WO2024112151A1 - 파우치형 이차 전지 - Google Patents

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이유진
박은숙
김상훈
유형균
이재호
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Definitions

  • the present invention relates to a pouch-type secondary battery, and more specifically, to a pouch-type secondary battery including a gas induction part.
  • Secondary batteries are used not only for small products such as digital cameras, P-DVDs, MP3Ps, mobile phones, PDAs, portable game devices, power tools, and e-bikes, but also for large products requiring high output such as electric vehicles and hybrid vehicles, as well as surplus power generation power. It is used in a variety of fields, including power storage devices that store renewable energy and backup power storage devices.
  • Types of secondary batteries include nickel cadmium batteries, nickel hydrogen batteries, lithium ion batteries, and lithium ion polymer batteries.
  • a secondary battery can be manufactured by storing an electrode assembly in which an anode, a cathode, and a separator sandwiched between them are alternately stacked in a battery case, injecting an electrolyte, and then sealing the battery case.
  • Secondary batteries are classified into pouch type and can type depending on the material of the case that accommodates the electrode assembly.
  • the pouch-type battery can be manufactured by performing press processing on a flexible pouch film laminate to form a cup portion, storing the electrode assembly in the receiving space inside the cup portion, and sealing the sealing portion.
  • Pouch-type secondary batteries may generate gas inside the pouch when operated at high temperatures, overcharged, or when a short circuit occurs. If the gas pressure inside the pouch increases, there is a problem that the pouch may explode or ignite as it vents.
  • a gas guide is placed at the joint between the electrode lead, which is a dissimilar material, and the pouch-type film laminate. When the internal pressure of the pouch increases, the interface between the gas guide and the lead film is opened and gas is discharged to the outside of the pouch. You can do it.
  • the present invention is intended to solve the above problems, and provides a pouch-type secondary battery that can improve the adhesion between the gas induction part and the electrode lead.
  • a pouch-type case including an electrode assembly, a receiving portion for storing the electrode assembly, and a sealing portion for sealing the receiving portion
  • the pouch-type case is connected to the electrode assembly and passes through the sealing portion.
  • a pouch-type secondary battery including an electrode lead protruding to the outside of the battery, a lead film disposed between the electrode lead and the pouch-type case, and a gas guide portion disposed between the electrode lead and the lead film, wherein the gas guide portion is
  • a pouch-type secondary battery is provided, including a first layer in contact with an electrode lead and a second layer disposed on the first layer, wherein the first layer includes a modified polyolefin-based resin.
  • the pouch-type secondary battery according to the present invention is characterized by improving the adhesion between the gas guide part and the electrode lead by including a modified polyolefin resin in the first layer in contact with the electrode lead in the gas guide part. Therefore, even if the pouch-type secondary battery is stored in a high electrolyte temperature environment, it is possible to prevent the pouch gas guide portion from being detached from the electrode lead and pushed to the outside of the pouch or the electrolyte inside the pouch leaking. Therefore, the pouch-type secondary battery of the present invention has excellent durability and safety by preventing corrosion of the electrode leads due to electrolyte and/or gas.
  • FIG. 1 is an exploded and assembled view of a pouch-type secondary battery according to the present invention.
  • Figure 2 is a cross-sectional view of a sealed pouch-type secondary battery.
  • Figure 3 is an example of a cross-sectional view of a pouch-type secondary battery before the pouch-type case is opened.
  • Figure 4 is an example of a cross-sectional view of a pouch-type secondary battery when the pouch-type case is opened.
  • Figure 5 is another example of a cross-sectional view of a pouch-type secondary battery before the pouch-type case is opened.
  • Figure 6 is another example of a cross-sectional view of a pouch-type secondary battery before the pouch-type case is opened.
  • Figure 7 is a top perspective view of the sealing portion according to an embodiment of the present invention.
  • a and/or B herein means A, or B, or A and B.
  • a pouch-type secondary battery is a pouch-type case including an electrode assembly, a receiving portion for storing the electrode assembly, and a sealing portion for sealing the receiving portion, and the pouch-type case is connected to the electrode assembly and via the sealing portion.
  • An electrode lead protruding to the outside of the electrode lead, a lead film disposed between the electrode lead and the pouch-type case, and a gas guide portion disposed between the electrode lead and the lead film, wherein the gas guide portion is in contact with the electrode lead. It includes a first layer and a second layer disposed on the first layer, and the first layer includes a modified polyolefin-based resin.
  • Figure 1 is an exploded view of the pouch-type secondary battery 100 according to the present invention
  • Figure 2 is a cross-sectional view of the sealed pouch-type secondary battery 100.
  • the pouch-type secondary battery 100 of the present invention includes a pouch-type case 110, an electrode assembly 160, an electrode lead 180, a lead film 190, and a gas guide portion ( 200).
  • the pouch-type case 110 can store the electrode assembly 160 inside.
  • the pouch-type case 110 can be manufactured by molding a pouch film laminate.
  • the pouch film laminate may include a base layer, a gas barrier layer, and a sealant layer.
  • the base layer, gas barrier layer, and sealant layer may be sequentially laminated.
  • the base layer is formed on the outermost layer of the pouch film laminate to protect the secondary battery from friction and collision with the outside.
  • the base layer is made of polymer and can electrically insulate the electrode assembly from the outside.
  • the base layer is polyethylene, polypropylene, polycarbonate, polyethylene terephthalate, polyvinyl chloride, acrylic polymer, polyacrylonitrile, polyimide, polyamide, cellulose, aramid, nylon, polyester, polyparaphenylenebenzobisoxa. It may be made of one or more materials selected from the group consisting of sol, polyarylate, Teflon, and glass fiber.
  • the base layer may be made of polyethylene terephthalate (PET), nylon, or a combination thereof, which has wear resistance and heat resistance.
  • the base layer may have a single film structure made of any one material.
  • the base layer may have a composite film structure formed by layering two or more materials.
  • the thickness of the base layer may be 5 ⁇ m to 50 ⁇ m, specifically 7 ⁇ m to 40 ⁇ m, and more specifically 25 ⁇ m to 38 ⁇ m.
  • the thickness of the base layer satisfies the above range, external insulation is excellent, and the entire pouch is not thick, so the energy density compared to the volume of the secondary battery can be excellent.
  • the gas barrier layer is laminated between the base layer and the sealant layer to secure the mechanical strength of the pouch, block gas or moisture from entering and exiting the secondary battery, and prevent electrolyte leakage from the inside of the pouch-type case.
  • the gas barrier layer may be formed of metal, and specifically may be formed of an aluminum alloy thin film.
  • the aluminum alloy thin film contains metal elements other than aluminum (Al), for example, iron (Fe), copper (Cu), chromium (Cr), manganese (Mn), nickel (Ni), magnesium (Mg), silicon ( One or more species selected from the group consisting of Si) and zinc (Zn) may be included.
  • the thickness of the gas barrier layer may be 40 ⁇ m to 100 ⁇ m, specifically 50 ⁇ m to 90 ⁇ m, more specifically 55 ⁇ m to 85 ⁇ m. When the thickness of the gas barrier layer satisfies the above range, formability and gas barrier performance are excellent when molding the cup portion.
  • the sealant layer is used to completely seal the inside of the pouch-type case by being thermally bonded to each other at the sealing portion when the pouch-type case accommodating the electrode assembly inside is sealed.
  • the sealant layer can be formed of a material with excellent thermal adhesive strength.
  • the sealant layer may be formed of a material having insulation, corrosion resistance, and sealing properties. Specifically, since the sealant layer is in direct contact with the electrode assembly and/or electrolyte inside the pouch-type case, it may be formed of a material having insulation and corrosion resistance. Additionally, since the sealant layer must completely seal the inside of the pouch-type case to block material movement between the inside and the outside, it may be formed of a material with high sealing properties (for example, excellent thermal bonding strength). To ensure such insulation, corrosion resistance, and sealing properties, the sealant layer may be formed of a polymer material.
  • the sealant layer is made of polyethylene, polypropylene, polycarbonate, polyethylene terephthalate, polyvinyl chloride, acrylic polymer, polyacrylonitrile, polyimide, polyamide, cellulose, aramid, nylon, polyester, and polyparaphenylenebenzobisoxa. It may be made of one or more materials selected from the group consisting of sol, polyarylate, Teflon, and glass fiber, and preferably may be made of polyolefin resin such as polypropylene (PP) and/or polyethylene (PE).
  • PP polypropylene
  • PE polyethylene
  • polypropylene consists of cast polypropylene (CPP), acid modified polypropylene (PPa), polypropylene-ethylene copolymer, and/or polypropylene-butylene-ethylene terpolymer. It can be.
  • the thickness of the sealant layer may be 30 ⁇ m to 130 ⁇ m, specifically 50 ⁇ m to 120 ⁇ m, and more specifically 70 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the pouch film laminate may be drawn, formed and stretched by a punch or the like to manufacture the pouch-type case 110.
  • the pouch-type case 110 may include a cup portion 122 and a receiving portion 124.
  • the receiving part 124 is a place to store the electrode assembly, and may mean a receiving space formed in the shape of a pocket inside the cup part 122 as the cup part 122 is formed.
  • the pouch-type case 110 may include a first case 120 and a second case 130 as shown in FIG. 1.
  • the first case 120 includes a receiving portion 124 that can accommodate the electrode assembly 160, and the second case 130 prevents the electrode assembly 160 from falling out of the battery case 110.
  • the receiving portion 124 can be covered from above.
  • the first case 120 and the second case 130 may be manufactured with one side connected to each other as shown in FIG. 1, but are not limited to this and may be manufactured in various ways, such as being separated from each other and manufactured separately.
  • cup portions 122 and 132 in one pouch film laminate when forming a cup portion in a pouch film laminate, two symmetrical cup portions 122 and 132 in one pouch film laminate can be drawn and molded adjacent to each other.
  • cup portions 122 and 132 may be formed in the first case 120 and the second case 130, respectively, as shown in FIG. 1.
  • the two cup parts 122 and 132 are placed between the two cup parts 122 and 132 so that the two cup parts 122 and 132 face each other.
  • the bridge portion 140 formed in can be folded.
  • the cup portion 132 of the second case 130 can accommodate the electrode assembly 160 from above.
  • the two cup parts 122 and 132 accommodate one electrode assembly 160, an electrode assembly 160 with a thicker thickness can be accommodated than when there is only one cup part 122. Additionally, since one corner of the secondary battery 100 is formed by folding the pouch-type case 110, the number of corners to be sealed may be reduced when a sealing process is performed later. Accordingly, the process speed of the pouch-type secondary battery 100 can be improved and the number of sealing processes can be reduced.
  • the pouch-type case 110 may be sealed while accommodating the electrode assembly 160 so that a portion of the electrode lead 180, which will be described later, i.e., the terminal portion, is exposed.
  • the electrode lead 180 is connected to the electrode tab 170 of the electrode assembly 160 and the lead film 190 is formed on a portion of the electrode lead 180
  • the cup portion of the first case 120 ( The electrode assembly 160 is accommodated in the accommodating portion 124 provided in 122, and the second case 130 may cover the accommodating portion 124 from the top.
  • an electrolyte is injected into the receiving portion 124 and the sealing portion 150 formed on the edge of the first case 120 and the second case 130 may be sealed.
