WO2013190024A2 - Système de stockage réversible d'hydrogène dans un matériau sous forme d'hydrure métallique comportant une pluralité de caloducs en contact thermique avec le matériau - Google Patents

Système de stockage réversible d'hydrogène dans un matériau sous forme d'hydrure métallique comportant une pluralité de caloducs en contact thermique avec le matériau Download PDF

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WO2013190024A2
WO2013190024A2 PCT/EP2013/062828 EP2013062828W WO2013190024A2 WO 2013190024 A2 WO2013190024 A2 WO 2013190024A2 EP 2013062828 W EP2013062828 W EP 2013062828W WO 2013190024 A2 WO2013190024 A2 WO 2013190024A2
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hydrogen
thermal contact
heat pipes
fraction
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PCT/EP2013/062828
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Patricia De Rango
Philippe Marty
Baptiste DELHOMME
Robert Moracchioli
Simeon NACHEV
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Date (developpement Et Application Des Techniques De L'energie)
Centre National de la Recherche Scientifique CNRS
Universite Joseph Fourier Grenoble 1
Original Assignee
Date (developpement Et Application Des Techniques De L'energie)
Centre National de la Recherche Scientifique CNRS
Universite Joseph Fourier Grenoble 1
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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F17—STORING OR DISTRIBUTING GASES OR LIQUIDS
    • F17C—VESSELS FOR CONTAINING OR STORING COMPRESSED, LIQUEFIED OR SOLIDIFIED GASES; FIXED-CAPACITY GAS-HOLDERS; FILLING VESSELS WITH, OR DISCHARGING FROM VESSELS, COMPRESSED, LIQUEFIED, OR SOLIDIFIED GASES
    • F17C11/00—Use of gas-solvents or gas-sorbents in vessels
    • F17C11/005—Use of gas-solvents or gas-sorbents in vessels for hydrogen
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/32—Hydrogen storage

Definitions

  • the present invention relates to a reversible hydrogen storage system of the type comprising
  • At least one reservoir comprising a material for storing hydrogen by absorption in the form of metal hydride and for destocking the hydrogen by desorption;
  • At least one device in thermal contact with the material for, on the one hand, extracting heat from the material during the absorption of hydrogen, the device being intended to be in thermal contact with a cold source receiving the extracted heat; and, on the other hand, to provide heat to the material during the desorption of hydrogen, the device being intended to be in thermal contact with a hot source providing the heat supplied.
  • Hydrogen is used in many industrial fields, particularly as fuel, for example to overcome the intermittency of renewable energies, or even as a reagent. Nevertheless, when considering storing large quantities of hydrogen, conventional storage solutions, such as liquid or very high pressure hydrogen, are not always satisfactory in terms of energy efficiency or safety.
  • One possibility is to store hydrogen in the form of metal hydride.
  • the hydrogen is brought into contact with a material comprising a metal or a metal alloy under conditions of pressure and temperature which induce the incorporation of hydrogen in atomic form into the crystal lattice (absorption reaction or charge reaction).
  • absorption reaction or charge reaction To recover the hydrogen thus stored, one places oneself under conditions of lower pressure and / or higher temperature, which favor the reverse reaction (desorption reaction or discharge reaction).
  • the absorption and desorption of hydrogen are respectively exothermic and endothermic.
  • WO-A-2007/125203 and WO-A-2009/080986 for example describe materials for storing hydrogen in the form of metal hydride.
  • WO-A-2009/080975 discloses a hydrogen storage tank in hydride form having a heat exchanger for supplying and / or extracting heat from the tank.
  • the heat exchanger comprises a coolant pipe and the supply or extraction of heat is done by circulating the fluid at an appropriate temperature in the tank.
  • MCP phase change material
  • the aim of the invention is to provide a hydrogen storage system comprising a reservoir comprising a material for storing hydrogen in the form of metal hydride and for destocking the hydrogen which makes it possible to reduce the hydrogen loading time in the reservoir or the desorption time of the stored hydrogen.
  • the subject of the invention is a system of the type described above, in which the device comprises a plurality of heat pipes for conveying at least a fraction of the heat supplied and / or for conveying at least a fraction of the heat. extracted.
  • heat pipe is meant a heat conducting element, called a heat pipe in English, comprising an enclosure and a fluid located in the enclosure and intended to undergo:
  • the enclosure is for example a pipe.
  • the system may comprise one or more of the following characteristics, taken in isolation or in any technically possible combination: the reservoir comprises means for pressing the material against heat pipes of the plurality of heat pipes passing through the reservoir;
  • the material is a composite capable of storing hydrogen in the form of magnesium hydride or magnesium alloy hydride;
  • the plurality of heat pipes comprises a first plurality of heat pipes in thermal contact with the material for imparting to the material at least a fraction of the heat supplied;
  • the plurality of heat pipes comprises a second plurality of heat pipes in thermal contact with the material and intended to be in thermal contact with the cold source to remove the material at least a fraction of the heat extracted;
  • each heat pipe of the second plurality of heat pipes is fluidly connected to a heat pipe of the first plurality of heat pipes by a common portion in thermal contact with the material;
  • the device further comprises an intermediate heat exchanger in thermal contact with the first plurality of heat pipes, the plurality of heat pipes comprising a third plurality of heat pipes in thermal contact with the intermediate heat exchanger and intended to be in thermal contact with the hot source; for conveying from the hot source to the intermediate exchanger at least a fraction of the heat supplied, the intermediate exchanger communicating to the first plurality of heat pipes at least a fraction of the heat supplied.
  • the invention also relates to an assembly comprising a system as described above, and a hot source and a cold source both in thermal contact with the device.
