AT332423B - Verfahren zur herstellung von neuen pyridylthioharnstoffen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen pyridylthioharnstoffen

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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/24Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D213/36Radicals substituted by singly-bound nitrogen atoms
    • C07D213/40Acylated substituent nitrogen atom

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von bestimmten neuen Pyridylthioharnstoffen, die auf die Magensekretionsgeschwindigkeit eine günstige Wirkung haben. 



   In der brit. Patentschrift Nr. 1, 267, 433 wurde allgemein eine Klasse von Verbindungen der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worin Ai Wasserstoff oder Methyl, A2 Wasserstoff, Methyl, Brom oder Chlor, As Wasserstoff oder Methyl, Ai Wasserstoff, Methyl, Brom oder Chlor und   A5   Wasserstoff oder Benzoyl bedeuten, als geeignete Zwischenprodukte bei der Herstellung von bestimmten pharmazeutischwirksamen Imidazoline beschrieben. Es wurde nicht angenommen, dass die Verbindungen der Formel   (1)   irgendeine pharmakologische Wirksamkeit besitzen. Es wurde nun gefunden, dass bestimmte Thioharnstoffe der Formel   (1) und   verwandte Thioharnstoffe vorteilhafte pharmakologische Eigenschaften besitzen und insbesondere die Geschwindigkeit der Magensäuresekretion sowie das Auftreten von Magengeschwüre vermindern. 



   Gegenstand der Erfindung ist somit ein Verfahren zur Herstellung von neuen Pyridylharnstoffen der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 
 EMI1.3 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 
 EMI2.3 
 vorteilhaften Eigenschaften.mit einem Amin der allgemeinen Formel 
 EMI2.4 
 worin   Rg   und R4 die obige Bedeutung haben, umgesetzt wird. 



   Wenn eine Verbindung der Formel   (da.)   eingesetzt wird, wird die Reaktion zweckmässigerweise in einem inerten Lösungsmittel bei einer nicht extremen Temperatur durchgeführt. Geeignete Lösungsmittel sind beispielsweise Chloroform, Äthanol, Dioxan, Dimethylformamid, Benzol oder Äthylacetat. Die Reaktion kann 
 EMI2.5 
 reichend. Umgebungstemperaturen werden bevorzugt. 



   Wenn eine Verbindung der Formel   (mb)   eingesetzt wird, wird die Reaktion gewöhnlich in äthanolischer Lösung bei Umgebungstemperatur oder unter   Rückfluss   durchgeführt. 



   Am zweckmässigsten Ist R5 Methyl oder Benzyl. A ist zweckmässigerweise Schwefel. 



   Diese Verfahrensvariante ergibt gewöhnlich, wenn sowohl   R1   als auch R2 Halogen bedeuten, keine besonders guten Ausbeuten. 



   Wenn eine Verbindung der Formel   (Dia)   eingesetzt wird, ist der Vorläufer dieser Verbindung ein Isothiocyanat, das durch thermische Zersetzung des entsprechenden unsubstituierten Thioharnstoffes der allgemeinen Formel 
 EMI2.6 
 worin   R1   und R2 die obige Bedeutung haben, auf herkömmliche Weise, beispielsweise durch Erhitzen In Chlorbenzol, hergestellt werden kann. 



   Derartige Thioharnstoffe der Formel (V) können gemäss dem In der brit. Patentschrift Nr.   1, 267, 433   beschriebenen allgemeinen Verfahren hergestellt werden, beispielsweise durch   Debenzoyilerung   eines N-Benzoylthioharnstoffes der Formel 
 EMI2.7 
 worin   R1   und R2 die obige Bedeutung haben, der durch Umsetzung von Benzoylisothiocyanat mit einem geeignet   ringsubstituierten   2-Aminopyridin gebildet wurde. 



   Ein zweites vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung derartiger   Isothlocyanate   besteht in der Umsetzung 
 EMI2.8 
 Toluol. 



   Bei Verbindungen der Formel   (inb) kann der Vorläufer   aus dem entsprechenden Isothiocyanat durch Umsetzung mit einer Verbindung H-AR5 hergestellt werden. Die Herstellung derartiger Isothiocyanate wurde vorstehend bereits beschrieben. 



