WO2013108708A1 - 非水電解質二次電池の製造方法 - Google Patents

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electrolyte secondary
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信一 田崎
千夏 雨宮
大輔 伊賀
武志 八十岡
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Nissan Motor Co Ltd
Automotive Energy Supply Corp
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Definitions

  • an electrode laminate in which a separator is disposed between a positive electrode and a negative electrode and an electrolyte are housed and sealed in an outer package made of a laminate film, and charging is performed via a terminal of the electrode laminate.
  • the present invention relates to a method for producing a nonaqueous electrolyte secondary battery having a charging step.
  • Lithium-ion secondary batteries have higher energy density, higher operating voltage, less self-discharge, and superior characteristics compared to conventional secondary batteries such as nickel-metal hydride batteries and lead-acid batteries, such as notebook computers and mobile phones. It has been widely used for small electronic devices, and more recently as a power storage for in-vehicle use and stationary use.
  • gas is generated with the reaction of the electrolyte.
  • a gas removal step for removing the gas in the exterior body is performed after the charging step. In such a gas removal step, an operation of opening the exterior body is performed.
  • Patent Document 1 discloses an electrode stack, a sealing step for sealing a specific filler in an exterior body, a first charging step for charging to less than a fully charged voltage, and a second charging for full charging.
  • a method for manufacturing a battery having a charging step is disclosed. According to this manufacturing method, it is unnecessary to open the exterior body in order to remove the gas after the second charging step by performing the gas removing step after the first charging step using a specific filling. Yes.
  • Patent Document 1 Although the manufacturing method described in Patent Document 1 described above can reduce the gas removal step performed after the second charging step, there is a problem that the gas generated after the second charging step deteriorates the battery characteristics.
  • the battery manufacturing method it is preferable to suppress the influence of gas on the battery characteristics.
  • an object of the present invention is to provide a method for manufacturing a non-aqueous electrolyte secondary battery that can solve the above-described problems.
  • a method for producing a non-aqueous electrolyte secondary battery according to the present invention includes a sealing process in which an electrode laminate in which a separator is disposed between a positive electrode and a negative electrode, and an electrolyte are housed and sealed in an outer package made of a laminate film. And a pressurizing step for pressurizing the outer package containing the electrode laminate, a charging step for charging until full charge, and a gas removing step for removing the gas generated in the outer package during the charging step by opening the outer package And a reseal step for sealing the outer package after the gas removal step.
  • an electrode laminate in which a separator is disposed between a positive electrode and a negative electrode and an electrolyte are stored in an outer package made of a laminate film and sealed under reduced pressure.
  • the number of gas removal steps can be reduced, and the influence of gas on battery characteristics can be suppressed.
  • FIG. 1 shows a cross-sectional view of a non-aqueous electrolyte secondary battery manufactured by the secondary battery manufacturing method of the first embodiment.
  • FIG. 2 is a process procedure diagram for explaining the method for manufacturing the secondary battery according to the first embodiment.
  • FIG. 1A shows a perspective view of a nonaqueous electrolyte secondary battery
  • FIG. 1B shows a cross-sectional view taken along line AA in FIG.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery 1 manufactured by the manufacturing method of the present embodiment is a large-capacity lithium suitable for driving a vehicle on which a non-aqueous electrolyte secondary battery is mounted, for example.
  • An ion secondary battery having an electrode size of, for example, 210 mm ⁇ 297 mm or 148 mm ⁇ 210 mm, and a capacity of 4 Ah or more.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery 1 manufactured in the present embodiment includes an electrode laminate 5 in which a separator 4 is disposed between a positive electrode 3a and a negative electrode 3b, an electrolytic solution, And an exterior body 6 made of a laminate film 6a for sealing them.
  • the outer package 6 may be formed by bending one laminated film 6a and heat-sealing the three surrounding sides, or by overlapping two sheets and heat-sealing the four surrounding sides.
  • the thickness of the laminate film 6a is preferably about 100 ⁇ m to 200 ⁇ m, and is a flexible film.
  • the negative electrode 3 b, the positive electrode 3 a, and the separator 4 that are the electrodes 3 are formed in a rectangular shape, and the negative electrodes 3 b and the positive electrodes 3 a are alternately stacked via the separator 4. Negative electrodes 3b are respectively disposed at both ends of the electrode stack 5 in the stacking direction.
  • the positive electrode 3a is formed by applying a positive electrode active material 10a to a current collecting aluminum foil 9a, and a composite oxide such as LiCoO 2 or LiMnO 2 is used as the positive electrode active material 10a.
  • a negative electrode active material 10b is applied to a current collector copper foil 9b, and graphite, amorphous carbon, or the like is used as the negative electrode active material 9b.
  • An insulating tape 11 for preventing a short circuit between the negative electrode 3b and the positive electrode 3a is attached to the boundary between the positive electrode active material 10a and the current collector aluminum foil 9a.
  • the negative electrode terminal 7b is connected to the tip of the portion of the electrode laminate 5 that extends from the current collector copper foil 9b of the negative electrode 3b, and one end of the negative electrode terminal 7b is connected to the portion that extends from the current collector copper foil 9b. The other end on the opposite side is connected and protrudes outside the exterior body 6.
  • the positive terminal 7a is similarly configured. Both the negative electrode terminal 7 b and the positive electrode terminal 7 a may protrude from one side of the rectangular outer package 6, or may protrude from both sides of the rectangular outer package 6 facing each other.
  • the laminate film forming the outer package 6 is formed by laminating a heat sealing layer (inner layer), a metal layer, and a protective layer (outer layer) in this order.
  • the inner layer is formed of a polyolefin resin.
  • the metal layer is formed of aluminum foil.
  • the outer layer is made of PET (polyethylene terephthalate).
  • a rectangular frame-shaped space is formed in the exterior body 6 over the outer peripheral edge of the electrode laminate 5, and gas generated when the secondary battery is used. It functions as a gas reservoir 8 for accumulating gas.
