WO2015121910A1 - 触媒担持用基材 - Google Patents

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axial direction
foil
catalyst
area
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徹 稲熊
省吾 紺谷
康浩 津村
俊夫 岩崎
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Nippon Steel Chemical and Materials Co Ltd
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Nippon Steel and Sumikin Materials Co Ltd
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    • F01N2330/60—Discontinuous, uneven properties of filter material, e.g. different material thickness along the longitudinal direction; Higher filter capacity upstream than downstream in same housing

Definitions

  • the present invention relates to a catalyst-carrying substrate that carries an exhaust gas purification catalyst discharged from an internal combustion engine of an automobile.
  • gas components that cause harm to the human body when released into the atmosphere, such as HC (hydrocarbon), CO (carbon monoxide), and NOx (nitrogen compounds).
  • catalyst substrates for gas purification There are catalyst substrates for gas purification.
  • a catalytic converter carrying a catalyst is disposed in an exhaust gas path.
  • a methanol reformer that generates a hydrogen-rich gas by steam reforming a hydrocarbon compound such as methanol
  • a CO removal device that reforms and removes CO to CO 2 , or H 2 to H 2 O
  • a substrate carrying a catalyst is also used.
  • These catalyst bases are configured by partially joining a honeycomb body formed by winding a metal flat foil and a corrugated foil and an outer cylinder covering an outer peripheral surface in the radial direction of the honeycomb body. .
  • a large number of exhaust gas passages extending in the axial direction are formed, and exhaust gas is purified by conducting exhaust gas inside the exhaust gas passage from the inlet end surface to the outlet end surface of the honeycomb body. be able to.
  • the honeycomb body Since the temperature of the catalyst base rises by receiving the heat of the exhaust gas, the honeycomb body undergoes thermal strain due to the foil elongation. Further, the temperature distribution in the axial direction of the catalyst base is not uniform, and the temperature of the upstream portion of the exhaust gas passage is likely to be higher than that of the downstream portion. Therefore, since the thermal strain on the upstream side of the exhaust gas flow path becomes larger, when the honeycomb body and the outer cylinder are joined in the upstream side portion, the honeycomb body and the outer cylinder are joined by the heat cycle of heating and cooling. There is a risk that the load applied to the portion increases and the honeycomb body falls off the outer cylinder.
  • the joint portion is provided only at a position farther from the inlet end surface of the honeycomb body, that is, only at the outlet end portion where the temperature change is smaller. It is done.
  • the joint portion since the joint portion must be provided in a limited space at the exit end, the axial dimension of the joint portion is reduced, and the joint strength is reduced. For this reason, when vibration during traveling of the vehicle propagates to the joint, the honeycomb body may fall off the outer cylinder.
  • the first object of the present invention is to achieve both the heat resistance and the impact durability of the catalyst supporting substrate.
  • the second object of the present invention is to improve the purification performance.
  • the third object of the present invention is to suppress a decrease in pressure loss.
  • the present invention includes (1) a honeycomb body in which a metal flat foil and a corrugated foil are overlapped and wound around an axis, and a metal body surrounding an outer peripheral surface of the honeycomb body.
  • the flat foil and the corrugated foil disposed at the entrance side joint are joined to each other and connected to the axial end of the entrance side joint.
  • the outer cylinder and the honeycomb body are formed in an exit end region formed between the outer cylinder and the honeycomb body, and extend in the axial direction from the exit end of the honeycomb body.
  • the corrugated plate has an impact relaxation portion having different wave phases before and after the axial direction, and the impact relaxation portion is formed at least in a region corresponding to the entrance side joint portion and the outer periphery joint portion. It is characterized by that.
  • P 2mm ⁇ P ⁇ 50mm ... (A) (2)
  • P may satisfy the following formula (B).
  • the impact mitigating part is a continuous body in which a trapezoidal gas flow path is continued in an orthogonal plane orthogonal to the axial direction.
  • the continuous body is formed by connecting the continuous bodies while shifting the phase in the axial direction.
  • the area S1 and the area S2 are configured to satisfy the following conditional expression (C): Good.
  • the corrugated plate has a pair of tapered portions that form the side walls of the gas flow path, and each of the pair of tapered portions
  • the pitch of the gas flow path corresponding to the length of the line connecting the points is Q
  • the height of the pair of tapered portions is H
  • the angle between the radial direction and the tapered portion is ⁇ .
  • the present invention by limiting the joining region of the outer cylinder and the honeycomb body to the outlet end portion of the honeycomb body, it is possible to improve the cooling durability of the catalyst supporting substrate. Moreover, the impact durability of the catalyst-supporting base material can be enhanced by providing impact relaxation portions having different wave phases before and after the axial direction.
  • FIG. 1 is a perspective view of a catalyst supporting substrate according to the present embodiment.
  • FIG. 2 is an enlarged perspective view of a part of the catalyst supporting substrate.
  • the catalyst supporting substrate 1 includes a honeycomb body 10 and an outer cylinder 20.
  • a heat-resistant alloy can be used for the catalyst supporting substrate 1.
  • Fe-20Cr-5Al stainless steel and those joined with a brazing material having high heat resistance can be used.
  • various heat-resistant stainless steels containing Al in the alloy composition can also be used.
  • the foil used for the substrate 1 for supporting a catalyst contains 15 to 25% by mass of Cr and 2 to 8% by mass of Al.
  • an Fe-18Cr-3Al alloy, an Fe-20Cr-8Al alloy, or the like can be used as the heat resistant alloy.
  • the catalyst supporting substrate 1 can be installed in an exhaust gas path of a vehicle.
  • the honeycomb body 10 is formed in a roll shape by winding a long and wavy corrugated foil 51 and a flat flat foil 52 around the axial direction in multiple layers.
  • a plurality of channels having the corrugated foil 51 and the flat foil 52 as side walls are formed by winding the corrugated foil 51 and the flat foil 52 in multiple layers.
  • Each of the plurality of flow paths extends in the axial direction of the catalyst supporting substrate 1.
  • the outer cylinder 20 is formed in a cylindrical shape and is disposed at a position surrounding the outer peripheral surface in the radial direction of the honeycomb body 10. The inner surface of the outer cylinder 20 and the outer surface of the honeycomb body 10 are partially joined, and details will be described later.
  • the catalyst supporting substrate 1 is not limited to a circular cross section.
  • the catalyst-supporting substrate 1 can be formed in other shapes such as an oval shape, an oval shape, a race track (hereinafter referred to as RT) shape.
  • FIG. 8 is a schematic view of an RT-shaped honeycomb body as viewed from the axial direction, in which R1 has a major axis and R2 has a minor axis.
  • the honeycomb body 10 may carry a catalyst.
  • a washcoat solution (a solution containing ⁇ -alumina, an additive, and a noble metal catalyst as a component) is supplied to the flow path of the honeycomb body 10 and baked by high-temperature heat treatment so that the honeycomb body 10 can carry it.
  • the exhaust gas is purified by reacting with the catalyst when passing through the flow path of the honeycomb body 10.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the catalyst supporting substrate 1 cut along the axial direction.
  • a bonding layer 30 is formed between the outer peripheral surface of the honeycomb body 10 and the inner peripheral surface of the outer cylinder 20, and the honeycomb body 10 and the outer cylinder 20 are partially bonded via the bonding layer 30. .
  • the bonding layer 30 is formed only in the exit end region 10a of the honeycomb body 10, and is formed at a plurality of predetermined intervals in the circumferential direction of the honeycomb body 10 (outer cylinder 20). However, the bonding layer 30 can also be formed in the entire circumferential direction of the honeycomb body 10 (outer cylinder 20) in the outlet side end region 10a.
  • a Ni-based brazing material having high heat resistance can be used for the bonding layer 30, a Ni-based brazing material having high heat resistance can be used.
  • the bonding layer 30 extends in the axial direction from the exit end of the honeycomb body 10.
  • P is 50 mm or less, and preferably 45 mm or less.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of a catalyst-supporting base material of a comparative example, and corresponds to FIG.
  • bonding layer 300 is formed at the entrance end of honeycomb body 100 or at the center in the axial direction of honeycomb body 100.
  • the honeycomb body in the temperature raising process has the following temperature characteristics. The exhaust gas flows into the flow path of the honeycomb body from the entrance side end of the catalyst supporting substrate, and gradually decreases in temperature while exchanging heat with the honeycomb body.
  • the temperature distribution in the axial direction of the catalyst-carrying substrate in the temperature raising process is not uniform, and the temperature gradually decreases from the entrance side end to the exit side end. That is, as the catalyst-carrying base material is closer to the entrance side, the temperature change becomes larger. Therefore, when the bonding layer 300 is formed at the entrance-side end and the axial center of the catalyst-carrying base material, the thermal durability is improved. Deteriorate. Therefore, in the configuration of the comparative example, the honeycomb body 100 is easily detached from the outer cylinder 200 by repeating the temperature raising process.