  • the sealing portion 150 may serve to seal the receiving portion 124. Specifically, the sealing portion 150 may be formed along the edge of the receiving portion 124 and seal the receiving portion 124.
  • the temperature at which the sealing portion 150 is sealed may be 180°C to 250°C, specifically 200°C to 250°C, and more specifically 210°C to 240°C.
  • the sealing temperature satisfies the above numerical range, the pouch-type case 110 can secure sufficient sealing strength through thermal bonding.
  • the electrode assembly 160 may be inserted into the pouch-type case 110 and sealed by the pouch-type case 110 after electrolyte injection.
  • the electrode assembly 160 may be formed by sequentially stacking an anode, a separator, and a cathode.
  • the electrode assembly 160 may include two types of electrodes, an anode and a cathode, and a separator interposed between the electrodes to insulate the electrodes from each other.
  • the electrode assembly 160 may include an electrode tab 170.
  • the electrode tab 170 is connected to the anode and cathode of the electrode assembly 160, respectively, and protrudes outward from the electrode assembly 160 to become a path for electrons to move between the inside and outside of the electrode assembly 160. You can.
  • the electrode current collector included in the electrode assembly 160 may be composed of a portion to which the electrode active material is applied and a distal portion to which the electrode active material is not applied, that is, an uncoated portion.
  • the electrode tab 170 may be formed by cutting the uncoated area or by connecting a separate conductive member to the uncoated area using ultrasonic welding or the like. As shown in FIG. 1, the electrode tabs 170 may protrude in different directions from the electrode assembly 160, but are not limited to this and may protrude in various directions, such as protruding side by side in the same direction from one side. there is.
  • the electrode lead 180 may supply electricity to the outside of the secondary battery 100.
  • the electrode lead 180 may be connected to the electrode tab 170 of the electrode assembly 160 by spot welding, etc.
  • the electrode lead 180 is connected to the electrode assembly 160 and may protrude out of the pouch-type case 110 via the sealing part 150. Specifically, one end of the electrode lead 180 is connected to the electrode assembly 160, particularly the electrode tab 170, and the other end of the electrode lead 180 may protrude to the outside of the pouch-type case 110.
  • the electrode lead 180 has one end connected to the positive tab 172 and extends in the direction in which the positive tab 172 protrudes, and one end connected to the negative electrode tab 174 and the negative electrode tab 174. It may include a negative electrode lead 184 extending in this protruding direction. The other ends of both the positive lead 182 and the negative lead 184 may protrude to the outside of the battery case 110 . Accordingly, electricity generated inside the electrode assembly 160 can be supplied to the outside. Additionally, since the positive electrode tab 172 and the negative electrode tab 174 each protrude in various directions, the positive electrode lead 182 and the negative electrode lead 184 may also extend in various directions.
  • the anode lead 182 and the cathode lead 184 may be made of different materials.
  • the positive electrode lead 182 may be made of the same aluminum (Al) material as the positive electrode current collector, and the negative electrode lead 184 may be made of the same copper (Cu) material as the negative electrode current collector or a copper material coated with nickel (Ni).
  • a portion of the electrode lead 180 protruding to the outside of the battery case 110 may become a terminal portion and be electrically connected to an external terminal.
  • One side of the electrode lead 180 that is in direct contact with the lead film 190 and/or the gas guide portion 200 is made of chromium (Cr), nickel (Ni), aluminum oxide (Al 2 O 3 ), and zirconium (Zr)-based anhydroxide. It may be coated with one or more types selected from the group consisting of salts and titanium (Ti)-based anhydroxide salts. In this case, corrosion resistance against electrolyte solution and adhesion to the lead film 190 and/or the gas guide portion 200 can be secured.
  • the lead film 190 prevents electricity generated from the electrode assembly 160 from flowing into the battery case 110 through the electrode lead 180 and can maintain the seal of the battery case 110.
  • the lead film 190 may be formed of a non-conductive material that does not conduct electricity well.
  • the lead film 190 is easy to attach to the electrode lead 180 and/or the gas guide part 200, and an insulating tape with a relatively thin thickness is often used, but the lead film 190 is not limited to this and can insulate the electrode lead 180. Any member present may be used.
  • the lead film 190 may be a gas-permeable film and may be arranged to surround the outer peripheral surface of the electrode lead 180 and the gas guide portion 200. Specifically, the electrode lead 180 and the gas guide part 200 are in contact with each other on one side, and at this time, at least a portion of the electrode lead 180 and the gas guide part 200 may be surrounded by the lead film 190.
  • the lead film 190 may be located limited to the sealing portion 150 where the first case 120 and the second case 130 of the pouch-type case 110 are heat-sealed, and the electrode lead 180 and the gas The guide portion 200 may be adhered to the battery case 110.
  • the lead film 190 may be disposed between the electrode lead 180 and/or the gas guide part 200 and the pouch-type case 110.
  • the lower case 110, the lead film 190, the electrode lead 180, the gas guide part 200, the lead film 190, and the upper case 110 have a sealing part ( 150) can be arranged in a stacked order in the area.
  • the lower case, lead film, gas induction unit, electrode lead, lead film, and upper case may be arranged in a sequentially stacked state
  • the lower case, lead film, and , the gas guide part, electrode lead, gas guide part, lead film, and upper case may be arranged in a stacked state in that order.
  • one end of the lead film 190 protruding outward from the pouch-type case 110 is connected to the electrode lead 180 rather than the gas guide portion 200 as shown in FIG. 3 or 5.
  • ) can be placed in direct contact with.
  • one end of the lead film 190 is disposed in direct contact with the electrode lead 180, that is, extending further than the gas guide portion 200 disposed on the electrode lead 180, gas discharge is performed and the gas guide portion (
  • the lead film 190 on 200 is opened, it is easy to secure an area through which gas can pass through the lead film 190, and compared to the case where the lead film 190 is not extended and disposed, the lead film 190 ) and the electrode lead 180, it is possible to minimize durability degradation due to opening of the lead film 190.
  • the first layer 210 of the gas guide part 200 extends more toward the outside of the pouch-type case 110 than the second layer 220. It may be formed to be longer, and one end of the lead film 190 protruding outward from the pouch-type case 110 may be disposed to directly contact the first layer 210 rather than the second layer 220 .
  • one end of the lead film 190 protrudes further in the electrode lead protrusion direction and comes into contact with the electrode lead 180, and the second layer 220 of the gas guide portion 200 is the first layer.
  • the lead film 190 in addition to the adhesive force between the lead film 190 and the electrode lead 180 ) and the gas guide part 200 can also be maintained strong, so even the adhesive strength of the electrode lead 180 and the gas guide part 200 receives a synergistic effect, making it possible to implement a highly durable gas exhaust part.
  • the lead film 190 may include one or more layers. Specifically, the lead film 190 may include a metal adhesive layer, a core layer, and a pouch adhesive layer that are sequentially stacked.
  • the metal adhesive layer is in direct contact with the electrode lead 180 and may be used to adhere the lead film 190 to the electrode lead 180.
  • the metal adhesive layer may include any material that is easy to adhere to the electrode lead 180.
  • the metal adhesive layer may include acid-modified polyolefin.
  • the metal adhesive layer may include at least one of acid modified polypropylene (PPa), acid modified polyethylene (PEa), and plasma-treated polypropylene (PP), but is not limited thereto.
  • the thickness may be 50 ⁇ m to 80 ⁇ m, specifically 50 ⁇ m to 75 ⁇ m, more specifically 60 ⁇ m to 75 ⁇ m. When the thickness of the metal adhesive layer satisfies the above numerical range, there is an effect of preventing penholes and leaks at the edge portion during fusion between the electrode lead and the lead film.
  • the core layer may be a layer located at the center of the lead film 190.
  • the core layer may include additives such as polypropylene, polyolefin elastomer (POE), and/or colorant, but is not limited thereto.
  • the polymer included in the core layer may be a homopolymer.
  • the melting point of the core layer can be controlled within the above numerical range and deformation due to heat can be minimized, which is advantageous in terms of securing insulation.
  • the polymer included in the core layer is a fluorinated polyolefin, which may be polytetrafluoroethylene, or may be a mixture of polytetrafluoroethylene and polypropylene, and in the case of the mixture, a weight ratio of 9:1 to 1:9. It may be a mixture of . In this case, better gas permeation performance can be achieved than when gas permeates through the lead film 190 through the gas guide part 200.
  • the thickness of the core layer may be 40 ⁇ m to 70 ⁇ m, specifically 50 ⁇ m to 70 ⁇ m, more specifically 60 ⁇ m to 70 ⁇ m. If the thickness of the core layer satisfies the above numerical range, there is a robust design effect in terms of securing insulation by preventing deformation due to heat applied during fusion and sealing.
  • the pouch adhesive layer may be a layer in direct contact with the battery case 110, specifically the sealant layer of the pouch film laminate.
  • the pouch adhesive layer may include polypropylene or polyolefin elastomer (POE), but is not limited thereto.
  • POE polyolefin elastomer
  • the polymer included in the pouch adhesive layer may be a copolymer.
  • the melting point of the pouch adhesive layer, which includes a copolymer can be controlled within the above numerical range, and has a similar melting point to the polymer in the sealant layer of the pouch film laminate, which is advantageous in securing sealing processability.
  • the thickness of the pouch adhesive layer may be 40 ⁇ m to 100 ⁇ m, specifically 40 ⁇ m to 80 ⁇ m, more specifically 40 ⁇ m to 60 ⁇ m. When the thickness of the pouch adhesive layer satisfies the above numerical range, there is an effect of securing a polymer (eg, polypropylene) residual rate sufficient to secure strength when sealing between the electrode lead and
  • the gas guide portion 200 serves to form a path for discharging gas from the inside of the pouch-type case 110 to the outside.
  • the gas guide part 200 of the present invention may be disposed between the electrode lead 180 and the lead film 190.
  • the electrode lead 180 and the lead film 190 are not in direct contact, and the gas guide part 200 In areas where is not disposed, the electrode lead 180 and the lead film 190 may be in direct contact.
  • Figure 3 is a cross-sectional view of the pouch-type secondary battery before the pouch-type case is opened
  • Figure 4 is a cross-sectional view of the pouch-type secondary battery when the pouch-type case is opened.
  • the interface between the gas guide part 200 and the lead film 190 is normally unopened, and when the internal pressure of the pouch-type case 110 increases, the gas guide part 200
  • the gas discharge path 300 may be formed by opening the interface between the and the lead film 190.
  • the gas inside the pouch-type case 110 may move along the gas discharge path 300 and then pass through the lead film 190 and be discharged to the outside of the pouch. As a result, the internal pressure of the pouch-type case 110 can be lowered to prevent explosion or ignition of the pouch-type case 110.
  • the gas guide portion 200 of the present invention includes a first layer 210 in contact with the electrode lead 180, and a second layer disposed on the first layer 210. Includes (220).
  • the first layer 210 is in contact with the electrode lead 180 and may be used to adhere the gas guide portion 200 to the electrode lead 180.
  • the first layer 210 may include any material that is easy to adhere to the electrode lead 180. Specifically, the first layer 210 is characterized by containing a modified polyolefin-based resin. As the internal pressure of the pouch-type case 110 increases, the gas generated inside the pouch-type case 110 opens the interface between the lead film 190 and the gas guide portion 200, and the gas discharge path 300 opens. It can be formed and discharged through this path, and thus the internal pressure of the case 110 can be lowered.