  • the assembly may comprise one or more of the following characteristics, taken in isolation or in any technically possible combination:
  • the hot source comprises at least one fuel cell in direct thermal contact with the device, the fuel cell being intended to provide at least a fraction of the heat supplied to the material by the device;
  • the fuel cell is fluidly connected to the tank to be at least partly fueled by at least a fraction of the hydrogen removed by the tank;
  • the cold source comprises an exchanger in thermal contact with the second plurality of heat pipes and for heating a fluid with at least a fraction of the heat extracted from the material by the device.
  • direct thermal contact between the device and the fuel cell, it is meant that the device comprises at least a portion located inside the fuel cell so as to directly receive the heat released inside the fuel cell. fuel cell, as opposed to the heat conveyed by effluents from the fuel cell.
  • FIG. 1 schematically represents an assembly comprising a storage system according to the invention, the system extending vertically and being seen from the side,
  • FIG. 2 schematically represents, in plan view, a part of the system represented in FIG. 1;
  • FIG. 3 schematically represents a heat pipe shown in FIG. 1;
  • FIG. 4 is a diagrammatic representation, in vertical section, of the tank of the system shown in FIG. 1, the reservoir having been simplified so as to have only one heat pipe in the purpose of illustrating the elements for maintaining the material against the heat pipe represented, and
  • FIG. 5 is a graph illustrating the evolution of hydrogen charging in a storage system according to the invention in comparison with a storage system of the state of the art.
  • an assembly 1 comprising a hydrogen storage system 3, a hot source 5 in thermal contact with the storage system 3, and a cold source 7 also in thermal contact with the storage system 3.
  • thermal contact between two bodies is meant here that heat can pass from one body to another by conduction or conducto-convection, or radiation in the case of a hot source.
  • the system 3 comprises a reservoir 9 comprising a material 11 for storing the hydrogen by absorption in the form of metal hydride and for destocking the hydrogen by desorption, and a device 13 for, on the one hand, providing heat to the material 1 1 during the desorption of hydrogen, and on the other hand, extract heat from the material 1 1 during the absorption of hydrogen.
  • the reservoir 9 extends for example in a vertical direction V. It also defines a transverse direction L substantially perpendicular to the vertical direction V.
  • the reservoir 9 comprises, in addition to the material 11, an enclosure 15, at least one inlet 17 for the hydrogen to be stored, at least one outlet 19 for the destocked hydrogen, and members 20 (FIG. 4) for pressing the material 1 1 against the device 13.
  • the material 11 is for example similar in composition and texture to that described in any of WO-A-2007/125203, WO-A-2009/080986 and WO-A-2009/080975.
  • the material 11 is for example a porous composite.
  • the material 11 forms a substrate for storing the hydrogen by absorption, the hydrogen binding to the substrate in the form of magnesium hydride, and releasing hydrogen by desorption. The desorption of hydrogen thus causes the appearance of nonhydride magnesium in the material 1 1.
  • the material January 1 is arranged in the reservoir 9 to be on the one hand in thermal contact with the device 13 and on the other hand in physical contact with the hydrogen arriving in the reservoir 9.
  • the material January 1 is consistent in the form of pellets or slabs to promote gas exchange between the interior of the material 1 1 and its environment, and the heat exchange between the interior of the material 1 1 and the device 13.
  • the hot source 5 advantageously comprises a fuel cell 21, for example solid oxide, called "SOFC" (of the English solid oxide fuel cells).
  • Stack 21 typically operates between 600 ° C and 1000 ° C, for example at about 800 ° C.
  • the fuel cell 21 comprises a reactor, an inlet 23 for admitting a fuel into the reactor, an inlet 25 for admitting an oxidant, for example air or oxygen, into the reactor, and an outlet 27 for the effluents.
  • the battery 21 advantageously comprises a heat exchanger 29 for preheating the oxidant by heat exchange with the effluents.
  • the fuel cell 21 is in thermal contact with the device 13 to give heat to the device 13.
  • the fuel is, for example, hydrogen.
  • the battery 21 advantageously comprises a pipe 31 connecting the inlet 23 to the outlet 19 of the tank 9 to bring at least a portion of the hydrogen removed from the tank 9 to the stack 21.
  • the cold source 7 comprises an exchanger 33 comprising at least one inlet 35 for a cold fluid, that is to say at a temperature lower than that of the reservoir 9 during the absorption of hydrogen, and at least one outlet 37 for this cold fluid after heating in the exchanger 33.
  • the cold fluid is for example air.
  • the exchanger 33 is in thermal contact with the device 13 and allows a heat transfer from the device 13 to the cold fluid.
  • the outlet 37 of the exchanger 33 is connected by a pipe (not shown) to the inlet 25 of the stack 21.
  • the device 13 comprises an intermediate exchanger 39, a first plurality of heat pipes 41 each connecting the intermediate exchanger 39 to the reservoir 9, a second plurality of heat pipes 43 each connecting the reservoir 9 to the exchanger 33, and a third plurality of heat pipes 45 each connecting the stack 21 to the intermediate exchanger 39.
  • each heat pipe 41 has a common portion 47 with a heat pipe 43.
  • Each heat pipe 41 is in fluid continuity with a heat pipe 43, so that the heat pipes 41 and the heat pipes 43 together form a plurality of heat pipes successively connecting the intermediate exchanger 39, the tank 9 and the exchanger 33.
  • the heat pipes 41 ( Figures 1, 2 and 4) are similar to each other.
  • the plurality of heat pipes 41 is for example in the form of plates substantially parallel to each other.
  • the heat pipes 41 extend for example substantially transversely between the inside of the intermediate heat exchanger 39 and the inside of the tank 9.
  • the heat pipes 41 each comprise an end portion 49 located in the intermediate heat exchanger 39 to receive heat from the intermediate heat exchanger 39, and the common portion 47, at which they transmit the heat to the material January 1.
  • the enclosure of the heat pipes 41 is for example stainless steel.
  • the heat pipe fluid 41 is advantageously a synthetic oil.
  • the heat pipes 43 are similar to the heat pipes 41.
