WO2024218445A1 - Composition de carburant ou de combustible comprenant de l'ammoniac et au moins un alcyne - Google Patents

Composition de carburant ou de combustible comprenant de l'ammoniac et au moins un alcyne Download PDF

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WO2024218445A1
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composition
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ammonia
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Nicolas Obrecht
Cyrille CALLU
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TotalEnergies Onetech SAS
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • F02—COMBUSTION ENGINES; HOT-GAS OR COMBUSTION-PRODUCT ENGINE PLANTS
    • F02D—CONTROLLING COMBUSTION ENGINES
    • F02D19/00—Controlling engines characterised by their use of non-liquid fuels, pluralities of fuels, or non-fuel substances added to the combustible mixtures
    • F02D19/06—Controlling engines characterised by their use of non-liquid fuels, pluralities of fuels, or non-fuel substances added to the combustible mixtures peculiar to engines working with pluralities of fuels, e.g. alternatively with light and heavy fuel oil, other than engines indifferent to the fuel consumed
    • F02D19/08—Controlling engines characterised by their use of non-liquid fuels, pluralities of fuels, or non-fuel substances added to the combustible mixtures peculiar to engines working with pluralities of fuels, e.g. alternatively with light and heavy fuel oil, other than engines indifferent to the fuel consumed simultaneously using pluralities of fuels
    • F02D19/081—Adjusting the fuel composition or mixing ratio; Transitioning from one fuel to the other

Definitions

  • TITLE Fuel or combustible composition comprising ammonia and at least one alkyne
  • the present invention relates to an ammonia (NH3)-based fuel or combustible composition comprising one or more alkyne(s).
  • the invention also relates to the use of such a composition as a fuel or combustible for powering a combustion energy production system such as a heat engine or a boiler.
  • ammonia is considered an interesting solution, particularly for the transport sectors (especially maritime transport) and the production of electricity in gas turbines.
  • Ammonia has multiple benefits, including but not limited to:
  • a solution proposed in the prior art consists in adding hydrogen gas to the ammonia, either by direct addition (as described for example in the publication of Frigo S et al entitled “Further Insight into the Possibility to Fuel a SI Engine with Ammonia plus Hydrogen”, SAE Technical Paper Series. SAE International 400 Commonwealth Drive, Warrendale, PA, United States, 2014 or the publication of Mprch CS et al entitled “Ammonia/hydrogen mixtures in an SI-engine: Engine performance and analysis of a proposed fuel system”, Fuel 201 1, 90 (2): 854—64), or by cracking a portion of the ammonia into hydrogen as described for example in patent application US2017/348659.
  • WO 2021/030876 describes a fuel composition comprising a mixture of ammonia and an aqueous solution of sugar (in particular fructose, glucose or sucrose), which has improved combustion properties.
  • sugar in particular fructose, glucose or sucrose
  • sugars at high levels, greater than 10% of the fuel composition, to obtain satisfactory results.
  • the use of such compositions therefore represents a relatively high cost and increases CO2 emissions from the degradation of sugars during combustion.
  • the present invention aims to remedy the problems described above, and in particular the problem of poor combustion performance of ammonia-based fuels.
  • the present invention thus relates to a fuel or combustible composition
  • a fuel or combustible composition comprising ammonia and from 0.01% to 20% by mass, relative to the total mass of the composition, of one or more alkyne(s) comprising from 3 to 12 carbon atoms.
  • This composition exhibits improved combustion performance, compared to ammonia-based fuel or combustible compositions.
  • the presence of the alkyne(s) in the composition makes it possible to significantly reduce the autoignition time, which is a good indicator of the chemical reactivity of the fuel/combustible mixture and air during the combustion process.
  • the minimum ignition energy level is also reduced substantially.
  • the flame speed is increased, which allows for good quality, controlled combustion without detonations.
  • the combustion efficiency is also increased, which makes it possible to reduce the consumption of fuel or ammonia-based fuel, which leads to energy savings and a reduction in the environmental impact linked to the production and transport of the fuel/combustible.
  • the present invention does not require the use of significant amounts of alkyne, contents of the order of a tenth of a percent by mass being already very effective.
  • the present invention also relates to the use of such a composition as fuel or as combustible in a device for producing energy by combustion such as in particular an internal combustion engine or a boiler.
  • the present invention finally relates to a method of producing energy comprising supplying a device for producing energy by combustion (such as in particular an internal combustion engine or a boiler) using a composition according to the invention.
  • a compound or group in CN is a compound or group containing N carbon atoms in its chemical structure.
  • composition according to the invention is based on ammonia, which is its main constituent.
  • Ammonia is a compound with the chemical formula NH3 that is known per se. It is therefore anhydrous ammonia and not aqueous ammonia, which is also known per se to mean an aqueous solution of ammonia whose formula is generally noted NH3.H2O, NH4OH, or aqueous NH3.
  • anhydrous ammonia is meant that the ammonia does not include water in substantial content. However, the presence of water in low content (in particular less than or equal to 5% by mass) in the ammonia is not excluded from the scope of the invention. Water may for example be present in small quantities to reduce the risks of corrosion of the parts (in particular steel) in contact with the composition.
  • the water content of the composition according to the invention is less than or equal to 5% by mass, more preferably less than or equal to 3% by mass, better still less than or equal to 2% by mass and better still less than or equal to 1% by mass, or even less than or equal to 0.5% by mass relative to the total mass of the composition.
  • composition according to the invention may comprise ammonia in the liquid state, in the gaseous state, or in both of these states (in particular in the form of a liquid and gas equilibrium), depending on the temperature and pressure conditions at which it is found. In particular, at a pressure greater than 10 bar at room temperature or at a temperature lower than -33°C at room pressure, the ammonia is in the liquid state. This form is preferred.
