WO2021069232A1 - Verfahren zur parameterschätzung in einem impedanz-modell einer lithiumionenzelle - Google Patents

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Christopher Wagner
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Definitions

  • the invention relates to a method for determining the parameters of an equivalent circuit diagram for representing the impedance of a lithium-ion cell, as well as a
  • Electrochemical impedance spectroscopy is an established method that can be used, among other things, to characterize lithium ion cells.
  • an excitation signal to the cell, which can be an alternating current signal (I (t), galvanostatic) or an alternating voltage signal (U (t), potentiostatic), the measurement of the corresponding response signal (U (t) or I (t) )) and the calculation of the generally complex impedance Z from the excitation signal and the response signal as U (t) / I (t).
  • an excitation signal can be an alternating current signal (I (t), galvanostatic) or an alternating voltage signal (U (t), potentiostatic
  • the calculation of the generally complex impedance Z from the excitation signal and the response signal as U (t) / I (t) To record a spectrum, the frequency of the excitation signal can be varied, or several frequencies can be superimposed. Alternatively, a pulse that represents a superposition of many frequencies can also be used, and the spectrum is obtained by Fourier transformation.
  • the analysis of the measured impedance or the impedance spectrum can be model-based with the help of equivalent circuit diagrams ("equivalent circuit") consisting of components with a defined impedance, in particular ohmic resistances R, capacitance elements C (“capacitor”) and inductance elements L ("coil”).
  • equivalent circuit diagrams consisting of components with a defined impedance, in particular ohmic resistances R, capacitance elements C (“capacitor”) and inductance elements L (“coil”).
  • Warburg elements W can also be added.
  • the electrode of an electrochemical cell is typically modeled at least as an RC element, where C should reflect the capacitance of the electrochemical double layer at the electrode interface and R the charge transfer resistance.
  • the electrical resistance of the electrolyte is given as the series resistance Rs.
  • a lithium ion cell has two electrodes, so the equivalent circuit diagram can include at least two RC elements and a series resistor, for example. However, simplified models with a single RC element and a series resistor are also possible.
  • the models can have a serial inductance L in order to take into account the inductance of the supply lines and the geometric structure, which is also included in the measurement result of an electronic evaluation system. Although the physical significance of L about the processes in the cell is low, an error would arise due to the superposition in the frequency range with components of other RC elements if this inductance were neglected.
  • Another area of application in addition to quality control during production is the diagnosis of the cell condition of cells in use, for example to determine their aging condition and to determine whether the cell needs to be replaced.
  • the cell can, for example, be disconnected from the network at specified maintenance intervals in the laboratory or workshop, brought to a defined state of charge (SOC) and a defined temperature (T) and then examined using EIS.
  • SOC state of charge
  • T defined temperature
  • the battery management system should preferably be able at any time to use the current and voltage data to provide a model-based forecast of the aging status of the cell. For this it is necessary to be able to determine the model parameters during operation.
  • either the SOC or T values present in each case must be measured independently and flow into the forecast together with the impedance parameters, or they must also be predicted from the impedance model.
  • the reliability of the forecast is limited by the limited measurement accuracy for SOC and T, in the second Case due to the additional degrees of freedom of the system with regard to SOC and T, which reduce the quality of the fit or the numerical parameter determination.
  • a method for determining the parameters of an equivalent circuit diagram for representing the impedance of a Lithium ion cell comprising at least one RC element with an ohmic resistance Ri and a capacitance Ci and a series resistance Rs, and the parameters include at least Rs, Ri and Ci, wherein the method includes the following steps:
  • the equivalent circuit diagram preferably also has a series inductance L, which takes into account the possible influence of the inductance of the electrical structure. It can be included in the model as a predetermined fixed parameter or, like the series resistance Rs, can be determined by measurement.
  • FIG. 1 schematically shows a method of the prior art for determining the parameters Rs, Ri and Ci of an impedance model which comprises a series resistor and an RC element.
  • the impedance is calculated on the basis of the voltage and current signal, and all three parameters are determined numerically from the impedance data obtained.
  • Figure 2 shows schematically the method according to the invention.
  • a high frequency e.g. 500 Hz
  • the impedance of the RC element disappears, so that the series resistance can be determined directly in a separate measurement.
  • Rs no longer has to be determined by the estimation algorithm, but flows in as an additional input signal in addition to the current and voltage signal, thus improving the estimation of Ri and Ci.
  • FIG. 3 schematically shows the plot of the real and imaginary parts of the impedance (Nyquist plot) of an RC element with and without series resistance (Rs-RC or RC model) for different frequencies.
  • the series resistance RS causes a shift along the Re (Z) axis.
  • FIG. 4 shows schematically the plot of the real and imaginary parts of the impedance of an RC element with series resistance and series inductance (L-Rs-RC model) for different frequencies.
  • the series inductance causes Im (Z) to be shifted by icoL (i.e. "down" on the -Im (Z) axis), so that increasing deviations from the Rs-RC model occur at high frequencies.
  • FIG. 5 schematically shows the method according to the invention for an L-Rs-RC model. Detailed description
  • lithium-ion cells can be modeled by an equivalent circuit diagram that includes at least one RC element and a series resistor Rs.
  • the series resistance R s essentially reflects the electrolyte conductivity, which in turn depends mainly on the temperature and the state of aging (SOH).
  • SOH state of aging
  • the RC element is used to model the electrode processes, where C indicates the double-layer capacitance and R the resistance when the charge is transferred. R and C can depend on the temperature, the state of aging and also the state of charge (SOC), which influences the electrochemical potential of the electrode.
  • model parameters are understood to mean, in particular, the resistance values, capacitances, inductances and possibly also Warburg elements of the circuit elements occurring in the equivalent circuit diagram.
  • the model parameters thus include the resistance value of the series resistance Rs (which is determined according to the invention by measurement) as well as the capacitance Ci and the resistance Ri of the at least one RC element.
  • the equivalent circuit in the method according to the invention preferably has a serial inductance L that for example, as a previously determined fixed value (apparatus constant) can flow into the model, or also, like the series resistance Rs, can be determined by impedance measurement.
  • additional parameters such as C2 and R2 can also be added for a second RC element, possibly also further RC elements or Warburg elements A w .
  • the present invention is based on the fact that at high frequencies the contributions of the RC elements (including any Warburg elements that may be included) become negligible.
  • the impedance is then essentially determined by the electrolyte resistance as well as by the electrical resistance and inductivity of the metallic conductors involved (conductor foils, cabling, etc.).
  • the series resistance therefore does not have to be estimated as a further parameter by fitting to the current and voltage data, as illustrated in FIG. 1, which represents an additional degree of freedom and reduces the accuracy of the estimation.
  • Rs is measured explicitly and is incorporated into the model as a fixed parameter (see FIG. 2). This reduces the number of degrees of freedom (i.e. the parameters to be determined by the fit) and the accuracy of the estimation can be improved.
  • the inductance L can be set as a previously known constant that was determined, for example, by a separate measurement and is included in the model as a fixed parameter.
  • the inductance impedance (icoL) can simply be calculated and subtracted from the measured value, and then the process continues in the same way as in the Rs-RC model.
  • the inductance L can also be determined by measuring the impedance.
