WO2020004413A1 - 蓄電装置用外装材及びこれを用いた蓄電装置 - Google Patents

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拓也 村木
大野　直人
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Definitions

  • the present disclosure relates to a power storage device exterior material and a power storage device using the same.
  • As power storage devices for example, secondary batteries such as lithium ion batteries, nickel hydrogen batteries, and lead storage batteries, and electrochemical capacitors such as electric double layer capacitors are known. Due to the miniaturization of portable devices or the limitation of installation space, further miniaturization of power storage devices has been demanded, and lithium-ion batteries with high energy density have attracted attention. Conventionally, a metal can has been used as an exterior material used for a lithium ion battery. However, a multilayer film that is lightweight, has high heat dissipation, and can be manufactured at low cost has been used.
  • a lithium-ion battery using the above-mentioned multilayer film as a packaging material is called a laminated lithium-ion battery.
  • An exterior material covers the battery contents (a positive electrode, a separator, a negative electrode, an electrolytic solution, and the like) to prevent moisture from entering the inside.
  • Laminated lithium-ion batteries for example, form a recess in a part of the exterior material by cold molding, accommodate the battery contents in the recess, fold the remaining part of the exterior material, and heat seal the edge part (For example, see Patent Document 1).
  • the all-solid-state battery has a feature that a solid electrolyte is used without using an organic electrolyte as an electrolyte.
  • Lithium ion batteries cannot be used under temperature conditions higher than the boiling point temperature of the electrolyte (about 80 ° C.), while all solid state batteries can be used under temperature conditions exceeding 100 ° C.
  • Operating under high temperature conditions eg, 100-150 ° C. can increase the conductivity of lithium ions.
  • the sealing property of the all-solid battery package is reduced due to insufficient heat resistance of the exterior material. It may be insufficient.
  • the present inventors have attempted to improve the heat resistance of the exterior material.
  • the power storage device It has been found that the appearance of (especially the heat-sealed portion) is deteriorated.
  • the present disclosure has been made in view of the above problems, and provides an exterior material that is useful for manufacturing a power storage device having an excellent appearance and has excellent heat resistance, and a power storage device using the same.
  • This exterior material has a laminated structure including a base material layer, a first adhesive layer, a metal foil layer, a second adhesive layer, and an inner layer containing a polyester-based resin in this order. It has a melting peak temperature at the time of melting measured by a differential scanning calorimeter (DSC) in the range of °C 280 ° C., and the base material layer has a melting peak temperature higher than the melting peak temperature of the inner layer.
  • DSC differential scanning calorimeter
  • the polyester resin include polyethylene terephthalate (PET) and a copolymer thereof, and a polyester resin based on the PET component.
  • the sealant layer (inner layer) of the conventional exterior material for a power storage device is mainly made of a polypropylene resin, and has a melting point of about 130 to 150 ° C. For this reason, for example, the heat resistance is insufficient for use in an all-solid battery that can be at a temperature of 100 to 150 ° C.
  • the exterior material according to the present disclosure employs an inner layer containing a polyester-based resin and having a melting peak temperature in the range of 160 to 280 ° C., so that the power storage device that can reach the above-mentioned temperature is heat-resistant. Applicable in terms of gender.
  • the base layer has a melting peak temperature higher than the melting peak temperature of the inner layer, it is possible to suppress a deterioration in appearance due to melting of the base layer (outer layer) during heat sealing.
  • the “melting peak temperature” can be determined according to the method described in JIS K7121-1987, and when two or more melting peaks appear independently, the lowest melting peak temperature is adopted. You.
  • An all-solid-state battery is an example of a power storage device to which the exterior material according to the present disclosure can be applied. Note that the present invention is not limited to this, and the exterior material may be applied to another power storage device (for example, a lithium ion secondary battery).
  • the inner layer of the exterior material according to the present disclosure may have a single-layer structure or a multilayer structure.
  • the inner layer may be, for example, a crystalline PET film (melting peak temperature: about 255 ° C.), or a part of the amorphous layer may be made amorphous to obtain a melting peak temperature.
  • the film whose melting point peak temperature has been lowered may be a polyester resin film based on the PET component.
  • Such a polyester resin has a structural unit derived from ethylene glycol and a structural unit derived from terephthalic acid, and other structural units.
  • Examples of the dihydric alcohol component from which the structural unit of the polyester resin is derived include neopentyl glycol, 1,4-butadiol, diethylene glycol, and the like.
  • Examples of the acid component from which the structural unit of the polyester resin is derived include isophthalic acid, adipic acid, sebacic acid, and the like. By adjusting the amounts of these structural units, the melting point of the polyester resin can be adjusted.
  • the polyester-based resin based on the PET copolymer and the PET component is referred to as a PET-based resin.
  • the inner layer When the inner layer has a multilayer structure, the inner layer is formed on a first layer containing a polyester resin and having a melting peak temperature of 170 to 280 ° C., and on a surface inside the first layer.
  • a second layer containing a resin wherein the second layer has a melting peak temperature in the range of 160 to 270 ° C. and lower than the melting peak temperature of the first layer.
  • the first layer further includes a third layer formed on the surface opposite to the side on which the second layer is formed in the first layer.
  • the third layer may include a polyester-based resin and have a melting peak temperature in the range of 160 to 270 ° C. and lower than the melting peak temperature of the first layer.
  • Employing the third layer that is easier to melt than the first layer can achieve even better sealing strength. From the viewpoint of achieving more excellent sealing strength and heat resistance, a layer containing a thermosetting resin may be employed as the third layer.
  • One aspect of the present disclosure relates to a power storage device including a power storage device main body, a current extraction terminal extending from the power storage device main body, and the above-described exterior material that sandwiches the current extraction terminal and houses the power storage device main body (for example, an all-solid-state device). Battery).
  • an exterior material that is useful for manufacturing a power storage device having an excellent appearance and has excellent heat resistance and a power storage device using the same are provided.
  • FIG. 1 is a perspective view illustrating an all-solid-state battery that is an embodiment of a power storage device according to the present disclosure.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing one embodiment of the exterior material.
  • 3A to 3C are cross-sectional views schematically showing the configuration of the inner layer.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view taken along the line IV-IV shown in FIG. 1, and is a view schematically showing the configuration of the tab (resin film for terminal and metal terminal) of the all-solid-state battery.
  • 5A to 5C are cross-sectional views schematically showing the configuration of the terminal resin film.
  • FIG. 1 is a perspective view illustrating a schematic configuration of a power storage device according to the present embodiment.
  • FIG. 1 illustrates an all-solid-state battery as an example of the power storage device 100, and the following description will be given.
  • the power storage device having the structure illustrated in FIG. 1 is sometimes referred to as a battery pack or a battery cell.
  • the power storage device 100 is an all-solid-state battery, and includes a power storage device main body 10, an exterior material 20, a pair of metal terminals 30 (current extraction terminals), and a terminal resin film 40 (tab sealant).
  • the power storage device main body 10 is a battery main body that performs charging and discharging.
  • the exterior member 20 is arranged so as to cover the surface of the power storage device main body 10 and to contact a part of the terminal resin film 40.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view illustrating an example of a cut surface of the exterior material 20.
  • the exterior material 20 includes a base layer 11, a first adhesive layer 12a, a first corrosion prevention treatment layer 13a, and a barrier layer (metal foil layer) from the outside toward the inside (toward the power storage device body 10). 15, a second corrosion prevention treatment layer 13b, a second adhesive layer 12b, and an inner layer 18 in this order.
  • the inner layer 18 contains polyethylene terephthalate (PET) or a copolymer thereof and has a melting peak temperature in the range of 160 to 280 ° C.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the base material layer 11 has a melting peak temperature higher than the melting peak temperature of the inner layer 18.
