WO2012128079A1 - 白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子及び白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル - Google Patents

白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子及び白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル Download PDF

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佐々木　博之
賢 小原
和幸 山江
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    • H10K50/125—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers specially adapted for multicolour light emission, e.g. for emitting white light

Definitions

  • the present invention relates to a white light-emitting organic electroluminescent element excellent in light emission efficiency, in particular, external light extraction efficiency, and a white light-emitting organic electroluminescent panel which is a highly efficient surface light source using the white light-emitting organic electroluminescent element. It is.
  • Electroluminescent elements and light-emitting diodes that provide a light-emitting layer between electrodes to obtain light emission are not only used as display devices, but also for flat illumination, light sources for optical fibers, backlights for liquid crystal displays, and backlights for liquid crystal projectors. Research and development is actively progressing as various light sources.
  • organic electroluminescence elements have attracted attention in recent years, and are excellent in terms of luminous efficiency, low voltage driving, light weight, and low cost.
  • improvements in device configuration, materials, driving methods, manufacturing methods, and the like have been studied with the aim of luminous efficiency comparable to fluorescent lamps.
  • an in-solid light-emitting device that extracts light from the light-emitting layer itself, such as an organic electroluminescence device
  • light emitted above the critical angle determined by the refractive index of the light-emitting layer and the refractive index of the output medium is totally reflected and confined inside. And lost as guided light.
  • the thickness of the electron-transporting light-emitting layer of the organic electroluminescence element is usually several tens to several tens of nanometers, which is on the order of visible light wavelength. Therefore, the light finally emitted to the outside causes interference and is strengthened or weakened depending on the distance d between the light emitting region and the reflective electrode.
  • FIG. 13 of Patent Document 1 only the radiated light in the front direction is described. Actually, there is also light in the oblique direction. Different. As a result, light in the front direction can be intensified and light in the wide angle direction can be intensified, or vice versa. That is, the light emission luminance varies depending on the viewing angle.
  • Patent Document 1 and Patent Document 2 in the luminance distribution from the light extraction surface of the organic electroluminescence element before the above-described structure for extracting guided light is provided, a light diffusion structure is provided on the light extraction surface of the element satisfying the following formula (1). It is described that a high emission efficiency of the organic electroluminescence element after providing the light diffusion structure can be obtained.
  • the light emission in the front direction is particularly weakened, but the guided light confined inside the element is strengthened.
  • the basic configuration is determined so as to intensify light of a wide angle component that is normally confined inside the device as guided light, and after the waveguide light in which most of the light quantity is distributed is amplified, the light diffusion layer is It is known that when formed, an organic electroluminescence element with improved luminous efficiency can be obtained rather than determining the basic configuration so that the light in the front direction that can be emitted to the outside strengthens.
  • Formula (1) can also be said to be the following Formula (2).
  • Patent Document 2 describes that, in an organic electroluminescence element having a plurality of color light-emitting layers, the distance between the cathode and the light-emitting layer is optimized for a light-emitting layer having a low efficiency.
  • an organic electroluminescence element is considered as a lighting application, it is desirable that not only the luminous efficiency is high but also the viewing angle dependence of the emitted color is reduced.
  • As an organic electroluminescence device that emits white light there is no viewing angle dependency of the emission color.
  • the viewing angle dependency of the emission intensity of each emission color is complete, there is no dependency on the viewing angle of the emission color.
  • Patent Document 3 it is known that when a light-scattering light-scattering layer is formed on the light extraction surface of an organic electroluminescence element, the viewing angle dependency is generally reduced. If the viewing angle dependency is low in the original organic electroluminescence element that does not use any combination, an organic electroluminescence element in which the viewing angle dependence of the emission color is still reduced can be obtained.
  • the present invention has been made in view of the above points, and an object thereof is to provide a highly efficient white light-emitting organic electroluminescence element with reduced viewing angle dependency and a white light-emitting organic electroluminescence panel using the same. To do.
  • the white light-emitting organic electroluminescence device is a white light-emitting organic electroluminescence device including at least four kinds of light-emitting dopants having different emission peak wavelengths between an anode and a cathode, and the four kinds of light-emitting dopants emit light.
  • the peak wavelength becomes longer in the order of luminescent dopant A, luminescent dopant B, luminescent dopant C, and luminescent dopant D, and the emission spectrum is ⁇ first luminance average value of 50 ° -70 ° / first front luminance ⁇ > ⁇ Second luminance average value of 50 ° -70 ° / second front luminance ⁇ , where the “first luminance average value of 50 ° -70 °” is an emission peak of the emission dopant A
  • the luminance average value of 50 degrees to 70 degrees at a wavelength, and the “first front luminance” is a front luminance at an emission peak wavelength of the luminescent dopant A.
  • the “second luminance average value of 50 ° -70 °” is the luminance average value of 50 ° -70 ° at the emission peak wavelength of the luminescent dopant D
  • the “second front luminance” is Front luminance at the emission peak wavelength of the luminescent dopant D
  • the third average brightness value of 50 ° -70 ° is the average brightness value of 50 ° -70 ° at the emission peak wavelength of the luminescent dopant C
  • the “third front luminance” is the front luminance at the emission peak wavelength of the luminescent dopant C
  • the “fourth luminance average value of 50 ° -70 °” is 50% at the emission peak wavelength of the luminescent dopant B.
  • Luminance average value of 70 degrees There, the "fourth front luminance” is characterized in If it is
  • the peak wavelength of the light-emitting dopant B is preferably 480 to 520 nm
  • the peak wavelength of the light-emitting dopant C is preferably 520 to 580 nm.
  • the light-emitting dopant A is preferably a blue light-emitting dopant
  • the light-emitting dopant D is preferably a red light-emitting dopant.
  • the white light-emitting organic electroluminescent element preferably has ⁇ first luminance average value of 50 ° -70 ° / first front luminance ⁇ > 1.
  • the white light-emitting organic electroluminescent element preferably has ⁇ second luminance average value of 50 ° -70 ° / second front luminance ⁇ ⁇ 1.
  • the white light-emitting organic electroluminescence element is configured by providing two light-emitting units and an intermediate connection layer connecting the two light-emitting units between the anode and the cathode, and the one light-emitting unit is the It is preferable that the light emitting dopant A is included, and the other light emitting unit includes the light emitting dopant C and the light emitting dopant D.
  • the light emitting dopant B is preferably contained in the one light emitting unit including the light emitting dopant A, and the light emitting dopant B is preferably a singlet light emitting material.
  • the light emitting dopant B is preferably contained in the other light emitting unit including the light emitting dopants C and D, and the light emitting dopant B is preferably a triplet light emitting material.
  • the light-emitting dopant A is preferably a singlet light-emitting material, and the light-emitting dopants C and D are preferably triplet light-emitting materials.
  • one of the anode and the cathode is a reflective electrode, and the one light-emitting unit is located farther from the reflective electrode than the other light-emitting unit. It is preferable to emit white light at a temperature of 2000-4500K.
  • the white light-emitting organic electroluminescent element preferably has an emission spectrum derived only from the four types of light-emitting dopants.
  • the white light-emitting organic electroluminescence panel according to the present invention is characterized in that a scattering light diffusion layer is provided on a light extraction surface of the white light-emitting organic electroluminescence element.
  • the present invention has high efficiency (high luminous efficiency) and reduced viewing angle dependency.
  • a light-emitting device that does not include a light diffusion layer on the light extraction surface and includes an organic light-emitting layer between cathodes facing the anode is referred to as an organic electroluminescence element, and light is emitted to the light extraction surface of the organic electroluminescence element.
  • a light emitting device provided with a diffusion layer is called an organic electroluminescence panel.
  • the white light-emitting organic electroluminescence element contains a plurality of kinds of light-emitting dopants having an emission peak between the anode and the cathode. These luminescent dopants are composed of at least four types of luminescent dopants having different emission peak wavelengths. The emission peak wavelengths of these four types of luminescent dopants are longer in the order of luminescent dopant A, luminescent dopant B, luminescent dopant C, and luminescent dopant D. It is desirable that the white light emitting organic electroluminescence element substantially comprises the light emission spectrum of the white light emitting organic electroluminescence element from the light emission spectra derived from only these four kinds of light emitting dopants. Thereby, the viewing angle dependency is reduced with high efficiency.
  • the four types of light-emitting dopants A, B, C, and D are determined to be longer in the order of A, B, C, and D.
  • 5 C 1 5 types, but basically, it is desirable to select four types having high external quantum efficiency among the five types. Similarly, it is desirable to determine four types in the case of six or more types.
  • the white light-emitting organic electroluminescent element satisfies both the conditions that its emission spectrum is defined by the following formula (F1) and formula (F2).
  • emission peak wavelength of emission dopant A refers to an emission peak wavelength of emission dopant A within ⁇ 1 nm.
  • emission peak wavelength of the light-emitting dopant B) refers to the emission peak wavelength of the light-emitting dopant B within ⁇ 1 nm
  • emission peak wavelength of the light-emitting dopant C refers to the emission peak wavelength of the emission dopant C within ⁇ 1 nm
  • emission peak wavelength of the emission dopant D refers to the emission peak wavelength of the emission dopant D within 1 nm.
  • the luminance average value / front luminance of 50 degrees to 70 degrees is measured and calculated in the range of 400 nm ⁇ 1 nm.
  • This wavelength resolution ( ⁇ 1 nm) is an accuracy that can be measured without problems if the emission spectrum is measured with an ordinary color luminance meter such as Topcon SR-3.
  • Luminance average value of 50 ° -70 ° / front luminance refers to the luminance “at the emission peak wavelength of the light-emitting dopant” of the white light-emitting organic electroluminescence device not provided with the light diffusion layer.
  • “Brightness average value of 50 ° -70 °” is a simple arithmetic average of brightness measured at a position inclined between 50 ° and 70 ° with respect to 0 ° front of the white light-emitting organic electroluminescence element. It is a thing. “Front luminance” refers to the luminance at 0 ° in front of the white light-emitting organic electroluminescence element.
  • first luminance average value of 50 ° -70 ° is a luminance average value of 50 ° -70 ° at the emission peak wavelength of the luminescent dopant A
  • first front luminance is , The front luminance at the emission peak wavelength of the emission dopant A
  • second luminance average value of 50 ° -70 ° is the average luminance value of 50 ° -70 ° at the emission peak wavelength of the emission dopant D.
  • second front luminance is the front luminance at the emission peak wavelength of the luminescent dopant D.
