WO2012107458A1 - Mehrstufiges verfahren zur förderung von erdöl unter verwendung von mikroorganismen - Google Patents

Mehrstufiges verfahren zur förderung von erdöl unter verwendung von mikroorganismen Download PDF

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WO2012107458A1 PCT/EP2012/052074 EP2012052074W WO2012107458A1 WO 2012107458 A1 WO2012107458 A1 WO 2012107458A1 EP 2012052074 W EP2012052074 W EP 2012052074W WO 2012107458 A1 WO2012107458 A1 WO 2012107458A1
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Vladimir Stehle
Rajan Hollmann
Robert THUMMER
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    • E21B43/32—Preventing gas- or water-coning phenomena, i.e. the formation of a conical column of gas or water around wells

Definitions

  • the present invention relates to a multi-stage process for extracting oil from petroleum reservoirs by injecting aqueous flooding media into a petroleum formation by injection drilling and withdrawal of petroleum through production wells, where the petroleum yield is highly permeable through the use of microorganisms in combination with blocking measures Zones of petroleum formation increase.
  • cavities of porous reservoirs which are closed to the earth's surface by impermeable facings.
  • a deposit will continue to contain more or less saline water.
  • the cavities may be very fine cavities, capillaries, pores or the like, for example those having a diameter of only about 1 ⁇ ; However, the formation may also have areas with pores of larger diameter and / or natural fractures.
  • Consance Control can be carried out using comparatively low-viscosity formulations of certain chemical substances which can be easily pressed into the formation and whose viscosity increases significantly only after being pressed into the formation under the conditions prevailing in the formation inorganic or organic or polymeric components
  • the increase in viscosity of the pressed-in formulation may, on the one hand, simply be delayed, but formulations are also known in which the increase in viscosity is essentially triggered by the increase in temperature when the pressed-in formulation in the storage site gradually rises
  • formulations whose viscosity only increases under formation conditions are known as “thermogels" or “delayed gelling systems”.
  • SU 1 654 554 A1 discloses mixtures of aluminum chloride or aluminum nitrate, urea and water, which are injected into the petroleum formation. At elevated temperatures in the formation, the urea hydrolyzes to carbon dioxide and ammonia. The release of the base ammonia significantly increases the pH of the water and precipitates a high viscosity aluminum hydroxide gel which clogs the highly permeable zones.
  • US 4,889,563 discloses the use of aqueous solutions of aluminum hydroxide chloride in combination with urea or hexamethylenetetramine (urotropin) to block subterranean petroleum formations. Again, the hydrolysis of urea or hexamethylenetetramine in the formation leads to an increase in the pH and the precipitation of aluminum hydroxide.
  • US 4,844,168 discloses a method of blocking portions of high temperature petroleum formations comprising passing polyacrylamide and a polyvalent metal ion such as Fe (III), Al (III), Cr (III) or Zr (IV) into a petroleum formation having a reservoir temperature of min- at least 60 ° C pressed. Under the conditions in the formation, the amide groups -CONH2 partially hydrolyze to -COOH groups, the metal ions crosslinking the formed -COOH groups to form a gel with a certain time delay. Further suitable mixtures for "conformance control" are disclosed, for example, by RU 2 066 743 C1, WO 2007/135617, US Pat. No. 7,273,101 B2, US Pat. No. 6,838,417 B2 or US 2008/0035344 A1.
  • Microbial Enhanced Oil Recovery As a technique of tertiary oil production is known to use microorganisms, in particular bacteria to increase the oil yield. This technique is known as "Microbial Enhanced Oil Recovery” (MEOR), which either injects suitable microorganisms, nutrients for the microorganisms and possibly oxygen into the petroleum formation, or promotes the growth of microorganisms already contained in the petroleum formation by injecting nutrients and possibly oxygen ,
  • MEOR Microbial Enhanced Oil Recovery
  • bacteria can increase the mobility of petroleum, such as by the formation of surfactants, the formation of polymeric substances and the resulting increase in viscosity of the aqueous phase, the formation of biofilms and concomitant cross-sectional constriction of pores for complete blockage (change of the flow paths), reducing the viscosity of oil by degradation of high molecular weight hydrocarbons, the formation of gases (eg CO 2 or CH 4), formation of organic acids which can attack the rock formation and thus create new flow paths, or by the Replacement of petroleum from the rock surface.
  • gases eg CO 2 or CH 4
  • RU 2 060 371 C1 discloses a method of conveying petroleum using microorganisms from an inhomogeneous permeability deposit having at least one injection well and at least one production well.
  • the reservoir pressure is periodically increased and decreased.
  • a nutrient solution is injected into the petroleum formation to activate microorganisms contained in the petroleum formation.
  • the injection well is closed. By the removal Oil or water mixtures through the production well reduce the pressure again.
  • RU 2 194 849 C1 discloses a process for extracting petroleum using microorganisms from an inhomogeneous permeability deposit having at least one injection and at least one production well.
  • the reservoir pressure is periodically increased and decreased.
  • microorganisms and nutrient solution are injected into the formation through the injection and production wells, and in phases of pressure reduction, the injection well is closed off and liquid is withdrawn through the production well of the formation.
  • mesophilic bacteria are injected into the injection well and thermophilic bacteria are introduced into the production well.
  • Ru 2 204 014 C1 discloses a method for pumping petroleum, in which a nutrient solution and carbon-oxidizing bacteria are injected into a petroleum formation and subsequently a biotechnologically produced polyacrylamide together with a crosslinker.
  • Petroleum formations often do not have a homogeneous temperature distribution, but have more or less severe temperature gradients. Such temperature gradients can be of natural origin, but they can be caused in particular by measures of secondary and / or tertiary mineral oil production.
  • cold water is often injected into the formation for months or even years.
  • the formation temperature in the area around the injection well generally decreases more or less strongly.
  • Table 1 shows the temperature drop of the formation temperature for some deposits in northern Siberia after prolonged flooding:
  • Table 1 Site temperatures of various Siberian deposits S1 to S6 after prolonged flooding.
  • the object of the invention was to provide a method for MEOR, which is particularly suitable for the extraction of oil from deposits with a heterogeneous temperature distribution.
  • a process has been found for extracting oil from underground oil reservoirs having reservoir temperatures (T 1) ranging from 25 ° C to 120 ° C, with at least one injection well and at least one production well drilled into the formation and petroleum from the reservoir being mined by:
  • Aqueous flood media are injected into the at least one injection well and petroleum is conveyed through the at least one production well, wherein in a process step (0) flood water of a temperature ⁇ 25 ° C is injected so that-as a consequence of the continued injection of the flood water- the temperature the deposit is lowered at the location of the injection well (Ti) from the originally prevailing deposit temperature TL and a temperature gradient builds up between the injection well and the production well with the temperature TP ⁇ Ti_, and the process additionally in the said order the
  • process step (III) is carried out by injecting at least one aqueous, gel-forming formulation (F), wherein the formulations (F) comprise water and one or more water-soluble or water-dispersible components which, after being pressed into the deposit under the influence of Deposit temperature form highly viscous gels and thus completely or partially close the highly permeable areas.
  • formulations (F) comprise water and one or more water-soluble or water-dispersible components which, after being pressed into the deposit under the influence of Deposit temperature form highly viscous gels and thus completely or partially close the highly permeable areas.
  • FIG. 1 Schematic representation of water flooding.
  • FIG. 1 Schematic representation of the formation after injecting microorganisms.
  • FIG. 3 Schematic representation of the closure of highly permeable regions of the formation by gels.
  • FIG. 4 Schematic representation of the formation of a new flood zone.
  • FIG. 5 Schematic representation of the formation after injecting microorganisms into the new flood zone.
  • FIG. 6 Schematic representation of the application of the method to a
  • the process according to the invention is used after the primary oil production has come to a standstill due to the inherent pressure of the deposit and the pressure in the deposit is maintained by injecting aqueous flooding media. It can be used particularly advantageously, even if the injection of water leads to only insufficient results. deposits
  • the oil reservoirs may be deposits for all grades of oil, for example those for light or heavy oil, provided that the reservoir temperatures (T L ) are in the range of 25 ° C to 120 ° C, preferably 30 ° C to 1 10 ° C, more preferably 35 ° C to 105 ° C and, for example, at 40 ° C to 105 ° C.
  • reservoir temperature is meant the naturally prevailing temperature in the reservoir. It can be changed by the method steps described below.
  • the deposits have a heterogeneous permeability. By this is meant that the permeability is not the same in all areas of the deposit, but that the deposit has zones of higher and lower permeability.
  • Drilled production well and at least one injection well As a rule, a deposit is provided with several injection wells and possibly multiple production wells.
  • the injection wells allow aqueous flooding media to be injected into the oil reservoir, and production wells (also called production wells) are used to extract oil from the reservoir.
  • production wells also called production wells
  • the aqueous flooding media used in each of the individual process steps are described below. According to the invention, the same injection wells are always used for injecting the aqueous flooding media in the process steps described below; so it will not be drilled new injection wells.
  • injection well or production well
  • at least one injection well or “at least one production well” should be meant.
  • phase-pure petroleum By the term “petroleum” is meant, of course, not phase-pure petroleum, but meant the usual emulsions comprising oil and formation water, which are extracted from petroleum reservoirs. The oil and the water phase are separated after conveying in a manner known in the art.
  • the method according to the invention is applied to a deposit in which the pressure is already maintained by injecting flooding water.
  • flood water is injected into the injection well (s) and oil is extracted from the production wells. This procedure is also known as "water flooding.”
  • the flood water used can be all types of water, such as fresh water, salt water, or brine, which may also contain other additives, and may flood for months or even years
  • This process step (I) upstream process step is referred to below as process step (0).
  • the process step (0) changes the original conditions in the deposit.
  • a zone is formed in the area between the injection and the production well, in which oil is displaced by water, while no oil is displaced from other regions of the formation.
  • This is shown schematically in Figure 1.
  • Water is injected from the drilling hole (1) and flows from there in the direction of the production well (2), pushing oil out of the pores in the direction of the production well.
  • the flow direction is indicated by the arrows (3).
  • oil is at least partially displaced by the water front.
  • the direction of the water front (3) and the size and location of the zone (4) are determined by the conditions in the deposit, such as the spatial dynamics of the permeability index, the fracture or local geological disturbances.
  • the zone (4) may have a complicated branched shape, especially if there are multiple injection wells for water and multiple production wells on that section.
  • the flood water usually does not press the crude oil in front of it in a uniform manner.
  • the permeability is generally not uniform. If more porous areas are present, for example fine gaps, fractures or cracks, the water preferably flows through these zones of lower flow resistance.
  • the oil may be only partially removed from pores. For example, an oil droplet, which is no longer taken away by the water flowing through this pore, remain in a pore.
  • more and more preferential flood paths can form for the water. As a result, more and more water reaches the production well and accordingly increases the proportion of water in the extracted oil-water mixture with increasing duration of water flooding.
  • the dilution of the production is therefore an indication that the aqueous flood medium no longer flows evenly from the injection well to the production well through the formation, but has found preferential flooding paths through above-average permeable zones of the formation.
  • the flood water flowing through the preferred flood path no longer mobilizes or at least insufficiently mobilizes oil, and substantial amounts of oil may still remain in the zone (4) which has been flown through, and further oil remains in the crude oil formation outside the zone (4) be used to advantage if production dilution has already started, and can be used in particular if production dilution has reached 70 to 80%.
  • the flood water used for injecting is in fact generally comparatively cold. It may, for example, be seawater. It therefore generally has a temperature of less than 25 ° C, preferably less than 20 ° C and often even significantly lower.
  • T L The temperature of the deposit at the location of the injection well.
  • Ti The temperature of the deposit at the location of the injection well.
  • TP may be equal to the reservoir temperature TL, or else the production well may already have cooled down somewhat due to the inflow of colder floodwater, so TP ⁇ TL.
  • the temperature difference T p _ Ti is generally at least 5 ° C, preferably at least 10 ° C and more preferably at least 20 ° C, and especially at least 30 ° C, for example 5 ° C to 60 ° C, preferably 10 ° C to 55 ° C, more preferably 15 ° C to 50 ° C.
