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Die Erfindung bezieht sich auf ein verbessertes Verfahren zum Entfernen von Schwefel und/oder Schwefel- verbindungen aus Abgasen des Claus-Prozesses.
Ein Verfahren zum Vermindern des Gesamtschwefelgehaltes in Claus-Abgasen ist bereits im Stammpatent Nr. 308768 vorgeschlagen worden. Gemäss diesem Verfahren werden die Claus-Abgase bei Temperaturen von ; über 1750C zusammen mit einem Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxyd enthaltenden Gas über einen Katalysator geleitet, der ein sulfidiertes Metall der Gruppe VI und/oder VIII des Periodensystems auf einem anorganischen oxydischen Träger enthält, um etwa vorliegendes Schwefeldioxyd zu Schwefelwasserstoff zu reduzieren. Die so behandelten Abgase werden anschliessend durch einfltissiges undregenerierbares Absorptionsmittel für Schwefel- wasserstoff geleitet und der nicht absorbierte Anteil der Abgase wird, gegebenenfalls nach Verbrennung, in die
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abgelassen.
DasVerhältnis zwischen Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxyd zu Schwefeldioxyd in einem Bereich von wenigstens 3 : 1 bis zu 15 : 1 liegt.
Bei diesem Verfahren wird die Zugabe des Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxyd enthaltenden Gases zu den
Claus-Abgasen in jenem Stadium in Betracht gezogen. bei welchem die Abgase nach Passieren des letzten Kata- 1ysatorbettes der Claus-Anlage erhalten werden.
Überraschenderweise wurde nun gefunden, dass die Herstellung des für die Reduktion von Schwefeldioxyd erforderlichen Wasserstoffes und Kohlenmonoxydes auch durch Zugabe von Kohlenwasserstoffen oder Gemischen derartiger Stoffe und/oder von Kohlendioxyd während des eigentlichen Claus-Verfahrens selbstbewerkstelligt werden kann. Die Bedingungen, unter welchen die Claus-Anlage betrieben wird, haben sich als geeignet erwiesen. um eine zumindest teilweise Umwandlung der zugesetzten Kohlenwasserstoffe bzw. des Kohlendioxydes zu Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxyd herbeizuführen, so dass die Claus-Abgase automatisch die für die Reduktion erforderliche Menge an Reduktionsmittel enthalten.
Die Erfindung sieht somit ein verbessertes Verfahren vor, das eine weitgehende Verminderung des Gesamtschwefelgehaltes von Claus-Abgasen ermöglicht und in weiterer Folge zu einer wesentlichen Verbesserung der Ausbeute an rückgewonnenem Schwefel führt. Die Erfindung sieht insbesondere ein Verfahren zur Behandlung von Claus-Abgasen vor, wobei das für diese Behandlung erforderliche Reduktionsmittel in ausreichendem Masse in den Claus-Abgasen selbst bereits vorliegt.
Gegenstand der Erfindung ist somit ein Verfahren zum Entfernen von Schwefel und/oder Schwefelverbindungen aus Abgasen des Claus-Prozesses, die wenigstens Schwefelwasserstoff, Schwefeldioxyd und/oder elementaren Schwefel enthalten, wobei man die Abgase oberhalb 1750C zusammen mit einem Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxyd enthaltendenGas Uber einen Katalysator leitet.
dereinsulfidiertes Metall der Gruppe VI und/oder VIII des Periodensystems auf einem anorganischen Oxydträger enthält, die so behandelten Abgase durch ein flüssiges und regenerierbares Absorptionsmittel für Schwefelwasserstoff schickt, den nichtabsorbierten Teil der Abgase, gegebenenfalls nach Verbrennung, in die Atmosphäre ablässt, das mit Schwefelwasserstoff beladene Absorptionsmittel regeneriert und für eine neue Absorption verwendet, und das in der Regeneration freigesetzte schwefelwasserstoffreicheGas einemC1aus-Prozess zuführt. nach Patent Nr. 308768.
Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man dem dem Claus-Prozess zugeführten Schwefelwasserstoff enthaltenden Ausgangsmaterial, das in einer Claus-Anlage unter Verwendung eines Hauptbrenners verarbeitet wird, Kohlenwasserstoffe mit einem Siedepunkt unter 220 C, vorzugsweise zwischen 80 und IOOOC, und/oder Kohlendioxyd in einer Menge von weniger als 10 Vol.-%, bezogen auf den im genannten Ausgangsmaterial enthaltenen Schwefelwasserstoff, zusetzt. Im Hauptbrenner der Claus-Anlage wird Schwefelwasserstoff in bekannter Weise mit einem Sauerstoff enthaltenden Gas teilweise verbrannt.
Nach dem erfindungsgemässen Verfahren braucht daher kein oder nahezu kein Wasserstoff und/oder Monoxyd
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Kohlenmonoxyd in ausreichendem Masse im Claus-Verfahren selbst bereits gebildet werden. Dies stellt hinsichtlich der Kosten der betroffenen Gase einen wesentlichen Vorteil dar und ergibt auch eine Vereinfachung in der Verfahrensführung. Darüber hinaus können für diesen Zweck vorteilhaft zahlreiche Kohlenwasserstoffe eingesetzt werden, die sonst nur mehr als Brennstoffe verwertet werden können.
Die erfindungsgemässe Zugabe von Kohlenwasserstoffen und/oder Kohlendioxyd zwecks Bildung von Wasserstoff und Kohlenmonoxyd in einer solchen Menge, dass der Schwefelgehalt in den Claus-Abgasen damit reduziert werden kann, ist im Hinblick auf die allgemeine Überzeugung, dass die Qualität des im Claus-Verfahren produziertenSchwefels durch das Vorliegen vonKohlenwasserstoffen imEinsatzmaterial für di enC1aus-Prozess nachteilig beeinflusst wird, keineswegs naheliegend. Die Ergebnisse von in dieser Richtung durchgeführten Untersuchungen zeigten jedoch, dass keine merkliche Verunreinigung des Schwefels eintritt, vorausgesetzt, dass eine adäquat Luftzufuhr sichergestellt wird, während die Betriebsbedingungen der Menge an durchgesetztem Schwefelwasserstoff entsprechen sollen.
Aïs Kohienwasserstoffe habensich einzeine Kohienwasserstoffe wie Benzol, Heptan, Hexan u. dg1. als geeignet
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benwirkungenAluminiumoxyd bevorzugt, weil dieses Material eine sehr hohe Umwandlungsaktivität aufweist. Diese Umwandlungsaktivität ist umso höher, je grösser die spezifische Oberfläche des Katalysators ist, so dass die Verwendung von Aluminiumoxyd mit einer spezifischen Oberfläche von über 50 m2/g bevorzugt wird. Das Aluminiumoxyd kann gewünschtenfalls mit einer hochkonzentrierten wässerigen Alkalimetallphosphatlösung imprägniert i werden, beispielsweise mit einer Lösung, die 30 oder mehr Gew. -0/0 Trikali. umphosphat und/oder Dikaliumorthophosphat enthält.
Das Inberührungbringen der Wasserstoff und Kohlenmonoxyd enthaltenden Abgase mit dem vorstehend definierten festen Katalysator kann entweder im Anschluss an oder gleichzeitig mit dem Inberührungbringen der genannten Gase mit dem Metallkatalysator des Metalls der Gruppe VI und/oder VIII des Periodensystems vorgenommen werden. Die bei der Umwandlungsreaktion üblicherweise eingehaltene Raumgeschwindigkeit beträgt 500 bis 30000 N1 Gas/1 festem Katalysator und Stunde. Die Temperatur für das Inberührungbringen der Gase mit dem festen Umwandlungskatalysator wird vorzugsweise in einem Bereich von 200 bis 3500C gehalten.
