WO2016208238A1 - 電気化学デバイスの製造方法 - Google Patents

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真佑子 喜志
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an electrochemical device.
  • Secondary batteries which are examples of electrochemical devices, have become widespread as power sources for vehicles and homes as well as portable devices such as mobile phones, digital cameras, and laptop computers.
  • portable devices such as mobile phones, digital cameras, and laptop computers.
  • high-energy density and lightweight lithium-ion secondary batteries have become energy storage devices indispensable for daily life.
  • Secondary batteries can be broadly classified into wound type and stacked type.
  • the battery element (electrode assembly) of the wound type secondary battery has two long electrode sheets, that is, a plurality of times in a state where a long positive electrode sheet and a long negative electrode sheet are overlapped while being separated by a separator. It has a wound structure.
  • the electrode assembly of the stacked secondary battery has a structure in which a plurality of positive electrode sheets and a plurality of negative electrode sheets are alternately and repeatedly stacked while being separated by a separator.
  • An electrode sheet (a positive electrode sheet and a negative electrode sheet) includes an application part in which an active material (including a mixture containing a binder and a conductive material) is applied to a current collector, and an electrode terminal (a positive electrode terminal and a negative electrode) And an uncoated portion to which an active material is not coated for connection with a terminal.
  • an active material including a mixture containing a binder and a conductive material
  • one end of the positive electrode terminal is electrically connected to an uncoated portion (current collector) of the positive electrode sheet, and the other end is an outer container (exterior case).
  • the electrode assembly is enclosed in the exterior container so that one end of the negative electrode terminal is electrically connected to the uncoated part (current collector) of the negative electrode sheet and the other end is pulled out of the exterior container.
  • an electrolytic solution is sealed together with the electrode assembly.
  • connection between the uncoated portion of the positive electrode sheet and the positive electrode terminal is usually arranged on the positive electrode terminal in a state where the uncoated portions of the plurality of positive electrode sheets are overlapped, and the uncoated portion of the plurality of positive electrode sheets and the positive electrode terminal are connected to each other. It is performed by collectively joining (for example, ultrasonic welding). The connection between the uncoated portion of the negative electrode sheet and the negative electrode terminal is performed in the same manner.
  • Patent Document 1 a metal piece that contacts the non-applied portion from the opposite side of the electrode terminal is provided when the uncoated portion (current collector) of the plurality of electrode sheets is connected to the electrode terminal in a state of being overlapped.
  • the configuration is disclosed. That is, a plurality of uncoated portions that are overlapped are sandwiched between the electrode terminal and the metal piece.
  • Patent Document 2 as a background art, in order to remove burrs and burrs generated when the positive electrode terminal and the negative electrode terminal are formed by punching a metal plate, each positive electrode terminal and negative electrode terminal are chamfered. It is disclosed to apply. Patent Document 2 proposes that a protective tape is applied so that burrs and burrs are not in direct contact with the flexible film (laminate film) constituting the exterior container.
  • Patent Document 3 a protective member that covers the corners of the uncoated portion (current collector) and the ends of the positive electrode terminal and the negative electrode terminal is provided so as not to damage the flexible film constituting the outer container. A configuration is disclosed.
  • Patent Document 4 discloses a configuration in which a metal plate is wound so as to cover an uncoated portion of an electrode and a joint portion of an electrode terminal.
  • Patent Document 1 suggests ultrasonic welding of a plurality of uncoated portions, electrode terminals, and metal pieces that are superposed together. Ultrasonic welding is carried out by pressing the horn and anvil against the parts to be joined, but the contact area of the horn and anvil is usually smaller than the area of the parts to be joined. The horn applies pressure and ultrasonic vibration in a state of almost point contact with respect to. Although the uncoated portion, the electrode terminal, and the metal piece are firmly joined by this ultrasonic vibration, there is a possibility that the electrode terminal and the metal piece are deformed so as to float around the portion where the horn and the anvil are in contact. In Patent Document 1, no consideration is given to such deformation or the like around the joint portion.
  • the metal plate of Patent Document 4 is bent so as to cover the joint portion between the uncoated portion and the electrode terminal, but is not fixed before the ultrasonic welding. Therefore, when ultrasonic welding is performed, the edge of the metal plate is deformed so as to float around the contact portion with the horn and the anvil, and as described above, the metal film and the electrode are short-circuited by being stuck into the flexible film. there is a possibility.
  • Patent Documents 1 to 4 do not consider at all the problems associated with the lifting of the edge that occurs when the electrode terminal and the uncoated portion are ultrasonically welded.
  • an object of the present invention is to provide a method for manufacturing an electrochemical device that solves the problems associated with the rising of the edge that occurs when the electrode terminal and the uncoated portion are joined, and can prevent the outer container from being damaged from the inside. It is to provide.
  • An electrode assembly in which two types of electrodes overlap with each other through a separator is housed in an outer container, and each of the two types of electrodes includes an application portion in which an active material layer is formed on a current collector, and an active material layer
  • FIG. 1a is a cross-sectional view taken along line AA of FIG. It is an enlarged plan view which shows the principal part of the positive electrode of the secondary battery shown in FIG. It is an enlarged plan view which shows the principal part of the negative electrode of the secondary battery shown in FIG. It is a side view which shows the connection process of an uncoated part and an electrode terminal of the manufacturing method of the electrochemical device of this invention. It is a side view which shows the process following FIG. 4 of the manufacturing method of the electrochemical device of this invention. It is a side view which shows the process following FIG. 5 of the manufacturing method of the electrochemical device of this invention. It is a side view which shows the process following FIG. 6 of the manufacturing method of the electrochemical device of this invention.