  • Process step (I) In process step (I), the petroleum formation is treated with suitable microorganisms.
  • the treatment can be carried out in a first embodiment (1a) by injecting suitable microorganisms into the deposit.
  • a second embodiment (Ib) microorganisms already present in the petroleum formation are activated.
  • further crude oil is mobilized in the formation and the oil yield is increased again.
  • the mobilization takes place essentially in the area between the injection and the production well, which has already been partially deoiled by method step (0) (zone (4) in FIG. 1), but in addition, in principle, further regions of the formation can also be detected .
  • process step (I) expediently first geophysical and biochemical investigations of petroleum formation should be carried out.
  • the temperature distribution of the petroleum formation is determined, at least in the area between the injection well and the production well, and in particular in the area of the water flow zone ((4) in Figure 1).
  • Methods for determining the temperature distribution of a crude oil deposit are known in principle to the person skilled in the art. It is usually carried out from temperature measurements at specific points of the formation in combination with simulation calculations, which is taken into account in the simulation calculations, inter alia, in the formation of introduced amounts of heat and the amount of heat dissipated from the formation.
  • biochemical analyzes the presence and amount of aerobic and anaerobic microorganisms in the drillhole close to the injection well (1) and the production well (2) can be determined.
  • samples of the formation can be taken.
  • the production water or backwashed injection water can be examined for the presence of microorganisms.
  • At least one aqueous formulation of oil-mobilizing microorganisms is injected into the formation. It can be both aerobic and anaerobic, preferably anaerobic microorganisms. Furthermore, a nutrient solution and optionally an oxygen source are injected into the petroleum formation.
  • the microorganisms enter through the injection wells at a location of formation with temperature (Ti).
  • the aqueous formulation preferably flows into the already partially de-oiled zone in the area between the injection and the production well (ie the zone (4) in Figure 1), but it is not excluded that the Microorganism-containing flood medium also flows along new flood paths.
  • the three components, microorganisms, nutrient solution and optionally an oxygen source can be injected together, or also successively in individual portions, so that microorganisms, nutrient solution and, optionally, the oxygen source mix together only in the formation.
  • the oxygen source may be an oxygen-forming substance such as hydrogen peroxide or, preferably, an oxygen-containing gel.
  • An oxygen-containing gas may be injected as such or it may preferably be an oxygen-containing flood medium, in particular oxygen-containing water or sols injected.
  • the concentration of dissolved oxygen in the aqueous flooding medium, in particular water may for example be 0.05 to 0.5 m 3 oxygen / m 3 flooding medium. Injection of an oxygen-containing gas takes place when aerobic microorganisms are used, and it remains intact when anaerobic microorganisms are used.
  • Suitable microorganisms for mobilizing crude oil in a petroleum formation are known in principle to the person skilled in the art, for example from the literature cited at the outset.
  • the mobilization of petroleum may be due to one or more of the following mechanisms: formation of surfactants, reduction of petroleum viscosity by degradation of high molecular weight hydrocarbons, formation of CO2 and / or methane, formation of organic acids capable of attacking the rock formation and thus new ones Creating flow paths or by the separation of the petroleum from the rock surface.
  • suitable microorganisms are described, for example, in "The Phylogenetic Diversity of Aerobic Organotropic Bacteria from the Dangang High-Temperature OH Field".
  • microorganisms include anaerobic members of various genera such as Clostridium sp., Bacillus sp., Desulfovibrio sp., Arthrobacter sp., Mycobacterium sp., Micrococcus sp., Brevibacillus sp., Actinomyces sp. or Pseudomonas sp.
  • Suitable nutrient solutions for microorganisms are known in principle to the person skilled in the art. They contain, for example, phosphate or ammonium salts. They may contain as main components, for example NaN0 3 , KN0 3 , NH 4 N0 3 , Na 2 HPO 4 , NH 4 Cl, trace elements such as B, Zn, Cu, Co, Mg, Mn, Fe, Mo, W, Ni, Se, vitamins such as Folic acid, ascorbic acid, riboflavin, electron acceptors such as S0 4 2_ , N0 3 2 , Fe +3 , humic acids, mineral oxides, quinone compounds or combinations thereof.
  • phosphate or ammonium salts may contain as main components, for example NaN0 3 , KN0 3 , NH 4 N0 3 , Na 2 HPO 4 , NH 4 Cl, trace elements such as B, Zn, Cu, Co, Mg, Mn, Fe, Mo, W, Ni, Se, vitamins such as Folic
  • the maximum growth rate of microorganisms depends on the temperature.
  • the temperature at which the growth of microorganisms is greatest will be referred to as Tw.
  • Tw The temperature at which the growth of microorganisms is greatest.
  • the person skilled in the art distinguishes between different classes of microorganisms, namely psychrophilic, mesophilic, thermophilic and hyperthermophilic bacteria, wherein the temperature ranges of maximum growth rate may be slightly differently defined depending on the literature citation. Table 3 below shows a common classification to be used for the present invention.
  • Table 2 Minimum, maximum and optimal growth temperature for different classes of microorganisms.
  • the type of microorganisms used should be adjusted to the temperature in the already partially deoiled zone in the area between the injection well and the production well.
  • psychrophilic, mesophilic, thermophilic or hyperthermophilic microorganisms are selected, and as far as possible within this class as far as possible microorganisms which have as high a growth rate as possible at the temperature of the deposit in the partially de-oiled zone.
  • Tw should be in the range of Ti to TP.
  • Table 3 shows some microorganisms, each having an optimum growth temperature: Psychrophilic Mesophilic Thermophilic Hyperthermophiles
  • Shewanella benthica Bacillus subtilis Thermus aquaticus Pyrobaculum islan-4 ° C 30 ° C 70 ° C dicum
  • microorganisms for process step (Ia), for example gas-evolving microorganisms and surfactant-developing microorganisms.
  • the microorganisms can be injected together or in succession.
  • an aqueous formulation in particular water, can also be injected between formulations containing individual microorganisms.
  • the use of various microorganisms is particularly recommended for petroleum formations with larger temperature differences T p -Ti, for example, formations with a temperature difference Tp-Ti of at least 20 ° C, in particular of at least 30 ° C, for example those with a difference of 30 to 50 ° C.
  • n formulations having different optimal growth temperatures Twn are injected, where n> 2, and the optimum growth temperature of each portion of the injected microorganisms decreases.
  • Flooding water can optionally be injected in each case between formulations containing individual microorganisms.
  • microorganisms in the entire partially oiled area between the at least one injection well and the at least one production well can mobilize additional crude oil and not only in a partial area thereof.
  • Figure 2 shows schematically the formation already shown after injecting 3 different portions of microorganisms (5).
  • the activation of the existing microorganisms takes place by injecting an aqueous nutrient solution and optionally an oxygen source, in particular an oxygen-containing gas, wherein the gas may also be present in the nutrient solution.
  • an oxygen source in particular an oxygen-containing gas, wherein the gas may also be present in the nutrient solution. Details of the nutrient solutions and the possibilities to introduce oxygen into the formation have already been described at the beginning.
  • alternating aerobic and anaerobic microorganisms can be activated.
  • alternating oxygen-containing nutrient solution and no or little oxygen-containing nutrient solutions are injected.
  • the two process steps (la) and (lb) can be combined with one another.
  • a first step it is possible first of all to activate microorganisms present in the formation and, in a second step, to inject additional microganisms, nutrient solution and optionally oxygen into the formation.
  • process step (I) the production well or production wells should not be closed, but the above-mentioned flooding media are consistently injected into the formation, and accordingly, petroleum can be consistently withdrawn through the production well (s). This does not exclude a temporary closure. As a rule, however, the production wells should be open for at least 80% of the total time for process step (I).
  • hitherto immobile crude oil is mobilized in the formation and accordingly the production of crude oil can be increased again and the dilution of production decreases.
  • oil recovery is continued by injecting flood water into the injection well and withdrawing petroleum through the production well.
  • Process step (III) In process step (III), highly permeable regions of the formation are blocked.
  • the highly permeable regions are essentially the previously described zone through which water flows in the region between the at least one injection well and the at least one production well, ie essentially that zone in which in step (I) the mobility of oil is initiated by injecting or activating Microorganisms was improved.
  • process step (III) is carried out by injecting at least one aqueous, gel-forming formulation (F), wherein the formulations (F) comprise water and one or more water-soluble or water-dispersible components which after injection into the deposit will form highly viscous gels under the influence of the reservoir temperature.
  • the formulations (F) After being injected into the formation, the formulations (F) naturally flow essentially through the highly permeable regions and close them after the gel has formed. This is shown schematically in Figure 3.
  • a gel plug (6) seals the high permeability areas between the injection and production wells.
  • Aqueous, gel-forming formulations for blocking permeable regions of a petroleum formation are known in principle to the person skilled in the art.
  • the aqueous gel-forming formulations (F) comprise, in addition to water, one or more different water-soluble or water-dispersible chemical components which are responsible for gelation. It is preferably at least two different components. This can be both to deal with inorganic components as well as organic components and of course also combinations of inorganic and organic components.
  • they can be formulations based on water-soluble polymers, as disclosed, for example, in US Pat. No. 4,844,168, US Pat. No. 6,838,417 B2 or US Pat. No. 2008/0035344 A1, or formulations based essentially on inorganic components, for example SU 1 654 554 A1, US Pat. No. 4,889,563 , RU 2 066 743 C1, WO 2007/135617, US Pat. No. 7,273,101 B2 or RU 2 339 803 C2. Suitable formulations are also commercially available.
  • the temperature starting from gelation (hereinafter referred to as TGei) and the time at which this happens (hereinafter called tGei) can be influenced, for example, by the nature and concentration of the components. They can be adjusted so that gels are formed between 20 and 120.degree. C., preferably 30 to 120.degree. C. and particularly preferably 40 to 120.degree.
  • the cited citations contain information.
  • the formulations can thus be adjusted so that the formulations form gels at the desired location of the highly permeable areas and block the high-permeability areas.
  • formulation (F) is an acidic aqueous formulation, preferably having a pH ⁇ 5, which is at least
  • a water-soluble activator which, at a temperature T> TG, comprises an increase in the pH of the aqueous solution.
  • the formulation may optionally include other water-miscible organic solvents.
  • solvents include alcohols.
  • the formulations (F) should comprise at least 80% by weight of water with respect to the sum of all solvents of the formulation, preferably at least 90% by weight and more preferably at least 95% by weight. Most preferably, only water should be present.
  • the dissolved metal compound is preferably aluminum compounds, in particular dissolved aluminum (III) salts, such as, for example, aluminum (III) chloride, aluminum (III) nitrate, aluminum (III) sulfate, aluminum (III) acetate or aluminum (III) acetylacetonate.
  • dissolved aluminum (III) salts such as, for example, aluminum (III) chloride, aluminum (III) nitrate, aluminum (III) sulfate, aluminum (III) acetate or aluminum (III) acetylacetonate.
  • it may also be partially hydrolyzed aluminum (III) salts, such as aluminum hydroxychloride.
  • the pH of the formulation is generally ⁇ 5, preferably ⁇ 4.5.
  • Suitable water-soluble activators are all compounds which, on heating to a temperature T> TGei, release bases in an aqueous medium or bind acids and thus ensure an increase in the pH of the solution.
  • water-insoluble gels are formed, which comprise metal ions, hydroxide ions and optionally further components.
  • an aluminum hydroxide or oxide hydrate gel can form, in which, of course, further components, such as for example the anions of the aluminum salt used, may comprise.
  • urea substituted ureas such as ⁇ , ⁇ '-alkylureas, in particular ⁇ , ⁇ '-dimethylurea, hexamethylenetetramine (urotropin) or cyanates, in particular urea, substituted ureas or hexamethylenetetramine
  • urea hydrolyzes in aqueous medium to ammonia and CO2.
  • mixtures of several different activators can be used. Preference is given to urea and / or hexamethylene tetramine.
  • the formulations may further comprise other components which can accelerate or retard gelation.
  • examples include other salts or naphthenic acids.