  • the “third average brightness value of 50 ° -70 °” is the average brightness value of 50 ° -70 ° at the emission peak wavelength of the light-emitting dopant C
  • the “third front luminance” is .
  • the front luminance at the emission peak wavelength of the emission dopant C, and the “fourth luminance average value of 50 ° -70 °” is the average luminance value of 50 ° -70 ° at the emission peak wavelength of the emission dopant B.
  • the “fourth front luminance” is the front luminance at the emission peak wavelength of the luminescent dopant B.
  • the light emission dopant B which has the second longest emission peak wavelength among the four types of light emission dopants A, B, C and D provided between the anode and the cathode, has an emission peak wavelength.
  • the light emitting dopant C having a long emission peak wavelength of 480 nm or more and 520 nm or less preferably has an emission peak wavelength of 520 nm or more and 580 nm or less.
  • the light emitting dopant A having a shorter emission peak wavelength than the light emitting dopant B uses a blue light emitting dopant
  • the light emitting dopant D having a longer emission peak wavelength than the light emitting dopant C uses a red light emitting dopant
  • the above white light-emitting organic electroluminescence element desirably has a luminance average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at the emission peak wavelength of the luminescent dopant A)> 1. That is, it is preferable that ⁇ first luminance average value of 50 ° -70 ° / first front luminance ⁇ > 1.
  • the luminescent dopant A is a short wavelength luminescent dopant, and tends to have lower luminous efficiency than a luminescent layer using other luminescent dopants. It is desirable to improve the efficiency of the electroluminescence element.
  • the above white light-emitting organic electroluminescent element desirably has a luminance average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at the emission peak wavelength of the luminescent dopant D) ⁇ 1. That is, it is preferable that ⁇ second luminance average value of 50 ° -70 ° / second front luminance ⁇ > 1.
  • the light-emitting dopant D is a long-wavelength light-emitting dopant, and the light-emitting efficiency is higher than that of a light-emitting layer using other light-emitting dopants. With such a configuration, white light-emitting organic electroluminescence is obtained after forming the light diffusion layer. It is desirable to suppress the efficiency improvement of the element.
  • the white light-emitting organic electroluminescence element two light-emitting units 1 and 2 are provided as an organic light-emitting layer 13 between an anode 10 and a cathode 11 as shown in FIG.
  • the organic light emitting layer 3 is preferably configured to include one intermediate connection layer 3 that connects the two light emitting units 1 and 2.
  • one light emitting unit 1 contains a blue light emitting dopant A
  • the other light emitting unit 2 contains a green light emitting dopant C and a red light emitting dopant D.
  • the light emitting dopant A is a singlet light emitting material and the light emitting dopants C and D are triplet light emitting materials. Since the triplet material of the blue light emitting material usually has a short lifetime, it is desirable that the blue light emitting dopant A is a singlet material in order to extend the lifetime of the device. At this time, the blue light-emitting material that is a singlet material tends to have lower luminous efficiency than the other light-emitting layers, but by satisfying the conditions of the above formulas (F1) and (F2), It is possible to obtain a white organic electroluminescence device that can be made efficient and has a long lifetime and high efficiency.
  • the light emitting dopant B is a singlet light emitting material, it is preferably included in the light emitting unit 1 containing the light emitting dopant A of the same singlet light emitting material, and if the light emitting dopant B is a triplet light emitting material, the same. It is preferable that it is contained in the light emitting unit 2 containing the light emitting dopants C and D of the triplet light emitting material.
  • light emitting unit refers to a component excluding an anode and a cathode among components constituting a normal organic EL element.
  • elements constituting a normal organic EL device include, for example, (anode) / light emitting layer / (cathode), (anode) / hole transport layer / light emitting layer / (cathode), (anode) / hole transport layer / Light emitting layer / electron transport layer / (cathode), (anode) / hole injection layer / hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer / electron injection layer / (cathode) and the like.
  • the above-mentioned “intermediate connection layer” is a layer for connecting the light emitting units 1 and 2 described above, and includes an intermediate conductive layer including a transparent conductive film disclosed in Japanese Patent Laid-Open No. 11-329748, In the intermediate electrode disclosed in Japanese Patent No. -329748, the charge generation layer disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-272860, the doped connector disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-281371, and Japanese Patent Application Laid-Open No. 2006-49393.
  • known configurations such as the charge extraction layer and the adjacent layer shown can be used, the optical design becomes simpler, the metal oxide film or the metal film is not used, and the dopant is added to the organic compound film or the organic compound.
  • a doped film is desirable because a difference in refractive index from the organic light emitting layer is reduced.
  • the white light-emitting organic electroluminescence element it is particularly desirable that one of the anode 10 and the cathode 11 is a reflective electrode.
  • the light emitting unit 1 is located farther from the reflective electrode than the light emitting unit 2, and the red light having a correlated color temperature of 2000-4500K emits a relatively strong white light.
  • the white light-emitting organic electroluminescence element has higher efficiency (high light emission efficiency) and reduced viewing angle dependency.
  • the anode 10 is a transparent electrode and the cathode 11 is a reflective electrode.
  • the white light-emitting organic electroluminescence panel of the present invention is formed by providing a scattering light diffusion layer on the light extraction surface of the white light-emitting organic electroluminescence element.
  • the “light diffusion layer” is basically confined inside the device, which can efficiently disturb the transmission angle of light at an angle greater than or equal to the total reflection angle to a transmission angle equal to or less than the total reflection angle.
  • a layer can be used.
  • the total light transmittance of the light diffusion layer is particularly preferably 55 to 85%.
  • a light-diffusion layer it can form in arbitrary positions used as the light extraction surface (surface from which the light emission of an organic light emitting layer is radiated
  • an adhesive or adhesive is applied to a surface (light extraction surface) different from the surface on which the anode 10 of the support substrate 12 on which the transparent anode 10 such as ITO is formed.
  • a diffusion film as the light diffusion layer 14 can be bonded.
  • the support substrate 12 on which the white light-emitting organic electroluminescent element is mounted may have light diffusibility, or may be formed between the transparent electrode and the support substrate.
  • An emission spectrum shape is defined by a normalized Gaussian G ( ⁇ p, ⁇ ) having a peak value of 1 defined by an emission peak wavelength ⁇ pnm and a standard deviation ⁇ nm with respect to the peak.
  • Lambertian is a radiation distribution with equal radiance in the front direction and in each direction.
  • the synthesized spectrum S ( ⁇ , ⁇ ) composed of four types of emission spectra when measured from the angle ⁇ is defined by the following equation [Formula 1].
  • P A , P B , P C and P D are quantities proportional to the emission intensities of the emission dopants A, B, C and D, respectively.
  • D ( ⁇ , n A ), D B ( ⁇ , n B ), D C ( ⁇ , n C ), D D ( ⁇ , n D ) are the radiances of the luminescent dopants A, B, C, D, respectively. It is a formula which shows angle dependence.
  • ⁇ pA , ⁇ pB, ⁇ pC , and ⁇ pD are emission peak wavelengths (nm) of the emission dopants A, B, C, and D, respectively.
  • ⁇ A , ⁇ B , ⁇ C , and ⁇ D are standard deviations (nm) of the emission spectra of the luminescent dopants A, B, C, and D, respectively.
  • the angle dependency of emission peak wavelength, emission spectrum standard deviation, emission peak intensity, and radiance is calculated under the conditions shown in Table 1, and the chromaticity difference at each observation angle is shown in Table 1.
  • the front spectra are the same, and the four conditions in Table 1 have only differences in the angle dependency of the emission intensity of each emission color as the calculation conditions.
  • S2 has a small viewing angle dependency of the emission color in both the CIE color system and the u′v ′ color system.
  • S4 has a small viewing angle dependency of the emission color in both the CIE color system and the u′v ′ color system. That means Luminance average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant A)> Brightness average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant D) In Brightness average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant C)> Brightness average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant B) However, it is understood that this configuration is useful for reducing the viewing angle dependency.
  • the angle dependency in Table 1 describes the individual angle dependency of each light-emitting dopant.
  • the angle dependence of each light emitting dopant peak wavelength can be slightly affected by the angle dependence of other light emitting dopants as compared to the angle dependence of the light emitting dopant alone.
  • the peak of each luminescent dopant is about 0.1 times or more than the maximum peak
  • the direction of the inequality sign at each emission peak wavelength in the mixed state is basically unchanged, so in the mixed state
  • the luminance average value of 50 to 70 degrees at the emission peak wavelength of each of the luminescent dopants / the direction of the inequality sign of the front luminance is the average luminance value of 50 to 70 degrees of the luminescent dopant having the emission peak wavelength / front. It is thought that it is not different from the direction of the inequality sign of brightness.
  • FIG. 2 shows the angle dependence of the emission spectrum in S2 of Table 1
  • FIG. 3 shows the angle dependence (maximum intensity normalization) of the emission spectrum in S2 of Table 1.
  • FIG. 2 which is the sum of the light emitting dopants A, B, C, and D in this simulation, the average luminance / front luminance of 50 degrees to 70 degrees at each wavelength (450, 520, 570, 615) was confirmed. In 450, it was 1.16 at 520, 0.81 at 570, 0.97 at 570, and 0.81 at 615.
  • Luminance average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant A)> Brightness average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant D)
  • Brightness average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant C)> Brightness average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at emission peak wavelength of emission dopant B)
  • the luminance average value of 50 ° -70 ° / front luminance must be 1.0, so in the spectrum which is certainly the sum of the four dopants, each luminescent dopant
  • the angle dependency of the luminance at the wavelength is different from the angle dependency of one kind of dopant, the influence is not so strong that the magnitude relationship between the average luminance of 50 degrees-70 degrees / front luminance between the dopants is changed. This is because the angle dependence of the emission peak wavelength of each emission dopant is basically influenced by the emission dopant having the emission peak wavelength.
  • T1, T2 and T3 indicate the angle dependency of the emission color when only the emission peak wavelength of the emission dopant B is changed among the emission dopants A, B, C, and D.
  • coordinates in the u′v ′ color system corresponding to the peak wavelengths of the light-emitting dopants A, C, and D used in T1 are indicated by diamond marks.
  • the coordinates in the u′v ′ color system corresponding to the wavelength 520 nm at T1 of the luminescent dopant B, the wavelength 500 nm at T2, and the wavelength 490 nm at T3 are indicated by circle marks.
  • the coordinates in the u′v ′ color system corresponding to the peak wavelength are the coordinates of the spectrum of a sharp peak (standard deviation 1 nm) at the peak wavelength.
  • the vector (vector DA) in FIG. ) Changes color.
  • ⁇ in Table 2 is defined by the following equation [Expression 2], and the unit is degrees (however, the coordinates of A, B, C, and D are coordinates in the CIE color system).
  • ⁇ in Table 2 is defined by the following formula [Equation 3], and the unit is degrees (however, the coordinates of A, B, C, and D are coordinates in the u′v ′ color system).
