BE1001175A3 - Elastomere thermoplastique reticule dynamiquement. - Google Patents

Elastomere thermoplastique reticule dynamiquement. Download PDF

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BE1001175A3 BE8701299A BE8701299A BE1001175A3 BE 1001175 A3 BE1001175 A3 BE 1001175A3 BE 8701299 A BE8701299 A BE 8701299A BE 8701299 A BE8701299 A BE 8701299A BE 1001175 A3 BE1001175 A3 BE 1001175A3
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Abstract

Elastomère thermoplastique qui comprend un mélange de (a) un élastomère de butadiène-acrylonitrile carboxylé et (b) un copolymère d'éthylène-acide acrylique qui a été au moins partiellement neutralisé avec un ion métallique, le mélange de (a) et (b) ayant été réticulé dynamiquement avec un agent de réticulation époxy comportant un minimum de 2 parties époxy par molécule.

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  ELRSTOMERE   THERMOPLASTIQUE   RETICULE   DYNAMIQUEMENT  
La présente invention est   relative a   un type particulier d'elastomere produit par   ret ! cu) otion dunaeique d'un   
 EMI1.1 
 élastomère de butadiène-acrylonitri) d'un copolymère v > e carboxylé etionomère d'éthylène-acide acrylique avec un agent réticulant de type époxy ayant un minimum de deux groupes époxy par molécule (un époxy polyfonctionnel). Les compositions de   10 présente invention   peuvent fournir un élostomère thermoplastique ayant 0 la fois l'avantage d'être un élastomère thermoplastique   facilementpreparé   et des propriétés physiques supérieures à celles des caoutchoucs vulcanisés classiques.

   L'invention comprend de plus l'inclusion de matériaux, 
 EMI1.2 
 tels que des charges, des pigments et des pour fournir, une caractéristique comme la couleur, la flexibilité 
Les compositions de la présente invention peuvent etre utilisées pour fournir des articles tels que des tuyoux, des courroies, des isolants pour fils et câbles, des matériaux pour chaussures, des articles mécaniques et une grande variété d'autres 
 EMI1.3 
 produits en caoutchouc.

   Ces etastooeres peuvent etre ext La presente invention thermoplastique caractérisé par la présence à la fois de liaisons 

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 EMI2.1 
 ioniques et de liaisons formées par la des groupes carboxy sur les deux polyeeres. par ta réaction de l'agent réticulant époxy polyfonctionnel avec les groupes carboxy qui sont présents à la fois dans l'élastomère et therssoptastiquesle copolymère ionomère. La présence des liaisons ioniques et covalentesfournitunélastomèrethermoplastiqueagantles caractéristiques de traitement facile qui sont typiques des polymères ioniques et leur confère aussi des propriétés physiques   superieures.   



   La présent invention fournit un élastomère thermoplastique agant à la fois des caractéristiques physiques supérieures et des capacités supérieures de traitement lui permettant d'être facilement préparé. L'élastomère thermoplastique 
 EMI2.2 
 selon (a) un élastomère de butadiène-acrylonitri et (b) un copolymère d'éthylène-acide acrylique qui a été au moins partiellement neutralisé par un ion métallique, (un ionomere d'éthylène et d'acide acrylique), et se caractérise en ce que (a) et (b) ont été réticulés dynamiquement avec un ogent de réticulation époxy 
 EMI2.3 
 polyfonctionnel. 



  L'agent de réticulation époxy polyfonctionnel peut etre un quelconque ayant plus d'un groupe époxy. Le copolymère d'éthylène-acide partietletaent un ion métallique réticulation en plus Une quantité minimum acceptable d'ion métallique est lia de 

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 composémétal nécessaire pour fournir 0,5 partie de métal pour   100   parties du polymère total. 



   La réaction de réticulation dynamique qui fournit la composition de l'invention peut être induite par l'application d'un cisaillement et de chaleur à un mélange de l'élastomère, de l'ionomère et de l'agent de réticulation époxy. 



   L'agent de réticulation époxy polyfonctionnel doit être présent en une quantité nécessaire pour fournir un minimum de 0, 010 partie d'oxygène d'oxirane pour cent parties du polymère total (PcP). 