  • the ammonia is at least partly in the liquid state, and preferably completely in the liquid state.
  • the ammonia content of the composition is advantageously greater than or equal to 60% by mass, preferably greater than or equal to 70% by mass, more preferably greater than or equal to 80% by mass, even more preferably greater than or equal to 90% by mass and better still greater than or equal to 95% by mass, relative to the total mass of the composition.
  • the composition comprises at least one C3 to C12 alkyne.
  • an alkyne is a hydrocarbon comprising at least one triple bond between two consecutive carbon atoms.
  • alkynes which can be used in the composition according to the invention are advantageously of formula C n H2n-2, with n an integer ranging from 3 to 12.
  • n ranges from 3 to 10, in particular from 3 to 8, more preferably from 3 to 6, and better still 3 or 4.
  • the composition comprises one or more alkyne(s) chosen from:
  • Propyne is particularly preferred.
  • the total content of the alkyne(s) is in the range from 0.01% to 20% by mass, relative to the total mass of the composition. Preferably, this content is in the range from 0.05 to 10% by mass, more preferably from 0.1 to 5% by mass, and better still from 0.5 to 3% by mass, relative to the total mass of the composition.
  • the composition comprises one or more alkyne(s) chosen from propyne, but-1-yne and but-2-yne in a total content ranging from 0.01% to 20% by mass, preferably from 0.05 to 10% by mass, more preferably from 0.1 to 5% by mass, and better still from 0.5 to 3% by mass, relative to the total mass of the composition.
  • the composition comprises propyne in a content ranging from 0.01% to 20% by mass, preferably from 0.05 to 10% by mass, more preferably from 0.1 to 5% by mass, and better still from 0.5 to 3% by mass, relative to the total mass of the composition.
  • composition according to the invention may comprise one or more additional compounds, other than ammonia and C3 to C12 alkynes. It may thus include other bases, hydrocarbon or not, other than ammonia and alkynes, as well as additives.
  • It may, for example, contain one or more additives consisting of organonitrate(s), and in particular one or more alkyl nitrates.
  • alkyl nitrates which can be used in the composition according to the invention are advantageously chosen from the compounds of the following formula (I): R1 -NO3 (I) with Ri denoting an alkyl or cycloalkyl radical comprising from 1 to 12 carbon atoms.
  • alkyl nitrates examples include methyl nitrate, ethyl nitrate, propyl nitrate, isopropyl nitrate, butyl nitrates (including n-butyl nitrate, 1-methylpropyl nitrate, 2-methylpropyl nitrate, tert-butyl nitrate, cyclobutyl nitrate), pentyl nitrates (e.g.
  • amyl nitrate isoamyl nitrate, 2-amyl nitrate, 3-amyl nitrate), hexyl nitrate, heptyl nitrate, 2-heptyl nitrate, octyl nitrate, isooctyl nitrate, 2-ethylhexyl nitrate, nonyl nitrate, decyl nitrate, undecyl nitrate, dodecyl nitrate, cyclopentyl nitrate, cyclohexyl, methyl cyclohexyl nitrate, and mixtures of these compounds.
  • Isopropyl nitrate and 2-ethylhexyl nitrate are preferred, and 2-ethylhexyl nitrate is particularly preferred.
  • the alkyl nitrate(s) may be present in the composition according to the invention in a total content advantageously within the range from 0.005% (50 ppm) to 5% by mass, preferably from 0.01% (100 ppm) to 2% by mass, more preferably from 0.02% (200 ppm) to 1% by mass, relative to the total mass of the composition.
  • composition according to the invention can be prepared by simply mixing these ingredients. It is stable during storage.
  • It can be prepared and stored in a tank for its subsequent use, or prepared extemporaneously (i.e. immediately before its use), by mixing the ammonia and the alkyne(s) in the fuel intake circuit or the fuel in the combustion chamber.
  • composition according to the invention is useful as fuel or as combustible for powering any device used to produce energy by combustion.
  • the composition according to the invention is used as fuel to power an internal combustion engine.
  • the composition according to the invention is used as fuel to power a gas turbine.
  • a gas turbine also called a combustion turbine
  • a combustion turbine is a thermodynamic rotating machine of the internal combustion engine family and which can be used for propulsion purposes, electricity production, or as a stationary engine (for example to drive pumps, compressors, etc.).
  • composition according to the invention is used as fuel to power a piston engine.
  • the composition is useful for powering any known piston engine, including on-board engines and stationary engines.
  • the invention applies in particular to marine engines, heavy goods vehicles, construction machinery or agricultural machinery such as, for example, tractors, public transport vehicles (buses, trains, etc.) as well as to engines of light vehicles such as cars, engines used in air or space propulsion (airplanes, rockets), as well as to engines used in stationary industrial applications.
  • the piston engine can be chosen in particular from compression ignition engines or diesel engines, spark ignition (including gasoline engines, CNG or natural gas engines for vehicles and hydrogen engines), mixed fuel engines (in English “dual fuel”).
  • the composition according to the invention is used to power a compression ignition engine or diesel engine.
  • the compression ignition engine is a marine engine (i.e. an engine used for the propulsion of a ship).
  • the composition according to the invention can be advantageously used to power a compression ignition engine with mixed carburetion (also commonly called a “dual fuel” engine).
  • the fuel composition according to the invention powers the engine in combination with another fuel different from the latter, such as for example hydrogen and/or a hydrocarbon fuel, preferably a hydrocarbon fuel.
  • a hydrocarbon fuel is meant in the present application a fuel comprising at least 50% by mass of hydrocarbons.
