属ガラス層１４ｂとの二層構造からなる。金属ガラス層１４ｂの代わりに、上記したように、従来公知の電気伝導性酸化物材料からなる層を用いることができる。電気伝導性酸化物材料としては、ランタンクロマイト系酸化物等をあげることができる。
　なお、燃料電池セルスタックの構成部材の材料について説明したが、これに限定されるものではない。また、前記した形態においては、燃料電池セル１３の内側電極が燃料極１７であって、外側電極が空気極１８である多層構造を有しているが、両電極の位置関係を逆としてもよい。すなわち、支持体１１の側面に、空気極１８、固体電解質１９、燃料極１７を順次積層された燃料電池セルを形成することもできる。この場合、支持体１１の第1ガス流路内には、空気などの酸素含有ガスが流され、外側電極としての燃料極１７の表面には、水素などの燃料ガスが流されることになる。
　図４を用いて、前記した燃料電池セルスタック３が接続された第1の形態の燃料電池バンドル４について説明する。
　複数の燃料電池セルスタック３は、図４に示すように、同じ方向に向けて幅を揃えた状態で直線状に配列されており、隣接する燃料電池セルスタック３の右側の側部間に、支持体１１の長さ方向に沿って導電性の接続部材２１を備えている。この接続部材２１は、燃料電池セルスタック３同士を電気的に接続している。また、隣接する燃料電池セルスタック３の左側の側部間に、支持体１１の長さ方向に沿って第２ガス流路規制部材２２が設けられている。
　言い換えれば、第1の方向に延びる柱状の複数の燃料電池セルスタック３が、該燃料電池セルスタック３の側面同士が対向するように所定間隔をおいて一列に配列しており、隣接する燃料電池セルスタック３間に、隣接する燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３同士を電気的に接続する接続部材２１と、該接続部材２１との間に第１ガス流路１２に沿った第２ガス流路２３を形成するための第２ガス流路規制部材２２とが、それぞれ支持体１１の長さ方向に設けられている。
　そして、各燃料電池セルスタック３の下端部は、一方向に細長く延びる直方体形状の燃料ガスタンク２に挿入され固定されている。燃料ガスタンク２の上壁には１つの開口２ａが設けられ、開口２ａの内側に燃料電池バンドル４が配置され、開口部２ａが耐熱性のガラス等のシール材２４によりガスシールされている。
　なお、燃料電池バンドル４の燃料ガスタンク２への固定方法としては、燃料ガスタンク２の上壁に、短手方向に延びる複数個のスリットを形成し、燃料電池セルスタック３をそれぞれ挿入して、ガラス等によりガスシールしてもよい。シール材２４に用いられるガラスの材料として、例えばホウケイ酸ガラス等の耐熱ガラスを用いることができる。
　燃料ガスタンク２には、図示していないが、燃料ガスを燃料ガスタンク２に供給するための燃料ガス供給管が接続されており、燃料ガス供給管から供給された燃料ガスを各燃料電池セルスタック３に供給する。そして、前述したとおり、支持体１１の内部に設けられた第１ガス流路１２を通り、燃料電池セルスタック３の内部を燃料ガスが、燃料電池セルスタック３の下端部から上端部にかけて流れることとなる。
　燃料電池セルスタック３内の電気の流れを説明すると、燃料電池セル１３Ａにより発電された電流は、インターコネクタ１４およびセル接続部材１５を介して燃料電池セル１３Ｂに流れ込む。燃料電池セル１３Ｂに流れ込んだ電流および燃料電池セル１３Ｂにより発電された電流は、インターコネクタ１４およびセル接続部材１５を介して燃料電池セル１３Ｃに流れ込む。同様に、燃料電池セル１３Ｃに流れ込んだ電流および燃料電池セル１３Ｃにより発電された電流は、インターコネクタ１４およびセル接続部材１５を介して燃料電池セル１３Ｄに流れ込むことで、燃料電池セルスタック３を電流が流れる。その後、燃料電池セル１３Ｄに流れ込んだ電流および燃料電池セル１３Ｄにより発電された電流は、セルスタック接続部材１６および接続部材２１を介して、隣接する上方の燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３に流れることとなる。このようにして、燃料電池バンドル４は、燃料電池セルスタック３を電気的に直列に接続して構成されている。