   L'élastomère thermoplastique peut être   propere   par réticulation dynamique d'un mélange homogène de l'XNBR et du copolymère d'éthylène-acide acrylique (ou de   t'ionooiere)   avec l'agent de réticulation à des températures élevées (plus de 135 C). Le cisaillement doit être fourni pendant la réticulation. 
 EMI3.1 
 Sil'on un sel aetollique, on peut mélanger soit polyfonctionnel doit, seit a) être bien Be) ant)'eteuation de temperature induisant la b) etre doit ajouter séparémentsoigneusement ajouté au mélange   honogene   pendant le   Be fange,   afin d'obtenir un produit uniformément réticulé. La réticulation "dynamique" signifie que pendant que   Ja reaction   de réticulation 
 EMI3.2 
 apparaÎt (auec)'epoxu un effort de cisoillecent est appliqué au mélange.

   Une vulcanisation classique est évitée et un produit est obtenu qui peut être fondu à nouveau pour être combiné avec d'autres composants ou mis sous forme d'un produit fini. Le produit peut aussi etre extrudé, moulé par compression et moulé par injection en une forme désirée. 

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 La concentration du XNBR, de l'agent reticulant époxy, 
 EMI4.1 
 du copoiumere d'ethutene-acide et de t'ion méta acruttquepeuvent toutes être largement modifiées. De cette façon, on peut obtenir une coractéristique particulièrement désirée. 



   La concentration de l'élastomère de 
 EMI4.2 
 butadiene-ocrylonitrile peut varier dans une gamme d'environ90äenviron En copolymère ou de l'ionomere d'éthylène-acide dans une gamme d environ 90 parties pour cent parties du polumere de réticulation époxy carboxylépolyfonctionnel doit   etre   présent en une quantité suffisante pour fournir un minimum d'environ 0,01 partie d'oxygène d'oxirane PcP. 



   La gamme préférée pour l'élastomère de 
 EMI4.3 
 butod iène-acry I on i tr i le carboxy lé est d'env iran 80 à environ 15 PcP,tondis que   ta gaMe   de concentration la plus avantageuse est d'environ 75 ä environ 20 PcP. Une gamme de concentration préférée pour l'ionomère est d'environ 20 à environ 85 PcP, tandis que la gamme de 
 EMI4.4 
 concentrotion est d'environ 25 a environ Le taux d'oxygène d'oxirane de réticulation peut etre d'enuiron PcP. Cependant, une game plus préférée la plus avantageused'environ 0,020 à environ 3 PcP et le plus avantageusement d'environ 0, 030 à environ 2,5 PcP. 



   11 doit y avoir un minimum de   0, 5 portie   PcP   d'ion   métallique neutralisant PcP dans le mélange d'élastomère-ionomère pour fournir une liaison ionique. Une gamme de concentration acceptable est d'environ 0,5 à environ 30 parties pour cent parties de resine. Une 

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   gamme   plus préférée est d'environ 3 à environ 15 parties pour cent parties de résine. Une gamme encore plus avantageuse est d'environ 5 à environ 10 parties de métal pour cent parties de résine.

   De façon analogue, il doit y avoir un minimum de 1 partie d'acide libre (acide acrylique non-neutralisé après l'addition de l'ion métallique, mais avant la réticulation) PcP et de preference 2 parties ou plus 
 EMI5.1 
 d'acide libre Une gamme préférée d'acide libre non-neutrolisé est d'enuiron 
Un agent réticulant époxy polyfonctionnel est un composé quelconque ayant plus d'une fonctionalité époxy par molécule. Une grand variété de ces composés est disponible industriellement. 



   Un composé époxy polyfonctionnel quelconque peut être   uttiise coame ogent   de réticulation pour cette composition. Des agents réticulants époxy acceptables sont une huile de soja époxydée, une huile de lin époxydée, une huile de tall oil époxydée ou un caoutchouc naturel époxydé. Un agent réticulant   époxydé   acceptable peut oussi être choisi dans le groupe comprenant: un ether glycidylique d'alcoyle époxydé, un éther 
 EMI5.2 
 poiug du phénol, des éthers glycidyliques ! ucidu) ique epoxudeépoxydés de composés aramatiques, un époxy cycloalcoyle carboxylate, des éthers glycidyliques époxydés de polyols aliphatiques, des résines thioglycidyliques   epoxudees ;   des esters glycidyliques, des polybutadiènes époxydés, des polyesters insaturés époxydés. 