  • the concentrations of the metal compounds used are selected by the skilled person so that a gel forms with the desired viscosity. He will therefore use the activator in such a concentration that a sufficient amount of base can be formed to lower the pH so much that a gel can actually precipitate. Furthermore, it is also possible to determine the gel formation time tcei via the amounts or the proportions. The higher the concentration of the activator, the greater the rate of gelation at a given metal compound concentration. The expert can use this connection to specifically accelerate or slow down the gelation time TG 1. The rate of gel formation is naturally also determined by the temperature prevailing in the formation after exceeding TG. In the case of aluminum, an amount of from 0.2 to 3% by weight of aluminum (III) based on the aqueous formulation has been proven. The amount of activator should be at least such that 3 moles of base per mole of Al (III) are released.
  • Table 4 is the time to gelation for a mixture of 8 wt.% AICI3 (calculated as anhydrous product, corresponds to 1, 6 wt.% Al (III)), 25 wt.% Urea and 67 wt. Water shown.
  • Table 4 Time to gelation at different temperatures
  • Table 5 the time to gelation for various mixtures of AlC (calculated as anhydrous product), urea and water at 100 ° C and 100 ° C is shown.
  • Gel-forming formulations which are particularly suitable for low storage temperatures, can be obtained by replacing urea as an activator in whole or in part by urotropin (hexamethylenetetramine) as an activator. Urotropin also releases ammonia under reservoir conditions. Such gel-forming formulations also lead
  • Typical aqueous formulations may comprise 4 to 16% by weight of urea, 2 to 8% by weight of urotropin and 2 to 4% by weight of aluminum chloride or nitrate (calculated as the anhydrous salt) and water or salt water.
  • Such formulations are disclosed, for example, in RU 2 066 743 C1.
  • Table 6 below presents some of the formulations disclosed in RU 2,066,743 C1, pages 5 to 7 and their gelation at different temperatures.
  • the described preferred formulations based on dissolved metal compounds, in particular aluminum salts and activators have the advantage that inorganic gels are formed. Furthermore, the inorganic gels can also be easily removed from the formation if necessary by injecting acid into the formation and dissolving the gels.
  • gel-forming aqueous formulations include formulations based on polyacrylamides and trivalent or tetravalent cations, such as, for example, Cr (III), Fe (III) or Zr (IV) as crosslinker.
  • acrylamide groups at least partially hydrolyze to carboxylate groups which can crosslink with the cations
  • polyacrylamides having different degrees of hydrolysis can be used in the application, whereby different recovery times and penetration depths can be achieved.
  • silicate gels can be used, for example colloidal silicate gels or combined polymer / silicate gels.
  • Sodium silicate forms a sol or gel-like mass with various chemicals that can reduce permeability.
  • the gel can be widely varied in terms of density, viscosity, solids and other properties.
  • the advantages of the system are the low operating costs and the stability at higher temperatures. It is also known to use silicate solutions in combination with polymers, e.g. Polyacrylamide, use. As a result, improved long-term stability (aging) and better temperature stability can be achieved.
  • Process Step (IV) After the closure of the high permeability regions of the petroleum formation in the area between the injection and production wells, the production of oil is continued by injecting flood water and withdrawing oil through the at least one production well.
  • process step (V) is carried out. Unless otherwise stated, this is a repetition of process step (I).
  • the process step (V) should be carried out at the latest, when in step (IV) again an unacceptable production dilution has occurred. However, it can also be carried out earlier, for example if the formation has a very low permeability in the region of the new flood path, so that the oil production is unsatisfactory.
  • the temperature in the region of the new flood paths can be only slightly lowered or greatly reduced compared with the formation temperature. Furthermore, the temperature difference between injection and production well T P - T I can be very different.
  • process step (V) two variants are to be distinguished, namely the injection of microorganisms into the formation (step (Va)) or the activation of existing in the formation, oil mobilizing microorganisms (step (Vb)).
  • step (Va) injection of microorganisms into the formation
  • step (Vb) oil mobilizing microorganisms
  • step (Vb) oil mobilizing microorganisms
  • mesophilic microorganisms are injected in process step (la) and thermophilic and / or hyperthermophilic microorganisms in process step (V).
  • step (Ia) in method step (Ia), psychrophilic microorganisms are injected and in method step (V) mesophilic and / or thermophilic and / or hyperthermophilic microorganisms are injected.
  • Both variants are particularly suitable for formations in which the zone through which flow is already clearly cooled in process step (I), and already has a temperature well below the reservoir temperature T L. In this case, it is advantageous to use for mobilizing petroleum microorganisms, which can grow even at relatively low temperatures.
  • the newly formed in step (IV) flow zone is located in less permeable areas of the formation and can accordingly less cool well. Therefore, the use of microorganisms which have a higher optimal growth temperature than those used in step (I) is recommended here.
  • step (IV) Following the mobilization of petroleum in the formation by process step (IV), the production of petroleum is continued by injecting flood water into the injection well and withdrawing petroleum through the production well.
  • the mobilized by the microorganisms oil is now so promoted by further water flooding.
  • Process variants may also comprise further variants.
  • the new cladding zone formed during the process is closed by means of a gel and a further cladding zone is formed between the injection and the production well.
  • the method according to the invention can also be used if crude oil from a group of horizons (layers at different depths) with different permeability is to be conveyed simultaneously.
  • Figure (6) shows schematically an injection well (1) and a production well (2), which are designed for oil production from two different horizons.
  • first method step (I) is applied to the already cooled horizon with high permeability (9) ( Figure (6a)).
  • the horizon (9) is closed by using a gel-forming formulation (step (3)). After sealing, it is conveyed from the second horizon (10), which has the original deposit temperature, using microorganisms to mobilize petroleum.
  • portions (5) of microorganisms are injected.
  • portions (8) of microorganisms are injected into the horizon (10) at elevated temperature.
  • the inventive method with a combination of the use of microbiological methods (Microbiological Enhanced Oil Recovery (MEOR)) to increase ⁇ lausbeu- te as well as the bucking highly permeable region of petroleum formation (Conformance Control) leads to an improved oil yield and thus the degree of de-oiling of the formation. Compared to other methods / methods of improving the oil yield, the MEOR method is cost-effective.
  • the combination with Conformance Control is therefore also a very economical process.

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Abstract

Mehrstufiges Verfahren zur Förderung von Erdöl aus Erdöllagerstätten durch Injizieren von wässrigen Flutmedien in eine Erdölformation durch Injektionsbohrungen und Entnahme von Erdöl durch Produktionsbohrungen, bei dem man die Erdölausbeute durch die Verwendung von Mikroorganismen in Kombination mit Maßnahmen zur Blockierung hoch permeabler Zonen der Erdölformation steigert.

Description

Mehrstufiges Verfahren zur Förderung von Erdöl unter Verwendung von Mikroorganismen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein mehrstufiges Verfahren zur Förderung von Erdöl aus Erdöllagerstätten durch Injizieren von wässrigen Flutmedien in eine Erdölformation durch Injekti- onsbohrungen und Entnahme von Erdöl durch Produktionsbohrungen, bei dem man die Erdölausbeute durch die Verwendung von Mikroorganismen in Kombination mit Maßnahmen zur Blockierung hoch permeabler Zonen der Erdölformation steigert.
In natürlichen Erdölvorkommen liegt Erdöl in Hohlräumen poröser Speichergesteine vor, welche zur Erdoberfläche hin von undurchlässigen Deckschichten abgeschlossen sind. Neben Erdöl, inklusive Anteilen von Erdgas enthält eine Lagerstätte weiterhin mehr oder weniger stark salzhaltiges Wasser. Bei den Hohlräumen kann es sich um sehr feine Hohlräume, Kapillaren, Poren oder dergleichen handeln, beispielsweise solche mit einem Durchmesser von nur ca. 1 μΐη; die Formation kann daneben aber auch Bereiche mit Poren größeren Durchmessers und/oder na- türliche Brüche aufweisen.
Nach dem Niederbringen der Bohrung in die ölführenden Schichten fließt das Öl zunächst aufgrund des natürlichen Lagerstättendruckes zu den Förderbohrungen und gelangt eruptiv an die Erdoberfläche. Diese Phase der Erdölförderung wird vom Fachmann Primärförderung genannt. Bei schlechten Lagerstättenbedingungen, wie beispielsweise einer hohen Ölviskosität, schnell abfallendem Lagerstättendruck oder großen Fließwiderständen in den ölführenden Schichten, kommt die Eruptivförderung schnell zum Erliegen. Mit der Primärförderung können im Durchschnitt nur 2 bis 10 % des ursprünglich in der Lagerstätte vorhandenen Öles gefördert werden. Bei höher viskosen Erdölen ist eine eruptive Produktion in der Regel überhaupt nicht möglich.
Um die Ausbeute zu steigern, werden daher die so genannten sekundären Förderverfahren eingesetzt.
Das gebräuchlichste Verfahren der sekundären Erdölförderung ist das Wasserfluten. Dabei wird durch so genannte Injektionsbohrungen Wasser in die ölführenden Schichten eingepresst.
Hierdurch wird der Lagerstättendruck künstlich erhöht und das Öl von den Injektionsbohrungen aus zu den Förderbohrungen gedrückt. Durch Wasserfluten kann der Ausbeutungsgrad unter bestimmten Bedingungen wesentlich gesteigert werden. Beim Wasserfluten soll im Idealfalle eine von der Injektionsbohrung ausgehende Wasserfront das Öl gleichmäßig über die gesamte Erdölformation zur Produktionsbohrung drücken. In der Praxis weist eine Erdölformation aber Bereiche mit unterschiedlich hohem Fließwiderstand auf. Neben feinporösen ölgesättigten Speichergesteinen mit einem hohen Fließwiderstand für Wasser existieren auch Bereichen mit niedrigem Fließwiderstand für Wasser, wie beispielsweise natürliche oder künstliche Brüche oder sehr permeable Bereiche im Speichergestein. Bei derartigen permeablen Bereichen kann es sich auch um bereits entölte Bereiche handeln. Beim Wasserfluten fließt das eingepresste Flutwasser naturgemäß hauptsächlich durch Fließwege mit niedrigem Fließwiderstand von der Injektionsbohrung zur Produktionsbohrung. Dies hat zur Folge, dass die feinporösen ölgesättigten Lagerstättenbereiche mit hohem Fließwiderstand nicht mehr geflutet werden, und dass über die Produktionsbohrung zunehmend mehr Wasser und weniger Erdöl gefördert wird. Der Fachmann spricht in diesem Zusammenhang von einer „Verwässerung der Produktion". Die genannten Effekte sind bei schweren bzw. viskosen Erdöle besonders ausgeprägt. Je höher die Erdölviskosität, desto wahrscheinlicher ist die schnelle Verwässerung der Produktion.
Im Stand der Technik sind daher Maßnahmen bekannt, derartige hoch permeable Zonen zwischen Injektionsbohrungen und Produktionsbohrungen mittels geeigneter Maßnahmen zu schließen. Hierdurch werden hoch permeable Zonen mit geringem Fließwiderstand blockiert und das Flutwasser dazu gedrängt, wieder die ölgesättigten, niedrig permeablen Schichten zu durchströmen. Derartige Maßnahmen sind auch als so genannte„Conformance Control"- Maßnahmen bekannt. Einen Überblick über Maßnahmen zur„Conformance Control" geben Borling et al.„Pushing out the oil with Conformance Control" in Oilfield Review (1994), Seiten 44 ff..
Zur„Conformance Control" können vergleichsweise niedrig viskose Formulierungen bestimmter chemischer Stoffe eingesetzt, die sich leicht in die Formation einpressen lassen, und deren Viskosität erst nach dem Einpressen in die Formation unter den in der Formation herrschenden Bedingungen deutlich ansteigt. Derartige Formulierungen enthalten zur Viskositätssteigerung geeignete anorganische oder organische bzw. polymere Komponenten. Die Viskositätssteigerung der eingepressten Formulierung kann einerseits einfach zeitverzögert auftreten. Es sind aber auch Formulierungen bekannt, bei denen die Viskositätssteigerung im Wesentlichen durch den Temperaturanstieg ausgelöst wird, wenn sich die eingepresste Formulierung in der Lager- Stätte allmählich auf die Lagerstättentemperatur erwärmt. Formulierungen, deren Viskosität erst unter Formationsbedingungen ansteigt, sind beispielsweise als„Thermogele" oder„delayed gelling System" bekannt.