  • the heat pipes 43 each comprise the common part 47 to receive heat from the material 1 1, and an end portion 51 located inside the exchanger 33 to transmit the heat received to the exchanger 33.
  • each heat pipe 43 advantageously forms an extension of a heat pipe 41.
  • the heat pipes 45 are similar to each other.
  • the plurality of heat pipes 45 is for example in the form of hollow plates substantially parallel to each other and each defining a chamber for circulating the fluid of one of the heat pipes 45.
  • the heat pipes 45 extend for example substantially transversely between the interior of the the stack 21 and the inside of the intermediate exchanger 39.
  • the heat pipes 45 each comprise a first end portion 53 located in the stack 21 to receive heat, and a second end portion 55 located in the intermediate heat exchanger 39 to transfer the heat received from the stack 21.
  • the fluid contained in the heat pipes 45 is advantageously different from the fluid contained in the heat pipes 41, 43.
  • the fluid contained in the heat pipes 45 is, for example, sodium.
  • the enclosure of the heat pipes 45 is for example stainless steel.
  • the pluralities of heat pipes 41, 43, 45 are shaped and arranged so that their respective fluids circulate by thermosiphon.
  • the pluralities of heat pipes 41, 43, 45 may be shaped and arranged so that their respective fluids circulate by capillarity.
  • FIG 4 there is shown a portion of the storage system 3 centered on the reservoir 9, in a very schematic form in which a single heat pipe of each plurality of heat pipes 41, 43 is shown.
  • the members 20 press the material 1 1 against the heat pipes 41, 43 in thermal contact with the material 1 1, here against the common portions 47 of the heat pipes 41, 43.
  • the members 20 extend substantially vertically. They each comprise for example a grid 57 applied against a portion of the material January 1, and a spring 59 in compression extending between a support, here the enclosure 15, and the grid 57.
  • the gate 57 is porous with respect to the hydrogen to be stored and destocked.
  • the gate 57 extends substantially horizontally and is located vertically on the other side of the common portion 47 of the heat pipes 41, 43 with respect to the portion of material January 1.
  • each common part 47 is sandwiched between two portions of material January 1.
  • the hydrogen to be stored is introduced into the reservoir 9 via the inlet 17, for example at an absolute pressure of 10 bar.
  • the material 11 absorbs hydrogen in the form of magnesium hydride.
  • the absorption reaction releases, as we have seen a significant amount of heat.
  • the absorption reaction continues until the material 11 is loaded with a quantity of hydrogen which depends on the temperature and pressure conditions prevailing in the tank 9.
  • the material 1 1 is typically at a temperature between 250 ° C and 400 ° C.
  • each heat pipe 43 receives a portion of the heat released. Because the material 1 1 is pressed against the common part 47, the thermal contact between these two elements is very good.
  • the heat transferred to the common part 47 is communicated to the fluid of the heat pipe 43, then in liquid form and which vaporizes in the common part 47.
  • the end portion 51 is comparatively cold because in contact with the exchanger
  • the stored hydrogen remains in the tank 9 as long as the temperature and pressure conditions are not modified in the tank 9.
  • heat is supplied to the material 11 by the device 13 from the hot source 5.
  • the battery 21 operates at a high temperature compared to the reservoir 9. Part of the heat generated by the battery 21 is conveyed in two stages by the device 13 to the material January 1.
  • part of the heat generated by the battery 21 is communicated to the intermediate heat exchanger 39 by the heat pipes 45.
  • the heat pipes 45 operate at a higher temperature than the heat pipes 43, but for the rest in a similar way to the heat pipes 43
  • the intermediate heat exchanger 39 gives the heat pipe 41 to the heat pipes 41.
  • the heat pipes 41 communicate the heat they have received from the intermediate heat exchanger 39 to the material 11 at the common portion 47.
  • the exchanger 29 preheats the air sent into the fuel cell 21.
  • the air entering the exchanger 29 comes wholly or partly from the air leaving the exchanger 33 and which has already been preheated.
  • the storage assembly 3 provides very efficiently heat material 1 1 during the desorption of hydrogen and effectively extracts heat from the material 11 during hydrogen absorption.
  • the loading time of the hydrogen in the tank 9 and the desorption time of the stored hydrogen are reduced.
  • the heat pipes 41, 43, 45 also have the advantage, compared to the tank disclosed by the document WO-A-2009/080975, of operating without a pumping system, which makes it possible to reduce the investment and operating costs. of the storage system 3.
  • the members 20 improve the thermal contact between the material 1 1 and the heat pipes 41, 43, which promotes heat exchange.
  • the heat pipes 43 each have a common portion 47 with the heat pipes 41 makes it possible to press the material 11 at a time on the heat transfer pipes 41 and on the heat extraction pipes 43. In the absence of the common part 47, a portion of material January 1 could be pressed only against a type of heat pipe.
  • the presence of the intermediate exchanger 39, the first plurality of heat pipes 41 and the third plurality of heat pipes 45 allows the use of a hot source 5 having a fuel cell 21 operating at high temperature.
  • the heat pipes 45 are adapted to operate at a higher temperature than the heat pipes 41, 43.
  • FIG. 5 is a graph showing the evolution of the hydrogen charge in a storage system 3 with a heat pipe, curve C2, and in a storage system of the state of the art, without a heat pipe, comprising copper fins. , curve C1.
  • the curves C1 and C2 represent, on the ordinate, the quantity of hydrogen Q stored as a function of time in second, as abscissa.
  • the amount of hydrogen is represented in dimensionless form Q / Q * , Q * being the quantity of hydrogen absorbed at equilibrium.
  • the curves were obtained by numerical simulation of a storage system 3 as shown diagrammatically in FIG. 4.
  • the material 11 is in the form of wafers 30 cm in diameter and 1 cm in thickness, the pressure in the reservoir 9 being 10 bars, and the reaction temperature being 370 ° C.