  • the gas reservoir 8 is also used as a space for storing the gas pushed out between the electrodes 3 of the electrode stack 5 in the pressurizing process described later.
  • the manufacturing method of the secondary battery according to the first embodiment includes an electrode laminate 5 in which a separator 4 is arranged between a positive electrode 3a and a negative electrode 3b, and an electrolyte solution from a laminate film.
  • the gas removal process which opens and removes under pressure reduction, and the re-sealing process which seals the exterior body 6 under pressure reduction after a gas removal process.
  • the electrode laminate 5 is housed in the exterior body 6, an electrolyte is injected, and the opening of the exterior body 6 is sealed under reduced pressure.
  • the electrolyte LiPF 6 (lithium hexafluorophosphate), LiBF 4 (lithium tetrafluoroborate), LiClO 4 (lithium perchlorate) or the like can be used, and as the solvent, PC (propylene carbonate). ), EC (ethylene carbonate), DEC (diethyl carbonate), or the like.
  • the degree of reduced pressure (degree of vacuum) in the sealing step is preferably about 1 hPa to 100 hPa.
  • step ST102 charging is performed up to 100% of the capacity (full charge).
  • step ST103 a part of the outer package 6 is opened, and the gas generated in the outer package 6 is discharged outside under reduced pressure.
  • the exterior body 6 may be opened after being opened, or the exterior body 6 may be opened under reduced pressure.
  • step ST104 the outer package 6 opened in the gas removal process is sealed under reduced pressure.
  • the degree of reduced pressure in the gas removal step and the reseal step is preferably about 1 hPa to 100 hPa.
  • the outer body 6 is again deflated by reducing the pressure, so that the gas reservoir 8 can be used as a space for storing gas generated when the secondary battery is used.
  • the gas reservoir portion 8 functions as a space for storing gas both when the secondary battery is manufactured and when the secondary battery is used.
  • the exterior body has a rigid structure like a hard case, when the exterior body is deformed by the gas accumulated during the manufacture of the secondary battery, a plurality of cells must be stored in the module. Therefore, an exterior body formed of a flexible laminate film is preferable.
  • the electrode stack 5 and the electrolytic solution are placed in the exterior body 6 in the sealing step by performing the sealing step under reduced pressure.
  • Gas generated when stored can be removed smoothly.
  • the influence of the gas in a charge process can be reduced, without opening the exterior body 6 and performing a gas removal process before a charge process.
  • the gas produced in the exterior body 6 at the charging process can be smoothly removed outside the exterior body 6 by removing the gas under reduced pressure after the charging process. As a result, the number of gas removal steps can be reduced and the influence of the gas on the battery characteristics can be suppressed.
  • FIG. 3 is a process flowchart for explaining the method for manufacturing the secondary battery according to the second embodiment.
  • 2nd Embodiment it has a pressurization process which pressurizes the exterior body 6 sealed by the sealing process between a sealing process and a charge process.
  • the same steps as those of the manufacturing method of the first embodiment are denoted by the same reference numerals as those of the first embodiment, and description thereof is omitted.
  • the same components as those of the nonaqueous electrolyte secondary battery in the first embodiment are denoted by the same reference numerals as those in the first embodiment.
  • the manufacturing method of the secondary battery according to the second embodiment includes an electrode laminate 5 in which a separator 4 is disposed between a positive electrode 3a and a negative electrode 3b, and an electrolyte solution from a laminate film.
  • the electrode laminate 5 is housed in the exterior body 6, an electrolyte is injected, and the opening of the exterior body 6 is sealed.
  • the electrolyte and the solvent used in the first embodiment can be used.
  • step ST106 in FIG. 3 flat plate press processing using a flat plate is performed while the exterior body 6 is still sealed.
  • the gas in the electrode stack 5 is moved to the outside of the electrode stack 5 in the outer package 6.
  • the surface of the flat plate press is made of an insulating material, and is preferably made of a resin material.
  • the gas reservoir 8 of the outer package 6 is squeezed, but by moving the gas, the flexible laminate film swells and the gas can be stored in the gas reservoir 8.
  • Flat plate pressing is preferably performed at a pressure of about 1 kgf / cm 2 to 100 kgf / cm 2 .
  • step ST102 charging is performed up to 100% of the capacity (full charge).
  • step ST107 a part of the outer package 6 is opened, a nozzle is inserted into the opening, and the gas inside the outer package 6 is sucked and removed through the nozzle.
  • step ST108 the opened exterior body 6 is sealed.
  • sealing step (step ST105), the gas removing step (step 107), and the resealing step (step 108) in the second embodiment may be performed under reduced pressure as in Modification 2B described later. .
  • the gas generated in the exterior body 6 after the sealing step is transferred from the electrode laminate 5 to the gas reservoir 8. Therefore, the influence of the gas in the charging process can be reduced without opening the outer package 6 and performing the gas removing process before the charging process. Moreover, this embodiment can suppress that a battery characteristic falls by the gas produced in the exterior body 6 at the charge process by performing a gas removal process after a charge process. As a result, the number of gas removal steps can be reduced and the influence of the gas on the battery characteristics can be suppressed.
  • the surface of the roll press is made of an insulating material and is preferably made of a resin material.
  • both the negative electrode terminal 7b and the positive electrode terminal 7a protrude from one side of the outer package 6 or the type in which the negative electrode terminal 7b and the positive electrode terminal 7a protrude from both opposite sides of the outer package 6, respectively.
  • the insulating tape 11 may be attached to the negative electrode 3b side.
  • the roller may be rolled and moved toward the other end opposite to the one end. Thereby, the gas collected in the vicinity of the insulating tape 11 can be moved efficiently.
  • the gas generated in the outer package 6 after the sealing step can be smoothly moved from the electrode laminate 5 into the gas reservoir 8.
  • the influence of the gas in the charging process can be reduced without opening the outer package 6 and performing the gas removing process before the process.
  • this embodiment can suppress that a battery characteristic falls by the gas produced in the exterior body 6 at the charge process by performing a gas removal process after a charge process. As a result, the number of gas removal steps can be reduced and the influence of the gas on the battery characteristics can be suppressed.
