<Desc/Clms Page number 1>
Brennstoffelement für Kernreaktoren
Die Erfindung bezieht sich auf nichtmetallische Brennstoffelemente für Kernspaltungsreaktoren, die besonders für Leistungsreaktoren geeignet sind.
Es ist bekannt, als wirksamen Bestandteil der Brennelemente für Reaktoren neben Uran auch Plutonium 239 zu benutzen. Eine derartige Verwendung von Plutonium ist mit besonderem Vorteil verknüpft, da dieses Element mit ausserordentlich günstiger Neutronenausbeute spaltet. Vor allem für schnelle Reaktoren hat sich Plutonium als Brennstoff bewährt wegen des verhältnismässig geringen Abfalles im Wirkungsquerschnitt für die Neutronen mit steigender Neutronenenergie. Allerdings begegnet der Einbau von Plutoniumbrennelementen in Reaktoren auch gewissen Schwierigkeiten, die begründet sind vor allem in der Gesundheitsschädlichkeit des Elementes, da der menschliche Körper Plutonium aufnimmt und die Spaltprodukte wegen ihrer geringen Reichweite sich in den Geweben der Körperoberfläche anreichern.
Eine solche Anreicherung erfolgt auch in den Knochen, die Plutonium nur schwer wieder ausscheiden. Da der Dampfdruck des Plutoniums bei höheren Reaktortemperaturen immerhin schon merkbare Werte annimmt, ist die Gefahr der Verseuchung der Wärmeaustauschmittel und damit eine gesundheitsschädigen- de Wirkung nicht von der Hand zu weisen.
Darüber hinaus ist auch bekannt, dass Plutonium bis zu seinem bei 6320C liegenden Schmelzpunkt sechs verschiedene Phasen durchläuft und bei jeder Phasenumwandlung eine erhebliche Änderung der Dichte, des thermischen Ausdehnungskoeffizienten und der Wärmeleitfähigkeit stattfindet. Infolgedessen ist die mechanische Festigkeit von Plutoniumbrennelementen, insbesondere bei höheren Reaktortemperaturen, unbefriedigend, abgesehen davon, dass schnelle Reaktoren bei hohen Temperaturen wegen des niedrigen Schmelzpunktes mit Plutonium nicht betrieben werden können.
Es wurde nun gefunden, dass man diese Schwierigkeiten wirksam überwinden und zusätzliche Vorteile erzielen kann, wenn man solche Brennstoffelemente verwendet, die Plutonium nicht als Metall, sondern mindestens 1% Plutonium in Form von hochschmelzenden, d. h. über 1400 C schmelzenden Verbindungen, Legierungen oder Mischungen mit solchen nichtmetallischen Elementen oder Metalloiden enthalten, die einen geringen Absorptionsquerschnitt gegenüber Neutronen besitzen. Erfindungsgemäss kommen vor allem Plutoniumkarbide in Betracht, oder auch Oxyde, Silizide oder Nitride des Plutoniums mit dem Stickstoffisotop TN1i. Besonders bewährt haben sich aus der Gruppe dieser Verbindungen, die ihrem Aufbau nach auch als Legierungen bezeichnet werden, die Karbide.
Bei den mit Uran bzw. Uranoxyd arbeitenden Reaktoren entsteht bekanntlich auch Plutonium bzw.
Plutoniumoxyd, doch liegen die dabei gebildeten Mengen an Plutonium bzw. Plutoniumoxyd nur in der Grössenordnung von Promille, so dass die Eigenschaften des Brennelementes weiterhin von dem Uran bzw. der Uranverbindung bestimmt bleiben. Die Eignung von zu einem wesentlichen Teil aus Plutoniumoxyd bestehenden Brennelementen, namentlich auch in mechanischer und fertigungstechnischer Hinsicht, konn- te daraus nicht abgeleitet werden.
Gegenüber dem bisher verwendeten metallischen Plutonium hat sich gezeigt, dass bei den genannten Verbindungen, Legierungen und Mischungen die häufigen Phasenumwandlungen des Plutoniums nicht auftreten, bzw. wenn sie vorhanden sind, sich nicht schädlich auswirken. Ausserdem stellen Nitride, Silizi-
<Desc/Clms Page number 2>
de oder Oxyde des Plutoniums hochschmelzende Verbindungendar, die es erlauben, den Reaktor bei we- sentlich höheren Temperaturen zu betreiben, als es mit metallischem Plutonium möglich ist, ohne dass solche Verbindungen des Plutoniums wegen ihres viel niedrigeren Dampfdruckes zu einer Verseuchung der Wärmeaustauschmittel und damit zu einer Gefährdung der Sicherheit Anlass geben.
Man kann Reaktoren, die mit den erfindungsgemässen Brennstoffelementen ausgestattet sind, mit gasförmigen Wärmeaustauschmitteln bei Temperaturen zwischen 800 und 10000C und mit flüssigen Kühlmitteln bei Temperaturen bis zu 5000C betreiben.
Wider Erwarten hat sich weiterhin gezeigt, dass der an sich schlechtere Wärmeübergang und die geringere Wärmeleitfähigkeit, womit man bei der Benutzung von nichtmetallischen Brennstoffelementen rechnen musste, die Wirtschaftlichkeit des Reaktors ebensowenig beeinträchtigt, wie die Energieverarmung des Neutronenspektrums infolge der durch die Anreicherung an fremden Spaltstoffen bewirkten Abbremsung der Neutronen.
Infolge der hohen Schmelzpunkte der erfindungsgemäss für die Herstellung der Brennstoffelemente in Betracht kommendenPlutoniumverbindungen bzw. -Legierungen empfiehlt sich eine Verformung der Ausgangsstoffe in feinverteilter Form nach den üblichen Methoden der Keramik mit anschliessender Verfestigung durch Sintern. Man kann auf diesem Wege, um die Abführung der gasförmigen Spaltprodukte während des Arbeitens des Elementes zu erleichtern, dem Brennstoffelement auch eine gewisse Porosität verleihen, wobei das Porenvolumen mindestens 5%, vorzugsweise aber mehr als 10%, z. B. etwa 10 - 500/0, betragen soll.
Die Herstellung poröser Formkörper aus Plutoniumverbindungen erfolgt dabei nach an sich bekannten Methoden durch Zusatz von gastreibenden oder porznbildenden Mitteln oder ausbrennbaren Stoffen bzw. durch eine passende Auswahl der Körnungen der Ausgangsmaterialien derart, dass diese unter Porenbildung versintern.
Die Erfindung beschränkt sich nicht auf solche Brennelemente, die lediglich aus Plutoniumverbindungen bestehen ; vielmehr lassen sich die beschriebenen Vorteile und Fortschritte auch erreichen, wenn die Brennelemente neben Plutonium noch andere Spalt- oder auch Brutstoffe enthalten.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Brennstoffelement für Kernreaktoren, mit einem Gehalt von Plutoniumverbindungen als Brennstoff, dadurch gekennzeichnet, dass es als Brennstoff mindestens 1% Plutonium inForm von über 14000C schmelzenden Verbindungen, Legierungen oder Mischungen mit Nichtmetallen enthält, die einen geringen Absorptionsquerschnitt gegenüber Neutronen besitzen.