  • the first measurement can also detect the imaginary part and be carried out at a high frequency of, for example, 1 kHz or more, preferably 5 kHz or more. If the frequency is high enough, the RC element is again largely decoupled, so that the real part of the impedance is approximately Rs and the The imaginary part corresponds approximately to -icoL (see point f2 in FIG. 4). This allows Rs and L to be determined from the real and imaginary part of the impedance. The value of L thus obtained can then be used to calculate the impedance contribution of the inductance in the further measurements at lower frequencies, which in turn is subtracted in order to continue the method in the same way as in the Rs-RC model.
  • a measurement of the real part and imaginary part can be carried out at two or more frequencies (e.g. fi and f2 in FIG. 4) , and L is determined from the measured impedance values by fitting, whereby, for example, current estimated values for Ri and Ci can initially be used as a basis, which can then be iteratively refined.
  • f2 is preferably at least 5 times fi, in particular at least 10 times, or can, for example, also correspond to the highest frequency that can be measured by the measuring arrangement used, and is, for example, more than 1 kHz, preferably at least 5 kHz.
  • f 4 is the lowest frequency and is preferably in the range of 0, lf 3 , for example between 10 to 50 Hz.
  • the values for fi, f 2 , f 3 and f 4 can be determined from the initial or current estimated values of the parameters of the L-Rs-RC model, taking SOC and temperature into account.
  • the initially selected frequencies can then be retained with a view to simplifying the measurement, or they can be continuously adapted to the parameters estimated in the method according to the invention or the changes in SOC and temperature. It is also possible, for example, to retain the boundary values f 2 and f 4 and only adapt fi and f 3 to the changed estimated values.
  • each RC element When plotting the impedance for different frequencies, each RC element provides a circle with a different time constant t and thus a different position in the plot according to FIG. 3.
  • the decisive factor is that the above formula applies to each RC element and if the frequency is sufficiently high
  • the excitation frequency of the series resistance can be determined directly from the real part of the impedance.
  • a new measurement of the impedance Z Ges can then be carried out at a lower frequency w.
  • the previously measured value Rs and the contribution of the inductance are subtracted from Z Ges in order to obtain the impedance of the RC element, Z RC (R I C I , CO) ZU.
  • Ri and Ci can be calculated directly using the above equations.
  • only the real part or only the amount at a first frequency CO I and additionally the real part or the amount at a second frequency O 2 can be measured; in any case, a system will be using get two equations and two unknowns from which Ri and Ci can then be calculated.
  • f 5 can be determined, for example, from the current estimated parameter set of the model, and can be adapted to the changed estimated values if necessary.
  • the contribution from R s and possibly from L is subtracted from the measured impedance values, and the remaining model parameters are calculated from the result. If an analytical solution cannot be considered, for example because the associated system of equations is over- or under-determined, the parameters can also be numerically determined using conventional fitting methods (e.g. least squares fitting).
  • the impedance can be measured by applying an oscillating current signal (I (t), galvanostatic) or voltage signal (U (t), potentiostatic) to the cell as the excitation signal and measuring the corresponding response signal U (t) or I (t) becomes.
  • the impedance can then be calculated as U (t) / I (t) and is generally complex. Since devices for voltage monitoring are typically provided on each cell in conventional battery systems, it is preferred according to the invention to use a current signal as the excitation signal and to measure the voltage as the response signal
  • the excitation signal can comprise a single frequency or a superposition of multiple frequencies, and it can be applied to the cell continuously or in a pulsed manner.
  • the frequencies are not particularly limited and can be, for example, in the range of 10 Hz to 10 kHz.
  • the series resistance Rs and, if applicable, the inductance L are measured at a frequency of 300 Hz or more, preferably 500 Hz to 5 kHz.
  • w is well above the reciprocal time constants of the RC elements involved, so that Rs can be read from the real part of the impedance and L can be calculated from the imaginary part.
  • one or more impedance measurements are also carried out at correspondingly lower frequencies, so that w is preferably in the range of the reciprocal time constants of the circuit elements involved.
  • one or more measurements can be carried out at frequencies in the range from 10 to 200 Hz, preferably 20 to 100 Hz.
  • the frequencies can either be predetermined, for example using the time constants calculated from the initial model parameters, or they can be continuously adapted to the parameters estimated by the method according to the invention. With each measurement, the real and imaginary parts or the magnitude and phase of the impedance are determined.
  • the method according to the invention is typically part of a battery monitoring method for predicting the state of aging and forecasting the future performance characteristics of lithium ion cells, which in the Management system of a battery system (BMS) is implemented.
  • BMS Battery System
  • the present invention thus also relates to a model-based battery monitoring method, which is characterized in that the model parameters are determined by the method according to the invention, as well as a battery system which is configured to carry out the method.
  • a battery system for an electrically or hybrid-electrically operated vehicle.
  • a battery system comprises a plurality of lithium ion cells which are controlled by a battery management system (BMS).
  • BMS battery management system
  • the cells are typically connected in groups in series and / or parallel to battery packs and each connected to a cell monitoring unit (CSC) that monitors at least the cell voltage and also controls the charge balancing.
  • CSC cell monitoring unit
  • Each individual cell can be provided with a cell monitoring unit, or a plurality of cells can be connected to a cell monitoring unit. This can have several input channels for voltage measurement in order to be able to monitor the cells connected to it at the same time, or the monitoring can take place via a multiplex method.
  • the entirety of the cells and cell monitoring units is in turn monitored by a battery management unit (BCU, Battery Control Unit).
  • BCU Battery Control Unit
  • the excitation signal for the impedance measurement is preferably impressed as an alternating current signal, which can be done line by line, for example via the balancing current, or globally from the outside.
  • a first excitation signal with a frequency above 300 Hz for measuring R s and at least one further excitation signal with a frequency of 10 to 200 Hz can be provided, or alternatively the required frequencies can be superimposed in a single excitation signal.
  • the response signal is a voltage signal that has the same frequency as the excitation signal, but can optionally be phase-shifted. It can be detected, for example, by the voltage measurement function of the CSC, which is already present.
  • the response signal can be determined from the high-frequency portion of the sampling data recorded during the voltage measurement.
  • the sampling rate should be at least twice the highest excitation frequency, preferably at least four times. Sampling rates of 1-20 kHz are typically sufficient for the method according to the invention.
  • the high-frequency component can be separated off by a high-pass filter, for example, and is recorded using a separate device or a separate measurement input with a suitably high sampling rate and resolution.
  • the impedance values required according to the invention are determined from the excitation signal and the response signal.
  • the battery management system is configured in such a way that it can make a model-based prediction of the state of aging and forecast the future performance characteristics of the individual cells, for which purpose the model parameters that are estimated by the method according to the invention must be known.
  • R s is mainly determined by the electrolyte resistance, which depends on the one hand on the temperature and on the other hand on the state of aging.
  • the temperature can be measured by sensors or determined from the impedance using known methods, so that the temperature influence can be eliminated and the aging state of the electrolyte can be determined.
  • R s Further influencing factors for R s are the contact resistances at the electrodes, which are caused, for example, by delamination, the formation of a cover layer or swelling. These effects can in turn be separated from the electrolyte conductivity due to the different temperature behavior.
  • the RC element models the electrochemical processes on the electrode surface.
  • R represents the charge resistance, which is influenced, for example, by the formation of a cover layer or phase change in the material as well as particle cracking and delamination, but also depends on the temperature and the chemical potential of the active material and thus on the state of charge (SOC).