  • FIG. 1a is a plan view of the secondary battery as viewed from vertically above the main surface (flat surface).
  • 1b is a cross-sectional view taken along line AA of FIG. 1a.
  • FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view of the main part of the positive electrode.
  • the lithium ion secondary battery 1 of the present invention includes a storage element (electrode assembly) 17 in which a positive electrode (positive electrode sheet) 2 and a negative electrode (negative electrode sheet) 3 overlap with a separator 4 interposed therebetween.
  • the electrode assembly 17 is housed in an exterior container made of the flexible film 6 together with the electrolytic solution 5.
  • One end of the positive electrode terminal 7 is connected to the positive electrode 2 of the electrode assembly 17, and one end of the negative electrode terminal 8 is connected to the negative electrode 3.
  • the other end side of the positive electrode terminal 7 and the other end side of the negative electrode terminal 8 are each drawn out of the flexible film 6.
  • the electrolyte solution 5 is shown by omitting a part of each layer constituting the electrode assembly 17 (a layer located in an intermediate portion in the thickness direction).
  • the positive electrode 2, the negative electrode 3, and the separator 4 are illustrated so as not to be in contact with each other.
  • the positive electrode 2 includes a positive electrode current collector (positive electrode current collector) 9, and a positive electrode active material layer (positive electrode active material layer) 10 applied to the positive electrode current collector 9. including. On the front and back surfaces of the positive electrode current collector 9, an application part where the positive electrode active material layer 10 is formed and an unapplied part where the positive electrode active material layer 10 is not formed are located side by side along the longitudinal direction. .
  • the negative electrode 3 includes a negative electrode current collector (negative electrode current collector) 11, and a negative electrode active material layer (negative electrode active material layer) 12 applied to the negative electrode current collector 11. including. On the front and back surfaces of the negative electrode current collector 11, the coated portion and the uncoated portion are positioned side by side along the longitudinal direction.
  • Each uncoated part (current collector) of the positive electrode 2 and the negative electrode 3 is used as a tab for connecting to an electrode terminal (positive electrode terminal 7 or negative electrode terminal 8).
  • the positive electrode tabs (uncoated portions) of the positive electrode 2 are gathered on the positive electrode terminal 7 and are connected to each other by ultrasonic welding or the like while being sandwiched between the metal piece (support tab) 13 and the positive electrode terminal 7.
  • the negative electrode tabs (uncoated portions) of the negative electrode 3 are gathered on the negative electrode terminal 8 and are connected to each other by ultrasonic welding or the like while being sandwiched between the metal piece (support tab) 13 and the negative electrode terminal 8. These joints are covered with an insulating tape 14.
  • the other end portion of the positive electrode terminal 7 and the other end portion of the negative electrode terminal 8 are drawn out of the exterior container made of the flexible film 6, respectively.
  • the outer dimension of the coating part (negative electrode active material layer 12) of the negative electrode 3 is larger than the outer dimension of the coating part (positive electrode active material layer 10) of the positive electrode 2 and smaller than or equal to the outer dimension of the separator 4.
  • examples of the active material constituting the positive electrode active material layer 10 include LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMn 2 O 2 , Li 2 MO 3 -LiMO 2 , LiNi 1/3 Co 1/3.
  • Layered oxide materials such as Mn 1/3 O 2 , spinel materials such as LiMn 2 O 4 , olivine materials such as LiMPO 4 , fluoride olivine materials such as Li 2 MPO 4 F and Li 2 MSiO 4 F
  • examples thereof include vanadium oxide materials such as materials and V 2 O 5 .
  • a part of elements constituting these active materials may be substituted with other elements, and Li may have an excessive composition.
  • One or a mixture of two or more of these active materials can be used.
  • carbon materials such as graphite, amorphous carbon, diamond-like carbon, fullerene, carbon nanotube, and carbon nanohorn, lithium metal materials, alloy materials such as silicon and tin, An oxide material such as Nb 2 O 5 or TiO 2 or a composite thereof can be used.
  • the active material mixture constituting the positive electrode active material layer 10 and the negative electrode active material layer 12 is obtained by appropriately adding a binder, a conductive auxiliary agent or the like to each of the active materials described above.
  • a conductive support agent 1 type in carbon black, carbon fiber, or graphite can be used, or a combination of 2 or more types can be used.
  • the binder polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene, carboxymethylcellulose, modified acrylonitrile rubber particles, and the like can be used.
  • the positive electrode current collector 9 aluminum, stainless steel, nickel, titanium, or an alloy thereof can be used, and aluminum is particularly preferable.
  • the negative electrode current collector 11 copper, stainless steel, nickel, titanium, or an alloy thereof can be used.
  • Examples of the electrolytic solution 5 include cyclic carbonates such as ethylene carbonate, propylene carbonate, vinylene carbonate, butylene carbonate, ethyl methyl carbonate (EMC), diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), dipropyl carbonate (DPC), and the like.
