WO2021157268A1

WO2021157268A1 - 液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物

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Publication number: WO2021157268A1
Application number: PCT/JP2021/000169
Authority: WO
Inventors: 貴純香島; 由寛阿部
Original assignee: Japan Tobacco Inc
Current assignee: Japan Tobacco Inc
Priority date: 2020-02-05
Filing date: 2021-01-06
Publication date: 2021-08-12
Anticipated expiration: 2022-08-05
Also published as: JP2021122237A; JP2024180431A; US20220369691A1; JP7609561B2; EP4101316A4; EP4101316A1

Abstract

本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物に関する。本発明の液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、（２）ニコチン、（３）安息香酸、並びに、（４）安息香酸以外の有機酸、を含む。本発明の液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、また、（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、（２）ニコチン、並びに、（４）安息香酸以外の有機酸、を含む。

Description

液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物

　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物およびその調製方法に関する。本発明はまた、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器に関する。本発明はさらに、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法に関する。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器は、電気的熱源または化学反応による熱源で直接的または間接的に液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物を加熱してエアロゾルを発生させ、吸口部材を通じて口腔中にデリバリーする香味吸引器である。一般的な、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（電子たばこ用リキッド（通称ｅ－ｌｉｑｕｉｄやｅ－ｊｕｉｃｅと呼ばれる））は、プロピレングリコール（ＰＧ）、グリセリン（ＧＬ）、ニコチン、および香料から構成される。

　特表２０１８－５３２３７７は、ｅベイピング装置の液剤を記載している。当該文献の液剤は、プロピレングリコールを含み、実質的にグリセロールを含まないものである。

　特表２０１６－５２００６１は、エアロゾル装置用のニコチン塩製剤とその方法について、記載している。当該文献は、ニコチン塩製剤のニコチン塩を形成するための酸を、蒸気圧、融点、沸点等で特定している。

　ｅ－ｌｉｑｕｉｄ中のニコチンの役割は、吸入時の吸いごたえを付与すると言われている。一方で、ｅ－ｌｉｑｕｉｄ中のニコチン濃度が高くなるほど吸入時の口腔や喉への刺激（本明細書において、「香喫味阻害感」と呼称する場合がある）を伴い、ユーザーがエアロゾル吸引時に吸いにくさを感じるということもしばしば起きる。このような問題を解決する方法として、ｅ－ｌｉｑｕｉｄ中に安息香酸（Ｂｅｎｚｏｉｃ　ａｃｉｄ、ＢＡ）を含有する製品が近年広く普及するようになった。塩基性物質であるニコチンが酸性物質である安息香酸によって中和され、加熱時のニコチンの気液平衡に作用してニコチンによる香喫味阻害感を低減するというメカニズムである。

特表２０１８－５３２３７７特表２０１６－５２００６１

　ｅ－ｌｉｑｕｉｄ中にニコチンによる香喫味阻害感（ニコチンインパクト）の低減のために安息香酸を含む製品の場合、加熱時に安息香酸特有の香気（火薬様、本明細書において、「火薬様の臭気」または「安息香酸臭」と呼称する場合がある）を発現し、その安息香酸臭によってｅ－ｌｉｑｕｉｄ中の香料の発現が阻害されてしまい香喫味を損なってしまうという問題があることを発明者らは見出した。また、安息香酸はＰＧやＧＬへの溶解性が低く、ｅ－ｌｉｑｕｉｄ製造時に安息香酸を溶解させるため長時間の攪拌工程や加熱工程などが必要となるため、内容成分の揮発／変質などの製品品質面での悪影響、ならびに製造効率面での影響も懸念される。

　本発明者らは、安息香酸のみを配合したｅ－ｌｉｑｕｉｄには、このような、官能特性、製品品質、製造効率などの様々な問題点が存在する、ということに気づき、問題解決のための研究を行った。そして、以下の観点で開発を実施することにより、本発明を想到した。

　－安息香酸の量を低減して安息香酸臭を低減させる；
　－低減した分の安息香酸の代わりに他の有機酸を代用するが、ニコチンにより引き起こされる香喫味阻害感低減効果や官能特性は安息香酸単品使用品と同等レベルを担保する；
　－開発した組成の有機酸を含むｅ－ｌｉｑｕｉｄを効率的に配合するための配合手順を確立する。

　本発明者らは、また、ニコチンを含む加熱型香味吸引器用の液体組成物において、安息香酸を用いず、有機酸でのみを用いる場合であっても、ニコチンによる香喫味阻害感（ニコチンインパクト）が低減されることを見出し、安息香酸を含まない液体組成物に関する本発明を想到した。

　限定されるわけではないが、本発明は、以下の態様を含む。
［態様１］
　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物であって、
　（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、
　（２）ニコチン、
　（３）安息香酸、並びに、
　（４）安息香酸以外の有機酸、
を含む、前記液体組成物。
［態様２］
　（２）ニコチンと、（３）安息香酸と（４）安息香酸以外の有機酸との合計、とのモル比が、１：０．８５～１：１．１５の範囲である、態様１に記載の液体組成物。
［態様３］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸を含む、態様１または２に記載の液体組成物。
［態様４］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、態様３に記載の液体組成物。
［態様５］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、態様３項に記載の液体組成物。
［態様６］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸を含む、態様３に記載の液体組成物。
［態様７］
　（２）ニコチンと、（３）安息香酸とのモル比が、１：０．７～１：０．１５の範囲である、態様１－６のいずれか１項に記載の液体組成物。
［態様８］
　（２）ニコチンと、（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比が、１：０．９～１：０．３の範囲である、態様１－７のいずれか１項に記載の液体組成物。
［態様９］
　（４）安息香酸以外の有機酸が、グリセリンへの溶解度が重量モル濃度で０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上である、態様１－８のいずれか１項に記載の液体組成物。
［態様１０］
　実質的に水分を含まない、態様１－９のいずれか１項に記載の液体組成物。
［態様１１］
　さらに、香料を含む、態様１－１０のいずれか１項に記載の組成物。
［態様１２］
　（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｉｉ）グリセリンに、乳酸を溶解して調製液（Ｂ）を調製する；
　（ｉｉｉ）プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解して調製液（Ｃ）を調製する；そして、
　（ｉｖ）調製液（Ａ）と調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する、
工程を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法。
［態様１３］
　（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｖ）調製液（Ａ）に、グリセリン、乳酸、および所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解する、
工程を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法。
［態様１４］
　さらに、香料を、工程（ｉ）より後の工程において添加する、ことを含む、態様１２または１３に記載の調製方法。
［態様１５］
　態様１－１４のいずれか１項に記載の液体組成物を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器。
［態様１６］
　加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法であって、
　前記加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、（２）ニコチンおよび（３）安息香酸を含み、
　前記加熱型香味吸引器用の液体組成物にさらに（４）安息香酸以外の有機酸を含ませる、
ことを含む、前記方法。
［態様１７］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸を含む、態様１６に記載の方法。
［態様１８］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、態様１７に記載の方法。
［態様１９］
　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物であって、
　（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、
　（２）ニコチン、並びに
　（４）安息香酸以外の有機酸、
を含む、前記液体組成物。
［態様２０］
　（２）ニコチンと（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比が、１：０．８５～１：１．１５の範囲である、態様１９に記載の液体組成物。
［態様２１］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸を含む、態様１９または２０に記載の液体組成物。
［態様２２］
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、態様２１に記載の液体組成物。
［態様２３］
　（４）安息香酸以外の有機酸が、グリセリンへの溶解度が重量モル濃度で０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上である、態様１９－２２のいずれか１項に記載の液体組成物。
［態様２４］
　（ｉ'）グリセリンに、乳酸を溶解して調製液（Ｂ）を調製する；
　（ｉｉ'）プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解して調製液（Ｃ）を調製する；そして、
　（ｉｉｉ'）ニコチンと調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する、
工程を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法。
［態様２５］
　さらに、香料を添加する、ことを含む、態様２４に記載の調製方法。
［態様２６］
　態様１９－２５のいずれか１項に記載の液体組成物を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器。

