WO2015076305A1 - 燃料改質システム - Google Patents

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橋本　公太郎
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Honda Motor Co Ltd
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    • C10L2290/00—Fuel preparation or upgrading, processes or apparatus therefore, comprising specific process steps or apparatus units
    • C10L2290/58—Control or regulation of the fuel preparation of upgrading process

Definitions

  • the present invention relates to a fuel reforming system. More specifically, the present invention relates to a fuel reforming system that can improve the octane number of fuel by reforming fuel mainly composed of hydrocarbons.
  • alcohol-containing fuels in which alcohol such as ethanol is mixed in advance with gasoline are widely used as fuels with high octane number in some areas.
  • development of technology for separating alcohol-containing fuel supplied from the outside into a fuel with a high gasoline concentration and a fuel with a high alcohol concentration on a vehicle is underway.
  • fuel properties such as octane number and calorific value between gasoline and alcohol.
  • gasoline and alcohol are separated on the vehicle rather than using the alcohol-containing fuel supplied from the outside as it is. This is because it is preferable to properly use alcohol and alcohol.
  • separation according to engine requirements is not easy.
  • a synthesis method has been proposed in which hydrocarbons are converted into alcohols using a carbon radical generating catalyst such as N-hydroxyphthalimide (NHPI) (see, for example, Non-Patent Document 1). If this synthesis method can be used on a vehicle, it is considered that hydrocarbons contained in gasoline can be converted into alcohol having a high octane number and alcohol having a high octane number can be supplied to the engine according to the demand of the engine.
  • NHPI N-hydroxyphthalimide
  • the present invention has been made in view of the above, and an object thereof is to provide a fuel reforming system that can convert gasoline mainly composed of hydrocarbon into alcohol on a vehicle.
  • the fuel reforming system (for example, a fuel reforming system 1 described later) of the present invention generates alcohol by reforming a fuel mainly composed of hydrocarbons (for example, gasoline described later) using air.
  • a reformer for example, a reformer 15 to be described later
  • a reforming catalyst for example, a reforming catalyst 152 to be described later
  • a mixer for example, a mixer 14 to be described later
  • a condenser for example, a condenser 16 to be described later
  • the reforming catalyst includes a main catalyst for generating an alkyl radical by extracting a hydrogen atom from a hydrocarbon in the fuel, and a co-catalyst for reducing an alkyl hydroperoxide generated from the alkyl radical to generate an alcohol. Composed.
  • a fuel mainly composed of hydrocarbon and air are mixed and supplied to the reformer, and the fuel is reformed using air.
  • a reforming comprising a main catalyst that generates an alkyl radical by extracting a hydrogen atom from a hydrocarbon in a fuel, and a co-catalyst that generates an alcohol by reducing an alkyl hydroperoxide generated from the alkyl radical.
  • a catalyst is provided in the reformer.
  • the fuel mainly composed of hydrocarbons such as gasoline can be reformed and converted into alcohol, the octane number of the fuel can be improved. Further, since air is used as the oxidant, the system configuration is simple and can be mounted on a vehicle, and a high-octane fuel can be supplied to the engine on the vehicle according to the engine demand. Therefore, according to the invention of (1), even in an engine with an increased compression ratio, high thermal efficiency can be obtained while knocking is suppressed.
  • the main catalyst is preferably an N-hydroxyimide group-containing compound.
  • an N-hydroxyimide group-containing compound is used as the main catalyst. Therefore, since a hydrogen atom can be extracted more reliably from the hydrocarbon in the fuel, the hydrocarbon can be more reliably converted into alcohol. Therefore, according to the invention of (2), the effect of the invention of (1) is more reliably exhibited.
  • the promoter is preferably a transition metal compound.
  • a transition metal compound is used as a promoter.
  • generated from the alkyl radical produced by extraction of the hydrogen atom by the main catalyst can be more reliably reduced and converted into alcohol. Therefore, according to the invention of (3), the effects of the inventions of (1) to (2) are more reliably exhibited.
  • the promoter is preferably a compound selected from the group consisting of a cobalt compound, a manganese compound and a copper compound.
  • a compound selected from the group consisting of a cobalt compound, a manganese compound and a copper compound is used as a promoter.
  • generated from the alkyl radical produced by abstraction of the hydrogen atom by the main catalyst can be more reliably reduced and converted into alcohol. Therefore, according to the invention of (3), the effects of the inventions of (1) to (2) are more reliably exhibited.
  • a fuel reforming system includes a fuel tank (for example, a fuel tank 12 described later) for storing fuel before reforming, and an unreformed fuel stored in the fuel tank for an internal combustion engine (
  • a fuel supply means for example, a fuel supply unit 17 described later
  • a gas phase separated by the condenser is supplied to the intake port.
  • Phase supply means for example, a gas phase supply unit 20 described later
  • a reformed fuel tank for example, a reformed fuel tank 18 described later
  • reformed fuel supply means for example, a reformed fuel supply unit 19 described later
  • the fuel before reforming stored in the fuel tank is supplied into the cylinder or the intake port of the internal combustion engine, while the gas phase separated by the condenser is supplied into the intake port. Then, the reformed fuel in the condensed phase stored in the reformed fuel tank is supplied into the cylinder or the intake port.
  • alcohol having a high octane number can be supplied on the vehicle according to the demand of the engine, so that high thermal efficiency can be obtained while knocking is suppressed.
  • FIG. 1 is a diagram showing a configuration of a fuel reforming system 1 according to an embodiment of the present invention.
  • the fuel reforming system 1 of this embodiment is mounted on a vehicle (not shown), and reforms hydrocarbons contained in the fuel into alcohol according to the demand of the engine (not shown) on the vehicle and supplies it to the engine.
  • gasoline is used as the fuel and air is used as the oxidant. That is, since the fuel reforming system 1 of the present embodiment reforms gasoline using an oxidation reaction by oxygen in the air, for example, under conditions that are milder at a lower temperature than reforming using a decomposition reaction or the like. Therefore, the system configuration can be simplified and the system is suitable for on-demand operation on a vehicle.
  • the fuel reforming system 1 includes an air introduction unit 11, a fuel tank 12, a fuel introduction unit 13, a mixer 14, a reformer 15, and a condenser 16.
  • the air introduction unit 11 is provided upstream of the mixer 14 described later, and introduces air as an oxidant into the mixer 14.
  • the air introduction unit 11 includes an air filter 111, an air pump 112, an air flow meter 113, and an air valve 114 in order from the upstream side of the air introduction pipe 110.
  • the air introduction unit 11 takes in air from the outside air via the air filter 111 by driving the air pump 112.