  • Modification 2B of the second embodiment The gas removal process in the second embodiment is performed under reduced pressure instead of the suction method using a nozzle, or the re-sealing process is performed under reduced pressure.
  • the accumulated gas can be smoothly removed outside the exterior body 6.
  • the sealing step in the second embodiment under reduced pressure the gas generated when the electrode stack 5 and the electrolytic solution are stored in the exterior body 6 can be smoothly removed to the outside of the exterior body 6. Can do.
  • Modification 2A and Modification 2B may be applied in combination.
  • FIG. 4 the process sequence diagram for demonstrating the manufacturing method of the secondary battery of 3rd Embodiment is shown. Also in the third embodiment, the same steps as those of the manufacturing method of the first embodiment are denoted by the same reference numerals as those of the first embodiment, and description thereof is omitted. Also in the third embodiment, the same components as those of the nonaqueous electrolyte secondary battery in the first embodiment are denoted by the same reference numerals as those in the first embodiment.
  • the manufacturing method of the secondary battery according to the third embodiment includes an electrode laminate 5 in which a separator 4 is disposed between a positive electrode 3a and a negative electrode 3b, and an electrolyte solution from a laminate film.
  • a second charging step for charging to full charge without opening the exterior body 6 after the first charging step, and opening the exterior body 6 for the gas generated in the exterior body 6 in the second charging step.
  • a gas removal step of sucking and removing the gas by inserting a nozzle into the opening and a re-sealing step of sealing the outer package 6 after the gas removal step.
  • the electrode laminate 5 is housed in the exterior body 6, an electrolyte is injected, and the opening of the exterior body 6 is sealed.
  • the electrolyte and the solvent used in the first embodiment can be used.
  • step ST106 in FIG. 4 flat plate pressing using a flat plate is performed while the exterior body 6 is sealed as in the second embodiment described above. As a result, the gas generated in the outer package 6 is moved from the electrode stack 5 into the gas reservoir 8.
  • the battery is charged to a voltage less than the full charge voltage, for example, about 5% to 50% of the capacity.
  • charging is performed up to 100% (full charge) of the capacity.
  • step ST107 a part of the outer package 6 is opened, a nozzle is inserted into the opening, and the gas inside the outer package 6 is sucked and removed through the nozzle.
  • step ST108 the opened exterior body 6 is sealed.
  • the gas generated in the exterior body 6 in the charging step causes deterioration of the battery characteristics. Can be suppressed. As a result, the number of gas removal steps can be reduced and the influence of the gas on the battery characteristics can be suppressed.
  • Modification 3B of the third embodiment Similarly to the above-described modification 2B of the second embodiment, the gas removal process in the third embodiment is performed under reduced pressure, thereby smoothly removing the gas generated in the charging process to the outside of the exterior body 6. Can do. In addition, by performing the sealing step in the third embodiment under reduced pressure, the gas generated when the electrode laminate 5 and the electrolytic solution are stored in the exterior body 6 can be smoothly removed to the outside of the exterior body 6. Can do.
  • FIG. 5 the process sequence diagram for demonstrating the manufacturing method of the secondary battery of 4th Embodiment is shown.
  • the fourth embodiment is different from the third embodiment in that a pressurizing step is performed between the first charging step and the second charging step in the third embodiment.
  • the same steps as those of the manufacturing method of the first embodiment are denoted by the same reference numerals as those of the first embodiment, and the description thereof is omitted.
  • the same components as those of the nonaqueous electrolyte secondary battery in the first embodiment are denoted by the same reference numerals as those in the first embodiment.
  • the manufacturing method of the secondary battery according to the fourth embodiment includes an electrode laminate 5 in which a separator 4 is disposed between a positive electrode 3a and a negative electrode 3b, and an electrolytic solution from a laminate film.
  • the electrode stack 5 was stored after the first charging step after the first charging step and the sealing step for storing and sealing in the outer package 6 to be formed, the first charging step for charging to less than the fully charged voltage after the sealing step
  • the electrode laminate 5 is stored in the exterior body 6, an electrolyte is injected, and the opening of the exterior body 6 is sealed.
  • the electrolyte and the solvent used in the first embodiment can be used.
  • the battery is charged to a voltage less than the full charge voltage, for example, about 5% to 50% of the capacity.
  • step ST106 in FIG. 5 As in the second embodiment described above, flat plate pressing using a flat plate is performed while the exterior body 6 remains sealed. As a result, a large amount of gas generated in the exterior body 6 in the first charging step can be moved from the electrode laminate 5 into the gas reservoir 8.
  • step ST112 charging is performed up to 100% (full charge) of the capacity.
  • step ST107 a part of the outer package 6 is opened, a nozzle is inserted into the opening, and the gas inside the outer package 6 is sucked and removed through the nozzle.
  • step ST108 the opened exterior body 6 is sealed.
  • an exterior is formed in the sealing step and the first charging step by performing a pressurizing step between the first charging step and the second charging step. Since a large amount of gas generated in the body 6 can be moved from the electrode laminate 5 into the gas reservoir 8, the outer body 6 is opened before the second charging step and the gas removal step is performed. In addition, the influence of gas in the second charging step can be reduced.
  • the gas removal step is performed after the second charging step, thereby suppressing the deterioration of the battery characteristics due to the gas generated in the exterior body 6 in the second charging step. it can. As a result, the number of gas removal steps can be reduced and the influence of the gas on the battery characteristics can be suppressed.
  • the gas that has moved the gas reservoir 8 for containing the gas generated when the secondary battery 1 is used from the electrode stack 5 during manufacture is used.
  • the secondary battery 1 can be manufactured without requiring an additional step of cutting the gas reservoir 8 used at the time of manufacture from the secondary battery 1.
  • the pressurizing step when pressing using a roll, from one end of the insulating tape 11 affixed to the boundary portion between the active material layer constituting the positive electrode or the negative electrode and the current collector copper foil, The roller is moved in the direction of the other end on the opposite side. Thereby, the gas collected in the vicinity of the insulating tape 11 can be moved efficiently.