  • cyclic carbonates such as ethylene carbonate, propylene carbonate, vinylene carbonate, butylene carbonate, ethyl methyl carbonate (EMC), diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), dipropyl carbonate (DPC), and the like.
  • One or more organic solvents such as chain carbonates, aliphatic carboxylic acid esters, ⁇ -lactones such as ⁇ -butyrolactone, chain ethers, cyclic ethers, etc. Mixtures can be used.
  • lithium salts can be dissolved in these organic solvents.
  • the separator 4 is mainly composed of a resin porous film, woven fabric, non-woven fabric, etc., and as its resin component, for example, polyolefin resin such as polypropylene and polyethylene, polyester resin, acrylic resin, styrene resin, nylon resin, aramid resin (aromatic resin) Polyamide resin), polyimide resin, or the like can be used.
  • a polyolefin-based microporous membrane is preferable because of its excellent ion permeability and performance of physically separating the positive electrode and the negative electrode.
  • the inorganic particles include insulating oxides, nitrides, sulfides, carbides, etc. Among them, it is preferable that TiO 2 or Al 2 O 3 is included.
  • a lightweight exterior case made of the flexible film 6 is used.
  • the flexible film 6 a laminate film in which a resin layer is provided on each of the front surface and the back surface of a metal layer serving as a base material can be used.
  • a metal layer having barrier properties such as leakage of the electrolytic solution 5 and prevention of moisture from the outside can be selected, and aluminum, stainless steel, or the like can be used.
  • a heat-fusible resin layer such as a modified polyolefin is provided.
  • the heat-sealing resin layers of the flexible film 6 are opposed to each other, and the periphery of the portion that houses the electrode assembly 17 is heat-sealed to form an outer container.
  • a resin layer such as a nylon film, a polyethylene terephthalate film, or a polyester film can be provided on the surface of the exterior body that is the surface opposite to the surface on which the heat-fusible resin layer is formed.
  • each terminal 7 and 8 is pulled out of the exterior container.
  • a heat-sealable resin can be provided in advance at locations corresponding to the portions of the terminals 7 and 8 that are thermally welded to the outer peripheral portion of the outer container.
  • any of the positive electrode active material layer 10 and the negative electrode active material layer 12 for example, inevitable inclination, unevenness, roundness, etc. of each layer due to manufacturing variations and layer forming ability may occur.
  • the electrodes 2 and 3 for the secondary battery are manufactured.
  • the positive electrode active material layers 10 are respectively formed on both surfaces of the positive electrode current collector 9.
  • the end of the coated part (positive electrode active material layer 10) at the boundary with the uncoated part may be substantially perpendicular to the positive electrode current collector 9, and the center of the positive electrode active material layer 10 may be You may have the edge part from which thickness differs compared with a part.
  • negative electrode active material layers 12 are formed on both surfaces of the negative electrode current collector 11, respectively.
  • the end portion of the negative electrode active material layer 12 may stand substantially perpendicular to the negative electrode current collector 11 and is thicker than the central portion of the negative electrode active material layer 12. You may have the edge part from which thickness differs.
  • the positive electrode 2 and the negative electrode 3 thus formed are alternately stacked via the separator 4, and the positive electrode terminal 7 and the negative electrode terminal 8 are connected.
  • connection process of the positive terminal 7 and the negative terminal 8 will be described in detail.
  • the uncoated portions (positive electrode current collector 9) of the plurality of positive electrodes 2 are closely overlapped on the positive electrode terminal 7, and a metal piece (support tab) 13 is further stacked thereon. Arrange. Then, as shown in FIG. 5, ultrasonic welding is performed by applying vibration while pressing the horn 15 and the anvil 19 against the positive electrode terminal 7 and the metal piece 13 sandwiching the plurality of positive electrode current collectors 9.
  • the metal piece 13 the plurality of uncoated portions (positive electrode current collector 9) and the positive electrode terminal 7 are joined, the periphery of the contact portion of the metal piece 13 and the positive electrode terminal 7 with the horn 15 and the anvil 19 is lifted.
  • pressing is performed by the pressing member 16 so as to press the raised portions 7a and 13a.
  • the metal piece 13 and the positive electrode terminal 7 are re-deformed so as to be flat.
  • a protective insulating tape 14 is stuck on the metal piece 13.
  • an aggregated portion in which a plurality of uncoated portions (negative electrode current collectors) 11 are overlapped is sandwiched between the metal piece 13 and the negative electrode terminal 8 and is ultrasonically welded.
  • the metal piece 13 and the negative electrode terminal 8 are deformed so that particularly the edge portion is lifted, and therefore, pressing is performed using the pressing member 16 to re-deform the joint portion so as to be flat. Then, a protective insulating tape 14 is attached on the metal piece 13.
  • the positive electrode terminal 7 is connected to the gathered portion of the uncoated portion (positive electrode current collector 9) of the positive electrode 2, and the negative electrode terminal 8 is joined to the gathered portion of the uncoated portion (negative electrode current collector 11) of the negative electrode 3.
  • the connected electrode assembly 17 is housed in an exterior container made of the flexible film 6 together with the electrolytic solution 5.
  • the positive electrode terminal 7 and the negative electrode terminal 8 led out to the outside of the outer container are fixed to the outer peripheral portion of the flexible film 6 through a sealing material (sealant) 18 provided in advance on each electrode terminal 7, 8.