  • the temperature at the interface between the material 1 1 and the common part 47 is 250 ° C.
  • the charging time is significantly shorter for the storage system 3 with heat pipe.
  • the time required to store a quantity of hydrogen corresponding to 80% of the quantity stored at equilibrium is about 500 seconds for curve C2 and about 2000 seconds for curve C1, about 4 times more .
  • the charging time of the hydrogen in the tank is thus reduced by a factor of about 4 in this example.

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Description

Système de stockage réversible d'hydrogène dans un matériau sous forme d'hydrure métallique comportant une pluralité de caloducs en contact thermique avec le matériau.
La présente invention concerne un système de stockage réversible d'hydrogène du type comprenant
- au moins un réservoir comprenant un matériau pour stocker l'hydrogène par une absorption sous forme d'hydrure métallique et pour déstocker l'hydrogène par une désorption ; et
- au moins un dispositif en contact thermique avec le matériau pour, d'une part, extraire de la chaleur du matériau pendant l'absorption de l'hydrogène, le dispositif étant destinée à être en contact thermique avec une source froide recevant la chaleur extraite, et pour, d'autre part, apporter de la chaleur au matériau pendant la désorption de l'hydrogène, le dispositif étant destiné à être en contact thermique avec une source chaude fournissant la chaleur apportée.
L'hydrogène est utilisé dans de nombreux domaines industriels, notamment à titre de combustible, par exemple pour palier à l'intermittence des énergies renouvelables, ou bien encore à titre de réactif. Néanmoins, lorsqu'on envisage de stocker de grandes quantités d'hydrogène, les solutions classiques de stockage, telles que l'hydrogène liquide ou à très haute pression, ne sont pas toujours satisfaisantes en termes d'efficacité énergétique ou de sécurité.
Une possibilité consiste à stocker l'hydrogène sous forme d'hydrure métallique. Dans ce cas, l'hydrogène est mis en contact avec un matériau comportant un métal ou un alliage métallique dans des conditions de pression et de température qui induisent une incorporation de l'hydrogène sous forme atomique dans le réseau cristallin (réaction d'absorption ou réaction de charge). Pour récupérer l'hydrogène ainsi stocké, on se place dans des conditions de plus faible pression et/ou de température plus élevée, qui favorisent la réaction inverse (réaction de désorption ou réaction de décharge). L'absorption et la désorption de l'hydrogène sont respectivement exothermique et endothermique. Pour plus de détails concernant le stockage de l'hydrogène sous forme d'hydrure, on pourra se reporter à « Hydrogen in Intermetallic Compounds I et II », L. Schlapbach, Springer Verlag (1998).
Les documents WO-A-2007/125203 et WO-A-2009/080986 décrivent par exemple des matériaux permettant le stockage de l'hydrogène sous forme d'hydrure métallique.
Dans le cas de l'hydrure de magnésium MgH2, la chaleur dégagée par l'absorption de l'hydrogène représente environ 30% du pouvoir calorifique inférieur de l'hydrogène absorbé. Toutefois, l'absorption ralentit ou s'interrompt spontanément en cas d'élévation trop importante de la température du matériau de stockage due au dégagement de chaleur. Comme la désorption de l'hydrogène est fortement endothermique, elle est intrinsèquement sûre. Toutefois, la désorption ralentit ou s'interrompt spontanément également en cas de refroidissement trop important du matériau de stockage dû à la chaleur consommée.
Le document WO-A-2009/080975 décrit un réservoir de stockage d'hydrogène sous forme d'hydrure comportant un échangeur de chaleur pour apporter et/ou extraire de la chaleur du réservoir. L'échangeur de chaleur comprend une canalisation de fluide caloporteur et l'apport ou l'extraction de chaleur se font par circulation du fluide à une température appropriée dans le réservoir.
En outre, afin de conserver des rendements de stockage élevés, c'est-à-dire d'éviter des pertes de chaleur, il a été proposé de stocker la chaleur dégagée lors de l'absorption dans un matériau à changement de phase, ou « MCP ». Néanmoins, la masse de MCP nécessaire est environ 10 fois supérieure à celle de l'hydrure. Une telle solution est donc réservée à des applications dans lesquelles le poids du dispositif ne pose pas de problème. Elle est également réservée à des applications dans lesquelles les cycles d'absorption - désorption sont courts, typiquement inférieurs à 24 heures, faute de quoi les pertes thermiques conduisent à une solidification du MCP.
L'invention a pour but de fournir un système de stockage d'hydrogène comprenant un réservoir comportant un matériau pour stocker l'hydrogène sous forme d'hydrure métallique et pour déstocker l'hydrogène permettant de réduire la durée de chargement de l'hydrogène dans le réservoir ou la durée de désorption de l'hydrogène stocké.
A cette fin, l'invention a pour objet un système du type décrit ci-dessus, dans lequel le dispositif comporte une pluralité de caloducs pour véhiculer au moins une fraction de la chaleur apportée et/ou pour véhiculer au moins une fraction de la chaleur extraite.
Par « caloduc », on entend un élément conducteur de la chaleur, appelé heat pipe en anglais, comprenant une enceinte et un fluide situé dans l'enceinte et destiné à subir :
- une vaporisation pour recevoir la chaleur dans au moins une première partie du caloduc, - une convection vers au moins une seconde partie du caloduc et une condensation dans la seconde partie pour céder la chaleur dans la seconde partie, et
- un retour du fluide condensé vers la première partie.
L'enceinte est par exemple une canalisation.