  • the surface to which the gas guide part 200 is bonded to the electrode lead 180 is the first layer 210, but if the adhesive force between the first layer 210 and the electrode lead 180 is not sufficient, the gas guide part 200 A problem may occur where the electrode lead 180 is detached or pushed to the outside, causing internal electrolyte to leak.
  • the adhesive force between the gas guide part 200 and the electrode lead 180 is reduced. Therefore, even if the pouch-type secondary battery is stored in a high temperature environment, it is possible to prevent the problem of the gas guide part 200 being detached from the electrode lead 180 or the problem of the electrolyte solution leaking out, as described above.
  • the first layer 210 protrudes further than the end of the second layer 220 in the outer direction of the case 110 and comes into contact with the lead film 190.
  • a structure arranged so as to do so may be adopted, and in this case, the adhesion retention between the electrode lead 180, the gas guide portion 200, and the lead film 190 is excellent, which can contribute to improving durability.
  • the modified polyolefin-based resin included in the first layer 210 may include at least one of acid-modified polyolefin and silane-modified polyolefin.
  • Acid-modified polyolefin refers to polyolefin resin graft-modified with acid.
  • acid-modified polyolefin may be obtained by introducing a carboxyl group (graft modification) by reacting an unsaturated carboxylic acid with a polyolefin resin.
  • the unsaturated carboxylic acid may include the concept of a carboxylic acid anhydride
  • the carboxyl group may include the concept of a carboxylic acid anhydride group.
  • Unsaturated carboxylic acids that react with polyolefin resin include maleic acid, fumaric acid, itaconic acid, citraconic acid, glutaconic acid, tetrahydrophthalic acid, aconitic acid, maleic anhydride, itaconic anhydride, glutaconic anhydride, and sheet anhydride. It may include, but is not limited to, one or more selected from the group consisting of laconic acid, aconitic anhydride, norbornenedicarboxylic anhydride, and tetrahydrophthalic anhydride. Among these, it is preferable to apply maleic anhydride to improve the adhesive strength between the gas guide part 200 and the electrode lead 180.
  • the acid-modified polyolefin may include, but is not limited to, one or more types selected from the group consisting of acid modified polypropylene (PPa) and acid modified polyethylene (PEa).
  • Silane-modified polyolefin refers to polyolefin resin graft-modified with an unsaturated silane compound.
  • Silane-modified polyolefin may have a structure in which an unsaturated silane compound is graft-copolymerized to a polyolefin resin, which is the main chain.
  • the silane-modified polyolefin-based resin may include, but is not limited to, one or more selected from the group consisting of silane-modified polypropylene resin and silane-modified ethylene-vinyl acetate copolymer.
  • the first layer 210 may be modified, and examples of the modification include ion implantation, plasma treatment, radiation treatment, heat treatment, etc., and treatment that changes the bonding structure of the polymer layer is preferred. . These reforming treatments may be performed individually, or may be performed in combination of two or more types.
  • the modified first layer 210 may include plasma-treated polypropylene (PP), but is not limited thereto.
  • the thickness of the first layer 210 may be 5 ⁇ m to 130 ⁇ m, specifically 30 ⁇ m to 120 ⁇ m, more specifically 30 ⁇ m to 80 ⁇ m. If the thickness of the first layer 210 satisfies the above numerical range, the gas guide portion 200 and the electrode lead 180 can be easily fused by melting the first layer 210 within the specified production time (tact time). You can.
  • the first layer 210 may include a ceramic filler.
  • the ceramic filler may be included in an amount of 1% to 19% by weight, specifically 5% to 15% by weight, and more specifically 5% to 12% by weight, based on the total weight of the first layer 210.
  • HF generated by various side reactions does not affect the adhesion between the electrode lead 180 and the gas guide portion 200 to be obtained through the first layer 210. Corrosion of the electrode lead 180 can be prevented by adsorbing gases such as , and durability can be expected to be greatly improved.
  • the average particle diameter D 50 of the ceramic filler may be 1 ⁇ m to 20 ⁇ m, specifically 1 ⁇ m to 10 ⁇ m, more specifically 1 ⁇ m to 6 ⁇ m. If the average particle diameter D 50 satisfies the above range, the extrusion process can be maintained at an excellent level when manufacturing the first layer 210, and the first layer 210 and the second layer 220 of the gas guide part 200 ) can prevent problems with film adhesion, such as peeling off or peeling from the electrode lead 180.
  • the content of the ceramic filler is 1% to 19% by weight relative to the total weight of the lead film 190 and at the same time the average particle diameter D 50 of the ceramic filler satisfies 1 ⁇ m to 20 ⁇ m, the gas generated inside the pouch By easily adsorbing, it is possible to achieve high durability by preventing the joint between the electrode lead and the pouch-type film laminate from being corroded by gas.
  • the ceramic filler is CaCO 3 , Ca(OH) 2 , CaCl 2 , CaO, KOH, NaOH and Na 2 CO It may include at least one species selected from the group consisting of.
  • the ceramic filler may include at least one of CaCO 3 and Ca(OH) 2 that are inexpensive and easily adsorb gases such as hydrofluoric acid (HF).
  • the first layer 210 may further include additives other than the ceramic filler described above.
  • additives in the first layer 210 the physical properties of the first layer 210 can be changed. For example, as an additive to adjust the tensile strength of the first layer 210, at least one of carbon fiber, glass fiber, and aramid fiber may be further added. .
  • the second layer 220 may be a layer in contact with the lead film 190.
  • the second layer 220 may include at least one of polytetrafluoroethylene (PTFE) and polyimide (PI), but is not limited thereto. Among them, when polyimide is included in the second layer 220, the adhesive force between the second layer 220 and the lead film 190 is reduced, so that a gas discharge path 300 may be formed when the internal pressure of the case 110 increases. It is desirable in that it exists.
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • PI polyimide
  • the thickness of the second layer 220 may be 40 ⁇ m to 100 ⁇ m, specifically 40 ⁇ m to 90 ⁇ m, and more specifically 45 ⁇ m to 75 ⁇ m. If the thickness of the second layer 220 satisfies the above numerical range, the second layer 220 does not melt during the sealing process, but when the internal pressure of the case 110 increases, there is a gap between the second layer 220 and the lead film 190. The interface may be opened to form a gas discharge path 300.
  • the ratio (D1/D2) of the thickness (D1) of the first layer to the thickness (D2) of the second layer may be 0.4 to 2.0, specifically 0.4 to 1.5, and more specifically 0.4 to 1.0.
  • the ratio (D1/D2) satisfies the above numerical range, when the internal pressure of the case 110 increases, the interface between the second layer 220 and the lead film 190 is opened to form a gas discharge path, and the gas The adhesive strength between the induction part 200 and the electrode lead 180 can be improved.
  • the pouch-type secondary battery 100 may further include an electrolyte (not shown) injected into the pouch-type case 110.
  • the electrolyte is used to move lithium ions generated by the electrochemical reaction of the electrode during charging/discharging of the secondary battery 100, and is made of a non-aqueous organic electrolyte solution that is a mixture of lithium salt and organic solvents or a polymer using a polymer electrolyte. It can be included.
  • the electrolyte may include a sulfide-based, oxide-based, or polymer-based solid electrolyte, and such solid electrolyte may have the flexibility to be easily deformed by external force.
  • a polyethylene terephthalate (PET) film 266 mm wide, 50 m long, and 12 ⁇ m thick, and a polyethylene terephthalate (PET) film 266 mm wide, 50 m long, and 25 ⁇ m thick A nylon film was laminated, and a polypropylene film with a width of 266 mm, a length of 50 m, and a thickness of 80 ⁇ m was laminated on the other side to prepare a pouch film laminate with a polyethylene terephthalate/nylon/aluminum alloy thin film/polypropylene film structure.
  • the polyethylene terephthalate film and nylon film are the base layer
  • the aluminum alloy thin film is the gas barrier layer
  • the polypropylene film is the sealant layer.
  • the pouch film laminate was molded to manufacture a pouch-type case including a receiving portion and a sealing portion.
  • An electrode assembly was manufactured by assembling the cathode, anode, and porous polyethylene separator using a stacking method and then lamination. Afterwards, an electrode lead was coupled to the electrode assembly.
  • the electrode assembly was stored in the pouch-type case with the tip of the electrode lead pulled out, and the electrolyte was injected.
  • a gas guide portion was formed by sequentially stacking a 40 ⁇ m thick acid-modified polypropylene film (first layer) and a 50 ⁇ m thick polyimide film (second layer) on the upper surface of the electrode lead.
  • the lead film includes a 75 ⁇ m thick metal adhesive layer containing copolymer polypropylene and acid-modified polypropylene, a 65 ⁇ m thick core layer containing homopolymer polypropylene, and a 60 ⁇ m thick pouch adhesive layer containing copolymer polypropylene.
  • the sealing portion of the pouch-type case was sealed for 2 seconds under the conditions of a seal bar area of 200 mm ⁇ 10 mm, 220°C, and 0.27 MPa, and then left at 60°C for 4 hours to manufacture a pouch-type secondary battery.
  • the part of the sealing part where the lead film is formed has a structure in which lower case / lead film / electrode lead / gas induction part / lead film / upper case are sequentially stacked.
  • a pouch-type case and A secondary battery was manufactured.
  • a pouch-type case and A secondary battery was manufactured.
  • a pouch-type case and secondary battery were manufactured in the same manner as Example 1, except that an acid-modified polyethylene film was applied instead of an acid-modified polypropylene film to the first layer.
  • a pouch-type case and secondary battery were manufactured in the same manner as Example 1, except that a polytetrafluoroethylene film was applied instead of a polyimide film to the second layer.
  • a pouch-type case and a secondary battery were manufactured in the same manner as Example 1, except that the gas guide portion 200 did not include the acid-modified polypropylene film (first layer) (single layer).
  • a pouch-type case and secondary battery were manufactured in the same manner as Example 1, except that an unmodified polypropylene film was applied instead of an acid-modified polypropylene film to the first layer.
  • a pouch-type case and secondary battery were manufactured in the same manner as Example 1, except that a polyimide film was applied to the first layer and an acid-modified polypropylene film was applied to the second layer.
  • the length of the gas guide portion peeled from the electrode lead was measured, the adhesive strength of the electrode lead and the gas guide portion, and the adhesive strength under the electrolyte solution were measured. And the reduction rate of adhesive strength was calculated.
  • Figure 7 is a top perspective view of the sealing portion according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 7, an electrode lead 180, a gas guide part 200, and a lead film 190 are sequentially stacked on the sealing part 150, and the gas guide part 200 is formed in the first region 230 and the first region 230. It may include 2 areas 240.
  • the length of the gas guide portion 200 and/or the lead film 190 peeled from the electrode lead 180 refers to the length (A) from the inner end of the pouch of the second region 240 to the peeled portion. .
  • Adhesive strength of electrode lead and lead film (N/cm): During the manufacturing process of the pouch-type secondary battery, gas-generating materials are put inside the pouch-type case and then the pouch-type case is sealed, thereby generating CO2 gas inside the pouch. The pressure inside the pouch was increased.