  • the bonding layer 30 at the outlet end portion of the honeycomb body in order to enhance the thermal durability of the catalyst supporting substrate.
  • the dimension in the axial direction of the bonding layer 30 is lengthened, the constrained region of the honeycomb body 10 is increased due to the increase in the bonding area, and the axial end of the bonding layer 30 is changed to the inlet end where the temperature change is large. Since it approaches, cold durability becomes worse.
  • the formation region of the bonding layer 30 is limited to the outlet end portion, and the upper limit value of the axial length P of the bonding layer 30 is limited to 50 mm. That is, by satisfying these conditions, the region where the bonding layer 30 is formed is limited to a region where the temperature change is small, so that the thermal durability can be improved.
  • the corrugated foil 51 and the flat foil 52 in the inlet side joining portion 11 and the outer circumference joining portion 12 of the honeycomb body 10 are joined to each other in order to further improve the thermal durability of the catalyst supporting substrate 1.
  • a brazing material can be used for joining.
  • As the brazing material a Ni-based brazing material having high heat resistance can be used.
  • the entrance-side joined portion 11 is formed to extend in the axial direction from the entrance-side end portion of the honeycomb body 10, where X is 5 mm or more and 50% or less of the total axial length. It is a length and is formed over the entire radial layer of the honeycomb body 10. In FIG. 3, a region where the entrance side joint portion 11 is formed is surrounded by a one-dot chain line.
  • the outer peripheral joint 12 extends from the outermost periphery of the honeycomb body 10 in the radial direction to two or more layers in the radial direction and from the axial end 11a of the inlet joint 11 to the outlet end of the honeycomb body 10 to 1/3 or less of the total number of layers. It is formed over. In FIG. 3, a region where the outer peripheral joint portion 12 is formed is surrounded by a two-dot chain line.
  • the axial direction end portion 11a of the entrance side joint portion 11 is an opposite end portion different from the entrance side end portion in the axial direction of the entrance side joint portion 11, in other words, the lower surface of the entrance side joint portion 11. That is.
  • the total number of layers is the number of corrugated foils 51 from the center of the honeycomb body 10 to the outermost periphery.
  • the time required for the catalyst supporting substrate 1 to be exposed to the hot exhaust gas at the center portion is longer than that of the outer peripheral portion. Therefore, thermal strain due to a temperature difference between the central portion and the outer peripheral portion of the honeycomb body 10 occurs, and further, foil elongation occurs in the central portion, so thermal strain due to foil elongation also occurs.
  • the corrugated foil 51 and the flat foil 52 in the entrance-side joined portion 11 and the outer peripheral joint portion 12 of the honeycomb body 10 to each other, the corrugated foil 51 and the flat foil 52 in the central portion 10b in the radial direction on the exit side are independent of each other. The stress can be relaxed. Thereby, the cold-heat durability of the base material 1 for catalyst support can be improved more.
  • the inventor diligently studied the structure of the honeycomb body 10 that improves the impact durability as well as the above-described cold and heat durability, and has obtained the following knowledge.
  • a vibration is applied to the catalyst supporting substrate 1 when the vehicle travels, and this vibration propagates to the bonding layer 30 via the corrugated foil 51, thereby reducing the bonding force between the honeycomb body 10 and the outer cylinder 20.
  • the axial length P of the bonding layer 30 is limited to 50 mm or less in order to increase the thermal durability, so that the impact durability is increased by increasing the axial length of the bonding layer 30. Can not be increased.
  • the present inventor has intensively studied a structure that makes it difficult for vibration applied to the honeycomb body 10 to propagate to the bonding layer 30, and provides an impact relaxation portion 13 having a phase difference in the axial direction before and after at least a part of the corrugated foil 51. I found out.
  • FIG. FIG. 5 is a development view of a part of the impact relaxation portion 13 formed on the corrugated foil 51.
  • the corrugated foil 51 is alternately bent before and after the radial direction, and the impact relaxation portion 13 is configured by making the wave phases different before and after the axial direction. That is, the shock relaxation unit 13 is configured by an offset structure in which the phases of waves arranged in the axial direction are shifted by a predetermined range.
  • the impact relaxation unit 13 the impact force can be cut (relaxed) between waves having different phases. Thereby, both the heat resistance and the impact durability of the substrate 1 for supporting a catalyst can be achieved.
  • the exhaust gas collides with the wall portion of the honeycomb body 10 and is stirred by adopting the offset structure, the purification performance can be improved.
  • the impact reducing portion 13 is provided in the entrance-side joint portion 11, whereby the effect of improving the purification performance can be enhanced.
  • the lower limit of the axial length P of the bonding layer 30 can be limited to 2 mm by providing the impact relaxation portion 13 described above. That is, if at least 2 mm of the axial length P of the bonding layer 30 is ensured, impact durability can be ensured.
  • the axial length P of the bonding layer 30 satisfies the following formula (A), and preferably satisfies the following formula (B).
  • the impact mitigation part 13 in the present embodiment is formed only in the entrance side joining part 11 and the outer periphery joining part 12 of the honeycomb body 10, and the other parts of the honeycomb body 10 have the same wave phase before and after the axial direction. It is configured. In this way, by forming the joining region where the corrugated foil 51 and the flat foil 52 are joined and the impact relaxing part 13 having different wave phases before and after the axial direction are formed at overlapping positions, the impact caused by the impact relaxing part 13 is reduced.
  • the relaxation effect can be enhanced. That is, in the joining region, since the wave foil 51 and the flat foil 52 are integrated, vibration is easily transmitted. Therefore, the vibration propagating to the joining layer 30 is formed by forming the impact relaxation portion 13 in the joining region. Can be more effectively suppressed.
  • the joining region and the impact relaxation portion 13 are formed at overlapping positions, the joining region can be easily identified, so that the joining process can be simplified. That is, since the impact mitigating portion 13 and other regions (regions where the impact mitigating portion of the corrugated foil 51 is not provided) are easily visually distinguished from each other, the brazing range can be easily determined.
  • the impact relaxation part 13 can also be extended to the external region of the entrance side joint part 11 and the outer periphery joint part 12. In this case, the manufacturing process becomes complicated because the structure of the honeycomb body 10 is complicated, but the impact force propagating to the bonding layer 30 can be more reliably mitigated.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of a part of the impact relaxation portion 13, where one wave adjacent in the axial direction is indicated by a solid line, and the other wave is indicated by a dotted line.
  • the impact relaxation portion 13 of the present embodiment is formed in a sine curve shape when viewed in the axial direction.
  • T1 is an offset width
  • T2 is a phase shift
  • T3 is a wave pitch
  • T4 is a wave height.
  • the offset width T1 is the axial length of waves having the same phase.
  • the offset width T1 is preferably 0.5 mm or greater and 50 mm or less. When the offset width T1 is less than 0.5 mm, the pressure loss increases.
  • the phase shift T2 is the amount of phase shift between adjacent waves in the axial direction.
  • the phase shift T2 is preferably 0.05 mm or more and 5 mm or less.
  • the phase shift T2 is less than 0.05 mm, the overlapping area of waves adjacent in the axial direction increases, so that the impact force mitigating ability decreases.
  • the phase shift T2 exceeds 5 mm, the contact area between the honeycomb body 10 and the exhaust gas becomes small, and the purification performance deteriorates.
  • the wave pitch T3 is the length in the circumferential direction (circumferential direction of the honeycomb body 10) of wave peaks (or valleys).
  • the half-wave length of the wave is the wave pitch T3.
  • the wave pitch T3 is preferably 0.1 mm or more and 5 mm or less.
  • the wave pitch T3 is less than 0.1 mm, the exhaust gas passage is narrowed and the pressure loss is increased.
  • the wave pitch T3 exceeds 5 mm, the contact area between the honeycomb body 10 and the exhaust gas becomes small, and the purification performance deteriorates.
  • the wave height T4 is the difference in height between the wave peaks and valleys.
  • the wave height T4 is preferably not less than 0.1 mm and not more than 5 mm.
  • the wave height T4 is less than 0.1 mm, the exhaust gas passage is narrowed and the pressure loss increases.
  • the wave height T4 exceeds 5 mm, the contact area between the honeycomb body 10 and the exhaust gas becomes small, and the purification performance deteriorates.
  • the impact relaxation portion 13 can be manufactured using, for example, the jig shown in FIG.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of the jig, and illustrates elements that do not appear in the cross-section as seen through dotted lines.
  • An arrow A indicates the rotation direction of the jig
  • an arrow B indicates the conveyance direction of the base material foil that is the base material of the corrugated foil 51.
  • the jig 70 is formed in a roll shape and rotates around a shaft portion 71 extending in the normal direction of the paper surface. On the outer peripheral surface of the jig 70, an uneven portion 72 corresponding to the shape of the impact relaxation portion 13 is formed.