　本発明の液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（Ｉ）は、安息香酸とその他の有機酸との混合物によりニコチンの香喫味阻害感が緩和され、かつ、加熱時に生じる安息香酸の火薬様の臭気も緩和されている、という優れた特徴を有する。

　また、上記液体組成物の調製方法は、安息香酸をニコチン共存下で、先ずプロピレングリコールに溶解させてから、グリセリンと混合することにより、加熱処理することなく効率良く短時間で、グリセリンに溶解しにくい安息香酸を含む液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物を効率良く調製することを可能にしたものである。

　本発明の液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（ＩＩ）は、また、安息香酸を使用することなく、安息香酸以外の有機酸のみでニコチンの香喫味阻害感が緩和される、という効果を有する。当該液体組成物は安息香酸を使用しないので、その調製方法は、安息香酸をニコチン共存下で、先ずプロピレングリコールに溶解させる、という工程を必要としない。ニコチンは適宜、例えば、使用する有機酸をプロピレングリコールまたはグリセリンに溶解させた後に、混合するすることができる。

　非限定的に、本発明は、以下の態様を含む。

　１．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（Ｉ）
　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物に関する。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、
　（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、
　（２）ニコチン、
　（３）安息香酸、並びに、
　（４）安息香酸以外の有機酸、
を含む。

　非燃焼型香味吸引器は、燃焼を伴わずに香味を吸引することを可能とする香味吸引器である。非燃焼型香味吸引器は、電気的熱源または化学反応による熱源を伴う、加熱型香味吸引器と、熱源を伴わない非加熱型香味吸引器とを含む。

　非燃焼型香味吸引器の一形態である「液体加熱式の加熱型香味吸引器」は、ニコチンを含む液体組成物（エアロゾル源）を含むカートリッジを有し、電気的熱源または化学反応による熱源でエアロゾル源（液体）を直接的または間接的に加熱し、ニコチンやフレーバーを含んだエアロゾルを発生させ、吸口部材を通じて口腔中にデリバリーする香味吸引器である。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器は、一態様において、グリセリン、プロピレングリコール等の液体、またはそれらの混合溶液であるエアロゾル源を含浸させた多孔質または繊維質の物体を、電気加熱して発生させた蒸気と粒子状物質が混合した気体が、香味吸引器を通して引き込まれた空気中に混入される。通常、消費者は、香味吸引器の端（口側の端またはフィルター端、マウスピース端）で引き込むことによって、当該混合気体を吸引する。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、溶媒であるプロピレングリコール、グリセリン中に、（２）ニコチン、（３）安息香酸および（４）安息香酸以外の有機酸が溶解している。本明細書において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物を「ｅ－ｌｉｑｕｉｄ」と呼称する場合がある。非限定的に、安息香酸はニコチンによる香喫味阻害感を緩和し、有機酸以外の有機酸は安息香酸による火薬様の臭気を軽減する。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物において、（２）ニコチンと、（３）安息香酸と（４）安息香酸以外の有機酸との合計、とのモル比は、３：０．１～０．１：３、２：０．５～０．５：２、１：０．８５～１：１．１５の範囲である。好ましい態様において、（２）ニコチンと、（３）安息香酸と（４）安息香酸以外の有機酸との合計、とのモル比は、１：０．８５～１：１．１５の範囲である。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（４）安息香酸以外の有機酸を含む。「有機酸」は、有機化合物の酸の総称である。大半の有機酸はカルボキシル基を有するカルボン酸またはスルホ基を有するスルホン酸である。本発明の液体組成物に使用される（４）安息香酸以外の有機酸の種類は特に限定されない。（４）安息香酸以外の有機酸の種類の数も特に限定されず、２種類以上の（４）安息香酸以外の有機酸を含んでも良い。非限定的に、一態様において、（４）安息香酸以外の有機酸は、乳酸を含む。

　さらに、一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含んでもよい。非限定的に、（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含んでもよい。非限定的に、（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸を含んでもよい。液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物に含まれる有機酸は、食品添加物として認められているような、生物に対する安全性が認められているような有機酸が好ましい。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物において、（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸と乳酸以外の有機酸のモル比は特にモル比は特に限定されない。一態様において、乳酸と乳酸以外の有機酸のモル比は、１０：１～１：２、５：１～１：１、４：１～２：１である。一態様において、乳酸と乳酸以外の有機酸のモル比は、約３：１である。

　液体組成物として調製するために、「安息香酸以外の有機酸」は、グリセリンおよび／またはプロピレングリコ－ルに溶解可能な有機酸であることが好ましい。非限定的に、一態様において、安息香酸以外の有機酸は、グリセリンへの溶解度が重量モル濃度で０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上である。乳酸は、安息香酸やその他の有機酸と比較してグリセリンおよびプロプレングリコールへの溶解性が比較的良い、という性質を有する。他の有機酸には、例えば、酒石酸やリンゴ酸のようにグリセリンよりもプロピレングリコールの方が高い溶解速度を示すものが存在する（実施例８）。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物において、（２）ニコチンと（３）安息香酸とのモル比が、１：０．９～１：０．１、１：０．７～１：０．１５の範囲である。好ましい態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物において、（２）ニコチンに対する（３）安息香酸のモル比は、６０％以下である。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物において、（２）ニコチンと（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比が、２：１～１：０．１、１：０．９～１：０．３の範囲である。一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物において、（２）ニコチンと（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比が、１：０．９～１：０．３の範囲である。