  • both ends of the lead assembly cut off at a distance of 10 mm from the inner end of the sealing portion, that is, the inner end of the portion between the second region 240 in FIG. 7, are UTM were joined to the lower jig and upper jig respectively, and then the average value (N/10mm) of the flat section of the adhesive strength graph measured when pulled 30mm in a 180° direction at a speed of 50mm/min was calculated.
  • the results are shown in Table 1 below.
  • Adhesive strength under electrolyte (N/cm) and adhesive strength reduction rate (%): After extracting the lead assembly as in 2) above, ethylene carbonate (EC), ethylmethyl carbonate (EMC), and dimethylene carbonate (DMC) After being immersed in an electrolyte containing a mixture of an organic solvent and 1.0 M lithium salt of LiPF6 in a volume ratio of 3:3:4 at 60°C for 24 hours, the adhesive strength under the electrolyte was measured in the same manner as in 2) above. , the rate of decrease in adhesive strength before and after electrolyte impregnation was calculated.
  • EC ethylene carbonate
  • EMC ethylmethyl carbonate
  • DMC dimethylene carbonate
  • Example 1 (1st layer thickness) / (2nd layer thickness) Length of stripped gas guide (mm) Adhesion strength between gas guide and electrode lead (N/cm) Adhesive strength under electrolyte (N/cm) Adhesion strength reduction rate (%)
  • Example 1 0.8 One 30 28 6.7
  • Example 2 0.2 6 18 16 11
  • Example 3 2.4 4 21 18 14
  • Example 4 0.8 3 26 24 7.7
  • Example 5 0.8 2 28 27 3.6
  • Example 6 0.8 One 47 45 4.3
  • Example 7 0.8 One 41 40 2.4 Comparative Example 1 - 13 10 8 20 Comparative example 2 0.8 11 12 8 33.3 Comparative example 3 1.3 13 8 0 (not measurable) -
  • the length of the peeled (or pushed outward) gas guide portion and/or lead film was Comparative Examples 1 to 3. It can be seen that it is significantly shorter than the previous model and has excellent durability. In addition, it can be seen that the adhesive strength between the lead film and the electrode lead in Examples 1 to 7 and the adhesive strength after electrolyte impregnation are significantly higher than those of Comparative Examples 1 and 2, and in the case of Comparative Example 3, the strength was measured by complete peeling after electrolyte impregnation. Considering that this was impossible, it was confirmed that durability under electrolyte was significantly reduced.

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Abstract

본 발명에 따른 파우치형 이차 전지는 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 수납하는 수용부와, 상기 수용부를 밀봉하는 실링부를 포함하는 파우치형 케이스, 상기 전극 조립체와 연결되고 상기 실링부를 경유하여 상기 파우치형 케이스의 외부로 돌출되는 전극 리드, 상기 전극 리드와 상기 파우치형 케이스 사이에 배치되는 리드 필름, 상기 전극 리드와 상기 리드 필름 사이에 배치되는 가스 유도부를 포함하고, 상기 가스 유도부는 상기 전극 리드와 접하는 제1 층, 및 상기 제1 층 상에 배치되는 제2 층을 포함하고, 상기 제1 층은 변성 폴리올레핀계 수지를 포함한다.

Description

파우치형 이차 전지
관련출원과의 상호인용
본 출원은 2022년 11월 24일자 한국 특허 출원 제10-2022-0159794호, 2022년 12월 14일자 한국 특허출원 제10-2022-0175297호 및 2023년 11월 23일자 한국 특허 출원 제10-2023-0164467호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
기술분야
본 발명은 파우치형 이차 전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 가스 유도부를 포함하는 파우치형 이차 전지에 관한 것이다.
이차 전지는 디지털 카메라, P-DVD, MP3P, 휴대폰, PDA, Portable Game Device, Power Tool 및 E-bike 등의 소형 제품뿐만 아니라, 전기 자동차나 하이브리드 자동차와 같은 고출력이 요구되는 대형 제품과 잉여 발전 전력이나 신재생 에너지를 저장하는 전력 저장 장치와 백업용 전력 저장 장치까지 다양한 분야에서 사용되고 있다. 이차 전지의 종류로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 리튬 이온 전지 및 리튬 이온 폴리머 전지 등이 있다.
이차 전지는 양극, 음극 및 이들 사이에 개재된 분리막이 교대로 적층된 전극 조립체를 전지 케이스에 수납하고 전해질을 주입한 후 전지 케이스를 실링하여 제조될 수 있다. 이차 전지는 전극 조립체를 수용하는 케이스의 재질에 따라 파우치형(Pouch Type) 및 캔형(Can Type) 등으로 분류된다. 그 중 파우치형 전지는 유연성을 가지는 파우치 필름 적층체에 프레스 가공을 수행하여 컵부를 형성한 후 컵부 내측 수용 공간에 전극 조립체를 수납하고 실링부를 실링하여 제조될 수 있다.
파우치형 이차 전지는 고온 구동 시, 과충전 시 또는 단락 발생 시 파우치 내부에서 가스가 발생할 수 있다. 파우치 내부에 가스 압력이 높아질 경우 파우치가 벤팅되면서 폭발 또는 발화하는 문제가 있다. 상기 문제를 해결하고자 종래에는 이종 재료인 전극 리드와 파우치형 필름 적층체 간 접합부에 가스 유도부를 배치함으로써, 파우치의 내부 압력이 높아지면 가스 유도부와 리드 필름의 계면이 개봉되어 파우치 외부로 가스를 배출시킬 수 있다. 그러나, 상기 계면이 개봉되는 경우 가스 유도부와 전극 리드 간 접착력이 약해짐으로써 가스 유도부가 전극 리드로부터 탈착되어 파우치 외측으로 밀리거나 파우치 내부로부터 유출된 전해액에 의해 전극 리드가 부식됨으로써 파우치의 내구성 및 안전성이 저하되는 문제가 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 가스 유도부와 전극 리드 간 접착력을 향상시킬 수 있는 파우치형 이차 전지를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 수납하는 수용부와, 상기 수용부를 밀봉하는 실링부를 포함하는 파우치형 케이스, 상기 전극 조립체와 연결되고 상기 실링부를 경유하여 상기 파우치형 케이스의 외부로 돌출되는 전극 리드, 상기 전극 리드와 상기 파우치형 케이스 사이에 배치되는 리드 필름, 상기 전극 리드와 상기 리드 필름 사이에 배치되는 가스 유도부를 포함하는 파우치형 이차 전지로서, 상기 가스 유도부가 상기 전극 리드와 접하는 제1 층 및 상기 제1 층 상에 배치되는 제2 층을 포함하고, 상기 제1 층이 변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는 파우치형 이차 전지가 제공된다.
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지는 가스 유도부 중 전극 리드와 접하는 제1 층에 변성 폴리올레핀계 수지를 포함시킴으로써, 가스 유도부와 전극 리드 간 접착력을 향상시키는 것을 특징으로 한다. 따라서, 파우치형 이차 전지를 전해액 고온 환경에서 저장하더라도 상기 파우치 가스 유도부가 전극 리드로부터 탈착되어 파우치 외측으로 밀리거나 파우치 내부의 전해액이 유출되는 문제를 방지할 수 있다. 따라서, 본 발명의 파우치형 이차 전지는 전해액 및/또는 가스에 의한 전극 리드의 부식이 예방되어 우수한 내구성 및 안전성을 갖는다.
명세서에 첨부되는 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술 사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 안 된다.
도 1은 본 발명에 따른 파우치형 이차 전지의 분해 조립도이다.
도 2는 실링된 파우치형 이차 전지의 단면도이다.
도 3은 파우치형 케이스가 개봉되기 전 파우치형 이차 전지의 단면도의 일 예이다.
도 4는 파우치형 케이스가 개봉될 때의 파우치형 이차 전지의 단면도의 일 예이다.
도 5는 파우치형 케이스가 개봉되기 전 파우치형 이차 전지의 단면도의 다른 예이다.
도 6은 파우치형 케이스가 개봉되기 전 파우치형 이차 전지의 단면도의 다른 예이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 실링부의 상면 투시도이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소 외에 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
본 명세서에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 포함한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
본 명세서에서 "A 및/또는 B"의 기재는 A, 또는 B, 또는 A 및 B를 의미한다.
본 명세서에서, "%"는 명시적인 다른 표시가 없는 한 중량%를 의미한다.
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지는 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 수납하는 수용부와, 상기 수용부를 밀봉하는 실링부를 포함하는 파우치형 케이스, 상기 전극 조립체와 연결되고 상기 실링부를 경유하여 상기 파우치형 케이스의 외부로 돌출되는 전극 리드, 상기 전극 리드와 상기 파우치형 케이스 사이에 배치되는 리드 필름, 상기 전극 리드와 상기 리드 필름 사이에 배치되는 가스 유도부를 포함하고, 상기 가스 유도부는 상기 전극 리드와 접하는 제1 층, 및 상기 제1 층 상에 배치되는 제2 층을 포함하고, 상기 제1 층은 변성 폴리올레핀계 수지를 포함한다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 파우치형 이차 전지의 각 구성을 보다 자세히 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 파우치형 이차 전지(100)의 분해 조립도이고, 도 2는 실링된 파우치형 이차 전지(100)의 단면도이다. 도 2에서 파우치형 이차 전지(100)의 구성 중 일부는 이해의 편의를 위해 생략되었다. 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 파우치형 이차 전지(100)는 파우치형 케이스(110), 전극 조립체(160), 전극 리드(180), 리드 필름(190) 및 가스 유도부(200)를 포함한다.
(1) 파우치형 케이스
파우치형 케이스(110)는 전극 조립체(160)를 내측에 수납할 수 있다. 파우치형 케이스(110)는 파우치 필름 적층체를 성형하여 제조될 수 있다. 이 경우, 파우치 필름 적층체는 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층을 포함할 수 있다. 파우치 필름 적층체에서 상기 기재층, 가스 배리어층 및 실런트층은 순차 적층될 수 있다.
기재층은 파우치 필름 적층체의 최외층에 형성되어 외부와의 마찰 및 충돌로부터 이차 전지를 보호하기 위한 것이다. 기재층은 폴리머로 제조되어 전극 조립체를 외부로부터 전기적으로 절연시킬 수 있다.
기재층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트, 테프론 및 유리섬유로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 재질로 이루어질 수 있다. 바람직하게는, 기재층은 내마모성 및 내열성을 가지는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 나일론(Nylon) 또는 이들의 조합으로 이루어질 수 있다.
기재층은 어느 하나의 물질로 이루어진 단일막 구조를 가질 수 있다. 이와 달리, 기재층은 2개 이상의 물질이 각각 층을 이루어 형성된 복합막 구조를 가질 수 있다.
기재층의 두께는 5 ㎛ 내지 50 ㎛, 구체적으로 7 ㎛ 내지 40 ㎛, 보다 구체적으로 25 ㎛ 내지 38 ㎛일 수 있다. 기재층의 두께가 상기 범위를 만족하는 경우, 외부 절연성이 우수하고, 파우치 전체의 두께가 두껍지 않아 이차 전지의 부피 대비 에너지 밀도가 우수할 수 있다.