  • ⁇ and ⁇ represent angles formed by the vector DA and the vector BC in the CIE color system and the u′v ′ color system, respectively.
  • T1, T2, and T3 examined the viewing angle dependence of the luminescent color when the wavelength of the luminescent dopant B is 520, 500, and 490, respectively.
  • the angles formed by the vector DA and the vector BC are smaller in the order of T1, T2, and T3 in both the CIE color system and the u′v ′ color system.
  • the viewing angle dependence of the emission color also decreases in the order of T1, T2, and T3 in both the CIE color system and the u′v ′ color system.
  • the viewing angle dependence of the CIE color system is also described.
  • the viewing angle dependence of the u'v 'color system in which the distance of the color space is defined as an equal distance, is large or small. is important.
  • U1 and U2 are compared.
  • U1 and U2 change the wavelength of the luminescent dopant B among the luminescent dopants A, B, C, and D.
  • the difference between T1, T2, T3 system is to have reversed magnitude relation of n B and n C.
  • the emission color is more influenced by the luminescent dopant A than the luminescent dopant D as it goes from 0 degrees to 80 degrees. Becomes stronger.
  • the vector (vector DA) in FIG. ) Changes color.
  • the vector (vector DA) determined from the coordinates of the emission peak wavelength of the luminescent dopant D and the coordinates of the u'v 'color system corresponding to the emission peak wavelength of the emission dopant B and the light emission. It was shown that the vector (vector BC) determined from the coordinates of the u′v ′ color system corresponding to the emission peak wavelength of the dopant C is preferably substantially parallel.
  • the combined vector of vector Y and vector Z is smaller than the combined vector of vector X and vector Z.
  • the luminescent dopants are luminescent dopant A, luminescent dopant B, luminescent dopant C, and luminescent dopant D from the shorter wavelength, and the peak of luminescent dopant A in the u′v ′ color system.
  • the coordinates corresponding to the wavelength are (x a , y a )
  • the coordinates corresponding to the peak wavelength of the luminescent dopant B are (x b , y b )
  • the coordinates corresponding to the peak wavelength of the luminescent dopant C are (x c , y c).
  • the peak wavelength of the light-emitting dopant D becomes stronger as it becomes 0 to 80 degrees in the relationship between the light-emitting dopant A and the light-emitting dopant D.
  • the vector Z is defined with the coordinates corresponding to the end point side and the coordinates corresponding to the weak emission dopant as the starting point side.
  • a vector X represents a case where the light-emitting dopant B becomes strong at 0 to 80 degrees
  • a vector Y represents a case where the light-emitting dopant C becomes strong.
  • Vector X is (x b -x c, y b -y c)
  • the vector Y is a (x c -x b, y c -y b).
  • the vector Y is a case where the light emitting dopant C becomes strong at 0 to 80 degrees with respect to the light emitting dopant B and the light emitting dopant C.
  • light-emitting dopants there are at least four types of light-emitting dopants, which are light-emitting dopant A, light-emitting dopant B, light-emitting dopant C, and light-emitting dopant D from the shorter wavelength, and u′v ′ table.
  • a coordinate corresponding to the peak wavelength of the emission dopant a (x a, y a)
  • the coordinate corresponding to the peak wavelength of the emission dopant B (x b, y b)
  • corresponding to the peak wavelength of the emission dopant C (X c , y c )
  • coordinates corresponding to the peak wavelength of the luminescent dopant D are (x d , y d )
  • the relationship between the luminescent dopant A and the luminescent dopant D is 0 to 80 degrees.
  • the vector Z is defined with the coordinates corresponding to the peak wavelength of the luminescent dopant becoming stronger as the end point side and the coordinates corresponding to the luminescent dopant becoming weaker as the start point side.
  • the coordinates corresponding to the peak wavelength of the light-emitting dopant that becomes stronger from 0 degrees to 80 degrees are the end point side
  • the coordinates corresponding to the weak light-emitting dopant are the start point side.
  • the peak wavelengths of the light-emitting dopant B and the light-emitting dopant C exist on both sides with a boundary of 520 nm forming the outer edge vertex of the green region of the u′v ′ chromaticity diagram. That is, it is desirable that the peak wavelength of the luminescent dopant B ⁇ 520 nm and the peak wavelength of the luminescent dopant C> 520 nm.
  • the peak wavelength of the luminescent dopant A is 450-470 nm
  • the peak of the luminescent dopant B is It is particularly preferable that the wavelength is 495-510 nm, the peak wavelength of the luminescent dopant C is 540-580 nm, and the peak wavelength of the luminescent dopant D is 600-700 nm.
  • various types of light emitting materials have been invented conventionally at each wavelength, and various kinds of light emitting materials have been conventionally invented. Is applicable.
  • a particularly desirable form of the light-emitting dopant A is The peak wavelength is 450-470 nm, the peak wavelength of the luminescent dopant B is 495-510 nm, the peak wavelength of the luminescent dopant C is 540-580 nm, and the peak wavelength of the luminescent dopant D is 600-700 nm.
  • Preferred examples of the light-emitting dopants A, B, C, and D of the present invention are listed below, but are not limited to the following examples, and any known material can be used.
  • Green emission dopant as emission dopant C: Bt 2 Ir (acac): emission peak wavelength 570 nm, (peak wavelength u ′, v ′) (0.203, 0.570).
  • TBP represents 1-tert-butyl-perylene.
  • Bt 2 Ir (acac) represents bis (2-phenylbenzothiozolato-N—C2) iridium (III) acetylacetonate.
  • Btp 2 Ir (acac) represents bis [2- (2′-benzothienyl) pyridinate-N, C3] iridium (III) acetylacetonate.
  • Coumarin 6 represents 3- (2-benzothiazolyl) -7- (diethylamino) coumarin.
  • singlet materials in the blue region include BCzVBi (4,4′-bis (9-ethyl-3-carbazovinylene) -1,1′-biphenyl), Perylene, TBPe (2, 5, 8 , 11-tetra-tert-butylperylene), BCzVB (9H-carbazole-3,3 ′-(1,4-phenylene-di-2,1-ethene-diyl) bis [9-ethyl- (9C)]) , DPAVBi (4,4-bis [4- (di-p-tolylamino) styryl] biphenyl).
  • the triplet material in the blue region includes fac-Ir (Pmb) 3 (tris (1-phenyl-3-methylbenzimidazoline-2-ylidene-C, C2 ′), mer-Ir (Pmb) 3 (Tris ( 1-phenyl-3-methylbenzimidazoline-2-ylidene-C, C2 ′), etc.
  • triplet material green-yellow region Ir (ppy) 3 (tris (2-phenylpyridine) iridium ( III)), Ir (ppy) 2 (acac) (bis (2-phenylpyridine) (acetylacetonato) iridium (III)), Ir (mppy) 3 (tris [2- (p-tolyl) pyridine] iridium ( III)) etc.
  • Examples of singlet materials in the red region include DCM2 (4- (dicyanomethylene) -2-methyl-6-julolidyl-9-enyl-4H-pyran), DCJT (4 -(Dicyanomethylene) -2-methyl-6 (1,1,7,7-tetramethyljulolidyl-9-enyl) -4H-pyran) and the like.
  • the triplet material of the region is Ir (btp) 2 (acac) (bis (2-benzo [b] thiophen-2-yl-pyridine) (acetylacetonato) iridium (III)), Ir (piq) 3
  • examples thereof include (tris (1-phenylisoquinoline) iridium (III)), Ir (piq) 2 (acac) (bis (1-phenylisoquinoline) (acetylacetonato) iridium (III)) and the like.
  • the light emitting dopant A is usually a blue light emitting material (peak wavelength of 500 nm or less), and the light emitting dopant D is a red light emitting material (peak wavelength). 600 nm or more).
  • the light emitting dopants B and C are green or yellow light emitting materials (peak wavelength: 500 to 600 nm).
  • the internal quantum efficiency of blue light-emitting materials is lower than the internal quantum efficiency of light-emitting materials of other colors, and the blue light-emitting material of triplet material has a short lifetime, so the lifetime is long, but the internal quantum efficiency is low.
  • a blue light emitting material of a singlet material may be used, and the light emission intensity of the blue light emitting dopant in a state where no light scattering region is provided on the light extraction surface as described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-335183. Is weakened by interference in the front direction, and is strengthened in the oblique direction, and it is desirable to increase the blue light emitting dopant emission efficiency when the light scattering layer is formed.
  • red light emitting layers usually tend to have higher luminous efficiency than other colors when other color light emitting layers are present. Therefore, when forming a highly efficient white light emitting organic electroluminescent element, red light emitting layer is used. The strength is often high. In this case, in the case where the light scattering layer is not formed, the red light emission when the light diffusion layer is formed is as follows: luminance average value of 50 ° -70 ° / front luminance (at the emission peak wavelength of the luminescent dopant D) ⁇ 1 It is desirable to reduce the gain of the luminous efficiency of the dopant.
  • control of the interference of each light-emitting dopant is determined by controlling the distance between the light-emitting layer and the cathode, which is usually a reflective electrode.
  • ⁇ is the emission wavelength of the light emitting layer in which the light emitting dopant of interest exists
  • d is the distance between the light emitting layer and the cathode
  • n is the refractive index of the layer existing between the light emitting layer and the cathode.
  • optical interference design itself is not limited to the one described here, but may be designed using other well-known techniques. Basically, a technique of increasing or decreasing the luminance average value / front luminance of 50 to 70 degrees of a certain light emitting layer from 1 is a well-known technique.
  • the interference control in the case where the cathode is a reflective electrode has been described. Even when the cathode is not a reflective electrode, whether each luminescent dopant is intensified in the front direction or intensified in the oblique direction with respect to Lambertian is related to optical interference. It can be generally predicted by numerical analysis, simulation, etc., and can be controlled by appropriately adjusting the hole transport layer thickness, the electron transport layer thickness, and the light emitting layer thickness.
  • an organic EL layer is formed on a normal non-diffusible substrate, it is possible to easily check whether the element is suitable for the present invention, and by observing a cross section with a transmission electron microscope, If the thickness of each layer is known, the angular distribution of luminance can be predicted to some extent.
  • the light emitting dopant A is a singlet light emitting material and the light emitting dopant D is a triplet light emitting material.
  • the gain of improving the light emitting efficiency of the light emitting dopant A when the light scattering layer is provided is compared with the gain of improving the light emitting efficiency of the light emitting dopant D.
  • the white light-emitting organic electroluminescence panel including a highly efficient white light-emitting organic electroluminescence element and a light scattering layer.
  • the light emitting dopant C may be a triplet light emitting material. Since the light-emitting dopant A is a singlet material, a white organic electroluminescence device with high efficiency and long life can also be realized.
  • the dopant A of the singlet light emitting material is the first light emitting unit
  • the light emitting dopant D of the triplet light emitting material is the second light emitting unit. It is suitable for avoiding energy transfer.
  • the light emitting dopant C is a triplet light emitting material
  • the light emitting dopant C is preferably included in the second light emitting unit.
  • the light-emitting dopant B is a singlet light-emitting material
  • the light-emitting dopant B is preferably included in the second light-emitting unit if the light-emitting dopant B is a triplet light-emitting material.
  • the cathode or the anode is a reflective electrode
  • the first light emitting unit is more than the second light emitting unit. It is desirable to be at a position far from the reflective electrode. This is because the light extraction efficiency is usually higher in the range of 50 nm or more away from the reflective electrode, and the light emitting unit closer to the reflective electrode has a higher gain due to optical interference. When the gain due to optical interference is considered, the gain closer to the reflective electrode is higher because the order of interference as described in JP-A-2000-243573 is lower.
  • the reflective electrode is a normal metal such as aluminum, and if the light emitting layer and the metal are too close, the exciton of the light emitting layer moves to the metal side, and extinction occurs for a reason other than optical interference.
  • the distance between the light emitting layer and the cathode is preferably 30 nm or more. Since white light having a correlated color temperature of 2000-4500 K has a relatively high red light emission intensity, it is desirable that a red light emitting layer be present in the light emitting unit close to the reflective electrode.