  • SOC state of charge
  • C stands for the double-layer capacitance and is also influenced, for example, by particle cracking and the associated increase in surface area.
  • the model parameters allow detailed conclusions to be drawn about the aging and health status of the cell, taking into account temperature and SOC. For example, delamination of the electrodes leads to an increase in R s and R to the same extent, while the degradation of the electrolyte essentially increases R s alone. As a result, knowledge of the individual parameters enables a more well-founded statement to be made about the state of health of the cell and thus the estimate of the residual value and remaining service life of the cell can be improved. This makes it possible, for example, to adjust the operating limits of the cell in order to maintain safety and to minimize further aging.
  • FIG. 5 schematically illustrates the structure of a battery system in which the method according to the invention is implemented.
  • the function blocks shown include the impedance measurement and the parameter estimator for each cell, as well as the cell model, with which, for example, the state of aging can be determined or forecast from the parameters as well as from the temperature and SOC data.
  • the functions can be implemented in the same or in different control units. For example, impedance measurement and parameter estimation can be carried out by the cell monitoring units, while the model-based forecast of SOH and further service life is carried out in the BCU.

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bestimmung der Parameter eines Ersatzschaltbildes zur Darstellung der Impedanz einer Lithiumionenzelle, worin das Ersatzschaltbild zumindest einen RC-Glied mit einem Ohm'schen Widerstand R1 und einer Kapazität C1 sowie einen Serienwiderstand RS umfasst, das dadurch gekennzeichnet ist, dass der Serienwiderstand RS durch Impedanzmessung bestimmt wird. Weiterhin betrifft die Erfindung ein modellgestütztes Batterieüberwachungsverfahren, das das Parameterbestimmungsverfahren einsetzt sowie ein Batteriesystem, das eine Mehrzahl von Lithiumionenzellen und ein Batteriemanagementsystem (BMS) umfasst, worin das BMS für die Durchführung des Verfahrens konfiguriert ist.

Description

Verfahren zur Parameterschätzung in einem Impedanz- Modell einer Lithiumionenzelle
Technisches Gebiet
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Ermittlung der Parameter eines Ersatzschaltbildes zur Darstellung der Impedanz einer Lithiumionenzelle, sowie ein
Batterieüberwachungsverfahren und ein Batteriesystem, das das Verfahren einsetzt.
Technischer Hintergrund
Die Elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) ist ein etabliertes Verfahren, das unter anderem zur Charakterisierung von Lithiumionenzellen eingesetzt werden kann.
Es beinhaltet die Anwendung eines Anregungssignals auf die Zelle, das ein Wechselstromsignal (I(t), galvanostatisch) oder ein Wechselspannungssignal (U(t), potentiostatisch) sein kann, die Messung des entsprechenden Antwortsignals (U(t) bzw. I(t)) und die Berechnung der im Allgemeinen komplexen Impedanz Z aus dem Anregungssignal und dem Antwortsignal als U(t)/I(t). Zur Aufnahme eines Spektrums kann die Frequenz des Anregungssignals variiert werden, oder es können mehrere Frequenzen überlagert sein. Alternativ kann auch ein Puls, der eine Überlagerung vieler Frequenzen darstellt, eingesetzt werden, und das Spektrum wird durch Fourier-Transformation erhalten .
Die Analyse der gemessenen Impedanz bzw. des Impedanzspektrums kann modellbasiert mit Hilfe von Ersatzschaltbildern („Equivalent Circuit") erfolgen, die aus Bauteilen mit definierter Impedanz, insbesondere Ohm'schen Widerständen R, Kapazitanz-Elementen C („Kondensator") und Induktanz-Elementen L („Spule") zusammengesetzt sind. Im Fall von elektrochemischen Systemen, in denen die Diffusionsgeschwindigkeit der Ladungsträger bei der elektrischen Leitung eine Rolle spielt, können noch sogenannte Warburg-Elemente W hinzukommen.
Die Elektrode einer elektrochemischen Zelle wird typischerweise zumindest als RC-Glied modelliert, worin C die Kapazitanz der elektrochemischen Doppelschicht an der Elektrodengrenzfläche und R den Ladungstransfer-Widerstand widerspiegeln soll. Der elektrische Widerstand des Elektrolyten wird als Serienwiderstand Rs wiedergegeben. Eine Lithiumionenzelle besitzt zwei Elektroden, daher kann das Ersatzschaltbild beispielsweise zumindest zwei RC-Glieder und einen Serienwiderstand umfassen. Vereinfachte Modelle mit einem einzigen RC-Glied und einem Serienwiderstand sind jedoch ebenfalls möglich. Weiterhin können die Modelle eine serielle Induktivität L aufweisen, um der Induktanz der Zuleitungen und des geometrischen Aufbaus Rechnung zu tragen, die ebenfalls in das Messergebnis einer Auswerteelektronik eingeht. Zwar ist die physikalische Aussagekraft von L über die Vorgänge in der Zelle gering, doch entstünde durch die Überlagerung im Frequenzbereich mit Anteilen weiterer RC-Glieder ein Fehler, wenn diese Induktanz vernachlässigt würde.
Durch Fitten der Modell-Parameter (d.h., von Rs, den verschiedenen R und C der RC-Glieder, usw.) an das gemessene Impedanzspektrum können Rückschlüsse auf die internen Vorgänge in der Zelle, beispielsweise auf die Elektrolytleitfähigkeit und die Kinetik der Elektrodenvorgänge, geschlossen werden, was letztlich eine Diagnose des Zellzustandes ermöglicht.
Eine solche Technik kann bei der Herstellung und Qualitätskontrolle von Lithiumionenzellen zum Einsatz kommen. Hierbei wird beispielsweise auf die US 2009/0096459 verwiesen, die ein Verfahren zur Messung der Frequenzabhängigkeit der Impedanz beschreibt, um die Mobilität der Ladungen auf der Oberfläche der negativen und der positiven Elektrode einer Lithiumionenzelle zu bestimmen. Dabei kommen spezielle Verfahren zur Erstellung von Ersatzschaltbildern und Bestimmung der Parameter zur Modellierung des Zellverhaltens zum Einsatz.
Ein weiterer Anwendungsbereich neben der Qualitätskontrolle bei der Herstellung ist die Diagnose des Zellzustands von im Gebrauch befindlichen Zellen, etwa um deren Alterungszustand festzustellen und zu ermitteln, ob die Zelle ausgetauscht werden muss. Hierzu kann die Zelle beispielsweise in vorgegebenen Wartungsintervallen im Labor oder in der Werkstatt vom Netz getrennt, auf einen definierten Ladungszustand (SOC) und eine definierte Temperatur (T) gebracht und dann mittels EIS untersucht werden.
Aufgabenstellung
Insbesondere wenn die Zelle starken und schwankenden Belastungen ausgesetzt ist, wie sie etwa beim Einsatz in elektrisch betriebenen Fahrzeugen Vorkommen, ist es wünschenswert, wenn die Diagnose mittels EIS auch online im laufenden Betrieb erfolgen kann. Vorzugsweise soll das Batteriemanagementsystem (BMS) jederzeit in der Lage sein, modellbasiert anhand der Strom- und Spannungsdaten unter Verwendung eine Prognose über den Alterungszustand der Zelle abzugeben. Dazu ist es nötig, die Modellparameter im laufenden Betrieb bestimmen zu können.