  • the air introduction unit 11 opens the air valve 114 to introduce the taken-in air into the mixer 14.
  • the amount of air introduced into the mixer 14 is adjusted based on the air flow rate detected by the air flow meter 113 by an electronic control unit (hereinafter referred to as “ECU”) (not shown). It is controlled by doing.
  • ECU electronice control unit
  • the fuel tank 12 stores gasoline mainly containing hydrocarbons as fuel. That is, the fuel tank 12 is a fuel tank provided in a normal vehicle, and stores gasoline before reforming.
  • the fuel supply unit 17 includes a fuel pump 171, a fuel supply pipe 172, and an injector (not shown).
  • the fuel supply unit 17 drives the fuel pump 171 to supply gasoline stored in the fuel tank 12 into a cylinder or an intake port of an engine (not shown) via the fuel supply pipe 172 and the injector.
  • the gasoline supply amount is controlled by adjusting the injection amount of the injector by the ECU.
  • the fuel introduction unit 13 is provided upstream of a mixer 14 described later, and introduces fuel gasoline into the mixer 14.
  • the fuel introduction unit 13 includes a reforming pump 131, a fuel flow meter 132, and a fuel valve 133 in order from the upstream side of the fuel introduction pipe 130.
  • the fuel introduction unit 13 drives the reforming pump 131 and opens the fuel valve 133 to introduce the gasoline stored in the fuel tank 12 into the mixer 14.
  • the amount of gasoline introduced into the mixer 14 is controlled by adjusting the opening of the fuel valve 133 by the ECU based on the fuel flow rate detected by the fuel flow meter 132.
  • the mixer 14 is provided upstream of the reformer 15 to be described later, and mixes fuel gasoline and air and supplies the mixture into the reformer 15.
  • the mixer 14 has a configuration capable of uniformly mixing the air introduced by the air introduction unit 11 and the liquid gasoline introduced by the fuel introduction unit 13.
  • the mixer 14 may be configured to generate small air bubbles by forming a connection portion between the air introduction pipe 110 and the mixer 14 in a small hole.
  • the mixer 14 may be comprised so that a vortex may be generated with the strong flow of air.
  • the mixer 14 includes a heater (not shown), and generates a mixture of gasoline and air by mixing gasoline and air while raising the temperature to a predetermined temperature.
  • the reformer 15 reforms hydrocarbon, which is the main component of gasoline in the air-fuel mixture supplied from the mixer 14, using air in the air-fuel mixture to generate alcohol.
  • the reformer 15 may be either a flow reactor or a complete mixing reactor.
  • the flow reactor is a mixture of gasoline and air introduced from the mixer 14 while being swept away like a piston without being mixed with the mixture supplied before and after the mixture in the reactor. It means a reactor that is reformed and flows out. Therefore, in the flow reactor, the composition of the fluid flowing out from the reactor and the composition of the fluid inside the reactor are different, and the variation in the residence time of the air-fuel mixture in the reactor is small.
  • the complete mixing reactor means a reactor in which a mixture of gasoline and air introduced from the mixer 14 is uniformly mixed with a reactant in the reformer and reformed. Therefore, in the complete mixing reactor, the composition of the fluid flowing out from the reactor and the composition of the fluid inside the reactor are the same, and the residence time inside the reactor of the mixer has a large variation.
  • the reformer 15 is provided with a temperature sensor (not shown) and a cooling unit 153 for cooling the interior of the reformer 15.
  • the cooling unit 153 is controlled by the ECU based on the temperature detected by the temperature sensor, and cools the reformer 15 by supplying engine coolant (not shown) to the reformer 15.
  • the engine cooling water temperature is preferably 70 ° C to 100 ° C. If the temperature of the engine cooling water is less than 70 ° C., the reforming reaction rate is small, and if it exceeds 100 ° C., it becomes difficult to use the engine cooling water.
  • the cooling unit 153 cools the reformer 15 with engine cooling water when the reforming reaction proceeds and the temperature in the reformer 15 is high, but at the initial stage of the reforming reaction, the reformer 15 When the temperature in 15 is low, the reformer 15 is warmed with engine cooling water.
  • the reformer 15 includes a reforming catalyst 152 that reforms hydrocarbons mainly contained in gasoline using air as an oxidant to generate alcohol.
  • the reformer 15 includes a cylindrical casing 151 and a solid reforming catalyst 152 filled in the casing 151.
  • the solid reforming catalyst 152 includes a small spherical porous carrier, and a main catalyst and a promoter supported on the surface of the porous carrier.
  • the main catalyst and the cocatalyst are supported on the surface of a small spherical porous support in a uniformly mixed state.
  • the reforming catalyst 152 of the present embodiment has a small spherical porous carrier, which increases the surface area of the main catalyst and the promoter supported on the surface of the reforming catalyst 152. The contact area increases.
  • the small spherical porous carrier for example, silica beads, alumina beads, silica alumina beads and the like are used. Of these, silica beads are preferably used.
  • the particle size of the porous carrier is preferably 3 ⁇ m to 500 ⁇ m.
  • the main catalyst has the ability to extract hydrogen atoms from hydrocarbons in gasoline to generate alkyl radicals.
  • an N-hydroxyimide group-containing compound having an N-hydroxyimide group is used as the main catalyst.
  • N-hydroxyphthalimide hereinafter referred to as “NHPI”
  • NHPI derivative is preferably used.
  • the cocatalyst has the ability to reduce an alkyl hydroperoxide generated from an alkyl radical to generate an alcohol.
  • a transition metal compound is used as the promoter.
  • a compound selected from the group consisting of a cobalt compound, a manganese compound, and a copper compound is preferably used.
  • Cobalt acetate (II) or the like is used as the cobalt compound
  • manganese (II) acetate or the like is used as the manganese compound
  • copper (I) chloride or the like is used as the copper compound.
  • a conventionally known impregnation method or the like is employed as a method for supporting the main catalyst and the cocatalyst on the porous carrier. For example, after preparing a slurry containing a main catalyst and a promoter in a predetermined mixing ratio, a small spherical porous carrier is immersed in the prepared slurry. Next, the porous carrier is pulled up from the slurry to remove excess slurry adhering to the surface of the porous carrier, and then dried under predetermined conditions. Thereby, the reforming catalyst 152 in which the main catalyst and the promoter are uniformly supported on the surface of the porous carrier is obtained.
  • the reforming reaction of the present embodiment is initiated by a hydrogen abstraction reaction in which hydrogen atoms are extracted from hydrocarbons in gasoline to generate alkyl radicals.
  • This hydrogen abstraction reaction proceeds by the action of the main catalyst, radicals, oxygen molecules and the like.
  • RH represents a hydrocarbon
  • R. represents an alkyl radical.
  • reaction formula (2) the alkyl radical generated by the hydrogen abstraction reaction is combined with oxygen molecules to generate an alkyl peroxy radical.
  • R ⁇ + O2 ⁇ ROO ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ Reaction formula (2) [In Reaction Formula (2), O 2 represents an oxygen molecule, and ROO ⁇ represents an alkyl peroxy radical. ]