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Abstract

　視野角依存性が低減された高効率な白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。陽極と陰極の間に、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子である。前記４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ、発光ドーパントＣ、発光ドーパントＤの順に長くなっている。発光スペクトルが、５０－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）であり、５０－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）である。

Description

白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子及び白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル
　本発明は、発光効率、とくに発光光の外部取り出し効率に優れた白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子と、この白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を使用した高効率な面光源である白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルに関するものである。
　電極間に発光層を設け、電気的に発光を得るエレクトロルミネッセンス素子や発光ダイオードは、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろん、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種光源としても、盛んに研究開発が進んでいる。
　特に、有機エレクトロルミネッセンス素子は、近年注目を集めており、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点ですぐれている。これらの照明用途では蛍光灯に匹敵する発光効率を目標として、素子構成、材料、駆動方法、製造方法などの改良が検討されている。
　しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子のように、発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子では、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射し内部に閉じ込められ、導波光として失われる。
　スネルの法則による計算では、発光層の屈折率をｎとしたとき、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηは、η＝１／（２ｎ２）で近似される。発光層の屈折率を有機物の代表値として１．７とすると、η≒１７％程度となり、８０％以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われる。
　このように、導波光を外部に取り出すには、発光層と出射面との間に反射・屈折角を乱れさせる領域を形成し、スネルの法則を崩して、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやるか、発光自体に集光性を持たせる必要がある。
　特許文献１や特許文献２にも記されているように、通常、有機エレクトロルミネッセンス素子の電子輸送性発光層の厚さは数十～百数十ｎｍであり、可視光波長のオーダーである。したがって、最終的に外部に出射する光は干渉を起こし、発光領域と反射電極との距離ｄにより強め合ったり弱め合ったりする。また、特許文献１の図１３では正面方向の放射光のみを記述しているが、実際には斜め方向の光も存在し、距離ｄと発光波長λによっては、放射光の角度により干渉条件が異なる。その結果、正面方向の光は強め合い、広角度方向の光は弱め合う場合や、その反対の場合が起こりうる。すなわち、発光輝度が視角度により変化する。
　特許文献１や特許文献２では、上述した導波光を取り出す構造を設ける前の有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面からの輝度分布において、下記式（１）を満たす素子の光取り出し面に光拡散構造等を設けると、光拡散構造を設けた後の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光効率として高いものが得られると記されている。
　正面輝度値＜（５０度－７０度方向の輝度値）…（１）
　この発明では、光拡散層を設ける前の状態において、特に、正面方向の発光は弱め合うが、素子内部に閉じ込められる導波光は強め合うような構成とされている。このように、通常は導波光として素子内部に閉じ込められる広角度成分の光を強め合うように基本構成を決定し、大部分の光量が分布する導波光を増幅した上で、上記光拡散層を形成すると、外部に出射できる正面方向の光が強め合うように基本構成を決定するよりも、発光効率が高められた有機エレクトロルミネッセンス素子が得られることが知られている。
尚、式（１）は下記式（２）とも言える。
　５０度－７０度方向の輝度平均値／正面輝度＞１　…（２）
　また、特許文献２では複数色の発光層が存在する有機エレクトロルミネッセンス素子においては、効率の悪い色の発光層について陰極間と発光層の距離を最適化することが記されている。照明用途として有機エレクトロルミネッセンス素子を考えた場合、発光効率が高いだけでなく、発光色の視野角依存性も低減されることが望ましい。白色発光の有機エレクトロルミネッセンス素子として、発光色の視野角依存性がないことは理想的には各発光色の発光強度の視野角依存性がそろっていれば、発光色の視野角依存性がないことになるが、特許文献２のように光学干渉の効果を用いて各発光色の発光効率の調整を行う場合は、各発光色の発光強度の視野角依存性がそろっていないことを前提にしなければならない。
　特許文献３でも記されているように、光散乱性の光散乱層を有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に形成すると、一般に視野角依存性が低減することは知られているが、光拡散層を併用しない、元々の有機エレクトロルミネッセンス素子で視野角依存性が低ければ、なお発光色の視野角依存性が低減された有機エレクトロルミネッセンス素子が得られる。
特開２００４－２９６４２３号公報 特開２００４－３３５１８３号公報 国際公開番号ＷＯ２００５／０９４１３０号
　本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、視野角依存性が低減された高効率な白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子及びこれを用いた白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルを提供することを目的とする。
　本発明に係る白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極と陰極の間に、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤの順に長くなっており、発光スペクトルが、｛５０度－７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞｛５０度－７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝であり、ここにおいて、前記「５０度－７０度の第一の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第一の正面輝度」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度－７０度の第二の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第二の正面輝度」は前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における正面輝度であり、｛５０度－７０度の第三の輝度平均値／第三の正面輝度｝＞｛５０度－７０度の第四の輝度平均値／第四の正面輝度｝であり、ここにおいて、前記「５０度－７０度の第三の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第三の正面輝度」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度－７０度の第四の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第四の正面輝度」は前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における正面輝度であるとを特徴とするものである。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記発光ドーパントＢのピーク波長が４８０～５２０ｎｍであり、前記発光ドーパントＣのピーク波長が５２０～５８０ｎｍであることが好ましい。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記発光ドーパントＡは青色発光ドーパントであり、前記発光ドーパントＤは赤色発光ドーパントであることが好ましい。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、｛５０度－７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞１であることが好ましい。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、｛５０度－７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝＜１であることが好ましい。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記陽極と前記陰極間に、２つの発光ユニットと、これら２つの発光ユニット間を接続する中間接続層とを設けてから構成され、前記一方の発光ユニットが前記発光ドーパントＡを含み、前記他方の発光ユニットが前記発光ドーパントＣ及び前記発光ドーパントＤを含むことが好ましい。
　前記発光ドーパントＡを含む前記一方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは１重項発光材料であることが好ましい。
　前記発光ドーパントＣ及びＤを含む前記他方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは３重項発光材料であることが好ましい。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記発光ドーパントＡは１重項発光材料であり、前記発光ドーパントＣ及びＤは３重項発光材料であることが好ましい。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記陽極と前記陰極のいずれか一方は反射性電極であり、前記一方の発光ユニットは前記他方の発光ユニットよりも前記反射性電極から遠い位置にあり、相関色温度２０００－４５００Ｋの白色発光を行うことが好ましい。
　前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光スペクトルが前記４種類の発光ドーパントからのみ由来していることが好ましい。
　本発明に係る白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルは、前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に散乱性の光拡散層が設けられていることを特徴とするものである。
　本発明は、高効率（高発光効率）で視野角依存性が低減されたものである。
本発明の実施の形態の一例を示す放射パターンの説明図である。 同上の波長と発光強度の関係を示すグラフである。 同上の波長と発光強度の関係を示すグラフである。 同上の発光ドーパントのピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標を示すダイヤマークである。 同上の発光ドーパントのピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標を示すダイヤマークである。 同上のベクトルＸとベクトルＹとベクトルＺとの関係を示す説明図である。 （ａ）は同上の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す断面図、（ｂ）は同上の白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルの一例を示す断面図である。
　以下、本発明を実施するための形態を説明する。
　本明細書では光取り出し面に光拡散層を備えていない、陽極と対向する陰極間に有機発光層を備えた発光デバイスを有機エレクトロルミネッセンス素子と呼び、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に光拡散層を備えた発光デバイスを有機エレクトロルミネッセンスパネルと呼ぶ。
　白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極と陰極の間に発光ピークを有する複数種の発光ドーパントを含むものである。これらの発光ドーパントは、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントから構成されている。これら４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤの順に長くなっている。白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、これら４種類の発光ドーパントのみに由来する発光スペクトルから実質的に白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の発光スペクトルが構成されていることが望ましい。これにより、高効率で視野角依存性が低減される。