Im Gegensatz zum oben skizzierten stationären Test im Labor oder in der Werkstatt tritt hierbei jedoch die Schwierigkeit auf, dass die Zelle nicht ohne weiteres auf einen definierten Zustand hinsichtlich SOC und T gebracht werden kann.
Stattdessen müssen entweder der jeweils vorliegende SOC- bzw. T-Werte unabhängig gemessen werden und fließen zusammen mit den Impedanzparametern in die Prognose ein, oder sie müssen ebenfalls aus dem Impedanzmodell vorhergesagt werden. Im ersten Fall wird die Zuverlässigkeit der Prognose durch die begrenzte Messgenauigkeit für SOC und T begrenzt, im zweiten Fall durch die zusätzlichen Freiheitsgrade des Systems bezüglich SOC und T, die die Güte des Fits bzw. der numerischen Parameterbestimmung verringern.
Neben diesen prinzipiellen Schwierigkeiten der erhöhten Komplexität bei reduzierter Präzision der Randbedingungen bezüglich T und SOC sind auch praktische Gesichtspunkte relevant, etwa in Bezug auf die hohe Anforderung an die Signalqualität und Synchronizität von Strom- und Spannungssignal, die erforderlichen Datenraten bei der Signalaufnahme oder die nötige Rechenleistung zur Optimierung der Parameter. Bei der Diagnose im laufenden Betrieb müssen diese Faktoren durch die Bordelektronik, etwa durch das Batteriemanagementsystem (BMS) bereitgestellt werden. Es kann nicht auf eine dedizierte Labor-EIS-Vorrichtung zurückgegriffen werden, die grundsätzlich beliebig hohe Signalqualität, Synchronizität und Rechenleistung liefern kann.
Insgesamt besteht bei der Online-Parameterbestimmung im laufenden Betrieb somit die Schwierigkeit, dass einerseits die Komplexität aufgrund der zusätzlichen freien bzw. zu messenden Parameter SOC und T zunimmt und andererseits die Leistungsfähigkeit der zur Verfügung stehenden Mess- und Auswertungseinrichtungen im Hinblick auf Signalqualität, Synchronizität und Rechenleistung begrenzt ist.
In Anbetracht dieser Problematik besteht Bedarf für Verfahren zur Ermittlung der Modellparameter des Ersatzschaltbildes mit reduzierter Komplexität, das eine verbesserte Zuverlässigkeit der Online-Diagnose einer Lithiumionenzelle im laufenden Betrieb ermöglicht.
Zusammenfassung der Erfindung
Zur Lösung der obigen Aufgabenstellung wird erfindungsgemäß ein Verfahren zur Ermittlung der Parameter eines Ersatzschaltbildes zur Darstellung der Impedanz einer Lithiumionenzelle bereitgestellt, worin das Ersatzschaltbild zumindest ein RC-Glied mit einem Ohm'sehen Widerstand Ri und einer Kapazität Ci sowie einen Serienwiderstand Rs umfasst, und die Parameter zumindest Rs, Ri und Ci umfassen, worin das Verfahren die folgenden Schritte enthält:
(a) Durchführung einer ersten Messung, um zumindest den Realteil und wahlweise auch den Imaginärteil der Impedanz der Zelle bei einer ersten Frequenz oberhalb von 300 Hz zu bestimmen;
(b) Ermittlung des Serienwiderstands Rsaus dem gemessenen Realteil der Impedanz;
(c) Durchführung mindestens einer weiteren Messung, um Realteil und Imaginärteil und/oder Betrag und Phase der Impedanz der Zelle bei mindestens einer weiteren Frequenz, die niedriger ist als die erste Frequenz, zu bestimmen;
(d) Subtraktion zumindest des Serienwiderstand Rs vom Ergebnis der weiteren Messung(en);
(e) Ermittlung der übrigen Modellparameter, einschließlich Ri und Ci aus dem Ergebnis.
Vorzugsweise weist das Ersatzschaltbild (Impedanzmodell) auch eine Serieninduktivität L auf, die dem möglichen Einfluss der Induktanz des elektrischen Aufbaus Rechnung trägt. Sie kann als vorbestimmter Fixparameter in das Modell eingehen oder wie auch der Serienwiderstand Rs durch Messung bestimmt werden.
Weitere Gesichtspunkte der Erfindung betreffen ein Batterieüberwachungsverfahren, in dem ein Impedanzmodell zum Einsatz kommt, dessen Parameter durch das erfindungsgemäße Verfahren ermittelt werden, ein Batteriemanagementsystem, in dem das Batterieüberwachungsverfahren implementiert ist, sowie ein Batteriesystem, das das Batteriemanagementsystem umfasst. Kurze Beschreibung der Zeichnungen
Figur 1 zeigt schematisch ein Verfahren des Standes der Technik zur Ermittlung der Parameter Rs, Ri und Ci eines Impedanzmodells, das einen Serienwiderstand und ein RC-Glied umfasst. Auf Basis des Spannungs- und Stromsignals wird die Impedanz berechnet, und alle drei Parameter werden aus den erhaltenen Impedanz-Daten numerisch ermittelt.
Figur 2 zeigt schematisch das erfindungsgemäße Verfahren. Bei hoher Frequenz (z.B. 500 Hz) verschwindet die Impedanz des RC- Gliedes, so dass der Serienwiderstand in einer separaten Messung direkt ermittelt werden kann. Rs muss nicht mehr durch den Schätzalgorithmus bestimmt werden, sondern fließt als zusätzliches Eingangssignal neben dem Strom- und Spannungssignal ein, und verbessert so die Abschätzung von Ri und Ci.
Figur 3 zeigt schematisch die Auftragung von Real- und Imaginärteil der Impedanz (Nyquist-Plot) eines RC-Gliedes mit und ohne Serienwiderstand (Rs-RC- bzw. RC-Modell) für unterschiedliche Frequenzen. Die Auftragung hat idealisiert die Form eines Kreisbogens, dessen Scheitelpunkt bei w = 1/RiCi = l/t liegt, worin t die Zeitkonstante des RC-Gliedes darstellt; die linke Seite des Kreisbogens zeigt die Impedanz bei höheren Frequenzen und die rechte Seite bei niedrigeren Frequenzen. Der Serienwiderstand RS bewirkt eine Verschiebung entlang der Re(Z)-Achse.
Figur 4 zeigt schematisch die Auftragung von Real- und Imaginärteil der Impedanz eines RC-Gliedes mit Serienwiderstand und Serieninduktivität (L-Rs-RC-Modell) für unterschiedliche Frequenzen. Die Serieninduktivität bewirkt eine Verschiebung von Im(Z) um icoL (d.h. nach „unten" auf der -Im (Z)-Achse), so dass bei hohen Frequenzen zunehmende Abweichungen vom Rs-RC-Modell auftreten.