Selon des modes particuliers de réalisation, le système peut comprendre l'une ou plusieurs des caractéristiques suivantes, prise(s) isolément ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles : - le réservoir comprend des organes pour presser le matériau contre des caloducs de la pluralité de caloducs traversant le réservoir ;
- le matériau est un composite apte à stocker l'hydrogène sous forme d'hydrure de magnésium ou d'hydrure d'alliage de magnésium ;
- la pluralité de caloducs comprend une première pluralité de caloducs en contact thermique avec le matériau pour communiquer au matériau au moins une fraction de la chaleur apportée ;
- la pluralité de caloducs comprend une seconde pluralité de caloducs en contact thermique avec le matériau et destinés à être en contact thermique avec la source froide pour enlever au matériau au moins une fraction de la chaleur extraite ;
- chaque caloduc de la seconde pluralité de caloducs est connecté fluidiquement à un caloduc de la première pluralité de caloducs par une partie commune en contact thermique avec le matériau ;
- le dispositif comprend en outre un échangeur intermédiaire de chaleur en contact thermique avec la première pluralité de caloducs, la pluralité de caloduc comportant une troisième pluralité de caloducs en contact thermique avec l'échangeur intermédiaire et destinés à être en contact thermique avec la source chaude pour véhiculer de la source chaude vers l'échangeur intermédiaire au moins une fraction de la chaleur apportée, le échangeur intermédiaire communiquant à la première pluralité de caloducs au moins une fraction de la chaleur apportée.
L'invention concerne aussi un ensemble comprenant un système tel que décrit ci- dessus, et une source chaude et une source froide toutes deux en contact thermique avec le dispositif.
Selon des modes particuliers de réalisation, l'ensemble peut comprendre l'une ou plusieurs des caractéristiques suivantes, prise(s) isolément ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles :
- la source chaude comprend au moins une pile à combustible en contact thermique direct avec le dispositif, la pile à combustible étant destinée à fournir au moins une fraction de la chaleur apportée au matériau par le dispositif ;
- la pile à combustible est connectée fluidiquement au réservoir pour être au moins en partie alimentée en combustible par au moins une fraction de l'hydrogène déstocké par le réservoir ;
- la source froide comprend un échangeur en contact thermique avec la seconde pluralité de caloducs et destiné à chauffer un fluide grâce à au moins une fraction de la chaleur extraite du matériau par le dispositif. Par « contact thermique direct » entre le dispositif et la pile à combustible, on veut dire que le dispositif comprend au moins une partie située à l'intérieur de la pile à combustible de manière à recevoir directement la chaleur libérée à l'intérieur de la pile à combustible, par opposition avec la chaleur véhiculée par des effluents de la pile à combustible.
L'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui va suivre, donnée uniquement à titre d'exemple, et faite en se référant aux dessins annexés, sur lesquels :
la figure 1 représente schématiquement un ensemble comportant un système de stockage selon l'invention, le système s'étendant verticalement et étant vue de côté,
la figure 2 représente schématiquement, en vue de dessus, une partie du système représenté sur la figure 1 ,
la figure 3 représente schématiquement un caloduc représenté sur la figure 1 , - la figure 4 représente schématiquement, en coupe verticale, le réservoir du système représenté sur la figure 1 , le réservoir ayant été simplifié pour n'avoir qu'un seul caloduc dans le but d'illustrer les organes de maintien du matériau contre le caloduc représenté, et
la figure 5 est un graphique illustrant l'évolution du chargement en hydrogène dans un système de stockage conforme à l'invention en comparaison d'un système de stockage de l'état de la technique.
En référence à la figure 1 , on décrit un ensemble 1 comportant un système de stockage d'hydrogène 3, une source chaude 5 en contact thermique avec le système de stockage 3, et une source froide 7 également en contact thermique avec le système de stockage 3.
Par « contact thermique » entre deux corps, on entend ici que de la chaleur peut passer d'un corps à l'autre par conduction ou par conducto-convection, ou par rayonnement dans le cas d'une source chaude.
Le système 3 comprend un réservoir 9 comprenant un matériau 1 1 pour stocker l'hydrogène par une absorption sous forme d'hydrure métallique et pour déstocker l'hydrogène par une désorption, et un dispositif 13 pour, d'une part, apporter de la chaleur au matériau 1 1 pendant la désorption de l'hydrogène, et pour, d'autre part, extraire de la chaleur du matériau 1 1 pendant l'absorption de l'hydrogène.
Le réservoir 9 s'étend par exemple selon une direction verticale V. On définit également une direction transversale L sensiblement perpendiculaire à la direction verticale V. Le réservoir 9 comprend, outre le matériau 1 1 , une enceinte 15, au moins une entrée 17 pour l'hydrogène à stocker, au moins une sortie 19 pour l'hydrogène déstocké, et des organes 20 (figure 4) pour presser le matériau 1 1 contre le dispositif 13.
Le matériau 1 1 est par exemple analogue dans sa composition et sa texture à celui décrit dans l'un quelconque des documents WO-A-2007/125203, WO-A- 2009/080986 et WO-A-2009/080975.
Le matériau 1 1 est par exemple un composite poreux. Le matériau 1 1 forme un substrat destiné à stocker l'hydrogène par absorption, l'hydrogène se liant au substrat sous forme d'hydrure de magnésium, et à relâcher de l'hydrogène par désorption. La désorption d'hydrogène entraîne ainsi l'apparition de magnésium non hydruré dans le matériau 1 1 .
Le matériau 1 1 est agencé dans le réservoir 9 pour être d'une part en contact thermique avec le dispositif 13 et d'autre part en contact physique avec l'hydrogène arrivant dans le réservoir 9. Par exemple, le matériau 1 1 est conformé sous forme de pastilles ou de galettes pour favoriser les échanges gazeux entre l'intérieur du matériau 1 1 et son environnement, et les échanges de chaleur entre l'intérieur du matériau 1 1 et le dispositif 13.
La source chaude 5 comprend avantageusement une pile à combustible 21 , par exemple à oxydes solides, dite « SOFC » (de l'anglais solid oxide fuel cells). La pile 21 fonctionne typiquement entre 600°C et 1000°C, par exemple à environ 800°C.