  • the concavo-convex shape portions 72 indicated by the solid line and the dotted line are formed at adjacent positions in the direction of the shaft portion 71, and each extends in the direction of the shaft portion 71.
  • the jig 70 is rotated in the direction of arrow A with the concave-convex shape portion 72 in contact with the base material foil, and the base material foil is fed out in the direction of arrow B, so that the entrance side joining portion 11 of the corrugated foil 51 and The impact relaxation portion 13 can be formed in a region corresponding to the outer peripheral joint portion 12.
  • FIG. 9 is an external perspective view of a part of the corrugated sheet.
  • FIG. 10 is an external view of corrugated plates adjacent in the axial direction.
  • the impact mitigating unit 80 is a continuum 80A in which a trapezoidal gas flow path G is continued in an orthogonal plane orthogonal to the axial direction, and the continuum 80A is offset (offset) in the axial direction. However, it is configured by connecting.
  • the trapezoidal gas flow path G is formed between the corrugated foil 81 and the flat foil 82 that are stacked in layers.
  • the corrugated foil 81 includes a first flat shape portion 81a, a second flat shape portion 81b, a first taper shape portion 81c, and a second taper shape portion 81d.
  • the first and second flat shape portions 81a and 81b extend in a direction orthogonal to the axial direction, and the first flat shape portion 81a is located on the radially outer side of the honeycomb body than the second flat shape portion 81b. ing.
  • the first and second taper-shaped portions 81c and 81d extend from both ends of the first flat-shaped portion 81a toward the inner side in the radial direction, and the tip end side is connected to the second flat-shaped portion 81b. Thereby, the trapezoidal gas flow path G in which the upper base and the lower base are alternately switched around the axis is continuously formed.
  • the area of the gas flow path G is divided at a position corresponding to the corrugated foil 81 adjacent in the axial direction, one area is S1, and the other area is S2. It is preferable to adjust the offset amount of the corrugated foils 81 adjacent in the axial direction so that the areas S1 and S2 are different from each other. Thereby, a flow velocity difference is generated between the gas flowing into the area S1 and the area S2, respectively, and turbulent flow can be generated. By generating the turbulent flow, the area where the gas contacts the wave foil 81 and the flat foil 82 increases, and the purification performance can be further improved.
  • Turbulent flow can be generated when the area S1 and the area S2 are different from each other, but it is more preferable that the following conditional expression (C) is satisfied.
  • the pitch of the gas flow path G is Q
  • the height of the first taper-shaped portion 81c (second taper-shaped portion 81d) is H
  • the angle formed is ⁇
  • the pitch Q is the length of a line connecting the midpoints of the first tapered portion 81c and the second tapered portion 81d.
  • the height H of the first taper-shaped part 81c (second taper-shaped part 81d) is the height in the stacking direction (in other words, the radial direction of the honeycomb body).
  • H / Q 0.15 ⁇ H / Q ⁇ 0.85 (D) 5 ° ⁇ ⁇ ⁇ 45 ° ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ (E) That is, the present inventors have found that by forming each gas flow path G in a flat shape, it is possible to relax conditions such as a flow velocity at which transition from laminar flow to turbulent flow is suppressed while suppressing an increase in pressure loss.
  • H / Q satisfies the range of conditional expression (D)
  • the more preferable condition of H / Q is 0.25 or more and 0.80 or less.
  • H is preferably 0.1 mm or more and 10 mm or less
  • S is preferably 0.1 mm or more and 10 mm or less.
  • the present inventors provide the first taper-shaped portion 81c (second taper-shaped portion 81d) (that is, the shape of the gas flow path G is not a rectangle but a trapezoid), thereby suppressing an increase in pressure loss. It was found that the purification performance can be improved.
  • the effect of improving the purification performance is presumed to be that the increase in the surface area of the gas flow path G due to an increase in ⁇ and the promotion of turbulent gas flow. That is, when ⁇ is 5 ° or more, turbulent flow easily occurs in the gas flow path G and the surface area is sufficiently increased, so that the purification performance is further improved.
  • ⁇ By limiting ⁇ to 45 ° or less, a minute gap indicated by hatching formed between the tip of the first tapered portion 81c (second tapered portion 81d) and the flat foil 82 can be widened. .
  • the gas easily flows into the gap, and the contact between the catalyst supported in the gap and the gas is ensured, so that the purification performance can be further enhanced.
  • the gas flow becomes turbulent, so that the gas easily flows into the minute gap. Therefore, even if ⁇ is greater than 45 °, the purification performance is deteriorated. Can be relaxed.
  • Example 1 When the length of each gas flow path G in the axial direction is L, the following conditional expression (F) is preferably satisfied.
  • L 0.1 mm or more pressure loss can be reduced.
  • L 100 mm or less the effect of improving the purification performance by offsetting the continuum 80A can be enhanced.
  • Example 1 corresponds to Embodiment 1. Cylindrical or RT-shaped catalyst support base materials were prepared with various specifications, and the effects of the present invention were examined by evaluating the thermal durability and impact durability. Tables 1 to 3 show the various specifications and their evaluation results.
  • the cold heat durability was evaluated by allowing hot air and cold air to alternately flow into the catalyst-supporting substrate, and repeatedly cooling.
  • the joint between the outer cylinder and the honeycomb body is broken by repeated cold heat, and the honeycomb body falls off.
  • the number of repetitions of cooling until the honeycomb body falls off is counted, and when this count is 600 times or more, it is evaluated as ⁇ because the cooling durability is very good, and the count is 400 to 600 times. In some cases, the evaluation was evaluated as “ ⁇ ” because the cooling durability was good, and in the case where the count number was less than 400, the evaluation was evaluated as “poor” because the cooling durability was poor.
  • a temperature increasing process for raising the temperature to 950 ° C., a heat retaining process for keeping the temperature at 950 ° C., and a cooling process for cooling to 150 ° C. or less were performed.
  • the temperature raising time was set to 1 minute, and the maximum heating rate was set to 120 ° C./second.
  • the heat retention time was set to 4 minutes.
  • the cooling temperature was set to 150 ° C. or lower, the cooling time was set to 2.5 minutes, and the minimum cooling rate was set to ⁇ 40 ° C./second.
  • the impact durability test was conducted following the cold endurance test. While applying vibration of acceleration 100G (direction of 45 ° to the axis direction of the base material) to the catalyst-supporting base material at a frequency of 200 Hz, giving the same temperature change as in the thermal endurance test, joining between the outer cylinder and the honeycomb body The health of the department was evaluated. Evaluation is the same as in the case of the cold endurance test, and the number of repetitions of cold heat until the honeycomb body falls off is counted. If this count is 600 times or more, the impact durability is very good. When the count number is 400 to 600 times, the impact durability is evaluated as ⁇ , and when the count number is less than 400 times, the impact durability is poor. It evaluated by x.
  • foil thickness refers to the total thickness of two layers of flat foil and corrugated foil.
  • R is the diameter of the honeycomb body
  • L is the length in the axial direction of the honeycomb body.
  • the major axis and the minor axis are as shown in FIG. 8, and “L” is the length in the axial direction.
  • the condition 1 is that “the entry side joined portion is formed over the entire radial layer of the honeycomb body from 5 mm to 50% of the total axial length from the entry side end of the honeycomb body. In the case of satisfying this condition 1, it was evaluated as “good”, and in the case where this condition 1 was not satisfied, it was evaluated as “poor”.
  • the condition 2 is described in claim 1, wherein “the outer peripheral joint portion is not less than two layers in the radial direction from the outermost periphery of the honeycomb body, and the shaft of the inlet side joint portion is not more than 1/3 of the total number of layers. Is formed from the direction end portion to the exit end portion of the honeycomb body, and is evaluated as ⁇ when this condition 2 is satisfied, and when this condition 2 is not satisfied X was evaluated.
  • the condition 3 corresponds to “2 mm ⁇ P ⁇ 50 mm” described in claim 1 and satisfies “5 mm ⁇ P ⁇ 45 mm” (that is, the numerical condition described in claim 2).
  • Example 2 corresponds to the second embodiment.
  • Cylindrical and RT-shaped catalyst support base materials were prepared with various specifications, and the effects of the present invention were examined by evaluating purification performance and pressure loss.
  • the catalyst was supported by the following method.
  • a wash coat layer composed mainly of ceria-zirconia-alumina was formed on the prototype metal substrate. After passing the washcoat liquid through the metal substrate and removing the excess washcoat liquid, drying is performed at 180 ° C. for 1 hour, followed by baking at 500 ° C. for 2 hours, thereby forming the washcoat layer on the metal substrate. Formed at 180 g / L per volume.
  • the metal carrier on which the washcoat layer was formed was immersed in distilled water to sufficiently absorb water, and then pulled up to blow off excess moisture and immersed in an aqueous solution containing palladium. By taking out and drying, 4 g / L of palladium was supported per volume of the substrate.