   Un agent réticulant époxy polyfonctionnel préféré peut être choisi dans le groupe comprenant   :   un polyphénol formaldéhyde, 

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 EMI6.1 
 le 3't-epoxucuc ) ctohexane, 3-epoxu éther carboxylate, le tétraglycidoxy tétrophényléthane, le 2, et un    ! ohexu) Bethéther diglycidylique époxydé   du Bis Phénol R. 



   On peut noter que parmi ceux-ci le 
 EMI6.2 
 3, -époxycclohexylméthyl- est un exce agent de réticu) une bonne activité de (3, 4-époxy) cyclohexane carboxylateréticulation et une uitesse de réaction modérément rapide. 



   Le   polymère   de butadiène-acrylonitrile carboxylé doit   contenir un minimum   de 1% en poids du monomère   carboxyle.   Une gamme acceptable pour la concentration du monomère   carboxy 1 é   est d'environ 1 à environ 20% en poids. Une   ganma     préférée   est d'environ 2,5 à environ 15% en poids de monomère carboxylé et la gamme la plus avantageuse pour le monomere carboxyle est d'environ 3 ä environ 10% en poids.

   Le monomère acrylonitrile peut être présent dans une gamme d'environ 
 EMI6.3 
 15 environ 50% en poids de preference, il est présent dans une gamme d'environ 18 ä environ 45% en poids et plus avantageusement dans une game de concentration d'environ 20 äenviron40Zen àbutadiène-acrylonitrile   corboxgtes   sont disponibles commercialement auprès notamment des sociétés POLYSAR, GOODYEAR et   GOODRICH.   
 EMI6.4 
 



  Des ionoaeres d'éthylene-ocrylote et des copolymères d'éthylène-acide sont disponibles industriellement. cela est desirej peut être directement peut etre empioue et une quantité ajoutée par addition d'un sei métallique. 11 conuient que le sei 

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 acryliquemétallique puisse etre ajouté par mélange à l'état fondu, soit
Quant, soit après la réticulation dynamique. Même lorsqu'on utilise un   ionomère   disponible industriellement, cependant, on peut augmenter la concentration de l'ion métallique en ajoutant un sel métallique avant ou après la réticulation dynamique. Un oxyde   ; métallique   est utilisé de préférence. 



   La partie acrylate de l'ionomère doit être présente en une quantité minimum d'environ 1, 0 partie PcP. Une gamme acceptable pour la partie acrylate (comprenant à la fois l'acrylate neutralisé et l'acrylate   non-neutrolisé)   est donc   d'environ 1, o environ50 parties PcP.   Une gamme préférée est d'enuiron 5       environ 30 parties PcP et une gamme encore plus avantageuse est d'environ   10   ä environ 25 parties PcP. 



   L'ion métallique   neutrolisant,     coame cela est indiqué   plus haut, peut être fourni par addition d'un sel métallique. Un sel métallique quelconque peut etre utilisé. On utilise de   preference   un oxyde métallique. Bien que de   faon générale l'ion   métallique utilisé puisse être un métal quelconque particulier (d'un sei métallique quelconque), des métaux préférés sont choisis dans   Jes groupes)   et 11 du Tableau   Périodique.   Des métaux plus ovantogeux sont le zinc, le soidum, le calcium et le magnésium, les oxydes de ces métaux étant les plus préférés. 



   On peut apprécier d'après ce qui précède, que le procédé de préparation l'invention aplusieurs modes de réalisation, 11 est possible d'utiliser un copolymère ou un ionomere d'éthylène-acide acrylique dans le e mélange avec le XNBR, et d'ajouter l' ion métallique pour fournir une augmentation de ta 

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 réticulation ionique. L'ion   métallique,   (sous la forme d'un sel 
 EMI8.1 
 métallique) peut de plus réticulation dynamique auec t'agent de réticulation époxy polyfonctionnel. être aJouté soit Quant} soit après 1011 est aussi possible de modifier la température à laquelle est ajouté l'agent de   reticulation.