  • the hydrocarbon fuel can be chosen from fuels of petroleum origin and in particular diesel and more or less heavy fuel oils, renewable fuels (for example but not limited to derived from biomass), and mixtures of these two types of fuels.
  • the hydrocarbon fuel is chosen from fuels based on diesel and/or heavy fuel oils of petroleum origin (such as marine fuels), biosourced fuels and mixtures thereof.
  • the two fuels are injected in different proportions depending on the power required from the engine.
  • the hydrocarbon fuel is advantageously injected into the engine in small quantities, to initiate combustion by auto-ignition in a mixture with air. This injection is called pilot injection.
  • the fuel according to the invention is injected in a mixture with air to fuel the combustion.
  • Mixed fuel engines are typically powered in the prior art by fuel combinations such as diesel/gasoline, diesel/LPG, diesel/CNG, or diesel/ethanol.
  • the mixed fuel engine is powered in particular by means of combinations of marine diesel or MGO (from the English "Marine GasOil") / natural gas, MGO / methanol, MGO / ammonia.
  • the improvement in the reactivity of the ammonia-based fuel makes it possible to reduce the quantity of pilot injection of MGO into the combustion chamber to initiate combustion and thus reduce the CO2 emissions linked to this pilot injection.
  • the composition according to the invention is used to power a mixed-fuel compression-ignition engine equipping a ship (i.e. a mixed-fuel marine diesel engine).
  • the composition according to the invention is used as fuel to supply an industrial boiler, such as for example those used to generate electrical or thermal energy.
  • the first embodiment is preferred.
  • the composition according to the invention is used as fuel for powering a mixed-fuel compression-ignition marine engine or a gas turbine (also called a combustion turbine).
  • the method of producing energy according to the present invention comprises supplying a combustion energy production device with a fuel or combustible composition as described above.
  • the energy production device may be chosen from any existing device, including but not limited to internal combustion engines and industrial boilers as described above.
  • the energy production device is selected from compression ignition engines and gas turbines (or combustion turbines).
  • the method according to the invention comprises supplying said energy production device with the composition according to the invention from a reservoir containing it.
  • the method according to the invention comprises:
  • the mixing step (1) can be carried out for example in the fuel intake circuit towards the combustion chamber, for example by injecting the alkyne(s) into the ammonia flow supplying the engine, upstream of the combustion chamber.
  • the energy production device is a dual fuel compression ignition engine.
  • the method according to the invention comprises supplying the compression ignition engine with the fuel composition according to the invention and with another fuel different from the latter, preferably a hydrocarbon fuel as described above.
  • another fuel different from the latter preferably a hydrocarbon fuel as described above.
  • the reactivity of a fuel composition can be characterized by the autoignition time, which in the present example was measured using a shock tube at different temperatures.
  • the operating conditions of the shock tube were set to maintain a constant pressure of 2 bar (2.10 5 Pa) and a constant temperature during each measurement.
  • the richness of the different air-fuel mixtures is set to stoichiometry.
  • the auto-ignition delay is determined by the time between the pressurization and temperature of the fuel mixture after the passage of the shock wave reflected by the bottom of the tube, and the time of production of the emission signal of the excited radicals OH* measured using a detector set to a wavelength of 309 nm.
  • the auto-ignition time in the shock tube was determined.
  • Composition C provides very significant reductions in the autoignition time under both temperature conditions tested.
  • Air is mixed with the fuel composition under test in stoichiometric proportion and then injected into the test section of a shock tube.
  • the principle of propagation of an incident shock wave then reflected on the bottom of the tube allows to bring the air-fuel mixture to be tested under the targeted thermodynamic conditions.
  • a neodymium-doped yttrium-aluminum garnet (Nd-YAG) laser of adjustable power is focused inside the test section of the shock tube through optical windows lateral to the tube just after the passage of the reflected wave.
  • the flame speed of the air-fuel mixture considered under the targeted thermodynamic conditions is measured by adjusting the laser pulse to the OmJ.
  • the development of the flame thus obtained is followed by the Schlieren imaging technique using a Phantom v2012 camera equipped with a 50mm focal length lens.
  • the analysis of the growth of the flame kernel diameter over time makes it possible to measure the flame speed of the air-fuel mixture considered.
  • the minimum ignition energy of the air-fuel mixture considered is measured at a temperature of 298K and a pressure of 1 atm ( 1.013.105 Pa) by progressively increasing the energy delivered by the laser pulse from 1 mJ to 1 mJ. If the development of a flame kernel is observed, the experiment is repeated several times and the minimum ignition energy retained corresponds to the energy for which 3 consecutive ignitions are observed.
  • Composition C l provides a significant reduction in minimum ignition energy.

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Abstract

La présente invention a pour objet une composition de carburant ou de combustible comprenant de l'ammoniac et de 0,01% à 20% en masse, par rapport à la masse totale de la composition, d'un ou plusieurs alcyne(s) comprenant de 3 à 12 atomes de carbone. Cette composit ion est utile pour alimenter tout dispositif servant à produire de l'énergie par combustion. L'invention a également pour objet une méthode de production d'énergie comprenant l'alimentation d'un dispositif de production d'énergie par combustion (tel que notamment un moteur à combustion interne ou une chaudière industrielle) au moyen d'une telle composition.

Description

DESCRIPTION
TITRE : Composition de carburant ou de combustible comprenant de l’ammoniac et au moins un alcyne
La présente invention concerne une composition de carburant ou de combustible à base d’ ammoniac (NH3) comprenant un ou plusieurs alcyne(s) . L’ invention concerne également l’utilisation d’une telle composition comme carburant ou comme combustible pour alimenter un système de production d’ énergie par combustion tel qu’un moteur thermique ou une chaudière.