  • the inner layer 18 contains PET or a copolymer thereof and has a melting peak temperature in the range of 160 to 280 ° C., for example, the power storage device 100 (all solid state battery) used under a temperature condition of 100 to 150 ° C.
  • the exterior material 20 can achieve the heat resistance required for the exterior material.
  • the base material layer 11 has a melting peak temperature higher than the melting peak temperature of the inner layer 18, the appearance is deteriorated due to the melting of the base material layer 11 (outer layer) during heat sealing. Can be suppressed.
  • the inner layer 18 and the base material layer 11 will be described.
  • a commercially available crystalline PET film (melting peak temperature: about 255 ° C.) can be used.
  • the melting peak temperature of the inner layer 18 may be adjusted within the above range according to the heat resistance required for the inner layer 18 (such as the operating temperature condition of the power storage device 100). For example, the crystallinity of the crystalline PET film is adjusted. Or non-stretched, a copolymer containing units of polyethylene terephthalate and units of other resins, or a PET film containing crystalline PET and amorphous PET may be used. . Alternatively, a polyester resin based on the PET component may be used as the material of the inner layer 18.
  • Such a polyester resin has a structural unit derived from ethylene glycol and a structural unit derived from terephthalic acid, and other structural units.
  • the dihydric alcohol component from which the structural unit of the polyester resin is derived include neopentyl glycol, 1,4-butadiol, diethylene glycol, and the like.
  • the acid component from which the structural unit of the polyester resin is derived include isophthalic acid, adipic acid, sebacic acid, and the like. By adjusting the amounts of these structural units, the melting point of the polyester resin can be adjusted.
  • the polyester-based resin based on the PET copolymer and the PET component is referred to as a PET-based resin.
  • the melting peak temperature of the inner layer 18 is in the range of 160 to 280 ° C. as described above. If this temperature is lower than 160 ° C., the heat resistance of the inner layer 18 becomes insufficient, and if it exceeds 280 ° C., the temperature required for heat sealing becomes excessively high.
  • the lower limit of the melting peak temperature of the inner layer 18 may be 175 ° C, 185 ° C, 195 ° C, 200 ° C, 215 ° C, 215 ° C, 225 ° C or 235 ° C.
  • the upper limit of the melting peak temperature of the inner layer 18 may be 275 ° C, 268 ° C, 262 ° C, or 252 ° C.
  • the inner layer 18 may have a single-layer structure or a multilayer structure. As shown in FIG. 3A, when the inner layer 18 has a single-layer structure, the inner layer 18 may be, for example, a crystalline PET film (melting peak temperature: about 255 ° C.) or a crystalline PET film. May be adjusted, the non-stretched material may be adjusted, or the melting peak temperature may be lowered to a range of, for example, 160 to 250 ° C. by using a PET resin. When a PET film having a reduced melting peak temperature is used as the inner layer 18, a crystalline PET film (melting peak temperature: about 255 ° C.) can be used as the base layer 11.
  • a PET film having a reduced melting peak temperature is used as the inner layer 18
  • a crystalline PET film (melting peak temperature: about 255 ° C.) can be used as the base layer 11.
  • the thickness of the inner layer 18 is preferably 10 to 100 ⁇ m, and more preferably 20 to 80 ⁇ m.
  • the thickness of the inner layer 18 is 10 ⁇ m or more, it is easy to secure sealing and insulating properties, and when it is 100 ⁇ m or less, cost can be reduced.
  • the inner layer 18 may have a two-layer structure including a first layer 18a and a second layer 18b formed on a surface inside the first layer 18a.
  • the first layer 18a preferably contains PET and / or PET-based resin and has a melting peak temperature of 170 to 280 ° C.
  • the second layer 18b preferably contains PET and / or PET-based resin and has a lower melting peak temperature than the melting peak temperature of the first layer 18a.
  • the melting peak temperature of the second layer 18b may be, for example, in the range of 160 to 270 ° C.
  • Differences in melting peak temperature T B of the first and the melting peak temperature T A of the layer 18a a second layer 18b is a preferably at 10 ° C. or higher, more preferably 20 ⁇ 100 ° C. is there. When the temperature difference is 10 ° C. or more, more excellent sealing strength can be achieved.
  • the thickness of the first layer 18a is preferably 5 to 500 ⁇ m, more preferably 20 to 200 ⁇ m. When the thickness of the first layer 18a is 5 ⁇ m or more, it is easy to secure insulation, and when it is 500 ⁇ m or less, cost can be reduced.
  • the second layer 18b may contain a thermosetting resin instead of PET or PET-based resin, or may be made of PET or PET-based resin and thermosetting resin. It may include both.
  • the thermosetting resin include polyimide resin, phenol resin, urea resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, urethane resin, allyl resin, epoxy resin, furan resin and silicone resin. Of these, one type may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • the thickness of the second layer 18b is preferably 5-500 ⁇ m, more preferably 20-200 ⁇ m. When the thickness of the second layer 18b is 5 ⁇ m or more, it is easy to secure sealing performance, and when it is 500 ⁇ m or less, cost reduction can be achieved.
  • the inner layer 18 has a first layer 18a, a second layer 18b, and a surface of the first layer 18a opposite to the side on which the second layer 18b is formed. May have a three-layer structure having the third layer 18c formed on the third layer.
  • the third layer 18c preferably contains PET and / or PET-based resin and has a lower melting peak temperature than the melting peak temperature of the first layer 18a.
  • the melting peak temperature of the third layer 18c may be, for example, in the range of 160 to 270 ° C.
  • Differences in melting peak temperature T C of the first and the melting peak temperature T A of the layer 18a third layer 18c (T A -T C) is a preferably at 10 ° C. or higher, more preferably 20 ⁇ 100 ° C. is there. When the temperature difference is 10 ° C. or more, more excellent sealing strength can be achieved.
  • the third layer 18c may contain a thermosetting resin instead of PET or PET resin, or may be made of PET or PET resin and thermosetting resin. It may include both.
  • the thermosetting resin include polyimide resin, phenol resin, urea resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, urethane resin, allyl resin, epoxy resin, furan resin and silicone resin. Of these, one type may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • the thickness of the third layer 18c is preferably 5 to 500 ⁇ m, and more preferably 20 to 200 ⁇ m. When the thickness of the third layer 18c is 5 ⁇ m or more, high sealing strength can be easily secured, and when it is 500 ⁇ m or less, cost reduction can be achieved.
  • the above-described second layer 18b and third layer 18c may have the same configuration or different configurations.
  • the inner layer 18 may include, for example, various additives (for example, a flame retardant, a slip agent, an antiblocking agent, an antioxidant, a light stabilizer, a tackifier, and the like).
  • the base material layer 11 has a melting peak temperature higher than the melting peak temperature of the inner layer 18 as described above.
  • the melting peak temperature of the inner layer 18 means the melting peak temperature of the layer having the highest melting peak temperature (for example, the first layer 18a).
  • the melting peak temperature of the base material layer 11 is preferably 290 ° C. or higher, and more preferably 290 to 350 ° C.
  • the resin film that can be used as the base material layer 11 and have a melting peak temperature in the above range include a nylon film, a PET film, a polyamide film, and a polyphenylene sulfide film (PPS film).
  • the base layer 11 a commercially available film may be used, or the base layer 11 may be formed by coating (application and drying of a coating liquid).
  • the base layer 11 may have a single-layer structure or a multi-layer structure, and may be formed by applying a thermosetting resin.
  • the base material layer 11 may include, for example, various additives (for example, a flame retardant, a slip agent, an anti-blocking agent, an antioxidant, a light stabilizer, a tackifier, and the like).
  • Differences in melting peak temperature T 18 of the melting peak temperature T 11 and the inner layer 18 of the substrate layer 11 is preferably at 20 ° C. or higher, more preferably 40 ⁇ 100 ° C..
  • the thickness of the base material layer 11 is preferably 5 to 50 ⁇ m, and more preferably 12 to 30 ⁇ m.