  • Modification 4B of the fourth embodiment Similar to the modified example 2B of the second embodiment described above, in the fourth embodiment, the pressure is reduced after the exterior body 6 is opened to remove the gas. Thus, the gas generated in the second charging step can be smoothly removed outside the exterior body 6. Further, by performing the resealing step under reduced pressure, the gas reservoir 8 can be squeezed and used as a gas reservoir for storing gas generated when the secondary battery is used. In addition, by performing the sealing step in the fourth embodiment under reduced pressure, the gas generated when the electrode laminate 5 and the electrolytic solution are stored in the exterior body 6 is smoothly removed to the outside of the exterior body 6. Can do.
  • the exterior body 6 may be decompressed after being opened, or may be opened after being decompressed.
  • the manufacturing method of the secondary battery of each embodiment mentioned above is another pressurization which pressurizes in the lamination direction in the state comprised as a module, when a secondary battery (cell) is laminated
  • the method for manufacturing a secondary battery according to the present invention is applied to a secondary battery in which an electrode laminate in which a separator is disposed between a positive electrode and a negative electrode and wound in a spiral shape.
  • an electrode laminate in which a separator is disposed between a positive electrode and a negative electrode and wound in a spiral shape may be.

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Abstract

　正極と負極の間にセパレータが配された電極積層体と、電解液とを、ラミネートフィルムからなる外装体内に格納し封止する封止工程（ＳＴ１０５）と、電極積層体を格納した外装体を平板プレス等によって加圧する加圧工程（ＳＴ１０６）と、満充電まで充電を行う充電工程（ＳＴ１０２）と、充電工程で外装体内に生じたガスを、外装体を開封して除去するガス除去工程（ＳＴ１０７）と、ガス除去工程後に外装体を封止する再封止工程（ＳＴ１０８）と、を有する。ガス除去工程の回数が少なく、かつ、ガスによる電池特性への影響が抑制される。

Description

非水電解質二次電池の製造方法
　本発明は、正極と負極との間にセパレータが配された電極積層体と、電解質とを、ラミネートフィルムからなる外装体内に格納して封止し、電極積層体の端子を介して充電を行う充電工程を有する非水電解質二次電池の製造方法に関する。
　非水電解質二次電池としては例えばリチウムイオン二次電池が知られている。リチウムイオン二次電池は、従来のニッケル水素電池や鉛蓄電池といった二次電池に比べ、高エネルギー密度で、作動電圧も高く、自己放電も少なく、優れた特徴を備え、ノート型パソコンや携帯電話といった小型電子機器用途、さらに最近では、車載用、定置型の蓄電源として広く活用されている。
　リチウムイオン二次電池の製造工程では、複数の電極間にセパレータがそれぞれ配された電極積層体と、電解質とを、ラミネートフィルムからなる外装体内に格納して封止する封止工程が行われた後、満充電まで充電する充電工程が行われている。
　封止工程や充電工程では、電解質の反応に伴ってガスが発生する。外装体内に残留するガスによって、電池特性が低下することを防ぐために、充電工程後に、外装体内のガスを除去するガス除去工程が行われている。このようなガス除去工程では、外装体を開封する作業が行われる。
　特許文献１には、電極積層体と、特定の充填物を外装体に封止する封止工程と、満充電の電圧未満まで充電する第１の充電工程と、満充電まで充電する第２の充電工程と、を有する、電池の製造方法が開示されている。この製造方法によれば、特定の充填物を用いて、第１の充電工程後にガス除去工程を行うことで、第２の充電工程後にガスを除去するために外装体を開封することを不要としている。
　しかしながら、上述した特許文献１に記載の製造方法は、第２の充電工程後に行うガス除去工程を削減できるものの、第２の充電工程後に発生したガスが、電池特性を低下させる問題がある。
　したがって、電池の製造方法では、ガスによる電池特性への影響を抑えることが好ましい。また、電極や電解液等が空気中の水分や酸素との接触による電池特性の低下や、製造工程の安全性を考慮した場合、外装体を開封するガス除去工程の回数を削減することが望ましい。
　そこで、本発明は、上記課題を解決することができる非水電解質二次電池の製造方法を提供することを目的とする。
特開２００８－２６２８９５号公報