　そのため、燃料電池セルスタック３を流れる電流が、支持体１１の長さ方向に対して垂直方向に流れることとなり、燃料電池セル１３の燃料枯れにより、燃料電池セルスタック３の燃料ガスの下流側に位置する部位の燃料電池セル１３が劣化した場合においても、燃料ガスの上流側に位置する部位の燃料電池セル１３により、従来の横縞型の燃料電池に比して、燃料電池バンドル４の劣化を低減することができ、燃料電池バンドル４の発電効率を向上できる。
　また、燃料電池セルスタック３を千鳥状に配列せず直線状に配列したことから、燃料電池バンドル４が支持体１１の幅方向に広くなることを低減することができ、コンパクトな燃料電池バンドル４とすることができる。
　ここで、前述したように、燃料電池セルスタック３の表面に空気（酸素含有ガス）が供給され、燃料電池セル１３は発電することができる。そのため、燃料電池バンドル４の側方に、図４の破線で示すように空気を導入する空気導入部材（図示せず）を設けることで、燃料電池セルスタック３間に空気を供給することができる。その場合、燃料電池セルスタック３の燃料ガスの上流側に位置する燃料電池セル１３に空気を供給するために空気導入部材の吹き出し口は、接続部材２１、第２ガス流路規制部材２２が設けられていない部位で、かる燃料電池セルスタック３の下方側に設ければよい。そして、燃料電池セルスタック３の下方側に供給された空気は、隣接する燃料電池セルスタック３間を上方に向けて流れることとなる。
　すなわち、燃料電池バンドル４は、隣接する燃料電池セルスタック３の右側の側部間に、接続部材２１が支持体１１の長さ方向に沿って設けられ、隣接する燃料電池セルスタック３の左側の側部間に、第２ガス流路規制部材２２が支持体１１の長さ方向に沿って設けられているため、燃料電池セルスタック３と、接続部材２１と、第２ガス流路規制部材２２とにより囲まれた空間が第２ガス流路２３となり、酸素含有ガス（空気ということもある）が供給される場合は、酸素含有ガス流路となる。
　このように、燃料電池セルスタック３と、接続部材２１と、第２ガス流路規制部材２２とにより、燃料電池セルスタック３間に第２ガス流路２３が形成されていることから、一旦、燃料ガスタンク２上面と接続部材２１、第２ガス流路規制部材２２との間から、燃料電池セルスタック３間に供給された空気が、燃料電池セルスタック３の外部に流出することを低減し、燃料電池セル１３に十分な量の空気を効率良く供給することができる。
　さらに、燃料電池セルスタック３を互い違いに千鳥状に配置した従来の場合には、左右それぞれの燃料電池セルスタック３の間の広い空間に酸素含有ガスを大量に供給しなければならず、均一に効率良く酸素含有ガスを供給することが難しいが、本形態では、燃料電池バンドル４のように燃料電池セルスタック３を直線状に配列し、その間を第２ガス流路２３とすることにより、各燃料電池セルスタック３に酸素含有ガスを同程度に効率良く供給することができ、空気利用率を向上できる。なお、燃料電池セルスタック３の幅を揃えた状態で、湾曲するように燃料電池セルスタック３を配列してもよい。
　また、燃料電池セルスタック３の上端部側にて、発電に使用されなかった燃料ガスと、発電に使用されなかった空気とを燃焼させる構成の燃料電池装置においては、燃料電池バンドル４に供給される燃料ガスおよび空気の量が少ない場合でも、効率よく空気を燃料電池セルスタック３の上端側に供給することができ、燃料電池装置が失火することを低減することができる。
　接続部材２１の材質は、燃料電池セルスタック３同士を電気的に接続するものであれば特に制限されず、例えば、セル接続部材１５と同様の材料から形成される。
　なお、セルスタック接続部材１６と接続部材２１との接続部に、ＡｇやＰｔなどの貴金属を含有するペーストなどの導電性接着剤を塗布することにより、接続信頼性を向上させることもできる。また、導電性接着剤としては、経済的な観点から、好ましくは、Ｎｉ金属を含有するペーストが挙げられる。