  • first adhesive layer 12a the first corrosion prevention treatment layer 13a, the barrier layer (metal foil layer) 15, the second corrosion prevention treatment layer 13b, and the second adhesion layer 12b will be described. These layers have the same or higher heat resistance as the inner layer 18 and the base layer 11 described above.
  • the adhesive layers 12a and 12b only need to have sufficient heat resistance.
  • known adhesives such as a general adhesive for dry lamination, an acid-modified heat-fusible resin, and a thermosetting adhesive can be used.
  • An adhesive can be appropriately selected and used.
  • the thermosetting adhesive include a polyester urethane adhesive and an epoxy adhesive. From the viewpoint of heat resistance, each of the adhesive layers 12a and 12b is preferably made of a cured product of a thermosetting adhesive.
  • the barrier layer 15 is a metal layer having conductivity.
  • a material of the barrier layer 15 for example, aluminum, stainless steel, or the like can be exemplified. However, aluminum is preferable in terms of cost, weight (density), and the like.
  • the corrosion prevention treatment layers 13a and 13b are for protecting the barrier layer 15.
  • a layer containing a rare earth element oxide (for example, cerium oxide) and phosphoric acid or phosphate may be mentioned.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of the terminal resin film and the metal terminal shown in FIG. 1 taken along the line IV-IV.
  • One of the pair of (two in FIG. 1) metal terminals 30, 30 is electrically connected to the positive electrode of the power storage device main body 10, and the other metal terminal 30 is connected to the power storage device. It is electrically connected to the negative electrode of the main body 10.
  • the pair of metal terminals 30 extends from the power storage device main body 10 to the outside of the exterior material 20.
  • the shape of the pair of metal terminals 30, 30 can be, for example, a flat plate shape.
  • a metal can be used as the material of the metal terminal 30.
  • the metal used as the material of the metal terminal 30 may be determined in consideration of the structure of the power storage device main body 10, the material of each component of the power storage device main body 10, and the like. For example, when power storage device 100 is an all-solid-state battery, it is preferable to use aluminum as the material of metal terminal 30 connected to the positive electrode of power storage device main body 10. As a material of the metal terminal 30 connected to the negative electrode of the power storage device main body 10, it is preferable to use copper having a nickel plating layer formed on the surface or nickel.
  • the thickness of the metal terminal 30 depends on the size and capacity of the all-solid-state battery. When the all-solid-state battery is small, the thickness of the metal terminal 30 may be, for example, 50 ⁇ m or more. In the case of a large all-solid-state battery for power storage and in-vehicle use, the thickness of the metal terminal 30 can be appropriately set within a range of, for example, 100 to 500 ⁇ m.
  • the terminal resin film 40 is arranged so as to cover a part of the outer peripheral surface of the metal terminal 30.
  • the terminal resin film 40 has the same or higher heat resistance as the inner layer 18 and the base layer 11 described above. Note that, when the inner layer 18 of the exterior material 20 can sufficiently secure the sealing property and the insulating property of the power storage device 100, the terminal resin film 40 may not be used.
  • the terminal resin film 40 is made of a resin composition having adhesion to the metal terminal 30, and the resin composition contains at least one of a thermosetting resin and a thermoplastic resin having a melting peak temperature of 160 ° C. or higher, and It is preferable not to contain a thermoplastic resin having a melting peak temperature of less than 160 ° C. According to the terminal resin film 40 having such a configuration, even if the power storage device is used under a temperature condition of, for example, 100 to 150 ° C., the temperature of the metal terminal 30 reaches, for example, 100 to 150 ° C. However, the power storage device 100 can be sufficiently sealed.
  • the resin composition contains at least one of a thermosetting resin and a thermoplastic resin having a melting peak temperature (melting point) of 200 ° C. or more, and does not contain a thermoplastic resin having a melting peak temperature of less than 200 ° C. You may.
  • thermosetting resin used for the terminal resin film 40 is selected from the group consisting of polyimide resin, phenol resin, urea resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, urethane resin, allyl resin, epoxy resin, furan resin and silicone resin. At least one kind of resin to be used. These thermosetting resins have excellent adhesion to metal materials (for example, aluminum and nickel) forming the surface of the metal terminal 30 and also have excellent heat resistance.
  • thermoplastic resin used for the terminal resin film 40 examples include PET, the above-mentioned PET resin, nylon, polyvinyl alcohol resin, polyvinylidene chloride, polyamide resin, polybutylene terephthalate resin, polyphenylene sulfide, polyetherimide, polysulfone, and fluorine. At least one resin selected from the group consisting of resin, polyamideimide and acetyl cellulose may be employed. These thermoplastic resins have excellent adhesion to metal materials (for example, aluminum and nickel) constituting the surface of the metal terminal 30, and also have excellent heat resistance.
  • metal materials for example, aluminum and nickel
  • the terminal resin film 40 may have a single-layer structure or a multilayer structure.
  • the resin composition forming the terminal resin film 40 is selected from the group consisting of PET, polyphenylene sulfide, urethane resin, and epoxy resin. It is preferably one kind of thermosetting resin selected from the group consisting of one kind of thermoplastic resin and / or urethane resin and epoxy resin.
  • the terminal resin film 40 may be made of PET and / or PET resin having a melting peak temperature of 160 to 270 ° C. or polyphenylene sulfide (PPS) having a melting peak temperature of 260 to 300 ° C. ) And a second layer made of a thermosetting resin or a thermoplastic resin having a melting peak temperature of 160 to 270 ° C. formed on the surface of the first layer 40 a facing the metal terminal 30. (See FIG. 5B).
  • PET and / or PET-based resin or PPS having a sufficiently high melting peak temperature as the resin constituting the first layer 40a, the first layer 40a does not melt at the time of heat sealing. Excellent insulation can be achieved.
  • the melting peak temperature of the resin (PET and / or PET-based resin) constituting the first layer 40a may be 210 ° C. or higher.
  • the melting peak temperature of the resin (PET and / or PET-based resin) constituting the second layer 40b may be 200 ° C. or higher.
  • Differences in melting peak temperature S B of the first melting peak temperature of the layer 40a S A and the second layer 40b (S A -S B) is a preferably at 10 ° C. or higher, more preferably 20 ⁇ 100 ° C. is there. When this temperature difference is 10 ° C. or more, excellent insulation of the metal terminal 30 can be achieved.
  • the thickness of the first layer 40a is preferably 5 to 500 ⁇ m, more preferably 20 to 200 ⁇ m. When the thickness of the first layer 40a is 5 ⁇ m or more, insulation can be easily ensured, and when it is 500 ⁇ m or less, cost can be reduced.
  • the thickness of the second layer 40b is preferably from 5 to 500 ⁇ m, more preferably from 20 to 200 ⁇ m. When the thickness of the second layer 40b is 5 ⁇ m or more, it is easy to secure sealing performance, and when it is 500 ⁇ m or less, cost reduction can be achieved.
  • the terminal resin film 40 When the terminal resin film 40 has a multilayer structure including the first and second layers 40a and 40b, the terminal resin film 40 is formed on the surface of the first layer 40a opposite to the side on which the second layer 40b is formed.
  • a third layer 40c may be further provided (see FIG. 5C).
  • the third layer 40c can be made of a thermosetting resin or a thermoplastic resin having a peak melting temperature of 160 to 270 ° C.
  • the first layer 40a is made of a thermosetting resin
  • a thermosetting resin having higher fluidity than the thermosetting resin forming the first layer 40a As the second layer 40b, excellent adhesion to the metal terminal 30 can be achieved by the second layer 40b during heat sealing.
  • a thermosetting resin having higher fluidity than the thermosetting resin forming the first layer 40a may be employed as the third layer 40c. With such a structure, the power storage device 100 with more excellent sealing performance can be obtained.