  • reaction formula (3) the alkyl peroxy radical generated by the reaction formula (2) pulls out hydrogen atoms from hydrocarbons contained in gasoline to generate an alkyl hydroperoxide.
  • reaction formula (3) ROO ⁇ + RH ⁇ ROOH + R ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ Reaction formula (3)
  • ROOH represents alkyl hydroperoxide.
  • hydrocarbons mainly contained in gasoline are oxidized and reformed and converted to alcohol. More specifically, since hydrocarbons contained in gasoline are hydrocarbons having 4 to 10 carbon atoms, these hydrocarbons are converted into alcohols having 4 to 10 carbon atoms. Thus, in the fuel reforming system 1 of this embodiment, the octane number of gasoline can be improved.
  • the condenser 16 is provided downstream of the reformer 15 and separates the generated gas generated by the reformer 15 into a condensed phase mainly composed of reformed fuel and a gas phase.
  • the condenser 16 has a heat exchanger (not shown) inside, and by cooling the product gas flowing out from the outlet of the reformer 15, it is converted into a condensed phase mainly composed of reformed fuel and a gas phase.
  • the condensed phase contains by-product water and the like in addition to the reformed fuel mainly composed of alcohol, and the gas phase contains nitrogen, oxygen, and other by-product gas components. .
  • the reformed fuel tank 18 stores the reformed fuel in the condensed phase separated by the condenser 16.
  • the reformed fuel tank 18 functions as a buffer tank that temporarily stores the reformed fuel alcohol generated by reforming gasoline by the reformer 15.
  • the reformed fuel supply unit 19 supplies the reformed fuel stored in the reformed fuel tank 18 into an engine cylinder or an intake port.
  • the reformed fuel supply unit 19 includes a reformed fuel pump 191, a reformed fuel supply pipe 192, and an injector (not shown).
  • the reformed fuel supply unit 19 drives the reformed fuel pump 191 to convert the reformed fuel stored in the reformed fuel tank 18 via the reformed fuel supply pipe 192 and the injector into an engine (not shown). Supply into the intake port.
  • the alcohol supply amount is controlled by adjusting the injection amount of the injector by the ECU.
  • the vapor phase supply unit 20 supplies the vapor phase separated by the condenser 16 into the intake port of the engine.
  • the gas phase supply unit 20 includes a gas phase supply pipe 201 connected to the intake port of the engine.
  • the gas phase separated by the condenser 16 is supplied into the intake port of the engine via the gas phase supply pipe 201.
  • the fuel reforming system 1 of the present embodiment having the above configuration is controlled by the ECU and operates as follows. First, when it is determined that gasoline reform is required according to the operating state of the engine, it is determined whether or not the temperature of the engine cooling water is equal to or higher than a predetermined temperature. Immediately after the engine is started, when the temperature of the engine cooling water is lower than a predetermined temperature, the reformed fuel stored in the reformed fuel tank 18 at the previous reforming is supplied into the intake port of the engine by the reformed fuel pump 191. .
  • the fuel valve 133 and the air valve 114 are opened.
  • the reforming pump 131 pumps gasoline from the fuel tank 12 and introduces it into the mixer 14.
  • air that has passed through the air filter 111 is introduced into the mixer 14 by the air pump 112.
  • the gasoline flow rate and the air flow rate meter 113 monitored by the fuel flow rate meter 132 are set so as to obtain a desired proper gasoline flow rate / air flow rate ratio and to obtain a desired proper reforming reaction time.
  • Feedback control of the opening degree of the fuel valve 133 and the air valve 114 is performed on the basis of the air flow rate monitored in (1). Thereby, the gasoline flow rate and the air flow rate are controlled.
  • the gasoline and air introduced into the mixer 14 are uniformly mixed while being heated to a predetermined temperature to obtain an air-fuel mixture, and then supplied into the reformer 15.
  • the hydrocarbons, which are the main components of gasoline in the gas mixture supplied into the reformer 15, are converted into alcohol by the above reaction formulas (1) to (6) by the action of the reforming catalyst 152. Is done.
  • supply of engine cooling water is controlled based on the temperature monitored by the temperature sensor. Thereby, the temperature in the reformer 15 is maintained at a desired appropriate temperature.
  • the product gas generated in the reformer 15 is cooled by a heat exchanger in the condenser 16 to be separated into a condensed phase and a gas phase.
  • the separated condensed phase mainly contains reformed fuel alcohol, and the reformed fuel is introduced into the reformed fuel tank 18 and stored.
  • the reformed fuel in the reformed fuel tank 18 is supplied into the intake port of the engine by the reformed fuel pump 191.
  • the separated gas phase is introduced into the intake port of the engine and is used for combustion in the cylinder of the engine.
  • the air pump 112 is stopped and the air valve is closed to supply the air into the mixer 14. Stop.
  • the reforming pump 131 is stopped, the fuel valve 133 is closed, and the supply of gasoline into the mixer 14 is stopped. This avoids a situation in which the reforming reaction proceeds due to oxygen remaining in the reformer 15 while the system is stopped.
  • a mixer 14 that mixes gasoline mainly composed of hydrocarbon and air and supplies the mixture to the reformer 15; and gasoline using the air
  • a reformer 15 for reforming to generate alcohol and a condenser 16 for separating the product gas generated by the reformer 15 into a condensed phase and a gas phase are provided.
  • a reforming comprising a main catalyst that generates an alkyl radical by extracting a hydrogen atom from a hydrocarbon in gasoline, and a co-catalyst that generates an alcohol by reducing an alkyl hydroperoxide generated from the alkyl radical.
  • a catalyst 152 was provided in the reformer 15.
  • the hydrocarbon in gasoline can be reformed and converted to alcohol, the octane number can be improved. Further, since air is used as the oxidant, the system configuration is simple and can be mounted on a vehicle, and a high-octane fuel can be supplied to the engine on the vehicle according to the engine demand. Therefore, according to this embodiment, even in an engine with an increased compression ratio, high thermal efficiency can be obtained while knocking is suppressed.
  • an N-hydroxyimide group-containing compound was used as the main catalyst. Therefore, since a hydrogen atom can be extracted more reliably from a hydrocarbon in gasoline, the hydrocarbon can be more reliably converted to alcohol. Therefore, the effect of the invention of the above (1) is more reliably exhibited.
  • a transition metal compound was used as a promoter.
  • generated from the alkyl radical produced by extraction of the hydrogen atom by the main catalyst can be more reliably reduced and converted into alcohol. Therefore, the effects of the above-described inventions (1) to (2) are more reliably exhibited.
  • the unreformed gasoline stored in the fuel tank 12 is supplied into the engine cylinder or the intake port, while the gas phase separated by the condenser 16 is supplied into the intake port.
  • the reformed fuel alcohol stored in the reformed fuel tank 18 was supplied into the cylinder or the intake port.
  • gasoline is used as a fuel, it is not limited to this.
  • alcohol-containing gasoline containing alcohol such as ethanol
  • the same effects as those of the above-described embodiment can be obtained.