가스 배리어층은 기재층 및 실런트층의 사이에 적층되어 파우치의 기계적 강도를 확보하고, 이차 전지 외부의 가스 또는 수분 등의 출입을 차단하며, 파우치형 케이스 내부로부터의 전해질 누수를 방지하기 위한 것이다.
가스 배리어층은 금속으로 형성될 수 있으며, 구체적으로 알루미늄 합금 박막으로 형성될 수 있다. 알루미늄 합금 박막을 이용하여 가스 배리어층을 형성할 경우, 소정 수준 이상의 기계적 강도를 확보할 수 있으면서도 무게가 가볍고 전극 조립체와 전해질에 의한 전기 화학적 성질에 대한 보완 및 방열성 등을 확보할 수 있다. 상기 알루미늄 합금 박막에는 알루미늄(Al) 이외의 금속 원소, 예를 들어, 철(Fe), 구리(Cu), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni), 마그네슘(Mg), 실리콘(Si) 및 아연(Zn)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 포함될 수 있다.
가스 배리어층의 두께는 40 ㎛ 내지 100 ㎛, 구체적으로 50 ㎛ 내지 90 ㎛, 보다 구체적으로 55 ㎛ 내지 85 ㎛일 수 있다. 가스 배리어층의 두께가 상기 범위를 만족할 경우, 컵부 성형 시 성형성 및 가스 배리어 성능이 우수하다.
실런트층은 내측에 전극 조립체를 수용하고 있는 파우치형 케이스가 실링될 때, 실링부에서 상호 열 접착됨으로써 파우치형 케이스 내부를 완전히 밀폐시키기 위한 것이다. 이를 위해, 실런트층은 우수한 열 접착 강도를 갖는 소재로 형성될 수 있다.
실런트층은 절연성, 내식성, 실링성을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 구체적으로, 실런트층은 파우치형 케이스 내측의 전극 조립체 및/또는 전해질과 직접 접촉하므로, 절연성 및 내식성을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 또한, 실런트층은 파우치형 케이스 내부를 완전히 밀폐하여 내부/외부 간의 물질 이동을 차단해야 하므로, 높은 실링성(예를 들어, 우수한 열 접착 강도)을 갖는 재질로 형성될 수 있다. 이러한 절연성, 내식성, 실링성의 확보를 위해, 실런트층은 폴리머 재질로 형성될 수 있다.
실런트층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리카보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리염화비닐, 아크릴계 고분자, 폴리아크릴로나이트릴, 폴리이미드, 폴리아마이드, 셀룰로오스, 아라미드, 나일론, 폴리에스테르, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸, 폴리아릴레이트, 테프론, 및 유리섬유로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 물질로 이루어질 수 있으며, 바람직하게는 폴리프로필렌(PP) 및/또는 폴리에틸렌(PE) 등의 폴리올레핀계 수지로 이루어질 수 있다. 이 경우, 폴리프로필렌은 무연신 폴리프로필렌(Cast Polypropylene, CPP), 산 변성 폴리프로필렌(Acid Modified Polypropylene, PPa), 폴리프로필렌-에틸렌 공중합체 및/또는 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원 공중합체로 구성될 수 있다.
실런트층의 두께는 30 ㎛ 내지 130 ㎛, 구체적으로 50 ㎛ 내지 120 ㎛, 보다 구체적으로 70 ㎛ 내지 100 ㎛일 수 있다. 실런트층의 두께가 상기 범위를 만족할 경우, 실링부의 실링 강도를 확보하면서도 파우치 필름 적층체의 성형성을 확보할 수 있는 효과가 있다.
한편, 파우치 필름 적층체는 파우치형 케이스(110)의 제조를 위해 펀치 등에 의해 드로잉(Drawing) 성형 및 연신될 수 있다. 그 결과, 파우치형 케이스(110)는 컵부(122)와 수용부(124)를 포함할 수 있다. 상기 수용부(124)는 전극 조립체를 수납하는 곳으로써, 컵부(122)가 형성됨에 따라 컵부(122) 내측에 주머니 형태로 형성되는 수용 공간을 의미할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 파우치형 케이스(110)는 도 1에 도시된 바와 같이 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)를 포함할 수 있다. 제1 케이스(120)는 전극 조립체(160)를 수용할 수 있는 수용부(124)를 포함하고, 제2 케이스(130)는 전극 조립체(160)가 전지 케이스(110)의 외부로 이탈되지 않도록 수용부(124)를 상방에서 커버할 수 있다. 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)는 도 1에 도시된 바와 같이 일측이 서로 연결되어 제조될 수 있으나, 이에 한정되지 않고 서로 분리되어 별도로 제조되는 등 다양하게 제조될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 파우치 필름 적층체에 컵부를 성형하는 경우, 하나의 파우치 필름 적층체에 대칭이 되는 두 개의 컵부(122, 132)를 서로 이웃하게 드로잉 성형할 수 있다. 이 경우 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)에는 도 1에 도시된 바와 같이 각각 컵부(122, 132)가 형성될 수 있다. 제1 케이스(120)의 컵부(122)에 마련된 수용부(124)에 전극 조립체(160)를 수납한 후, 두 개의 컵부(122, 132)가 서로 마주보도록 두 컵부(122, 132)의 사이에 형성된 브릿지부(140)를 폴딩할 수 있다. 이 경우, 제2 케이스(130)의 컵부(132)가 전극 조립체(160)를 상방에서 수용할 수 있다. 따라서, 두 개의 컵부(122, 132)가 하나의 전극 조립체(160)를 수용하므로, 컵부(122)가 하나일 때보다 두께가 더 두꺼운 전극 조립체(160)가 수용될 수 있다. 또한, 파우치형 케이스(110)가 폴딩됨으로써 이차 전지(100)의 하나의 모서리가 형성되므로, 추후에 실링 공정을 수행할 때 실링할 모서리의 개수가 줄어들 수 있다. 이에 따라, 파우치형 이차 전지(100)의 공정 속도를 향상시킬 수 있고, 실링 공정 수를 감소시킬 수 있다.
파우치형 케이스(110)는 후술할 전극 리드(180)의 일부, 즉 단자부가 노출되도록 전극 조립체(160)를 수용한 상태에서 실링될 수 있다. 구체적으로, 전극 조립체(160)의 전극 탭(170)에 전극 리드(180)가 연결되고, 전극 리드(180)의 일부분에 리드 필름(190)이 형성되면, 제1 케이스(120)의 컵부(122)에 마련된 수용부(124)에 전극 조립체(160)가 수용되고, 제2 케이스(130)가 수용부(124)를 상부에서 커버할 수 있다. 이어서, 수용부(124)의 내부에 전해질이 주입되고 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)의 테두리에 형성된 실링부(150)가 실링될 수 있다.
실링부(150)는 수용부(124)를 밀봉하는 역할을 수행할 수 있다. 구체적으로, 실링부(150)는 상기 수용부(124)의 테두리를 따라 형성되면서 수용부(124)를 밀봉할 수 있다.
실링부(150)를 실링하는 온도는 180℃ 내지 250℃, 구체적으로 200℃ 내지 250℃, 보다 구체적으로 210℃ 내지 240℃일 수 있다. 실링 온도가 상기 수치 범위를 만족할 경우, 파우치형 케이스(110)가 열 접착에 의해 충분한 실링 강도를 확보할 수 있다.
(2) 전극 조립체
전극 조립체(Electrode Assembly)(160)는 파우치형 케이스(110)에 삽입되고 전해질 주입 후 파우치형 케이스(110)에 의해 실링될 수 있다.
전극 조립체(160)는 양극, 분리막, 음극이 순차 적층되어 형성될 수 있다. 구체적으로, 전극 조립체(160)는 양극 및 음극 두 종류의 전극과, 상기 전극들을 상호 절연시키기 위해 전극들 사이에 개재되는 분리막을 포함할 수 있다.
양극과 음극은 각각 알루미늄과 구리를 포함하는 금속 포일 또는 금속 메쉬 형태의 전극 집전체에 활물질 슬러리가 도포된 구조일 수 있다. 슬러리는 통상적으로 입상의 활물질, 보조 도체, 바인더 및 도전재 등이 용매가 첨가된 상태에서 교반되어 형성될 수 있다. 용매는 후속 공정에서 제거될 수 있다.
전극 활물질과 바인더 및/또는 도전재를 혼합한 슬러리를 양극 집전체 및 음극 집전체에 도포하여 양극과 음극을 제조하고, 이를 분리막(Separator)의 양 측에 적층함으로써, 전극 조립체(160)를 소정의 형상으로 제조할 수 있다. 전극 조립체(160)의 유형으로는 스택형, 젤리롤형, 스택 앤 폴딩형 등이 있을 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
전극 조립체(160)는 전극 탭(Electrode Tab)(170)을 포함할 수 있다.
전극 탭(170)은 전극 조립체(160)의 양극 및 음극과 각각 연결되고, 전극 조립체(160)로부터 외부로 돌출되어, 전극 조립체(160)의 내부와 외부 사이에 전자가 이동할 수 있는 경로가 될 수 있다. 전극 조립체(160)에 포함된 전극 집전체는 전극 활물질이 도포된 부분과 전극 활물질이 도포되지 않은 말단 부분, 즉 무지부로 구성될 수 있다. 전극 탭(170)은 무지부를 재단하여 형성되거나 무지부에 별도의 도전부재를 초음파 용접 등으로 연결하여 형성될 수 있다. 도 1에 도시된 바와 같이, 전극 탭(170)은 전극 조립체(160)의 각각 다른 방향으로 돌출될 수도 있으나, 이에 한정되지 않고 일측으로부터 동일한 방향으로 나란히 돌출되는 등 다양한 방향을 향해 돌출 형성될 수 있다.
(3) 전극 리드
전극 리드(180)는 이차 전지(100)의 외부로 전기를 공급할 수 있다. 전극 리드(180)는 전극 조립체(160)의 전극 탭(170)에 스팟(Spot) 용접 등으로 연결될 수 있다.
전극 리드(180)는 상기 전극 조립체(160)와 연결되고 상기 실링부(150)를 경유하여 상기 파우치형 케이스(110)의 외부로 돌출될 수 있다. 구체적으로, 전극 리드(180)의 일단은 전극 조립체(160), 그 중에서도 전극 탭(170)과 연결되고, 전극 리드(180)의 타단은 파우치형 케이스(110)의 외부로 돌출될 수 있다.
전극 리드(180)는 양극 탭(172)에 일단이 연결되고 양극 탭(172)이 돌출된 방향으로 연장되는 양극 리드(182)와, 음극 탭(174)에 일단이 연결되고 음극 탭(174)이 돌출된 방향으로 연장되는 음극 리드(184)를 포함할 수 있다. 양극 리드(182) 및 음극 리드(184)는 모두 타단이 전지 케이스(110)의 외부로 돌출될 수 있다. 따라서, 전극 조립체(160)의 내부에서 생성된 전기를 외부로 공급할 수 있다. 또한, 양극 탭(172) 및 음극 탭(174)이 각각 다양한 방향으로 돌출 형성되므로, 양극 리드(182) 및 음극 리드(184)도 각각 다양한 방향으로 연장될 수 있다. 양극 리드(182) 및 음극 리드(184)는 서로 그 재질이 다를 수 있다. 즉, 양극 리드(182)는 양극 집전체와 동일한 알루미늄(Al) 재질이며, 음극 리드(184)는 음극 집전체와 동일한 구리(Cu) 재질 또는 니켈(Ni)이 코팅된 구리 재질일 수 있다. 전지 케이스(110)의 외부로 돌출된 전극 리드(180)의 일부분은 단자부가 되어 외부 단자와 전기적으로 연결될 수 있다.