  • the thickness of the third layer 40c is preferably 5 to 500 ⁇ m, and more preferably 20 to 200 ⁇ m. When the thickness of the third layer 40c is 5 ⁇ m or more, it is easy to secure sealing performance, and when it is 500 ⁇ m or less, cost reduction can be achieved.
  • an electric solid-state battery is illustrated as the power storage device to which the exterior material 20 is applied, but the exterior material 20 may be applied to another power storage device (for example, a lithium ion battery).
  • Example 1 A high heat-resistant polyamide film (thickness: 25 ⁇ m) having a melting peak temperature of 300 ° C. was prepared as a substrate layer. An aluminum foil (thickness: 40 ⁇ m) was prepared as a metal foil layer. As the inner layer, a PET film (thickness: 75 ⁇ m, single layer structure) having a melting peak temperature of 255 ° C. was prepared. The base material layer and the metal foil layer are bonded with a thermosetting adhesive (polyester urethane), and the metal foil layer and the inner layer are bonded with the same adhesive to obtain the exterior material according to the present embodiment. Was.
  • a thermosetting adhesive polyyester urethane
  • Example 2 Except for using a PPS film (thickness: 100 ⁇ m) having a melting peak temperature of 290 ° C. instead of the high heat-resistant polyamide film as the base material layer, the exterior material according to this example was prepared in the same manner as in Example 1. Obtained.
  • Example 3 A packaging material according to this example was obtained in the same manner as in Example 1, except that an epoxy-based thermosetting adhesive was used instead of the polyester-urethane-based thermosetting adhesive.
  • Example 4 Except for using a polyester-based adhesive (melting peak temperature: 85 ° C.) instead of using a polyester urethane-based thermosetting adhesive, the exterior material according to the present example was prepared in the same manner as in Example 1. Obtained.
  • a base material layer As a base material layer, a nylon film (thickness: 25 ⁇ m) having a melting peak temperature of 225 ° C. was prepared. An aluminum foil (thickness: 40 ⁇ m) was prepared as a metal foil layer. As the inner layer, a polypropylene-based film (thickness: 75 ⁇ m, single layer structure) having a melting peak temperature of 140 ° C. was prepared. The base material layer and the metal foil layer are bonded together with a polypropylene-based adhesive (melting peak temperature: 85 ° C.), and the metal foil layer and the inner layer are bonded together with the same adhesive. Got.
  • Comparative Example 2 Except for using a PET film (thickness: 25 ⁇ m) having a melting peak temperature of 255 ° C. instead of the high heat resistant polyamide film as the base material layer, the exterior material according to this comparative example was prepared in the same manner as in Example 1. Obtained.
  • an exterior material that is useful for manufacturing a power storage device having an excellent appearance and has excellent heat resistance and a power storage device using the same are provided.
  • SYMBOLS 10 Power storage device main body, 11 ... Base material layer, 12a ... First adhesive layer, 15 ... Barrier layer (metal foil layer), 12b ... Second adhesive layer, 18 ... Inner layer, 18a ... First layer, 18b ... second layer, 18c ... third layer, 20 ... exterior material, 30 ... metal terminal (current extraction terminal), 40 ... terminal resin film, 100 ... power storage device

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Abstract

本開示の一側面に係る蓄電装置用外装材は、基材層と、第一の接着層と、金属箔層と、第二の接着層と、ポリエステル系樹脂を含む内層とをこの順で備える積層構造を有する。内層は１６０～２８０℃の範囲に示差走査熱量計により測定される融解時の融解ピーク温度を有する。基材層は内層の融解ピーク温度よりも高い融解ピーク温度を有する。

Description

蓄電装置用外装材及びこれを用いた蓄電装置
　本開示は、蓄電装置用外装材及びこれを用いた蓄電装置に関する。