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Abstract

　炭化水素を主体としたガソリンを車両上でアルコールに変換できる燃料改質システムを提供すること。　炭化水素を主体とするガソリンを、空気を用いて改質してアルコールを生成させる改質触媒１５２を備える改質器１５と、改質器１５の上流に設けられ、ガソリンと空気を混合して改質器１５に供給する混合器１４と、改質器１５の下流に設けられ、改質器１５で生成した生成ガスを、改質燃料を主体とする凝縮相と、気相とに分離する凝縮器１６と、を備える燃料改質システム１であって、改質触媒１５２は、ガソリン中の炭化水素から水素原子を引き抜いてアルキルラジカルを生成させる主触媒と、アルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを還元してアルコールを生成させる助触媒と、を含んで構成されることを特徴とする燃料改質システム１である。

Description

燃料改質システム
　本発明は、燃料改質システムに関する。詳しくは、炭化水素を主体とする燃料を改質することで燃料のオクタン価を向上できる燃料改質システムに関する。
　予め混合した燃料と空気の混合気を点火プラグによる火花点火で燃焼させるガソリンエンジンでは、点火プラグから離隔した未燃焼の混合気（エンドガス）が自着火することで、ノッキングが生じることが知られている。ノッキングは、エンジンの圧縮比を高めると生じ易くなるため、近年の高圧縮比エンジンでは、ノッキングの抑制が強く求められている。
　ノッキングを抑制する方法としては、点火時期を遅角する方法が挙げられる。しかしながら、点火時期を遅角すると、エンジンの熱効率が低下する。そのため、高圧縮比エンジンにおいても、ノッキングを抑制しつつ高い熱効率が得られる技術の開発が望まれる。
　ところで、ノッキングは燃料のオクタン価を高めることで抑制できるため、オクタン価の高い燃料として、ガソリン中にエタノール等のアルコールを予め混合したアルコール含有燃料が一部の地域で広く用いられている。また、このようなアルコール含有燃料の普及に伴い、外部から給油されたアルコール含有燃料を、車両上で高ガソリン濃度の燃料と高アルコール濃度の燃料とに分離する技術の開発が進められている。ガソリンとアルコールとでは、例えばオクタン価や発熱量等の燃料物性において種々の相違点があるため、外部から給油されたアルコール含有燃料をそのまま利用するよりも、車両上で分離し、用途に応じてガソリンとアルコールとを使い分けた方が好ましいからである。ただし、エンジンの要求に応じた分離は容易ではない。
　一方、Ｎ－ヒドロキシフタルイミド（ＮＨＰＩ）等の炭素ラジカル生成触媒を用いて、炭化水素をアルコールに変換させる合成方法が提案されている（例えば、非特許文献１参照）。この合成方法を車両上で利用できれば、エンジンの要求に応じて、ガソリン中に含まれる炭化水素をオクタン価の高いアルコールに変換でき、高オクタン価のアルコールをエンジンに供給できると考えられる。
S.Sakaguchi、S.Kato、T.Iwahama、Y.Ishii、Bull.Chem.Soc. Jpn.71　(1998)　p.1237-1240
　しかしながら、上述の炭素ラジカル生成触媒を用いてガソリンをオクタン価の高いアルコールに変換する検討については、これまでのところなされていないのが現状である。従って、車両上でガソリンをアルコールに変換する技術を確立できれば、エンジンの要求に応じて高オクタン価のアルコールを供給することができ、ノッキングを抑制しつつ高い熱効率を得ることが可能となるため、極めて有益である。
　本発明は上記に鑑みてなされたものであり、その目的は、炭化水素を主体としたガソリンを車両上でアルコールに変換できる燃料改質システムを提供することにある。
　（１）本発明の燃料改質システム（例えば、後述の燃料改質システム１）は、炭化水素を主体とする燃料（例えば、後述のガソリン）を、空気を用いて改質してアルコールを生成させる改質触媒（例えば、後述の改質触媒１５２）を備える改質器（例えば、後述の改質器１５）と、前記改質器の上流に設けられ、前記燃料と空気を混合して前記改質器に供給する混合器（例えば、後述の混合器１４）と、前記改質器の下流に設けられ、前記改質器で生成した生成ガスを、改質燃料を主体とする凝縮相と、気相とに分離する凝縮器（例えば、後述の凝縮器１６）と、を備える。前記改質触媒は、前記燃料中の炭化水素から水素原子を引き抜いてアルキルラジカルを生成させる主触媒と、アルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを還元してアルコールを生成させる助触媒と、を含んで構成される。
　（１）の発明に係る燃料改質システムでは、上流側から順に、炭化水素を主体とする燃料と空気を混合して改質器に供給する混合器と、空気を用いて燃料を改質してアルコールを生成させる改質器と、改質器で生成した生成ガスを凝縮相と気相とに分離する凝縮器と、を設ける。また、燃料中の炭化水素から水素原子を引き抜いてアルキルラジカルを生成させる主触媒と、アルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを還元してアルコールを生成させる助触媒と、を含んで構成される改質触媒を改質器に設ける。
　（１）の発明によれば、ガソリン等の炭化水素を主体とする燃料を改質してアルコールに変換できるため、燃料のオクタン価を向上できる。また、酸化剤として空気を用いることから、システムの構成が簡易であるため車両に搭載が可能であり、車両上でエンジンの要求に応じて、高オクタン価の燃料をエンジンに供給できる。従って、（１）の発明によれば、圧縮比を高めたエンジンであっても、ノッキングを抑制しつつ高い熱効率が得られる。