리드 필름(190) 및/또는 가스 유도부(200)와 직접 접하는 전극 리드(180)의 일면은 크롬(Cr), 니켈(Ni), 산화 알루미늄(Al2O3), 지르코늄(Zr)계 무수산화물염 및 티타늄(Ti)계 무수산화물염으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상으로 코팅될 수 있다. 이 경우, 전해액에 대한 내부식성과 리드 필름(190) 및/또는 가스 유도부(200)와의 접착성을 확보할 수 있다.
(4) 리드 필름
리드 필름(190)은 전극 조립체(160)로부터 생성되는 전기가 전극 리드(180)를 통해 전지 케이스(110)로 흐르는 것을 방지하며, 전지 케이스(110)의 실링을 유지할 수 있다. 이를 위해 리드 필름(190)은 전기가 잘 통하지 않는 비전도성을 가진 부도체로 형성될 수 있다. 일반적으로 리드 필름(190)은 전극 리드(180) 및/또는 가스 유도부(200)에 부착되기 용이하고 두께가 비교적 얇은 절연 테이프가 많이 사용되나 이에 한정되지 않으며, 전극 리드(180)를 절연할 수 있는 임의의 부재가 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 리드 필름(190)은 가스 투과성 필름일 수 있고, 전극 리드(180) 및 가스 유도부(200)의 외주면을 감싸도록 배치될 수 있다. 구체적으로, 전극 리드(180) 및 가스 유도부(200)는 일측에서 서로 접하며, 이때 전극 리드(180) 및 가스 유도부(200)의 적어도 일부가 리드 필름(190)에 의해 둘러싸일 수 있다. 리드 필름(190)은 파우치형 케이스(110)의 제1 케이스(120)와 제2 케이스(130)가 열 융착되는 실링부(150)에 한정되어 위치할 수 있으며, 전극 리드(180)와 가스 유도부(200)를 전지 케이스(110)에 접착시킬 수 있다.
리드 필름(190)은 상기 전극 리드(180) 및/또는 가스 유도부(200)와 상기 파우치형 케이스(110) 사이에 배치될 수 있다. 예를 들어, 도 2에 도시된 바와 같이 하부 케이스(110), 리드 필름(190), 전극 리드(180), 가스 유도부(200), 리드 필름(190), 상부 케이스(110)가 실링부(150) 영역에서 순서대로 적층된 상태로 배치될 수 있다. 또한, 도면으로 도시하지는 않았으나, 또 다른 예로, 하부 케이스, 리드 필름, 가스 유도부, 전극 리드, 리드 필름 및 상부 케이스가 순서대로 적층된 상태로 배치될 수 있고, 또 다른 예로, 하부 케이스, 리드 필름, 가스 유도부, 전극 리드, 가스 유도부, 리드 필름 및 상부 케이스가 순서대로 적층된 상태로 배치될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 파우치형 케이스(110)의 외측 방향으로 돌출된 리드 필름(190)의 일단은 도 3 또는 도 5에 도시된 바와 같이 가스 유도부(200)가 아닌 전극 리드(180)와 직접 접하도록 배치될 수 있다. 상기 리드 필름(190)의 일단이 전극 리드(180)와 직접 접하도록, 즉 전극 리드(180)상에 배치된 가스 유도부(200)보다 더 연장되어 배치되는 경우, 가스 배출이 실행되면서 가스 유도부(200) 상의 리드 필름(190)이 개봉될 때, 상기 리드 필름(190)을 통해 가스가 투과되는 면적을 확보하기가 용이하고, 리드 필름(190) 연장되어 배치되지 않은 경우 대비, 리드 필름(190)과 전극 리드(180)의 접착으로, 리드 필름(190)의 개봉에 의한 내구성 저하를 최소화할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 도 3 또는 도 6에 도시된 바와 같이, 가스 유도부(200)의 제1 층(210)이 제2 층(220)보다 파우치형 케이스(110)의 외측 방향으로 더 길게 형성될 수 있으며, 파우치형 케이스(110)의 외측 방향으로 돌출된 리드 필름(190)의 일단은 제2 층(220)이 아닌 제1 층(210)과 직접 접하도록 배치될 수 있다.
특히, 상기 도 3에서와 같이, 리드 필름(190)의 일 단이 전극 리드 돌출 방향으로 더 돌출되어 전극 리드(180)와 접하고, 가스 유도부(200)의 제2 층(220)이 제1 층(210)보다 더 연장되어, 리드 필름(190)의 일부가 상기 제2 층(220)과 접하도록 배치되는 경우에는, 리드 필름(190)과 전극 리드(180)의 접착력에 더하여 리드 필름(190)과 가스 유도부(200)의 접착력 또한 강하게 유지될 수 있어서, 전극 리드(180)와 가스 유도부(200)의 접착력까지도 시너지 효과를 받아 내구성이 우수한 가스 배출 부품을 구현할 수 있다.
한편, 리드 필름(190)은 하나 이상의 층을 포함할 수 있다. 구체적으로, 리드 필름(190)은 순차 적층된 메탈 접착층, 코어층 및 파우치 접착층을 포함할 수 있다.
메탈 접착층은 전극 리드(180)와 직접 접하며, 리드 필름(190)을 전극 리드(180)에 접착시키기 위한 것일 수 있다. 메탈 접착층은 전극 리드(180)와의 접착이 용이한 임의의 소재를 포함할 수 있다. 구체적으로, 메탈 접착층은 산변성 폴리올레핀을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 메탈 접착층은 PPa(acid modified polypropylene), PEa(acid modified polyethylene) 및 플라즈마 처리된 PP(plasma-treated polypropylene) 중 적어도 하나 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 두께는 50 ㎛ 내지 80 ㎛, 구체적으로 50 ㎛ 내지 75 ㎛, 보다 구체적으로 60 ㎛ 내지 75 ㎛일 수 있다. 메탈 접착층의 두께가 상기 수치 범위를 만족하는 경우 전극 리드와 리드 필름 간 융착 시 에지(edge)부에서의 관통형 핀홀(Pinhole) 및 누설(Leak)을 방지하는 효과가 있다.
코어층은 리드 필름(190)의 중심부에 위치하는 층일 수 있다. 코어층은 폴리프로필렌, 폴리올레핀계 엘라스토머(POE, Polyolefin Elastomer) 및/또는 착색제 등의 첨가제를 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 예를 들어, 코어층에 포함된 폴리머는 단일중합체(homopolymer)일 수 있다. 코어층에 단일중합체가 포함되는 경우 코어층의 녹는점을 상기 수치 범위로 제어할 수 있으며 열에 의한 변형을 최소화할 수 있어 절연성 확보 측면에서 유리하다. 또 다른 예로, 상기 코어층에 포함된 폴리머는 불소계 폴리올레핀으로 폴리테트라플루오르에틸렌일 수 있고, 상기 폴리테트라플루오르에틸렌과 폴리프로필렌의 혼합물일 수 있고, 혼합물인 경우, 9:1 내지 1:9의 중량비로 혼합된 것일 수 있다. 이 경우, 상기 가스 유도부(200)를 통해 리드 필름(190)으로 가스가 투과될 때 보다 더 우수한 가스 투과 성능을 갖게 할 수 있다. 코어층의 두께는 40 ㎛ 내지 70 ㎛, 구체적으로 50 ㎛ 내지 70 ㎛, 보다 구체적으로 60 ㎛ 내지 70 ㎛일 수 있다. 코어층의 두께가 상기 수치 범위를 만족하는 경우 융착 및 실링 시 가해지는 열에 의한 변형을 막아 절연성 확보 측면에서 강건 설계 효과가 있다.
파우치 접착층은 전지 케이스(110), 구체적으로 파우치 필름 적층체의 실런트층과 직접 접하는 층일 수 있다. 파우치 접착층은 폴리프로필렌, 폴리올레핀계 엘라스토머(POE, Polyolefin Elastomer)을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 그 중에서도, 파우치 접착층에 포함된 폴리머는 공중합체(copolymer)일 수 있다. 파우치 접착층에 공중합체가 포함되는 파우치 접착층의 녹는점을 상기 수치 범위로 제어할 수 있으며 파우치 필름 적층체의 실런트층 내 폴리머와 유사한 녹는점을 가져 실링 공정성 확보에 유리하다. 파우치 접착층의 두께는 40 ㎛ 내지 100 ㎛, 구체적으로 40 ㎛ 내지 80 ㎛, 보다 구체적으로 40 ㎛ 내지 60 ㎛ 일 수 있다. 파우치 접착층의 두께가 상기 수치 범위를 만족하는 경우 전극 리드와 파우치 필름 적층체 간 실링 시 강도 확보에 충분한 폴리머(예를 들어, 폴리프로필렌) 잔존율을 확보하는 효과가 있다.
(5) 가스 유도부
가스 유도부(200)는 파우치형 케이스(110) 내부에서 외부로 가스를 배출하기 위한 경로를 형성하는 역할을 하는 것이다. 도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 가스 유도부(200)는 전극 리드(180)와 리드 필름(190) 사이에 배치될 수 있다. 이 경우, 전극 리드(180)와 리드 필름(190) 사이의 영역 중에서 가스 유도부(200)가 배치된 영역에서는 전극 리드(180)와 리드 필름(190)이 직접 접하지 않으며, 가스 유도부(200)가 배치되지 않은 영역에서는 전극 리드(180)와 리드 필름(190)이 직접 접할 수 있다.
이하, 도 3 및 도 4를 참조하여 본 발명의 가스 유도부(200)를 보다 상세히 설명한다. 도 3은 파우치형 케이스가 개봉되기 전 파우치형 이차 전지의 단면도이고, 도 4는 파우치형 케이스가 개봉될 때의 파우치형 이차 전지의 단면도이다.
도 3 및 도 4에 도시된 바와 같이, 가스 유도부(200)와 리드 필름(190) 사이의 계면은 평상시 개봉되지 않은 상태이며, 파우치형 케이스(110)의 내부 압력이 높아지면 가스 유도부(200)와 리드 필름(190) 사이의 계면이 개봉됨으로써 가스 배출 경로(300)가 형성될 수 있다. 파우치형 케이스(110) 내부의 가스는 가스 배출 경로(300)를 따라 이동한 후 리드 필름(190)을 투과하여 파우치 외부로 배출될 수 있다. 그 결과 파우치형 케이스(110)의 내부 압력을 낮추어 파우치형 케이스(110)의 폭발이나 발화를 방지할 수 있다.
한편, 도 3 및 도 4에 도시된 바와 같이 본 발명의 가스 유도부(200)는 전극 리드(180)와 접하는 제1 층(210), 및 상기 제1 층(210) 상에 배치되는 제2 층(220)을 포함한다.
제1 층(210)은 전극 리드(180)와 접하며, 가스 유도부(200)를 전극 리드(180)에 접착시키기 위한 것일 수 있다.