　第２ガス流路規制部材２２の材質は、第２ガス流路２３を規定するものであり、絶縁性を有することが望ましい。例えば、アルミナや燃料電池装置に使用される断熱材を用いてもよい。
　接続部材２１および第２ガス流路規制部材２２の長さは、燃料電池セル１３の長さ方向の長さと同等かそれ以上とすることができる。それにより、燃料電池セル１３に空気を十分に供給することができるように第２ガス流路２３を形成することができる。なお、接続部材２１および第２ガス流路規制部材２２の長手方向の長さを、燃料電池セル１３の長辺の長さと等しくすることにより、接続部材２１および第２ガス流路規制部材２２のコストを抑えつつ、酸素含有ガスの流出を効果的に抑制することができる。
　接続部材２１および第２ガス流路規制部材２２と、燃料電池セルスタック３とは、セラミックスやガラス等により適宜接続することができるが、接続部材２１を接合する場合、導電性を有するものにより接続する必要がある。接続部材２１および第２ガス流路規制部材２２を燃料電池セルスタック３と空気が流出しないように隙間なく接合することで、さらに反応ガスを燃料電池セル１３に供給することができる。なお、第２ガス流路規制部材２２は、必ずしも燃料電池セルスタック３と接合する必要はない。
　また、接続部材２１または第２ガス流路規制部材２２は、支持体１１の長さ方向に複数に分割された部材により形成することができる。その場合においては、複数の部材を所定の間隔をあけて支持体１１の長さ方向に配置して、接続部材２１または第２ガス流路規制部材２２とすることができる。それにより、燃料電池セルスタック３に接合した際に、接続部材２１または第２ガス流路規制部材２２との間に生じる応力を低減することができる。
　また、接続部材２１または第２ガス流路規制部材２２は、長さ方向に沿って配置された一つの部材により形成することができる。その場合においては、第２ガス流路２３を流れる酸素含有ガスが燃料電池セルスタック３間から流出することをさらに低減することができる。
　図５を用いて第２の形態の燃料電池バンドル４′について説明する。なお、図５においては、断面である部材であっても斜線等の記載を省略したものがある。
　燃料電池バンドル４′は、第２ガス流路規制部材２２および接続部材２１が燃料電池セルスタック３ａ、３ｂの最も側方に配置された燃料電池セル１３よりも外方に設けられている。その他の構成は図４に示した燃料電池バンドル４と同様であり、同一の部材については同一の図番号を付している。
　より具体的には、燃料電池バンドル４′は、燃料電池セルスタック３ｂのセル接続部材１５の下方に位置する空気極１８ｂよりも燃料電池セルスタック３ｂの幅方向における左側に、第２ガス流路規制部材２２が配置されており、燃料電池セルスタック３ａのセルスタック接続部材１６の下方に位置する空気極１８ａよりも燃料電池セルスタック３ａの幅方向における右側に、接続部材２１が配置されている。
　第２の形態の燃料電池バンドル４′では、上記の構成を有することから、空気極１８ａ，１８ｂのすべての部位を第２ガス流路２３の内部に配置することができ、空気極１８に空気をさらに供給することができる。この場合、接続部材２１、第２ガス流路規制部材２２を緻密体とすることができる。接続部材２１を緻密体とすることにより、電気抵抗を小さくすることができる。
　燃料電池バンドル４、４′を複数集合して、発電ユニットを組み立てる。この発電ユニットに、発電ユニットで発生した電力を燃料電池外に取り出すための電極を取り付けて、収容容器に収容して、燃料電池を製作する。
　燃料電池の使用時、水素を含む燃料ガスを、導入管を通して燃料ガスタンクに導入する。一方、燃料電池バンドル４、４′の表面には、酸素を含む空気を導入する。燃料電池セル１３を所定温度に加熱すれば、直列に接続された燃料電池セル１３によって効率よく発電することができる。使用された燃料ガス、酸素含有ガスは、収納容器外に排出される。
　本発明は、前記の形態に限定されるものではない。たとえば、図１に示した燃料電池セルでは、中空板状以外に中空円筒状などの形状をしていてもよい。また、中空板状の支持体１１の一方の側面に２個、他方の側面に２個、合計４個形成したが、この数に限定されるものではない。