　蓄電装置として、例えば、リチウムイオン電池、ニッケル水素電池、及び鉛蓄電池等の二次電池、並びに電気二重層キャパシタ等の電気化学キャパシタが知られている。携帯機器の小型化又は設置スペースの制限等により蓄電装置の更なる小型化が求められており、エネルギー密度が高いリチウムイオン電池が注目されている。リチウムイオン電池に用いられる外装材として、従来は金属製の缶が用いられていたが、軽量で、放熱性が高く、低コストで作製できる多層フィルムが用いられるようになっている。
　上記多層フィルムを外装材に用いるリチウムイオン電池は、ラミネート型リチウムイオン電池と称される。外装材が電池内容物（正極、セパレータ、負極、電解液等）を覆っており、内部への水分の浸入を防止する。ラミネート型のリチウムイオン電池は、例えば、外装材の一部に冷間成型によって凹部を形成し、該凹部内に電池内容物を収容し、外装材の残りの部分を折り返して縁部分をヒートシールで封止することによって製造される（例えば、特許文献１参照）。
特開２０１３－１０１７６５号公報
　ところで、リチウムイオン電池の次世代電池として、全固体電池と称される蓄電装置の研究開発がなされている。全固体電池は、電解物質として有機電解液を使用せず、固体電解質を使用するという特徴を有する。リチウムイオン電池は、電解液の沸点温度（８０℃程度）よりも高い温度条件で使用することができないのに対し、全固体電池は１００℃を越える温度条件で使用することが可能であるとともに、高い温度条件下（例えば１００～１５０℃）で作動させることによってリチウムイオンの伝導度を高めることができる。
　しかし、外装材として上記のような積層体を使用し、ラミネート型の全固体電池を製造する場合、外装材の耐熱性が不十分であることに起因して全固体電池のパッケージの密封性が不十分になるおそれがある。また、本発明者らは外装材の耐熱性の向上を図ったところ、積層構造を有する外装材における基材層（外側の層）と内層（ヒートシール性を有する層）の組合せによっては蓄電装置（特にヒートシール部）の外観が悪くなってしまうことを見出した。
　本開示は上記課題に鑑みてなされたものであり、優れた外観の蓄電装置を製造するのに有用であり且つ耐熱性に優れる外装材及びこれを用いた蓄電装置を提供する。
　本開示の一側面は蓄電装置用外装材を提供する。この外装材は、基材層と、第一の接着層と、金属箔層と、第二の接着層と、ポリエステル系樹脂を含む内層とをこの順で備える積層構造を有し、内層は１６０～２８０℃の範囲に示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定される融解時の融解ピーク温度を有し、基材層は内層の融解ピーク温度よりも高い融解ピーク温度を有する。ポリエステル系樹脂の具体例として、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）及びその共重合体、並びに、ＰＥＴの成分をベースとしたポリエステル系樹脂が挙げられる。
　従来の蓄電装置用外装材のシーラント層（内層）は、主にポリプロピレン系樹脂からなり、融点が１３０～１５０℃程度であった。このため、例えば、１００～１５０℃の温度となり得る全固体電池に使用するには耐熱性が不十分である。これに対し、本開示に係る外装材においては、ポリエステル系樹脂を含み且つ１６０～２８０℃の範囲に融解ピーク温度を有する内層を採用したことで、上記のような温度となり得る蓄電装置にも耐熱性の点で適用可能である。また、基材層が内層の融解ピーク温度よりも高い融解ピーク温度を有することで、ヒートシール時に基材層（外側の層）が融解することに起因して外観が悪くなることを抑制できる。なお、ここでいう「融解ピーク温度」はＪＩＳ　Ｋ７１２１－１９８７に記載の方法に準拠して求められることができ、融解ピークが２個以上独立して現れる場合には最も低い融解ピーク温度が採用される。
　本開示に係る外装材を適用できる蓄電装置として、全固体電池が挙げられる。ただし、これに限定されず、その他の蓄電装置（例えば、リチウムイオン二次電池）に当該外装材を適用してもよい。
　本開示に係る外装材における内層は、単層構造であっても多層構造であってもよい。内層が単層構造である場合、内層は、例えば、結晶性ＰＥＴフィルム（融解ピーク温度：約２５５℃）であってもよいし、これの一部が非晶性化していることによって融解ピーク温度を例えば１６０～２５０℃の範囲まで低温化したＰＥＴ又はその共重合体フィルムであってもよい。融点ピーク温度が低温化されたフィルムは、ＰＥＴの成分をベースとしたポリエステル系樹脂のフィルムであってもよい。かかるポリエステル系樹脂は、エチレングリコールに由来する構造単位及びテレフタル酸に由来する構造単位と、その他の構造単位とを有する。このポリエステル系樹脂の構造単位の由来となる二価アルコール成分として、ネオペンチルグリコール、１，４－ブタジオール、ジエチレングリコール等が挙げられる。このポリエステル系樹脂の構造単位の由来となる酸成分として、イソフタル酸、アジピン酸、セバシン酸等が挙げられる。これらの構造単位の量を調整することで、ポリエステル系樹脂の融点を調整できる。以下、ＰＥＴの共重合体及びＰＥＴの成分をベースとした上記ポリエステル系樹脂をＰＥＴ系樹脂という。
　内層が多層構造である場合、内層は、ポリエステル系樹脂を含み且つ融解ピーク温度が１７０～２８０℃である第一の層と、第一の層の内側の表面上に形成されており、ポリエステル系樹脂を含む第二の層とを有し、第二の層が１６０～２７０℃の範囲であり且つ第一の層の融解ピーク温度よりも低い融解ピーク温度を有する構成とすることができる。第一の層よりも融解しやすい第二の層を採用することで、一層優れたシール強度を達成できる。より一層優れたシール強度及び耐熱性を達成する観点から、第二の層として、熱硬化性樹脂を含む層を採用してもよい。
　内層が上記第一及び第二の層を備える多層構造である場合、第一の層における第二の層が形成されている側と反対側の表面に形成された第三の層を更に備えてもよい。第三の層は、ポリエステル系樹脂を含み、１６０～２７０℃の範囲であり且つ第一の層の融解ピーク温度よりも低い融解ピーク温度を有する構成とすることができる。第一の層よりも融解しやすい第三の層を採用することで、一層優れたシール強度を達成できる。より一層優れたシール強度及び耐熱性を達成する観点から、第三の層として、熱硬化性樹脂を含む層を採用してもよい。
　本開示の一側面は、蓄電装置本体と、蓄電装置本体から延在する電流取出し端子と、電流取出し端子を挟持し且つ蓄電装置本体を収容する上記外装材とを備える蓄電装置（例えば、全固体電池）を提供する。
　本開示によれば、優れた外観の蓄電装置を製造するのに有用であり且つ耐熱性に優れる外装材及びこれを用いた蓄電装置が提供される。
図１は本開示に係る蓄電装置の一実施形態である全固体電池を示す斜視図である。 図２は外装材の一実施形態を模式的に示す断面図である。 図３（ａ）～（ｃ）は内層の構成を模式的に示す断面図である。 図４は図１に示すＩＶ－ＩＶ線方向の断面図であって、全固体電池のタブ（端子用樹脂フィルム及び金属端子）の構成を模式的に示す図である。 図５（ａ）～（ｃ）は端子用樹脂フィルムの構成を模式的に示す断面図である。
　以下、図面を参照しながら本開示の実施形態について詳細に説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
＜蓄電装置＞
　図１は、本実施形態に係る蓄電装置の概略構成を示す斜視図である。図１では、蓄電装置１００の一例として、全固体電池を例に挙げて図示し、以下の説明を行う。なお、図１に示す構成の蓄電装置は、電池パック又は電池セルと呼ばれることがある。
　蓄電装置１００は、全固体電池であり、蓄電装置本体１０と、外装材２０と、一対の金属端子３０（電流取出し端子）と、端子用樹脂フィルム４０（タブシーラント）とを備える。蓄電装置本体１０は、充放電を行う電池本体である。外装材２０は、蓄電装置本体１０の表面を覆うとともに、端子用樹脂フィルム４０の一部と接触するように配置されている。
（外装材）
　図２は、外装材２０の切断面の一例を示す断面図である。外装材２０は、外側から内側（蓄電装置本体１０側）に向けて、基材層１１と、第一の接着層１２ａと、第一の腐食防止処理層１３ａと、バリア層（金属箔層）１５と、第二の腐食防止処理層１３ｂと、第二の接着層１２ｂと、内層１８とをこの順序で備える多層構造を有する。そして、内層１８は、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）又はその共重合体を含み且つ１６０～２８０℃の範囲に融解ピーク温度を有する。基材層１１は、内層１８の融解ピーク温度よりも高い融解ピーク温度を有する。