　（２）前記主触媒は、Ｎ－ヒドロキシイミド基含有化合物であることが好ましい。
　（２）の発明では、主触媒として、Ｎ－ヒドロキシイミド基含有化合物を用いる。これにより、燃料中の炭化水素から水素原子をより確実に引き抜くことができるため、炭化水素をより確実にアルコールに変換させることができる。従って、（２）の発明によれば、上記（１）の発明の効果がより確実に発揮される。
　（３）前記助触媒は、遷移金属化合物であることが好ましい。
　（３）の発明では、助触媒として、遷移金属化合物を用いる。これにより、主触媒による水素原子の引き抜きにより生じたアルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを、より確実に還元してアルコールに変換できる。従って、（３）の発明によれば、上記（１）～（２）の発明の効果がより確実に発揮される。
　（４）前記助触媒は、コバルト化合物、マンガン化合物及び銅化合物からなる群より選ばれる化合物であることが好ましい。
　（４）の発明では、助触媒として、コバルト化合物、マンガン化合物及び銅化合物からなる群より選ばれる化合物を用いる。これにより、主触媒による水素原子の引き抜きにより生じたアルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを、さらに確実に還元してアルコールに変換できる。従って、（３）の発明によれば、上記（１）～（２）の発明の効果がさらに確実に発揮される。
　（５）本発明の燃料改質システムは、改質前の燃料を貯留する燃料タンク（例えば、後述の燃料タンク１２）と、前記燃料タンクに貯留された改質前の燃料を、内燃機関（例えば、後述のエンジン）の気筒内又は吸気ポート内に供給する燃料供給手段（例えば、後述の燃料供給部１７）と、前記凝縮器で分離された気相を、前記吸気ポート内に供給する気相供給手段（例えば、後述の気相供給部２０）と、前記凝縮器で分離された凝縮相中の改質燃料を貯留する改質燃料タンク（例えば、後述の改質燃料タンク１８）と、前記改質燃料タンクに貯留された改質燃料を、前記気筒内又は前記吸気ポート内に供給する改質燃料供給手段（例えば、後述の改質燃料供給部１９）と、をさらに備えることが好ましい。
　（５）の発明では、燃料タンクに貯留された改質前の燃料を内燃機関の気筒内又は吸気ポート内に供給する一方で、凝縮器で分離された気相を吸気ポート内に供給するとともに、改質燃料タンクに貯留された凝縮相中の改質燃料を気筒内又は吸気ポート内に供給する。これにより、車両上でエンジンの要求に応じて、高オクタン価のアルコールを供給することができるため、ノッキングを抑制しつつ高い熱効率が得られる。
　本発明によれば、炭化水素を主体としたガソリンを車両上でアルコールに変換できる燃料改質システムを提供できる。
本発明の一実施形態に係る燃料改質システムの構成を示す図である。
　本発明の一実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。
　図１は、本発明の一実施形態に係る燃料改質システム１の構成を示す図である。本実施形態の燃料改質システム１は、図示しない車両に搭載され、車両上で図示しないエンジンの要求に応じて、燃料中に含まれる炭化水素をアルコールに改質してエンジンに供給する。本実施形態の燃料改質システム１では、燃料としてガソリンを用い、酸化剤として空気を用いる。即ち、本実施形態の燃料改質システム１は、空気中の酸素による酸化反応を利用してガソリンを改質することから、例えば分解反応等を利用した改質と比べて低温で温和な条件下で改質が可能であるため、システム構成を簡易化でき、車両上でのオンデマンド運転に適したシステムである。
　図１に示すように、本実施形態に係る燃料改質システム１は、空気導入部１１と、燃料タンク１２と、燃料導入部１３と、混合器１４と、改質器１５と、凝縮器１６と、燃料供給部１７と、改質燃料タンク１８と、改質燃料供給部１９と、気相供給部２０と、を含んで構成される。
　空気導入部１１は、後述する混合器１４の上流に設けられ、混合器１４内に酸化剤としての空気を導入する。空気導入部１１は、空気導入管１１０の上流側から順に、空気フィルタ１１１と、空気ポンプ１１２と、空気流量計１１３と、空気バルブ１１４と、を備える。空気導入部１１は、空気ポンプ１１２を駆動することで、空気フィルタ１１１を介して外気から空気を取り込む。また、空気導入部１１は、空気バルブ１１４を開弁することで、取り込んだ空気を混合器１４内に導入する。混合器１４内への空気の導入量は、空気流量計１１３で検出された空気流量に基づいて、図示しない電子制御ユニット（以下、「ＥＣＵ」という。）により、空気バルブ１１４の開度を調整することで制御される。
　燃料タンク１２は、燃料として、炭化水素を主体的に含むガソリンを貯留する。即ち、燃料タンク１２は、通常の車両に設けられる燃料タンクであり、改質前のガソリンを貯留する。
　燃料供給部１７は、燃料ポンプ１７１と、燃料供給管１７２と、図示しないインジェクタと、を備える。燃料供給部１７は、燃料ポンプ１７１を駆動することで、燃料供給管１７２及びインジェクタを介して、燃料タンク１２内に貯留されたガソリンを図示しないエンジンの気筒内又は吸気ポート内に供給する。ガソリン供給量は、ＥＣＵによりインジェクタの噴射量を調整することで制御される。