   De plus,   si l'agent de réticulation est ajouté à des températures inférieures   a     1300C   
 EMI8.2 
 (en genera) 110-130'C), de réticulation peut etre melange avec soit le XHBR, lique (ou 1'Îonomère) avant ou après l'addition du ou des autres l'agentcomposants. 



   Des Bodes de   realisation préférés demandent   un mélange homogène de   1)   le XNBR, 2) I'agent de réticulation époxy polyfonctionnel et 3) l'ionomère ou le copolymère d'éthylène-acide   acrglique ä   une température inférieure à 135 C, (de préférence 
 EMI8.3 
 entre un ordre quelconque. d'un < aelange température est élevée de 13S0C) pour obtenir une réticulotion jusqu'à la réalisation complète de la réticulation La température en dessous de 200'C. de environ ] 0et environ 130 C). Les composan t s peuvent etre ajoutés entempérature préférée varie   d'environ 140 à   environ 185 C. 



   Lorsque cela est désiré, un sel métallique peut   etre   ajouté à un quelconque moment, soit avant,   soit après 10   réticulation dynamique. Lorsque l'ion métallique est ajouté après, la composition doit   etre   mélangée à l'état fondu jusqu'à obtention d'une composition homogène. 

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   Tandis que la composition puisse être préparée par addition de 1'agent de réticulation au mélange ò des températures dépassant   1350C   mais inférieures ä   2000C   d'une façon efficace pour produire une réticulation uniforme, il est préférable de ne pas élever les températures après obtention d'une dispersion uniforme de l'agent de réticulation. On évitera ainsi de former des produits   non-uniformes ou inferieurs, qui   résulteraient de la réticulation d'une combinaison médicrement mélangée. 



   Des apporeils conuenables comprennent des laminoirs, des mélangeurs internes, des extrudeurs et d'autres appareils qui sont applicables dans l'industrie du caoutchouc et des matières plastiques. 



   L'importance de la   réticulation covalente variesuivant   l'augmentation ou la diminution de la concentration de 1'oxygène d'oxirane et/ou du niveau de fonctionalités carboxy disponibles dans la résine. La composition   de l'invention   est capable de fournir une gamme utile de températures supérieure à celle d'un mélange des deux polymères réticulé ioniquement, en 
 EMI9.1 
 raison de cette réticulation dynmiqw composition une flexibilité supérieure, une déformation à la traction inferieure et une resistance (covalente). IA(sans doute à l'intérieur des polymères individuels ainsi qu'entre les deux polymères), en association avec les caractéristiques ionomères du mélange, élève la température d'utilisation et améliore les propriétés physiques générales. 

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   Les caractéristiques de   t'élostoaère thermoplastique   de l'invention peuvent etre contrôlées et modifiées par l'augmentation ou la diminution de la concentration de l'élastomère, de l'ionomère, de la liaison ionique et/ou par   l'augmentation   ou la diminution du degré de réticulation dynamique. De plus, l'invention englobe aussi l'utilisation de plastifiants, de pigments, de chorges, de stabilisants et d'antioxgdants dans l'élastomère thermoplastique, Ces additifs peuvent être ajoutés à un moment quelconque de   10 séquence   de 
 EMI10.1 
 mélange, celui-ci de façon homogene ä un moment quelconque avant ou apres la réticulotion peut etre même 
Rinsil ils peuvent être ajoutés au nélange et mélangés òréchauffé et des additifs mélangés à celui-ci. 



   La présente inuention est $davantage expliquée au   mogen   des exemples qui suivent. 11 est bien compris cependant, que ces 
 EMI10.2 
 exemples illustrent simplement l'invention sans 10 limiter. 