SU 1 654 554 A1 offenbart Mischungen aus Aluminiumchlorid oder Aluminiumnitrat, Harnstoff und Wasser, welche in die Erdölformation injiziert werden. Bei den erhöhten Temperaturen in der Formation hydrolysiert der Harnstoff zu Kohlendioxid und Ammoniak. Durch die Freisetzung der Base Ammoniak wird der pH-Wert des Wassers deutlich erhöht und es fällt ein hochviskoses Aluminiumhydroxidgel aus, welches die hoch permeablen Zonen verstopft. US 4,889,563 offenbart die Verwendung von wässrigen Lösungen eines Aluminiumhydroxidchlorids in Kombination mit Harnstoff oder Hexamethylentetramin (Urotropin) zum Blockieren unterirdischer Erdölformationen. Auch hier führt die Hydrolyse von Harnstoff oder Hexamethylentetramin in der Formation zu einer Erhöhung des pH-Wertes und dem Ausfällen von Aluminiumhydroxid.
US 4,844,168 offenbart ein Verfahren zum Blockieren von Abschnitten von Hochtemperatur- Erdölformationen, bei dem man Polyacrylamid und ein mehrwertiges Metallion, beispielsweise Fe(lll), Al(lll), Cr(lll) oder Zr (IV) in eine Erdölformation mit einer Reservoirtemperatur von min- destens 60°C einpresst. Unter den Bedingungen in der Formation hydrolysieren die Amidgrup- pen -CONH2 teilweise zu -COOH -Gruppen, wobei die Metallionen die gebildeten -COOH- Gruppen vernetzen, so dass mit einer gewissen Zeitverzögerung ein Gel gebildet wird. Weitere geeignete Mischungen zur„Conformance Control" sind beispielsweise von RU 2 066 743 C1 , WO 2007/135617, US 7,273,101 B2, US 6, 838,417 B2 oder US 2008/0035344 A1 offenbart.
Es ist weiterhin bekannt, die Erdölausbeute durch den Einsatz geeigneter Chemikalien als Hilfsmittel zur Ölförderung zu steigern. Mithilfe dieser Maßnahmen soll die Mobilität des Erdöls in der Formation erhöht werden, so dass es beim Wasserfluten leichter aus der Formation herausgedrückt werden kann. Diese Phase der Erdölförderung wird häufig als„Tertiäre Ölförderung" oder„Enhanced Oil Recovery" (EOR) bezeichnet. Beispielsweise kann man hierzu die Grenzflächenspannung σ zwischen dem Erdöl und der wässrigen Phase durch den Zusatz von geeigneten Tensiden absenken und dadurch die Mobilität der Ölphase erhöhen. Diese Technik ist auch als„Tensidfluten" bekannt. Eine Übersicht von Techniken zur tertiären Ölförderung findet sich beispielsweise im Journal of Petroleum Science and Engineering 19 (1998) 265-280.
Als eine Technik der tertiären Erdölförderung ist bekannt, zur Steigerung der Erdölausbeute Mikroorganismen, insbesondere Bakterien einzusetzen. Diese Technik ist als„Microbial Enhanced Oil Recovery" (MEOR) bekannt. Hierbei injiziert man entweder geeignete Mikroorganismen, Nährstoffe für die Mikroorganismen sowie gegebenenfalls Sauerstoff in die Erdölformation oder man fördert das Wachstum bereits in der Erdölformation enthaltender Mikroorganismen durch Injektion von Nährstoffen sowie gegebenenfalls Sauerstoff.
Es sind verschiedene Mechanismen bekannt, aufgrund derer Bakterien die Mobilität von Erdöl erhöhen können, wie beispielsweise durch die Bildung von Tensiden, die Bildung von polyme- ren Substanzen und daraus resultierende Viskositätserhöhung der wässrigen Phase, die Bildung von Biofilmen und damit einhergehende Querschnittsverengung von Poren bis zur voll- ständigen Verstopfung (Änderung der Fließwege), Reduktion der Viskosität des Erdöls durch Abbau von hochmolekularen Kohlenwasserstoffen, Bildung von Gasen (z.B. CO2 oder CH4), Bildung organischer Säuren, welche die Gesteinsformation angreifen können und somit neue Fließwege schaffen oder durch die Ablösung des Erdöls von der Gesteinsoberfläche. Verfahren zu MEOR sowie hierzu geeignete Mikroorganismen sind beispielsweise in US 4,475,590, US 4,905,761 oder US 6,758,270 B1 offenbart.
RU 2 060 371 C1 offenbart ein Verfahren zum Fördern von Erdöl unter Verwendung von Mikroorganismen aus einer Lagerstätte mit inhomogener Permeabilität, welche mindestens eine In- jektions- und mindestens eine Förderbohrung aufweist. Bei dem beschriebenen Verfahren wird der Lagerstättendruck periodisch erhöht und erniedrigt. In Phasen der Druckerhöhung wird zum Aktivieren von in der Erdölformation enthaltenen Mikroorganismen eine Nährlösung in die Erdölformation injiziert. Anschließend wird die Injektionsbohrung geschlossen. Durch die Entnahme von Erdöl bzw. Wasser-Gemischen durch die Produktionsbohrung reduziert sich der Druck wieder.
RU 2 194 849 C1 offenbart ein Verfahren zum Fördern von Erdöl unter Verwendung von Mikro- Organismen aus einer Lagerstätte mit inhomogener Permeabilität, welche mindestens eine Injektions- und mindestens eine Förderbohrung aufweist. Bei dem beschriebenen Verfahren wird der Lagerstättendruck periodisch erhöht und erniedrigt. In Phasen der Druckerhöhung werden jeweils durch die Injektions- und die Produktionsbohrung Mikroorganismen sowie Nährlösung in die Formation eingepresst, in Phasen der Druckerniedrigung wird die Injektionsbohrung ver- schlössen und durch die Produktionsbohrung der Formation Flüssigkeit entnommen. Bevorzugt werden mesophile Bakterien in die Injektionsbohrung eingepresst und thermophile Bakterien in die Produktionsbohrung. Nachteilig an diesem Verfahren ist die geringe Effizienz, da die Produktionsbohrung nicht durchgehend Öl produziert, sondern regelmäßig abgeschaltet wird. Ru 2 204 014 C1 offenbart ein Verfahren zum Fördern von Erdöl, bei dem man eine Nährlösung sowie Kohlenstoff oxidierende Bakterien in eine Erdölformation injiziert und anschließend ein biotechnologisch hergestelltes Polyacrylamid zusammen mit einem Vernetzer.
Erdölformationen haben häufig keine homogene Temperaturverteilung, sondern weisen mehr oder weniger starke Temperaturgradienten auf. Derartige Temperaturgradienten können natürlichen Ursprungs sein, sie können aber insbesondere durch Maßnahmen der sekundären und/oder tertiären Erdölförderung hervorgerufen werden. Beim Wasserfluten wird häufig mona- te- oder gar jahrelang kaltes Wasser in die Formation eingepresst. Hierdurch sinkt die Formationstemperatur in Bereich um die Injektionsbohrung in der Regel mehr oder weniger stark ab. Als typisches Beispiel ist in Tabelle 1 der Temperaturabfall der Formationstemperatur für einige Lagerstätten in Nordsibirien nach längerem Wasserfluten dargestellt:
Figure imgf000005_0001
Tabelle 1 : Lagerstättentemperaturen verschiedener sibirischer Lagerstätten S1 bis S6 nach längerem Wasserfluten. Aufgabe der Erfindung war es, ein Verfahren für MEOR bereitzustellen, welches besonders zur Förderung von Erdöl auch aus Lagerstätten mit einer heterogenen Temperaturverteilung geeignet ist. Dementsprechend wurde ein Verfahren zur Förderung von Erdöl aus unterirdischen Erdöllagerstätten mit Lagerstättentemperaturen (T^ im Bereich von 25°C bis 120°C gefunden, wobei in die Formation mindestens eine Injektionsbohrung und mindestens eine Produktionsbohrung abgeteuft sind und man aus der Lagerstätte Erdöl fördert, indem man in die mindestens eine Injektionsbohrung wässrige Flutmedien injiziert und durch die mindestens eine Produktionsboh- rung Erdöl fördert, wobei man in einem Verfahrensschritt (0) Flutwasser einer Temperatur < 25°C injiziert, so dass -als Folge des fortgesetzten Injizierens des Flutwassers- die Temperatur der Lagerstätte an der Stelle der Injektionsbohrung (Ti) gegenüber der ursprünglich vorherrschenden Lagerstättentemperatur TL erniedrigt wird und sich zwischen der Injektionsbohrung und der Produktionsbohrung mit der Temperatur TP < Ti_ ein Temperaturgradient aufbaut, und wobei das Verfahren -in der genannten Reihenfolge- zusätzlich mindestens die folgenden Schritte umfasst, bei denen man jeweils die nachfolgend genannten, wässrigen Flutmedien durch die besagte(n) mindestens eine Injektionsbohrung in die Formation injiziert:
(I) Mobilisierung von Erdöl in der Formation mittels Mikroorganismen durch
(la) Injizieren mindestens einer wässrigen Formulierung von Öl mobilisierenden Mikroorganismen, einer wässrigen Nährlösung sowie optional einer Sauerstoffquelle, und/oder
Aktivieren von in der Formation bereits vorhandenen, Ol mobilisierenden Mikro Organismen durch Injizieren einer wässrigen Nährlösung sowie optional einer Sauerstoffquelle,
Injizieren von Flutwasser,
Blockierung hoch permeabler Bereiche der Formation,
Injizieren von Flutwasser,
Mobilisierung von Erdöl in der Formation mittels Mikroorganismen durch Wiederholung von Verfahrensschritt (I), und
Injizieren von Flutwasser.
In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung führt man Verfahrensschritt (III) durch Injizieren von mindestens einer wässrigen, gelbildenden Formulierung (F) aus, wobei die Formulierungen (F) Wasser sowie eine oder mehrere wasserlösliche oder wasserdispergierbare Komponenten enthalten, welche nach dem Einpressen in die Lagerstätte unter dem Einfluss der Lagerstättentemperatur hochviskose Gele bilden und somit die hoch permeablen Bereiche ganz oder teilweise verschließen.
Verzeichnis der Abbildungen:
Abbildung 1 Schematische Darstellung des Wasserflutens.
Abbildung 2 Schematische Darstellung der Formation nach dem Injizieren von Mikroorganismen.
Abbildung 3 Schematische Darstellung des Verschließens hoch permeabler Berei che der Formation durch Gele.
Abbildung 4 Schematische Darstellung der Ausbildung einer neuen Flutzone.
Abbildung 5 Schematische Darstellung der Formation nach dem Injizieren von Mikroorganismen in die neue Flutzone.
Abbildung 6 Schematische Darstellung der Anwendung des Verfahrens auf eine
Lagerstätte mit mehreren Förderhorizonten.
Zu der Erfindung ist im Einzelnen das Folgende auszuführen:
Das erfindungsgemäße Verfahren wird angewandt, nachdem die primäre Erdölförderung auf- grund des Eigendrucks der Lagerstätte zum Erliegen gekommen ist und der Druck in der Lagerstätte durch Injizieren von wässrigen Flutmedien aufrecht erhalten wird. Es kann insbesondere dann vorteilhaft angewandt werden, wenn auch das Injizieren von Wasser nur noch unzureichende Ergebnisse führt. Lagerstätten
Bei den Erdölagerstätten kann es sich um Lagerstätten für alle Sorten von Öl handeln, beispielsweise um solche für leichtes oder für schweres Öl, mit der Maßgabe, dass die Lagerstättentemperaturen (TL) im Bereich von 25°C bis 120°C, bevorzugt 30°C bis 1 10°C, besonders bevorzugt 35°C bis 105°C und beispielsweise bei 40°C bis 105°C liegen. Unter Lagerstättentemperatur ist die natürlich vorherrschende Temperatur in der Lagerstätte gemeint. Sie kann durch die nachfolgend beschriebenen Verfahrensschritte verändert werden.