　図６は、燃料電池バンドルの第３の形態を示すもので、この第３の形態では、隣接する燃料電池セルスタック３間であって、接続部材２１と第２ガス流路規制部材２２との間に、スペーサ２５が支持体１１の長さ方向に２本設けられている。これらのスペーサ２５は絶縁性とされており、スペーサ２５と燃料電池セルスタック３との間が接着剤で接合されている。
　発電から発電停止を繰り返した場合には、燃料電池セルスタック３に変形が生じ、燃料電池セルスタック３間を接続部材２１、第２ガス流路規制部材２２で接合したとしても、この接合部分が経時劣化を生じ、燃料電池セルスタック３間が剥離し易くなる。
　これに対して、接続部材２１と第２ガス流路規制部材２２との間に、スペーサ２５を支持体１１の長さ方向に設け、隣接する燃料電池セルスタック３に接合することにより、隣接する燃料電池セルスタック３間の間隔を確実に保持できるとともに、燃料電池セルスタック３間を第２ガス流路規制部材２２、スペーサ２５および接続部材２１で確実に接合することができ、発電から発電停止を繰り返した場合でも燃料電池セルスタック３間の接合固定を長期間維持できる。
　図７（ａ）は、燃料電池バンドルの第４の形態を示すもので、この第４の形態では、隣接する第１の燃料電池セルスタック３と第２の燃料電池セルスタック３との対向する側面に、燃料電池セル１３がそれぞれの間に位置するように配置されている。なお、図７では、燃料電池セルスタックを模式的に記載した。
　すなわち、隣接する燃料電池セルスタック３において、第１の燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３は、第２の燃料電池セルスタック３の第１の燃料電池セルスタック３側の側面に形成された燃料電池セル１３間に位置するように配置されている。
　このような燃料電池バンドルでは、第１の燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３は、第２の燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３間に位置するため、第１の燃料電池セルスタック３と第２の燃料電池セルスタック３との間の第２ガス流路２３の間隙がほぼ同一となるため、隣接する燃料電池セルスタック３の対向する測面に形成された燃料電池セル１３に、ほぼ同程度に空気を供給することができ、燃料電池セルスタック３における複数の燃料電池セル１３間の発電性能を均一化でき、一部の燃料電池セル１３の劣化を低減できる。
　一方、図７（ｂ）に示すように、第１の燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３と、第２の燃料電池セルスタック３の燃料電池セル１３とを、第１、第２の燃料電池セルスタック３間で対向させた場合には、第１、第２の燃料電池セルスタック３の対向面に形成された燃料電池セル１３はそれぞれ対面しているため、第１の燃料電池セルスタック３と第２の燃料電池セルスタック３の対向する側面には、第２ガス流路２３において、燃料電池セル１３が形成されていない部分が対向しており、その部分が広い間隙となっており、この広い間隙を空気が流れることになり、空気利用率が低下し易いが、その一方で対向する燃料電池セル１３同士が反応熱で加熱し合い、発電性能を向上できる。なお、セル接続部材１５は、燃料電池セル１３の外面形状を反映した形状となり、燃料電池セル１３が形成された部分と、形成されていない部分とは高低差が明確に生じる。
　図８は、２個の燃料電池バンドルを有する燃料電池モジュールの形態を示すもので、この形態では、図４に示した燃料電池バンドルを収納容器内に２個並置した状態を示している。なお、収納容器の記載は省略している。
　この燃料電池モジュールでは、接続部材２１が内側となるように燃料電池バンドル４が２個並置されている。言い換えると、燃料電池セルスタック３の配列方向が平行となるように、２個の燃料電池バンドル４が並置されており、それぞれの燃料電池バンドル４において、接続部材２１が内側に位置し、第２ガス流路規制部材２２が外側に位置している。