　内層１８がＰＥＴ又はその共重合体を含み且つ１６０～２８０℃の範囲に融解ピーク温度を有することで、例えば、１００～１５０℃の温度条件下で使用される蓄電装置１００（全固体電池）の外装材に求められる耐熱性を外装材２０が達成し得る。また、基材層１１が内層１８の融解ピーク温度よりも高い融解ピーク温度を有することで、ヒートシール時に基材層１１（外側の層）が融解することに起因して外観が悪くなることを抑制できる。以下、まず、内層１８及び基材層１１について説明する。
　内層１８としては、市販の結晶性ＰＥＴフィルム（融解ピーク温度：約２５５℃）を使用することができる。内層１８に求められる耐熱性（蓄電装置１００の作動温度条件等）に応じて、内層１８の融解ピーク温度を上記範囲内で調整してもよく、例えば、結晶性ＰＥＴフィルムの結晶化度を調整したり、無延伸としたり、ポリエチレンテレフタラートの単位と、他の樹脂の単位とを含む共重合体としたり、結晶性ＰＥＴと非晶性ＰＥＴとを含むＰＥＴフィルムを使用したりしてもよい。あるいは、ＰＥＴの成分をベースとしたポリエステル系樹脂を内層１８の材料として使用してもよい。かかるポリエステル系樹脂は、エチレングリコールに由来する構造単位及びテレフタル酸に由来する構造単位と、その他の構造単位とを有する。このポリエステル系樹脂の構造単位の由来となる二価アルコール成分として、ネオペンチルグリコール、１，４－ブタジオール、ジエチレングリコール等が挙げられる。このポリエステル系樹脂の構造単位の由来となる酸成分として、イソフタル酸、アジピン酸、セバシン酸等が挙げられる。これらの構造単位の量を調整することで、ポリエステル系樹脂の融点を調整できる。以下、ＰＥＴの共重合体及びＰＥＴの成分をベースとした上記ポリエステル系樹脂をＰＥＴ系樹脂という。
　内層１８の融解ピーク温度は、上述のとおり、１６０～２８０℃の範囲である。この温度が１６０℃未満であると、内層１８の耐熱性が不十分となり、２８０℃を越えるとヒートシールに要する温度が過度に高くなる。内層１８の融解ピーク温度の下限値は、１７５℃、１８５℃、１９５℃、２００℃、２１５℃、２１５℃、２２５℃又は２３５℃であってもよい。内層１８の融解ピーク温度の上限値は、２７５℃、２６８℃、２６２℃又は２５２℃であってもよい。
　内層１８は、単層構造であっても多層構造であってもよい。図３（ａ）に示すように、内層１８が単層構造である場合、内層１８は、例えば、結晶性ＰＥＴフィルム（融解ピーク温度：約２５５℃）であってもよいし、結晶性ＰＥＴフィルムの結晶化度を調整したり、無延伸としたり、ＰＥＴ系樹脂を使用して融解ピーク温度を例えば１６０～２５０℃の範囲まで低温化させたものであってもよい。なお、融解ピーク温度が低温化されたＰＥＴフィルムを内層１８として使用する場合、基材層１１として、結晶性ＰＥＴフィルム（融解ピーク温度：約２５５℃）を使用することが可能である。
　内層１８が単層構造である場合、内層１８の厚さは好ましくは１０～１００μｍであり、より好ましくは２０～８０μｍである。内層１８の厚さが１０μｍ以上であることで密封性及び絶縁性を確保しやすく、他方、１００μｍ以下であることで低コスト化を図ることができる。
　図３（ｂ）に示すように、内層１８は、第一の層１８ａと、第一の層１８ａの内側の表面上に形成された第二の層１８ｂとを有する二層構造であってもよい。第一の層１８ａは、ＰＥＴ及び／又はＰＥＴ系樹脂を含み且つ融解ピーク温度が１７０～２８０℃であることが好ましい。第二の層１８ｂは、ＰＥＴ及び／又はＰＥＴ系樹脂を含み且つ第一の層１８ａの融解ピーク温度よりも低い融解ピーク温度を有することが好ましい。第二の層１８ｂの融解ピーク温度は、例えば、１６０～２７０℃の範囲であればよい。第一の層１８ａの融解ピーク温度ＴＡと第二の層１８ｂの融解ピーク温度ＴＢの差（ＴＡ－ＴＢ）は、好ましくは１０℃以上であり、より好ましくは２０～１００℃である。この温度差が１０℃以上であることで、一層優れたシール強度を達成できる。
　第一の層１８ａの厚さは好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは２０～２００μｍである。第一の層１８ａの厚さが５μｍ以上であることで絶縁性を確保しやすく、他方、５００μｍ以下であることで低コスト化を図ることができる。
　第二の層１８ｂは、耐熱性及びシール強度の観点から、ＰＥＴ又はＰＥＴ系樹脂の代わりに、熱硬化性樹脂を含むものであってもよいし、ＰＥＴ又はＰＥＴ系樹脂と熱硬化性樹脂の両方を含むものであってもよい。熱硬化性樹脂としては、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、アリル樹脂、エポキシ樹脂、フラン樹脂及びシリコーン樹脂が挙げられる。これらのうち、一種を単独で用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
　第二の層１８ｂの厚さは好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは２０～２００μｍである。第二の層１８ｂの厚さが５μｍ以上であることで密封性を確保しやすく、他方、５００μｍ以下であることで低コスト化を図ることができる。
　図３（ｃ）に示すように、内層１８は、第一の層１８ａと、第二の層１８ｂと、第一の層１８ａにおける第二の層１８ｂが形成されている側と反対側の表面に形成された第三の層１８ｃと有する三層構造であってもよい。第三の層１８ｃは、ＰＥＴ及び／又はＰＥＴ系樹脂を含み且つ第一の層１８ａの融解ピーク温度よりも低い融解ピーク温度を有することが好ましい。第三の層１８ｃの融解ピーク温度は、例えば、１６０～２７０℃の範囲であればよい。第一の層１８ａの融解ピーク温度ＴＡと第三の層１８ｃの融解ピーク温度ＴＣの差（ＴＡ－ＴＣ）は、好ましくは１０℃以上であり、より好ましくは２０～１００℃である。この温度差が１０℃以上であることで、一層優れたシール強度を達成できる。
　第三の層１８ｃは、耐熱性及びシール強度の観点から、ＰＥＴ又はＰＥＴ系樹脂の代わりに、熱硬化性樹脂を含むものであってもよいし、ＰＥＴ又はＰＥＴ系樹脂と熱硬化性樹脂の両方を含むものであってもよい。熱硬化性樹脂としては、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、アリル樹脂、エポキシ樹脂、フラン樹脂及びシリコーン樹脂が挙げられる。これらのうち、一種を単独で用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
　第三の層１８ｃの厚さは好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは２０～２００μｍである。第三の層１８ｃの厚さが５μｍ以上であることで高いシール強度を確保しやすく、他方、５００μｍ以下であることで低コスト化を図ることができる。なお、上述の第二の層１８ｂと第三の層１８ｃは同じ構成であってもよいし、異なる構成であってもよい。内層１８は、例えば、各種添加剤（例えば、難燃剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、酸化防止剤、光安定剤、粘着付与剤等）を含んでもよい。
　基材層１１は、上述のとおり、内層１８の融解ピーク温度よりも高い融解ピーク温度を有する。内層１８が多層構造である場合、内層１８の融解ピーク温度は最も融解ピーク温度が高い層（例えば第一の層１８ａ）の融解ピーク温度を意味する。基材層１１の融解ピーク温度は好ましくは２９０℃以上であり、より好ましくは２９０～３５０℃である。基材層１１として使用でき且つ上記範囲の融解ピーク温度を有する樹脂フィルムとしては、ナイロンフィルム、ＰＥＴフィルム、ポリアミドフィルム、ポリフェニレンスルファイドフィルム（ＰＰＳフィルム）などが挙げられる。基材層１１として、市販のフィルムを使用してもよいし、コーティング（塗工液の塗布及び乾燥）によって基材層１１を形成してもよい。なお、基材層１１は単層構造であっても多層構造であってもよく、熱硬化性樹脂を塗工することによって形成してもよい。また、基材層１１は、例えば、各種添加剤（例えば、難燃剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、酸化防止剤、光安定剤、粘着付与剤等）を含んでもよい。
　基材層１１の融解ピーク温度Ｔ１１と内層１８の融解ピーク温度Ｔ１８の差（Ｔ１１－Ｔ１８）は、好ましくは２０℃以上であり、より好ましくは４０～１００℃である。この温度差が２０℃以上であることで、ヒートシールに起因する外装材２０の外観の悪化をより一層十分に抑制できる。基材層１１の厚さは好ましくは５～５０μｍであり、より好ましくは１２～３０μｍである。