Figur 5 zeigt schematisch das erfindungsgemäße Verfahren für ein L-Rs-RC-Modell. Detaillierte Beschreibung
Allgemeines
Wie oben im Abschnitt zum technischen Hintergrund ausgeführt, können Lithiumionenzellen durch ein Ersatzschaltbild modelliert werden, das zumindest ein RC-Glied und einen Serienwiderstand Rs umfasst. Der Serienwiderstand Rs spiegelt im Wesentlichen die Elektrolyt-Leitfähigkeit wieder, die ihrerseits hauptsächlich von der Temperatur und vom Alterungszustand (SOH) abhängt. Das RC-Glied dient zur Modellierung der Elektrodenvorgänge, wobei C die Doppelschicht-Kapazität und R den Widerstand beim Ladungsübertritt angibt. R und C können von der Temperatur, dem Alterungszustand und auch dem Ladungszustand (SOC) abhängen, der das elektrochemische Potential der Elektrode beeinflusst .
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Ermittlung der Modellparameter eines solchen Impedanzmodells. Unter Modellparametern werden hierbei insbesondere die Widerstandswerte, Kapazitäten, Induktivitäten und gegebenenfalls auch Warburg-Elemente der im Ersatzschaltbild vorkommenden Schaltungselemente verstanden. Somit umfassen die Modellparameter den Widerstandswert des Serienwiderstands Rs (der erfindungsgemäß durch Messung ermittelt wird) sowie die Kapazität Ci und der Widerstand Ri des mindestens einen RC- Gliedes .
Des Weiteren kann bei höheren Frequenzen (mehr als 100Hz) bereits mit Einflüssen der Induktanz gerechnet werden. Die Induktanz wird durch die räumliche Anordnung der beteiligten metallischen Leiter (Ableiterfolien, Verkabelung, usw.) bestimmt und ist im Wesentlichen unabhängig von Temperatur und SOC. Jedoch kann sie abhängig vom Temperaturbereich (bzw. den Werten für Rs, R und C, die wiederum temperaturabhängig sind) den Frequenzbereich der anderen Effekte leicht überlagern. Daher weist das Ersatzschaltbild im erfindungsgemäßen Verfahren vorzugsweise eine serielle Induktanz L auf, die beispielsweise als vorher bestimmter Fix-Wert (Apparatekonstante) in das Modell einfließen kann, oder aber ebenfalls, wie auch der Serienwiderstand Rs, durch Impedanzmessung bestimmt werden kann.
Bei komplexeren Modellen können zudem als weitere Parameter beispielsweise C2 und R2 für ein zweites RC-Glied hinzukommen, gegebenenfalls auch weitere RC-Glieder oder auch Warburg- Elemente Aw.
Die vorliegende Erfindung basiert auf dem Umstand, dass bei hohen Frequenzen die Beiträge der RC-Glieder (einschließlich gegebenenfalls enthaltener Warburg-Elemente) vernachlässigbar werden. Die Impedanz wird dann im Wesentlichen durch den Elektrolytwiderstand sowie durch den elektrischen Widerstand und die Induktivität der beteiligten metallischen Leiter (Ableiterfolien, Verkabelung, usw.) bestimmt.
Im erfindungsgemäßen Verfahren muss der Serienwiderstand folglich nicht als weiterer Parameter durch Fit an die Strom- und Spannungsdaten abgeschätzt werden, wie in Figur 1 illustriert, was einen zusätzlichen Freiheitsgrad darstellt und die Genauigkeit der Abschätzung verringert. Stattdessen wird Rs explizit gemessen und fließt als Fixparameter in das Modell ein (siehe Figur 2). Damit verringert sich die Anzahl der Freiheitsgrade (d.h. der durch den Fit zu bestimmenden Parameter), und die Genauigkeit der Abschätzung kann verbessert werden.
Funktionsprinzip
Das oben skizzierte Funktionsprinzip soll nachfolgend für den einfachsten Fall eines einfachen RC-Gliedes (Ci und Ri) mit Serienwiderstand Rs (Rs-RC-Modell) illustriert werden. In der nachfolgenden Diskussion werden im Hinblick auf die Einfachheit der Notation sowohl Frequenzen f (Hz) und Kreisfrequenzen w (=2pί) nebeneinander verwendet und kollektiv als „Frequenz" bezeichnet. Anhand des Symbols (co bzw. f) ist ersichtlich, welche Frequenz gemeint ist.
Rs ist rein reell, und für das aus Ci und Ri gebildete RC-Glied sind Real- und Imaginärteil der Impedanz Z frequenzabhängig mit:
ZRC(RICI, CÖ) = Ri/(1 + ico* R1C1)
Ri/(1 + (QRICI)2) - i coRi2Ci/(l + (coRiCi)2) wobei w die Kreisfrequenz des Anregungssignals ist. Bei w = 0 verschwindet der Imaginärteil und der Nenner des Realteils geht gegen 1, d.h. die Impedanz entspricht dem Widerstand Ri. Wenn w gegen unendlich geht, gehen sowohl der Realteil als auch der Imaginärteil gegen null. Bei w = 1/RiCi (= 1/t; t: Zeitkonstante des RC-Gliedes) betragen Realteil und Imaginärteil jeweils Ri/2 bzw. -iRi/2, d.h. der Phasenwinkel der Impedanz beträgt 45°. Trägt man also Real- und Imaginärteil der Impedanz für Frequenzen von null bis unendlich auf, so entsteht ein Halbkreis mit Radius Ri/2. Ohne Serienwiderstand würde dieser auf der reellen Achse von 0 bis R verlaufen. Der Serienwiderstand ist eine additive Konstante und bewirkt eine Verschiebung um Rs entlang der reellen Achse, wie in Figur 3 gezeigt.
Somit lässt sich also Rs bei sehr hohen Anregungsfrequenzen, bei denen die Impedanz des RC-Gliedes gegen null geht, direkt messen, Rs entspricht dann dem Schnittpunkt des Plots mit der reellen Achse. Dies entspricht dem Punkt f2 in Figur 3. In einem reinen Modell aus Serienwiderstand und RC-Glied (Rs-RC- Modell) würde es bereits genügen, dass der Realteil der Impedanz des RC-Gliedes gegen null geht, was bereits bei niedrigeren Frequenzen der Fall ist und in Figur 3 dem Punkt fi entspricht. Auch wenn der Imaginärteil noch einen erheblichen Wert hat, entspricht der Realteil am Punkt fi bereits in guter Näherung dem Wert am Schnittpunkt.
Jedoch kann es aufgrund der Induktivität zu erheblichen Abweichungen von diesem Verhalten kommen, wobei das Ausmaß der Abweichung einerseits vom Betrag von L und andererseits von den Werten von Rs, Ri und Ci und damit von der Temperatur abhängt. Bei hohen Temperaturen (beispielswese oberhalb von 25°C) ist die Impedanz ZRC(RICI, CÖ) des RC-Gliedes klein und die charakteristische Zeitkonstante (d.h. der „Scheitel" des Kreisbogens in Figur 3) stark zu höheren Frequenzen hin verschoben. Andererseits ist der Beitrag der Induktivität L proportional zur Frequenz und beträgt icoL, d.h., L bewirkt mit steigender Frequenz eine zunehmende Verschiebung in imaginärer Richtung. Somit kann es zu einer Überlagerung dieser Effekte kommen, wie in Figur 4 gezeigt. Da auf der imaginären Achse - Im(Z) aufgetragen ist, findet die Verschiebung im Plot nach „unten" statt.