제1 층(210)은 전극 리드(180)와의 접착이 용이한 임의의 소재를 포함할 수 있다. 구체적으로, 제1 층(210)은 변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는 것을 특징으로 한다. 파우치형 케이스(110) 내부에서 발생된 가스는, 파우치형 케이스(110)의 내부 압력이 상승함에 따라, 리드 필름(190)과 가스 유도부(200)의 계면이 개봉되면서 가스 배출 경로(300)가 형성되고, 이 경로를 통해서 배출될 수 있고, 이에 케이스(110)의 내압이 낮아질 수 있다. 그런데, 가스 유도부(200)가 전극 리드(180)와 접착되는 면은 상기 제1 층(210)인데, 제1 층(210)과 전극 리드(180)의 접착력이 충분하지 않으면 가스 유도부(200)가 전극 리드(180)로부터 탈착되거나 외측으로 밀려 내부의 전해액이 누액되는 문제가 발생할 수 있다.
그러므로, 본 발명과 같이, 가스 유도부(200)를 전극 리드(180)에 고정해주는 제1 층(210)에 변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는 경우 가스 유도부(200)와 전극 리드(180) 간 접착력이 향상되므로, 파우치형 이차 전지를 고온 환경에서 저장하더라도 전술한 것과 같은 가스 유도부(200)가 전극 리드(180)로부터 탈착되는 문제나 내부의 전해액이 유출되는 문제를 방지할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 층(210)은 전술한 것과 같이, 케이스(110)의 외측 방향으로 상기 제2 층(220)의 말단보다 더 돌출되어 리드 필름(190)과 접하도록 배치되는 구조를 채택할 수 있고, 이 경우에는 전극 리드(180), 가스 유도부(200) 및 리드 필름(190) 사이의 접착 유지력이 뛰어나 내구성 개선에 기여할 수 있다.
제1 층(210)에 포함되는 변성 폴리올레핀계 수지는 산 변성 폴리올레핀과, 실란 변성 폴리올레핀 중 적어도 하나 이상을 포함할 수 있다.
산 변성 폴리올레핀은 폴리올레핀 수지에 대하여 산으로 그래프트 변성한 것을 의미한다. 예를 들어, 산 변성 폴리올레핀은 폴리올레핀 수지에 불포화 카르복실산을 반응시켜 카르복실기를 도입(그래프트 변성)한 것일 수 있다. 이 경우, 불포화 카르복실산은 카르복실산 무수물의 개념을 포함하고, 카르복실기는 카르복실산 무수물기의 개념을 포함하는 것일 수 있다. 폴리올레핀 수지에 반응시키는 불포화 카르복실산으로는 말레산, 푸마르산, 이타콘산, 시트라콘산, 글루타콘산, 테트라하이드로프탈산, 아코니트산, 무수 말레산, 무수 이타콘산, 무수 글루타콘산, 무수 시트라콘 산, 무수 아코니트산, 노르보르넨디카르복실산 무수물 및 테트라하이드로프탈산 무수물으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 이 중에서도 가스 유도부(200)와 전극 리드(180) 간 접착 강도를 향상시킬 수 있도록 무수 말레산을 적용하는 것이 바람직하다. 산 변성 폴리올레핀은 PPa(acid modified polypropylene) 및 PEa(acid modified polyethylene)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
실란 변성 폴리올레핀은 폴리올레핀 수지에 대하여 불포화 실란 화합물로 그래프트 변성한 것을 의미한다. 실란 변성 폴리올레핀은 주사슬인 폴리올레핀 수지에 불포화 실란 화합물이 그래프트 공중합한 구조를 가질 수 있다. 실란 변성 폴리올레핀계 수지는 실란 변성 폴리프로필렌 수지 및 실란 변성 에틸렌-아세트산비닐 공중합체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
제1 층(210)은 개질 처리된 것일 수 있으며, 상기 개질 처리로는 이온 주입 처리, 플라즈마 처리, 방사선 조사 처리, 열 처리 등을 들 수 있고, 고분자 층의 결합 구조를 변화시키는 처리가 바람직하다. 이들 개질 처리는 1 종류를 단독으로 실시할 수도 있지만, 2 종류 이상을 조합하여 실시할 수도 있다. 개질 처리된 제1 층(210)은 플라즈마 처리된 PP(plasma-treated polypropylene)를 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
제1 층(210)의 두께는 5 ㎛ 내지 130 ㎛, 구체적으로 30 ㎛ 내지 120 ㎛, 보다 구체적으로 30 ㎛ 내지 80 ㎛일 수 있다. 제1 층(210)의 두께가 상기 수치 범위를 만족하는 경우 정해진 생산 소요 시간(tact time) 내에 제1 층(210)이 용융됨으로써 가스 유도부(200)와 전극 리드(180)가 용이하게 융착될 수 있다.
한편, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 제1 층(210)은 세라믹 필러를 포함할 수 있다. 상기 세라믹 필러는 제1 층(210) 총 중량 대비 1 중량% 내지 19 중량%, 구체적으로 5 중량% 내지 15 중량%, 보다 구체적으로 5 중량% 내지 12 중량%로 포함될 수 있다. 세라믹 필러의 함량이 상기 범위를 만족하는 경우, 제1 층(210)을 통해서 얻고자 하는 전극 리드(180)와 가스 유도부(200)의 접착력에 영향을 주지 않으면서, 다양한 부반응에 의해 발생된 HF와 같은 가스를 흡착하여 전극 리드(180)의 부식을 방지할 수 있어, 내구성이 크게 향상되는 효과를 기대할 수 있다.
또한, 상기 세라믹 필러의 평균 입경 D50은 1 ㎛ 내지 20 ㎛, 구체적으로 1 ㎛ 내지 10 ㎛, 보다 구체적으로 1 ㎛ 내지 6 ㎛ 일 수 있다. 평균 입경 D50이 상기 범위를 만족하는 경우에는 제1 층(210)을 제조할 때 압출 공정성을 우수한 수준으로 유지할 수 있고, 가스 유도부(200)의 제1 층(210)과 제2 층(220)의 박리 또는 전극 리드(180)로부터의 박리와 같은 필름 접착력이 문제되는 현상을 방지할 수 있다.
반면, 세라믹 필러의 함량이 리드 필름(190) 총 중량 대비 1 중량 % 내지 19 중량%이면서, 동시에 세라믹 필러의 평균 입경 D50이 1 ㎛ 내지 20 ㎛를 만족하는 경우, 파우치 내부에서 발생하는 가스를 용이하게 흡착함으로써 전극 리드와 파우치형 필름 적층체 간 접합부가 가스에 의해 부식되는 문제를 방지하여 높은 내구성을 달성할 수 있다.
상기 세라믹 필러는 CaCO3, Ca(OH)2, CaCl2, CaO, KOH, NaOH 및 Na2CO 로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 이상을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 세라믹 필러는 비용이 저렴하면서도 불산(HF)과 같은 가스를 용이하게 흡착하는 CaCO3 및 Ca(OH)2 중 적어도 하나 이상을 포함할 수 있다.
추가적으로, 제1 층(210)은 전술한 세라믹 필러 이외의 첨가제를 더 포함할 수 있다. 제1 층(210)에 첨가제를 포함시킴으로써 제1 층(210)의 물성을 변화시킬 수 있다. 예를 들어, 제1 층(210)의 인장 강도를 조절하기 위한 첨가제로서, 탄소 섬유(Carbon fiber), 유리 섬유(Glass fiber) 및 아라미드 섬유(Aramid fiber) 중 적어도 어느 하나가 더 첨가될 수 있다.
제2 층(220)은 리드 필름(190)과 접하는 층일 수 있다.
제2 층(220)은 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 및 폴리이미드(PI) 중 적어도 하나 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. 그 중에서도 제2 층(220)에 폴리이미드가 포함되는 경우 제2 층(220)과 리드 필름(190) 간의 접착력이 감소하여 케이스(110) 내부 압력 상승 시 가스 배출 경로(300)가 형성될 수 있다는 점에서 바람직하다.
제2 층(220)의 두께는 40 ㎛ 내지 100 ㎛, 구체적으로 40 ㎛ 내지 90 ㎛, 보다 구체적으로 45 ㎛ 내지 75 ㎛일 수 있다. 제2 층(220)의 두께가 상기 수치 범위를 만족하는 경우 실링 과정에서 제2 층(220)이 녹지 않으면서도 케이스(110) 내부 압력 상승 시 제2 층(220)과 리드 필름(190) 사이의 계면이 개봉되어 가스 배출 경로(300)가 형성될 수 있다.
한편, 제2 층의 두께(D2) 대비 제1 층의 두께(D1)의 비율(D1/D2)은 0.4 내지 2.0, 구체적으로 0.4 내지 1.5, 보다 구체적으로 0.4 내지 1.0일 수 있다. 상기 비율(D1/D2)이 상기 수치 범위를 만족하는 경우, 케이스(110) 내부 압력 상승 시 제2 층(220)과 리드 필름(190) 사이의 계면이 개봉되어 가스 배출 경로가 형성되면서도, 가스 유도부(200)와 전극 리드(180) 간 접착 강도를 향상시킬 수 있다.
(6) 전해질
본 발명에 따른 파우치형 이차 전지(100)는 파우치형 케이스(110) 내부에 주액되는 전해질(미도시)을 더 포함할 수 있다. 전해질은 이차 전지(100)의 충/방전 시 전극의 전기 화학적 반응에 의해 생성되는 리튬 이온을 이동시키기 위한 것으로, 리튬염과 유기 용매류의 혼합물인 비수질계 유기 전해액 또는 고분자 전해질을 이용한 폴리머를 포함할 수 있다. 나아가, 전해질은 황화물계, 산화물계 또는 폴리머계의 고체 전해질을 포함할 수 있고, 이러한 고체 전해질은 외력에 의해 쉽게 변형되는 유연성을 가질 수 있다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시일 뿐, 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다. 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.
실시예 및 비교예
실시예 1
(1) 파우치형 케이스의 제조
가로 266 mm, 세로 50 m, 두께 60 ㎛의 알루미늄 합금 박막의 일면에 가로 266 mm, 세로 50 m, 두께 12 ㎛의 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름과 가로 266 mm, 세로 50 m, 두께 25 ㎛의 나일론 필름을 적층하고, 타면에 가로 266 mm, 세로 50 m, 두께 80 ㎛의 폴리프로필렌 필름을 적층하여, 폴리에틸렌테레프탈레이트/나일론/알루미늄 합금 박막/폴리프로필렌 필름 구조의 파우치 필름 적층체를 제조하였다.
여기서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름 및 나일론 필름은 기재층, 알루미늄 합금 박막은 가스 배리어층, 폴리프로릴렌 필름은 실런트층이다.
상기 파우치 필름 적층체를 성형하여 수용부와 실링부를 포함하는 파우치형 케이스를 제조하였다.
(2) 파우치형 이차 전지의 제조
음극　및 양극과 다공성 폴리에틸렌 분리막을 스태킹(Stacking) 방식으로 조립한 후 라미네이션하여 전극 조립체를 제조하였다. 이후, 상기 전극 조립체에 전극 리드를 결합시켰다.
용매(EC:EMC:DMC = 3:3:4 부피비)에 LiPF6가 1.0M이 되도록 용해하여 전해질을 제조하였다. 상기 전극 리드의 선단이 외부로 인출된 상태로 상기 전극 조립체를 상기 파우치형 케이스에 수납하고 상기 전해질을 주액하였다.