　非限定的に、プロピレングリコールとグリセリンの比は、１：１～１：３、より好ましくは１：１～１：２．５、より好ましくは、１：約２．４である。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物中の水分量は、１０重量％以下、５重量％以下、３重量％以下、１．５重量％以下である。一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、実質的に水分を含まない。「実質的に水分を含まない」とは、液体組成物を調製する工程において「水」を添加していないことを意味する。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（１）－（４）の成分の他に、さらに、液体加熱式の加熱型香味吸引器のエアロゾル源を構成するための成分を含んでもよい、一態様において、液体組成物は、香料を含む。

　２．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法（Ｉ）
　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法に関する。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法は、
　（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｉｉ）グリセリンに、乳酸を溶解して調製液（Ｂ）を調製する；
　（ｉｉｉ）プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解して調製液（Ｃ）を調製する；そして、
　（ｉｖ）調製液（Ａ）と調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する、
工程を含む。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物に関する事項は、「１．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物」に記載した通りである。

　安息香酸はグリセリンに溶解しにくい、という性質を有する。乳酸は、安息香酸やその他の有機酸と比較してグリセリンおよびプロプレングリコールへの溶解性が比較的良い、という性質を有する。他の有機酸には、例えば、酒石酸やリンゴ酸、はグリセリンよりもプロピレングリコールの方が高い溶解速度を示すものが存在する。本発明の調製方法において、先ず、プロピレングリコールにニコチンと安息香酸を溶解し（調製液（Ａ））（工程（ｉ））、それとは別に、グリセリンに乳酸を溶解し（調製液（Ｂ））（工程（ｉｉ））、さらに、プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解し（調製液（Ｃ））（工程（ｉｉｉ））、それぞれ各有機酸が溶解した後に、調製液（Ａ）と調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する。これにより、グリセリンに溶解しにくい安息香酸を含む液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物も、短時間で効率よく調製することが可能になる。

　一態様において、安息香酸以外の有機酸が、グリセリン、プロピレングリコールに溶解しやすい酸、例えば、乳酸、のみの場合、調製液（Ｂ）を調製液（Ａ）と別個に調製することなく、調製液（Ａ）の調製後、グリセリン、有機酸を調製液に直接添加してもよい。一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法は、
　（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｖ）調製液（Ａ）に、グリセリン、乳酸、および所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解する、
工程を含む。

　非限定的に、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法は、さらに、香料を、工程（ｉ）より後の工程において添加する、ことを含む。工程（ｉ）でプロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製した後に香料を添加することにより、香料が配合された後の攪拌時間が短縮され、香料の成分の損失を防止する、あるいは、減少させることができる。香料等の成分の添加は、工程（ｉ）の後であれば、調製液（Ａ）と調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する工程（ｉｖ）、あるいは、調製液（Ａ）にグリセリン、乳酸等を溶解する工程（ｖ）の前、同時、あるいは、後のいずれであってもよい。

　３．液体加熱式の加熱型香味吸引器（Ｉ）
　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器に関する。液体加熱式の加熱型香味吸引器は、本発明の液体加熱式の加熱型香味吸引器用液体組成物を含むものである。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物、液体加熱式の加熱型香味吸引器に関する事項は、「１．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物」に記載した通りである。

　４．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法
　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法に関する。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法は、
　前記液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、（２）ニコチンおよび（３）安息香酸を含み、
　前記液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物にさらに（４）安息香酸以外の有機酸を含ませる、
ことを含む。

　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸を含んでもよい。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法は、
　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物、加熱型香味吸引器に関する事項は、「１．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物」に記載した通りである。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物に（４）安息香酸以外の有機酸を含ませることが重要であり、（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、（２）ニコチンおよび（３）安息香酸、（４）安息香酸以外の有機酸を加熱型香味吸引器用の液体組成物に含ませる順序は特に限定されない。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製は、「２．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法」に記載の方法に従って行ってもよい。、一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法は、
（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｉｉ）グリセリンに、乳酸を溶解して調製液（Ｂ）を調製する；
　（ｉｉｉ）プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解して調製液（Ｃ）を調製する；そして、
　（ｉｖ）調製液（Ａ）と調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する、
工程を含む。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法は、
　（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｖ）調製液（Ａ）に、グリセリン、乳酸、および所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解する、
工程を含む。

　「安息香酸の火薬様の臭気を低減する」とは、（４）安息香酸及の有機酸を含ませない場合と比較して、安息香酸の火薬様の臭気が弱いと感じられることを意味する。一態様において、非限定的に、例えば、χ^２検定（ピアソンのχ^２検定）や二項検定における有意水準１％または有意水準５％で、安息香酸臭が「弱い」と判断される場合に、安息香酸の火薬様の臭気を低減される、ことを意味する。

　５．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（ＩＩ）
　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物に関する。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、
　（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、
　（２）ニコチン、並びに、
　（４）安息香酸以外の有機酸、
を含む。

　「非燃焼型香味吸引器」に関する事項は、「１．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（Ｉ）」に記載した通りである。

　本明細書の実施例６で示したように、複数の有機酸が、ニコチンによる香喫味阻害感（ニコチンインパクト）の低減効果に関し、安息香酸と同程度の低減効果を示すことが見いだされた。本実施例で試験した有機酸の中で、特に、乳酸は強い効果が得られた。よって、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（ＩＩ）は、安息香酸を含まず、有機酸として、安息香酸以外の有機酸（のみ）を含む態様である。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、溶媒であるプロピレングリコール、グリセリン中に、（２）ニコチン、および（４）安息香酸以外の有機酸が溶解している。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物において、（２）ニコチンと、（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比は、３：０．１～０．１：３、２：０．５～０．５：２、１：０．８５～１：１．１５の範囲である。好ましい態様において、（２）ニコチンと、（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比は、１：０．８５～１：１．１５の範囲である。

　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、他の有機酸も加えることにより、乳酸による官能上若干の負の要素（若干の酸臭、若干の油っぽさ）が低減されうる。非限定的に、一態様において、（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含んでもよい。