Aufgrund dieser Überlagerung kann sich der Realteil am Punkt fi deutlich vom Wert für das Rs-RC-Modell unterscheiden und stellt nicht notwendigerweise mehr eine gute Näherung für Rs dar. Im erfindungsgemäßen Verfahren kommt daher vorzugsweise ein Modell mit zusätzlicher Serieninduktivität L (L-Rs-RC-Modell) zum Einsatz. Die Gesamtimpedanz beträgt damit:
ZGes = Rs + icoL + ZRC (RICI, co)
In einer Ausführungsform kann die Induktivität L als vorbekannte Konstante angesetzt werden, die beispielsweise durch eine separate Messung bestimmt wurde und in das Modell als Fixparameter eingeht. In diesem Fall kann die Impedanz der Induktivität (icoL) einfach berechnet und vom Messwert subtrahiert werden, und anschließend wird das Verfahren auf die gleiche Weise wie im Rs-RC-Modell fortgeführt.
Alternativ kann die Induktivität L auch durch Impedanzmessung bestimmt werden. Hierzu kann beispielsweise die erste Messung zusätzlich den Imaginärteil erfassen und bei einer hohen Frequenz von beispielsweise 1 kHz oder mehr, vorzugsweise 5 kHz oder mehr durchgeführt werden. Bei genügend hoher Frequenz ist das RC-Glied wiederum weitestgehend entkoppelt, so dass der Realteil der Impedanz näherungsweise Rs und der Imaginärteil näherungsweise -icoL entspricht (siehe Punkt f2 in Figur 4). Damit können Rs und L aus dem Real- bzw. Imaginärteil der Impedanz ermittelt werden. Der dadurch erhaltene Wert von L kann dann zur Berechnung des Impedanz-Beitrags der Induktanz bei den weiteren Messungen bei niedrigeren Frequenzen eingesetzt werden, der wiederum subtrahiert wird, um das Verfahren auf die gleiche Weise wie im Rs-RC-Modell fortzuführen .
Als weitere Alternative, insbesondere wenn ausreichend hohe Frequenzen, bei denen die Impedanz des RC-Gliedes vernachlässigbar wird, nicht zur Verfügung stehen, kann auch eine Messung von Realteil und Imaginärteil bei zwei oder mehreren Frequenzen (z.B. fi und f2 in Figur 4) durchgeführt werden, und L wird aus den gemesseneren Impedanzwerten durch Fitting bestimmt, wobei beispielsweise zunächst aktuelle Schätzwerte für Ri und Ci zugrunde gelegt werden können, die anschließend iterativ verfeinert werden können.
In einer bevorzugten Ausführungsform werden zumindest vier verschiedene Frequenzen eingesetzt fi, f2, f3 und f4 eingesetzt, wie in Figur 4 gezeigt. fi liegt vorzugsweise in der Nähe des Nulldurchgangs (Im(Z)=0) im Nyquist-Plot, d.h. im L-Rs-RC-Modell heben sich der Beitrag von L und der Imaginärteil des Beitrags des RC-Gliedes gerade auf, also gilt icoL = icoR2C/(1 + (coRC)2) und damit w = (1/LC - 1/R2C2)1/2. Da R und C temperaturabhängig sind, kann die Nulldurchgangsfrequenz mit dieser variieren, und liegt beispielsweise zwischen 300 Hz und 1kHz. f2 liegt vorzugsweise beim mindestens 5-fachen von fi, insbesondere beim mindestens 10-fachen, oder kann z.B. auch der höchsten Frequenz entsprechen, die durch die eingesetzte Messanordnung gemessen werden kann, und liegt beispielsweise bei mehr als 1 kHz, vorzugweise mindestens 5 kHz. f3 ist geringer als fi und liegt vorzugsweise im Hochpunkt der Kurve, d.h. bei dIm(Z)/dco = 0. f4 ist die niedrigste Frequenz und liegt vorzugsweise im Bereich von 0,lf3, beispielsweise zwischen 10 bis 50 Hz.
Die Werte für fi, f2, f3 und f4 können aus den anfänglichen oder aktuellen Schätzwerten der Parameter des L-Rs-RC-Modell unter Berücksichtigung von SOC und Temperatur ermittelt werden. Die anfänglich gewählten Frequenzen können anschließend im Hinblick auf die Vereinfachung der Messung beibehalten werden, oder sie können an die im erfindungsgemäßen Verfahren geschätzten Parameter bzw. die Änderungen von SOC und Temperatur kontinuierlich angepasst werden. Es ist auch möglich, beispielsweise die Randwerte f2 und f4 beizubehalten und nur fi und f3 an die geänderten Schätzwerte anzupassen.
Entsprechendes gilt auch für Ersatzschaltbilder mit mehreren RC-Gliedern. Hierbei liefert jedes RC-Glied bei der Auftragung der Impedanz für unterschiedliche Frequenzen einen Kreis mit unterschiedlicher Zeitkonstante t und damit unterschiedlicher Lage in der Auftragung nach Figur 3. Entscheidend ist jedoch, dass für jedes RC-Glied die obige Formel gilt und bei genügend hoher Frequenz sowohl der Real- als auch der Imaginärteil verschwinden, d.h., ZRC(RICI, CÖ) null wird, so dass als Impedanz Z nur der reelle Beitrag von Rs und der imaginäre Beitrag von L übrigbleiben. Somit kann bei genügend hoher
Anregungsfrequenz der Serienwiderstand direkt aus dem Realteil der Impedanz bestimmt werden.
Anschließend kann dann eine erneute Messung der Impedanz ZGes bei einer niedrigeren Frequenz w durchgeführt werden. Von ZGes wird der vorher gemessene Wert Rs und der Beitrag der Induktanz subtrahiert, um die Impedanz des RC-Gliedes, ZRC(RICI, CÖ) ZU erhalten. Falls sowohl Real- als auch Imaginärteil von der Impedanz gemessen wurden, lassen sich Ri und Ci direkt anhand der obigen Gleichungen berechnen. Alternativ kann z.B. nur der Realteil oder nur der Betrag bei einer ersten Frequenz CÖI und zusätzlich der Realteil bzw. der Betrag bei einer zweiten Frequenz 02 gemessen werden; in jedem Fall wird ein System mit zwei Gleichungen und zwei Unbekannten erhalten, aus dem dann Ri und Ci berechnet werden können.
Analoges gilt entsprechend für den Fall mehrerer RC-Glieder, wobei dann gegebenenfalls mehrere Messungen durchzuführen sind, um alle Parameter zu erhalten. Da jedes RC-Glied zwei weitere Parameter (R2, C2, usw.) enthält, wären theoretisch zwei Messwerte pro RC-Glied nötig, beispielsweise Realteil und Imaginärteil der Impedanz bei einer weiteren Frequenz fs, die vorzugsweise im Bereich der Zeitkonstante des RC-Gliedes liegt (Scheitelpunkt des zugehörigen Kreisbogens im Nyquist-Plot mit dlm/df = 0). Analog zu obigen Ausführungen zu fi-f4 lässt sich f5 beispielsweise aus dem aktuellen geschätzten Parametersatz des Modells ermitteln, und kann ggf. an die geänderten Schätzwerte angepasst werden.
In jedem Fall werden von den gemessenen Impedanzwerten der Beitrag von Rs und ggf. von L subtrahiert, und aus dem Ergebnis die übrigen Modellparameter berechnet. Falls eine analytische Lösung nicht in Betracht kommt, etwa weil das zugehörige Gleichungssystem über- oder unterbestimmt ist, können die Parameter auch durch übliche Fitting-Verfahren (z.B. least squares fitting) numerisch ermittelt werden.