　５種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の発光スペクトルにおいては、４種類の発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄの決め方は、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄの順に長くなると決めているので、５Ｃ１＝５通り存在することになるが、基本的には５種類のうち、外部量子効率の高い、４種類を選ぶことが望ましい。６種類以上においても同様に４種類決めることが望ましい。
　白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子はその発光スペクトルが以下の式（Ｆ１）及び式（Ｆ２）で規定される両方の条件を満たすものである。
　５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）　…（Ｆ１）
　５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）　…（Ｆ２）
　これら式（Ｆ１）かつ式（Ｆ２）の条件を満たすことにより、高発光効率で低視野角依存性の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を形成できるものである。
　ここで、「（発光ドーパントＡの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＡの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指す。発光ドーパントＢ、Ｃ、Ｄについても同様であり、「（発光ドーパントＢの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＢの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指し、「（発光ドーパントＣの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＣの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指し、「（発光ドーパントＤの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＤの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指す。例えば、ある発光ドーパントの発光ピーク波長が４００ｎｍである場合、４００ｎｍ±１ｎｍの範囲において５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度を計測して算出するものである。この波長分解能（±１ｎｍ）はトプコン製ＳＲ－３等、通常の色彩輝度計で発光スペクトル測定を行えば、問題なく測定できる精度である。「５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度」は光拡散層を備えていない、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の「発光ドーパントの発光ピーク波長における」輝度を参照するものとする。「５０度－７０度の輝度平均値」は、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の正面０度に対して５０度から７０度の間で傾いた位置の輝度を計測し、その輝度を単純な算術平均したものである。「正面輝度」は白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の正面０度の輝度を指す。
　上記の式（Ｆ１）は、以下のように言い換えることもできる。
　｛５０度－７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞｛５０度－７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝　…（Ｆ１）
　ここにおいて、前記「５０度－７０度の第一の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第一の正面輝度」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度－７０度の第二の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第二の正面輝度」は前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における正面輝度である。
　上記の式（Ｆ２）は、以下のように言い換えることもできる。
　｛５０度－７０度の第三の輝度平均値／第三の正面輝度｝＞｛５０度－７０度の第四の輝度平均値／第四の正面輝度｝　…（Ｆ２）
　ここにおいて、前記「５０度－７０度の第三の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第三の正面輝度」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度－７０度の第四の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第四の正面輝度」は前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における正面輝度である。
　上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極と陰極の間に設けられる４種類の発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ、Ｄにおいて、特に、二番目に発光ピーク波長が長い発光ドーパントＢは発光ピーク波長が４８０ｎｍ以上５２０ｎｍ以下、三番目に発光ピーク波長が長い発光ドーパントＣは発光ピーク波長が５２０ｎｍ以上５８０ｎｍ以下であることが望ましい。このような構成にすることによって更に低視野角依存性が実現できる。この場合、発光ドーパントＢよりも発光ピーク波長が短い発光ドーパントＡは青色発光ドーパントを用い、発光ドーパントＣよりも発光ピーク波長が長い発光ドーパントＤは赤色発光ドーパントを用いるのが好ましい。
　上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞１であることが望ましい。すなわち、｛５０度－７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞１であることが好ましい。発光ドーパントＡは短波長発光ドーパントであり、他の発光ドーパントを用いた発光層に対して発光効率が低くなる傾向があるので、このような構成によって、光拡散層形成後などにおいて、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の効率向上を図ることが望ましい。
　上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）＜１であることが望ましい。すなわち、｛５０度－７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝＞１であることが好ましい。発光ドーパントＤは長波長発光ドーパントであり、他の発光ドーパントを用いた発光層に対して発光効率が高めにでるので、このような構成によって、光拡散層形成後などにおいて、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の効率向上を抑制することが望ましい。
　上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の形態としては、図７（ａ）に示すように、陽極１０と陰極１１の間に、有機発光層１３として、二つの発光ユニット１と発光ユニット２とを設けたものが好ましい。また、この２つの発光ユニット１，２間を接続する１つの中間接続層３を備えて有機発光層３が構成されているのが好ましい。さらに、一方の発光ユニット１が青色の発光ドーパントＡを含有し、他方の発光ユニット２が緑色の発光ドーパントＣと赤色の発光ドーパントＤとを含むのが好ましい。また、上記の発光ドーパントＡが１重項発光材料であり、発光ドーパントＣ及びＤが３重項発光材料であることが望ましい。青色発光材料の３重項材料は通常寿命が短いため、素子の長寿命化のためには青色発光ドーパントＡは１重項材料であることが望ましい。このときに、１重項材料である青色発光材料は他の発光層に対して発光効率が低くなる傾向にあるが、上記の式（Ｆ１）及び式（Ｆ２）の条件を満たすことにより、高効率にすることができ、長寿命かつ高効率な白色有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができる。発光ドーパントＢは１重項発光材料であれば、同じ１重項発光材料の発光ドーパントＡを含有する発光ユニット１に含まれるのが好ましく、発光ドーパントＢが３重項発光材料であれば、同じ３重項発光材料の発光ドーパントＣ、Ｄを含有する発光ユニット２に含まれていることが好ましい。
　上記の「発光ユニット」とは、通常の有機ＥＬ素子を構成する要素のうち、陽極と陰極とを除いた構成要素をさす。「通常の有機ＥＬ素子を構成する要素」としては、例えば、（陽極）／発光層／（陰極）、（陽極）／ホール輸送層／発光層／（陰極）、（陽極）／ホール輸送層／発光層／電子輸送層／（陰極）、（陽極）／ホール注入層／ホール輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）などが挙げられる。また、上記の「中間接続層」とは、前述の発光ユニット１，２間を接続する層であり、特開平１１－３２９７４８号公報で示された透明導電膜を含む中間導電層、特開平１１－３２９７４８号公報で示された中間電極、特開２００３－２７２８６０号公報で示された電荷発生層、特開２００４－２８１３７１号公報で示されたドープトコネクタ、特開２００６－４９３９３号公報等で示された電荷引抜層と隣接層、等の公知の構成が使用可能であるが、光学設計がより簡便になる、金属酸化物膜や金属膜を用いない、有機化合物膜もしくは有機化合物にドーパントがドープされた膜で構成されることが、有機発光層との屈折率差が低減されるので望ましい。
　さらに、上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子において、望ましい形態は、特に、陽極１０および陰極１１のいずれか一方は反射性電極である。この場合、発光ユニット１は発光ユニット２よりも反射性電極から遠い位置にあり、しかも、相関色温度２０００－４５００Ｋの赤色が比較的強い白色発光を行うものである。この場合、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子がさらに高効率（高発光効率）で視野角依存性が低減されたものとなる。より好ましくは、陽極１０が透明電極、陰極１１が反射性電極である。
　本発明の白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルは、上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に散乱性の光拡散層が設けられて形成されている。ここで、「光拡散層」とは、基本的に、全反射角以上の角度にある光の伝送角を効率良く全反射角以下の伝送角に乱すことができ、素子内部に閉じ込められている導波光をより多く外部に出射できるように形成されておればよく、特に限定は無いが、特開２００４－３３５１８３号公報や特開２００４－２９６４２３号公報に記されているような公知の光拡散層が用いることができる。また、光拡散層の全光線透過率は特に５５－８５％であることが好ましい。光拡散層の形成位置については、陽極１０と陰極１１の間以外の光取り出し面（有機発光層の発光が外部に放射される面）となる任意の位置に形成できる。例えば、図７（ｂ）に示すように、ＩＴＯなどの透明な陽極１０が形成された支持基板１２の陽極１０が形成された表面とは異なる表面（光取り出し面）に粘着剤や接着剤を介して光拡散層１４としての拡散フィルムを貼り合せることができる。若しくは、白色発光有機エレクトロルミネッセン素子を載置した支持基板１２に光拡散性を持たせてもよく、また透明電極と支持基板の間に形成してもよい。
　このように光拡散層を設けることによって、視野角依存性が低減されるものである。
　以下に、本発明について数値計算により検証を行った結果を説明する。
　まず、数値計算の手法について述べる。発光ピーク波長λｐｎｍ，ピークに対する標準偏差σｎｍで定義される、ピーク値が１である規格化されたガウシアンＧ（λｐ，σ）で発光スペクトル形状を規定する。
　次に、放射輝度の角度依存性Ｄ（θ）については面光源（白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子）の正面方向に対する、光源から検出器方向の角度をθとして、
　Ｄ（θ，ｎ）＝ｃｏｓｎ（θ）で定義する。
　この式においてはｎ＝１の場合は面光源の放射分布として、通常仮定されるランバーシアン分布となり、
　ｎ＞１の場合、５０－７０度の放射輝度平均値＜正面方向の放射輝度
　ｎ＝１の場合、５０－７０度の放射輝度平均値＝正面方向の放射輝度
　ｎ＜１の場合、５０－７０度の放射輝度平均値＞正面方向の放射輝度
となる。図１にｎ＜１，ｎ＝１．０，ｎ＞１の場合の放射分布を示す。数値計算上
　０＜ｃｏｓ（θ）＜１［０≦θ≦９０°］であり、０＜ｎ１＜ｎ２である場合、
　５０－７０度の放射輝度平均値／正面方向の放射輝度（ｎ＝ｎ１）＞５０－７０度の放射輝度平均値／正面方向の放射輝度（ｎ＝ｎ２）が成立する。
　ランバーシアンとは正面方向と各方向の放射輝度が等しい放射分布のことである。
　角度θから測定したときの４種類の発光スペクトルから構成される合成されたスペクトルＳ（λ，θ）は以下の［数１］に示す式で定義する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
  