　非限定的に、一態様において、安息香酸以外の有機酸が、グリセリンへの溶解度が重量モル濃度で０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上である。

　「（４）安息香酸以外の有機酸」関する事項は、本項において特に言及する以外は、「１．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物」に記載した通りである。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（１）、（２）及び（４）の成分の他に、さらに、液体加熱式の加熱型香味吸引器のエアロゾル源を構成するための成分を含んでもよい、一態様において、液体組成物は、香料を含む。

　６．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法（ＩＩ）
　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法に関する。

　一態様において、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法は、
　（ｉ'）グリセリンに、乳酸を溶解して調製液（Ｂ）を調製する；
　（ｉｉ'）プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解して調製液（Ｃ）を調製する；そして、
　（ｉｉｉ'）ニコチンと調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する、
工程を含む。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物に関する事項は、「５．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（ＩＩ）」に記載した通りである。

　乳酸は、安息香酸やその他の有機酸と比較してグリセリンおよびプロプレングリコールへの溶解性が比較的良い、という性質を有する。他の有機酸には、例えば、酒石酸やリンゴ酸、はグリセリンよりもプロピレングリコールの方が高い溶解速度を示すものが存在する。本発明の調製方法において、先ず、グリセリンに乳酸を溶解し（調製液（Ｂ））（工程（ｉ’））、さらに、プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解し（調製液（Ｃ））（工程（ｉｉ’））、それぞれ各有機酸が溶解した後に、ニコチンと調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する。液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（ＩＩ）は安息香酸を使用しないので、その調製方法は、安息香酸をニコチン共存下で、先ずプロピレングリコールに溶解させる、という工程を必要としない。ニコチンは、適宜、例えば、使用する有機酸をプロピレングリコールまたはグリセリンに溶解させた後に、混合するすることができる。

　非限定的に、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法は、さらに、香料を添加することを含む。調製方法（ＩＩ）は、比較的時間を要するプロピレングリコールに安息香酸を溶解させる工程を含まない、よって、香料を添加する時期は、特に限定されず、工程（ｉ’）、工程（ｉｉ’）、あるいは工程（ｉｉｉ’）の前、同時、あるいは、後のいずれであってもよい。

　７．液体加熱式の加熱型香味吸引器（ＩＩ）
　本発明は、液体加熱式の加熱型香味吸引器に関する。液体加熱式の加熱型香味吸引器は、本発明の液体加熱式の加熱型香味吸引器用液体組成物を含むものである。

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物、液体加熱式の加熱型香味吸引器に関する事項は、「１．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（Ｉ）」、「５．液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物（ＩＩ）」に記載した通りである。

　以下、実施例に基づいて本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。当業者は本明細書の記載に基づいて容易に本発明に修飾・変更を加えることができ、それらは本発明の技術的範囲に含まれる。

　実施例１　安息香酸臭低減のための検討
　１－１　実験の概要
　本実施例では、安息香酸臭を低減させるためのアプローチとして、安息香酸の使用量を減らす検討を行った。具体的には、１）単純に安息香酸の使用量を減らす（ニコチンと等モルではなくなる）、または２）安息香酸を減らした分、単一の他の有機酸で置換して酸の不足分を補完する、２つのアプローチを検証することとした。また、安息香酸の本来の機能として期待されるニコチンにより引き起こされる香喫味阻害感の低減機能は、安息香酸をニコチンと等モル配合したものと同等レベルを担保することを開発の前提条件とした。

　なお、２）の安息香酸以外の有機酸を選定する際には、以下の２点を考慮した。
　（ｉ）食品添加物として広く認められており、好ましくは食品中に広く含有されている普遍的な酸であり、健康に対する懸念が非常に少ないものであること；および
　（ｉｉ）ＰＧやＧＬへの溶解性が良好であること

　このような条件を満たす酸として、酢酸（Ａｃｅｔｉｃ　ａｃｉｄ，ＡＡ）、クエン酸（Ｃｉｔｒｉｃ　ａｃｉｄ，ＣＡ）の２種類の酸を検討に用いることとした。なお、クエン酸は無水物ではなく、食品添加物としてより一般的なクエン酸一水和物（ＣＡ・Ｈ_２Ｏ）を使用して実験を実施した。

　１－２　実験手順
　表１の組成でｅ－ｌｉｑｕｉｄ（液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物）を作成し、２００℃から３００℃で加熱する液体加熱式の加熱型香味吸引器用のカプセルに１．５ｍＬずつ充填し、２００℃から３００℃で加熱する液体加熱式の加熱型香味吸引器用のデバイスを用いて７名のエキスパートパネル（日常的に香料開発業務に従事しており、高い官能評価能力を有するパネル）で官能評価を実施した。

　比較例として、酸として安息香酸のみをニコチンと等モル含有したｅ－ｌｉｑｕｉｄを用いた。表１に官能評価に供した各サンプルのｅ－ｌｉｑｕｉｄの組成を示す。

　表１　ｅ－ｌｉｑｕｉｄ組成

　得られた官能評価コメントを表２に示す。

　表２　官能評価コメント

　１－３　結果と考察
　表２に示した結果の通り、単純に安息香酸の量を減らしただけのＬｏｔ１－１では、明らかにニコチンにより引き起こされる香喫味阻害感の低減効果が弱く、開発の前提条件を満たさないため不適である。

　クエン酸を使用したＬｏｔ１－３では安息香酸臭の低減効果が弱く、目的の安息香酸臭を低減する機能が十分に発揮されていないと判断した。

　酢酸を使用したＬｏｔ１－２では、安息香酸臭、ニコチンにより引き起こされる香喫味阻害感のいずれについても強いというコメントは出ていないため、当初の目的と開発の前提条件を満たす可能性がある。酢酸臭や酸味といったコメントが複数名出ているものの、逆に酢酸臭のような検出されやすい香り質が安息香酸と共存することによって、安息香酸由来の火薬臭をマスキングできるという可能性も考えられる。

　ここで、酢酸の物理的／化学的特性をクエン酸等の他の有機酸と比較すると以下のようなメリットがある。

　－酸性度の指標であるｐＫａが安息香酸と近い（安息香酸：４．２１、酢酸：４．７６）ため、ニコチンとの中和反応の面において安息香酸と近い挙動を示す可能性がある；
　－ＰＧやＧＬへの溶解度が極めて高く（任意の割合で溶解する）、製造上有利である；および
　－分子量が小さく、重量換算すると比較的少量の使用量で済む。