Impedanzmessung
Allgemein kann die Impedanz gemessen werden, indem als Anregungssignal ein oszillierendes Stromsignal (I(t), galvanostatisch) oder Spannungssignal (U(t), potentiostatisch) an die Zelle angelegt und das entsprechende Antwortsignal U(t) bzw. I(t) gemessen wird. Die Impedanz lässt sich dann als U(t)/I(t) berechnen und ist im Allgemeinen komplex. Da in üblichen Batteriesystemen typischerweise Einrichtungen zur Spannungsüberwachung an jeder Zelle ohnehin vorgesehen sind, ist es erfindungsgemäß bevorzugt, als Anregungssignal ein Stromsignal einzusetzen und die Spannung als Antwortsignal zu messen Das Anregungssignal kann eine einzelne Frequenz oder eine Superposition mehrerer Frequenzen umfassen, und es kann kontinuierlich oder gepulst an die Zelle angelegt werden. Die Frequenzen sind nicht speziell beschränkt und können beispielsweise im Bereich von 10 Hz bis 10 kHz liegen.
Die Messung des Serienwiderstands Rs sowie gegebenenfalls der Induktivität L erfolgt bei einer Frequenz von 300 Hz oder mehr, vorzugsweise 500 Hz bis 5 kHz. Für solche Frequenzen liegt w deutlich oberhalb der reziproken Zeitkonstanten der beteiligten RC-Glieder, so dass Rsaus dem Realteil der Impedanz abgelesen werden kann und L aus dem Imaginärteil berechnet werden kann.
Zur Bestimmung der Parameter Ri und Ci sowie der Parameter eventueller weiterer Schaltungselemente werden weiterhin eine oder mehrere Impedanzmessungen bei entsprechend niedrigeren Frequenzen durchgeführt, so dass w vorzugsweise im Bereich der reziproken Zeitkonstanten der beteiligten Schaltungselemente liegt. Beispielsweise können ein oder mehrere Messungen bei Frequenzen im Bereich von 10 bis 200 Hz, vorzugsweise 20 bis 100 Hz durchgeführt werden. Wie oben dargelegt können die Frequenzen entweder vorbestimmt sein, beispielsweise anhand der aus den anfänglichen Modellparametern berechneten Zeitkonstanten, oder sie können an die durch das erfindungsgemäße Verfahren geschätzten Parameter kontinuierlich angepasst werden. Bei jeder Messung werden Real- und Imaginärteil bzw. Betrag und Phase der Impedanz bestimmt .
Batteriesystem
Das erfindungsgemäße Verfahren ist typischerweise Bestandteil eines Batterieüberwachungsverfahrens zur Vorhersage des Alterungszustands und Prognostizierung der zukünftigen Leistungscharakteristika von Lithiumionenzellen, das im Managementsystem eines Batteriesystems (BMS) implementiert ist. Somit betrifft die vorliegende Erfindung auch ein modellbasiertes Batterieüberwachungsverfahren, das dadurch gekennzeichnet ist, dass die Modellparameter durch das erfindungsgemäße Verfahren ermittelt werden, sowie ein Batteriesystem, das für die Durchführung des Verfahrens konfiguriert ist.
Insbesondere kann es sich dabei um ein Batteriesystem für ein elektrisch oder hybrid-elektrisch betriebenes Fahrzeug handeln. Ein solches Batteriesystem umfasst eine Mehrzahl von Lithiumionenzellen, die durch ein Batteriemanagement-System (BMS) kontrolliert werden.
Typischerweise sind die Zellen gruppenweise seriell und/oder parallel zu Batteriepacks verschaltet und jeweils mit einer Zellüberwachungseinheit (CSC) verbunden, die zumindest die Zellspannung überwacht und auch den Ladungsausgleich (Balancing) steuert. Hierbei kann jede einzelne Zelle mit einer Zellüberwachungseinheit versehen sein, oder es kann eine Mehrzahl von Zellen mit einer Zellüberwachungseinheit verbunden sein. Diese kann mehrere Eingangskanäle zur Spannungsmessung aufweisen, um die mit ihr verbundenen Zellen gleichzeitig überwachen zu können, oder die Überwachung kann über ein Multiplexverfahren erfolgen. Die Gesamtheit der Zellen und Zellüberwachungseinheiten wird wiederum von einer Batteriemanagementeinheit (BCU, Battery Control Unit) überwacht .
Vorzugsweise wird das Anregungssignal für die Impedanzmessung als Wechselstromsignal aufgeprägt, was zeilenweise, z.B. über den Balancing-Strom, oder global von außen erfolgen kann. Es können erfindungsgemäß ein erstes Anregungssignal mit einer Frequenz oberhalb von 300 Hz zur Messung von Rs und mindestens ein weiteres Anregungssignal mit einer Frequenz von 10 bis 200 Hz bereitgestellt werden, oder es können alternativ auch die erforderlichen Frequenzen in einem einzelnen Anregungssignal überlagert werden. Das Antwortsignal ist ein Spannungssignal, das die gleiche Frequenz aufweist wie das Anregungssignal, aber gegebenenfalls phasenverschoben sein kann. Es kann beispielsweise durch die ohnehin vorhandene Spannungsmessfunktion des CSC detektiert werden.
Falls die Spannung mit hinreichend hoher Sampling-Rate und Auflösung digital aufgezeichnet wird, kann das Antwortsignal aus dem hochfrequenten Anteil der bei der Spannungsmessung erfassten Sampling-Daten ermittelt werden. Die Sampling-Rate sollte dabei gemäß Abtast-Theorem mindestens das Doppelte der höchsten Anregungsfrequenz betragen, vorzugsweise mindestens das Vierfache. Sampling-Raten von 1-20 kHz sind für das erfindungsgemäße Verfahren typischerweise ausreichend. Andernfalls kann der hochfrequente Anteil beispielsweise durch einen Hochpassfilter abgetrennt werden, und wird über eine separate Vorrichtung bzw. einen separaten Messeingang mit geeignet hoher Sampling-Rate und Auflösung aufgezeichnet. Aus dem Anregungssignal und dem Antwortsignal werden die erfindungsgemäß erforderlichen Impedanzwerte ermittelt.
Das Batteriemanagementsystem ist so konfiguriert, dass es eine modellbasierte Vorhersage des Alterungszustands und Prognostizierung der zukünftigen Leistungscharakteristika der einzelnen Zellen vornehmen kann, wozu die Modellparameter bekannt sein müssen, die durch das erfindungsgemäße Verfahren geschätzt werden.
Rs wird hauptsächlich durch den Elektrolytwiderstand bestimmt, der einerseits von der Temperatur und andererseits vom Alterungszustand abhängt. Die Temperatur kann durch Sensoren gemessen oder anhand bekannter Verfahren aus der Impedanz ermittelt werden, so dass der Temperatureinfluss eliminiert und der Alterungszustand des Elektrolyten bestimmt werden kann.
Weitere Einflussfaktoren für Rs sind die Kontaktwiderstände an den Elektroden, die beispielsweise durch Delamination, Deckschichtbildung oder Quellen (Swelling) Zustandekommen. Diese Effekte können wiederum aufgrund des unterschiedlichen Temperaturverhaltens von der Elektrolytleitfähigkeit separiert werden.