  • the outer container containing the electrode assembly 17 is sealed by thermally welding the outer peripheral parts of the flexible film 6,
  • the secondary battery 1 shown in FIG. 1 is completed.
  • the metal piece 13 and a part 7 a of the electrode terminals 7, 8. , 13a is lifted so that the metal piece 13 and the electrode terminals 7 and 8 are flattened by pressing using the pressing member 16, and then the electrode assembly 17 is made of the flexible film 6. Housed inside. Therefore, the flexible film 6 can be prevented from being damaged by the raised portions 7a and 13a of the metal piece 13 and the electrode terminals 7 and 8. Moreover, even if burrs, burrs, and the like are generated during the formation of the metal piece 13 and the electrode terminals 7 and 8, they can be flattened by pressing.
  • the metal piece 13 and the electrode terminals 7 and 8 cannot be strictly flattened, it is sufficient if a sharp projecting portion that damages the flexible film 6 can be eliminated by pressing. It is effective.
  • the raised portions 7a and 13a of the metal piece 13 and the electrode terminals 7 and 8 may be pressed by the pressing member 16 to generate a portion where the edge is crushed and raised slightly, or a portion where the edge is folded back.
  • it is effective as the present invention because it has an effect of suppressing damage to the flexible film 6 due to deformation of at least the electrode terminals 7 and 8.
  • the present invention it is possible to prevent the outer container from being damaged from the inside due to deformation (raising of the edge) that occurs when joining at least the electrode terminals 7 and 8 and the uncoated portions (current collectors 9 and 11). Can do. This suppresses the short circuit between the inner metal layer of the exterior film and the electrode and the accompanying alloy formation, reducing the performance of the battery and the risk of leakage of the fluid (electrolyte 5) from the exterior container. can do.
  • a stacked body in which a plurality of positive electrodes 2 and a plurality of negative electrodes 3 are alternately and repeatedly stacked via separators 4 is used as the electrode assembly 17.
  • a laminated body in which only one positive electrode 2 and only one negative electrode 3 overlap with each other through the separator 4 can also be used as the electrode assembly 17.
  • a wound body obtained by winding a single long positive electrode 2 and a single long negative electrode 3 with a separator 4 interposed therebetween may be used as the electrode assembly 17.
  • the present invention is particularly useful for a method for producing a lithium ion secondary battery, but may be applied to a method for producing a secondary battery other than a lithium ion battery or an electrochemical device other than a battery such as a capacitor (capacitor). It is valid.