   Wenn gewünscht, kann die Verbindung der Formel (II) auch direkt aus einem unsubstituierten Thioharnstoff der Formel (V) durch Erhitzen dieser Verbindung in Anwesenheit eines Amins   HNRgR   hergestelltwerden. Eine derartige Reaktionfindet Im allgemeinen   in einem Lösungsmittelmit   hohem Siedepunkt, wie Chlor- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 benzol, oder in einem Druckgefäss statt, wenn das Amin HNR3R4 einen Siedepunkt unter etwa 1100C aufweist. 



  Vermutlich erfolgt die Reaktion über das Isothiocyanat der Formel   (Dia).   



   Gemäss einer speziell bevorzugten Verfahrensvariante wird eine Verbindung der Formel (IIIa) mit Methylamin umgesetzt, wobei 1-(3,5-Dichlor-2-pyridyl)-3-methyl-2-thioharnstoff erhalten wird. 



   Das folgende Beispiel soll die Erfindung näher erläutern, ohne dass diese jedoch hierauf beschränkt sein soll. 
 EMI3.1 
 : 1- (3, 5-Dichlor-2-pyridyl)-3-methyl-2-thloharnstoff :Chlorwasserstoff mehr entwickelt wurde. Die Mischung wurde abgekühlt und der Feststoff, der kristalli- sierte, abfiltriert. Die Mutterlaugen ergaben nach Eindampfen und Kristallisieren des verbleibenden Öls
5, 5 g   (55%)   des gewünschten Isothiocyanats in Form blassgelber Nadeln, Fp. 45 bis 460C. b) 1-(3,5-Dichlor-2pyridyl)-3-methyl-2-thioharnstoff: Eine Lösung von 5, 13 g 3,5-Dichlor-2-pyridylisothiocyanat in 20 ml Benzol wurde zu einer Lösung von
Methylamin in Äthanol (5 ml,   33%)   zugesetzt und die Mischung 18 h lang bei Umgebungstemperatur gerührt. 



   30ml Petroläther (60 bis 800C) wurden zugesetzt und der erhaltene Niederschlag abfiltriert und aus Benzol- 
 EMI3.2 
    Petroläther umkristallisiert,- 2-thioharnstoff   erhalten wurden, Fp. 105 bis 1090C. 

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Claims (1)

  1. Analog werden die folgenden Verbindungen der Formel (II) hergestellt : EMI3.3 <tb> <tb> Ri <SEP> R2 <SEP> NRsR4 <SEP> Fop. <SEP> C <SEP> <tb> Br <SEP> H <SEP> NHCH3 <SEP> 224 <tb> Cl <SEP> H <SEP> NHCHs <SEP> 214 <tb> Cl <SEP> H <SEP> NHOHi <SEP> ; <SEP> 177 <tb> Cl <SEP> H <SEP> N(CH3)2 <SEP> 130 <tb> PATENTANSPRÜCHE : 1.
    Verfahren zur Herstellung von neuen Pyridylharnstoffen der allgemeinen Formel EMI3.4 worin Rt Chlor oder Brom, R2 Wasserstoff, Chlor oder Brom, R3 Wasserstoff, Methyl oder Äthyl und R4 Methyl oder Äthyl bedeuten, und deren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeichnet, dasseinePyridinverbindung der allgemeinen Formel EMI3.5 EMI3.6 organische Gruppe mit 1 bis 12 Kohlenstoffatomen, welche durch Hydroxyl substituiert sein kann, darstellt, mit einem Amin der allgemeinen Formel EMI3.7 <Desc/Clms Page number 4> worin Rg und R4 die obige Bedeutung haben, umgesetzt wird.
    2. Verfahren nach Anspruch 1 zur Herstellung von 1- (3, 5-Dichlor-2-pyridyl) -3-methyl-2-thioharn- stoff, dadurch gekennzeichnet, dass 3,5-Dichlorpyridyl-2-isothiocyanat mit Methylamin umgesetzt wird.
AT749074A 1974-09-17 1974-09-17 Verfahren zur herstellung von neuen pyridylthioharnstoffen AT332423B (de)

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