　さらに言い換えると、燃料電池セルスタック３には、燃料電池セルスタック３の一方の側面（下面）から他方の側面（上面）まで形成されたセル接続部材１５を有する側と、有しない側とがあり、図８では、右側の燃料電池バンドル４では燃料電池セルスタック３の右側に、左側の燃料電池バンドル４では燃料電池セルスタック３の左側に、表裏面の燃料電池セル１３を接続するセル接続部材１５が形成されている。
　このような燃料電池モジュールでは、表裏面のセルを接続するセル接続部材１５は長さが長いため発熱量が大きいが、２個並置された燃料電池バンドルの外側に、表裏面の燃料電池セル１３を接続するセル接続部材１５が位置するため、収納容器内の温度分布を低減できる。
　２　燃料ガスタンク
　３　燃料電池セルスタック
　４、４′　燃料電池バンドル
　１１　支持体
　１２　第1ガス流路
　１３，１３Ａ，１３Ｂ，１３Ｃ，１３Ｄ　燃料電池セル
　１４　インターコネクタ
　１５　セル接続部材
　１６　セルスタック接続部材
　１７　燃料極
　１８　空気極
　１９　固体電解質
　２１　接続部材
　２２　第２ガス流路規制部材
　２３　第２ガス流路
　２５　スペーサ

Claims (11)

  1. 　第1の方向に延びる柱状の複数の燃料電池セルスタックを、該燃料電池セルスタックの側面同士が対向するように間隔をあけて配列してなり、
    　前記燃料電池セルスタックは、前記第１の方向に沿って第１ガス流路を有しており、かつ、前記第1の方向と交差する第２の方向に並んで配置されるとともに直列接続される複数の燃料電池セルを有しており、
    　隣接する前記燃料電池セルスタック間に、前記隣接する燃料電池セルスタックの燃料電池セル同士を電気的に接続する接続部材と、該接続部材との間に前記第１ガス流路に沿った第２ガス流路を形成するための第２ガス流路規制部材とを備えてなることを特徴とする燃料電池バンドル。
  2. 　前記第２ガス流路規制部材は絶縁性を有することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池バンドル。
  3. 　前記接続部材が、前記第1の方向に分割された複数の部材からなることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池バンドル。
  4. 　前記接続部材が、前記第1の方向に沿って設けられた一つの部材からなることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池バンドル。
  5. 　前記第２ガス流路規制部材が、前記第1の方向に分割された複数の部材からなることを特徴とする請求項１乃至４のうちいずれかに記載の燃料電池バンドル。
  6. 　前記第２ガス流路規制部材が、前記第1の方向に沿って設けられた一つの部材からなることを特徴とする請求項１乃至４のうちいずれかに記載の燃料電池バンドル。
  7. 　前記第２ガス流路規制部材および前記接続部材が、前記燃料電池セルスタックの最も側方に配置された前記燃料電池セルよりも外方に設けられていることを特徴とする請求項１乃至６のうちいずれかに記載の燃料電池バンドル。
  8. 　隣接する前記燃料電池セルスタック間であって、前記接続部材と前記第２ガス流路規制部材との間に、スペーサを設けてなることを特徴とする請求項１乃至７のうちいずれかに記載の燃料電池バンドル。
  9. 　隣接する前記燃料電池セルスタックにおいて、第１の前記燃料電池セルスタックの前記燃料電池セルは、第２の前記燃料電池セルスタックの前記第１の燃料電池セルスタック側の側面に形成された燃料電池セル間に位置するように配置されていることを特徴とする請求項１乃至８のうちいずれかに記載の燃料電池バンドル。
  10. 　請求項１乃至９のうちいずれかに記載の燃料電池バンドルを、収納容器内に収納してなることを特徴とする燃料電池モジュール。
  11. 　前記収納容器内に、接続部材が内側となるように前記燃料電池バンドルを２個並置してなることを特徴とする請求項１２に記載の燃料電池モジュール。
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