  • Lithium ion secondary battery (electrochemical device) 2 Positive electrode (positive electrode sheet) 3 Negative electrode (negative electrode sheet) 4 Separator 5 Electrolyte 6 Flexible film 7 Positive electrode terminal (electrode terminal) 7a, 13a The raised part 8 Negative terminal (electrode terminal) 9 Current collector for positive electrode (positive electrode current collector) 10 Active material layer for positive electrode (positive electrode active material layer) 11 Current collector for negative electrode (negative electrode current collector) 12 Active material layer for negative electrode (negative electrode active material layer) 13 Metal piece (support tab) 14 Insulating tape 15 Horn 16 Pressing member 17 Power storage element (electrode assembly) 18 Sealant 19 Anvil

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Abstract

電極端子と未塗布部を接合する際に生じるエッジの浮き上がりに伴う問題を解決して、外装容器が内側から損傷することを抑えることができる電気化学デバイスの製造方法を提供する。　２種類の電極２，３がセパレータ４を介して重なり合う電極集合体１７が外装容器内に収容されており、２種類の電極２，３はいずれも、集電体９，１１上に活物質層１０，１２が形成された塗布部と、活物質層１０，１２が形成されていない未塗布部とを有する、電気化学デバイスの製造方法が、２種類の電極２，３を種類ごとにそれぞれ重ねてなる未塗布部の集合部と電極端子とを重ね合わせて接合する工程と、接合する工程の後に、未塗布部の集合部と電極端子との接合部をプレスする工程と、プレスする工程の後に、電極集合体１７を、可撓性フィルムからなる外装容器に収容する工程と、を含む。

Description

電気化学デバイスの製造方法
　本発明は電気化学デバイスの製造方法に関する。
　電気化学デバイスの一例である二次電池は、携帯電話、デジタルカメラ、ラップトップコンピュータなどのポータブル機器の電源としてはもちろん、車両用や家庭用の電源として広く普及してきている。なかでも、高エネルギー密度で軽量なリチウムイオン二次電池は、生活に欠かせないエネルギー蓄積デバイスになっている。
　二次電池は大別して捲回型と積層型に分類できる。捲回型二次電池の電池素子（電極集合体）は、長尺の２種類の電極シート、すなわち長尺の正極シートと長尺の負極シートがセパレータによって隔離されつつ重ね合わされた状態で複数回巻き回された構造を有する。積層型二次電池の電極集合体は、複数の正極シートと複数の負極シートとがセパレータによって隔離されながら交互に繰り返し積層された構造を有する。電極シート（正極シートおよび負極シート）は、集電体に活物質（結着剤や導電材などを含む合剤である場合も含む）が塗布された塗布部と、電極端子（正極端子および負極端子）と接続するために活物質が塗布されていない未塗布部とを備えている。
　捲回型二次電池と積層型二次電池のいずれにおいても、正極端子の一端が正極シートの未塗布部（集電体）に電気的に接続されて他端が外装容器（外装ケース）の外部に引き出され、負極端子の一端が負極シートの未塗布部（集電体）に電気的に接続されて他端が外装容器の外部に引き出されるように、電極集合体が外装容器内に封入されている。外装容器内には電極集合体とともに電解液も封入されている。
　正極シートの未塗布部と正極端子の接続は、通常、複数の正極シートの未塗布部を重ね合わせた状態で正極端子の上に配置し、複数の正極シートの未塗布部と正極端子とを一括して接合（例えば超音波溶接）することによって行う。負極シートの未塗布部と負極端子の接続も同様にして行う。
　特許文献１には、複数の電極シートの未塗布部（集電体）を重ね合わせた状態で電極端子と接続する際に、電極端子の反対側から未塗布部に当接する金属片が設けられた構成が開示されている。すなわち、重ね合わせられた複数の未塗布部が電極端子と金属片とに挟まれている。
　特許文献２には、背景技術として、正極端子および負極端子が金属板の打ち抜き加工によって形成されている場合に生じるバリやカエリを除去するために、個々の正極端子や負極端子にそれぞれ面取り加工を施すことが開示されている。また、特許文献２には、バリやカエリが、外装容器を構成する可撓性フィルム（ラミネートフィルム）に直接接触しないように、保護テープを貼り付けることが提案されている。
　特許文献３には、未塗布部（集電体）の角部や正極端子および負極端子の端部を覆う保護部材を設けることによって、外装容器を構成する可撓性フィルムを傷つけないようにする構成が開示されている。
　特許文献４には、電極の未塗布部と電極端子の接合部を覆うように金属板が巻き付けられた構成が開示されている。
特開２００１－２３６９４７号公報 特許第３９９７４３０号公報 特許第４６９２７７２号公報 国際公開ＷＯ２０１３／０３１９３７号パンフレット