La pile à combustible 21 comprend un réacteur, une entrée 23 pour admettre un combustible dans le réacteur, une entrée 25 pour admettre un comburant, par exemple de l'air ou du dioxygène, dans le réacteur, et une sortie 27 pour les effluents.
La pile 21 comprend avantageusement un échangeur de chaleur 29 pour préchauffer le comburant par échange thermique avec les effluents.
La pile à combustible 21 est en contact thermique avec le dispositif 13 pour céder de la chaleur au dispositif 13.
Le combustible est par exemple de l'hydrogène. La pile 21 comprend avantageusement une canalisation 31 reliant l'entrée 23 à la sortie 19 du réservoir 9 pour amener au moins une partie de l'hydrogène déstocké du réservoir 9 à la pile 21.
La source froide 7 comprend un échangeur 33 comportant au moins une entrée 35 pour un fluide froid, c'est-à-dire à une température inférieure à celle du réservoir 9 pendant l'absorption de l'hydrogène, et au moins une sortie 37 pour ce fluide froid après son réchauffement dans l'échangeur 33. Le fluide froid est par exemple de l'air.
L'échangeur 33 est en contact thermique avec le dispositif 13 et permet un transfert de chaleur du dispositif 13 vers le fluide froid. Selon une variante, la sortie 37 de l'échangeur 33 est reliée par une canalisation (non représentée) à l'entrée 25 de la pile 21.
Le dispositif 13 comprend un échangeur intermédiaire 39, une première pluralité de caloducs 41 reliant chacun l'échangeur intermédiaire 39 au réservoir 9, une seconde pluralité de caloducs 43 reliant chacun le réservoir 9 à l'échangeur 33, et une troisième pluralité de caloducs 45 reliant chacun la pile 21 à l'échangeur intermédiaire 39.
Avantageusement en termes de coût, chaque caloduc 41 possède une partie commune 47 avec un caloduc 43. Chaque caloduc 41 est en continuité fluidique avec un caloduc 43, si bien que les caloducs 41 et les caloducs 43 forment ensemble une pluralité de caloducs reliant successivement l'échangeur intermédiaire 39, le réservoir 9 et l'échangeur 33.
Les caloducs 41 (figures 1 , 2 et 4) sont analogues les uns aux autres. La pluralité de caloducs 41 se présente par exemple sous la forme de plaques sensiblement parallèles entre elles. Les caloducs 41 s'étendent par exemple sensiblement transversalement entre l'intérieur de l'échangeur intermédiaire 39 et l'intérieur du réservoir 9.
Les caloducs 41 comprennent chacun une partie terminale 49 située dans l'échangeur intermédiaire 39 pour recevoir de la chaleur de l'échangeur intermédiaire 39, et la partie commune 47, au niveau de laquelle ils transmettent la chaleur au matériau 1 1.
L'enceinte des caloducs 41 est par exemple en acier inoxydable. Le fluide des caloducs 41 est avantageusement une huile synthétique.
Les caloducs 43 sont analogues aux caloducs 41 . Les caloducs 43 comprennent chacun la partie commune 47 pour recevoir de la chaleur du matériau 1 1 , et une partie terminale 51 située à l'intérieur de l'échangeur 33 pour transmettre la chaleur reçue à l'échangeur 33. Comme on l'a vu, chaque caloduc 43 forme avantageusement un prolongement d'un caloduc 41 .
Les caloducs 45 (figures 1 , 3 et 5) sont analogues les uns aux autres. La pluralité de caloducs 45 se présente par exemple sous la forme de plaques creuses sensiblement parallèles entre elles et définissant chacune une enceinte de circulation du fluide d'un des caloducs 45. Les caloducs 45 s'étendent par exemple sensiblement transversalement entre l'intérieur de la pile 21 et l'intérieur de l'échangeur intermédiaire 39.
Les caloducs 45 comprennent chacun une première partie terminale 53 située dans la pile 21 pour recevoir de la chaleur, et une seconde partie terminale 55 située dans l'échangeur intermédiaire 39 pour lui céder la chaleur reçue de la pile 21 . Le fluide contenu dans les caloducs 45 est avantageusement différent du fluide contenu dans les caloducs 41 , 43. Le fluide contenu des caloducs 45 est par exemple du sodium. L'enceinte des caloducs 45 est par exemple en acier inoxydable.
Les pluralités de caloducs 41 , 43, 45 sont conformées et agencées pour que leurs fluides respectifs circulent par thermosiphon.
En variante, les pluralités de caloducs 41 , 43, 45 peuvent être conformées et agencées pour que leurs fluides respectifs circulent par capillarité.
Sur la figure 4, on a représenté une partie du système de stockage 3 centrée sur le réservoir 9, sous une forme très schématique dans laquelle un seul caloduc de chacune de pluralités de caloducs 41 , 43 est représenté.
Les organes 20 pressent le matériau 1 1 contre les caloducs 41 , 43 en contact thermique avec le matériau 1 1 , ici contre les parties communes 47 des caloducs 41 , 43.
Les organes 20 s'étendent sensiblement verticalement. Ils comprennent par exemple chacun une grille 57 appliquée contre une portion du matériau 1 1 , et un ressort 59 en compression s'étendant entre un appui, ici l'enceinte 15, et la grille 57.
La grille 57 est poreuse vis-à-vis de l'hydrogène à stocker et déstocker. La grille 57 s'étend sensiblement horizontalement et est située verticalement de l'autre côté de la partie commune 47 des caloducs 41 , 43 par rapport à la portion de matériau 1 1.
Avantageusement, chaque partie commune 47 est prise en sandwich entre deux portions de matériau 1 1.
On va maintenant décrire le fonctionnement de l'ensemble 1 (figure 1 ), en commençant par une phase de stockage de l'hydrogène dans le réservoir 9. Cela suppose que l'hydrure de magnésium (au sens défini ci-dessus) ne soit pas saturé en hydrogène. De manière alternative, on pourrait commencer par une phase de déstockage de l'hydrogène, le réservoir 9 étant normalement destiné à fonctionner réversiblement selon des cycles d'absorption/désorption de l'hydrogène dans le matériau 1 1 .