Die Lagerstätten weisen eine heterogene Permeabilität auf. Hierunter ist zu verstehen, dass die Permeabilität nicht in allen Bereichen der Lagerstätte gleich ist, sondern dass die Lagerstätte Zonen höherer und niedrigerer Permeabilität aufweist. Verfahren
Zur Ausführung des Verfahrens werden in die Erdöllagerstätte mindestens eine
Produktionsbohrung und mindestens eine Injektionsbohrung abgeteuft. In der Regel wird eine Lagerstätte mit mehreren Injektionsbohrungen und gegebenenfalls mit mehreren Produktionsbohrungen versehen. Durch die Injektionsbohrungen können wässrige Flutmedien in die Erdöllagerstätte injiziert werden, und durch die Produktionsbohrungen (auch Förderbohrung genannt) wird der Lagerstätte Erdöl entnommen. Die in den einzelnen Verfahrensschritten jeweils eingesetzten wässrigen Flutmedien werden nachfolgend beschrieben. Erfindungsgemäß werden zum Injizieren der wässrigen Flutmedien in den nachfolgend beschriebenen Verfahrensschritten immer die gleichen Injektionsbohrungen verwendet; es werden also nicht neue Injektionsbohrungen gebohrt. Es soll nachfolgend nicht darauf ankommen, ob die Begriffe„Injektionsbohrung" bzw.„Produktionsbohrung" nachfolgend im Singular oder Plural verwendet werden, sondern es soll jeweils„mindestens eine Injektionsbohrung" bzw.„mindestens eine Produktionsbohrung" gemeint sein.
Mit dem Begriff„Erdöl" ist hier selbstverständlich nicht phasenreines Erdöl gemeint, sondern gemeint sind die üblichen, Öl und Formationswasser umfassenden Emulsionen, welche aus Erdöllagerstätten gefördert werden. Die Öl- und die Wasserphase werden nach dem Fördern in prinzipiell bekannter Art und Weise getrennt.
Verfahrensschritt (0)
Das erfindungsgemäße Verfahren wird bei einer Lagerstätte angewandt, bei der der Druck be- reits durch Injizieren von Flutwasser aufrecht erhalten wird. Hierbei wird Flutwasser in die Injek- tionsbohrung(en) injiziert, und den Produktionsbohrungen wird Erdöl entnommen. Diese Vorgehensweise ist auch als„Wasserfluten" bekannt. Bei dem verwendeten Flutwasser kann es sich um alle Arten von Wasser handeln, beispielweise Süßwasser, Salzwasser oder Sole, wobei das Wasser gegebenenfalls auch noch weitere Zusätze enthalten kann. Das Wasserfluten kann bereits Monate oder gar Jahre angedauert haben. Dieser Verfahrensschritt (I) vorgelagerte Verfahrensschritt, wird nachfolgend Verfahrensschritt (0) genannt.
Durch den Verfahrensschritt (0) werden die ursprünglichen Verhältnisse in der Lagerstätte verändert.
Beim Aufbau von Druck durch das in die Injektionsbohrung injizierte Flutwasser wird das Erdöl in der Formation in Richtung der Produktionsbohrung gedrückt, und zwar naturgemäß auf dem Wege des geringsten Widerstandes. Das Erdöl bzw. das Flutwasser fließen also zunächst durch Zonen höherer Permeabilität.
Dementsprechend bildet sich also im Bereich zwischen der Injektions- und der Förderbohrung eine Zone aus, in der Öl durch Wasser verdrängt wird, während aus anderen Bereichen der Formation kein Erdöl verdrängt wird. Dies ist schematisch in Abbildung 1 dargestellt. In die In- jektionsbohrung (1 ) wird Wasser injiziert strömt von dort aus in Richtung der Förderbohrung (2) und drückt hierbei Erdöl aus den Poren in Richtung der Förderbohrung. Die Strömungsrichtung ist durch die Pfeile (3) angedeutet. Innerhalb der (grau unterlegten) Zone (4) wird Erdöl zumindest teilweise durch die Wasserfront verdrängt.
Die Richtung der Wasserfront (3) sowie die Größe und Lage der Zone (4) werden durch die Gegebenheiten in der Lagerstätte bestimmt, beispielsweise die räumliche Dynamik der Permeabilitätskennzahl, die Zerklüftung oder lokale geologische Störungen. Die Zone (4) kann eine komplizierte verzweigte Form besitzen, insbesondere wenn mehrere Injektionsbohrungen für Wasser und mehrere Förderbohrungen auf diesem Abschnitt vorhanden sind.
In der Strömungszone (4) drückt das Flutwasser das Erdöl in der Regel nicht gleichförmig vor sich her. Grund hierfür ist, dass auch in der Strömungszone die Permeabilität im Regelfalle nicht gleichförmig ist. Sofern porösere Bereiche vorhanden sind, beispielsweise feine Spalten, Brüche oder Risse, strömt das Wasser bevorzugt durch diese Zonen geringeren Fließwiderstandes. Außerdem wird das Öl unter Umständen nur teilweise aus Poren entfernt. Beispielsweise kann ein Öltröpfchen, welches vom diese Pore durchströmenden Wasser nicht mehr mitgenommen wird, in einer Pore verbleiben. Mit zunehmender Dauer des Wasserflutens bilden können sich immer mehr bevorzugte Flutwege für das Wasser ausbilden. Hierdurch erreicht immer mehr Wasser die Produktionsbohrung und dem entsprechend steigt der Anteil von Wasser im geförderten Öl-Wasser-Gemisch mit zunehmender Dauer des Wasserflutens an. Diesen Effekt nennt der Fachmann„Produktionsverwässerung". Die Verwässerung der Produktion ist daher ein Anzeichen dafür, dass das wässrige Flutmedium nicht mehr gleichmäßig von der Injektionsbohrung zur Produktionsbohrung durch die Formation fließt, sondern bevorzugte Flut- wege durch überdurchschnittlich permeable Zonen der Formation gefunden hat. Das bevorzugte Flutwege durchströmende Flutwasser mobilisiert kein Öl mehr oder zumindest nur unzureichend. Es können noch erhebliche Mengen von Öl in der durchströmten Zone (4) verbleiben. Außerdem verbleibt außerhalb der Zone (4) noch weiteres Erdöl in der Erdölformation. Das erfindungsgemäße Verfahren kann besonders vorteilhaft eingesetzt werden, wenn bereits Produktionsverwässerung eingesetzt hat. Sie kann insbesondere dann eingesetzt werden, wenn die Produktionsverwässerung 70 bis 80 % erreicht hat.
Durch das Injizieren von Flutwasser verändert sich weiterhin die Temperaturverteilung in der Erdölformation. Das zum Injizieren verwendete Flutwasser ist nämlich im Regelfalle vergleichweise kalt. Es kann sich beispielsweise um Meerwasser handeln. Es weist daher im Regelfalle eine Temperatur von weniger als 25°C, bevorzugt weniger als 20°C und häufig sogar deutlich darunter auf. Als Folge des fortgesetzten Injizierens kalten Flutwassers sinkt zunächst die Temperatur der Lagerstätte am Ort der der Injektionsbohrung gegenüber der ursprünglich vorherrschenden Lagerstättentemperatur TL ab. Die Temperatur der Lagerstätte am Ort der der Injektionsbohrung soll nachfolgend mit Ti bezeichnet werden. Durch das Strömen das Flutwassers in Richtung der Produktionsbohrung (also der Zone (4)) können sich auch weitere Bereiche der durchströmten Zone abkühlen. Naturgemäß ist der abkühlende Effekt an der Injektionsbohrung am stärksten und nimmt mit zunehmender Entfernung von der Produktionsbohrung ab. In der durchströmten Zone (4) zwischen der Injektionsbohrung (1 ) und der Produktionsbohrung (2) bildet sich also ein Temperaturgradient aus, wobei die Temperatur in Richtung der Produktionsbohrung tendenziell ansteigt, aber -je nach den Strömungsverhältnissen- nicht zwingend gleichförmig. Dementsprechend ist die Temperatur der Lagerstätte an der Injektionsbohrung (Ti) niedriger als die Temperatur der Lagerstätte an der Produktionsbohrung (TP). Je nach den Verhältnissen kann TP gleich der Lagerstättentemperatur TL sein, oder aber die Produktionsbohrung kann durch den Zustrom kälteren Flutwassers bereits etwas abgekühlt sein, es gilt also TP < TL. Die Temperaturdifferenz Tp _ Ti beträgt im Regelfalle mindestens 5°C, bevorzugt mindestens 10°C und besonders bevorzugt mindestens 20°C, und insbesondere mindestens 30°C, beispielsweise 5°C bis 60°C, bevorzugt 10°C bis 55°C, besonders bevorzugt 15°C bis 50°C.
Verfahrensschritt (I) Im Verfahrenschritt (I) wird die Erdölformation mit geeigneten Mikroorganismen behandelt.
Die Behandlung kann in einer ersten Ausführungsform (la), erfolgen, indem man geeignete Mikroorganismen in die Lagerstätte injiziert. In einer zweiten Ausführungsform (Ib) werden bereits in der Erdölformation vorhandene Mikroorganismen aktiviert. Mittels beiden Methoden wird weiteres Erdöl in der Formation mobilisiert und die Erdölausbeute wieder gesteigert. Die Mobilisie- rung erfolgt im Wesentlichen in der durch den Verfahrensschritt (0) bereits teilweise entölten Bereich zwischen der Injektions- und der Produktionsbohrung (Zone (4) in Abbildung 1 ), es können aber darüber hinaus aber prinzipiell auch weitere Bereiche der Formation erfasst werden. Zur Vorbereitung von Verfahrensschritt (I) sollten zweckmäßigerweise zunächst geophysikalische und biochemische Untersuchungen der Erdölformation durchgeführt werden. Zum einen wird die Temperaturverteilung der Erdölformation ermittelt, und zwar zumindest im Bereich zwischen Injektionsbohrung und der Produktionsbohrung, und insbesondere im Bereich der wasserdurchströmten Zone ((4) in Abbildung 1 ). Methoden zur Ermittlung der Temperaturverteilung einer Erdöllagerstätte sind dem Fachmann prinzipiell bekannt. Sie wird in der Regel aus Temperaturmessungen an bestimmten Stellen der Formation in Kombination mit Simulationsrechnungen vorgenommen, wobei man bei den Simulationsrechnungen unter anderem in die Formation eingebrachte Wärmemengen sowie die aus der Formation abgeführte Wärmemengen berücksichtigt. Mittels biochemischer Analysen können Vorhandensein und Menge aerober und anaerober Mikroorganismen im bohrlochsolennahen Bereich der Injektionsbohrung (1 ) und der Förderbohrung (2) festgestellt werden. Hierzu können der Formation Proben entnommen werden. Weiterhin kann das Produktionswasser oder rückgespültes Injektionswasser auf das Vorhandensein von Mikroorganismen untersucht werden. Verfahrensschritt (la)
In der Ausführungsform (la) wird mindestens eine wässrige Formulierung von Öl mobilisieren- den Mikroorganismen, insbesondere Bakterien in die Formation injiziert. Es kann sich sowohl um aerobe wie um anaerobe, bevorzugt um anaerobe Mikroorganismen handeln. Weiterhin werden eine Nährlösung sowie optional eine Sauerstoffquelle in die Erdölformation injiziert. Die Mikroorganismen treten durch die Injektionsbohrungen an einem Ort der Formation mit der Temperatur (Ti) ein. Wie die Wasserflut im vorangegangenen Verfahrensschritt (0) strömt die wässrige Formulierung vorzugsweise in die bereits teilweise entölte Zone im Bereich zwischen der Injektions- und der Produktionsbohrung ein (also die Zone (4) in Abbildung 1 ), aber es ist nicht ausgeschlossen, dass das Mikroorganismen-haltige Flutmedium daneben auch über neue Flutwege strömt. Die drei Komponenten, Mikroorganismen, Nährlösung sowie optional eine Sauerstoffquelle können gemeinsam injiziert werden, oder auch nacheinander in einzelnen Portionen, so dass sich Mikroorganismen, Nährlösung sowie optional die Sauerstoffquelle erst in der Formation miteinander vermischen. Bei der Sauerstoffquelle kann es sich um eine Sauerstoff bildende Substanz wie beispielsweise Wasserstoffperoxid oder bevorzugt um ein sauerstoffhaltiges Gals handeln. Ein sauerstoffhaltiges Gas kann als solches injiziert werden oder es kann bevorzugt ein sauerstoffhaltiges Flutmedium, insbesondere sauerstoffhaltiges Wasser bzw. Sole injiziert werden. Die Konzentration von gelöstem Sauerstoff im wässrigen Flutmedium, insbesondere Wasser kann beispielsweise 0,05 bis 0,5 m3 Sauerstoff / m3 Flutmedium betragen. Die Injektion eines sauerstoffhaltigen Gases erfolgt bei der Verwendung aerober Mikroorganismen und un- terbleibt bei Verwendung anaerober Mikroorganismen.