Es ist auch möglich, die Claus-Abgase mit beiden Katalysatoren gleichzeitig in Berührung zu bringen, indem der Metallkatalysator des Metalls der Gruppe VI und/oder VIII des Periodensystems und der feste Katalysator im Gemisch in einem festen Akzeptorbett angeordnet werden. Anderseits können die beiden genannten Katalysatoren auch in einem Reaktionsgefäss in zwei oder mehreren getrennten Katalysatorbetten angeordnet werden, wobei die Höhe jedes Katalysatorbettes je nach der für die beiden Katalysatoren gewünschten Raumgeschwindigkeit variiert werden kann. Da die Claus-Abgase bei im wesentlichen gleichen Temperaturen über den Metallkatalysator des Metalls der Gruppe VI und/oder VIII geführt bzw. mit dem vorstehend erwähnten festen Katalysator in Berührung gebracht werden können, ist für die Abgase eine Zwischenkühlung oder Zwischenerhitzung nicht erforderlich.
Unter dem Ausdruck "im wesentlichen gleichen Temperaturen" soll verstanden werden. dass. von den bei normalem Betrieb üblicherweise auftretenden Temperaturschwankungen abgesehen, die Durchschnittstemperaturen der beiden Katalysatoren sich um nicht mehr als 300C unterscheiden.
Nach dem Verlassen der Reduktionsstufe werden die Claus-Abgase zunächst gekühlt. bevor sie in dieAbsorptions- oder Adsorptionsstufe eingeführt werden. Das Abkühlen wird vorzugsweise in zwei Stufen vorgenommen, wobei die heissen Gase zunächst in einem Wärmeaustauscher unter gleichzeitiger Dampferzeugung abgekühlt und anschliessend in einem Kühlturm mit Wasser ausgewaschen und weiter abgekühlt werden. Der genannte Wärmeaustauscher kann einem beim Claus-Prozess gebräuchlichen Schwefelkondensator ähnlich sein und einen Schwefelabzug aufweisen. In dem Kühlturm werden die Abgase auf eine Temperatur von unter 70 C abgekühlt.
Ein in den genannten Abgasen gegebenenfalls enthaltener Dampf wird dabei kondensiert.
Die vorstehend erwähnte Kühlanordnung ist besonders geeignet, um den Prozess gegen einen Fehlbetrieb zu schützen. Unter abnormalen Umständen können die Claus-Abgase ein unzulässig hohes Ausmass an Schwefel und/oder Schwefeldioxyd enthalten. Ein in der Reduktionsstufe nicht umgewandelter Schwefel wird in dem Wärmeaustauscher auskondensiert (die Temperatur des Gases wird über dem Schmelzpunkt von Schwefel gehalten) und etwa vorliegendes Schwefeldioxyd wird in der Wasserphase im Kühlturm absorbiert werden und mit Schwefelwasserstoff zu Schwefel reagieren. Die grösseren Schwefelteilchen werden aus dem Wasser durch Filtrie- ren abgetrennt und das Wasser wird nach Abkühlen zum Kühlturm im Kreislauf zurückgeführt. Eine kleine Menge an Wasser, die der Menge an kondensiertem Dampf äquivalent ist, wird einem Stripper für die Aufarbeitung von saurem Wasser zugeführt.
Die gekühlten Abgase werden anschliessend zur Abtrennung von Schwefelwasserstoff mit einem Adsorptionsoder Absorptionsmittel in Berührung gebracht. Zu diesem Zweck können beliebige, gebräuchliche Mittel verwendet werden, die den Schwefelwasserstoff chemisch oder physikalisch binden. Diese Mittel können in feste und flüssige Mittel weiter unterteilt werden. Wenn die genannten Abgase mit einem flüssigen Absorptionsmittel in Berührung gebracht werden, so wird dies vorzugsweise bei einer Temperatur unter 700C vorgenommen.
Ein sehr geeignetes festes Adsorptionsmittel stellt Aktivkohle dar, die entweder direkt oder in imprägnierter Form verwendet werden kann, wobei Lösungen von chemischen Verbindungen, die ihrerseits zur Reaktion mit
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kommen. AnderegeeignetefesteAdsorbentienHäufiger werden jedoch flüssige Absorptionsmittel verwendet. Wohlbekannte Absorbentien dieser Art sind wässe- rige Lösungen von Alkanolaminen, Morpholinen, Dimethylformamid, Aminen, Ammoniak, Alkalimetallcarbo- naten, gegebenenfalls in Kombination mit kleinen Anteilen anderer Verbindungen wie Arsentrioxyd, Selen-
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gemeinen aus einem Absorptionsmittel für Schwefelwasserstoff, in welchem auch ein. Oxydationsmittel oder Katalysator gelöst oder suspendiert ist.