   Les exemples comprennent des données collectées à partir des tests RSTM effectués sur le produit réticulé dynamiquement fini. On a préparé des échantillons d'essai et découpé dans ceux-ci des spécimens individuels pour les tests. Les échantillons d'essai ont été préparés par moulage par compression dans un moule de 152 mm x 152 mm x   t, 9 mm (6   in x 6 in x   0, 075 ion)   à 175 C (sauf inication contraire) auec un cycle de moulage comprenant un chauffage de deux minutes sons pression, deux minutes sous 56. 105 H/m2 (800 psi) et un refroidissement à 65 C sous pression Quant sortie du moule.

   Les tests effectués et leur numéro   RSTM   sont les suivants : 

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 Dureté, Shore "R" RSTM D2240 
 EMI11.1 
 Résistance à la traction, nodule ASTM 0112 et Méthode R d'allongement )) de vol. dans l'huile, RSTM 0171 Déformation à 10 compression, RSTM 0395 Methode B tndice de fluidité HSTM La résistance de résistance imersion, changementinitiale Brown en kg (Ibs) a été prise selon la procédure suivante : des spécimens d'essal ont été conditionnés pendant 2 heures à   23i1"C   et à 50¯2% HR (humidité relative). Trois specimens d'essai en forme de U de 101 mm x 51 mm (4 in x 2 in) ont été découpésdansl'échantillond'essai.

   Laprocéduresuivanteaété suiuie : (a) on monte les spécimens d'essai dans la machine d'essai à la traction INSTRON en serrant les deux pieds du spécimen dons 
 EMI11.2 
 les du Testeur LNEM on fixe la des mâchoires à 2, (1 in) et le compteur a 0, puis on écarte les mâchoires à une uitesse constante de 30, (12 in/min), (c) on note la resistance à ta déchirure initiale en kg (Ibs). La mâchoiresvaleur d'essai est la moyenne obtenue à partir de trois spécimens du même échantillon. 



  Exempte 1
Des mélanges d'essai 1 à 5 ont   été préparés   par mélange de l'élastomère de butadiène-acrylonitrile carboxylé (Krynac (marque déposée) 211) à des températures comprises entre 120 et 130 C avec   t'ionomere   sodique d'éthylène-acide acrylique (Surlyn (marque 
 EMI11.3 
 déposée) 8920). L'agent de réticulation époxy a été ajouté, mélangé de façon homogène et la température portée à 

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 EMI12.1 
 L'agent de réticulation hydrocarbyle une huile de soja époxydée (enu 6j8X en poids d'oxygène d'oxirane). 



  Lorsqu'aucun agent de réticulation temperature a été portee à 155"C après le mélange initial des 2 polymères et le oefange pendant 5 minutes 8uppfémentaires, pour jaisser'reagn"ies du 
155OC.polymère nitrile carboxylé et   1'ion   métallique de   l'ionombre.   Une teile procédure produit un ionomere mixte des 2 polymères. 



   Des mélanges similaires des copolymères sont compares dons le tableau I suivant avec ou sans agent de   réticutotion époxy.   



  Cette série montre qu'une réticulation dynamique peut   etre   induite avec les agents de réticulation époxydés de l'invention pour produire des élastomères thermoplastiques sur une large gamme de rapports de polymères. 

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 EMI13.1 
 



  Tableau Echantillon 
 EMI13.2 
 
<tb> 
<tb> LNo <SEP> & <SEP> en <SEP> a <SEP> 50X <SEP> Shore <SEP> A <SEP> nitiale
<tb> Composdnts <SEP> poids <SEP> (M)I) <SEP> (MSI) <SEP> Brown <SEP> 
<tb> 10. <SEP> H/B2 <SEP> 10. <SEP> N/m2 <SEP> % <SEP> (lbs0 <SEP> kg
<tb> 1 <SEP> (r > ynac <SEP> 211 <SEP> 90 <SEP> (135) <SEP> (670)
<tb> Surlyn-Na <SEP> 10 <SEP> 915 <SEP> 4690 <SEP> 750 <SEP> 55
<tb> avec <SEP> 2 <SEP> parties <SEP> (210) <SEP> (860) <SEP> (37)
<tb> Epoxy <SEP> 1470 <SEP> 6020 <SEP> 375 <SEP> 59 <SEP> 16, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 2 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 75 <SEP> (375) <SEP> (770) <SEP> (38)
<tb> Surn-Ha <SEP> 25 <SEP> 2625 <SEP> 5390 <SEP> 580 <SEP> 75 <SEP> 17, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> avec <SEP> 2 <SEP> parties <SEP> (150) <SEP> (1250) <SEP> (54)
<tb> Epoxy <SEP> 3150 <SEP> 8750 <SEP> 310 <SEP> 80 <SEP> 24, <SEP> 5 <SEP> 
<tb> 3 <SEP> Krunac <SEP> 211 <SEP> 50 <SEP> (970)