　ＰＡ，ＰＢ，ＰＣ，ＰＤはそれぞれ、発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄの発光強度に比例する量である。Ｄ（θ，ｎＡ），ＤＢ（θ，ｎＢ），ＤＣ（θ，ｎＣ），ＤＤ（θ，ｎＤ）はそれぞれ、発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ，Ｄの放射輝度の角度依存性を示す式である。λｐＡ，λｐＢ，λｐＣ，λｐＤはそれぞれ発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄの発光ピーク波長（ｎｍ）である。σＡ、σＢ、σＣ、σＤはそれぞれ発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄの発光スペクトルの標準偏差（ｎｍ）である。
　発光ピーク波長、発光スペクトル標準偏差、発光ピーク強度、放射輝度の角度依存性を表１に示される条件で計算し、その際の各観測角度における色度の差を表１において示している。表１の全てのスペクトルにおいて、正面におけるスペクトルは一致しており、表１の４条件は計算条件としては各発光色の発光強度の角度依存性の差異しか存在しない。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 　Ｓ１，Ｓ２共にｎＡ＝０．８，ｎＤ＝１．３なので、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）
が成立しており、
　Ｓ１では、ｎＢ＝１．０，ｎＣ＝１．３なので、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＜５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）
であり、
　Ｓ２では、ｎＢ＝１．３，ｎＣ＝１．０なので、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）
である。
　Ｓ１とＳ２の比較から、ＣＩＥ表色系においても、ｕ’ｖ’表色系においても、Ｓ２が発光色の視野角依存性が小さいことがわかる。
　また、同様の条件で角度依存性の大きさの異なる、Ｓ３，Ｓ４でも発光色の視野角依存性について検討する。
　Ｓ３，Ｓ４共に
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＜５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）
が成立している。
　Ｓ３では、ｎＢ＝０．９，ｎＣ＝１．２なので、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）
である。
　Ｓ４では、ｎＢ＝１．２，ｎＣ＝０．９なので、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＜５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）
である。
　Ｓ３とＳ４の比較から、ＣＩＥ表色系においても、ｕ’ｖ’表色系においても、Ｓ４が発光色の視野角依存性が小さいことがわかる。つまり、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）
において、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）
が、視野角依存性低減に有用な構成だと理解される。
　表１の角度依存性は各発光ドーパントの個別の角度依存性について記している。各発光ドーパントの各発光ピーク波長においては、４種類の発光ドーパントによる発光ドーパントが混ざっている状態においては、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）と５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）の大小関係および、
５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）と５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）の大小関係にわずかに影響があり、混ざっている状態においてはそれぞれの発光ドーパントピーク波長における角度依存性は、発光ドーパント単体の角度依存性と比べるとその他の発光ドーパントの角度依存性の影響をわずかに受けうる。しかし、それぞれの発光ドーパントのピークが最大ピークに対して約０．１倍以上あれば、混ざっている状態での各発光ピーク波長における不等号の向きは基本的に変わらないので、混ざっている状態でのそれぞれの発光ドーパントの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度の大小の不等号の向きは、その発光ピーク波長をもつ発光ドーパントの５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度の大小の不等号の向きと変わらない、と考えられる。
　図２は表１のＳ２における発光スペクトルの角度依存性、図３は表１のＳ２における発光スペクトルの角度依存性（最大強度規格化）を示している。本シミュレーションにおいて発光ドーパントＡ、Ｂ，Ｃ，Ｄの和である図２を元に、各波長（４５０，５２０，５７０，６１５）における５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度を確認しても４５０においては１．１６、５２０においては０．８１、５７０においては０．９７、６１５においては０．８１となった。これから、４色の発光ドーパントの発光スペクトルの和においても、
　５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）
　かつ、
　５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）
を満たしている、といえる。
　表１を参照すると、Ｓ２において、発光ドーパントＣは発光ピーク波長５７０ｎｍであり、放射分布はランバーシアン（ｎＣ＝１）である。純粋に発光ドーパントＣによる寄与のみを考えると、５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度は１．０でなければならないため、確かに４種類のドーパントの和であるスペクトルでは、各発光ドーパント波長における輝度の角度依存性は、１種類のドーパントの角度依存性と異なるものの、ドーパント間の５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度の大小関係を変えるほど、影響は強くない。このことはそれぞれの発光ドーパントの発光ピーク波長における角度依存性は基本的に当該発光ピーク波長をもつ発光ドーパントによって主に影響を受けていることによる。
　次に、発光ピーク波長と視野角依存性の関係について検討する。
　表２のＴ１，Ｔ２，Ｔ３の比較を行う。Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３は各発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄのうち、発光ドーパントＢの発光ピーク波長のみを変化させた際の発光色の角度依存性を示している。図４にＴ１で用いた発光ドーパントＡ、Ｃ、Ｄのピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標をダイヤマークで示している。また発光ドーパントＢのＴ１における波長５２０ｎｍ、Ｔ２における波長５００ｎｍ、Ｔ３における波長４９０ｎｍに対応するｕ’ｖ’表色系における座標をサークルマークで示している。尚、ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標とはピーク波長において鋭いピーク（標準偏差１ｎｍ）のスペクトルの座標である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
 　Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３において、ｎＡ＝０．８，ｎＤ＝１．３なので、０度から８０度に向かうにつれて、発光色は発光ドーパントＤよりも発光ドーパントＡの影響が強まる。ｕ’ｖ’表色系において０度の色を始点として８０度の色を終点とするベクトルを定義すると発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係においては、図４における（Ｖ）のベクトル（ベクトルＤＡ）の向きに色が変わる。次に残りの色で、ベクトルＤＡの色の変化を抑制させる場合は、図５において発光ドーパントＢの座標は複数あるものの、ＢからＣの向き（ベクトルＢＣ）の向きに色を変えると（Ｖ）の色の変化を抑制させることができると考えられる。
　表２のαは次式［数２］で定義され、単位は度である（但し、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄの座標はＣＩＥ表色系における座標である）。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
  
　表２のβは次式［数３］で定義され、単位は度である（但し、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄの座標はｕ’ｖ’表色系における座標である。）。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
  