ETAT DE L'ART ANTERIEUR
Afin de réduire les émissions de gaz à effet de serre générées par la combustion de carburants à base d’hydrocarbures, la communauté internationale étudie l’utilisation de carburants alternatifs à faible émissions de dioxyde de carbone. Dans cette perspective, l’ ammoniac est considéré comme une solution intéressante notamment pour les secteurs des transports (notamment le transport maritime) et de la production d’ électricité dans les turbines à gaz.
L’ ammoniac présente de multiples avantages, incluant de manière non limitative :
- Il s’ agit d’un carburant entièrement décarboné qui peut être produit via différentes technologies, y compris à partir d’hydrogène d’ origine renouvelable ;
- Sa combustion ne génère pas d’ émissions de dioxyde de carbone CO2, de gaz soufrés (SOx), d’hydrocarbures imbrûlés, ni de particules ;
- Il peut être utilisé dans des moteurs et des dispositifs de chauffage existant, moyennant des adaptations mineures.
Toutefois, une difficulté importante rencontrée jusqu’ à présent réside dans les performances de combustion médiocres de l’ ammoniac lors de son utilisation dans les systèmes de combustion. En effet, les essais réalisés jusqu’ à présent en utilisant des mélanges d’ air et d’ ammoniac ont mis en évidence des vitesses de flamme faibles et une énergie minimale d’ inflammation importante. Ces phénomènes ont un impact négatif sur les systèmes de combustion utilisant l’ ammoniac comme carburant. Ils limitent l’ efficacité de la combustion et diminuent les plages d’ opérabilité des systèmes qu’ ils alimentent (par exemple dans le cas d’un moteur : limitation du régime moteur, limitation de la puissance développée) . Ils engendrent une augmentation de la consommation d’ énergie nécessaire pour initier la combustion, et génèrent des émissions indésirables d’ ammoniac et d’ oxyde d’ azote à l’ échappement.
Une solution proposée dans l’ art antérieur consiste à ajouter de l’hydrogène gazeux à l’ ammoniac, soit par ajout direct (comme décrit par exemple dans la publication de Frigo S et al intitulée «Further Insight into the Possibility to Fuel a SI Engine with Ammonia plus Hydrogen », SAE Technical Paper Series. SAE International 400 Commonwealth Drive, Warrendale, PA, United States, 2014 ou la publication de Mprch CS et al intitulée « Ammonia/hydrogen mixtures in an Si-engine: Engine performance and analysis of a proposed fuel system », Fuel 201 1 , 90 (2) : 854— 64) , soit par craquage d’une partie de 1’ ammoniac en hydrogène comme décrit par exemple dans la demande de brevet US2017/348659.
L’ inconvénient de cette solution est qu’ elle nécessite soit l’utilisation d’une réserve importante d’hydrogène dans ou à proximité du système alimenté par l’ ammoniac, soit l’ installation coûteuse d’un système de craquage en ligne de l’ ammoniac.
D’ autres travaux ont proposé l’ ajout de méthane ou de diméthyle éther (DME) à l’ ammoniac, ou l’ ajout de fractions de carburant carbonés fossiles classiques telles que le gazole ou l’essence. Toutefois, ces ajouts engendrent des émissions de CO2 issues de la dégradation des fractions hydrocarbonées lors de la combustion. De plus, il est souhaitable de pouvoir formuler des compositions de carburants et de combustibles dépourvues de bases d’ origine fossile.
La demande WO 2021/030876 décrit une composition de carburant comprenant un mélange d’ ammoniac et d’une solution aqueuse de sucre (notamment du fructose, du glucose ou du sucrose), qui présente de meilleures propriétés de combustion. Toutefois, il est nécessaire d’ employer des sucres à des teneurs importantes, supérieures à 10% de la composition de carburant, pour obtenir des résultats satisfaisants. L’utilisation de telles compositions représente donc un coût relativement important et augmente les émissions de CO2 issues de la dégradation des sucres lors de la combustion.
La présente invention vise à remédier aux problèmes décrits ci- avant, et notamment au problème des performances médiocres de combustion des carburants à base d’ ammoniac.
La Demanderesse a maintenant découvert que l’ ajout à l’ ammoniac d’un additif particulier constitué d’un ou de plusieurs alcynes permettait d’ atteindre ces objectifs.
La présente invention a ainsi pour objet une composition de carburant ou de combustible comprenant de l’ ammoniac et de 0,01 % à 20% en masse, par rapport à la masse totale de la composition, d’un ou plusieurs alcyne(s) comprenant de 3 à 12 atomes de carbone.
Cette composition présente des performances de combustion améliorées, par rapport aux compositions de carburant ou de combustible à base d’ ammoniac.
En particulier, la présence du ou des alcyne(s) dans la composition permet de réduire de manière importante le délai d’ autoinflammation, qui est un bon indicateur de la réactivité chimique du mélange de carburant/combustible et d’ air lors du processus de combustion. Le niveau d’ énergie minimale d’ inflammation est également réduit de manière substantielle. La vitesse de flamme est augmentée ce qui permet une combustion de bonne qualité, contrôlée, sans détonations. Le rendement de combustion est également augmenté, ce qui permet de réduire la consommation de carburant ou de combustible à base d’ ammoniac, ce qui entraine une économie d’ énergie et une réduction de l’ impact environnemental lié à la production et au transport du carburant/combustible.
La présente invention ne nécessite pas d’utiliser des quantités importantes d’ alcyne, des teneurs de l’ ordre du dixième de pourcent en masse étant déjà très efficaces. La présente invention a également pour objet l’utilisation d’une telle composition comme carburant ou comme combustible dans un dispositif de production d’ énergie par combustion tel que notamment un moteur à combustion interne ou une chaudière.