　本発明に係る非水電解質二次電池の製造方法は、正極と負極の間にセパレータが配された電極積層体と、電解質とを、ラミネートフィルムからなる外装体内に格納し封止する封止工程と、電極積層体を格納した外装体を加圧する加圧工程と、満充電まで充電を行う充電工程と、充電工程で外装体内に生じたガスを、外装体を開封して除去するガス除去工程と、ガス除去工程後に外装体を封止する再封止工程と、を有する。
　また、本発明に係る他の電池の製造方法は、正極と負極の間にセパレータが配された電極積層体と、電解質とを、ラミネートフィルムからなる外装体内に格納し、減圧下で封止する封止工程と、封止工程後に満充電まで充電を行う充電工程と、充電工程で外装体内に生じたガスを、外装体を開封して減圧下で除去するガス除去工程と、ガス除去工程後に外装体を封止する再封止工程と、を有する。
　本発明によれば、ガス除去工程の回数を削減すると共に、ガスによる電池特性への影響を抑制することができる。
第１の実施形態の二次電池の製造方法で製造される二次電池を示す断面図である。 第１の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図である。 第２の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図である。 第３の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図である。 第４の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図である。
　以下、本発明の具体的な実施形態について、図面を参照して説明する。
　（第１の実施形態）
　図１に、第１の実施形態の二次電池の製造方法で製造される非水電解質二次電池の断面図を示す。図２に、第１の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図を示す。図１（ａ）に、非水電解質二次電池の斜視図を示し、図１（ｂ）に、（ａ）におけるＡ－Ａ断面図を示す。
　図１（ａ）に示すように、本実施形態の製造方法によって製造される非水電解質二次電池１は、例えば非水電解質二次電池が搭載される車両の駆動用として好適な大容量リチウムイオン二次電池であり、電極のサイズが例えば２１０ｍｍ×２９７ｍｍや、１４８ｍｍ×２１０ｍｍで、容量が４Ａｈ以上である。
　本実施形態で製造される非水電解質二次電池１は、図１（ｂ）に示すように、正極３ａと負極３ｂの間にセパレータ４が配された電極積層体５と、電解液と、これらを封止するラミネートフィルム６ａからなる外装体６と、を備えている。外装体６は、１枚のラミネートフィルム６ａを折り曲げて周囲３辺を熱封止しても良いし、２枚を重ね合わせて周囲の４辺を熱封止しても良い。ラミネートフィルム６ａの厚さは、１００μm～２００μm程度が好ましく、フレキシブルなフィルムである。
　電極３である負極３ｂ、正極３ａ、及びセパレータ４は、矩形状に形成されており、セパレータ４を介して負極３ｂと正極３ａが交互に積層されている。電極積層体５の積層方向の両端には、負極３ｂがそれぞれ配置されている。
　正極３ａは、集電アルミ箔９ａに正極活物質１０ａが塗布されてなり、正極活物質１０ａとしてＬｉＣｏＯ2、ＬｉＭｎＯ2等の複合酸化物が用いられる。負極３ｂは、集電銅箔９ｂに負極活物質１０ｂが塗布されてなり、負極活物質９ｂとして黒鉛、非結晶炭素等が用いられる。負極３ｂと正極３ａ間の短絡を防止するための絶縁テープ１１が、正極活物質１０ａと集電アルミ箔９ａとの境界に貼付されている。
　電極積層体５の負極３ｂの集電銅箔９ｂから延びた部分の先端部には、負極端子７ｂが接続されており、負極端子７ｂの一端部は、集電銅箔９ｂから延びた部分に接続され、反対側の他端部は、外装体６の外部に突出されている。正極端子７ａも同様に構成されている。負極端子７ｂと正極端子７ａは共に、矩形状の外装体６の一辺から突出されていても良く、矩形状の外装体６の互いに対向する両辺からそれぞれ突出されていても良い。
　外装体６を形成するラミネートフィルムは、図示しないが、熱融着層（内層）、金属層、保護層（外層）の順に積層されて形成されている。内層はポリオレフィン系樹脂によって形成されている。金属層は、アルミニウム箔によって形成されている。外層は、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）によって形成されている。
　また、図１（ａ）に示すように、外装体６内には、電極積層体５の外周縁部に亘って矩形枠状の空間が形成されており、二次電池の使用時に発生するガスを溜めるためのガス溜まり部８として機能する。加えて、実施形態の二次電池の製造方法では、ガス溜まり部８が、後述する加圧工程において電極積層体５の電極３間から押し出されたガスを溜めるための空間としても利用される。
　図２に示すように、第１の実施形態の二次電池の製造方法は、正極３ａと負極３ｂとの間にセパレータ４が配された電極積層体５と、電解液とを、ラミネートフィルムからなる外装体６内に格納し、減圧下で封止する封止工程と、封止工程後に満充電まで充電を行う充電工程と、充電工程で外装体６内に生じたガスを、外装体６を開封して減圧下で除去するガス除去工程と、ガス除去工程後に外装体６を減圧下で封止する再封止工程と、を有している。
　図１中のステップＳＴ１０１に示す封止工程では、外装体６内に電極積層体５を格納し、電解液を注入し、減圧下で、外装体６の開口を封止する。電解質としては、ＬｉＰＦ6(六フッ化リン酸リチウム)やLiＢＦ4（四フッ化ホウ酸リチウム）、ＬｉＣｌＯ4（過塩素酸リチウム）等を使用することができ、溶媒としては、ＰＣ（プロピレンカーボネイト）、ＥＣ（エチレンカーボネイト）、ＤＥＣ（ジエチルカーボネイト）等から１種類又は複数種類を選択することができる。封止工程において、外装体６が封止されたときには、外装体６が有するガス溜まり部８がしぼんでいる。封止する工程の減圧度（真空度）は、１ｈＰａ～１００ｈＰａ程度が好ましい。
　ステップＳＴ１０２に示す充電工程では、容量の１００％（満充電）まで充電を行う。ステップＳＴ１０３に示すガス除去工程では、外装体６の一部を開封し、外装体６内で発生したガスを減圧下で外部に排出する。ガス除去工程は、外装体６を開封した後に減圧状態にしても、減圧下で外装体６が開封しても良い。ステップＳＴ１０４に示す再封止工程では、ガス除去工程にて開封された外装体６を減圧下で封止する。ガス除去工程及び再封止工程の減圧度は、１ｈＰａ～１００ｈＰａ程度が好ましい。