Geeignete Mikroorganismen zur Mobilisierung von Erdöl in einer Erdölformation sind dem Fachmann prinzipiell bekannt, beispielsweise aus der eingangs zitierten Literatur. Die Mobilisierung von Erdöl kann aufgrund eines oder mehrerer der nachfolgend genannten Mechanismen erfolgen: Bildung von Tensiden, Reduktion der Viskosität des Erdöls durch Abbau von hochmolekularen Kohlenwasserstoffen, Bildung von CO2 und/oder Methan, Bildung organischer Säuren, welche die Gesteinsformation angreifen können und somit neue Fließwege schaffen oder durch die Ablösung des Erdöls von der Gesteinsoberfläche. Beispiele von geeigneter Mikroorganismen sind beispielsweise in„The Phylogenetic Diversity of Aerobic Organotrophic Bacteria from the Dagang High-Temperature OH Field"
T. N. Nazina, D. Sh. Sokolova, N. M. Shestakova, A. A. Grigoryan,E. M. Mikhailova, T. L. Ba- bich, A. M. Lysenko, T. P. Tourova, A. B. Poltaraus, Qingxian Feng, Fangtian Ni, and S. S. Bel- yaev Microbiology, Vol. 74, No. 3, 2005, pp. 343-351. Translated from Mikrobiologiya, Vol. 74, No. 3, 2005, pp. 401-409 oder "Use of Microorganisms in the Biotechnology
for the Enhancement of OH Recovery. S. S. Belyaev, I. A. Borzenkov, T. N. Nazina, E. P. Ro- zanova, I. F. Glumov, R. R. Ibatullin, and M. V. Ivanov, Microbiology, Vol. 73, No. 5, 2004, pp. 590-598" genannt. Beispiele geeigneter Mikroorganismen umfassen anaerobe Vertreter verschiedener Genera wie beispielsweise Clostridium sp., Bacillus sp., Desulfovibrio sp., Arthrobactersp., Mycobacterium sp., Micrococcus sp., Brevibacillus sp., Actinomyces sp. oder Pseudomonas sp..
Geeignete Nährlösungen für Mikroorganismen sind dem Fachmann prinzipiell bekannt. Sie enthalten beispielsweise Phosphat- oder Ammoniumsalze. Sie können als Hauptkomponenten beispielsweise NaN03, KN03, NH4N03, Na2HP04, NH4CI, Spurenelemente wie beispielsweise B, Zn, Cu, Co, Mg, Mn, Fe, Mo, W, Ni, Se, Vitamine wie Folsäure, Ascorbinsäure, Riboflavin, Elektronenacczeptoren wie S04 2_, N03 2, Fe+3, Huminsäuren, Mineraloxide, Chinonverbindun- gen oder Kombinationen davon enthalten.
Die maximale Wachstumsrate von Mikroorganismen hängt von der Temperatur ab. Die Temperatur, bei der das Wachstum der Mikroorganismen am größten ist, soll nachfolgend Twgenannt werden. Der Fachmann unterscheidet hierbei verschiedene Klassen von Mikroorganismen, nämlich psychrophile, mesophile, thermophile sowie hyperthermophile Bakterien, wobei die Temperaturbereiche maximaler Wachstumsrate je nach Literaturzitat leicht unterschiedlich definiert sein können. Die nachfolgende Tabelle 3 zeigt eine übliche Klassifizierung, welche für die vorliegende Erfindung zugrunde gelegt werden soll.
Minimaltemperatur Optimum Maximaltemperatur
Psychrophile - 5 °C 12 bis 15 °C 25 °C
Mesophile 15 °C 30 bis 40 °C 47 °C
Thermophile 40 °C 55 bis 75 °C 90 °C
Hyperthermophile 70 °C 80 bis 90 °C 1 10 °C
Tabelle 2: Minimale, maximale und optimale Wachstumstemperatur für verschiedene Klassen von Mikroorganismen. Um ein optimales Ergebnis zu erzielen, sollte die Art der verwendeten Mikroorganismen an die Temperatur in der bereits teilweise entölten Zone im Bereich zwischen der Injektionsbohrung und der Produktionsbohrung angepasst werden. Je nach Temperatur der genannten Zone wählt man psychrophile, mesophile, thermophile oder hyperthermophile Mikroorganismen aus sowie innerhalb dieser Klasse auch jeweils möglichst solche Mikroorganismen, welche bei der Tempe- ratur der Lagerstätte in der teilweise entölten Zone eine möglichst hohe Wachstumsrate haben. In der Regel sollte Tw im Bereich von Ti bis TP liegen.
In der nachfolgenden Tabelle 3 sind einige Mikroorganismen, jeweils mit optimaler Wachstumstemperatur zusammengestellt: Psychrophile Mesophile Thermophile Hyperthermophile
Flavobacterium antarc- Escherichia coli Streptococcus Aquifex pyrophilus ticum 37 °C thermophilus 85 °C
15 °C 45 °C
Photobacterium pro- Streptomyces Geobacillus stea- Pyrodictium brockii fundum coelicolor rothermophilus 85 - 105 °C
10 °C 28 °C 55 °C
Shewanella benthica Bacillus subtilis Thermus aquaticus Pyrobaculum islan- 4 °C 30°C 70 °C dicum
95 - 100 °C
Chlamydomonas nivalis Corynebacterium Streptomyces Methanopyrus
glutamicum thermogriseus kandier!
30 °C 55 - 60 °C 98 °C
Flavobacterium frigida- Pseudomonas Clostridium sterco- Ignisphaera aggre- rium putida rarium gans
15 °C 26 °C 60 °C 92 °C
Leptothrix mobilis Salmonella ente- Thermovorax sub- Archaeoglobus ve- 25 °C rica terraneus neficus
30 - 37 °C 70 °C 75 °C
Bacillus marinus Micrococcus lu- Geothermobacter Geoglobus acetivo- 20 °C teus ehrlichii rans
30 °C 50 - 55 °C 80 °C
Tabelle 3 : Optimale Wachstumstemperatur verschiedener Mikroorganismen
Es ist selbstverständlich auch möglich, mehrere verschiedene Mikroorganismen für Verfahrens- schritt (la) einzusetzen, beispielsweise Gase entwickelnde Mikroorganismen und Tenside entwickelnde Mikroorganismen. Die Mikroorganismen können zusammen oder auch nacheinander injiziert werden. Zwischen einzelnen Mikroorganismen enthaltenden Formulierungen kann optional auch jeweils eine wässrige Formulierung, insbesondere Wasser, eingepresst werden. Die Verwendung verschiedener Mikroorganismen empfiehlt sich insbesondere bei Erdölformationen mit größeren Temperaturdifferenzen Tp- Ti, beispielsweise Formationen mit einer Temperaturdifferenz Tp-Ti von mindestens 20°C, insbesondere von mindestens 30°C, beispielsweise solchen mit einer Differenz von 30 bis 50°C. In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfin- dung werden daher n Formulierungen mit unterschiedlichen optimalen Wachstumstemperaturen Twn injiziert, wobei n > 2 ist und wobei die optimale Wachstumstemperatur jeder Portion der injizierten Mikroorganismen abnimmt. Zwischen einzelnen Mikroorganismen enthaltenden Formulierungen kann optional jeweils Flutwasser eingepresst werden.
Mittels der geschilderten bevorzugten Ausführungsform der Erfindung können Mikroorganismen im gesamten teilentölten Bereich zwischen der mindestens einen Injektionsbohrung und der mindestens einen Produktionsbohrung zusätzliches Erdöl mobilisieren und nicht nur in einem Teilbereich davon. Abbildung 2 zeigt schematisch die bereits dargestellte Formation nach dem Injizieren von 3 verschiedenen Portionen Mikroorganismen (5).
Verfahrensschritt (Ib)
In der Ausführungsform (Ib) werden keine Mikroorganismen in die Formation injiziert, sondern es werden in der Formation bereits vorhandene, Öl mobilisierende Mikroorganismen, insbesondere Bakterien aktiviert.
Das Aktivieren der vorhandenen Mikroorganismen erfolgt durch Injizieren einer wässrigen Nährlösung sowie optional einer Sauerstoffquelle, insbesondere eines sauerstoffhaltigen Gases, wobei das Gas auch in der Nährlösung vorhanden sein kann. Einzelheiten zu den Nährlösungen und den Möglichkeiten, Sauerstoff in die Formation einzubringen, wurden bereits eingangs geschildert.
In einer Ausführungsform von Verfahrensschritt (Ib) können abwechselnd aerobe und anaerobe Mikroorganismen aktiviert werden. Hierbei werden abwechselnd sauerstoffhaltige Nährlösung und keinen oder nur wenig Sauerstoff enthaltende Nährlösungen injiziert.
Die beiden Verfahrensschritte (la) und (Ib) können selbstverständlich miteinander kombiniert werden. So kann man beispielsweise in einem ersten Schritt zunächst einmal in der Formation vorhandene Mikroorganismen aktivieren und in einem zweiten Schritt zusätzliche Mikrooganis- men, Nährlösung und optional Sauerstoff in die Formation injizieren.
Bei Verfahrensschritt (I) sollten die Produktionsbohrung oder die Produktionsbohrungen nicht verschlossen werden, sondern es werden beständig die oben genannten Flutmedien in die Formation injiziert und dementsprechend kann auch beständig Erdöl durch die Produktionsboh- rung(en) entnommen werden. Dies schließt eine kurzzeitige Schließung nicht aus. Im Regelfalle sollten die Produktionsbohrungen aber während mindestens 80 % der Gesamtzeit für Verfahrenschritt (I) geöffnet sein. Mittels Verfahrensschritt (I) wird bislang immobiles Erdöl in der Formation mobilisiert und dementsprechend kann die Produktion von Erdöl wieder gesteigert werden und die Verwässerung der Produktion nimmt ab. Verfahrensschritt (II)
Im Anschluss an das Mobilisieren von Erdöl in der Formation mittels Verfahrensschritt (I) wird das Fördern von Erdöl durch Injizieren von Flutwasser in die Injektionsbohrung und Entnahme von Erdöl durch die Produktionsbohrung fortgesetzt.
Das durch die Mikroorganismen mobilisierte Öl wird nun also durch weiteres Wasserfluten gefördert. Durch die andauernde Entfernung von Öl aus der bereits teilentölten Zone nimmt die Permeabilität der wasserdurchströmten Zone weiter zu und es bilden sich schließlich wieder neue, bevorzugte Flutwege aus. Hierdurch wird wieder eine deutliche Verwässerung der Produktion hervorgerufen.
Verfahrensschritt (III) In Verfahrensschritt (III) werden hochpermeable Bereiche der Formation blockiert. Bei den hochpermeablen Bereichen handelt es sich im Wesentlichen um die bereits geschilderte wasserdurchströmte Zone im Bereich zwischen der mindestens einen Injektionsbohrung und der mindestens einen Produktionsbohrung, also im Wesentlichen diejenige Zone in der in Verfahrensschritt (I) die Mobilität von Öl durch Injizieren bzw. Aktivieren von Mikroorganismen verbes- sert wurde. Es können aber auch weitere hochpermeable Bereiche blockiert werden, beispielsweise solche, welche sich erst durch Verfahrensschritt (II) gebildet haben.