　α、βはそれぞれ、ＣＩＥ表色系、ｕ’ｖ’表色系におけるベクトルＤＡとベクトルＢＣの成す角度を示している。
　表２において、Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３は発光ドーパントＢの波長がそれぞれ、５２０、５００、４９０の場合の発光色の視野角依存性を検討した。ベクトルＤＡとベクトルＢＣの成す角度はＣＩＥ表色系、ｕ’ｖ’表色系で共にＴ１，Ｔ２、Ｔ３の順に小さくなっている。また、発光色の視野角依存性もＣＩＥ表色系、ｕ’ｖ’表色系で共にＴ１，Ｔ２、Ｔ３の順に小さくなっている。なお、参考までにＣＩＥ表色系の視野角依存性も記したが、照明の実際上は色空間の距離が等距離で定義されているｕ’ｖ’表色系の視野角依存性の大小が重要である。
　表２において、Ｕ１，Ｕ２の比較を行う。Ｕ１，Ｕ２は発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄのうち、発光ドーパントＢの波長を変化させている。Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３系との違いはｎＢとｎＣの大小関係が逆転していることである。
　まず、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係において、ｎＡ＝０．８，ｎＤ＝１．３なので、０度から８０度に向かうにつれて、発光色は発光ドーパントＤよりも発光ドーパントＡの影響が強まる。ｕ’ｖ’表色系において０度の色を始点として８０度の色を終点とするベクトルを定義すると発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係においては、図４における（Ｖ）のベクトル（ベクトルＤＡ）の向きに色が変わる。
　発光ドーパントＢと発光ドーパントＣの関係において、ｎＢ＝１．０，ｎＣ＝１．３なので、ｕ’ｖ’表色系において０度の色を始点として８０度の色を終点とするベクトルを定義すると図５においてＣからＢの向きに色が変わる。この点が先ほどのＴ１、Ｔ２、Ｔ３系と異なる。
　Ｕ１，Ｕ２の比較においてはベクトルＤＡとベクトルＢＣの成す角度が小さいほど、ＣＩＥ表色系においても、ｕ’ｖ’表色系においても発光色の視野角依存性が大きいことが示されている。
　表２の結果も、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの角度依存性による発光色変化を打ち消しあう向きに発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣの角度依存性を制御することで発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄから構成されたスペクトルの発光色の角度依存性を抑制できることを示しており、さらにｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標と発光ドーパントＤの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標から決まるベクトル（ベクトルＤＡ）と、発光ドーパントＢの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標と発光ドーパントＣの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標から決まるベクトル（ベクトルＢＣ）が略平行であることが望ましいことが示された。
　「打ち消しあう向き」をより一般化された表現で説明すると、図６において、ベクトルが同じ大きさで、向きが１８０度異なるベクトルＸとベクトルＹのいずれをベクトルＺに足したとき、合成されたベクトルが小さくなるかを考えた場合、［数４］に示すように、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
  
より、ベクトルＹとベクトルＺの合成されたベクトルがベクトルＸとベクトルＺの合成されたベクトルよりも小さくなる。
　少なくとも４種類の発光ドーパントがあり、該発光ドーパントが波長の短いほうから発光ドーパントＡ，発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤであり、ｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡのピーク波長に対応する座標を（ｘａ，ｙａ），　発光ドーパントＢのピーク波長に対応する座標を（ｘｂ，ｙｂ），発光ドーパントＣのピーク波長に対応する座標を（ｘｃ，ｙｃ），発光ドーパントＤのピーク波長に対応する座標を（ｘｄ，ｙｄ）としたときに、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係において０度から８０度になるにつれて強くなる発光ドーパントのピーク波長に対応する座標を終点側、弱くなる発光ドーパントに対応する座標を始点側にとってベクトルＺを定義する。
　例えば、５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）の場合においては０度のときから８０度になるにつれて発光ドーパントＡの発光強度が発光ドーパントＤに対して相対的につよくなるので、ベクトルＺは（ｘａ－ｘｄ，ｙａ－ｙｄ）となる。発光ドーパントＢ，Ｃについて、０度から８０度になるについて発光ドーパントＢが強くなる場合をベクトルＸ、発光ドーパントＣが強くなる場合をベクトルＹとする。ベクトルＸは（ｘｂ－ｘｃ，ｙｂ－ｙｃ）であり、ベクトルＹは（ｘｃ－ｘｂ，ｙｃ－ｙｂ）となる。ここでピーク波長の色度座標は常にｕ’ｖ’表色形の外縁上に存在することと、発光ドーパントＢのピーク波長が発光ドーパントＣのピーク波長よりも小さいことを前提にすると、先ほどの議論と同様で、［数５］に示すように、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
  
となる。ベクトルＹとは、発光ドーパントＢと発光ドーパントＣについて、０度から８０度で発光ドーパントＣが強くなる場合である。
　より一般化した表現で記すと、少なくとも４種類の発光ドーパントがあり、該発光ドーパントが波長の短いほうから発光ドーパントＡ，発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤであり、ｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡのピーク波長に対応する座標を（ｘａ，ｙａ），発光ドーパントＢのピーク波長に対応する座標を（ｘｂ，ｙｂ），発光ドーパントＣのピーク波長に対応する座標を（ｘｃ，ｙｃ），発光ドーパントＤのピーク波長に対応する座標を（ｘｄ，ｙｄ）としたときに、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係において０度から８０度になるにつれて強くなる発光ドーパントのピーク波長に対応する座標を終点側、弱くなる発光ドーパントに対応する座標を始点側にとってベクトルＺを定義したときに、発光ドーパントＢと発光ドーパントＣの関係において、０度から８０度になるにつれて強くなる発光ドーパントのピーク波長に対応する座標を終点側、弱くなる発光ドーパントに対応する座標を始点側にとってベクトルＹを定義したときに、ベクトルＺとベクトルＹが鈍角をなすように、発光ドーパントＢと発光ドーパントＣの角度依存性を決定していることが本発明で発光スペクトルの発光色の低視野角依存性が得られる本質である。
　上述の原理から発光ドーパントＢと発光ドーパントＣのピーク波長はｕ’ｖ’色度図の緑領域の外縁の頂点をなす、５２０ｎｍを境に両側に存在していることが望ましい。つまり、発光ドーパントＢのピーク波長＜５２０ｎｍ、かつ発光ドーパントＣのピーク波長＞５２０ｎｍであることが望ましい。
　ｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡの発光ピーク波長に対応する座標と発光ドーパントＤの発光ピーク波長に対応する座標を結ぶ線分と、発光ドーパントＢの発光ピーク波長に対応する座標と発光ドーパントＣの発光ピーク波長に対応する座標を結ぶ線分を平行に近づけ、かつ、白色の発光スペクトルを得たい場合には発光ドーパントＡのピーク波長が４５０－４７０ｎｍであり、発光ドーパントＢのピーク波長が４９５－５１０ｎｍであり、発光ドーパントＣのピーク波長が５４０－５８０ｎｍであり、発光ドーパントＤのピーク波長が６００－７００ｎｍであることが、特に好適な形態である。尚、発光ドーパント自体は各波長において１重項材料、３重項材料様々な種類の発光材料が従来から発明されており、公知のものはもちろん、これから出てくる発光材料においても本発明の思想は適用可能である。
　発光ドーパントＡと発光ドーパントＤを結ぶ直線と発光ドーパントＢと発光ドーパントＣを結ぶ直線を略平行にし、かつ、演色性を高くなるように選ぶと、本発明において、特に望ましい形態は発光ドーパントＡのピーク波長が４５０－４７０ｎｍであり、発光ドーパントＢのピーク波長が４９５－５１０ｎｍであり、発光ドーパントＣのピーク波長が５４０－５８０ｎｍであり、発光ドーパントＤのピーク波長が６００－７００ｎｍとなる。
　本発明の発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄの好適な例としては以下に掲げられるが、以下の例に限定されず、公知の材料いずれも利用可能である。
　発光ドーパントＡとしてＴＢＰ：発光ピーク波長４４２ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．２３４，０．０３５）である。発光ドーパントＢとしてＣｏｕｍａｒｉｎ６：発光ピーク波長５１０ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．００５，０．５６４）である。発光ドーパントＣとして緑色発光ドーパント：Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）：発光ピーク波長５７０ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．２０３，０．５７０）である。発光ドーパントＤとしてＢｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）：発光ピーク波長６２０ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．５２０，０．５２２）である。
　上記材料中、ＴＢＰは、１－ｔｅｒｔ－ブチル－ペリレンを表す。Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）は、ビス（２－フェニルベンゾチオゾラト－Ｎ－Ｃ２）イリジウム（III）アセチルアセトネートを表す。Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）はビス［２－（２’－ベンゾチエニル）ピリヂナート－Ｎ，Ｃ３］イリジウム（III）アセチルアセトネートを表す。Ｃｏｕｍａｒｉｎ６は、３－（２－ベンゾチアゾリル）－７－（ジエチルアミノ）クマリンを表す。
　発光ドーパントＡ～Ｄとしては各種の材料を用いることができる。例えば、青領域の１重項材料としては、ＢＣｚＶＢｉ（４，４’－ビス（９－エチル－３－カルバゾビニレン）－１，１’－ビフェニル）、Ｐｅｒｙｌｅｎｅ（ペリレン）、ＴＢＰｅ（２，５，８，１１－テトラ－ｔｅｒｔ－ブチルペリレン）、ＢＣｚＶＢ（９Ｈ－カルバゾール－３，３’－（１，４－フェニレン－ジ－２，１－エテン－ジイル）ビス［９－エチル－（９Ｃ）］）、ＤＰＡＶＢｉ（４，４－ビス［４－（ジ－ｐ－トリルアミノ）スチリル］ビフェニル）を例示することができる。青領域の３重項材料としては、ｆａｃ－Ｉｒ（Ｐｍｂ）３（トリス（１－フェニル－３－メチルベンゾイミダゾリン－２－イリデン－Ｃ，Ｃ２’）、ｍｅｒ－Ｉｒ（Ｐｍｂ）３（トリス（１－フェニル－３－メチルベンゾイミダゾリン－２－イリデン－Ｃ，Ｃ２’）等を例示することができる。緑～黄領域の１重項材料としては、Ｃｏｕｍａｒｉｎ６（３－（２－ベンゾチアゾリル）－７－（ジエチルアミノ）クマリン）、Ｃ５４５Ｔ（２，３，６，７－テトラヒドロ－１，１，７，７，－テトラメチル－１Ｈ，５Ｈ，１１Ｈ－１０－（２－ベンゾチアゾリル）キノリジノ［９，９ａ，１ｇｈ］クマリン）、ＤＭＱＡ（Ｎ，Ｎ’－ジメチル－キナクリドン）、ＢＡ－ＴＡＤ（Ｎ１０，Ｎ１０，Ｎ１０’，Ｎ１０’－テトラフェニル－９、９’－ビアントラセン－１０，１０’－ジアミン）、Ｒｕｂｒｅｎｅ（ルブレン）等を例示することができる。緑～黄領域の３重項材料としては、Ｉｒ（ｐｐｙ）３（トリス(２－フェニルピリジン)イリジウム(III)）、Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ａｃａｃ）（ビス（２－フェニルピリジン）（アセチルアセトナート）イリジウム（III））、Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３（トリス[２－（ｐ－トリル）ピリジン]イリジウム（III））などを例示することができる。赤領域の１重項材料としては、ＤＣＭ２（４－（ジシアノメチレン）－２－メチル－６－ジュロリジル－９－エニル－４Ｈ－ピラン）、ＤＣＪＴ（４－（ジシアノメチレン）－２－メチル－６（１，１，７，７－テトラメチルジュロリジル－９－エニル）－４Ｈ－ピラン）などを例示することができる。赤領域の３重項材料としては、Ｉｒ（ｂｔｐ）２（ａｃａｃ）（ビス（２－ベンゾ［ｂ］チオフェン－２－イル－ピリジン）（アセチルアセトナート）イリジウム（III））、Ｉｒ（ｐｉｑ）３（トリス（１－フェニルイソキノリン）イリジウム（III））、Ｉｒ（ｐｉｑ）２（ａｃａｃ）（ビス（１－フェニルイソキノリン）（アセチルアセトナート）イリジウム（III））などを例示することができる。
　実際の有機エレクトロルミネッセンス素子に適用すると、通常、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を考えた場合には、発光ドーパントＡは青色発光材料（ピーク波長５００ｎｍ以下）となり、発光ドーパントＤは赤色発光材料（ピーク波長６００ｎｍ以上）となる。発光ドーパントＢ，Ｃは緑色若しくは黄色発光材料（ピーク波長５００－６００ｎｍ）となる。通常、青色発光材料の内部量子効率は他の色の発光材料の内部量子効率に比べて低く、また、３重項材料の青色発光材料は短寿命なので、寿命が長い反面、内部量子効率が低い１重項材料の青色発光材料を利用することもあり、特開２００４－３３５１８３号公報に記されているような、光取り出し面に光散乱領域を設けていない状態において、青色発光ドーパントの発光強度が正面方向において干渉によって弱めあっており、斜め方向においては強め合っている状態を形成し、光散乱層を形成した場合の青色発光ドーパント発光効率を高めることが望ましい。つまり、光散乱層を形成していない場合において、５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞１として、光拡散層を形成した場合の青色発光ドーパントの発光効率の利得を高めることが望ましい。
　また、赤色発光層は通常、他の色の発光層が存在すると発光効率が他の色よりも高くなりがちであるため、高効率の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する場合には赤の発光強度が高い場合が多い。この場合、光散乱層を形成していない場合において、５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）＜１として、光拡散層を形成した場合の赤色発光ドーパントの発光効率の利得を低めることが望ましい。
　尚、各発光ドーパントの干渉の制御に関しては発光層と通常は反射性電極である、陰極間の距離を制御することにより、決まる。注目する発光ドーパントが存在する発光層の発光波長をλ、発光層と陰極間の距離をｄ、発光層と陰極間に存在する層の屈折率をｎとした場合に、［数６］のように、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
  