L'hydrogène à stocker est introduit dans le réservoir 9 par l'entrée 17, par exemple à une pression absolue de 10 bars.
L'hydrogène circule dans le réservoir 9, traverse les grilles 57 et arrive au sein du matériau 1 1 . Le matériau 1 1 absorbe l'hydrogène sous forme d'hydrure de magnésium. La réaction d'absorption dégage, comme on l'a vu une quantité de chaleur importante. La réaction d'absorption se poursuit jusqu'à ce que le matériau 1 1 se charge d'une quantité d'hydrogène qui dépend des conditions de température et de pression régnant dans le réservoir 9.
Pour permettre à la réaction d'absorption de se poursuivre, et donc pour atteindre une certaine charge d'hydrogène dans le réservoir 9, de la chaleur est extraite du matériau 1 1 par le dispositif 13 et cédée à la source froide 7. Un échauffement trop important du matériau 1 1 limite en effet la quantité d'hydrogène absorbé. Pendant l'absorption, le matériau 1 1 est typiquement à une température comprise entre 250°C et 400°C.
Plus précisément, la partie commune 47 de chaque caloduc 43 reçoit une partie de la chaleur dégagée. Du fait que le matériau 1 1 est pressé contre la partie commune 47, le contact thermique entre ces deux éléments est très bon.
La chaleur cédée à la partie commune 47 est communiquée au fluide du caloduc 43, alors sous forme liquide et qui se vaporise dans la partie commune 47.
La partie terminale 51 est comparativement froide, car en contact avec l'échangeur
33 dans lequel circule de l'air à température ambiante, c'est-à-dire froid par rapport au réservoir 9. Le fluide du caloduc 43 se condense dans la partie terminale 51 et cède de la chaleur à l'échangeur 33 qui la cède à l'air qui le parcourt. Par thermosiphon, le liquide qui s'est condensé dans la partie terminale 51 retourne vers la partie commune 47 du caloduc 43 et pousse le fluide vaporisé de la partie commune 47 vers la partie terminale 51.
L'hydrogène stocké reste dans le réservoir 9 tant que les conditions de température et de pression ne sont pas modifiées dans le réservoir 9.
Pour déstocker l'hydrogène, on extrait de l'hydrogène gazeux du réservoir 9 par la sortie 19. Ceci abaisse la pression à l'intérieur du réservoir 9 et entraîne la désorption progressive d'une partie de l'hydrogène stocké sous forme d'hydrure de magnésium. La réaction de désorption est fortement endothermique. La réaction de désorption se poursuit jusqu'à un nouvel équilibre.
Afin de poursuivre la réaction de désorption, de la chaleur est apportée au matériau 1 1 par le dispositif 13 en provenance de la source chaude 5.
La pile 21 , au moins en partie alimentée en combustible par l'hydrogène déstocké, produit de l'énergie électrique et de la chaleur. La pile 21 fonctionne à une haute température comparativement au réservoir 9. Une partie de la chaleur générée par la pile 21 est véhiculée en deux étapes par le dispositif 13 jusqu'au matériau 1 1.
Plus précisément, une partie de la chaleur générée par la pile 21 est communiquée à l'échangeur intermédiaire 39 par les caloducs 45. Les caloducs 45 fonctionnent à une température plus élevée que les caloducs 43, mais pour le reste de manière analogue aux caloducs 43. L'échangeur intermédiaire 39 cède au caloducs 41 la chaleur apportée par les caloducs 45. Les caloducs 41 communiquent la chaleur qu'ils ont reçu de l'échangeur intermédiaire 39 au matériau 1 1 au niveau de la partie commune 47.
L'échangeur 29 préchauffe l'air envoyé dans la pile à combustible 21 . Selon un mode de réalisation particulier, l'air entrant dans l'échangeur 29 provient en tout ou partie de l'air sortant de l'échangeur 33 et qui a déjà été préchauffé.
Grâce aux caractéristiques décrites ci-dessus, en particulier les caloducs 41 , 43 en contact thermique avec le matériau 1 1 , l'ensemble de stockage 3 apporte de manière très efficace de la chaleur au matériau 1 1 pendant la désorption de l'hydrogène et extrait efficacement de la chaleur du matériau 1 1 pendant l'absorption d'hydrogène. Ainsi, la durée de chargement de l'hydrogène dans le réservoir 9 et la durée de désorption de l'hydrogène stocké sont réduites.
Les caloducs 41 , 43, 45 présentent en outre l'avantage, par rapport au réservoir divulgué par le document WO-A-2009/080975, de fonctionner sans système de pompage, ce qui permet de réduire les coûts d'investissement et de fonctionnement du système de stockage 3.
Les organes 20 améliorent le contact thermique entre le matériau 1 1 et les caloducs 41 , 43, ce qui favorise les échanges thermiques.
Le fait que les caloducs 43 aient chacun une partie commune 47 avec les caloducs 41 permet de presser le matériau 1 1 à la fois sur les caloducs 41 d'apport de chaleur et sur les caloducs 43 d'extraction de chaleur. En l'absence de la partie commune 47, une portion de matériau 1 1 ne pourrait être pressée que contre un type de caloduc.
La présence de l'échangeur intermédiaire 39, de la première pluralité de caloducs 41 et de la troisième pluralité de caloducs 45 permet d'utiliser une source chaude 5 comportant une pile à combustible 21 fonctionnant à haute température. Les caloducs 45 sont adaptés pour fonctionner à plus haute température que les caloducs 41 , 43.
L'air d'alimentation de la pile à combustible 21 provenant au moins en partie de l'échangeur 33, il subit avantageusement un premier préchauffage dans l'échangeur 33.