　以上のことを総合的に勘案して、安息香酸を置換する有機酸の最も有力な候補として酢酸（ＡＡ）を選定し、以降の検討に使用した。

　実施例２　酢酸による安息香酸臭低減機能が発揮される範囲の検討
　２－１　実験の概要
　本実施例では、酢酸による安息香酸臭低減効果が発現される組成を検討した。具体的には、酢酸を安息香酸と併用した組成のｅ－ｌｉｑｕｉｄを作成して、官能評価によって効果を確認した。

　２－２　実験手順
　表３の組成のｅ－ｌｉｑｕｉｄを作成し２００℃から３００℃で加熱する液体加熱式の加熱型香味吸引器用のカプセルに１．５ｍＬずつ充填し、２００℃から３００℃で加熱する液体加熱式の加熱型香味吸引器用のデバイスを用いて１４名のエキスパートパネルで官能評価を実施した。比較例として、酸として安息香酸のみをニコチンと等モル含有したｅ－ｌｉｑｕｉｄを用いた。

　表３　安息香酸量低減検討用ｅ－ｌｉｑｕｉｄ組成

　表４に記載の各評価項目の定義に従って、比較例と比較した各Ｌｏｔにおける各官能評価項目の強弱を評価し、「強い」、「同じ」、「弱い」の判定を行った。

　表４　官能評価項目と各項目の定義一覧

　２－３　結果と考察
　比較例との差異が見られない場合、即ち、酢酸による安息香酸臭低減機能が発揮されない場合、官能評価は、「同じ」に得票が一極化するか、あるいは「強い」、「同じ」、「弱い」への３群の得票数がＮ数／３＝４．６７に分布すると期待される。

　本実施例において、酢酸の使用により、比較例との差があるか確認するため、期待値に対する実際の得票数に有意な違いがあるのか、一般的に用いられているχ^２検定（ピアソンのχ^２検定）（参考文献：統計解析ハンドブック，１９９６年１０月１日第２刷、武藤眞介、株式会社朝倉書店）を使用した。χ^２検定において算出した確率の値が設定した統計学的有意水準を超えない場合、パネルが「強い」「同じ」「弱い」の項目に漫然と分散している、即ち、有意差がない、と判断する。これは、評価によってパネルが「強い」「同じ」「弱い」の差を判断しにくいのではなく、意識的にその項目を選択したためその項目に人数が集まっていることを示す。本実施例では一般的に用いられている統計学的有意水準α＝０．０５（有意水準５％）を設定した。パネルの分布結果の出現確率を算出した値ｐが、０．０５以下を示す場合に、統計学的有意水準を上回る、即ち有意である、と判断する。

　各Ｌｏｔの得票分布は期待値と比較して有意に偏っているのかを示す結果を表５、７、９、１１および１３（解析結果Ａ）に示す。解析結果Ａにおいて、「安息香酸臭」「酢酸臭」「酸味」の各評価項目の「強い」、「同じ」、「弱い」の数値は、各評価を選択した人数を示す（合計１４名）。期待値は、「強い」、「同じ」、「弱い」への３群の得票数がＮ数／３＝４．６７に均等に分布した場合の期待値を示す。確率（ｐ）は、「安息香酸臭」「酢酸臭」「酸味」の各評価項目について、このような偏り方になる確率を示す。偏りの程度が大きいほど確率（ｐ）は小さくなる。確率（ｐ）が０．０５以下を示す場合には、特にパネルの人数分布がその項目に偏っている、即ち、偏りが有意であることを意味する。

　さらに、解析結果Ａにて有意的に偏った分布であることが示された場合、「強い」、「同じ」、「弱い」の中で得票数が期待値より有意に偏っているのかχ^２検定に供して得られた確率を表６、８、１０、１２および１４（解析結果Ｂ）に示す。これらの表中の各数値は、「安息香酸臭」「酢酸臭」「酸味」の各評価について、「強い」、「同じ」、「弱い」の各人数になりうる確率を意味する。例えば、表６の「酢酸臭」「強い」の数値「０．００１」は、１４名のパネルのうち１１名が「強い」を選択した（表５より）ことについての、χ^２検定における確率を示す。確率が０．０５以下を示す場合には、特にパネルの人数分布がその項目に偏っている、即ち、選択が有意であることを意味する。表６の「酢酸臭」「強い」の数値「０．００１」は、０．０５以下であり、１４名のパネルのうち１１名が行ったこの選択は有意である、ことを意味する。

　表５　Ｌｏｔ２－１解析結果Ａ

　表６　Ｌｏｔ２－１解析結果Ｂ

　表７　Ｌｏｔ２－２解析結果Ａ

　表８　Ｌｏｔ２－２解析結果Ｂ

　表９　Ｌｏｔ２－３解析結果Ａ

　表１０　Ｌｏｔ２－３解析結果Ｂ

　表１１　Ｌｏｔ２－４解析結果Ａ

　表１２　Ｌｏｔ２－４解析結果Ｂ

　表１３　Ｌｏｔ２－５解析結果Ａ

　表１４　Ｌｏｔ２－５解析結果Ｂ

　表５－１４の結果から、Ｌｏｔ２－３、２－４、２－５、即ち酢酸と安息香酸のモル比率が３：７～５：５（即ち、１：１）の範囲において、比較例と比較して有意水準５％で安息香酸臭が「弱い」といえる。このことから、安息香酸の一部を酢酸で置換することによる安息香酸臭低減効果が確認され、その効果は、ニコチンと等モルの安息香酸のうち３割以上を酢酸に置換した場合に発現すると結論づけられる。

　一方、比較例には酢酸が配合されていないため当然の結果ではあるが、全Ｌｏｔにおいて、比較例より有意水準５％で酢酸臭と酸味が「強い」という結果となった。

　実施例３　酢酸臭／酸味低減の検討
　３－１　実験の概要
　実施例２において、安息香酸の一部を酢酸で置換することによる安息香酸臭低減効果が確認された。しかしながら、強すぎる酢酸臭や酸味は、香料を含有するｅ－ｌｉｑｕｉｄにおいて香料の発現を阻害する可能性があり、また酢酸臭や酸味自体がｏｆｆ－ｎｏｔｅやｏｆｆ－ｔａｓｔｅと認識され、ｅ－ｌｉｑｕｉｄ自体の受容度／嗜好度が損なわれる可能性がある。本実施例では、安息香酸の火薬臭を低減させる機能は保持しつつ、酢酸臭や酸味を可能な限り低減する、ことについて検討を行った。