La présente invention a enfin pour objet une méthode de production d’ énergie comprenant l’ alimentation d’un dispositif de production d’ énergie par combustion (tel que notamment un moteur à combustion interne ou une chaudière) au moyen d’une composition selon l’ invention.
D’ autres objets, caractéristiques, aspects et avantages de l’ invention apparaîtront encore plus clairement à la lecture de la description qui suit.
Dans ce qui va suivre, et à moins d’une autre indication, les bornes d’un domaine de valeurs sont comprises dans ce domaine, notamment dans les expressions « compris entre » et « allant de ... à ... » .
Par ailleurs, les expressions « au moins un » et « au moins » utilisées dans la présente description sont respectivement équivalentes aux expressions « un ou plusieurs » et « supérieur ou égal » .
Enfin, de manière connue en soi, on désigne par composé ou groupe en CN un composé ou un groupe contenant dans sa structure chimique N atomes de carbone.
DESCRIPTION DETAILLEE
La composition de carburant ou de combustible
La composition selon l’ invention est à base d’ ammoniac, qui est son principal constituant.
Par ammoniac, on désigne de manière connue en soi le composé de formule chimique NH3. Il s’ agit donc de l’ ammoniac anhydre et non pas de l’ ammoniaque qui de manière également connue en soi désigne une solution aqueuse d’ ammoniac dont la formule est généralement notée NH3.H2O, NH4OH, ou encore NH3 aqueux.
Par « ammoniac anhydre », on entend que l’ ammoniac ne comprend pas d’ eau en teneur substantielle. Cependant, la présence d’ eau en faible teneur (notamment inférieure à ou égale à 5 % en masse) dans l’ ammoniac n’ est pas exclue de la portée de l’invention. De l’ eau peut être par exemple présente en faible quantité pour réduire les risques de corrosion des pièces (notamment d’ acier) en contact avec la composition.
De préférence, la teneur en eau de la composition selon l’ invention est inférieure ou égale à 5% en masse, plus préférentiellement inférieure ou égale à 3% en masse, mieux inférieure ou égale à 2% en masse et mieux encore inférieure ou égale à 1 % en masse, voire inférieure ou égale à 0,5% en masse par rapport à la masse totale de la composition.
La composition selon l’ invention peut comprendre de l’ ammoniac à l’ état liquide, à l’ état gazeux, ou sous ces deux états (notamment sous forme d’un équilibre liquide et gaz), selon les conditions de température et de pression auxquelles elle se trouve. En particulier, à une pression supérieure à 10 bar à température ambiante ou à une température inférieure à -33 °C à pression ambiante, l’ ammoniac se trouve à l’ état liquide. Cette forme est préférée.
De préférence, l’ ammoniac est au moins en partie à l’ état liquide, et de préférence totalement à l’état liquide.
La teneur en ammoniac de la composition est avantageusement supérieure ou égale à 60% en masse, de préférence supérieure ou égale à 70% en masse, plus préférentiellement supérieure ou égale à 80% en masse, encore plus préférentiellement supérieure ou égale à 90% en masse et mieux encore supérieure ou égale à 95% en masse, par rapport à la masse totale de la composition.
Les alcynes
La composition comprend au moins un alcyne en C3 à C12.
De manière connue en soi, un alcyne est un hydrocarbure comprenant au moins une triple liaison entre deux atomes de carbone consécutifs.
Les alcynes utilisables dans la composition selon l’invention sont avantageusement de formule CnH2n-2, avec n un nombre entier allant de 3 à 12. De préférence, n va de 3 à 10, en particulier de 3 à 8, plus préférentiellement de 3 à 6, et mieux encore 3 ou 4.
Selon un mode de réalisation préféré, la composition comprend un ou plusieurs alcyne(s) choisi(s) parmi :
- le propyne, de formule :
H C - C _ C H 3
- le but- l -yne, de formule :
H C - C _ CH 2CH 3
- le but-2-yne, de formule :
Figure imgf000007_0001
Le propyne est particulièrement préféré.
La teneur totale du ou des alcynes est comprise dans la gamme allant de 0,01 % à 20% en masse, par rapport à la masse totale de la composition. De préférence, cette teneur est comprise dans la gamme allant de 0,05 à 10% en masse, plus préférentiellement de 0, 1 à 5% en masse, et mieux encore de 0,5 à 3% en masse, par rapport à la masse totale de la composition.
Selon un mode de réalisation préféré, la composition comprend un ou plusieurs alcyne(s) choisi(s) parmi le propyne, le but- l -yne et le but-2-yne en une teneur totale allant de 0,01 % à 20% en masse, de préférence de 0,05 à 10% en masse, plus préférentiellement de 0, 1 à 5 % en masse, et mieux encore de 0,5 à 3% en masse, par rapport à la masse totale de la composition.
Selon un mode de réalisation également préféré, la composition comprend du propyne en une teneur allant de 0,01 % à 20% en masse, de préférence de 0,05 à 10% en masse, plus préférentiellement de 0, 1 à 5 % en masse, et mieux encore de 0,5 à 3% en masse, par rapport à la masse totale de la composition.
Les autres composés
La composition selon l’ invention peut comprendre un ou plusieurs composés additionnels, différents de l’ ammoniac et des alcynes en C3 à C12. Elle peut ainsi comprendre d’ autres bases, hydrocarbonées ou non, différentes de l’ ammoniac et des alcynes, ainsi que des additifs.
Elle peut par exemple contenir un ou plusieurs additifs constitués d’ organo-nitrate(s), et notamment un ou plusieurs nitrates d’ alkyle.
Les nitrates d’ alkyle utilisables dans la composition selon l’ invention sont avantageusement choisis parmi les composés de formule (I) suivante : R1 -NO3 (I) avec Ri désignant un radical alkyle ou cyclo-alkyle comprenant de 1 à 12 atomes de carbone.