Geeignete Oxydantien und/oder Katalysatoren sind Polythionate, Eisenoxyd, Thioaromaten, Eisencyanidkomplexe, Permanganate und Dichromate.
Ein besonders geeignetes Absorptionsmittel der letztgenannten Type ist eine wässerige alkalische Lösung, die ein Salz der Anthrachinondisulfonsäure, ein Alkalimetallmetavanadat und gewünschtenfalls ein Alkalimetalltartrat enthält.
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Es wird bevorzugt, dass die eingesetzten Adsorptions- bzw. Absorptionsmittel regenerierbar sind. Ein wäh- rend der Regeneration etwa freigesetztes Schwefelwasserstoff enthaltendesGas kann beispielsweise zur Claus-An- lage zurückgeführt werden.
Als flüssige und regenerierbareAbsorptionsmittel werden vorzugsweise wässerige, etwa 1-bis 3-molare Lösungen eines Amins oder eines substituierten Amins, wie Polyalkanolamine, oder von Alkalimetallsalzen von
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mässig erwiesen.
Wenn Aktivkohle als Adsorptionsmittel eingesetzt wird, so wird die Adsorption vorzugsweise bei Tempera- turen von 20 bis 1500C und mit einer Raumgeschwindigkeit von 750 bis 2000 NI Gas/l Aktivkohle und Stunde ausgeführt.
Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren von Schwefelverbindungen befreiten Abgase, die nunmehr überwiegend aus Kohlendioxyd und Stickstoff und zusätzlich aus kleinen Mengen an Wasserstoff und Spuren von
Schwefelwasserstoff bestehen, können in die Atmosphäre abgelassen werden. Gewtinschtenfalls können diese
Abgase auch zunächst nach bekannter Methode verbrannt werden, bevor sie einem Schlot zugeführt werden.
Die Erfindung wird an Hand der folgenden Beispiele näher erläutert. Für die praktische Ausführung dieser
Beispiele wurde eineClaus-Anlage benutzt, die einenHauptbrenner und zwei Nebenbrenner sowie entsprechende
Katalysatorbetten aufwies.
Bei richtigerAuswahl derArbeitsbedingungen konnte erreicht werden, dass die für die Reduktion von Schwe- feldioxyd, dampfförmige und/oder nichtabgetrenntem flüssigem Schwefel benötigten hohen Konzentrationen an Wasserstoff und Kohlenmonoxyd erhalten werden.
Es wurde eine Versuchsreihe ausgeführt, wobei bei jedem Versuch eine jeweils steigende Menge eines
Kohlenwasserstoffes, eines Gemisches von zwei Kohlenwasserstoffen bzw. von Kohlendioxyd in den Hauptbrenner eingeführt wurde und wobei die Luftzufuhr entsprechend eingestellt wurde. Die maximal zulässige Menge an
Kohlenwasserstoff, die zugesetzt werden konnte, bevor irgendeine Verfärbung des Schwefels eintrat, hing nicht nur von der Natur der zugesetzten Kohlenwasserstoffe ab, sondern auch von den Mengen an durchgeleitetem
Schwefelwasserstoff und an zugesetzter Luft. Das Abgasgemisch wurde hinsichtlich seiner Zusammensetzung analysiert. Der als Ausgangmaterial eingesetzte Schwefelwasserstoff hatte eine Reinheit von 99 Vol.-% H S.
B eispi el 1 : Dem Einsatzmaterial für den Claus-Prozess, das dem Hauptbrenner zugeführt wurde, wurde
Benzol zugesetzt und die Luftmenge auf einen solchen Wert eingestellt, dass keine Russbildung auftrat und eine optimale Verbrennung von Schwefelwasserstoff stattfand. Die erhaltenen Ergebnisse sowie die angewandten Ver- fahrensbedingungen sind in der folgenden Tabelle 1 wiedergegeben.