　具体的には、どの程度まで酢酸量を低減させれば酢酸臭／酸味低減効果が発現されるか、を検討するため、酢酸と安息香酸に加えてクエン酸を併用した組成のｅ－ｌｉｑｕｉｄを作成して、官能評価によって効果を確認した。なお、本実施例のｅ－ｌｉｑｕｉｄは、液体加熱式の加熱型香味吸引器に実際に使用する態様に近い状態を再現するため香料を添加した。しかしながら、香料由来の香りで酢酸臭や安息香酸臭自体がマスキングされるのを防ぐため、経験的にそのような効果が出にくいと考えられるたばこタイプの香料を使用した。よって、本実施例における酢酸臭、安息香酸臭、酸味に関する官能評価は、香料による影響は受けていない。

　３－２　実験手順
　表１５の組成のｅ－ｌｉｑｕｉｄを作成した。このとき、クエン酸一水和物（ＣＡ・Ｈ_２Ｏ）はＧＬに事前溶解しておき、Ｃ液とした。また、香料はＡ液とＢ液とを混合後、最後に添加した。

　評価サンプル作成と官能評価方法は、実施例２の「２－２　実験手順」と同様であり、１６名のエキスパートパネルで官能評価を実施した。比較例として、実施例２で安息香酸臭低減効果が確認されたＬｏｔ２－３と同じ有機酸配合、即ち酢酸と安息香酸のモル比率が３：７のものを用いた。

　表１５　酢酸臭／酸味低減検討用ｅ－ｌｉｑｕｉｄ組成

　３－３　結果と考察
　実施例２の「　２－３　結果と考察」と同様のχ^２検定による統計手法を用いて、解析を行った。

　解析結果Ａ：各Ｌｏｔの得票分布が期待値と比較して有意に偏っているのかの解析（偏りの有意性の解析）、
　解析結果Ｂ：各項目の各評価（得票数）の有意性の解析
　解析結果Ａを表１６、１８、２０、２２および２４に、解析結果Ｂを１７、１９、２１、２３および２５に示す。

　表１６　Ｌｏｔ３－１解析結果Ａ

　表１７　Ｌｏｔ３－１解析結果Ｂ

　表１８　Ｌｏｔ３－２解析結果Ａ

　表１９　Ｌｏｔ３－２解析結果Ｂ

　表２０　Ｌｏｔ３－３解析結果Ａ

　表２１　Ｌｏｔ３－３解析結果Ｂ

　表２２　Ｌｏｔ３－４解析結果Ａ

　表２３　Ｌｏｔ３－４解析結果Ｂ

　表２４　Ｌｏｔ３－５解析結果Ａ

　表２５　Ｌｏｔ３－５解析結果Ｂ

　まず、全Ｌｏｔにおいて安息香酸臭の強度に関して比較例との有意差は認められなかった。このことから、酢酸の一部を等モルのクエン酸一水和物に置換しても、安息香酸臭を低減させるという機能は担保できているといえる。

　次に、Ｌｏｔ３－１と３－２の結果より、酢酸と安息香酸とクエン酸のモル比率が０．０５：０．７０：０．２５～０．１０：０．７０：０．２０の範囲において、比較例と比較して有意水準５％で酢酸臭および酸味が「弱い」といえる。このことから、酢酸の一部をクエン酸で置換することによって、酢酸臭および酸味低減効果が確認された。そして、その効果は、酢酸のモル比が一定以下の範囲、例えば、ニコチンに対する酢酸のモル比が１割以下の範囲、安息香酸に対する酢酸のモル比が１／７以下の範囲、で発現する、と結論づけられる。

　実施例４　ｅ－ｌｉｑｕｉｄの調製方法における配合手順の検討
　４－１　実験の概要
　安息香酸は水への溶解度が低い比較的疎水性の物質である。ｅ－ｌｉｑｕｉｄの主な溶媒はＰＧとＧＬであるが、両者への安息香酸の溶解度もそれほど高くなく、安息香酸単品をこれらの溶媒に溶解させるためには長時間の攪拌や加熱を必要とすることが多い。

　本発明者らは、上記問題解決のため、より効率のよいｅ－ｌｉｑｕｉｄの調製方法を考案するため、安息香酸をニコチンで中和したニコチン安息香酸塩の状態だと親水性が向上すること、並びに、ＰＧとＧＬの構造を比較すると、ＰＧには親水性のヒドロキシ基が２つ、ＧＬには３つ存在することから、両者を比較するとＰＧの方がＧＬよりは疎水性物質を溶解させるのに適した溶媒であると考えられること、に着目した。本実施例では、具体的には、上記考察に基づき、効率的に安息香酸を溶解させるための条件は、（ａ）安息香酸をニコチン共存下で溶媒に溶解させる、（ｂ）ＰＧ単品に溶解させる、の２点であるという仮説を立て、ｅ－ｌｉｑｕｉｄの調製方法における配合手順を検討した。

　４－２　実験手順
　表２６の組成のｅ－ｌｉｑｕｉｄを、以下のＩ．とＩＩ．の二通りの配合手順で作成し、安息香酸が完全に溶解するまでの所要時間を比較した。

　表２６　配合試験用のｅ－ｌｉｑｕｉｄ組成

　Ｉ．　ＰＧ、ＧＬ、ニコチン、安息香酸を最初に全て投入し、室温下で攪拌混合する手順
　ＩＩ．　ＰＧ、ニコチン、安息香酸のみを投入後に室温下で攪拌混合し安息香酸の完溶を確認後（Ａ液）、ＧＬ（Ｂ液）を添加して再度室温下で攪拌混合する手順

　秤量した各素材をビーカーに投入し、ビーカーに撹拌子を入れてマグネティックスターラーを用い、１０００ｒｐｍで攪拌し、攪拌終了後に溶け残りの有無を目視検査によって確認した。

　４－３　結果と考察
　Ｉ．の手順の場合、６時間以上攪拌しても安息香酸の粉末が確認され、完溶しなかった。

　一方ＩＩ．の手順の場合、ＰＧ、ニコチン、安息香酸のみでの最初の攪拌開始後３０分時点で安息香酸の粉末が消失し、完溶を確認した。その後ＧＬを添加して再度攪拌し、１０分後に均一な液体になっていることが確認された。

　以上の結果から、ＰＧ、ニコチン、安息香酸のみで一旦安息香酸を完溶させてからＧＬを添加するＩＩ．の配合手順であれば、室温条件下でも短時間で安息香酸を溶解させることができることを確認した。