  • Each catalyst supporting substrate was loaded into a catalyst container, and purification performance evaluation and pressure loss evaluation were performed by the following methods. At this time, the catalyst supporting substrate was exposed to an atmosphere containing 10% water vapor in advance and heated to 980 ° C., and maintained for 4 hours to perform a deterioration simulation treatment.
  • the purification rate was determined by analyzing the gas composition on the entry side and the exit side. In the temperature raising process, the inlet gas temperature T50 at which the purification rate became 50% was taken as the evaluation value. In this example, T50 of the HC component was used as the evaluation value. In the pressure loss evaluation, room temperature N 2 gas was allowed to flow to the catalyst supporting substrate, and the pressure loss generated in the catalyst supporting substrate at this time was measured by the Pitot tube method. The flow rate of N 2 gas was 905 L / min in Table 4 below, 540 L / min in Table 5, and 780 L / min in Table 6.
  • the catalyst-supporting base material has the following specifications.
  • the honeycomb bodies shown in Table 4 had a cylindrical shape, a foil thickness of 30 ⁇ m, a diameter of 110 mm, and an axial length of 98 mm.
  • the thickness of the outer cylinder of Table 4 was 1.5 mm.
  • the length (namely, X) of the entrance side junction part of Table 4 was 25 mm, and the number of layers of outer periphery joining was 3 layers.
  • the length P of the outer peripheral joint of the honeycomb bodies in Table 4 was 20 mm, and the position from the exit end face was 0 mm.
  • the honeycomb bodies shown in Table 5 had a cylindrical shape, a foil thickness of 50 ⁇ m, a diameter of 85 mm, and an axial length of 110 mm.
  • the outer cylinder thickness in Table 5 was 1.5 mm.
  • the length (namely, X) of the entrance side junction part of Table 5 was 20 mm, and the number of layers of outer periphery joining was 3 layers.
  • the length P of the outer peripheral joint of the honeycomb bodies in Table 5 was 25 mm, and the position from the exit end face was 0 mm.
  • the honeycomb bodies shown in Table 6 had an RT shape, a foil thickness of 40 ⁇ m, a diameter of 140 mm, an axial length of 90 mm, a major axis of 140 mm, and a minor axis of 65 mm.
  • the thickness of the outer cylinder in Table 6 was 2.0 mm.
  • the length (namely, X) of the entrance side joining part of Table 6 was 15 mm, and the number of outer peripheral joining layers was two.
  • the length P of the outer peripheral joint of the honeycomb bodies in Table 6 was 15 mm, and the position from the exit end face was 0 mm.
  • test results in Table 4 are shown in FIG. 11, the test results in Table 5 are shown in FIG. 12, and the test results in Table 6 are shown in FIG.

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Abstract

【課題】触媒担持用基材の冷熱耐久性と衝撃耐久性とを両立することを目的とする。 【解決手段】金属製の平箔と波箔とを重ねて軸周りに巻き回したハニカム体と、前記ハニカム体の外周面を囲む金属製の外筒と、を備える触媒担持用基材において、入側接合部に配置される前記平箔と前記波箔とは互いに接合されており、前記入側接合部の前記軸方向端部に連設する外周接合部であって、前記外周接合部に配置される前記平箔と前記波箔とは互いに接合されており、前記外筒及び前記ハニカム体は、前記外筒及び前記ハニカム体の間に形成される出側端部領域であって、前記ハニカム体の出側端部から前記軸方向に延びる前記出側端部領域に接合層を介在させることにより接合されており、前記接合層の前記軸方向における長さをＰとしたときに、Ｐは下記（Ａ）式を満足しており、前記波板は、前記軸方向の前後で波の位相が異なる衝撃緩和部を有しており、前記衝撃緩和部は、少なくとも前記入側接合部及び前記外周接合部に対応した領域に形成されていること特徴とする触媒担持用基材。　２ｍｍ≦Ｐ≦５０ｍｍ・・・・・・・・・（Ａ）

Description

触媒担持用基材
　本発明は、自動車の内燃機関等から排出される排ガス浄化触媒を担持する触媒担持用基材に関する。
　ＨＣ（炭化水素）、ＣＯ（一酸化炭素）、ＮＯｘ（窒素化合物）など、大気中に放出されると人体に害を及ぼし、問題となるガス成分を浄化するために触媒を担持して用いる排気ガス浄化用の触媒基材がある。
　自動車や二輪車の排気ガス浄化に用いられ、内燃機関の排気ガスを浄化する目的で、排気ガス経路に触媒を担持した触媒コンバータが配置される。また、メタノール等の炭化水素化合物を水蒸気改質して水素リッチなガスを生成するメタノール改質装置や、ＣＯをＣＯ２に改質して除去するＣＯ除去装置、あるいはＨ２をＨ２Ｏに燃焼して除去するＨ２燃焼装置においても、同様に触媒を担持した基材が用いられる。これらの触媒基材は、金属製の平箔と波箔とを巻き回してなるハニカム体と、ハニカム体の径方向における外周面を覆う外筒とを部分的に接合することにより構成されている。ハニカム体には、軸方向に延びる多数の排ガス流路が形成されており、この排ガス流路の内部にハニカム体の入側端面から出側端面に向かって排ガスを導通させることにより排ガスを浄化することができる。