Enfin la caractéristique selon laquelle la pile à combustible 21 est alimentée au moins en partie par de l'hydrogène provenant du réservoir 9 permet de doubler le couplage thermique entre ces deux éléments d'un couplage chimique, ce qui renforce le caractère intégré de l'ensemble 1. Exemple :
La figure 5 est un graphique montrant l'évolution de la charge d'hydrogène dans un système de stockage 3 avec caloduc, courbe C2, et dans un système de stockage de l'état de la technique, sans caloduc, comportant des ailettes en cuivre, courbe C1.
Les courbes C1 et C2 représentent, en ordonnée, la quantité d'hydrogène Q stockée en fonction du temps en seconde, en abscisse. La quantité d'hydrogène est représentée sous forme adimensionnelle Q/Q*, Q* étant la quantité d'hydrogène absorbée à l'équilibre.
Les courbes ont été obtenues par simulation numérique d'un système de stockage 3 tel que schématisé sur la figure 4. Le matériau 1 1 est sous la forme de galettes de 30 cm de diamètre et de 1 cm d'épaisseur, la pression dans le réservoir 9 étant de 10 bars, et la température de réaction étant de 370°C. La température à l'interface entre le matériau 1 1 et la partie commune 47 est de 250°C.
Comme on peut le voir, le temps de chargement est nettement plus court pour le système de stockage 3 avec caloduc. Le temps nécessaire pour arriver à stocker une quantité d'hydrogène correspondant à 80% de la quantité stockée à l'équilibre est d'environ 500 secondes pour la courbe C2 et d'environ 2000 secondes pour la courbe C1 , soit environ 4 fois plus. Le temps de chargement de l'hydrogène dans le réservoir est donc réduit environ d'un facteur 4 dans cet exemple.

Claims

REVENDICATIONS
'\ - Système de stockage réversible d'hydrogène (3) comprenant :
- au moins un réservoir (9) comprenant un matériau (1 1 ) pour stocker l'hydrogène par une absorption sous forme d'hydrure métallique et pour déstocker l'hydrogène par une désorption ; et
- au moins un dispositif (13) en contact thermique avec le matériau (1 1 ) pour, d'une part, extraire de la chaleur du matériau (1 1 ) pendant l'absorption de l'hydrogène, le dispositif (13) étant destinée à être en contact thermique avec une source froide (7) recevant la chaleur extraite, et pour, d'autre part, apporter de la chaleur au matériau (1 1 ) pendant la désorption de l'hydrogène, le dispositif (13) étant destiné à être en contact thermique avec une source chaude (5) fournissant la chaleur apportée ;
le dispositif (13) comportant une pluralité de caloducs (41-43-45) pour véhiculer au moins une fraction de la chaleur apportée et/ou pour véhiculer au moins une fraction de la chaleur extraite.
2. - Système (3) selon la revendication 1 , dans lequel le réservoir (9) comprend des organes (20) pour presser le matériau (1 1 ) contre des caloducs (41 -43) de la pluralité de caloducs (41-43-45) traversant le réservoir (9).
3. - Système (3) selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que le matériau (1 1 ) est un composite apte à stocker l'hydrogène sous forme d'hydrure de magnésium ou d'hydrure d'alliage de magnésium.
4. - Système (3) selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, dans lequel la pluralité de caloducs (41 -43-45) comprend une première pluralité de caloducs (41 ) en contact thermique avec le matériau (1 1 ) pour communiquer au matériau (1 1 ) au moins une fraction de la chaleur apportée.
5. - Système (3) selon la revendication 4, dans lequel la pluralité de caloducs (41- 43-45) comprend une seconde pluralité de caloducs (43) en contact thermique avec le matériau (1 1 ) et destinés à être en contact thermique avec la source froide (7) pour enlever au matériau (1 1 ) au moins une fraction de la chaleur extraite.
6.- Système (3) selon la revendication 5, dans lequel chaque caloduc de la seconde pluralité de caloducs (43) est connecté fluidiquement à un caloduc de la première pluralité de caloducs (43) par une partie commune (47) en contact thermique avec le matériau (1 1 ).
7.- Système (3) selon l'une quelconque des revendications 4 à 6, dans lequel le dispositif (13) comprend en outre un échangeur intermédiaire (39) de chaleur en contact thermique avec la première pluralité de caloducs (41 ), la pluralité de caloduc (41-43-45) comportant une troisième pluralité de caloducs (45) en contact thermique avec l'échangeur intermédiaire (39) et destinés à être en contact thermique avec la source chaude (5) pour véhiculer de la source chaude (5) vers l'échangeur intermédiaire (39) au moins une fraction de la chaleur apportée, le échangeur intermédiaire (39) communiquant à la première pluralité de caloducs (41 ) au moins une fraction de la chaleur apportée.
8. - Ensemble (1 ) comprenant un système (3) selon l'une quelconque des revendications précédentes, et une source chaude (5) et une source froide (7) toutes deux en contact thermique avec le dispositif (13).
9. - Ensemble (1 ) selon la revendication 8, dans lequel la source chaude (5) comprend au moins une pile à combustible (21 ) en contact thermique direct avec le dispositif (13), la pile à combustible (21 ) étant destinée à fournir au moins une fraction de la chaleur apportée au matériau (1 1 ) par le dispositif (13).
10. - Ensemble (1 ) selon la revendication 9, dans lequel la pile à combustible (21 ) est connectée fluidiquement au réservoir (9) pour être au moins en partie alimentée en combustible par au moins une fraction de l'hydrogène déstocké par le réservoir (9).
1 1 . - Ensemble (1 ) selon l'une quelconque des revendications 8 à 10, dans lequel la source froide (7) comprend un échangeur (33) en contact thermique avec la seconde pluralité de caloducs (13) et destiné à chauffer un fluide grâce à au moins une fraction de la chaleur extraite du matériau (1 1 ) par le dispositif (13).
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