　実施例５　酢酸、安息香酸以外の酸の使用に関する検討
　５－１　実験の概要
　安息香酸および酢酸以外の有機酸（第３の有機酸）（実施例３ではクエン酸）を用いるｅ－ｌｉｑｕｉｄを作成する際は、ニコチン、安息香酸とともにＰＧ（Ａ液）に投入してしまうと、安息香酸とニコチンの中和反応に拮抗して安息香酸の溶解性を阻害すると考えられる。よって、安息香酸および酢酸以外の有機酸は、Ａ液とは別にＧＬ溶媒で事前溶解する方が適切であると想定される。あるいは、酢酸のように液体の有機酸でＰＧとＧＬへの溶解性が高い場合は、ＧＬでの事前溶解を経ずに直接系（Ａ液）内に投入しても良い、と想定される。

　実施例３では、安息香酸および酢酸以外の有機酸（第３の有機酸）としてクエン酸を用いたが、必要量をＧＬに完溶させることのできる酸であれば、クエン酸のかわりに用いても良い。本発明の範囲内で、ＧＬ中に第３の有機酸を事前溶解する際に、第３の有機酸が最も高濃度になるケースの一態様を想定すると、以下の条件となる。
　－ニコチンの配合量は５重量％
　－香料配合量は５重量％
　－溶媒のＰＧ：ＧＬ重量比率が５０：５０
　－第３の有機酸は１種類
　－ニコチン：酢酸：安息香酸：第３の有機酸のモル比が１．００：０．０５：０．５０：０．４５

　第３の有機酸として使用できるものは、実施例１－１に挙げたように食品添加物として認められた有機酸のうち、ある程度ＰＧやＧＬへの溶解性が期待できるもの（＝分子内の極性官能基が占める割合が大きいもの）が候補となるであろう。例えばステアリン酸やパルミチン酸といった長鎖脂肪酸などは明らかに疎水性が高く、ＰＧやＧＬへの溶解性が低いため不適であると考えられる。一方で炭素鎖が短い、あるいは極性官能基を複数持つ有機酸などはＰＧやＧＬへの溶解性が期待できるため、候補物質となり得るであろう。この例として、アジピン酸、クエン酸、フマル酸、乳酸、リンゴ酸、マロン酸、ピルビン酸、ソルビン酸、コハク酸、酒石酸などが挙げられる。本実施例では、これらの第３の有機酸の候補となる有機酸を上記の条件で使用可能かどうか、検討を行った。

　５－２　実験手順
　上記の条件でのｅ－ｌｉｑｕｉｄ組成をシミュレートし、さらにその組成で第３の有機酸を処方量のＧＬのみに事前溶解すると想定した際の、第３の有機酸の重量モル濃度を計算した。結果を表２７に示す。

　表２７　第３の有機酸候補ｅ－ｌｉｑｕｉｄ組成シミュレート結果

　表２７示した配合のシミュレーションから理解されるように、「ＧＬに対する溶解度が重量モル濃度で０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上」というのが、本発明の範囲内で想定されるｅ－ｌｉｑｕｉｄ組成のならびに配合方法を実現できる第３の有機酸を選定する際の一つの目安となり得る。

　次に、実際にこの組成が本発明の配合方法で実現可能か検証するために、ＧＬに対する溶解性試験を実施した。表２８に示す量のＧＬと酸をビーカーに秤量し、ビーカーに撹拌子を入れ、マグネティックスターラーを用いて５００　ｒｐｍ、１２時間、室温下で攪拌した。攪拌終了後に溶け残りの有無を目視検査によって確認し、固体の残存が確認されたものを溶解していないと判断した。

　表２８　第３の有機酸候補のＧＬに対する溶解性確認水準および結果

　５－３　結果と考察
　クエン酸、乳酸、リンゴ酸、マロン酸、ピルビン酸、酒石酸の６種類の有機酸は０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上のＧＬへの溶解度を示した。即ち、本発明の範囲内で想定される、第３の有機酸を最も高濃度で使用する態様であっても、本発明のｅ－ｌｉｑｕｉｄへの使用できることが判明した。

　実施例６　ニコチンにより引き起こされる香喫味阻害感に対する各単独有機酸による低減効果
　本実施例では、ニコチンにより引き起こされる香喫味阻害感（ニコチンインパクト）に対する各単独有機酸による低減効果を調べた。

　表２９の組成でｅ－ｌｉｑｕｉｄ（液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物）を作成し、２００℃から３００℃で加熱する液体加熱式の加熱型香味吸引器用のカプセルに１．５ｍＬずつ充填し、２００℃から３００℃で加熱する液体加熱式の加熱型香味吸引器用のデバイスを用いて８名のエキスパートパネル（日常的に香料開発業務に従事しており、高い官能評価能力を有するパネル）で官能評価を実施した。

　負の比較例として、ニコチンのみを含有し有機酸を含まないｅ－ｌｉｑｕｉｄを用いた。正の比較例として、有機酸として安息香酸をニコチンと等モル含有したｅ－ｌｉｑｕｉｄを用いた。表２９に官能評価に供した各サンプルのｅ－ｌｉｑｕｉｄの組成、および官能評価の結果を示す。

　表２９　ニコチンにより引き起こされる香喫味阻害感に対する各単独有機酸による低減効果（官能評価）

　官能評価項目は、下記の通りである。

　表３０　官能評価項目

　表２９に示されるように、ニコチンによる香喫味阻害感（ニコチンインパクト）の低減効果に関し、安息香酸と同程度の低減効果を示す有機酸が複数見いだされた。本実施例で試験した有機酸の中で、特に、乳酸は強い効果が得られた。乳酸は液体でありＰＧやＧＬへの溶解性も良好であるため、製造上のハンドリングが容易という大きな利点が存在する。ただし、乳酸は、官能上若干の負の要素（若干の酸臭、若干の油っぽさ）が認められた。よって、他の有機酸も組み合わせることがより望ましいと考えられる。

　実施例７　安息香酸、乳酸、その他の有機酸を含む液体組成物の検討
　本実施例では、安息香酸、乳酸、その他の有機酸を含む液体組成物の組成を検討した。

　ニコチンに対する安息香酸の比は０．６以下となるようにした。

　乳酸と組み合わせる候補として、実施例６において強いニコチンインパクトの低減効果を示し、かつ、強い負の要素がない、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸を検討した。乳酸と、安息香酸および乳酸以外の有機酸との比は３：１とした。比較例として、安息香酸のみを含み乳酸もその他の有機酸も含まない組成のｅ－ｌｉｑｕｉｄを用いた。