　触媒基材は排ガスの熱を受熱することによって温度上昇するため、ハニカム体には箔伸びによる熱ひずみが発生する。また、触媒基材の軸方向の温度分布は一様ではなく、排ガス流路の上流側の部分は下流側の部分よりも温度が高くなりやすい。そのため、排ガス流路の上流側における熱ひずみがより大きくなるため、この上流側の部分においてハニカム体と外筒とを接合した場合には、加熱、冷却の熱サイクルによってハニカム体及び外筒の接合部に加わる負荷が大きくなり、ハニカム体が外筒から脱落するおそれがある。
　一方、ハニカム体の浄化性能を高めるためには、ハニカム体のより広い面積に排ガスを接触させる必要がある。さらに、排ガスをハニカム体の内部に流入させる際の圧力損失が大きくなると、車両の出力低下を招く。
特許第４７１９１８０号明細書 特許第２５５８００５号明細書 特許第３１９９９３６号明細書
　加熱、冷却の熱サイクルに伴うハニカム体の脱落を防止する方法として、接合部をハニカム体の入側端面からより離隔した位置、つまり、温度変化がより少ない出側端部にのみ設ける方法が考えられる。しかしながら、出側端部の限られたスペースに接合部を設けなければならないため、接合部の軸方向寸法が小さくなり、接合強度が低下する。そのため、車両走行時の振動が接合部に伝搬した場合には、ハニカム体が外筒から脱落するおそれがある。そこで、本願発明は、触媒担持用基材の冷熱耐久性と衝撃耐久性とを両立することを第１の目的とする。本願発明は、浄化性能を向上させることを第２の目的とする。本願発明は、圧力損失の低下を抑制することを第３の目的とする。
　上記第１の目的を達成するために、本願発明は、（１）金属製の平箔と波箔とを重ねて軸周りに巻き回したハニカム体と、前記ハニカム体の外周面を囲む金属製の外筒と、を備える触媒担持用基材において、入側接合部に配置される前記平箔と前記波箔とは互いに接合されており、前記入側接合部の前記軸方向端部に連設する外周接合部であって、前記外周接合部に配置される前記平箔と前記波箔とは互いに接合されており、前記入側接合部は、前記ハニカム体の入側端部から５ｍｍ以上軸方向全長の５０％以下まで、前記ハニカム体の径方向全層に亘って形成されており、前記外周接合部は、前記ハニカム体の最外周から径方向に２層以上、総層数の１／３以下まで前記入側接合部の前記軸方向端部から前記ハニカム体の出側端部に亘って形成されており、前記外筒及び前記ハニカム体は、前記外筒及び前記ハニカム体の間に形成される出側端部領域であって、前記ハニカム体の出側端部から前記軸方向に延びる前記出側端部領域に接合層を介在させることにより接合されており、前記接合層の前記軸方向における長さをＰとしたときに、Ｐは下記（Ａ）式を満足しており、前記波板は、前記軸方向の前後で波の位相が異なる衝撃緩和部を有しており、前記衝撃緩和部は、少なくとも前記入側接合部及び前記外周接合部に対応した領域に形成されていることを特徴とする。
　　　　　　　　　２ｍｍ≦Ｐ≦５０ｍｍ・・・・・・・・・・・・・・・・・（Ａ）
　（２）上記（１）の構成において、Ｐに下記（Ｂ）式を満足させるとよい。
　　　　　　　　　５ｍｍ≦Ｐ≦４５ｍｍ・・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｂ）
　上記第１及び第２の目的を達成するために、（３）前記衝撃緩和部は、台形状のガス流路を前記軸方向に対して直交する直交面内に連続させた連続体であって、この連続体を前記軸方向に位相をずらしながら連設することにより形成されており、前記軸方向視において、前記ガス流路を軸方向において隣り合う波板に対応する位置で領域分けしたときの一方の面積をＳ１、他方の面積をＳ２としたときに、面積Ｓ１及び面積Ｓ２は互いに異なることを特徴とする（１）又は（２）に記載の触媒担持用基材。
　上記第１、第２及び第３の目的を達成するために、（４）上記（３）の構成において、前記面積Ｓ１及び前記面積Ｓ２を、以下の条件式（Ｃ）を満足するように構成するとよい。
　　　　　　　１．２≦Ｓ１／Ｓ２≦１０・・・・・・・・・・・・・・・（Ｃ）
　（５）上記（３）又は（４）の構成において、前記波板は、前記ガス流路の側壁を形成する一対のテーパー形状部を有しており、前記一対のテーパー形状部のそれぞれの中点を結んだ線の長さに対応する前記ガス流路のピッチをＱ、前記一対のテーパー形状部の高さをＨ、前記径方向と前記テーパー形状部とのなす角度をαとしたときに、以下の条件式（Ｄ）又は（Ｅ）を満足する。
　　　０．１５≦Ｈ／Ｑ≦０．８５・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｄ）
　　　５°≦α≦４５°・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｅ）
　（６）上記（３）乃至（５）の構成において、前記軸方向における前記ガス流路の長さをＬとしたときに、以下の条件式（Ｆ）を満足する。
　　　０．１ｍｍ≦Ｌ≦１００ｍｍ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｆ）
　本願発明によれば、外筒及びハニカム体の接合領域をハニカム体の出側端部に限定することによって、触媒担持用基材の冷熱耐久性を高めることができる。また、軸方向の前後で波の位相が異なる衝撃緩和部を設けることによって、触媒担持用基材の衝撃耐久性を高めることができる。
触媒担持用基材の斜視図である。 触媒担持用基材の一部における拡大斜視図である。 触媒担持用基材の断面図である。 触媒担持用基材の断面図である（比較例）。 衝撃緩和部を構成する波箔の一部における拡大斜視図である。 衝撃緩和部を構成する波箔の一部における断面図である。 衝撃緩和部を製造する治具の概略断面図である。 ＲＴ形状のハニカム体を軸方向から視たときの概略図である。 波板（実施形態２）の一部における外観斜視図である。 軸方向において隣り合う波板の外観図である。 表４のグラフである。 表５のグラフである。 表６のグラフである。
発明の実施するための最良の形態
　　（実施形態１）
　以下に本実施形態を図面に基づき説明する。図１は、本実施形態に係る触媒担持用基材の斜視図である。図２は、触媒担持用基材の一部における拡大斜視図である。
　触媒担持用基材１は、ハニカム体１０と、外筒２０とから構成される。触媒担持用基材１には、耐熱合金を用いることができる。耐熱合金には、Ｆｅ－２０Ｃｒ－５Ａｌ系ステンレス鋼およびこれを耐熱性の高いろう材で接合したものを用いることができる。ただし、合金組成にＡｌを含んだ耐熱性の各種ステンレス鋼を用いることもできる。通常、触媒担持用基材１に用いられる箔には、Ｃｒが１５～２５質量％、Ａｌが２～８質量％含まれている。例えば、Ｆｅ－１８Ｃｒ－３Ａｌ合金、Ｆｅ－２０Ｃｒ－８Ａｌ合金なども耐熱合金として用いることができる。触媒担持用基材１は、車両の排気ガス経路に設置することができる。
　ハニカム体１０は、長尺で波状の波箔５１と、平板状の平箔５２を重ねた状態で軸方向周りに多重に巻回すことによりロール状に形成されている。波箔５１、平箔５２を重ねた状態で多重に巻回すことで、波箔５１、平箔５２を側壁とした複数の流路が形成される。これら複数の流路はそれぞれ、触媒担持用基材１の軸方向に延びている。外筒２０は、円筒状に形成されており、ハニカム体１０の径方向における外周面を包囲する位置に配置される。外筒２０の内面及びハニカム体１０の外面は一部において接合されているが、詳細については後述する。なお、触媒担持用基材１は、断面形状が円形のものに限られない。たとえば、楕円形、卵形、レーストラック（以下、ＲＴという）形状などその他の形状によって触媒担持用基材１を形成することもできる。なお、図８は、ＲＴ形状のハニカム体を軸方向から視たときの概略図であり、Ｒ１が長径、Ｒ２が短径である。
　ハニカム体１０には触媒を担持させてもよい。触媒担持を行う場合、ウォッシュコート液（γアルミナと添加剤及び貴金属触媒を成分とする溶液）をハニカム体１０の流路に供給し、高温熱処理によって焼き付けることでハニカム体１０に担持させることができる。排気ガスは、ハニカム体１０の流路を通過する際に、触媒と反応することで浄化される。
　図３は触媒担持用基材１を軸方向に沿って切断した断面図である。ハニカム体１０の外周面と外筒２０の内周面との間には接合層３０が形成されており、この接合層３０を介してハニカム体１０及び外筒２０は部分的に接合されている。接合層３０は、ハニカム体１０の出側端部領域１０ａにのみ形成されており、ハニカム体１０（外筒２０）の周方向における複数個所に所定間隔を隔てて形成されている。ただし、接合層３０は、出側端部領域１０ａにおけるハニカム体１０（外筒２０）の周方向全体に形成することもできる。接合層３０には、耐熱性の高いＮｉ基のろう材を用いることができる。
　ここで、接合層３０はハニカム体１０の出側端部から軸方向に延びている。接合層３０の軸方向における長さをＰとしたときに、Ｐは５０ｍｍ以下であり、好ましくは４５ｍｍ以下である。