　再封止工程時に、減圧することにより、再度、外装体６がしぼむことで、ガス溜まり部８を、二次電池の使用時に発生するガスを収容するための空間としても利用することができる。外装体６が、フレキシブルなラミネートフィルムによって形成されているので、二次電池の製造時と、二次電池の使用時とのそれぞれで、ガス溜まり部８が、ガスを溜める空間として機能する。なお、外装体がハードケースのような剛性を有する構成の場合には、二次電池の製造時に溜まったガスによって外装体が変形してしまったときに、複数のセルをモジュール内に格納することが困難になるので、フレキシブルなラミネートフィルムによって形成される外装体が好ましい。
　上述したように、第１の実施形態の二次電池の製造方法によれば、封止工程を減圧下で行うことによって、封止工程にて外装体６内に電極積層体５と電解液を格納した際に生じるガスをスムーズに除去することができる。このため、充電工程前に外装体６を開封してガス除去工程を行うことなく、充電工程でのガスの影響を低減することができる。また、第１の実施形態では、充電工程後に、減圧下でガスを除去することで、充電工程で外装体６内に生じたガスを、外装体６の外部にスムーズに除去することができる。その結果、ガス除去工程の回数を削減すると共に、ガスによる電池特性への影響を抑制することができる。
　以下、他の実施形態の二次電池の製造方法、及び各実施形態の変形例について説明する。　（第２の実施形態）
　図３に、第２の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図を示す。第２の実施形態では、封止工程と充電工程の間に、封止工程で封止された外装体６を加圧する加圧工程を有している。第２の実施形態において、第１の実施形態の製造方法と同一の工程については、第１の実施形態と同一の符号を付して説明を省略する。また、第２の実施形態において、第１の実施形態における非水電解質二次電池と同一の構成部材には、第１の実施形態と同一の符号を付して説明する。
　図３に示すように、第２の実施形態の二次電池の製造方法は、正極３ａと負極３ｂとの間にセパレータ４が配された電極積層体５と、電解液とを、ラミネートフィルムからなる外装体６内に格納し封止する封止工程と、電極積層体５を格納した外装体６を加圧する加圧工程と、満充電まで充電を行う充電工程と、充電工程で外装体６内に生じたガスを、外装体６を開封し開封口にノズルを挿入し内部のガスを吸引して除去するガス除去工程と、ガス除去工程後に外装体６を封止する再封止工程と、を有している。
　図３中のステップＳＴ１０５に示す封止工程では、外装体６内に電極積層体５を格納し、電解液を注入し、外装体６の開口を封止する。電解質や溶媒は第１の実施形態で使用したものを利用できる。
　図３中のステップＳＴ１０６に示す、第２の実施形態における加圧工程では、外装体６が封止された状態のままで、平板を用いた平板プレス加工を行う。これによって、電極積層体５内のガスを、外装体６内であって、かつ電極積層体５の外側に移動させる。平板プレスの表面は、絶縁性を有する材料からなり、樹脂材からなる構成が好ましい。封止工程後、外装体６のガス溜り部８はしぼんでいるが、ガスを移動させることによって、フレキシブルなラミネートフィルムが膨らみ、ガス溜まり部８内にガスを溜めることができる。平板プレス加工は、１ｋｇｆ／ｃｍ2～１００ｋｇｆ／ｃｍ2程度の圧力で行うことが好ましい。
　ステップＳＴ１０２に示す充電工程では、容量の１００％（満充電）まで充電を行う。ステップＳＴ１０７に示すガス除去工程では、外装体６の一部を開封し、開封口にノズルを挿入しノズルを介して外装体６の内部のガスを吸引して除去する。ステップＳＴ１０８に示す再封止工程では、開封された外装体６を封止する。
　なお、第２の実施形態における封止工程（ステップＳＴ１０５）、ガス除去工程（ステップ１０７）、及び再封止工程（ステップ１０８）は、後述する変形例２Ｂのように減圧下で行っても良い。
　第２の実施形態の二次電池の製造方法によれば、加圧工程を有することによって、封止工程以降で外装体６内に発生したガスを、電極積層体５内からガス溜まり部８内に移動させることができるので、充電工程前に外装体６を開封してガス除去工程を行うことなく、充電工程でのガスの影響を低減することができる。また、本実施形態は、充電工程後にガス除去工程を行うことで、充電工程で外装体６内に生じたガスによって、電池特性の低下を招くことを抑えることができる。その結果、ガス除去工程の回数を削減すると共に、ガスによる電池特性への影響を抑制することができる。
　（第２の実施形態の変形例２Ａ）
　第２の実施形態における加圧工程にて、平板を用いる代わりに、ロールを用いたロールプレス加工を行う。この加圧工程では、外装体６が封止された状態のままで、ロールを用いたロールプレス加工を行うことで、電極積層体５内のガスを電極積層体５の外側に移動させる。封止工程後、外装体６のガス溜り部８はしぼんでいるが、ガスの移動によって、フレキシブルなラミネートフィルムが膨らみ、ガス溜まり部８内にガスを溜めることができる。ロールプレス加工は、１ｋｇｆ／ｃｍ2～１００ｋｇｆ／ｃｍ2程度の圧力で、外装体６の外側から電極積層体５の電極３の表面に沿って移動させることが好ましい。
　ロールプレスの表面は、絶縁性を有する材料からなり、樹脂材からなる構成が好ましい。外装体６の一辺から負極端子７ｂ及び正極端子７ａの両方が突出しているタイプ、もしくは外装体６の対向する両辺から負極端子７ｂと正極端子７ａがそれぞれ突出しているタイプの場合のいずれの場合であっても、各正極活物質と正極集電銅箔の境界部分に貼付された絶縁テープ１１を有する場合には、絶縁テープ１１が貼付されている一端部（正極端子７ａが配置された側）から、この一端部の反対側の他端部の方向に向けてローラを移動させることが好ましい。正極３ａ側に絶縁テープ１１が貼付される代わりに、負極３ｂ側に絶縁テープ１１が貼付されても良く、この場合には、絶縁テープ１１が貼られた負極端子７ｂ側の一端部から、この一端部に対向する反対側の他端部に向かってローラを転がして移動させても良い。これにより、絶縁テープ１１付近に溜まったガスを、効率良く移動させることができる。
　ロールプレス加工を行う加圧工程を有することによって、封止工程以降で外装体６内に発生したガスを、電極積層体５内からガス溜まり部８内にスムーズに移動させることができるので、充電工程前に外装体６を開封してガス除去工程を行うことなく、充電工程でのガスの影響を低減することができる。また、本実施形態は、充電工程後にガス除去工程を行うことで、充電工程で外装体６内に生じたガスによって、電池特性の低下を招くことを抑えることができる。その結果、ガス除去工程の回数を削減すると共に、ガスによる電池特性への影響を抑制することができる。
　（第２の実施形態の変形例２Ｂ）