　燃料導入部１３は、後述する混合器１４の上流に設けられ、混合器１４内に燃料のガソリンを導入する。燃料導入部１３は、燃料導入管１３０の上流側から順に、改質ポンプ１３１と、燃料流量計１３２と、燃料バルブ１３３と、を備える。燃料導入部１３は、改質ポンプ１３１を駆動するとともに燃料バルブ１３３を開弁することで、燃料タンク１２内に貯留されたガソリンを混合器１４内に導入する。混合器１４内へのガソリンの導入量は、燃料流量計１３２で検出された燃料流量に基づいて、ＥＣＵにより燃料バルブ１３３の開度を調整することで制御される。
　混合器１４は、後述する改質器１５の上流に設けられ、燃料のガソリンと空気を混合して改質器１５内に供給する。混合器１４は、空気導入部１１により導入される空気と、燃料導入部１３により導入される液状のガソリンとを均一に混合可能な構成となっている。具体的には、例えば混合器１４は、空気導入管１１０と混合器１４の接続部を小孔に形成することで、小さな空気泡を生成するように構成されていてよい。また、混合器１４は、空気の強い流れで渦を発生させるように構成されていてもよい。なお、混合器１４は、図示しないヒータを備えており、ガソリン及び空気を所定の温度まで昇温しながら混合することで、ガソリンと空気の混合気を生成する。
　改質器１５は、混合器１４から供給される混合気中のガソリンの主成分である炭化水素を、混合気中の空気を用いて改質してアルコールを生成させる。具体的には、改質器１５としては、流通反応器及び完全混合反応器のいずれであってもよい。
　ここで、流通反応器とは、混合器１４から導入されたガソリンと空気の混合気が、その前後に供給された混合気と反応器内部で混合されることなく、ピストンのように押し流されながら改質されて流出する反応器を意味する。そのため、流通反応器では、反応器から流出する流体の組成と反応器内部の流体の組成は相違し、混合気の反応器内部における滞在時間のばらつきが小さい特性を有する。
　これに対して、完全混合反応器とは、混合器１４から導入されたガソリンと空気の混合気が、改質器内で反応物と均一に混合されて改質される反応器を意味する。そのため、完全混合反応器では、反応器から流出する流体の組成と反応器内部の流体の組成は同一であり、混合器の反応器内部における滞在時間のばらつきが大きい特性を有する。
　図１に示すように、改質器１５には、図示しない温度センサと、改質器１５内を冷却するための冷却部１５３と、が設けられる。冷却部１５３は、温度センサの検出温度に基づいてＥＣＵにより制御され、図示しないエンジンの冷却水を改質器１５に供給することで改質器１５を冷却する。エンジン冷却水の温度は、７０℃～１００℃が好ましい。エンジン冷却水の温度が７０℃未満では改質反応速度が小さく、１００℃を超えるとエンジン冷却水の使用が難しくなる。なお、冷却部１５３は、改質反応が進行して改質器１５内の温度が高温の場合には、エンジン冷却水で改質器１５を冷却するが、改質反応の初期で改質器１５内の温度が低温の場合には、逆にエンジン冷却水で改質器１５を暖める作用をもたらす。
　また、改質器１５は、ガソリン中に主体的に含まれる炭化水素を、酸化剤としての空気を用いて改質し、アルコールを生成させる改質触媒１５２を備える。具体的には、改質器１５は、円筒状のケーシング１５１と、ケーシング１５１内に充填された固体状の改質触媒１５２と、を備える。
　固体状の改質触媒１５２は、小球状の多孔質担体と、当該多孔質担体の表面に担持された主触媒及び助触媒と、を含んで構成される。主触媒及び助触媒は、均一に混合された状態で、小球状の多孔質担体の表面に担持される。このように本実施形態の改質触媒１５２は、多孔質担体が小球状であることにより、その表面に担持される主触媒及び助触媒の表面積が増大し、燃料のガソリンや酸化剤の空気との接触面積が増大する。
　小球状の多孔質担体としては、例えば、シリカビーズ、アルミナビーズ、シリカアルミナビーズ等が用いられる。中でも、シリカビースが好ましく用いられる。多孔質担体の粒径は、好ましくは３μｍ～５００μｍである。
　主触媒は、ガソリン中の炭化水素から水素原子を引き抜いてアルキルラジカルを生成させる能力を有する。具体的には、主触媒としては、Ｎ－ヒドロキシイミド基を有するＮ－ヒドロキシイミド基含有化合物が用いられる。中でも、Ｎ－ヒドロキシフタルイミド（以下、「ＮＨＰＩ」という。）又はＮＨＰＩ誘導体が好ましく用いられる。
　助触媒は、アルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを還元してアルコールを生成させる能力を有する。具体的には、助触媒としては、遷移金属化合物が用いられる。中でも、コバルト化合物、マンガン化合物及び銅化合物からなる群より選ばれる化合物が好ましく用いられる。コバルト化合物としては酢酸コバルト（ＩＩ）等が用いられ、マンガン化合物としては酢酸マンガン（ＩＩ）等が用いられ、銅化合物としては塩化銅（Ｉ）等が用いられる。
　上記主触媒及び助触媒の多孔質担体への担持方法については、従来公知の含浸法等が採用される。例えば、主触媒及び助触媒を所定の混合比で含有するスラリーを調製した後、調製したスラリー中に小球状の多孔質担体を浸漬させる。次いで、スラリー中から多孔質担体を引き上げ、多孔質担体の表面に付着した余分なスラリーを除去した後、所定の条件で乾燥する。これにより、多孔質担体の表面に主触媒及び助触媒が均一に担持された改質触媒１５２が得られる。
　ここで、改質器１５内で進行する改質反応について、以下に詳しく説明する。
　先ず、本実施形態の改質反応は、下記の反応式（１）に示すように、ガソリン中の炭化水素から水素原子が引き抜かれてアルキルラジカルが生成する水素引き抜き反応により開始される。この水素引き抜き反応は、主触媒、ラジカル及び酸素分子等の作用により進行する。
［化１］
 