Techniken zur Blockierung hoch permeabler Bereiche von Erdölformationen sind dem Fachmann prinzipiell bekannt, beispielsweise aus der eingangs zitierten Literatur. Hierbei werden geeignete wässrige Formulierungen durch die Injektionsbohrung in die Formation injiziert, welche ein Verschließen der hoch permeablen Bereiche bewirken können.
In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung führt man Verfahrensschritt (III) durch Injizieren von mindestens einer wässrigen, gelbildenden Formulierung (F) aus, wobei die Formulie- rungen (F) Wasser sowie eine oder mehrere wasserlösliche oder wasserdispergierbare Komponenten enthalten, welche nach dem Einpressen in die Lagerstätte unter dem Einfluss der Lagerstättentemperatur hochviskose Gele bilden. Die Formulierungen (F) strömen nach dem Injizieren in die Formation naturgemäß im Wesentlichen durch die hochpermeablen Bereiche und verschließen diese nachdem sich das Gel gebildet hat. Dies ist schematisch in Abbildung 3 gezeigt. Ein Gelpfropfen (6) verschließt die hochpermeablen Bereiche zwischen der Injektionsund der Produktionsbohrung.
Wässrige, gelbildende Formulierungen zum Blockieren permeabler Bereiche einer Erdölformation sind dem Fachmann prinzipiell bekannt. Die wässrigen, gelbildenden Formulierungen (F) umfassen neben Wasser eine oder mehrere verschiedene wasserlösliche oder wasserdispergierbare chemische Komponenten, welche für die Gelbildung verantwortlich sind. Bevorzugt handelt es sich um mindestens zwei verschiedene Komponenten. Hierbei kann es sich sowohl um anorganische Komponenten als auch um organische Komponenten handeln sowie selbstverständlich auch Kombinationen anorganischer und organischer Komponenten.
Beispielsweise kann es sich um Formulierungen auf Basis wasserlöslicher Polymere handeln, wie beispielsweise von US 4,844,168, US 6,838,417 B2 oder US 2008/0035344 A1 offenbart, oder um Formulierungen im Wesentlichen auf Basis anorganischer Komponenten, wie beispielsweise von SU 1 654 554 A1 , US 4,889,563, RU 2 066 743 C1 , WO 2007/135617, US 7,273,101 B2 oder RU 2 339 803 C2 offenbart. Geeignete Formulierungen sind auch kommerziell erhältlich.
Die Temperatur ab der Gelbildung einsetzt (nachfolgend TGei genannt) sowie die Zeit, nach der dies geschieht (nachfolgend tGei genannt), können beispielsweise durch die Art und Konzentration der Komponenten beeinflusst werden. Sie können so eingestellt werden, dass zwischen 20 und 120°C, bevorzugt 30 bis 120°C und besonders bevorzugt 40 bis 120°C Gele gebildet wer- den. Die genannten Zitate enthalten dazu Angaben. Die Formulierungen lassen sich also so einstellen, dass die Formulierungen an der gewünschten Stelle der hochpermeablen Bereiche Gele bilden und die hochpermeablen Bereiche verstopfen.
In einer bevorzugten Ausführungsform handelt es sich bei der Formulierung (F) um eine saure wässrige Formulierung, bevorzugt mit einem pH-Wert < 5, welche mindestens
• Wasser,
• eine darin gelöste Metallverbindung, die beim Versetzen mit Basen Gele bilden kann, sowie
· einen wasserlöslichen Aktivator welcher bei einer Temperatur T > TGei eine Erhöhung des pH-Wertes der wässrigen Lösung bewirkt umfasst.
Neben Wasser kann die Formulierung optional noch weitere, mit Wasser mischbare organische Lösemittel umfassen. Beispiele derartiger Lösemittel umfassen Alkohole. In der Regel sollten die Formulierungen (F) aber mindestens 80 Gew. % Wasser bezüglich der Summe aller Lösemittel der Formulierung umfassen, bevorzugt mindestens 90 Gew. % und besonders bevorzugt mindestens 95 Gew. %. Ganz besonders bevorzugt sollte nur Wasser anwesend sein.
Bei der gelösten Metallverbindung handelt es sich bevorzugt um Aluminiumverbindungen, ins- besondere gelöste Aluminium(lll)salze, wie beispielsweise Aluminium(lll)chlorid, Alumini- um(lll)nitrat, Aluminium(lll)sulfat, Aluminium(lll)acetat oder Aluminium(lll)acetylacetonat. Es kann sich aber auch um bereits teilweise hydrolysierte Aluminium(lll)salze, wie beispielsweise Aluminiumhydroxychlorid handeln. Selbstverständlich können auch Gemische mehrerer verschiedener Aluminiumverbindungen eingesetzt werden. Der pH-Wert der Formulierung ist in der Regel < 5, bevorzugt < 4,5. Bevorzugt handelt es sich um Aluminium(lll)chlorid, Alumini- um(lll)nitrat oder Aluminium(lll)sulfat, ganz besonders bevorzugt um Aluminium(lll)chlorid. Als wasserlösliche Aktivatoren kommen alle Verbindungen in Frage, welche beim Erwärmen auf eine Temperatur T > TGei in wässrigem Medium Basen freisetzen bzw. Säuren binden und somit für eine Erhöhung des pH-Wertes der Lösung sorgen. Durch die Erhöhung des pH-Wertes bilden sich hochviskose, wasserunlösliche Gele, welche Metallionen, Hydroxid-Ionen sowie ggf. noch weitere Komponenten umfassen. Im Falle der Verwendung von Aluminiumverbindungen kann sich ein Aluminiumhydroxid bzw. -oxidhydratgel bilden, in welches selbstverständlich noch weitere Komponenten, wie beispielsweise die Anionen des eingesetzten Aluminiumsalzes umfassen können. Als wasserlösliche Aktivatoren können beispielsweise Harnstoff, substituierte Harnstoffe wie Ν,Ν'-Alkylharnstoffe, insbesondere Ν,Ν'-Dimethylharnstoff, Hexamethylentetra- min (Urotropin) oder Cyanate, insbesondere Harnstoff, substituierte Harnstoffe oder Hexa- methylentetramin eingesetzt werden. Harnstoff beispielsweise hydrolysiert in wässrigem Medium zu Ammoniak und CO2. Selbstverständlich können auch Gemische mehrerer verschiedener Aktivatoren eingesetzt werden. Bevorzugt handelt es sich um Harnstoff und/oder Hexamethy- lentetramin.
Die Formulierungen können darüber hinaus noch weitere Komponenten umfassen, welche die Gelbildung beschleunigen oder verlangsamen können. Beispiele umfassen weitere Salze oder Naphthensäuren. Die Konzentrationen der eingesetzten Metallverbindungen werden vom Fachmann so gewählt, dass sich ein Gel mit der gewünschten Viskosität bildet. Er wird daher den Aktivator in einer solchen Konzentration einsetzen, dass sich eine ausreichende Menge Base bilden kann, um den pH-Wert so weit abzusenken, dass tatsächlich ein Gel ausfallen kann. Weiterhin kann man über die Mengen bzw. die Mengenverhältnisse auch die Gelbildunsgzeit tcei bestimmt werden. Je höher die Konzentration des Aktivators, desto größer ist -bei gegebener Konzentration der Metallverbindung- die Geschwindigkeit der Gelbildung. Diesen Zusammenhang kann der Fachmann nutzen, um die Gelbildungszeit TG^ gezielt zu beschleunigen oder zu verlangsamen. Die Geschwindigkeit der Gelbildung wird nach dem Überschreiten von TG^ naturgemäß auch von der in der Formation herrschenden Temperatur bestimmt. Im Falle von Aluminium hat sich eine Menge von 0,2 bis 3 Gew. % Aluminium(lll) bezogen auf die wässrige Formulierung bewährt. Die Menge des Aktivators sollte zumindest so bemessen werden, dass 3 mol Base pro mol Al(lll) freigesetzt werden.
In der nachfolgenden Tabelle 4 ist exemplarisch die Zeit bis zur Gelbildung für eine Mischung aus 8 Gew. % AICI3 (gerechnet als wasserfreies Produkt, entspricht 1 ,6 Gew. % Al(lll)), 25 Gew. % Harnstoff sowie 67 Gew. % Wasser dargestellt.
Figure imgf000017_0001
Tabelle 4: Zeit bis zur Gelbildung bei verschiedenen Temperaturen In der nachfolgenden Tabelle 5 ist die Zeit bis zur Gelbildung für verschiedene Mischungen aus AlC (gerechnet als wasserfreies Produkt), Harnstoff und Wasser bei 100°C bzw. 100°C dargestellt.
Figure imgf000018_0001
Tabelle 5: Zeit bis zur Gelbildung („-„ keine Messung)
Man sieht, dass mit abnehmender Menge der Aktivators Harnstoff die Zeit zur Bildung des Gels sowohl für die Reihe 8 Gew. % AICI3 als auch die Reihe mit 4 Gew. % AICI3 mit abnehmender Menge an Harnstoff immer länger wird. Die Gelbildungszeit lässt sich also über das Verhältnis Aluminiumsalz / Harnstoff gezielt verändern.
Gelbildende Formulierungen, welche sich besonders für niedrige Lagerstättentemperaturen eignen, können erhalten werden, indem man Harnstoff als Aktivator ganz oder teilweise durch Urotropin (Hexamethylentetramin) als Aktivator ersetzt. Urotropin setzt unter Lagerstättenbe- dingungen ebenfalls Ammoniak frei. Derartige gelbildende Formulierungen führen auch bei
Temperaturen unterhalb von 50°C zur Gelbildung. Typische wässrige Formulierungen können 4 bis 16 Gew. % Harnstoff, 2 bis 8 Gew. % Urotropin sowie 2 bis 4 Gew. % Aluminiumchlorid oder -nitrat (gerechnet als wasserfreies Salz) sowie Wasser bzw. Salzwasser umfassen. Derartige Formulierungen sind beispielsweise von RU 2 066 743 C1 offenbart Die nachfolgende Tabelle 6 stellt einige in RU 2 066 743 C1 , Seite 5 bis 7 offenbarte Formulierungen und deren Gelbildung bei verschiedenen Temperaturen zusammen.
Figure imgf000019_0001
Die beschriebenen bevorzugten Formulierungen auf Basis von gelösten Metallverbindungen, insbesondere Aluminiumsalzen und Aktivatoren haben den Vorteil, dass anorganische Gele gebildet werden. Weiterhin können die anorganischen Gele bei Bedarf auch wieder sehr leicht aus der Formation entfernt werden, indem man Säure in die Formation injiziert und die Gele löst.
Weitere Beispiele für gelbildende wässrige Formulierungen umfassen Formulierungen auf Basis von Polycrylamiden und dreiwertigen oder vierwertigen Kationen, wie beispielsweise Cr(lll), Fe(lll) oder Zr (IV) als Vernetzer. Bei der Verwendung dieses Systems hydrolyieren Acrylamid- gruppen zumindest teilweise zu Carboxylatgruppen, welche mit den Kationen vernetzen können, bei der Anwendung können Polyacrylamide mit unterschiedlichen Hydrolysegraden eingesetzt, wodurch unterschiedliche Vergelzeiten und Penetrationstiefen erreicht werden können.
Als weitere Alternative können Silikatgele eingesetzt werden, beispielsweise kolloidale Silikat- gele oder kombinierte Polymer-/Silikatgele. Natriumsilikat bildet mit verschiedenen Chemikalien ein Sol oder eine gelähnliche Masse, die die Permeabilität mindern kann. Das Gel kann in weiten Bereichen in Bezug auf Dichte, Viskosität, Feststoffanteile und andere Eigenschaften variiert werden. Die Vorteile des Systems sind die geringen Operationskosten und die Stabilität bei höheren Temperaturen. Es ist auch bekannt, Silikatlösungen in Kombination mit Polymeren, z.B. Polyacrylamid, einzusetzen. Hierdurch kann eine verbesserte Langzeitstabilität (Altern) und bessere Temperaturstabilität erreicht werden.