　図３及び図４を比較参照しながら、接合層３０の形成領域を、出側端部領域１０ａに限定した理由を説明する。図４は、比較例の触媒担持用基材の断面図であり、図３に対応している。図４を参照して、比較例の触媒担持用基材では、接合層３００をハニカム体１００の入側端部、あるいはハニカム体１００の軸方向中央に形成している。昇温過程におけるハニカム体には以下のような温度特性がある。排ガスは、触媒担持用基材の入り側端部からハニカム体の流路に流入し、ハニカム体と熱交換をしながら徐々に温度低下する。したがって、昇温過程における触媒担持用基材の軸方向における温度分布は一様ではなく、入り側端部から出側端部に向かって徐々に温度が低くなる。つまり、触媒担持用基材は入り側に近づくほど、温度変化が大きくなるため、触媒担持用基材の入側端部、軸方向中央に接合層３００を形成した場合には、冷熱耐久性が悪くなる。そのため、比較例の構成では、昇温過程を繰り返すことで、ハニカム体１００が外筒２００から脱落し易くなる。
　したがって、触媒担持用基材の冷熱耐久性を高めるためには、ハニカム体の出側端部に接合層３０を形成する必要がある。一方、接合層３０の軸方向における寸法が長尺化すると、接合面積の増大によりハニカム体１０の拘束領域が増加するとともに、接合層３０の軸方向端部が温度変化の大きい入側端部に接近するため、冷熱耐久性が悪くなる。
　そこで、本願発明では、接合層３０の形成領域を出側端部に限定するとともに、接合層３０の軸方向長さＰの上限値を５０ｍｍに制限した。すなわち、これらの条件を満足することにより、接合層３０の形成領域が温度変化の小さい領域に限定されるため、冷熱耐久性を向上させることができる。
　また、本願発明では、触媒担持用基材１の冷熱耐久性をさらに高めるために、ハニカム体１０の入側接合部１１及び外周接合部１２における波箔５１、平箔５２を互いに接合している。接合には、ろう材を用いることができる。ろう材には、耐熱性の高いＮｉ基のろう材を用いることができる。入側接合部１１は、ハニカム体１０の入側端部から軸方向に延びて形成されており、その長さをＸとしたとき、Xは５ｍｍ以上、かつ、軸方向全長の５０％以下の長さであり、ハニカム体１０の径方向全層に亘って形成されている。なお、図３では入側接合部１１の形成される領域を一点鎖線で囲んでいる。外周接合部１２は、ハニカム体１０の最外周から径方向に２層以上、総層数の１／３以下まで入側接合部１１の軸方向端部１１ａからハニカム体１０の出側端部に亘って形成されている。なお、図３では、外周接合部１２の形成される領域を二点鎖線で囲んでいる。入側接合部１１の軸方向端部１１ａとは、入側接合部１１の軸方向における入側端部とは異なる反対側の端部のことであり、言い換えると、入側接合部１１の下面のことである。総層数とは、ハニカム体１０の中心から最外周までの波箔５１の層数のことである。
　触媒担持用基材１の昇温過程において、触媒担持用基材１は中心部分が外周部分よりも高温の排ガスに晒される時間が長くなる。したがって、ハニカム体１０の中心部と外周部の温度差による熱ひずみが発生し、さらに中心部分において箔伸を生じるため、箔伸びによる熱ひずみも発生する。ハニカム体１０の入側接合部１１及び外周接合部１２における波箔５１、平箔５２を互いに接合することにより、出側の径方向における中心部分１０ｂの波箔５１、平箔５２がそれぞれ独立して変形し得るので、応力を緩和することができる。これにより、触媒担持用基材１の冷熱耐久性をより高めることができる。
　本発明者は、上述の冷熱耐久性とともに衝撃耐久性を向上させるハニカム体１０の構造についても鋭意検討し、下記の知見を得るに至った。触媒担持用基材１には、車両走行時に振動が加わり、この振動が波箔５１を介して接合層３０に伝搬することで、ハニカム体１０及び外筒２０の接合力を低下させる。特に、本発明では、冷熱耐久性を高めるために接合層３０の軸方向長さＰを５０ｍｍ以下に制限しているため、接合層３０の軸方向長さを長尺化することによって衝撃耐久性を高めることはできない。そこで、本発明者は、ハニカム体１０に加わる振動を接合層３０に伝搬しにくくする構造について鋭意検討し、波箔５１の少なくとも一部に軸方向の前後で位相が異なる衝撃緩和部１３を設けることを知見した。
　衝撃緩和部１３は、入側接合部１１及び外周接合部１２に形成されている。図５は、波箔５１に形成された衝撃緩和部１３の一部における展開図である。波箔５１は、径方向の前後に交互に屈曲しており、衝撃緩和部１３は、軸方向前後における波の位相を異ならせることにより構成されている。つまり、衝撃緩和部１３は、軸方向に並ぶ波の位相を所定範囲ずらしたオフセット構造によって構成されている。衝撃緩和部１３を設けることで、位相が異なる波の間で衝撃力を寸断（緩和）することができる。これにより、触媒担持用基材１の冷熱耐久性及び衝撃耐久性を両立することができる。また、オフセット構造を採用することにより、排ガスがハニカム体１０の壁部に衝突して撹拌されるため、浄化性能を高めることができる。特に、入側接合部１１に衝撃緩和部１３が設けられることで、浄化性能の向上効果を高めることができる。
　上述の衝撃緩和部１３が設けられることで、接合層３０の軸方向長さＰの下限値を２ｍｍに制限することができる。つまり、接合層３０の軸方向長さＰを少なくとも２ｍｍ確保すれば、衝撃耐久性を確保することができる。上記の知見を纏めると、接合層３０の軸方向長さＰは、下記（Ａ）式を満足しており、好ましくは下記（Ｂ）式を満足している。
　　２ｍｍ≦Ｐ≦５０ｍｍ・・・・・・・・・・・・（Ａ）
　　５ｍｍ≦Ｐ≦４５ｍｍ・・・・・・・・・・・・（Ｂ）
　（Ａ）式を満足することにより、触媒担持用基材１の冷熱耐久性及び衝撃耐久性を両立することができる。（Ｂ）式を満足することによって、上述の効果をより高めることができる。
　本実施形態における衝撃緩和部１３は、ハニカム体１０の入側接合部１１及び外周接合部１２のみに形成されており、ハニカム体１０の他の部分は軸方向前後における波の位相が全て同じに構成されている。このように、波箔５１及び平箔５２を接合する接合する接合領域と、軸方向前後において波の位相が異なる衝撃緩和部１３とを重複した位置に形成することにより、衝撃緩和部１３による衝撃緩和効果を高めることができる。すなわち、接合領域は、波箔５１及び平箔５２が一体化されることにより、振動が伝わりやすくなっているため、接合領域に衝撃緩和部１３を形成することにより、接合層３０に伝搬する振動をより効果的に抑制することができる。また、接合領域及び衝撃緩和部１３を重複した位置に形成することにより、接合領域の判別が容易となるため、接合工程を簡素化することができる。つまり、衝撃緩和部１３及び他の領域（波箔５１の衝撃緩和部が設けられていない領域）は互いに視覚的に区別し易いため、ろう付けする範囲を容易に判別することができる。
　ただし、衝撃緩和部１３は、入側接合部１１及び外周接合部１２の外部領域まで拡張することもできる。この場合、ハニカム体１０の構造が複雑化するため製造工程が煩雑となるが、接合層３０に伝搬する衝撃力をより確実に緩和することができる。
　図５及び図６を参照しながら、衝撃緩和部１３の寸法条件について説明する。図６は、衝撃緩和部１３の一部における断面図であり、軸方向に隣接する一方の波を実線で示し、他方の波を点線で示している。本実施形態の衝撃緩和部１３は、軸方向視においてサインカーブ形状に形成されている。これらの図において、Ｔ１はオフセット巾であり、Ｔ２は位相ずれであり、Ｔ３は波ピッチであり、Ｔ４は波高さである。オフセット巾Ｔ１とは、位相が同一である波の軸方向長さのことである。オフセット巾Ｔ１は、好ましくは０．５ｍｍ以上５０ｍｍ以下である。オフセット巾Ｔ１が０．５ｍｍ未満になると、圧力損失が増大する。オフセット巾Ｔ１が５０ｍｍ超になると、衝撃力を寸断するためのオフセット箇所の個数が少なくなるため、衝撃緩和能力が低下する。位相ずれＴ２とは、軸方向に隣接する波の位相のずれ量のことである。位相ずれＴ２は、好ましくは０．０５ｍｍ以上５ｍｍ以下である。位相ずれＴ２が０．０５ｍｍ未満になると、軸方向に隣接する波の重なり領域が増大するため、衝撃力緩和能力が低下する。位相ずれＴ２が５ｍｍ超になると、ハニカム体１０と排気ガスとの接触面積が小さくなり、浄化性能が低下する。波ピッチＴ３とは、波の山（又は谷）の周方向（ハニカム体１０の周方向）における長さのことである。波の形状が正弦波である場合には、波の半波長の長さが波ピッチＴ３となる。波ピッチＴ３は、好ましくは０．１ｍｍ以上５ｍｍ以下である。波ピッチＴ３が０．１ｍｍ未満になると、排ガス流路が狭小化し、圧力損失が増大する。波ピッチＴ３が５ｍｍ超になると、ハニカム体１０と排気ガスとの接触面積が小さくなり、浄化性能が低下する。波高さＴ４とは、波の山と谷との高低差のことである。波高さＴ４は、好ましくは０．１ｍｍ以上５ｍｍ以下である。波高さＴ４が０．１ｍｍ未満になると、排ガス流路が狭小化し、圧力損失が増大する。波高さＴ４が５ｍｍ超になると、ハニカム体１０と排気ガスとの接触面積が小さくなり、浄化性能が低下する。