ＲＨ　→　Ｒ・　　　・・・反応式（１）
 
［反応式（１）中、ＲＨは炭化水素を表し、Ｒ・はアルキルラジカルを表す。］
　次いで、水素引き抜き反応により生成したアルキルラジカルは、下記の反応式（２）に示すように、酸素分子と結合してアルキルペルオキシラジカルを生成する。
［化２］
 
Ｒ・　＋　Ｏ２　→　ＲＯＯ・　　　・・・反応式（２）
 
［反応式（２）中、Ｏ２は酸素分子を表し、ＲＯＯ・はアルキルペルオキシラジカルを表す。］
　次いで、反応式（２）により生成したアルキルペルオキシラジカルは、下記の反応式（３）に示すように、ガソリン中に含まれる炭化水素から水素原子を引き抜いて、アルキルヒドロペルオキシドを生成する。
［化３］
 
ＲＯＯ・　＋　ＲＨ　→　ＲＯＯＨ　＋　Ｒ・　　　・・・反応式（３）
 
［反応式（３）中、ＲＯＯＨはアルキルヒドロペルオキシドを表す。］
　次いで、反応式（３）により生成したアルキルヒドロペルオキシドは、下記の反応式（４）に示すように、助触媒の作用によりアルコールに還元される。
［化４］
 
ＲＯＯＨ　→　ＲＯＨ　　　・・・反応式（４）
 
［反応式（４）中、ＲＯＨはアルコールを表す。］
　また、反応式（３）により生成したアルキルヒドロペルオキシドは、下記の反応式（５）に示すように、助触媒又は熱の作用によりアルコキシラジカルとヒドロキシラジカルとに分解する。
［化５］
 
ＲＯＯＨ　→　ＲＯ・　＋　・ＯＨ　　　・・・反応式（５）
 
［反応式（５）中、ＲＯ・はアルコキシラジカルを表し、・ＯＨはヒドロキシラジカルを表す。］
　次いで、反応式（５）により生成したアルコキシラジカルは、ガソリン中に含まれる炭化水素から水素原子を引き抜いて、アルコールを生成する。
［化６］
 