Comme nitrates d’ alkyle, on peut citer par exemple le nitrate de méthyle, le nitrate d’ éthyle, le nitrate de propyle, le nitrate d’ iso- propyle, les nitrates de butyle (incluant le nitrate de n-butyle, le nitrate de 1 -méthyl-propyle, le nitrate de 2-méthyl-propyle, le nitrate de tert- butyle, le nitrate de cyclobutyle), les nitrates de pentyle (par exemple le nitrate d’ amyle, le nitrate d’ iso-amyle, le nitrate de 2-amyle, le nitrate de 3-amyle), le nitrate d’hexyle, le nitrate d’heptyle, le nitrate de 2-heptyle, le nitrate d’ octyle, le nitrate d’iso-octyle, le nitrate de 2- éthyl-hexyle, le nitrate de nonyle, le nitrate de décyle, le nitrate d’undécyle, le nitrate de dodécyle, le nitrate de cyclopentyle, le nitrate de cyclohexyle, le nitrate de méthyl-cyclohexyle, et les mélanges de ces composés.
Le nitrate d’iso-propyle et le nitrate de 2-éthyl-hexyle sont préférés, et le nitrate de 2-éthyl-hexyle est particulièrement préféré.
Le ou les nitrates d’ alkyle peuvent être présents dans la composition selon l’ invention en une teneur totale avantageusement comprise dans la gamme allant de 0,005 % (50 ppm) à 5% en masse, de préférence de 0,01 % ( 100 ppm) à 2% en masse, plus préférentiellement de 0,02% (200 ppm) à 1 % en masse, par rapport à la masse totale de la composition.
La composition selon l’ invention peut être préparée par simple mélange de ces ingrédients. Elle est stable au stockage.
Elle peut être préparée et stockée dans un réservoir en vue de son utilisation ultérieure, ou préparée extemporanément (c’ est-à-dire immédiatement avant son utilisation), par mélange de l’ ammoniac et du ou des alcynes dans le circuit d’ admission du carburant ou du combustible dans la chambre de combustion.
L’utilisation
La composition selon l’invention est utile comme carburant ou comme combustible pour alimenter tout dispositif servant à produire de l’ énergie par combustion.
Selon un premier mode de réalisation, la composition selon l’ invention est utilisée comme carburant pour alimenter un moteur à combustion interne.
Dans ce mode de réalisation, selon une première variante avantageuse, la composition selon l’ invention est utilisée comme carburant pour alimenter une turbine à gaz.
De manière connue en soi, une turbine à gaz, également dénommée turbine à combustion, est une machine tournante thermodynamique de la famille des moteurs à combustion interne et qui peut être employée à des fins de propulsion, de production d’ électricité, ou comme moteur stationnaire (par exemple pour entrainer des pompes, des compresseurs, ... ) .
Selon une seconde variante également avantageuse, la composition selon l’ invention est utilisée comme carburant pour alimenter un moteur à pistons.
Dans cette variante, la composition est utile pour alimenter tout moteur à piston connu, incluant les moteurs embarqués et les moteurs stationnaires. L’invention s’ applique notamment tant à des moteurs marins, de poids lourds, d’ engins de chantiers ou d’ engins agricoles tels que par exemple des tracteurs, les véhicules de transport en commun (bus, trains, ... ) qu’ à des moteurs de véhicules légers tels que des voitures, des moteurs employés dans la propulsion aérienne ou spatiale (avions, fusées), ainsi qu’ à des moteurs employés dans des applications industrielles stationnaires.
Le moteur à piston peut être en particulier choisi parmi les moteurs à allumage par compression ou moteurs Diesel, les moteurs à allumage commandé (incluant les moteurs essence, les moteurs GNV ou gaz naturel pour véhicules et les moteurs à hydrogène), les moteurs à carburation mixte (en anglais « dual fuel ») .
De préférence, la composition selon l’invention est utilisée pour alimenter un moteur à allumage par compression ou moteur Diesel. De manière particulièrement préférée, le moteur à allumage par compression est un moteur marin (c’ est-à-dire un moteur servant à la propulsion d’un navire) .
La composition selon l’ invention peut être avantageusement utilisée pour alimenter un moteur à allumage par compression à carburation mixte (également dénommé couramment moteur « dual fuel ») . Dans cette utilisation, la composition de carburant selon l’ invention alimente le moteur en combinaison avec un autre carburant différent de celle-ci, tel que par exemple de l’hydrogène et/ou un carburant hydrocarboné, de préférence un carburant hydrocarboné. Par « carburant hydrocarboné », on désigne dans la présente demande un carburant comprenant au moins 50% en masse d’hydrocarbures. Le carburant hydrocarboné peut être choisi parmi les carburants d’ origine pétrolière et notamment les gazoles et les fiouls plus ou moins lourds, les carburants renouvelables (per exemple mais non limitativement issus de la biomasse) , et les mélanges de ces deux types de carburants. Selon un mode de réalisation préféré, le carburant hydrocarboné est choisi parmi les carburants à base de gazoles et/ou de fiouls lourds d’ origine pétrolière (tels que les carburants marins), les carburants biosourcés et leurs mélanges.
Les deux carburants sont injectés dans des proportions différentes en fonction de la puissance demandée au moteur. Le carburant hydrocarboné est avantageusement injecté dans le moteur en petite quantité, pour initier la combustion par auto-inflammation en mélange avec de l’ air. Cette injection est appelée injection pilote. Le carburant selon l’invention est injecté en mélange avec de l’ air pour alimenter la combustion.