   <SEP> (2060) <SEP> (67)
<tb> Surlyn-Na <SEP> 50 <SEP> 6790 <SEP> 14420 <SEP> 395 <SEP> 93 <SEP> 30,3
<tb> avec <SEP> 2 <SEP> parties <SEP> (1120) <SEP> (2310) <SEP> (91)
<tb> Epoxy <SEP> 78t0 <SEP> 16170 <SEP> 265 <SEP> 94 <SEP> 41, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 4 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 25 <SEP> (1800) <SEP> (3410) <SEP> (82)
<tb> Surlyn-Ha <SEP> 75 <SEP> 12600 <SEP> 23870 <SEP> 315 <SEP> 96 <SEP> 37, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> avec <SEP> 2 <SEP> parties <SEP> (2100) <SEP> (3450)
<tb> Epoxy <SEP> 14700 <SEP> 24150 <SEP> 205 <SEP> 97
<tb> 5 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 10 <SEP> (2270) <SEP> (3710) <SEP> (83)
<tb> Surlyn-Ha <SEP> 90 <SEP> 15890 <SEP> 25970 <SEP> 265 <SEP> 98 <SEP> 37, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> avec <SEP> 2 <SEP> parties <SEP> (2500) <SEP> (3590)
<tb> Epoxy <SEP> 17500 <SEP> 27300 <SEP> 155 <SEP> 97
<tb> 
 
Dans t'exemple ci-dessus,

   il faut noter que les matériaux qui ont été préparés sans époxy (n'ayant qu'une réticulation ionique et pas de réticulation covalente), ne pouvaient être sortis du laminoir sous forme d'une feuille entière qu'après refroidissement du laminoir à des températures entre 100-110 C. Les mélanges, qui étaient réticulés de façon covalente avec un agent de réticulation époxy, étaient par contre facilement sortis du laminoir sous forme d'une feuille unique sans 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 refroidissement, manifestant ainsi de bonnes carctéristiques de traitement à des températures de   150-155OC.   



  Exempte 2
Les mélanges d'essai 6-10 ont été préparés selon la procédure générale suivante. L'élastomère de butadiène-acrylonitrilecarboxyléutiliséici, contenantenviron 9% de monomère   corboxylg   et environ 25-29% de monomère 
 EMI14.1 
 acrylonitrile par Potsar,) mélangé selon la quantite indiquée dans le tableau II ci-après échantillon auec la quantité spécifiée de Surlyn (marque déposée) 8920 (copolymère d'éthylène-acide du sodium). Les mélanges ont été faits des deux polymères un laminoir C. laminage a été poursuivi pendant cinq minutes à cette température pour induire une interaction du polymère nitr et i'ion métallique de l'ionomère. 



  Une telle de melange deux polymères. de cet i mixte étaient que la température du laminoir mélangeur deuait être réduite ö 100-110oC avant que la composition puisse être échantillons de réticulation Paraplex une huile de soja epoxudéeJ était des deux polymères et ) i C cinq minutes    (Krynac 211 commercialisésupplémentaires   pour fournire le produit réticulé dynamiquement. Ru cours de la procédure, l'activité de réticulation était apparente 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 après deux à trois minutes de broyage, Alors que se déroule la réticulation dynamique, le mélange presente une plus grandecohesion, colle moins au laminoir, a une viscosité supérieure et une élasticité accrue.

   Une   feuille laotinée plus lisse agant   un écoulement plus uniforme et une meilleure aptitude au traitement est produite aux taux de réticulation plus souhaitables (inférieurs 6 5 parties). Les mélanges réticulés ont été facilement enlevés du laminoir à 150-155 C sous forme de feuille 
 EMI15.2 
 unique sans le refroidissement qui était requis lorqu'il n'y avait pas de réticulation dynamique. 