Verfahrensschritt (IV) Nach dem Verschließen der hochpermeablen Bereiche der Erdlölformation im Bereich zwischen der Injektions- und Produktionsbohrungen wird das Fördern von Erdöl durch Injizieren von Flutwasser und Entnahme von Erdöl durch die mindestens eine Produktionsbohrung fortgesetzt.
Da die bisherigen Flutwege im Zuge von Verfahrensschritt (III) mit einem Gel verschlossen wur- den, und dementsprechend nicht mehr durchströmt werden können, wird nun auch Erdöl aus bislang nicht vom Wasserfluten erfassten, niedriger permeablen Bereichen der Erdölformation erfasst, und somit kann weiteres Erdöl aus der Formation gefördert werden. Dies ist schematisch in Abbildung 4 gezeigt. Der ursprüngliche Flutweg (4) ist mittels eines Gelpfropfens verschlossen und es bildet sich ein neuer Flutweg (7) aus über den Erdöl aus der Formation zur Produktionsbohrung hin gedrückt wird. Einzelheiten zum Verdrängen des Erdöls sowie gegebenenfalls die Ausbildung bevorzugter Flutwege wurde bereits bei der Beschreibung von Verfahrensschritt (I) genannt. Verfahrenschritt (V)
Zur weiteren Steigerung der Erdölausbeute wird nach Durchführung von Verfahrensschritt (IV) Verfahrensschritt (V) ausgeführt. Hierbei handelt es sich -soweit nicht Abweichendes darge- stellt wird- um eine Wiederholung von Verfahrensschritt (I).
Der Verfahrenschritt (V) sollte spätestens durchgeführt werden, wenn in Verfahrensschritt (IV) wieder eine nicht mehr akzeptable Produktionsverwässerung eingetreten ist. Er kann aber auch schon früher durchgeführt werden, beispielsweise dann wenn die Formation im Bereich des neuen Flutweges eine sehr geringe Permeabilität aufweist, so dass die Erdölproduktion unbefriedigend ist. Je nach Dauer des Wasserflutens in Verfahrensschritt (IV) kann die Temperatur im Bereich der neuen Flutwege gegenüber die Formationstemperatur nur gering abgesenkt sein oder stark abgesenkt sein. Weiterhin kann die Temperaturdifferenz zwischen Injektions- und Produktionsbohrung TP- TI sehr unterschiedlich sein. Bei nur kurzer Dauer des Wasserflutens kann sie sehr gering sein, beispielsweise nur 1 bis 5°C betragen, und bei langer Dauer kann sie sehr ausgeprägt sein wie bereits oben geschildert, beispielsweise 5°C bis 60°C, bevorzugt 10°C bis 55°C und besonders bevorzugt 15°C bis 50°C.
Auch bei Verfahrensschritt (V) sind zwei Varianten zu unterscheiden, nämlich die Injektion von Mikroorganismen in die Formation (Verfahrensschritt (Va)) oder die Aktivierung von in der Formation bereits vorhandenen, Öl mobilisierenden Mikroorganismen (Verfahrensschritt (Vb)). Mittels der Injektion oder der Aktivierung von Mikroorganismen kann zusätzliches Erdöl in der neuen Flutzone mobilisiert werden. Dies ist schematisch in Abbildung 5 gezeigt. In bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung werden die in Verfahrensschritt (la) und Verfahrensschritt (Va) injizierten Miroorganismen besonders aufeinander abgestimmt.
In einer Ausführungsform injiziert man in Verfahrenschritt (la) mesophile Mikrooganismen und in Verfahrensschritt (V) thermophile und/oder hyperthermophile Mikroorganismen.
In einer weiteren Ausführungsform injiziert man in Verfahrenschritt (la) psychrophile Mikoror- ganismen und in Verfahrensschritt (V) mesophile und/oder thermophile und/oder hyperthermophile Mikroorganismen. Beide Varianten eignen sich besonders für Formationen, bei denen die durchströmte Zone in Verfahrensschritt (I) schon deutlich abgekühlt ist, und bereits eine Temperatur deutlich unterhalb der Lagerstättentemperatur TL aufweist. In diesem Falle ist es vorteilhaft zur Mobilisierung von Erdöl Mikroorgansimen einzusetzen, welche bereits bei vergleichsweise niedrigen Temperaturen wachsen können. Die sich in Verfahrenschritt (IV) neu bildende Strömungszone liegt in weniger permeablen Bereichen der Formation und kann dementsprechend weniger gut abkühlen. Daher empfiehlt sich hier die Verwendung von Mikroorgansimen, welche eine höhere optimale Wachstumstemperatur haben als die in Schritt (I) verwendeten. Verfahrensschritt (VI)
Im Anschluss an das Mobilisieren von Erdöl in der Formation mittels Verfahrensschritt (IV) wird das Fördern von Erdöl durch Injizieren von Flutwasser in die Injektionsbohrung und Entnahme von Erdöl durch die Produktionsbohrung fortgesetzt. Das durch die Mikroorganismen mobilisierte Öl wird nun also durch weiteres Wasserfluten gefördert.
Weitere Verfahrensvarianten Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch noch weitere Varianten umfassen.
Es ist beispielsweise möglich, die Verfahrensschritte (III), (IV), (V) und (VI) ein zweites Mal zu wiederholen. Hierbei wird die im Zuge des Verfahrens gebildete neue Flutzone mittels eines Gels verschlossen und eine weitere Flutzone zwischen der Injektions- und der Produktionsboh- rung gebildet.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch eingesetzt werden, wenn Erdöl aus einer Gruppe von Horizonten (Schichten in verschiedener Tiefe) mit unterschiedlicher Permeabilität gleichzeitig gefördert werden soll. Dies ist schematisch in Abbildung (6) dargestellt. Abbildung 6 zeigt schematisch eine Injektionsbohrung (1) und eine Produktionsbohrung (2), die für die Ölproduk- tion aus zwei verschiedenen Horizonten eingerichtet sind. Bei dieser Ausführungsform wird zunächst Verfahrensschritt (I) auf den bereits abgekühlten Horizont mit hoher Permeabilität (9) angewandt (Abbildung (6a)). Schließlich wird der Horizont (9) durch Anwendung einer gelbildenden Formulierung verschlossen (Verfahrensschritt (3)). Nach dem Verschließen wird aus dem zweiten Horizont (10), der die ursprüngliche Lagerstättetemperatur aufweist, gefördert, wobei Mikroorganismen zur Mobilisierung von Erdöl angewandt werden. In dem abgekühlten Horizont (9) werden Portionen (5) von Mikroorganismen (psychrophile oder mesophile) iniziert. In den Horizont (10) mit erhöhter Temperatur werden Portionen (8) von Mikroorganismen (ther- mophile oder hyperthermophile) iniziert.
Das erfindungsgemäße Verfahren mit einer Kombination aus der Verwendung mikrobiologischer Methoden (Microbiological Enhanced Oil Recovery (MEOR)) zur Erhöhung der Ölausbeu- te sowie dem Bockieren hoch permeabler Bereich der Erdölformation (Conformance Control) führt zu einer verbesserten Ölausbeute und damit des Entölungsgrades der Formation. Im Ver- gleich zu anderen Methoden/Verfahren der Verbesserung der Ölausbeute ist die MEOR- Methode kostengünstig. Die Kombination mit Conformance Control ist somit auch ein sehr wirtschaftliches Verfahren.

Claims

Patentansprüche
Verfahren zur Förderung von Erdöl aus unterirdischen Erdöllagerstätten mit Lagerstättentemperaturen (Tij im Bereich von 25°C bis 120°C, in welche mindestens eine Injektionsbohrung und mindestens eine Produktionsbohrung abgeteuft sind und man aus der Lagerstätte Erdöl fördert, indem man in die mindestens eine Injektionsbohrung wässrige Flutmedien injiziert und durch die mindestens eine Produktionsbohrung Erdöl fördert,
wobei man in einem Verfahrensschritt (0) Flutwasser einer Temperatur < 25°C injiziert, so dass -als Folge des fortgesetzten Injizierens des Flutwassers- die Temperatur der Lagerstätte an der Stelle der Injektionsbohrung (Ti) gegenüber der ursprünglich vorherrschenden Lagerstättentemperatur TL erniedrigt wird und sich zwischen der Injektionsbohrung und der Produktionsbohrung mit der Temperatur TP < Ti.ein Temperaturgradient aufbaut, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren -in der genannten Reihenfolge- zusätzlich mindestens die folgenden Schritte umfasst, bei denen man jeweils die nachfolgend genannten, wässrigen Flutmedien durch die besagte(n) mindestens eine Injektionsbohrung in die Formation injiziert:
(I) Mobilisierung von Erdöl in der Formation mittels Mikroorganismen durch
(la) Injizieren mindestens einer wässrigen Formulierung von Öl mobilisierenden Mikroorganismen, einer wässrigen Nährlösung sowie optional einer Sauerstoffquelle, und/oder
(Ib) Aktivieren von in der Formation bereits vorhandenen, Öl mobilisierenden Mikroorganismen durch Injizieren einer wässrigen Nährlösung sowie optional einer Sauerstoffquelle,
(II) Injizieren von Flutwasser,
(III) Blockierung hoch permeabler Bereiche der Formation,
(IV) Injizieren von Flutwasser,
(V) Mobilisierung von Erdöl in der Formation mittels Mikroorganismen durch Wiederholung von Verfahrensschritt (I), und
(VI) Injizieren von Flutwasser.
Verfahren gemäß Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass als Folge des fortgesetzten Injizierens von Flutwasser in Verfahrensschritt (0) bereits Produktionsverwässerung eingesetzt hat. Verfahren gemäß Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, man in einem Verfahrensschritt (I) vorgelagerten Schritt die Temperaturverteilung im Bereich zwischen der Injektionsbohrung und der Produktionsbohrung analysiert.
Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei Verfahrensschritt (I) um Verfahrensschritt (la) handelt.
Verfahren gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die optimale Wachtstums- temperatur Tw der in Verfahrensschritt (la) eingesetzten Mikroorganismen im Bereich von Ti bis TL liegt.
Verfahren gemäß Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass man in Verfahrensschritt (la) nacheinander n Portionen unterschiedlicher Mikroorganismen mit unterschiedlichen optimalen Wachstumstemperaturen Tw injiziert, wobei mit den Mikroorganismen mit der höchsten Tw begonnen wird und Tw der Mikroorganismen von Portion zu Portion abnimmt.
Verfahren gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man in Verfahrenschritt (la) mesophile Mikrooganismen und in Verfahrensschritt (V) thermophile und/oder hyperther- mophile Mikroorganismen injiziert.
Verfahren gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man in Verfahrenschritt (la) psychrophilen Mikororganismen und in Verfahrensschritt (V) mesophile und/oder thermophile und/oder hyperthermophile Mikroorganismen injiziert.
Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass man die Blockierung hoch permeabler Bereiche der Formation durch Injizieren von mindestens einer wässrigen, gelbildenden Formulierung (F) vornimmt, wobei die Formulierungen (F) Wasser sowie eine oder mehrere wasserlösliche oder wasserdispergierbare Komponenten enthalten, welche nach dem Einpressen in die Lagerstätte unter dem Einfluss der Lagerstättentemperatur hochviskose Gele bilden.
0. Verfahren gemäß Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der wässrigen, gelbildenden Formulierung (F) um eine saure wässrige Formulierung handelt, welche mindestens umfasst:
• Wasser,
• darin gelöste Aluminium(lll)verbindungen, die beim Versetzen mit Basen Gele bilden können, sowie
• einen wasserlöslichen Aktivator welcher oberhalb einer Temperatur TGei eine Erhöhung des pH-Wertes der wässrigen Lösung bewirkt, ausgewählt aus der Gruppe von Harnstoff, substituierten Harnstoffen, Hexamethylentetramin oder Cyanaten.
Verfahren gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Alumini- um(lll)verbindung um mindestens eine ausgewählt aus der Gruppe von Alumi- nium(lll)chlorid, Aluminium(lll)nitrat, Aluminium(lll)sulfat, Aluminim(lll)acetat oder Alumini- um(lll)acetylacetonat handelt.
Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 11 , dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei der Sauerstoffquelle in Verfahrensschritt (la) bzw. (Ib) um ein sauerstoffhaltiges Gas handelt.
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