　次に、第一の接着層１２ａ、第一の腐食防止処理層１３ａ、バリア層（金属箔層）１５、第二の腐食防止処理層１３ｂ及び第二の接着層１２ｂについて説明する。これらの層は、上述の内層１８及び基材層１１と同等又はこれを越える耐熱性を有する。
　接着層１２ａ，１２ｂは、十分な耐熱性を有するものであればよく、例えば、一般的なドライラミネーション用接着剤や、酸変性された熱融着性樹脂、熱硬化性接着剤等の公知の接着剤を適宜選択して用いることができる。熱硬化性接着剤として、例えば、ポリエステルウレタン系接着剤、エポキシ系接着剤が挙げられる。耐熱性の観点から、接着層１２ａ，１２ｂはいずれも熱硬化性接着剤の硬化物からなることが好ましい。
　バリア層１５は、導電性を有する金属層である。バリア層１５の材料としては、例えば、アルミニウムやステンレス鋼等を例示することができるが、コストや重量（密度）等の観点から、アルミニウムが好適である。腐食防止処理層１３ａ，１３ｂはバリア層１５を保護するためのものである。腐食防止処理層１３ａ，１３ｂの一例として、希土類元素酸化物（例えば、酸化セリウム）、並びに、リン酸又はリン酸塩を含む層が挙げられる。なお、図２に示すように、腐食防止処理層１３ａ，１３ｂがバリア層１５の両面に形成されていることが性能上好ましいが、コスト面を考慮して、腐食防止処理層１３ｂのみを配置してもよい。
（金属端子）
　図４は、図１に示す端子用樹脂フィルム及び金属端子のＩＶ－ＩＶ線方向の断面図である。一対（図１の場合、２つ）の金属端子３０，３０のうち、一方の金属端子３０は、蓄電装置本体１０の正極と電気的に接続されており、他方の金属端子３０は、蓄電装置本体１０の負極と電気的に接続されている。一対の金属端子３０，３０は、蓄電装置本体１０から外装材２０の外部まで延びている。一対の金属端子３０，３０の形状は、例えば、平板形状とすることができる。
　金属端子３０の材料としては、金属を用いることができる。金属端子３０の材料となる金属は、蓄電装置本体１０の構造や蓄電装置本体１０の各構成要素の材料等を考慮して決めればよい。例えば、蓄電装置１００が全固体電池の場合、蓄電装置本体１０の正極と接続される金属端子３０の材料としては、アルミニウムを用いることが好ましい。蓄電装置本体１０の負極と接続される金属端子３０の材料としては、表面にニッケルめっき層が形成された銅、もしくはニッケルを用いることが好ましい。
　金属端子３０の厚さは、全固体電池のサイズや容量に依存する。全固体電池が小型の場合、金属端子３０の厚さは、例えば、５０μｍ以上にするとよい。また、蓄電・車載用途等の大型の全固体電池の場合、金属端子３０の厚さは、例えば、１００～５００μｍの範囲内で適宜設定することができる。
（端子用樹脂フィルム）
　図４に示すように、端子用樹脂フィルム４０は、金属端子３０の一部の外周面を覆うように配置されている。金属端子３０と外装材２０との間に端子用樹脂フィルム４０を配置されることで、蓄電装置１００の密封性及び絶縁性をより一層高度に達成することができる。端子用樹脂フィルム４０は、上述の内層１８及び基材層１１と同等又はこれを越える耐熱性を有する。なお、外装材２０の内層１８によって蓄電装置１００の密封性及び絶縁性を十分に確保できる場合は、端子用樹脂フィルム４０は使用しなくてもよい。
　端子用樹脂フィルム４０は、金属端子３０に対する密着性を有する樹脂組成物からなり、当該樹脂組成物は、熱硬化性樹脂及び融解ピーク温度が１６０℃以上の熱可塑性樹脂の少なくとも一方を含み、且つ、融解ピーク温度が１６０℃未満の熱可塑性樹脂を含まないことが好ましい。かかる構成の端子用樹脂フィルム４０によれば、蓄電装置が例えば１００～１５０℃の温度条件下で使用されるものであっても、金属端子３０の温度が例えば１００～１５０℃に達するものであっても、蓄電装置１００の密封性を十分に維持できる。当該樹脂組成物は、熱硬化性樹脂及び融解ピーク温度（融点）が２００℃以上の熱可塑性樹脂の少なくとも一方を含み、且つ、融解ピーク温度が２００℃未満の熱可塑性樹脂を含まないものであってもよい。
　端子用樹脂フィルム４０に採用する熱硬化性樹脂として、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、アリル樹脂、エポキシ樹脂、フラン樹脂及びシリコーン樹脂からなる群より選択される少なくとも一種の樹脂が挙げられる。これらの熱硬化性樹脂は金属端子３０の表面を構成する金属材料（例えば、アルミニウム及びニッケル）に対する優れた密着性を有するとともに、優れた耐熱性を有する。
　端子用樹脂フィルム４０に採用する熱可塑性樹脂として、ＰＥＴ、上記ＰＥＴ系樹脂、ナイロン、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ塩化ビニリデン、ポリアミド樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリフェニレンスルファイド、ポリエーテルイミド、ポリスルフォン、フッ素樹脂、ポリアミドイミド及びアセチルセルロースからなる群より選択される少なくとも一種の樹脂を採用すればよい。これらの熱可塑性樹脂は金属端子３０の表面を構成する金属材料（例えば、アルミニウム及びニッケル）に対する優れた密着性を有するとともに、優れた耐熱性を有する。
　端子用樹脂フィルム４０は、単層構造であっても多層構造であってもよい。端子用樹脂フィルム４０が単層構造である場合（図５（ａ）参照）、端子用樹脂フィルム４０を構成する樹脂組成物はＰＥＴ、ポリフェニレンスルファイド、ウレタン樹脂及びエポキシ樹脂からなる群より選ばれる一種の熱可塑性樹脂及び／又はウレタン樹脂及びエポキシ樹脂からなる群より選ばれる一種の熱硬化性樹脂であることが好ましい。これらの樹脂からなるフィルムを端子用樹脂フィルム４０として使用することで、金属端子３０に対する密着性（ヒートシール時に樹脂組成物が程度に流動すること）と、金属端子３０の絶縁性（ヒートシール時に樹脂組成物が流動し過ぎないこと）とを両立しやすいという効果が奏される。
　端子用樹脂フィルム４０が多層構造である場合、端子用樹脂フィルム４０は、融解ピーク温度が１６０～２７０℃のＰＥＴ及び／又はＰＥＴ系樹脂あるいは融解ピーク温度が２６０～３００℃のポリフェニレンスルファイド（ＰＰＳ）からなる第一の層４０ａと、第一の層４０ａの金属端子３０と対面する側の表面に形成された熱硬化性樹脂又は融解ピーク温度が１６０～２７０℃の熱可塑性樹脂からなる第二の層４０ｂとを備える構成とすることができる（図５（ｂ）参照）。第一の層４０ａを構成する樹脂として、融解ピーク温度が十分に高いＰＥＴ及び／又はＰＥＴ系樹脂あるいはＰＰＳを採用することで、ヒートシール時に第一の層４０ａが融解しないため、金属端子３０の優れた絶縁性を達成できる。第一の層４０ａを構成する樹脂（ＰＥＴ及び／又はＰＥＴ系樹脂）の融解ピーク温度は２１０℃以上であってもよい。第二の層４０ｂを構成する樹脂（ＰＥＴ及び／又はＰＥＴ系樹脂）の融解ピーク温度は２００℃以上であってもよい。第一の層４０ａの融解ピーク温度ＳＡと第二の層４０ｂの融解ピーク温度ＳＢの差（ＳＡ－ＳＢ）は、好ましくは１０℃以上であり、より好ましくは２０～１００℃である。この温度差が１０℃以上であることで、金属端子３０の優れた絶縁性を達成できる。
　第一の層４０ａの厚さは好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは２０～２００μｍである。第一の層４０ａの厚さが５μｍ以上であることで絶縁性を確保しやすく、他方、５００μｍ以下であることで低コスト化を図ることができる。第二の層４０ｂの厚さは好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは２０～２００μｍである。第二の層４０ｂの厚さが５μｍ以上であることで密封性を確保しやすく、他方、５００μｍ以下であることで低コスト化を図ることができる。
　端子用樹脂フィルム４０が第一及び第二の層４０ａ，４０ｂを備える多層構造である場合、第一の層４０ａにおける第二の層４０ｂが形成されている側と反対側の表面に形成された第三の層４０ｃを更に備えてもよい（図５（ｃ）参照）。第三の層４０ｃは、熱硬化性樹脂又は融融解ピーク温度が１６０～２７０℃の熱可塑性樹脂からなる構成とすることができる。
　第一の層４０ａが熱硬化性樹脂からなる場合、第二の層４０ｂとして第一の層４０ａを構成する熱硬化性樹脂よりも流動性が高い熱硬化性樹脂を採用することが好ましい。かかる構成により、ヒートシール時に第二の層４０ｂによって金属端子３０に対する優れた密着性を達成できる。更に、第三の層４０ｃとして、第一の層４０ａを構成する熱硬化性樹脂よりも流動性が高い熱硬化性樹脂を採用してもよい。かかる構成により、密封性がより一層優れる蓄電装置１００を得ることができる。