상기 전극 리드의 상면에 40 ㎛ 두께의 산변성 폴리프로필렌 필름(제1 층)과 50 ㎛ 두께의 폴리이미드 필름(제2 층)을 순차 적층하여 가스 유도부를 형성하였다.
이어서, 상기 전극 리드의 하면과 상기 가스 유도부의 상면에 200 ㎛ 두께의 리드 필름을 각각 적층하였다. 상기 리드 필름은 코폴리머 폴리프로필렌과 산변성 폴리프로필렌을 포함하는 75 ㎛ 두께의 메탈 접착층, 호모폴리머 폴리프로필렌을 포함하는 65 ㎛ 두께의 코어층, 코폴리머 폴리프로필렌을 포함하는 60 ㎛ 두께의 파우치 접착층을 포함한다.
이후, 상기 파우치형 케이스의 실링부를 seal bar 면적 200mm × 10mm, 220℃, 0.27MPa 조건에서 2초 간 실링한 후, 60℃에서 4시간 방치하여 파우치형 이차 전지를 제조하였다. 이때, 실링부 중 리드 필름이 형성된 부분은, 하부 케이스 / 리드 필름 / 전극 리드 / 가스 유도부 / 리드 필름 / 상부 케이스가 순차 적층된 구조를 갖는다.
실시예 2
제1 층에 적용되는 산변성 폴리프로필렌 필름의 두께가 10 ㎛이고, 제2 층에 적용되는 폴리이미드 필름의 두께가 50 ㎛라는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
실시예 3
제1 층에 적용되는 산변성 폴리프로필렌 필름의 두께가 120 ㎛이고, 제2 층에 적용되는 폴리이미드 필름의 두께가 50 ㎛라는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
실시예 4
제1 층에 산변성 폴리프로필렌 필름 대신 산변성 폴리에틸렌 필름을 적용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
실시예 5
제2 층에 폴리이미드 필름 대신 폴리테트라플루오르에틸렌 필름을 적용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
실시예 6
제1 층에 적용되는 산변성 폴리프로필렌 필름을 제조할 때 세라믹 필러로 CaCO3(평균 입경 D50: 2.8μm)를 산변성 폴리프로필렌 필름 전체 중량의 7 중량%가 되도록 혼합하여 제조한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
실시예 7
제1 층에 적용되는 산변성 폴리프로필렌 필름을 제조할 때 세라믹 필러로 CaCO3(평균 입경 D50: 2.8μm)를 산변성 폴리프로필렌 필름 전체 중량의 11 중량%가 되도록 혼합하여 제조한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
비교예 1
가스 유도부(200)가 상기 산변성 폴리프로필렌 필름(제1 층)을 포함하지 않는다는 점(단일층)을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
비교예 2
제1 층에 산변성 폴리프로필렌 필름 대신 미변성 폴리프로필렌 필름을 적용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
비교예 3
제1 층에 폴리이미드 필름을 제2 층에 산변성 폴리프로필렌 필름을 적용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 파우치형 케이스 및 이차 전지를 제조하였다.
실험예 1: 내구성 평가
실시예 1 내지 7, 비교예 1 내지 3에서 각각 제조된 파우치형 이차 전지에 대하여 전극 리드로부터 박리된 가스 유도부의 길이를 측정하고, 전극 리드 및 가스 유도부의 접착 강도, 그리고 전해액 하에서의 접착 강도를 측정하고, 접착 강도의 감소율을 계산하였다.
1) 전해액 하 보관 안정성(mm): 파우치형 이차 전지 제조 과정에서 파우치형 케이스 내부에 HF를투입한 후 파우치형 케이스를 실링하고, 60℃ 챔버에서 5일간 저장하였다. 상기 저장 기간이 경과된 후 전극 리드로부터 가스 유도부와 리드 필름의 적어도 일부가 박리된 길이를 측정하였다. 그 결과는 하기 표 1에 나타내었다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 실링부의 상면 투시도이다. 도 7에 도시된 바와 같이 실링부(150)에는 전극 리드(180), 가스 유도부(200), 리드 필름(190)이 순차 적층되어 있으며, 가스 유도부(200)는 제1 영역(230) 및 제2 영역(240)을 포함할 수 있다.
가스 유도부(200)와 리드 필름(190)은 전해액에 의해 내구성이 낮을 경우 파우치 내측으로부터 외측 방향으로 박리될 수 있다. 이때, 전극 리드(180)로부터 박리된 가스 유도부(200) 및/또는 리드 필름(190)의 길이는 제2 영역(240)의 파우치 내측 방향 단부로부터 박리된 부분까지의 길이(A)를 의미한다.
2) 전극 리드와 리드 필름의 접착 강도(N/cm): 파우치형 이차 전지 제조 과정에서 파우치형 케이스 내부에 가스 발생 물질을 투입한 후 파우치형 케이스를 실링함으로써, 파우치 내부에서 CO2 가스를 발생시켜 파우치 내부 압력을 증가시켰다.
그리고, 60℃ 챔버에 5일간 저장한 후, 실링부의 내측 단부, 즉 상기 도 7에서 제2 영역(240)의 사이 부분의 내측 단부로부터 10 mm 이격된 부분에서 일부를 잘라낸 리드 조립체의 양단을 UTM의 하부 지그와 상부 지그에 각각 결합시킨 다음, 50mm/min의 속도로 180°방향으로 30mm 잡아당겼을 때 측정된 접착 강도 그래프 중 평탄 구간의 평균 값(N/10mm)을 계산하였다. 그 결과는 하기 표 1에 나타내었다.
3) 전해질 하 접착 강도(N/cm) 및 접착 강도 감소율(%): 상기 2)에서와 같이 리드 조립체를 추출한 후 에틸렌 카보네이트(EC), 에틸메틸 카보네이트(EMC) 및 디메틸렌 카보네이트(DMC)가 부피비로 3:3:4로 혼합된 유기 용매와 1.0 M의 LiPF6의 리튬염이 혼합된 전해질에 60℃에서 24시간 동안 함침시킨 후, 상기 2)에서와 동일한 방법으로 전해질 하 접착 강도를 측정하였고, 전해질 함침 전후에 접착 강도가 감소하는 비율을 계산하였다.
(제1층 두께) / (제2층 두께) 박리된 가스 유도부의 길이
(mm)		 가스 유도부와 전극 리드 간 접착 강도 (N/cm) 전해질 하 접착 강도 (N/cm) 접착 강도 감소율 (%)
실시예1 0.8 1 30 28 6.7
실시예2 0.2 6 18 16 11
실시예3 2.4 4 21 18 14
실시예4 0.8 3 26 24 7.7
실시예5 0.8 2 28 27 3.6
실시예6 0.8 1 47 45 4.3
실시예7 0.8 1 41 40 2.4
비교예1 - 13 10 8 20
비교예2 0.8 11 12 8 33.3
비교예3 1.3 13 8 0(측정 불가) -
표 1에 따르면, 가스 유도부의 제1 층에 변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는 실시예 1 내지 7의 경우, 박리된(또는 외측으로 밀린) 가스 유도부 및/또는 리드 필름의 길이가 비교예 1 내지 3 대비 현저히 짧아 내구성이 우수하다는 것을 확인할 수 있다. 또한, 실시예 1 내지 7에서의 리드 필름과 전극 리드 간 접착 강도 및 전해질 함침 후의 접착 강도는 비교예 1 및 2 대비 현저히 높은 것을 확인할 수 있고 비교예 3의 경우에는 전해질 함침 후 완전히 박리되어 강도 측정이 불가능한 것으로 보아 전해질 하에서의 내구성이 현저히 감소됨을 확인하였다.
[부호의 설명]
100: 파우치형 이차 전지
110: 파우치형 케이스
120: 제1 케이스
122: 컵부
124: 수용부
130: 제2 케이스
132: 컵부
140: 브릿지부
150: 실링부
160: 전극 조립체
170: 전극 탭
172: 양극 탭
174: 음극 탭
180: 전극 리드
182: 양극 리드
184: 음극 리드
190: 리드 필름
200: 가스 유도부
210: 제1 층
220: 제2 층
300: 가스 배출 경로

Claims (15)

  1. 전극 조립체;
    상기 전극 조립체를 수납하는 수용부와, 상기 수용부를 밀봉하는 실링부를 포함하는 파우치형 케이스;
    상기 전극 조립체와 연결되고 상기 실링부를 경유하여 상기 파우치형 케이스의 외부로 돌출되는 전극 리드;
    상기 전극 리드와 상기 파우치형 케이스 사이에 배치되는 리드 필름;
    상기 전극 리드와 상기 리드 필름 사이에 배치되는 가스 유도부를 포함하는 파우치형 이차 전지로서,
    상기 가스 유도부는 상기 전극 리드와 접하는 제1 층, 및 상기 제1 층 상에 배치되는 제2 층을 포함하고,
    상기 제1 층은 변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는, 파우치형 이차 전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 파우치형 이차 전지는, 상기 파우치형 케이스 내부의 압력이 상승할 경우, 상기 리드 필름과 제1 층의 계면이 개봉되어 가스 배출 경로를 형성하는, 파우치형 이차 전지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 층은 산 변성 폴리올레핀을 포함하는, 파우치형 이차 전지.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 산 변성 폴리올레핀은 PPa(acid modified polypropylene) 및 PEa(acid modified polyethylene)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는, 파우치형 이차 전지.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 층의 두께(D2) 대비 상기 제1 층의 두께(D1)의 비율(D1/D2)이 0.4 내지 2.0인, 파우치형 이차 전지.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 층은 폴리이미드(PI) 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 중 적어도 하나 이상을 포함하는, 파우치형 이차 전지.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 층의 두께는 5 ㎛ 내지 130 ㎛인, 파우치형 이차 전지.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 층의 두께는 40 ㎛ 내지 100 ㎛인, 파우치형 이차 전지.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 층은 상기 리드 필름과 직접 접하는, 파우치형 이차 전지.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 층은 평균 입경 D50이 1 ㎛ 내지 20 ㎛인 세라믹 필러를 더 포함하는, 파우치형 이차 전지.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 세라믹 필러는 CaCO3, Ca(OH)2, CaCl2, CaO, KOH, NaOH 및 Na2CO3로 이루어진 군에서 선택된 적어도 1종 이상을 포함하는, 파우치형 이차 전지.
  12. 청구항 10에 있어서,
    상기 세라믹 필러는 상기 제1 층의 총 중량 대비 1 중량% 내지 19 중량%로 포함되는, 파우치형 이차 전지.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극 리드, 상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 리드 필름이 순차 적층된, 파우치형 이차 전지.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극 리드의 일면은 크롬(Cr), 니켈(Ni), 산화 알루미늄(Al2O3), 지르코늄(Zr)계 무수산화물염 및 티타늄(Ti)계 무수산화물염으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상으로 코팅되는, 파우치형 이차 전지.
  15. 청구항 1에 있어서,
    상기 리드 필름은, 파우치형 케이스의 외측 방향으로 돌출된 일단이, 파우치형 케이스의 외측 방향으로 돌출된 가스 유도부의 일단보다 더 돌출되어 상기 전극 리드와 직접 접하도록 배치된, 파우치형 이차 전지.
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