   Tableau 11 Echantillon Parties Module Traction Rllong. Dureté Déchirure 
 EMI15.3 
 
<tb> 
<tb> No <SEP> & <SEP> en <SEP> à <SEP> 50% <SEP> Shore <SEP> R <SEP> initiale
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (PSI) <SEP> (PSI) <SEP> Brown
<tb> 103.N/m2 <SEP> 103.N/m2 <SEP> % <SEP> (lbs) <SEP> kg
<tb> 6 <SEP> Krynac <SEP> 60
<tb> Suriun <SEP> 40 <SEP> (670) <SEP> (1680) <SEP> (59)
<tb> Epoxy <SEP> 0 <SEP> 4690 <SEP> 13160 <SEP> 445 <SEP> 86 <SEP> 26, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 7 <SEP> Krunac <SEP> 60
<tb> Surlyn <SEP> 10 <SEP> (810) <SEP> (2150) <SEP> (87)
<tb> epoxy <SEP> 1 <SEP> 5670 <SEP> 15050 <SEP> 400 <SEP> 68 <SEP> 39, <SEP> 4 <SEP> 
<tb> 8 <SEP> Krunac <SEP> 60
<tb> Surlyn <SEP> 40 <SEP> (930) <SEP> (2440) <SEP> (89)
<tb> Epoxy <SEP> 2 <SEP> 6510 <SEP> 17080 <SEP> 335 <SEP> 87 <SEP> 40, <SEP> 3 <SEP> 
<tb> 9 <SEP> Epoxy <SEP> 3 <SEP> (935) <SEP> (2350) <SEP> (92)

  
<tb> 6545 <SEP> 16450 <SEP> 275 <SEP> 89 <SEP> 41, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> 10 <SEP> Krynac <SEP> 60
<tb> Surlyn <SEP> 40 <SEP> (920) <SEP> (2200) <SEP> (67)
<tb> Epoxy <SEP> 5 <SEP> 6140 <SEP> 15400 <SEP> 215 <SEP> 90 <SEP> 30, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> 
 
 EMI15.4 
 Exemple 3 P-L-3 On a utilisé un copo mere hque ! (copolymère et/ac) (Primacor 435 fabriqué par Dow Chemical). La teneur en monomère acide acrylique est   d'environ 3%.   Cet exemple 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 
 EMI16.1 
 montre qu'il est nécessaire d'avoir à la fois des liaisons ioniques et des liaisons covalentes pour produire l'élastomère thermoplastique désiré ayant de bonnes caracteristiques de traitement et de bonnes propriétés physiques. L'élastomère utilisé était le même que celui qui est décrit dans l'exemple 2.

   L'élastomère, 
 EMI16.2 
 (MMDR), et t'oxyde de zinc ont été ajoutes et mélangés selon les quantités indiquées dans le   tableau 111 ci-après à   une temperature de   120-1300C. L'agent   
 EMI16.3 
 de réticulation époxy (I'huile de soja ayant une teneur en oxirane d'environ 6, a été ajoutée selon les été portée à 15SoC.

   Le Belange o été mélangé pendant cinq minutes tandis qu'apparaissait une réticulation fournissant l'élastomère époxydéeJ le Paraplex 6-62thermoplastique.   Tableau 111    
 EMI16.4 
 
<tb> 
<tb> Echanlillon <SEP> 11 <SEP> 12 <SEP> 13 <SEP> 14
<tb> XNBR <SEP> 60 <SEP> 60 <SEP> 60 <SEP> 60
<tb> Copolymère <SEP> et/ac <SEP> 40 <SEP> 40 <SEP> 40 <SEP> 40
<tb> Epoxy <SEP> - <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 2
<tb> 2nO <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> 5 <SEP> 
<tb> Module <SEP> à <SEP> 50% <SEP> (PSI) <SEP> (360) <SEP> (420) <SEP> (410) <SEP> (730)
<tb> 103N/m2 <SEP> 2520 <SEP> 2940 <SEP> 2870 <SEP> 5110
<tb> Traction, <SEP> (PSI) <SEP> (360) <SEP> (490) <SEP> (580) <SEP> (1650)
<tb> 103"/1112 <SEP> 2520 <SEP> 3430 <SEP> 4060 <SEP> 11550
<tb> Rllongement, <SEP> X <SEP> 60 <SEP> 250 <SEP> 330 <SEP> 365
<tb> Dureté,