Les moteurs à carburation mixte sont typiquement alimentés dans l’ art antérieur par des combinaisons de carburants de type gazole/essence, gazole/GPL, gazole/GNV, ou encore gazole/éthanol. Dans le cas d’un moteur marin, l’ alimentation du moteur à carburation mixte est notamment effectuée au moyen de combinaisons de type gazole marin ou MGO (de l’ anglais « Marine GasOil ») / gaz naturel, MGO / méthanol, MGO / ammoniac.
L’utilisation d’une combinaison de carburant hydrocarboné et d’un carburant selon l’invention présentant des performances de combustion améliorées permet de réduire de manière importante les quantités de carburant hydrocarboné employées pour l’injection pilote, ce qui permet de réduire les émissions de CO2, par rapport aux combinaisons de carburant de l’ art antérieur.
Dans le cas par exemple d’un moteur marin à carburation mixte alimenté par une combinaison de type MGO / ammoniac, l’ amélioration de la réactivité du carburant à base d’ ammoniac permet de réduire la quantité d’ injection pilote de MGO dans la chambre de combustion pour initier la combustion et ainsi réduire les émissions de CO2 liée à cette injection pilote.
De préférence, la composition selon l’invention est utilisée pour alimenter un moteur à allumage par compression à carburation mixte équipant un navire (c’ est-à-dire un moteur Diesel marin à carburation mixte).
Selon un second mode de réalisation, la composition selon l’ invention est utilisée comme carburant pour alimenter une chaudière industrielle, telle que par exemples celles utilisées pour générer une énergie électrique ou thermique.
Le premier mode de réalisation est préféré. De manière particulièrement préférée, la composition selon l’ invention est utilisée comme carburant pour alimenter un moteur marin à allumage par compression à carburation mixte ou une turbine à gaz (également dénommée turbine à combustion) .
La méthode
La méthode de production d’ énergie selon la présente invention comprend l’ alimentation d’un dispositif de production d’énergie par combustion au moyen d’une composition de carburant ou de combustible telle que décrite ci-avant. Le dispositif de production d’ énergie peut être choisi parmi tout dispositif existant, incluant de manière non limitative les moteurs à combustion interne et les chaudières industrielles tels que décrits ci- avant.
De préférence, le dispositif de production d’ énergie est choisi parmi les moteurs à allumage par compression et les turbines à gaz (ou turbines à combustion) .
Selon une première variante, la méthode selon l’invention comprend l’ alimentation dudit dispositif de production d’ énergie au moyen de la composition selon l’ invention à partir d’un réservoir la contenant.
Selon un second mode de réalisation, la méthode selon l’ invention comprend :
( 1 ) une étape de mélange d’ ammoniac et d’un ou plusieurs alcyne(s) en C3 à C12, en une teneur de 0,01 % à 20% en masse par rapport à la masse totale du mélange ; puis
(2) l’ injection du mélange issu de l’ étape ( 1 ) dans la chambre de combustion dudit dispositif de production d’ énergie.
L’ étape ( 1 ) de mélange peut être réalisée par exemple dans le circuit d’ admission du carburant vers la chambre de combustion, par exemple en injectant le ou les alcyne(s) dans le flux d’ ammoniac alimentant le moteur, en amont de la chambre de combustion.
Selon un mode de réalisation préféré, le dispositif de production d’ énergie est un moteur à allumage par compression à carburation mixte (ou moteur « dual fuel ») . Dans ce mode de réalisation, la méthode selon l’ invention comprend l’ alimentation du moteur à allumage par compression par la composition de carburant selon l’ invention et par un autre carburant différent de cette dernière, de préférence un carburant hydrocarboné tel que décrit ci-avant. Les exemples ci-après sont donnés à titre d’ illustration de l’ invention, et ne sauraient être interprétés de manière à en limiter la portée.
EXEMPLES
Deux compositions de carburant ont été préparées à partir d’ ammoniac anhydre (NH3) et de propyne. Le carburant de référence noté CO est constitué d’ ammoniac, et le carburant C l selon l’ invention contient 2% en masse de propyne. Ces compositions sont détaillées dans le tableau 1 ci-dessous.
Tableau 1
Figure imgf000013_0001
Les performances suivantes de ces deux carburants ont été évaluées : délai d’ auto-inflammation, vitesse de flamme et énergie minimale d’ inflammation.
Les protocoles de test et les résultats obtenus sont détaillés ci- dessous.
Délai d’ auto-inflammation
La réactivité d’une composition de carburant peut être caractérisée par le délai d’ auto-inflammation, qui dans le présent exemple a été mesuré au moyen d’un tube à choc à différentes températures. Dans cet exemple, les conditions de fonctionnement du tube à choc ont été réglées de façon à maintenir une pression de pression constante de 2 bar (2.105 Pa) ainsi qu’une température constante durant chaque mesure. La richesse des différents mélanges air - carburant est fixée à la stœchiométrie. Le délai d’ auto-inflammation est déterminé par la durée entre la mise sous pression et température du mélange carburant après le passage de l’ onde de choc réfléchie par le fond du tube, et l’ instant de production du signal d’ émissions des radicaux excités OH* mesurés à l’ aide d’un détecteur réglé sur une longueur d’ onde de 309nm.
Pour chaque condition de température et chaque composition, le délai d’ auto-inflammation dans le tube à choc a été déterminé.
Le tableau 2 ci-dessous détaille les résultats obtenus.
Tableau 2
Figure imgf000014_0001
La composition C l procure dans les deux conditions de températures testées des réductions très importantes du délai d’ autoinflammation.