　第２の実施形態におけるガス除去工程をノズルによる吸引方式ではなく減圧下で行ったり、再封止工程を減圧下で行うことで、充電工程で生じ加圧工程で移動されてガス溜り部８に溜まったガスを外装体６の外部にスムーズに除去することができる。また、第２の実施形態における封止工程を減圧下で行うことで、外装体６内に電極積層体５及び電解液を格納した際に生じるガスを外装体６の外部にスムーズに除去することができる。なお、変形例２Ａと変形例２Ｂを組み合わせて適用されても良い。
　（第３の実施形態）
　図４に、第３の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図を示す。第３の実施形態においても、第１の実施形態の製造方法と同一の工程については、第１の実施形態と同一の符号を付して説明を省略する。また、第３の実施形態においても、第１の実施形態における非水電解質二次電池と同一の構成部材には、第１の実施形態と同一の符号を付して説明する。
　図４に示すように、第３の実施形態の二次電池の製造方法は、正極３ａと負極３ｂとの間にセパレータ４が配された電極積層体５と、電解液とを、ラミネートフィルムからなる外装体６内に格納し封止する封止工程と、電極積層体５を格納した外装体６を加圧する加圧工程と、加圧工程後に満充電の電圧未満まで充電する第１の充電工程と、第１の充電工程後に外装体６を開封せずに満充電まで充電する第２の充電工程と、第２の充電工程で外装体６内に生じたガスを、外装体６を開封し開封口にノズルを挿入してガスを吸引して除去するガス除去工程と、ガス除去工程後に外装体６を封止する再封止工程と、を有している。
　図４中のステップＳＴ１０５に示す封止工程では、外装体６内に電極積層体５を格納し、電解液を注入し、外装体６の開口を封止する。電解質や溶媒は第１の実施形態で使用したものを利用できる。
　図４中のステップＳＴ１０６に示す加圧工程は、上述した第２の実施形態と同様に、外装体６が封止された状態のままで、平板を用いた平板プレス加工を行う。これによって、外装体６内に発生したガスを、電極積層体５内からガス溜まり部８内に移動させる。
　ステップＳＴ１１１に示す第１の充電工程では、満充電の電圧未満まで、例えば容量の５％～５０％程度まで充電を行う。ステップＳＴ１１２に示す第２の充電工程では、容量の１００％（満充電）まで充電を行う。
　ステップＳＴ１０７に示すガス除去工程では、外装体６の一部を開封し、開封口にノズルを挿入しノズルを介して外装体６の内部のガスを吸引して除去する。ステップＳＴ１０８に示す再封止工程では、開封された外装体６を封止する。
　第３の実施形態の二次電池の製造方法によれば、第２の充電工程後にガス除去工程を行うことで、充電工程で外装体６内に生じたガスによって、電池特性の低下を招くことを抑えることができる。その結果、ガス除去工程の回数を削減すると共に、ガスによる電池特性への影響を抑制することができる。
　（第３の実施形態の変形例３Ａ）
　第３の実施形態における加圧工程（図４中のステップＳＴ１０６）にて、上述した第２の実施形態の変形例２Ａと同様に、平板を用いる代わりにロールを用いたロールプレス加工を行うことによって、外装体６内に発生したガスを、電極積層体５内からガス溜まり部８内にスムーズに移動させることができる。
　（第３の実施形態の変形例３Ｂ）
　上述した第２の実施形態の変形例２Ｂと同様に、第３の実施形態におけるガス除去工程を減圧下で行うことで、充電工程で生じたガスを外装体６の外部にスムーズに除去することができる。また、第３の実施形態における封止工程を減圧下で行うことで、外装体６内に電極積層体５及び電解液を格納した際に生じるガスを外装体６の外部にスムーズに除去することができる。
　（第４の実施形態）
　図５に、第４の実施形態の二次電池の製造方法を説明するための工程手順図を示す。第４の実施形態は、第３の実施形態における第１の充電工程と第２の充電工程との間で、加圧工程を行う点が、第３の実施形態と異なっている。第４の実施形態においても、第１の実施形態の製造方法と同一の工程については、第１の実施形態と同一の符号を付して説明を省略する。また、第４の実施形態においても、第１の実施形態における非水電解質二次電池と同一の構成部材には、第１の実施形態と同一の符号を付して説明する。
　図５に示すように、第４の実施形態の二次電池の製造方法は、正極３ａと負極３ｂとの間にセパレータ４が配された電極積層体５と、電解液とを、ラミネートフィルムからなる外装体６内に格納し封止する封止工程と、封止工程後に、満充電の電圧未満まで充電する第１の充電工程と、第１の充電工程後に、電極積層体５を格納した外装体６を加圧する加圧工程と、加圧工程後に、外装体６を開封せずに満充電まで充電する第２の充電工程と、第２の充電工程で外装体６内に生じたガスを、外装体６を開封して開封口にノズルを挿入しガスを吸引して除去するガス除去工程と、ガス除去工程後に外装体６を封止する再封止工程と、を有している。
　図５中のステップＳＴ１０５に示す封止工程では、外装体６内に電極積層体５を格納し、電解液を注入し、外装体６の開口を封止する。電解質や溶媒は第１の実施形態で使用したものを利用できる。
　ステップＳＴ１１１に示す第１の充電工程では、満充電の電圧未満まで、例えば容量の５％～５０％程度まで充電を行う。
　図５中のステップＳＴ１０６に示す加圧工程では、上述した第２の実施形態と同様に、外装体６が封止された状態のままで、平板を用いた平板プレス加工を行う。これによって、第１の充電工程で外装体６内に生じた大量のガスを、電極積層体５内からガス溜まり部８内に移動させることができる。ステップＳＴ１１２に示す第２の充電工程では、容量の１００％（満充電）まで充電を行う。
　ステップＳＴ１０７に示すガス除去工程では、外装体６の一部を開封し、開封口にノズルを挿入しノズルを介して外装体６の内部のガスを吸引して除去する。ステップＳＴ１０８に示す再封止工程では、開封された外装体６を封止する。
　第４の実施形態の二次電池の製造方法によれば、第１の充電工程と第２の充電工程との間で加圧工程を行うことによって、封止工程及び第１の充電工程で外装体６内に発生した大量のガスを、電極積層体５内からガス溜まり部８内に移動させることができるので、第２の充電工程前に外装体６を開封してガス除去工程を行うことなく、第２の充電工程でのガスの影響を低減することができる。また、第４の実施形態は、第２の充電工程後にガス除去工程を行うことで、第２の充電工程で外装体６内に生じたガスによって、電池特性の低下を招くことを抑えることができる。その結果、ガス除去工程の回数を削減すると共に、ガスによる電池特性への影響を抑制することができる。