　特許文献１には、重ね合わせられた複数の未塗布部と電極端子と金属片とを一括して超音波溶接することが示唆されている。超音波溶接は、接合すべき部分にホーンおよびアンビルを押し当てて実施するが、通常は接合すべき部分の面積に対してホーンおよびアンビルの接触面積は小さく、ホーンおよびアンビルが電極端子や金属片に対してほぼ点接触している状態で、ホーンが圧力および超音波振動を加える。この超音波振動によって未塗布部と電極端子と金属片は強固に接合されるが、ホーンおよびアンビルが接触している部分の周囲では、電極端子および金属片が浮き上がるように変形するおそれがある。このような接合部分の周辺における変形等については、特許文献１では全く考慮されていない。そして、このように超音波溶接時に電極端子および金属片が浮き上がると、仮に特許文献２，３に開示されているような保護テープや保護部材を貼り付けていたとしても、浮き上がった電極端子や金属片のエッジによって保護テープや保護部材が破られたり貫通されたりして、電極端子や金属片のエッジが、外装容器を構成する可撓性フィルムに突き刺さる可能性がある。特に、電極端子や金属片のエッジが可撓性フィルムの内層の金属層にまで到達すると、金属層と電極とが短絡して合金が生成され、電池としての性能低下や外装容器内からの流体の漏洩を引き起こす可能性がある。
　また、特許文献４の金属板は、未塗布部と電極端子の接合部を覆うように折り曲げられているが、超音波溶接前に固定されてはいない。従って、超音波溶接を行うと、ホーンおよびアンビルとの接触部の周囲で金属板のエッジが浮き上がるように変形し、前述したように可撓性フィルムに突き刺さって、金属層と電極の短絡を引き起こす可能性がある。
　仮に、特許文献２の背景技術として記載されている面取り加工を電極端子に施したとしても、その電極端子を未塗布部と超音波溶接する際に前述した浮き上がりが生じることを防ぐことはできず、浮き上がった電極端子や金属片のエッジが可撓性フィルムに突き刺さるという問題は全く解決されない。
　未塗布部と接合する前の電極端子のバリ等の問題については、特許文献２～４に記載されている技術によってある程度解決することができる。しかし、電極端子と未塗布部とを超音波溶接する際に生じるエッジの浮き上がりに伴う問題については、特許文献１～４では全く考慮されていない。
　そこで本発明の目的は、電極端子と未塗布部を接合する際に生じるエッジの浮き上がりに伴う問題を解決して、外装容器が内側から損傷することを抑えることができる電気化学デバイスの製造方法を提供することにある。
　２種類の電極がセパレータを介して重なり合う電極集合体が外装容器内に収容されており、２種類の電極はいずれも、集電体上に活物質層が形成された塗布部と、活物質層が形成されていない未塗布部とを有する、電気化学デバイスの製造方法が、２種類の電極を種類ごとにそれぞれ重ねてなる未塗布部の集合部と電極端子とを重ね合わせて接合する工程と、接合する工程の後に、未塗布部の集合部と電極端子との接合部をプレスする工程と、プレスする工程の後に、電極集合体を、可撓性フィルムからなる外装容器に収容する工程と、を含む。
　本発明によると、電極端子と未塗布部を接合する際に生じるエッジの浮き上がりに伴う問題を解決して、外装容器が内側から損傷することを抑えることができる。
本発明によって製造される積層型二次電池の基本構造を表す平面図である。 図１ａそのＡ－Ａ線断面図である。 図１に示す二次電池の正極の要部を示す拡大平面図である。 図１に示す二次電池の負極の要部を示す拡大平面図である。 本発明の電気化学デバイスの製造方法の、未塗布部と電極端子の接続工程を示す側面図である。 本発明の電気化学デバイスの製造方法の、図４に続く工程を示す側面図である。 本発明の電気化学デバイスの製造方法の、図５に続く工程を示す側面図である。 本発明の電気化学デバイスの製造方法の、図６に続く工程を示す側面図である。
以下、本発明の実施形態について図面を用いて説明する。
　［二次電池の構成］
　図１ａ，１ｂは、本発明の製造方法によって製造される電気化学デバイスの一例である積層型のリチウムイオン二次電池の構成の一例を模式的に示している。図１ａは二次電池の主面（扁平な面）に対して垂直上方から見た平面図である。図１ｂは図１ａのＡ－Ａ線断面図である。図２は正極の要部の拡大断面図である。
　本発明のリチウムイオン二次電池１は、正極（正極シート）２と負極（負極シート）３とがセパレータ４を介して重なり合う蓄電要素（電極集合体）１７を備えている。この電極集合体１７は電解液５と共に、可撓性フィルム６からなる外装容器に収納されている。電極集合体１７の正極２には正極端子７の一端が、負極３には負極端子８の一端がそれぞれ接続されている。正極端子７の他端側および負極端子８の他端側は、それぞれ可撓性フィルム６の外部に引き出されている。図１ｂでは、電極集合体１７を構成する各層の一部（厚さ方向の中間部に位置する層）を図示省略して、電解液５を示している。図１ｂでは、見やすくするために、正極２と負極３とセパレータ４とがそれぞれ互いに接触していないように図示しているが、実際にはこれらは密着して積層されている。
　図２に示すように、正極２は、正極用の集電体（正極集電体）９と、その正極集電体９に塗布された正極用の活物質層（正極活物質層）１０とを含む。正極集電体９の表面と裏面には、正極活物質層１０が形成された塗布部と、正極活物質層１０が形成されていない未塗布部とが、長手方向に沿って並んで位置する。図３に示すように、負極３は、負極用の集電体（負極集電体）１１と、その負極集電体１１に塗布された負極用の活物質層（負極活物質層）１２とを含む。負極集電体１１の表面と裏面には、塗布部と未塗布部とが長手方向に沿って並んで位置する。
　正極２と負極３のそれぞれの未塗布部（集電体）は、電極端子（正極端子７または負極端子８）と接続するためのタブとして用いられる。正極２の正極タブ（未塗布部）同士は正極端子７上にまとめられ、金属片（サポートタブ）１３と正極端子７とに挟まれた状態で、超音波溶接等で互いに接続されている。負極３の負極タブ（未塗布部）同士は負極端子８上にまとめられ、金属片（サポートタブ）１３と負極端子８とに挟まれた状態で、超音波溶接等で互いに接続されている。これらの接合部は絶縁テープ１４で覆われている。そして、正極端子７の他端部および負極端子８の他端部は、可撓性フィルム６からなる外装容器の外部にそれぞれ引き出されている。
　負極３の塗布部（負極活物質層１２）の外形寸法は正極２の塗布部（正極活物質層１０）の外形寸法よりも大きく、セパレータ４の外形寸法よりも小さいか等しい。