　衝撃緩和部１３は、例えば、図７の治具を用いて製造することができる。図７は、治具の断面図であり、断面に表れない要素を点線で透視して図示する。矢印Ａは治具の回転方向を示しており、矢印Ｂは波箔５１の母材となる母材箔の搬送方向を示している。治具７０は、ロール状に形成されており、紙面法線方向に延びる軸部７１周りに回転する。治具７０の外周面には、衝撃緩和部１３の形状に応じた凹凸形状部７２が形成されている。実線及び点線で示す凹凸形状部７２は、軸部７１方向において隣り合う位置に形成されており、それぞれが軸部７１方向に延びている。母材箔に凹凸形状部７２を当接させた状態で、治具７０を矢印Ａ方向に回転させるとともに、母材箔を矢印Ｂ方向に繰り出すことで、波箔５１の入側接合部１１及び外周接合部１２に対応した領域に衝撃緩和部１３を形成することができる。
　（第２実施形態）
　本実施形態は、衝撃緩和部の形状が第１実施形態と異なる。図９は波板の一部における外観斜視図である。図１０は軸方向において隣り合う波板の外観図である。衝撃緩和部８０は、台形状のガス流路Ｇを軸方向に対して直交する直交面内に連続させた連続体８０Ａであって、この連続体８０Ａを軸方向に位相をずらしながら（オフセットしながら）連設することにより構成されている。台形状のガス流路Ｇは、層状に重ねられた波箔８１と平箔８２との間に形成されている。波箔８１は、第１フラット形状部８１ａ、第２フラット形状部８１ｂ、第１テーパー形状部８１ｃ及び第２テーパー形状部８１ｄから構成されている。第１及び第２フラット形状部８１ａ、８１ｂは、軸方向に対して直交する方向に延びており、第１フラット形状部８１ａは第２フラット形状部８１ｂよりもハニカム体の径方向外側に位置している。第１及び第２テーパー形状部８１ｃ、８１ｄは、第１フラット形状部８１ａの両端から径方向内側に向かって末広がりに延びており、その先端側が第２フラット形状部８１ｂに連設している。これにより、軸周りに上底と下底とが交互に入れ替わる台形状のガス流路Ｇが連続的に形成される。
　ここで、図１０に図示するように、ガス流路Ｇを軸方向において隣り合う波箔８１に対応する位置で領域分けしたときの一方の面積をＳ１、他方の面積をＳ２としたときに、面積Ｓ１及び面積Ｓ２が互いに異なるように軸方向に隣接する波箔８１のオフセット量を調整しておくことが好ましい。これにより、面積Ｓ１及び面積Ｓ２にそれぞれ流入するガスの間に流速差が発生し、乱流を生成することができる。乱流が生成されることで、ガスが波箔８１及び平箔８２に接触する面積が増大し、浄化性能をより向上させることができる。
　面積Ｓ１及び面積Ｓ２が互いに異なることで、乱流を生成できるが、以下の条件式（Ｃ）を満足することでより好ましくなる。
　　　　　　　１．２≦Ｓ１／Ｓ２≦１０・・・・・・・・・・・・・・・（Ｃ）
　Ｓ１／Ｓ２を１．２以上とすることで、乱流を生成することによる浄化性能の向上効果を十分に高めることができる。Ｓ１／Ｓ２を１０以下に制限することで、面積Ｓ１の面積低下による圧力損失の増大を抑制することができる。
　また、ガス流路ＧのピッチをＱ、第１テーパー形状部８１ｃ（第２テーパー形状部８１ｄ）の高さをＨ、積層方向と第１テーパー形状部８１ｃ（第２テーパー形状部８１ｄ）とのなす角度をαとしたときに、以下の条件式（Ｄ）又は（Ｅ）を満足させるのが好ましい。ピッチＱとは、第１テーパー形状部８１ｃ及び第２テーパー形状部８１ｄのそれぞれの中点を結んだ線の長さのことである。第１テーパー形状部８１ｃ（第２テーパー形状部８１ｄ）の高さＨとは、積層方向（言い換えると、ハニカム体の径方向）における高さのことである。
　　　０．１５≦Ｈ／Ｑ≦０．８５・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｄ）
　　　５°≦α≦４５°・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｅ）
　すなわち、本発明者等は、各ガス流路Ｇを扁平状に形成することで、圧力損失の増大を抑制しながら、層流から乱流へ遷移する流速等の条件を緩和できることを知見した。Ｈ／Ｑが条件式（Ｄ）の範囲を満足することで、上記緩和効果が高められ、浄化性能を向上させることができる。Ｈ／Ｑのより好ましい条件は、０．２５以上０．８０以下である。なお、Ｈは好ましくは０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下であり、Ｓは好ましくは０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。
　本発明者等は、第１テーパー形状部８１ｃ（第２テーパー形状部８１ｄ）を設ける（つまり、ガス流路Ｇの形状を矩形ではなく台形にする）ことによって、圧力損失の増大を抑制しながら、浄化性能を向上できることを知見した。この浄化性能の向上効果は、αの増加によるガス流路Ｇの表面積増大と、ガス流の乱流化促進が得られるものと推察される。すなわち、αが５°以上になると、ガス流路Ｇ内における乱流化が起こりやすくなるとともに、表面積の増加が十分であるため、より浄化性能が向上する。αを４５°以下に制限することで、第１テーパー形状部８１ｃ（第２テーパー形状部８１ｄ）の先端と平箔８２との間に形成されたハッチングで示す微小な隙間を広くすることができる。これにより、この隙間にガスが流入し易くなるとともに、この隙間に担持された触媒とガスとの接触が確保されるため、浄化性能をより高めることができる。ただし、本実施形態の構成では、ガス流が乱流となることで、前記微小な隙間にもガスが流入し易くなるため、αが４５°超の場合であっても、浄化性能の低下を緩和できる。
　各ガス流路Ｇの軸方向における長さをＬとしたときに、好ましくは以下の条件式（Ｆ）を満足する。　　　　０．１ｍｍ≦Ｌ≦１００ｍｍ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｆ）
　Ｌを０．１ｍｍ以上にすることで、圧力損失を少なくすることができる。Ｌを１００ｍｍ以下にすることで、連続体８０Ａをオフセットさせることによる浄化性能の向上効果を高めることができる。
（実施例１）
　次に、実施例を示して、本発明についてより具体的に説明する。本実施例１は、実施形態１に対応している。円筒形やＲＴ形状の触媒担持用基材を各種仕様で作成して、冷熱耐久性と衝撃耐久性を評価することで、本発明の効果を調べた。表１～表３に各種仕様と其々の評価結果を示した。
[規則26に基づく補充 16.01.2015]　
Figure WO-DOC-TABLE-1
[規則26に基づく補充 16.01.2015]　
Figure WO-DOC-TABLE-2
[規則26に基づく補充 16.01.2015]　
Figure WO-DOC-TABLE-3
　冷熱耐久性は、触媒担持用基材に対して熱風、冷風を交互に流入させ、繰り返し冷熱させることにより評価した。繰り返し冷熱によって外筒‐ハニカム体間の接合部が破壊されて、ハニカム体の脱落等が生じる。ハニカム体が脱落するまでの冷熱の繰り返し回数をカウントし、このカウント数が６００回以上である場合には、冷熱耐久性が大変良好であるとして○で評価し、カウント数が４００～６００回である場合には、冷熱耐久性が良好であるとして△で評価し、カウント数が４００回未満である場合には、冷熱耐久性が不良であるとして×で評価した。なお、冷熱処理として、９５０℃まで昇温する昇温処理と、９５０℃の温度に保温する保温処理と、１５０℃以下まで冷却する冷却処理とを実施した。昇温処理では、昇温時間を１分間、最大加熱速度を１２０℃／秒に設定した。保温処理では、保温時間を４分間に設定した。冷却処理では、冷却温度を１５０℃以下、冷却時間を２．５分間、最低冷却速度を－４０℃／秒に設定した。
　衝撃耐久試験は、冷熱耐久試験に引き続いて実施した。加速度１００Ｇの振動（基材の軸方向に対して４５°方向）を周波数２００Ｈｚで触媒担持用基材へ付与しながら、冷熱耐久試験と同じ温度変化を与えて、外筒‐ハニカム体間の接合部の健全性を評価した。評価は、冷熱耐久性試験の場合と同様、ハニカム体が脱落するまでの冷熱の繰り返し回数をカウントし、このカウント数が６００回以上である場合には、衝撃耐久性が大変良好であるとして○で評価し、カウント数が４００～６００回である場合には、衝撃耐久性が良好であるとして△で評価し、カウント数が４００回未満である場合には、衝撃耐久性が不良であるとして×で評価した。
　表１～３において、「箔厚み」とは、平箔及び波箔を重ねた二層の総厚みのことである。円筒形状のハニカム体において、「Ｒ」とはハニカム体の直径のことであり、「Ｌ」とはハニカム体の軸方向における長さのことである。ＲＴ形状のハニカム体において、長径及び短径は図８に図示するとおりであり、「Ｌ」とは軸方向における長さのことである。条件１とは、請求項１に記載された「入側接合部は、ハニカム体の入側端部から５ｍｍ以上軸方向全長の５０％以下まで、ハニカム体の径方向全層に亘って形成されており」に対応しており、この条件１を満足する場合には○と評価し、この条件１を満足しない場合には×と評価した。条件２とは、請求項１に記載された「前記外周接合部は、前記ハニカム体の最外周から径方向に２層以上、総層数の１／３以下まで前記入側接合部の前記軸方向端部から前記ハニカム体の出側端部に亘って形成されており、」に対応しており、この条件２を満足する場合には○と評価し、この条件２を満足しない場合には×と評価した。条件３とは、請求項１に記載された「２ｍｍ≦Ｐ≦５０ｍｍ」に対応しており、「５ｍｍ≦Ｐ≦４５ｍｍ」（つまり、請求項２に記載された数値条件）を満足している場合には◎で評価し、「２ｍｍ≦Ｐ＜５ｍｍ」又は「４５ｍｍ＜Ｐ≦５０ｍｍ」を満足している場合には○で評価し、これらのいずれの条件も満足していない場合には×で評価した。また、接合層がハニカム体の出側端部に形成されていない場合も、×と評価した。条件４とは、請求項１に記載された「前記軸方向の前後で波の位相が異なる衝撃緩和部を有しており」に対応しており、波の位相が異なる（つまり、Ｔ２＞０）場合には○で評価し、波の位相が同じ（つまり、Ｔ２＝０）である場合には、×で評価した。つまり、オフセット構造を備える場合には○で評価し、オフセット構造を備えていない場合には×で評価した。