　加えて、本実施形態の二次電池の製造方法によれば、二次電池１の使用時に生じるガスを収容するためのガス溜まり部８を、製造時に電極積層体５内から移動させたガスを収容するガス溜まり部８として利用することで、製造時に使用したガス溜まり部８を二次電池１から切断するような追加工程を必要とすることなく、二次電池１を製造することができる。
　（第４の実施形態の変形例４Ａ）
　第４の実施形態における加圧工程（図５中のステップＳＴ１０６）として、上述した第２の実施形態の変形例２Ａと同様に、外装体６が封止された状態のままで、ロールを用いたロールプレス加工を行う。これによって、第１の充電工程で外装体６内に生じた大量のガスを、電極積層体５内からガス溜まり部８内にスムーズに移動させることができる。
　また、加圧工程では、ロールを用いて加圧する際に、正極又は負極を構成する活物質層と集電銅箔との境界部分に貼付された絶縁テープ１１の一端部から、この一端部の反対側の他端部の方向に向けてローラを移動させる。これにより、絶縁テープ１１付近に溜まったガスを、効率良く移動させることができる。
　（第４の実施形態の変形例４Ｂ）
　上述した第２の実施形態の変形例２Ｂと同様に、第４の実施形態において、開封口にノズルを挿入して吸引する方法に代えて、外装体６の開封後に減圧してガスを除去することで、第２の充電工程で生じたガスを外装体６の外部にスムーズに除去することができる。また、再封止工程を減圧下で行うことで、ガス溜まり部８をしぼませて、二次電池の使用時に発生するガスを溜めるためのガス溜まり部として利用可能にできる。また、第４の実施形態における封止工程を減圧下で行うことで、外装体６内に電極積層体５及び電解液を格納した際に生じるガスを外装体６の外部にスムーズに除去することができる。
　また、必要に応じて、封止工程と第１の充電工程との間で、上述した加圧工程と同様の別の加圧工程が行われても良く、封止工程で電極積層体５内に生じたガスをガス溜まり部８内に移動させることで、第１の充電工程でのガスの影響を低減することもできる。
　なお、上述した各実施形態における減圧下でのガス除去工程では、外装体６を開封した後に減圧しても、減圧した後で開封しても良い。
　また、上述した各実施形態の二次電池の製造方法は、二次電池（セル）を複数積層してモジュールを構成する場合に、モジュールとして構成された状態で積層方向に加圧する別の加圧工程を有しても良い。この場合、外装体が有するガス溜まり部は、モジュールの状態で加圧されたときに電極積層体内からガスが移動するための空間としても機能する。
　なお、本発明に係る二次電池の製造方法は、正極と負極との間にセパレータが配されて積層された電極積層体が、渦巻き状に巻回されて構成された二次電池に適用されても良いことは勿論である。

Claims (11)

  1. 　正極と負極の間にセパレータが配された電極積層体と、電解質とを、ラミネートフィルムからなる外装体内に格納し封止する封止工程と、
    　前記電極積層体を格納した前記外装体を加圧する加圧工程と、
    　満充電まで充電を行う充電工程と、
    　前記充電工程で前記外装体内に生じたガスを、前記外装体を開封して除去するガス除去工程と、
    　前記ガス除去工程後に前記外装体を封止する再封止工程と、
    　を有する非水電解質二次電池の製造方法。
  2. 　前記充電工程は、満充電の電圧未満まで充電する第１の充電工程と、前記第１の充電工程後に前記外装体を開封せずに満充電まで充電する第２の充電工程と、を含み、
    　前記第１の充電工程を、前記封止工程と前記加圧工程との間に行う、請求項１に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  3. 　前記充電工程は、満充電の電圧未満まで充電する第１の充電工程と、前記第１の充電工程後に前記外装体を開封せずに満充電まで充電する第２の充電工程と、を含み、
    　前記第１の充電工程を、前記加圧工程後に行う、請求項１に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  4. 　前記外装体は、前記電極積層体の外縁部に隣接する位置に、電池として使用したときに発生するガスを収容するための空間を有し、
    　前記封止工程では、減圧下で封止し、
    　前記加圧工程では、前記第１の充電工程で前記電極積層体に生じたガスを、前記空間内に移動させ、
    　前記再封止工程では、減圧下で再封止する、請求項２に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  5. 　前記加圧工程では、平板を用いて加圧する、請求項１ないし４のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  6. 　前記加圧工程では、ロールを用いて加圧する、請求項１ないし４のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  7. 　前記ガス除去工程は減圧により行う、請求項１ないし６のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  8. 　前記封止工程を減圧下で行う、請求項１ないし７のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  9. 　前記加圧工程では、前記ロールを用いて加圧する際に、前記正極又は前記負極を構成する活物質層と集電箔との境界部分に貼付された絶縁テープの一端部から、該一端部の反対側の他端部の方向に向けて前記ローラを移動させる、請求項６に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
  10. 　正極と負極の間にセパレータが配された電極積層体と、電解質とを、ラミネートフィルムからなる外装体内に格納し、減圧下で封止する封止工程と、
    　前記封止工程後に満充電まで充電を行う充電工程と、
    　前記充電工程で前記外装体内に生じたガスを、前記外装体を開封して減圧下で除去するガス除去工程と、
    　前記ガス除去工程後に前記外装体を封止する再封止工程と、
    　を有する非水電解質二次電池の製造方法。
  11. 　非水電解質二次電池が搭載される車両の駆動用であって、電池容量が４Ａｈ以上である非水電解質二次電池を製造する、請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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