　本実施形態の二次電池において、正極活物質層１０を構成する活物質としては、例えばＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＭｎ２Ｏ２、Ｌｉ２ＭＯ３－ＬｉＭＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２などの層状酸化物系材料や、ＬｉＭｎ２Ｏ４などのスピネル系材料、ＬｉＭＰＯ４などのオリビン系材料、Ｌｉ２ＭＰＯ４Ｆ、Ｌｉ２ＭＳｉＯ４Ｆなどのフッ化オリビン系材料、Ｖ２Ｏ５などの酸化バナジウム系材料などが挙げられる。各正極活物質において、これらの活物質を構成する元素の一部が他の元素で置換されていてもよく、また、Ｌｉが過剰組成となっていてもよい。そして、これらの活物質のうちの１種、または２種以上の混合物を使用することができる。
　負極活物質層１２を構成する活物質としては、黒鉛、非晶質炭素、ダイヤモンド状炭素、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーンなどの炭素材料や、リチウム金属材料、シリコンやスズなどの合金系材料、Ｎｂ２Ｏ５やＴｉＯ２などの酸化物系材料、あるいはこれらの複合物を用いることができる。
　正極活物質層１０および負極活物質層１２を構成する活物質合剤は、前記したそれぞれの活物質に、結着剤や導電助剤等が適宜加えられたものである。導電助剤としては、カーボンブラック、炭素繊維、または黒鉛などのうちの１種、または２種以上の組み合せを用いることができる。また、結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、カルボキシメチルセルロース、変性アクリロニトリルゴム粒子などを用いることができる。
　正極集電体９としては、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケル、チタン、またはこれらの合金等を用いることができ、特にアルミニウムが好ましい。負極集電体１１としては、銅、ステンレス鋼、ニッケル、チタン、またはこれらの合金を用いることができる。
　電解液５としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート類や、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）等の鎖状カーボネート類や、脂肪族カルボン酸エステル類や、γ－ブチロラクトン等のγ－ラクトン類や、鎖状エーテル類、環状エーテル類、などの有機溶媒のうちの１種、または２種以上の混合物を使用することができる。さらに、これらの有機溶媒にリチウム塩を溶解させることができる。
　セパレータ４は主に樹脂製の多孔膜、織布、不織布等からなり、その樹脂成分として、例えばポリプロピレンやポリエチレン等のポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ナイロン樹脂、アラミド樹脂（芳香族ポリアミド樹脂）、またはポリイミド樹脂等を用いることができる。特にポリオレフィン系の微多孔膜は、イオン透過性と、正極と負極とを物理的に隔離する性能に優れているため好ましい。また、必要に応じて、セパレータ４に、無機物粒子を含む層を形成してもよい。無機物粒子としては、絶縁性の酸化物、窒化物、硫化物、炭化物などを挙げることができ、なかでもＴｉＯ２やＡｌ２Ｏ３を含むことが好ましい。
　外装容器としては、可撓性フィルム６からなる軽量の外装ケースが用いられる。可撓性フィルム６には、基材となる金属層の表面と裏面にそれぞれ樹脂層が設けられたラミネートフィルムを用いることができる。金属層には、電解液５の漏出や外部からの水分の浸入を防止する等のバリア性を有するものを選択することができ、アルミニウムやステンレス鋼などを用いることができる。金属層の少なくとも一方の面には、変性ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂層が設けられる。可撓性フィルム６の熱融着性樹脂層同士を対向させ、電極集合体１７を収納する部分の周囲を熱融着することで外装容器が形成される。熱融着性の樹脂層が形成された面と反対側の面となる外装体表面には、ナイロンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエステルフィルムなどの樹脂層を設けることができる。
　正極端子７としては、アルミニウムやアルミニウム合金で構成されたものを用いることができる。負極端子８としては、銅や銅合金、あるいはそれらにニッケルメッキを施したものなどを用いることができる。それぞれの端子７，８の他端部側は外装容器の外部に引き出される。それぞれの端子７，８の、外装容器の外周部分の熱溶着される部分に対応する箇所には、熱融着性の樹脂をあらかじめ設けておくことができる。
　正極活物質層１０と負極活物質層１２のいずれにおいても、例えば製造上のばらつきや層形成能力に起因する不可避な各層の傾斜や凹凸や丸み等が生じていても構わない。
　［二次電池の製造方法］
　二次電池の製造にあたって、まず二次電池用の電極２，３を製造する。具体的には、図２に示すように、正極集電体９の両面に正極活物質層１０をそれぞれ形成する。未塗布部との境界部分における塗布部（正極活物質層１０）の端部は、正極集電体９に対して実質的に垂直に切り立っていてもよく、また、正極活物質層１０の中央部と比べて厚さの異なる端部を有していてもよい。また、図３に示すように、負極集電体１１の両面に負極活物質層１２をそれぞれ形成する。負極活物質層１２の端部（塗布部の端部）は、負極集電体１１に対して実質的に垂直に切り立っていてもよく、また、負極活物質層１２の中央部と比べて厚さの異なる端部を有していてもよい。このようにして形成された正極２と負極３とを、セパレータ４を介して交互に積層し、正極端子７および負極端子８を接続する。
　この正極端子７および負極端子８の接続工程について詳細に説明する。図４に示すように、複数の正極２の未塗布部（正極集電体９）の集合部を正極端子７の上に密接に重ね合わせ、さらにその上に金属片（サポートタブ）１３を重ねて配置する。そして、図５に示すように、複数の正極集電体９を挟み込む正極端子７と金属片１３とに、ホーン１５とアンビル１９をそれぞれ押し当てて加圧しながら振動を加えて超音波溶接する。こうして、金属片１３と複数の未塗布部（正極集電体９）と正極端子７とを接合すると、金属片１３および正極端子７の、ホーン１５およびアンビル１９との接触部分の周囲が浮き上がるように変形するおそれがある。そこで、図６に示すように、この浮き上がった部分７ａ，１３ａを押さえつけるように押圧部材１６によってプレスする。このプレスによって金属片１３および正極端子７を平らになるように再変形させる。それから、図７に示すように、金属片１３の上に保護用の絶縁テープ１４を貼り付ける。図示しないが、負極３においても同様に、複数の未塗布部（負極集電体）１１を重ね合わせた集合部を金属片１３と負極端子８で挟み込み、超音波溶接する。超音波溶接時に、金属片１３と負極端子８の特にエッジ部分が浮き上がるように変形するので、押圧部材１６を用いてプレスして、接合部が平らになるように再変形させる。そして、金属片１３の上に保護用の絶縁テープ１４を貼り付ける。