とすると、斜め方向が強めあう。また、［数７］のように、
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
  
の場合、正面方向が強めあう。
　光学干渉の設計自体はここに掲げたものに限らず、他の周知の技術を使って設計してもよい。基本的にある発光層の５０度－７０度の輝度平均値／正面輝度を１より大きくしたり、小さくしたりする技術は周知の技術である。
　陰極が反射電極の場合の干渉制御について記したが、陰極が反射電極でない場合でも、各発光ドーパントがランバーシアンに対して正面方向が強め合っているか、斜め方向が強めあうかどうかは光学干渉に関する数値解析、シミュレーション等でも概ね予想可能であり、正孔輸送層膜厚、電子輸送層膜厚、発光層膜厚を適宜調整することで制御可能である。
　このようなランバーシアンに対して正面方向を強めたり、斜め方向を強めたりする技術に関する文献として、有機ＥＬ材料とディスプレイ（シーエムシー出版、ｐ２９８－ｐ３１０）、有機ＥＬハンドブック（発行：リアライズ理工センター／サイペック(株)、ｐ２０３－２２８）、特開平７－２４０２７７号公報、特開２００６－１６５２７１号公報等があり、周知の技術で光学干渉の制御自体は可能である。尚、拡散層などがあらかじめ一体化された基板や基板自体に拡散性のある基板上に、有機ＥＬ層を形成する場合、拡散層形成前の輝度分布を知ることはできないが、それと同じ条件で通常の拡散性のない基板上に有機ＥＬ層を形成すれば、本発明に適した素子かどうかを容易に調べることができるし、透過型電子顕微鏡で断面観察するなどして、その積層構成や各層の膜厚などがわかれば、ある程度輝度の角度分布を予想できる。
　本発明の効果がより顕著に発揮される場合は発光ドーパントＡが１重項発光材料であり、発光ドーパントＤが３重項発光材料である場合である。この場合、発光ドーパントＤが発光ドーパントＡに対して高効率で発光するため、光散乱層を設けたときの発光ドーパントＡの発光効率向上の利得を発光ドーパントＤの発光効率向上の利得に対して高めることが高効率の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子および光散乱層を備えた白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルの実現に望ましい。更に発光ドーパントＣが３重項発光材料であってもよい。発光ドーパントＡは１重項材料であるため、高効率かつ長寿命の白色有機エレクトロルミネッセンス素子も実現できる。
　陰極と陽極間に２つの発光ユニットを有する中間接続層を用いる場合において、１重項発光材料のドーパントＡは第１の発光ユニットに、３重項発光材料の発光ドーパントＤは第２の発光ユニットに含まれることが、エネルギー移動を避けるために好適である。発光ドーパントＣが３重項発光材料であれば発光ドーパントＣは第２の発光ユニットに含まれることが好適である。発光ドーパントＢが１重項発光材料であれば、発光ドーパントＢは第１の発光ユニット、３重項発光材料であれば、発光ドーパントＣは第２の発光ユニットに含まれることが望ましい。
　特に、得られる白色発光スペクトルが相関色温度２０００－４５００Ｋの白色である場合には、陰極か陽極のいずれか一方は反射性電極であり、上記第１の発光ユニットは第２の発光ユニットよりも反射性電極から遠い位置にあることが望ましい。これは通常光取り出し効率が５０ｎｍ以上反射性電極から離れた範囲で、反射性電極に近い発光ユニットのほうが光学干渉による利得が高いことによる。光学干渉による利得を考えた場合、反射性電極に近いほうが、特開２０００－２４３５７３号公報にも記されているような干渉の次数が低いので干渉による利得が高い。反射性電極はアルミニウムなどの通常金属であり、発光層と金属が近づきすぎると，金属側に発光層の励起子が移動してしまい、光学干渉とは別の理由で、消光が生じるので、少なくとも発光層と陰極の距離は３０ｎｍ以上は離れているほうが望ましい。相関色温度２０００－４５００Ｋの白色では赤色の発光強度が比較的高い状態なので、反射電極に近い発光ユニットに赤色の発光層が存在していることが望ましい。
　Ｓ　白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子
　Ｐ　白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル
　１　発光ユニット
　２　発光ユニット
　３　中間接続層
　１０　陽極
　１１　陰極
　１２　光拡散層
 

Claims (12)

  1. 　陽極と陰極の間に、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
    　前記４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤの順に長くなっており、
    　発光スペクトルが、
    　｛５０度－７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞｛５０度－７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝であり、
    　ここにおいて、前記「５０度－７０度の第一の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第一の正面輝度」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度－７０度の第二の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第二の正面輝度」は前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における正面輝度であり、
    　｛５０度－７０度の第三の輝度平均値／第三の正面輝度｝＞｛５０度－７０度の第四の輝度平均値／第四の正面輝度｝であり、
    　ここにおいて、前記「５０度－７０度の第三の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第三の正面輝度」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度－７０度の第四の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における５０度－７０度の輝度平均値であり、前記「第四の正面輝度」は前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における正面輝度であることを特徴とする白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　前記発光ドーパントＢのピーク波長が４８０～５２０ｎｍであり、前記発光ドーパントＣのピーク波長が５２０～５８０ｎｍであることを特徴とする請求項１に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記発光ドーパントＡは青色発光ドーパントであり、前記発光ドーパントＤは赤色発光ドーパントであることを特徴する請求項１又は２に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　｛５０度－７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞１であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　｛５０度－７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝＜１であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6. 　前記陽極と前記陰極間に、２つの発光ユニットと、これら２つの発光ユニット間を接続する中間接続層とを設けてから構成され、前記一方の発光ユニットが前記発光ドーパントＡを含み、前記他方の発光ユニットが前記発光ドーパントＣ及び前記発光ドーパントＤを含むことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 　前記発光ドーパントＡを含む前記一方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは１重項発光材料であることを特徴とする請求項６に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  8. 　前記発光ドーパントＣ及びＤを含む前記他方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは３重項発光材料であることを特徴とする請求項６に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  9. 　前記発光ドーパントＡは１重項発光材料であり、前記発光ドーパントＣ及びＤは３重項発光材料であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  10. 　前記陽極と前記陰極のいずれか一方は反射性電極であり、前記一方の発光ユニットは前記他方の発光ユニットよりも前記反射性電極から遠い位置にあり、相関色温度２０００－４５００Ｋの白色発光を行うことを特徴とする請求項６乃至８のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  11. 　発光スペクトルが前記４種類の発光ドーパントからのみ由来していることを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
  12. 　請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に散乱性の光拡散層が設けられていることを特徴とする白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル。
     
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