Tabelle 1
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<tb>
<tb> Versuch <SEP> Nr. <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 4
<tb> HS-Einsatz, <SEP> Mol <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100
<tb> Luftgesamtmenge, <SEP> Mol <SEP> 255 <SEP> 291 <SEP> 389 <SEP> 475
<tb> zugesetztes <SEP> Benzol, <SEP> Mol-0, <SEP> 84 <SEP> 3, <SEP> 2 <SEP> 5, <SEP> 3 <SEP>
<tb> Vol. <SEP> -% <SEP> Benzol, <SEP> bez. <SEP> auf
<tb> HzS-Einsatz <SEP> - <SEP> 0, <SEP> 84 <SEP> 3. <SEP> 2 <SEP> 5, <SEP> 3 <SEP>
<tb> Gesamtmenge <SEP> an <SEP> Abgasen, <SEP> Mol <SEP> 317 <SEP> 355 <SEP> 462 <SEP> 556
<tb> Analyse <SEP> des <SEP> Abgasgemisches <SEP> :
<SEP>
<tb> H2S, <SEP> Vol. <SEP> -0/0 <SEP> 1. <SEP> 0 <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 0. <SEP> 8 <SEP> 0,7
<tb> sq, <SEP> Vol.-% <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 4 <SEP> 0, <SEP> 35 <SEP>
<tb> S, <SEP> Vol.-% <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 4 <SEP> 0, <SEP> 3 <SEP>
<tb> cq, <SEP> Vol.-% <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 0, <SEP> 3 <SEP> 4, <SEP> 8 <SEP>
<tb> Hz <SEP> + <SEP> CO, <SEP> Vol.-% <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> 1, <SEP> 8 <SEP> 2, <SEP> 0 <SEP>
<tb>
Aus den vorstehendenWerten ist klar ersichtlich, dass eine Zunahme der zugesetzten Benzolmenge zu einer Steigerung des Gehaltes an Wasserstoff und Kohlenmonoxyd im Abgasgemisch führt.
Aus diesen Werten ist ebenso klar ersichtlich, dass ohne Zusatz von Benzol in den Abgasen zu wenig Wasserstoff und Kohlenmonoxyd vorliegen wurde, um die Gesamtmenge an Schwefeldioxyd und Schwefel zu Schwefelwasserstoff umzuwandeln.
Beispiel 2: Ein 50 : 50-Gemisch aus Pentan und Hexan wurde dem dem Hauptbrenner zugeführten Ein-
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satzmaterial zugesetzt, während gleichzeitig die Luftmenge eingestellt wurde. Die Ergebnisse sowie die angewandten Verfahrensbedingungen sind in der Tabelle 2 wiedergegeben :
Tabelle 2
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<tb>
<tb> Versuch <SEP> Nr. <SEP> 5 <SEP> 6 <SEP>
<tb> H2S-Einsatz, <SEP> Mol <SEP> 100 <SEP> 100
<tb> Luftzufuhr, <SEP> Mol <SEP> 304 <SEP> 427
<tb> zugesetztes <SEP> Pentan/Hexan-Gemisch, <SEP> Mol <SEP> 1, <SEP> 05 <SEP> 4, <SEP> 2 <SEP>
<tb> Vol.-% <SEP> Pentan/Hexan, <SEP> bez. <SEP> auf
<tb> H2S-Einsatz <SEP> 1, <SEP> 05 <SEP> 4, <SEP> 2 <SEP>
<tb> Gesamtmenge <SEP> an <SEP> Abgasen, <SEP> Mol <SEP> 369 <SEP> 508
<tb> Analyse <SEP> des <SEP> Abgasgemisches <SEP> :
<SEP>
<tb> H2S, <SEP> Vol.-% <SEP> 0, <SEP> 9 <SEP> 0. <SEP> 8
<tb> SO2, <SEP> Vol.- <SEP> 0, <SEP> 45 <SEP> 0, <SEP> 4 <SEP>
<tb> S, <SEP> Vol.-% <SEP> 0,5 <SEP> 0,4
<tb> CO, <SEP> Vol.-% <SEP> 0, <SEP> 08 <SEP> 4, <SEP> 3 <SEP>
<tb> H2+CO, <SEP> Vol.-% <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> 2, <SEP> 0
<tb>
Auch hier ergibt sich, dass die Konzentration an Wasser und Kohlenmonoxyd im Abgas zunimmt, wenn die Mengen an zugesetzten Kohlenw asserstoffen gesteigert werden.