　表３１に、官能評価に供した各サンプルのｅ－ｌｉｑｕｉｄの組成、および官能評価（１４名のエキスパートパネル）の結果を示す。

　表３１　安息香酸、乳酸、その他の有機酸の組み合わせによる低減効果（官能評価）

　表３１の官能評価を二項検定で分析した結果を示す。

表３２　安息香酸、乳酸、その他の有機酸の組み合わせによる低減効果（官能評価）の二項検定で分析結果

　二項検定に関し、「強」または「弱」選択数のｐ値とは、全体のｎ数に対して「強」が選択された回数が発生する統計的確率を意味する。例えば、フマル０．１０のサンプルの火薬臭（安息香酸臭）を例に挙げる。ｎ＝１４のうち「弱」が選択された回数は１１であり、この時のｐ値は０．００６、即ち０．６％である。これは、「強」と「弱」が５０％ずつの確率でランダムに１４回選択された場合、偶然「弱」が１１回選択されるパターンとなる統計的確率が０．６％であることを意味している。この０．６％という値は一般的な優位水準として用いられる１％より小さいためこの１４回中「弱」が１１回選択されたという偏りは、有意水準１％で意味がある偏りであると結論付けられる。

　乳酸を、フマル酸、レブリン酸、マロン酸または酒石酸と種々の割合で組み合わせた全ロットにおいて、ニコチンインパクトは比較例（Ｒｅｆ）と同等または弱いという結果であった。よって、ニコチンインパクト低減効果は安息香酸の一部を乳酸と他の有機酸の組み合わせに置換しても効果が担保されていることが確認された。火薬臭は比較例より弱いという結果であった（有意差が付かなかったロットも「弱」選択数の方が多い）。安息香酸の一部を乳酸と他の有機酸の組み合わせに置換することにより、有機酸として安息香酸のみを含む組成より火薬臭を低減できることが確認された。

　実施例８　リンゴ酸及び酒石酸のプロピレングリコール及びグリセリンに対する溶解性
　本実施例では、リンゴ酸及び酒石酸のプロピレングリコール及びグリセリンに対する溶解速度を調べた。（１）ガラス製のスクリュー管に有機酸、ＰＧまたはＧＬを秤量し；（２）マグネティックスターラーを用いて５００ｒｐｍの攪拌速度で室温下で攪拌を継続し、そして、（３）有機酸が完全に溶解したかどうか目視にて確認した。結果を表３３に示す。

　表３３　リンゴ酸及び酒石酸のプロピレングリコール及びグリセリンに対する溶解速度試験結果

　表３３において、ＯＫは、個体物が消失して完溶が確認できたもの、ＮＧは、個体物残っており、まだ溶けていないと判断されたもの、である。リンゴ酸及び酒石酸のいずれも、グリセリンよりもプロピレングリコールへの溶解速度が速かった。

Claims

　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物であって、
　（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、
　（２）ニコチン、
　（３）安息香酸、並びに、
　（４）安息香酸以外の有機酸、
を含む、前記液体組成物。
　（２）ニコチンと、（３）安息香酸と（４）安息香酸以外の有機酸との合計、とのモル比が、１：０．８５～１：１．１５の範囲である、請求項１に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸を含む、請求項１または２に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、請求項３に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、請求項３項に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸を含む、請求項３に記載の液体組成物。
　（２）ニコチンと、（３）安息香酸とのモル比が、１：０．７～１：０．１５の範囲である、請求項１－６のいずれか１項に記載の液体組成物。
　（２）ニコチンと、（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比が、１：０．９～１：０．３の範囲である、請求項１－７のいずれか１項に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸が、グリセリンへの溶解度が重量モル濃度で０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上である、請求項１－８のいずれか１項に記載の液体組成物。
　実質的に水分を含まない、請求項１－９のいずれか１項に記載の液体組成物。
　さらに、香料を含む、請求項１－１０のいずれか１項に記載の組成物。
　（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｉｉ）グリセリンに、乳酸を溶解して調製液（Ｂ）を調製する；
　（ｉｉｉ）プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解して調製液（Ｃ）を調製する；そして、
　（ｉｖ）調製液（Ａ）と調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する、
工程を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法。
　（ｉ）プロピレングリコールに、ニコチンおよび安息香酸を溶解して調製液（Ａ）を調製する；
　（ｖ）調製液（Ａ）に、グリセリン、乳酸、および所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解する、
工程を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法。
　さらに、香料を、工程（ｉ）より後の工程において添加する、ことを含む、請求項１２または１３に記載の調製方法。
　請求項１－１４のいずれか１項に記載の液体組成物を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器。
　加熱型香味吸引器用の液体組成物における安息香酸の火薬様の臭気を低減する方法であって、
　前記加熱型香味吸引器用の液体組成物は、（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、（２）ニコチンおよび（３）安息香酸を含み、
　前記加熱型香味吸引器用の液体組成物にさらに（４）安息香酸以外の有機酸を含ませる、
ことを含む、前記方法。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸を含む、請求項１６に記載の方法。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、請求項１７に記載の方法。
　液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物であって、
　（１）プロピレングリコールおよびグリセリン、
　（２）ニコチン、並びに
　（４）安息香酸以外の有機酸、
を含む、前記液体組成物。
　（２）ニコチンと（４）安息香酸以外の有機酸とのモル比が、１：０．８５～１：１．１５の範囲である、請求項１９に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸を含む、請求項１９または２０に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸として、乳酸に加えて、酒石酸、フマル酸、レブリン酸、マロン酸、酢酸、アジピン酸、クエン酸、リンゴ酸、ピルビン酸、ソルビン酸およびこれらの混合物、から選択されるいずれかを含む、請求項２１に記載の液体組成物。
　（４）安息香酸以外の有機酸が、グリセリンへの溶解度が重量モル濃度で０．３２ｍｏｌ／ｋｇ以上である、請求項１９－２２のいずれか１項に記載の液体組成物。
　（ｉ'）グリセリンに、乳酸を溶解して調製液（Ｂ）を調製する；
　（ｉｉ'）プロピレングリコールまたはグリセリンに、所望により１以上の安息香酸および乳酸以外の有機酸、を溶解して調製液（Ｃ）を調製する；そして、
　（ｉｉｉ'）ニコチンと調製液（Ｂ）と調製液（Ｃ）を混合する、
工程を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器用の液体組成物の調製方法。
　さらに、香料を添加する、ことを含む、請求項２４に記載の調製方法。
　請求項１９－２５のいずれか１項に記載の液体組成物を含む、液体加熱式の加熱型香味吸引器。