Vitesse de flamme et énergie minimale d’ inflammation
Les mesures de la vitesse de flamme à différentes températures et de l’ énergie minimale d’inflammation sont réalisées au moyen d’un tube à choc similaire à celui utilisé pour la mesure du délai d’ autoinflammation. L’ air est mélangé à la composition carburante testée en proportion stœchiométrique puis injecté dans la section d’ essai d’un tube à choc. Le principe de propagation d’une onde de choc incidente puis réfléchie sur le fond du tube permet de porter le mélange air- carburant à tester dans les conditions thermodynamiques ciblées. Un laser au grenat d’ yttrium-aluminium dopé au néodyme (Nd-YAG) de puissance ajustable est focalisé à l’ intérieur de la section d’ essai du tube à choc au travers de fenêtre optiques latérales au tube juste après le passage de l’ onde réfléchie.
La vitesse de flamme du mélange air-carburant considéré dans les conditions thermodynamiques ciblées est mesurée en réglant l’ impulsion laser sur l OmJ. Le développement de la flamme ainsi obtenue est suivi par la technique d’imagerie Schlieren au moyen d’une caméra Phantom v2012 munie d’une lentille de focale 50mm. L’ analyse de la croissance du diamètre du noyau de flamme au cours du temps permet de mesurer la vitesse de flamme du mélange air-carburant considéré.
L’ énergie minimale d’inflammation du mélange air-carburant considéré est mesurée à une température de 298K et une pression de 1 atm ( 1 ,013. 105 Pa) en augmentant progressivement l’ énergie délivrée par l’impulsion laser depuis 1 mJ jusqu’ à l OmJ. Si le développement d’un noyau de flamme est observé, l’ expérience est répétée plusieurs fois et l’ énergie minimale d’inflammation retenue correspond à l’ énergie pour laquelle 3 allumages consécutifs sont constatés.
Le tableau 3 ci-dessous détaille les résultats obtenus pour la vitesse de flamme.
Tableau 3
Figure imgf000015_0001
La composition C l procure dans les deux conditions de températures testées une augmentation significative de la vitesse de flamme. Le tableau 4 ci-dessous détaille les résultats obtenus pour l’ énergie minimale d’ inflammation.
Tableau 4
Figure imgf000016_0001
La composition C l procure une réduction significative de l’ énergie minimale d’ inflammation.

Claims

REVENDICATIONS
1. Composition de carburant ou de combustible comprenant de l’ ammoniac et de 0,01 % à 20% en masse, par rapport à la masse totale de la composition, d’un ou plusieurs alcyne(s) comprenant de 3 à 12 atomes de carbone.
2. Composition selon la revendication précédente, caractérisée en ce que l’ ammoniac est à l’ état liquide, à l’ état gazeux, ou sous ces deux états, et de préférence au moins en partie à l’ état liquide.
3. Composition selon l’une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que sa teneur en ammoniac est supérieure ou égale à 60% en masse, de préférence supérieure ou égale à 70% en masse, plus préférentiellement supérieure ou égale à 80% en masse, encore plus préférentiellement supérieure ou égale à 90% en masse et mieux encore supérieure ou égale à 95 % en masse, par rapport à la masse totale de la composition.
4. Composition selon l’une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que le ou les alcynes sont de formule CnHin-2, avec n un nombre entier allant de 3 à 12, en particulier de 3 à 10, de préférence de 3 à 8, plus préférentiellement de 3 à 6, et mieux encore 3 ou 4.
5. Composition selon l’une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce qu’ elle comprend un ou plusieurs alcyne(s) choisi(s) parmi le propyne, le but- l -yne et le but-2-yne, et de préférence elle comprend du propyne.
6. Composition selon l’une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que la teneur totale du ou des alcynes est comprise dans la gamme allant de 0,05 à 10% en masse, de préférence de 0, 1 à 5% en masse, et plus préférentiellement de 0,5 à 3% en masse, par rapport à la masse totale de la composition.
7. Utilisation d’une composition telle que définie dans l’une quelconque des revendications précédentes comme carburant ou comme combustible dans un dispositif de production d’ énergie par combustion, de préférence choisi parmi un moteur à combustion interne et une chaudière telle qu’ une chaudière industrielle.
8. Utilisation selon la revendication précédente, comme carburant pour alimenter une turbine à gaz.
9. Utilisation selon la revendication 7 , comme carburant pour alimenter un moteur à pistons, de préférence choisi parmi les moteurs à allumage par compression, les moteurs à allumage commandé et les moteurs à carburation mixte.
10. Utilisation selon la revendication précédente, caractérisée en ce que le moteur à pistons est un moteur à allumage par compression, de préférence un moteur à allumage par compression à carburation mixte.
11. Utilisation selon la revendication précédente, caractérisée en ce que le moteur à allumage par compression est un moteur marin.
12. Utilisation selon l’une des revendications 10 et 1 1 , caractérisée en ce que ladite composition de carburant alimente le moteur en combinaison avec un carburant hydrocarboné de préférence choisi parmi les carburants d’ origine pétrolière, les carburants renouvelables et les mélanges de ces deux types de carburants ; et plus préférentiellement choisi parmi les carburants à base de gazoles d’ origine pétrolière, les carburants biosourcés et leurs mélanges.
13. Méthode de production d’ énergie comprenant l’ alimentation d’un dispositif de production d’ énergie par combustion au moyen d’une composition telle que définie dans l’une quelconque des revendications 1 à 6.
14. Méthode selon la revendication précédente, caractérisée en ce que le dispositif de production d’ énergie est choisi parmi les moteurs à allumage par compression et les turbines à gaz.
15. Méthode selon la revendication précédente, caractérisée en ce que le dispositif de production d’ énergie est un moteur à allumage par compression à carburation mixte et en ce qu’ elle comprend l’ alimentation du moteur par ladite composition de carburant et par un autre carburant différent de cette dernière, de préférence un carburant hydrocarboné.
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