Das RC-Glied modelliert hingegen die elektrochemischen Vorgänge an der Elektrodenoberfläche. Hierbei stellt R den Ladungsdurchtrittswiderstand dar, der beispielsweise durch Deckschichtbildung oder Phasenumwandlung im Material sowie Particle-Cracking und Delamination beeinflusst wird, andererseits aber auch von der Temperatur und dem chemischen Potential des Aktivmaterials und damit vom Ladungszustand (SOC) abhängt. C steht für die Doppelschicht-Kapazität und wird z.B. ebenfalls durch Particle-Cracking und die damit einhergehende Vergrößerung der Oberfläche beeinflusst. Bei Kenntnis und Eliminierung des Einflusses von T und SOC erlauben R und C somit eine Diagnose des Alterungszustands der Elektrode.
Insgesamt ermöglichen die Modellparameter unter Berücksichtigung von Temperatur und SOC somit detaillierte Rückschlüsse auf den Alterungs- und Gesundheitszustand der Zelle. So führt z.B. eine Delamination der Elektroden in etwa gleichem Maße zu einem Anstieg von Rs und R, während die Degradation des Elektrolyten im Wesentlichen Rs alleine erhöht. Folglich kann durch die Kenntnis der einzelnen Parameter eine fundiertere Aussage über den Gesundheitszustand der Zelle getroffen werden und damit die Abschätzung zum Restwert und verbleibenden Lebensdauer der Zelle verbessert werden. Dies ermöglicht z.B. eine Anpassung der Betriebsgrenzen der Zelle, um die Sicherheit zu erhalten und die weitere Alterung zu minimieren .
Figur 5 illustriert schematisch den Aufbau eines Batteriesystems, in dem das erfindungsgemäße Verfahren implementiert ist. Die gezeigten Funktionsblöcke umfassen die Impedanzmessung und den Parameterschätzer für jede Zelle sowie das Zellmodell, mit dem aus den Parametern sowie aus den Temperatur- und SOC-Daten beispielsweise der Alterungszustand ermittelt bzw. prognostiziert werden kann. Die Funktionen können dabei im gleichen oder in unterschiedlichen Steuergeräten implementiert sein. Beispielsweise können Impedanzmessung und Parameterschätzung von den Zellüberwachungseinheiten durchgeführt werden, während die modellbasierte Prognostizierung von SOH und weiterer Lebensdauer in der BCU durchgeführt wird.

Claims

Ansprüche
1. Verfahren zur Ermittlung der Parameter eines Ersatzschaltbildes zur Darstellung der Impedanz einer Lithiumionenzelle, worin das Ersatzschaltbild zumindest einen RC-Glied mit einem Ohm'sehen Widerstand Ri und einer Kapazität Ci sowie einen Serienwiderstand Rs umfasst, und die Parameter zumindest Rs, Ri und Ci umfassen, worin das Verfahren die folgenden Schritte enthält:
(a) Durchführung einer ersten Messung, um zumindest den Realteil und wahlweise auch den Imaginärteil der Impedanz der Zelle bei einer ersten Frequenz oberhalb von 300 Hz zu bestimmen;
(b) Ermittlung des Serienwiderstands Rsaus dem gemessenen Realteil der Impedanz;
(c) Durchführung mindestens einer weiteren Messung, um Realteil und Imaginärteil und/oder Betrag und Phase der Impedanz der Zelle bei mindestens einer weiteren Frequenz, die niedriger ist als die erste Frequenz, zu bestimmen;
(d) Subtraktion zumindest des Serienwiderstand Rs vom Ergebnis der weiteren Messung(en);
(e) Ermittlung der übrigen Modellparameter, einschließlich Ri und Ci aus dem Ergebnis.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, worin das Ersatzschaltbild weiterhin eine Serieninduktivität L umfasst, und das Verfahren in Schritt (d) weiterhin die Subtraktion des Impedanz-Beitrags der Induktivität icoL aufweist, worin w = 2nf und f die Frequenz ist, bei der die jeweilige Messung durchgeführt wurde .
3. Verfahren gemäß Anspruch 2, worin in Schritt (a) auch der Imaginärteil gemessen wird und die Induktivität aus dem Imaginärteil berechnet wird.
4. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 2 oder 3, worin für die Messungen in Schritt (a) und (c) die folgenden Frequenzen fl, f2, f3 und f4 zum Einsatz kommen: fi als Frequenz, bei der ein Nyquist-Plot der Impedanz des Ersatzschaltbildes einen Nulldurchgang aufweist; f2 als Frequenz mit 300 Hz oder mehr, die zudem das mindestens 5-fache von fi beträgt; f3 als Frequenz, bei der ein Nyquist-Plot der Impedanz des Ersatzschaltbildes einen Extremwert aufweist; und f4 als Frequenz im Bereich von 10 bis 50 Hz; wobei f2 als größte Frequenz der Frequenz in Schritt (a) entspricht.
5. Verfahren nach Anspruch 4, worin fi und f3 aus den anfänglichen Parametern oder den durch einen vorhergehenden Durchlauf des Verfahrens geschätzten Parametern des Ersatzschaltbildes berechnet werden.
6. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, worin das Ersatzschaltbild mindestens ein weiteres RC-Glied mit den Parametern R2 und C2 umfasst.
7. Modellbasiertes Verfahren zur Überwachung einer Lithiumionenzelle und Prognostizierung der zukünftigen LeistungsCharakteristika, umfassend:
- Bereitstellung eines Ersatzschaltbildes zur Darstellung der Impedanz der Lithiumionenzelle, worin das Ersatzschaltbild zumindest ein RC-Glied mit einem Ohm'sehen Widerstand Ri und einer Kapazität Ci sowie einen Serienwiderstand Rs umfasst;
- Ermittlung der Parameter des Ersatzschaltbildes, einschließlich Rs, Ri und Ci, durch das Verfahren gemäß mindestens einem der Ansprüche 1 bis 6;
- Ermittlung der Temperatur und des SOC;
- Ermittlung des SoH und Prognostizierung der zukünftigen Leistungscharakteristika der Zelle auf Basis der Parameter des Ersatzschaltbildes unter Einbeziehung von Temperatur und SOC.
8. Batteriesystem, umfassend:
- Eine Mehrzahl von Lithiumionenzellen;
- einen Signalgenerator zur Erzeugung des Strom- oder Spannungssignals als Anregungssignal, sofern das System nicht für den Einsatz mit externem Anregungssignal vorgesehen ist;
- Eine Spannungs- bzw. Stromesseinrichtung für jede Zelle, die zur Messung des Antwortsignals in Reaktion auf das Anregungssignal eingerichtet ist;
- Ein Batteriemanagementsystem, das ein Steuergerät umfasst, in dessen Speicher ein Ersatzschaltbild zur Darstellung der Impedanz der Lithiumionenzelle bereitgestellt ist, worin das Ersatzschaltbild zumindest ein RC-Glied mit einem Ohm'sehen Widerstand Ri und einer Kapazität Ci sowie einen Serienwiderstand Rs umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass das Batteriemanagementsystem für die Überwachung der Lithiumionenzellen gemäß des Verfahrens nach Anspruch 7 eingerichtet ist.
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