　比較例１～３、１１～１３、２１～２３は、条件１～３を満足しているため、冷熱耐久性の評価が○になったが、条件４を満足していない（つまり、オフセット構造がない）ため、衝撃耐久性の評価が×になった。比較例４、１４、２４は条件３を満足しない、つまり、接合層がハニカム体の出側端部から離隔した位置に形成されているため、冷熱耐久性及び衝撃耐久性の評価が×になった。比較例５、１５、２５は条件３を満足しない、つまり、接合層の軸方向における長さＰが短すぎるため、冷熱耐久性の評価が△、衝撃耐久性の評価が×になった。比較例６、１６、２６は条件３を満足しない、つまり、接合層の軸方向長さＰが長すぎるため、冷熱耐久性及び衝撃耐久性の評価が×になった。比較例７、１７、２７は条件２を満足しない、つまり、外周接合部の層数が少なすぎるため、冷熱耐久性及び衝撃耐久性の評価が×になった。比較例８、１８、２８は条件２を満足しない、つまり、外周接合部の層数が、総層数の１／３超であるから、冷熱耐久性及び衝撃耐久性の評価が×になった。比較例９、１９、２９は条件１を満足しない、つまり、入側接合部がないから、冷熱耐久性及び衝撃耐久性の評価が×になった。比較例１０、２０、３０は条件１を満足しない、つまり、入側接合部がハニカム体の軸方向全長の５０％超であるから、冷熱耐久性及び衝撃耐久性の評価が×になった。
　（実施例２）
　本実施例２は第２実施形態に対応している。円筒形やＲＴ形状の触媒担持用基材を各種仕様で作成して、浄化性能と圧力損失を評価することで、本発明の効果を調べた。触媒は以下の方法で担持させた。試作した金属基材にセリア－ジルコニア－アルミナを主成分とするウォッシュコート層を形成した。金属基材にウォッシュコート液を通し、余分なウォッシュコート液を除去した後、１８０℃で１時間乾燥し、続いて５００℃で２時間焼成することにより、金属基材にウォッシュコート層を基材体積当たりで１８０ｇ／Ｌで形成した。このウォッシュコート層を形成した金属担体を蒸留水に浸漬して十分吸水させた後、引き上げて余分な水分を吹き払い、パラジウムを含む水溶液に浸漬した。取り出して乾燥することにより、パラジウムを基材体積当たりで４ｇ／Ｌ担持させた。
　この各触媒担持用基材を触媒容器に装填して、下記に示す方法で浄化性能評価、圧損評価を行った。この際、触媒担持用基材は予め水蒸気１０％含有の大気を９８０℃まで加熱した雰囲気に暴露させ、４時間保定して劣化模擬処理を施した。浄化性能評価は、ＣＯ，ＨＣ，ＮＯｘを含有するモデル排気ガスを使用して、各触媒担持用基材について評価を行った。このモデルガス成分の条件はストイキ成分とした。流量ＳＶ＝１０万ｈ-1で各触媒担持用基材にモデル排気ガスを流しながら、入り側の前段でヒータを用いてモデルガスを加熱して昇温過程における浄化率の変化を測定した。浄化率は入り側と出側のガス組成を分析して、その減少率とした。昇温過程において、浄化率が５０％となった入りガス温度Ｔ５０を評価値とした。本実施例では、ＨＣ成分のＴ５０を評価値とした。圧損評価は、室温のＮ２ガスを触媒担持用基材へ流し、この際に触媒担持用基材で生じる圧損をピトー管法で測定した。Ｎ２ガスの流量は、以下の表４では９０５Ｌ/ｍｉｎ、表５では５４０Ｌ/ｍｉｎ、表６では７８０Ｌ/ｍｉｎとした。
　表４～表６に各種仕様と其々の評価結果を示した。触媒担持用基材は以下の仕様とした。表４のハニカム体は、形状を円筒、箔厚みを３０μｍ、直径を１１０ｍｍ、軸方向長さを９８ｍｍとした。表４の外筒の厚みは１．５ｍｍとした。表４の入側接合部の長さ（つまり、Ｘ）は２５ｍｍ、外周接合の層数は３層とした。表４のハニカム体の外周接合の長さであるＰは２０ｍｍ、出側端面からの位置は０ｍｍとした。表５のハニカム体は、形状を円筒、箔厚みを５０μｍ、直径を８５ｍｍ、軸方向長さを１１０ｍｍとした。表５の外筒の厚みは１．５ｍｍとした。表５の入側接合部の長さ（つまり、Ｘ）は２０ｍｍ、外周接合の層数は３層とした。表５のハニカム体の外周接合の長さであるＰは２５ｍｍ、出側端面からの位置は０ｍｍとした。表６のハニカム体は、形状をＲＴ形状、箔厚みを４０μｍ、直径を１４０ｍｍ、軸方向長さを９０ｍｍ、長径を１４０ｍｍ、短径を６５ｍｍとした。表６の外筒の厚みは２．０ｍｍとした。表６の入側接合部の長さ（つまり、Ｘ）は１５ｍｍ、外周接合の層数は２層とした。表６のハニカム体の外周接合の長さであるＰは１５ｍｍ、出側端面からの位置は０ｍｍとした。
[規則26に基づく補充 16.01.2015]　
Figure WO-DOC-TABLE-4
[規則26に基づく補充 16.01.2015]　
Figure WO-DOC-TABLE-5
[規則26に基づく補充 16.01.2015]　
Figure WO-DOC-TABLE-6
　表４の試験結果を図１１に示し、表５の試験結果を図１２に示し、表６の試験結果を図１３に示した。
１　触媒担持用基材
１０　ハニカム体
１１　入側接合部
１２　外周接合部
１３　衝撃緩和部
２０　外筒
３０　接合層
５１　波箔
５２　平箔
 

Claims (6)

  1. 　金属製の平箔と波箔とを積層したハニカム体と、前記ハニカム体の外周面を囲む金属製の外筒と、を備える触媒担持用基材において、
    　入側接合部に配置される前記平箔と前記波箔とは互いに接合されており、
    　前記入側接合部の軸方向端部に連設する外周接合部であって、前記外周接合部に配置される前記平箔と前記波箔とは互いに接合されており、
    　前記入側接合部は、前記ハニカム体の入側端部から５ｍｍ以上軸方向全長の５０％以下まで、前記ハニカム体の径方向全層に亘って形成されており、
    　前記外周接合部は、前記ハニカム体の最外周から径方向に２層以上、総層数の１／３以下まで前記入側接合部の前記軸方向端部から前記ハニカム体の出側端部に亘って形成されており、
    　前記外筒及び前記ハニカム体は、前記外筒及び前記ハニカム体の間に形成される出側端部領域であって、前記ハニカム体の出側端部から前記軸方向に延びる前記出側端部領域に接合層を介在させることにより接合されており、前記接合層の前記軸方向における長さをＰとしたときに、Ｐは下記（Ａ）式を満足しており、
    　前記波板は、前記軸方向の前後で波の位相が異なる衝撃緩和部を有しており、前記衝撃緩和部は、少なくとも前記入側接合部及び前記外周接合部に対応した領域に形成されていることを特徴とする触媒担持用基材。
    　　　　　　　　　２ｍｍ≦Ｐ≦５０ｍｍ・・・・・・・・・（Ａ）
  2. 　Ｐは下記（Ｂ）式を満足することを特徴とする請求項１に記載の触媒担持用基材。
    　　　　　　　　　５ｍｍ≦Ｐ≦４５ｍｍ・・・・・・・・・（Ｂ）
  3. 　前記衝撃緩和部は、台形状のガス流路を前記軸方向に対して直交する直交面内に連続させた連続体であって、この連続体を前記軸方向に位相をずらしながら連設することにより形成されており、
    　前記軸方向視において、前記ガス流路を軸方向において隣り合う波板に対応する位置で領域分けしたときの一方の面積をＳ１、他方の面積をＳ２としたときに、面積Ｓ１及び面積Ｓ２は互いに異なることを特徴とする請求項１又は２に記載の触媒担持用基材。
  4. 　前記面積Ｓ１及び前記面積Ｓ２は、以下の条件式（Ｃ）を満足することを特徴とする請求項３に記載の触媒担持用基材。
    　　　　　　　１．２≦Ｓ１／Ｓ２≦１０・・・・・・・・・（Ｃ）
  5. 　前記波板は、前記ガス流路の側壁を形成する一対のテーパー形状部を有しており、
    　前記一対のテーパー形状部のそれぞれの中点を結んだ線の長さに対応する前記ガス流路のピッチをＱ、前記一対のテーパー形状部の高さをＨ、前記径方向と前記テーパー形状部とのなす角度をαとしたときに、
    　以下の条件式（Ｄ）又は（Ｅ）を満足することを特徴とする請求項３又は４に記載の触媒担持用基材。
    　　　０．１５≦Ｈ／Ｑ≦０．８５・・・・・・・・・・・・（Ｄ）
    　　　５°≦α≦４５°・・・・・・・・・・・・・・・・・（Ｅ）
  6. 　前記軸方向における前記ガス流路の長さをＬとしたときに、以下の条件式（Ｆ）を満足することを特徴とする請求項３乃至５のうちいずれか一つに記載の触媒担持用基材。
    　　　０．１ｍｍ≦Ｌ≦１００ｍｍ・・・・・・・・・・・・（Ｆ）
     
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