　このようにして正極２の未塗布部（正極集電体９）の集合部に正極端子７が接続され、かつ負極３の未塗布部（負極集電体１１）の集合部に負極端子８が接続されて完成した電極集合体１７を、電解液５とともに、可撓性フィルム６からなる外装容器内に収容する。そして、外装容器の外側に導出する正極端子７と負極端子８を、各電極端子７，８に予め設けられた封止材（シーラント）１８を介して可撓性フィルム６の外周部に固着させ、かつ、外装容器の外周部の電極端子７，８が導出しない部分では、可撓性フィルム６の外周部同士を熱溶着することによって、電極集合体１７を収容した外装容器を封止し、図１に示す二次電池１を完成させる。
　以上説明した本発明の方法によると、金属片１３と未塗布部（集電体９，１１）と電極端子７，８とを接合する際に金属片１３および電極端子７，８の一部７ａ，１３ａが浮き上がるように変形しても、押圧部材１６を用いたプレス加工によって金属片１３および電極端子７，８を平らに戻してから、電極集合体１７を可撓性フィルム６からなる外装容器内に収容する。従って、金属片１３および電極端子７，８の浮き上がった部分７ａ，１３ａによって可撓性フィルム６が傷つけられることが抑えられる。また、金属片１３や電極端子７，８の形成時にバリやカエリ等が生じていたとしても、プレス加工によってそれらも平らにならすことができる。なお、金属片１３や電極端子７，８を厳密に平坦にすることができなくても、プレス加工によって、可撓性フィルム６を傷つけるような尖った突起状の部分を無くすことができれば十分に効果的である。例えば、金属片１３や電極端子７，８の浮き上がった部分７ａ，１３ａを押圧部材１６によってプレスして、エッジが潰れて多少盛り上がった部分や、エッジが折り返された部分が生じても構わない。なお、金属片１３を持たない構成においても、少なくとも電極端子７，８の変形による可撓性フィルム６の損傷を抑える効果があるので、本発明として有効である。
　本発明によると、少なくとも電極端子７，８と未塗布部（集電体９，１１）の集合部を接合する際に生じる変形（エッジの浮き上がり）によって外装容器が内側から損傷することを抑えることができる。それにより、外装フィルムの内層の金属層と電極との短絡や、それに伴う合金の生成を抑制し、電池としての性能低下や外装容器内からの流体（電解液５）の漏洩の危険性を低減することができる。
　前述した実施形態では、複数の正極２と複数の負極３がセパレータ４を介して交互に繰り返し積層された積層体を、電極集合体１７として用いている。しかし、１枚のみの正極２と１枚のみの負極３がセパレータ４を介して重なり合う積層体を、電極集合体１７として用いることもできる。さらに、１枚の長尺の正極２と１枚の長尺の負極３をセパレータ４を介して重ね合わせた状態で巻回した巻回体を、電極集合体１７として用いることもできる。また、本発明はリチウムイオン二次電池の製造方法に特に有用であるが、リチウムイオン電池以外の二次電池や、キャパシタ（コンデンサ）等の電池以外の電気化学デバイスの製造方法に適用しても有効である。
　以上、実施形態を参照して本発明を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明の構成や詳細には、本発明の要旨を逸脱しない範囲で当業者が理解し得る様々な変更や修正を施すことができる。
　この出願は、２０１５年６月２５曰に出願された日本出願特願２０１５－１２７７２２号を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
１　　　リチウムイオン二次電池（電気化学デバイス）
２　　　正極（正極シート）
３　　　負極（負極シート）
４　　　セパレータ
５　　　電解液
６　　　可撓性フィルム
７　　　正極端子（電極端子）
７ａ，１３ａ　　　浮き上がった部分
８　　　負極端子（電極端子）
９　　　正極用の集電体（正極集電体）
１０　　正極用の活物質層（正極活物質層）
１１　　負極用の集電体（負極集電体）
１２　　負極用の活物質層（負極活物質層）
１３　　金属片（サポートタブ）
１４　　絶縁テープ
１５　　ホーン
１６　　押圧部材
１７　　蓄電要素（電極集合体）
１８　　封止材（シーラント）
１９　　アンビル

Claims (6)

  1. 　２種類の電極がセパレータを介して重なり合う電極集合体が外装容器内に収容されており、前記２種類の電極はいずれも、集電体上に活物質層が形成された塗布部と、前記活物質層が形成されていない未塗布部とを有する、電気化学デバイスの製造方法であって、
    　前記２種類の電極を種類ごとにそれぞれ重ねてなる前記未塗布部の集合部と電極端子とを重ね合わせて接合する工程と、
    　前記接合する工程の後に、前記未塗布部の集合部と前記電極端子との接合部をプレスする工程と、
    　前記プレスする工程の後に、前記電極集合体を、可撓性フィルムからなる外装容器に収容する工程と、
    　を含む電気化学デバイスの製造方法。
  2. 　前記接合する工程では、前記未塗布部の集合部の一面に前記電極端子を、他面に金属片をそれぞれ配し、前記未塗布部の集合部と一緒に重ね合わせて接合し、前記プレスする工程では、前記未塗布部の集合部を挟んでいる前記電極端子と前記金属片とをそれぞれ押圧する、請求項１に記載の電気化学デバイス用の電極の製造方法。
  3. 　前記プレスする工程では、押圧部材によって前記金属片の少なくともエッジ部分を押圧する、請求項２に記載の電気化学デバイスの製造方法。
  4. 　前記プレスする工程の後に、前記金属片の上に絶縁テープを貼り付ける工程をさらに含む、請求項２または３に記載の電気化学デバイスの製造方法。
  5. 　前記接合する工程では超音波溶接を行う、請求項１から４のいずれか１項に記載の電気化学デバイスの製造方法。
  6. 　前記電気化学デバイスは二次電池である、請求項１から５のいずれか１項に記載の電気化学デバイスの製造方法。
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