　第三の層４０ｃの厚さは好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは２０～２００μｍである。第三の層４０ｃの厚さが５μｍ以上であることで密封性を確保しやすく、他方、５００μｍ以下であることで低コスト化を図ることができる。
　以上、本開示の実施形態について詳述したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態においては、外装材２０が適用される蓄電装置として電固体電池を例示したが、外装材２０をその他の蓄電装置（例えば、リチウムイオン電池）に適用に適用してもよい。
　以下、実施例に基づいて本開示をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
＜外装材の作製＞
（実施例１）
　基材層として、融解ピーク温度が３００℃の高耐熱ポリアミドフィルム（厚さ：２５μｍ）を準備した。金属箔層として、アルミニウム箔（厚さ：４０μｍ）を準備した。内層として、融解ピーク温度が２５５℃のＰＥＴフィルム（厚さ：７５μｍ、単層構造）を準備した。基材層と金属箔層とを熱硬化性接着剤（ポリエステルウレタン系）で貼り合わせるとともに、これと同じ接着剤で金属箔層と内層とを貼り合わせることによって本実施例に係る外装材を得た。
（実施例２）
　基材層として、高耐熱ポリアミドフィルムの代わりに融解ピーク温度が２９０℃のＰＰＳフィルム（厚さ：１００μｍ）を使用したことの他は、実施例１と同様にして本実施例に係る外装材を得た。
（実施例３）
　ポリエステルウレタン系の熱硬化性接着剤を使用する代わりに、エポキシ系の熱硬化性接着剤を使用したことの他は、実施例１と同様にして本実施例に係る外装材を得た。
（実施例４）
　ポリエステルウレタン系の熱硬化性接着剤を使用する代わりに、ポリプロピレン系接着剤（融解ピーク温度：８５℃）を使用したことの他は、実施例１と同様にして本実施例に係る外装材を得た。
（比較例１）
　基材層として、融解ピーク温度が２２５℃のナイロンフィルム（厚さ：２５μｍ）を準備した。金属箔層として、アルミニウム箔（厚さ：４０μｍ）を準備した。内層として、融解ピーク温度が１４０℃のポリプロピレン系フィルム（厚さ：７５μｍ、単層構造）を準備した。基材層と金属箔層とをポリプロピレン系接着剤（融解ピーク温度：８５℃）で貼り合わせるとともに、これと同じ接着剤で金属箔層と内層とを貼り合わせることによって本比較例に係る外装材を得た。
（比較例２）
　基材層として、高耐熱ポリアミドフィルムの代わりに融解ピーク温度が２５５℃のＰＥＴフィルム（厚さ：２５μｍ）を使用したことの他は、実施例１と同様にして本比較例に係る外装材を得た。
＜シール強度の評価＞
　各例で作製した外装材を、６０ｍｍ×８０ｍｍのサイズに２枚切り取り、短辺同士を合わせ、２８０℃、面圧０．５ＭＰａ、時間１０秒の条件で短辺をヒートシールした。ヒートシールした部分を１５ｍｍ幅に切り取ることによって測定用試料を得た。各試料について以下の条件で高温条件下でのシール強度を測定した。
　　測定装置：ＩＮＳＴＲＯＮ社製万能材料試験機
　　測定温度：１５０℃
　　測定タイミング：試料を１５０℃の温度条件下に投入してから５経過後に測定を開始した。
　　測定方法：ＪＩＳ　Ｋ６８５４－２：１９９０「接着剤－はく離接着強さ試験－第２部：１８０度はく離」に記載の方法に準拠（剥離方法：Ｔ字、剥離速度５０ｍｍ／分）して剥離強度（ヒートシール強さ）を測定した。評価は以下の基準に従って行った。表１及び表２に結果を示す。
　「Ａ」：剥離強度が１０Ｎ／１５ｍｍ以上
　「Ｂ」：剥離強度が１０Ｎ／１５ｍｍ未満
＜外観の評価＞
　シール強度の評価後のサンプルのヒートシール部を目視で確認することによって外観の評価を行った。評価は以下の基準に従って行い、評価Ｃを不適とした。表１に結果を示す。
　「Ａ」：シール直後に基材層の外観に融解が認められず、また変色も認められない。
　「Ｂ」：シール直後に基材層の外観に融解が認められないものの、変色が認められる。
　「Ｃ」：シール直後に基材層の外観に融解が認められる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　本開示によれば、優れた外観の蓄電装置を製造するのに有用であり且つ耐熱性に優れる外装材及びこれを用いた蓄電装置が提供される。
１０…蓄電装置本体、１１…基材層、１２ａ…第一の接着層、１５…バリア層（金属箔層）、１２ｂ…第二の接着層、１８…内層、１８ａ…第一の層、１８ｂ…第二の層、１８ｃ…第三の層、２０…外装材、３０…金属端子（電流取出し端子）、４０…端子用樹脂フィルム、１００…蓄電装置

Claims (14)

  1. 　蓄電装置用外装材であって、
    　基材層と、
    　第一の接着層と、
    　金属箔層と、
    　第二の接着層と、
    　ポリエステル系樹脂を含む内層と、
    をこの順で備える積層構造を有し、
    　前記内層は、１６０～２８０℃の範囲に、示差走査熱量計により測定される融解時の融解ピーク温度を有し、
    　前記基材層は、前記内層の融解ピーク温度よりも高い融解ピーク温度を有する、外装材。
  2. 　全固体電池用である、請求項１に記載の外装材。
  3. 　前記内層が単層構造である、請求項１又は２に記載の外装材。
  4. 　前記内層が多層構造を有し、
    　ポリエステル系樹脂を含み且つ融解ピーク温度が１７０～２８０℃である第一の層と、
    　前記第一の層の内側の表面上に形成されており、熱硬化性樹脂を含む第二の層と、
    を有する多層構造である、請求項１又は２に記載の外装材。
  5. 　前記内層が多層構造を有し、
    　ポリエステル系樹脂を含み且つ融解ピーク温度が１７０～２８０℃である第一の層と、
    　前記第一の層の内側の表面上に形成されており、ポリエステル系樹脂を含む第二の層と、
    を有する多層構造であり、
    　前記第二の層は、１６０～２７０℃の範囲であり且つ前記第一の層の融解ピーク温度よりも低い融解ピーク温度を有する、請求項１又は２に記載の外装材。
  6. 　前記第一の層の融点ＴＡと前記第二の層の融点ＴＢとの差ＴＡ－ＴＢが１０℃以上である、請求項５に記載の外装材。
  7. 　前記第一の層における前記第二の層が形成されている側と反対側の表面に形成された第三の層を更に備え、
    　前記第三の層は、ポリエステル系樹脂を含み、１６０～２７０℃の範囲であり且つ前記第一の層の融解ピーク温度よりも低い融解ピーク温度を有する、請求項４～６のいずれか一項に記載の外装材。
  8. 　前記第一の層における前記第二の層が形成されている側と反対側の表面に形成された第三の層を更に備え、
    　前記第三の層は、熱硬化性樹脂を含む、請求項４～６のいずれか一項に記載の外装材。
  9. 　前記ポリエステル系樹脂がポリエチレンテレフタラート及びポリエチレンテレフタラート系樹脂の少なくとも一方である、請求項１～８のいずれか一項に記載の外装材。
  10. 　前記ポリエチレンテレフタラート系樹脂は、エチレングリコールに由来する構造単位及びテレフタル酸に由来する構造単位と、その他の構造単位とを含み、
    　前記その他の構造単位の由来となる二価アルコール成分がネオペンチルグリコール、１，４－ブタジオール及びジエチレングリコールからなる群から選ばれる少なくとも一種である、請求項９に記載の外装材。
  11. 　前記ポリエチレンテレフタラート系樹脂は、エチレングリコールに由来する構造単位及びテレフタル酸に由来する構造単位と、その他の構造単位とを含み、
    　前記その他の構造単位の由来となる酸成分がイソフタル酸、アジピン酸及びセバシン酸からなる群から選ばれる少なくとも一種である、請求項９又は１０に記載の外装材。
  12. 　前記第一の接着層及び前記第二の接着層が熱硬化性接着剤の硬化物からなる、請求項１～１１のいずれか一項に記載の外装材。
  13. 　蓄電装置本体と、
    　前記蓄電装置本体から延在する電流取出し端子と、
    　前記電流取出し端子を挟持し且つ前記蓄電装置本体を収容する、請求項１～１２のいずれか一項に記載の外装材と、
    を備える蓄電装置。
  14. 　全固体電池である、請求項１３に記載の蓄電装置。
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