ＲＯ・　＋　ＲＨ　→　ＲＯＨ　＋　Ｒ・　　　・・・反応式（６）
 
　以上のようにして、ガソリン中に主体的に含まれる炭化水素が酸化改質され、アルコールに変換される。より詳しくは、ガソリン中に含まれる炭化水素は炭素数が４～１０の炭化水素であるため、これら炭化水素が、炭素数４～１０のアルコールに変換される。このようにして、本実施形態の燃料改質システム１では、ガソリンのオクタン価を向上できるようになっている。
　次に、凝縮器１６は、改質器１５の下流に設けられ、改質器１５で生成した生成ガスを、改質燃料を主体とする凝縮相と、気相とに分離する。凝縮器１６は、その内部に図示しない熱交換器を有しており、改質器１５の出口から流出する生成ガスを冷却することで、改質燃料を主体とする凝縮相と気相とに分離する。なお、凝縮相には、アルコールを主成分とする改質燃料の他に副生成物の水等が含まれ、気相には、窒素、酸素、その他の副生成物のガス成分等が含まれる。
　改質燃料タンク１８は、凝縮器１６で分離された凝縮相中の改質燃料を貯留する。改質燃料タンク１８は、改質器１５によりガソリンを改質することで生成した改質燃料のアルコールを、一時的に貯留するバッファタンクとして機能する。
　改質燃料供給部１９は、改質燃料タンク１８に貯留された改質燃料を、エンジンの気筒内又は吸気ポート内に供給する。改質燃料供給部１９は、改質燃料ポンプ１９１と、改質燃料供給管１９２と、図示しないインジェクタと、を備える。改質燃料供給部１９は、改質燃料ポンプ１９１を駆動することで、改質燃料供給管１９２及びインジェクタを介して、改質燃料タンク１８内に貯留された改質燃料を、図示しないエンジンの吸気ポート内に供給する。アルコール供給量は、ＥＣＵによりインジェクタの噴射量を調整することで制御される。
　気相供給部２０は、凝縮器１６で分離された気相を、エンジンの吸気ポート内に供給する。気相供給部２０は、エンジンの吸気ポートに接続された気相供給管２０１を備える。凝縮器１６で分離された気相は、気相供給管２０１を介して、エンジンの吸気ポート内に供給される。
　以上の構成を備える本実施形態の燃料改質システム１は、ＥＣＵにより制御されて以下のように動作する。
　先ず、エンジンの運転状態に応じて、ガソリンの改質が必要であると判断された場合には、エンジン冷却水の温度が所定温度以上であるか否かを判別する。エンジン始動直後でエンジン冷却水の温度が所定温度未満であるときには、前回改質時に改質燃料タンク１８内に貯留された改質燃料を、改質燃料ポンプ１９１によりエンジンの吸気ポート内に供給する。
　これに対して、エンジン冷却水の温度が所定温度以上であるときには、燃料バルブ１３３及び空気バルブ１１４を開弁する。次いで、改質ポンプ１３１により、燃料タンク１２からガソリンを圧送して混合器１４内に導入する。同時に、空気ポンプ１１２により、空気フィルタ１１１を通過した空気を混合器１４内に導入する。
　このとき、所望の適正なガソリン流量／空気流量の割合となるように、また、所望の適正な改質反応時間が得られるように、燃料流量計１３２でモニターされたガソリン流量及び空気流量計１１３でモニターされた空気流量に基づいて、燃料バルブ１３３及び空気バルブ１１４の開度をフィードバック制御する。これにより、ガソリン流量及び空気流量が制御される。
　次いで、混合器１４内に導入されたガソリンと空気を、所定温度に暖めながら均一に混合して混合気とした後、改質器１５内に供給する。改質器１５内に供給された混合気中のガソリンの主成分である炭化水素は、改質触媒１５２の作用により上述の反応式（１）～（６）が進行することで、アルコールに変換される。このとき、温度センサでモニターされた温度に基づいて、エンジン冷却水の供給を制御する。これにより、改質器１５内の温度が所望の適正温度に維持される。
　次いで、改質器１５で生成した生成ガスを、凝縮器１６内の熱交換器により冷却することで、凝縮相と気相とに分離する。分離された凝縮相には改質燃料のアルコールが主として含まれており、改質燃料は、改質燃料タンク１８内に導入されて貯留される。改質燃料タンク１８内の改質燃料は、改質燃料ポンプ１９１によりエンジンの吸気ポート内に供給する。一方、分離された気相は、エンジンの吸気ポートに導入することで、エンジンの気筒内での燃焼に供される。
　エンジンの運転状態に応じて、ガソリンの改質が不要であると判断された場合には、先ず、空気ポンプ１１２を停止して空気バルブを閉弁し、混合器１４内への空気の供給を停止する。次いで、改質器１５内がガソリンで満たされて空気が全て流出した後に、改質ポンプ１３１を停止して燃料バルブ１３３を閉弁し、混合器１４内へのガソリンの供給を停止する。これにより、システム停止中に、改質器１５内に残存した酸素により改質反応が進行してしまう事態が回避される。
　本実施形態によれば、以下の効果が奏される。
　（１）本実施形態の燃料改質システム１では、上流側から順に、炭化水素を主体とするガソリンと空気を混合して改質器１５に供給する混合器１４と、空気を用いてガソリンを改質してアルコールを生成させる改質器１５と、改質器１５で生成した生成ガスを凝縮相と気相とに分離する凝縮器１６と、を設けた。また、ガソリン中の炭化水素から水素原子を引き抜いてアルキルラジカルを生成させる主触媒と、アルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを還元してアルコールを生成させる助触媒と、を含んで構成される改質触媒１５２を改質器１５に設けた。
　本実施形態によれば、ガソリン中の炭化水素を改質してアルコールに変換できるため、オクタン価を向上できる。また、酸化剤として空気を用いることから、システムの構成が簡易であるため車両に搭載が可能であり、車両上でエンジンの要求に応じて、高オクタン価の燃料をエンジンに供給できる。従って、本実施形態によれば、圧縮比を高めたエンジンであっても、ノッキングを抑制しつつ高い熱効率が得られる。
　（２）また本実施形態では、主触媒として、Ｎ－ヒドロキシイミド基含有化合物を用いた。これにより、ガソリン中の炭化水素から水素原子をより確実に引き抜くことができるため、炭化水素をより確実にアルコールに変換させることができる。従って、上述の（１）の発明の効果がより確実に発揮される。
　（３）また本実施形態では、助触媒として、遷移金属化合物を用いた。これにより、主触媒による水素原子の引き抜きにより生じたアルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを、より確実に還元してアルコールに変換できる。従って、上述の（１）～（２）の発明の効果がより確実に発揮される。
　（４）また本実施形態では、助触媒として、コバルト化合物、マンガン化合物及び銅化合物からなる群より選ばれる化合物を用いた。これにより、主触媒による水素原子の引き抜きにより生じたアルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを、さらに確実に還元してアルコールに変換できる。従って、上述の（１）～（２）の発明の効果がさらに確実に発揮される。
　（５）また本実施形態では、燃料タンク１２に貯留された改質前のガソリンをエンジンの気筒内又は吸気ポート内に供給する一方で、凝縮器１６で分離された気相を吸気ポート内に供給するとともに、改質燃料タンク１８に貯留された改質燃料のアルコールを気筒内又は吸気ポート内に供給した。これにより、車両上でエンジンの要求に応じて、高オクタン価のアルコールを供給することができるため、ノッキングを抑制しつつ高い熱効率が得られる。
　なお、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。
　上記実施形態では、燃料としてガソリンを用いがこれに限定されない。例えば、エタノール等のアルコールを含有するアルコール含有ガソリンを用いた場合であっても、上記実施形態と同様の効果が奏される。
　１…燃料改質システム
　１２…燃料タンク
　１４…混合器
　１５…改質器
　１６…凝縮器
　１７…燃料供給部（燃料供給手段）
　１８…改質燃料タンク
　１９…改質燃料供給部（改質燃料供給手段）
　２０…気相供給部（気相供給手段）
　１５２…改質触媒
 

Claims (5)

  1. 　炭化水素を主体とする燃料を、空気を用いて改質してアルコールを生成させる改質触媒を備える改質器と、
    　前記改質器の上流に設けられ、前記燃料と空気を混合して前記改質器に供給する混合器と、
    　前記改質器の下流に設けられ、前記改質器で生成した生成ガスを、改質燃料を主体とする凝縮相と、気相とに分離する凝縮器と、を備える燃料改質システムであって、
    　前記改質触媒は、前記燃料中の炭化水素から水素原子を引き抜いてアルキルラジカルを生成させる主触媒と、アルキルラジカルから生成するアルキルヒドロペルオキシドを還元してアルコールを生成させる助触媒と、を含んで構成されることを特徴とする燃料改質システム。
  2. 　前記主触媒は、Ｎ－ヒドロキシイミド基含有化合物であることを特徴とする請求項１に記載の燃料改質システム。
  3. 　前記助触媒は、遷移金属化合物であることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料改質システム。
  4. 　前記助触媒は、コバルト化合物、マンガン化合物及び銅化合物からなる群より選ばれる化合物であることを特徴とする請求項１から３いずれかに記載の燃料改質システム。
  5. 　改質前の燃料を貯留する燃料タンクと、
    　前記燃料タンクに貯留された改質前の燃料を、内燃機関の気筒内又は吸気ポート内に供給する燃料供給手段と、
    　前記凝縮器で分離された気相を、前記吸気ポート内に供給する気相供給手段と、
    　前記凝縮器で分離された凝縮相中の改質燃料を貯留する改質燃料タンクと、
    　前記改質燃料タンクに貯留された改質燃料を、前記気筒内又は前記吸気ポート内に供給する改質燃料供給手段と、をさらに備えることを特徴とする請求項１から４いずれかに記載の燃料改質システム。
     
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