Im F alle des Versuches Nr. 6 entspricht das Verhältnis zwischen den Mengen an Wasserstoff + Kohlenmonoxyd und Schwefeldioxyd nach der Subtraktion der für die Reduktion von Schwefel benötigten Menge dem Wert 4, wodurch eine direkte Reduktion des restlichen Schwefeldioxyds ohne weiteren Zusatz von Wasserstoff und/oder Kohlenmonoxyd möglich ist.
Das so erhaltene Abgas wurde über einem sulfidierten Co/Mo/AlO-Katalysator bei einer über 1750C liegenden Temperatur reduziert und anschliessend nach Abkühlen auf eine unter 700C liegende Temperatur in eine wässerige Diisopropanolaminlösung zur Absorption der Gesamtmenge an vorliegendem Schwefelwasserstoff eingeleitet. Die aus der Absorptionsstufe austretenden Abgase haben einen HiS-Gehalt von weniger als 1000 TpM, bezogen auf das Volumen.
Beispiel 3: An Stelle von Kohlenwasserstoffen wurde Kohlendioxyd dem dem Hauptbrenner zugeführten Einsatzmaterial zugesetzt, u. zw. in ungefähr gleicher Menge wie die zugeführte Luftmenge. Die erhaltenen Ergebnisse sowie die angewandten Verfahrensbedingungen sind in der folgenden Tabelle 3 wiedergegeben.
Tabelle 3
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<tb>
<tb> Versuch <SEP> Nr. <SEP> 7 <SEP> 8 <SEP> 9 <SEP>
<tb> H2S-Einsatz, <SEP> Mol <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100
<tb> Luftzufuhr, <SEP> Mol <SEP> 255 <SEP> 255 <SEP> 255
<tb> zugesetzte <SEP> CO2-Menge, <SEP> Mol <SEP> 1, <SEP> 1 <SEP> 5, <SEP> 3 <SEP> 15,8
<tb> Vol. <SEP> -% <SEP> CO2, <SEP> bez. <SEP> auf <SEP> Einsatz <SEP> 1,1 <SEP> 5,3 <SEP> 15,8
<tb> Gesamtmenge <SEP> an <SEP> Abgasen, <SEP> Mol <SEP> 317 <SEP> 320 <SEP> 330
<tb> Analyse <SEP> des <SEP> Abgasgemisches
<tb> H2S, <SEP> Vol.-% <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0
<tb> SO2, <SEP> vol.
<SEP> 40 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 0,5
<tb> S, <SEP> Vol.-% <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP> 0, <SEP> 6 <SEP>
<tb> CO2, <SEP> Vol.-% <SEP> 0, <SEP> 9 <SEP> 2, <SEP> 1 <SEP> 4,9
<tb> CO+H2, <SEP> Vol.-% <SEP> 1,5 <SEP> 1,6 <SEP> 1,9
<tb>
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Aus den vorstehenden Ergebnissen ist ersichtlich, dass der Zusatz von Kohlendioxyd zu dem eingesetzten Gas selbst eine Steigerung des Wasserstoff- und Koh1enmonoxydgehaltes in dem Abgas herbeiführt.
PATENTANSPRÜCHE :
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Entfernen von Schwefel und/oder Schwefelverbindungengeführten Schwefelwasserstoff enthaltenden Ausgangsmaterial, das in einer Claus-Anlage unter Verwendung eines Hauptbrenners verarbeitet wird, Kohlenwasserstoffe mit einem Siedepunkt unter 220 C, vorzugsweise zwischen 80 und 100 C, und/oder Kohlendioxyd in einer Menge von weniger als 10 Vol. 40. bezogen auf den im genannten Ausgangsmaterial enthaltenen Schwefelwasserstoff, zusetzt.