   <SEP> Shore <SEP> R <SEP> 80 <SEP> 81 <SEP> 81 <SEP> 91
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 17> 

 
Tableau   i)   (suite) Déchirure Brown, (Ibs)   (17)   (20) (25) (66) kg 7,7 9,1 11,3 29,9 Carctéristiques de la feuille laminée: rugueuse rugueuse rugueuse lisse
Les mélanges ci-dessus qui étaient "rugueux", étaient 
 EMI17.1 
 indésirabies (ils des grumeaux, des trous et la texture n'était pas lisse). 



  Exemple Des metanges ont été procédure de l'exemple 2. On a uti) de butadiène-acrylonitrile carboxylé (Krynac 211), avaientétant un ionomère d'éthylène-acrylate de zinc copolymère (Surlyn 9020) selon des quantités indiquées dans le tableau IV ci-dessous et le même agent réticulant   (Paraplex   G-62) que dans l'exemple 1. 



   TableauIV Echantillon Parties Module Traction Allong. Bureté Déchirure 
 EMI17.2 
 
<tb> 
<tb> No <SEP> & <SEP> en <SEP> à <SEP> 50% <SEP> Shore <SEP> R <SEP> initiale
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (PSI) <SEP> (PSI) <SEP> Brown
<tb> 103.N/m2 <SEP> 103.N/m2 <SEP> % <SEP> (lbs) <SEP> kg
<tb> 15 <SEP> XNBR <SEP> 60
<tb> fonomère <SEP> 10 <SEP> (350) <SEP> (1030) <SEP> ()
<tb> Epoxy <SEP> 0 <SEP> 2450 <SEP> 7210 <SEP> 685 <SEP> 79 <SEP> 18,6
<tb> 16 <SEP> XHBR <SEP> 60
<tb> lanomère <SEP> 40 <SEP> (110) <SEP> (1640) <SEP> (48)
<tb> Epoxy <SEP> 1 <SEP> 2870 <SEP> 11180 <SEP> 555 <SEP> 79 <SEP> 21, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 17 <SEP> XNBR <SEP> 60
<tb> lonomère <SEP> 40 <SEP> (410) <SEP> (1470) <SEP> (50)
<tb> Epoxy <SEP> 2 <SEP> 2870 <SEP> 10290 <SEP> 410'78 <SEP> 22, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> 18 <SEP> XNBR <SEP> 60
<tb> lonomère <SEP> 10 <SEP> (135) <SEP> (1560) <SEP> (52)

  
<tb> Epoxy <SEP> 3 <SEP> 3045 <SEP> 10920 <SEP> 310 <SEP> 79 <SEP> 23, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 18> 

 
On constate d'excellentes caractéristiques de traitement et de bonnes propriétés physiques pour le mélange décrit   plus haut, 8   des taux d'époxy compris entre 1 et 2, 0 PcP (de préférence 1,5 à 2,0 PcP). 
 EMI18.1 
 



  Exemple 5 de comparaison 
On donne ci-après un exemple de comparaison dans lequel le   mäne   agent de réticulation que celui des   exeap) e3 1-4 est aefange seton   diverses quantités, avec le même (XNBR) utilisé dans les exemples 1-4. Ces deux composants ont été mélangés sur un laminoir de laboratoire à 150-155 C et   roulés   par compression à 175 C avec refroidissement sous pression. 



     Pendant 1'opération   de laminage, il était évident que le   XHBR   était réticulé. Cette composition est indésirable; il ne se développe pas de bonnes propriétés physiques. Lorsque la concentration de la réticulation est assez élévée pour augmenter 
 EMI18.2 
 la résistance ä la tract ion, 10 feui Ile IOlllinée elle-même devientrugueuse, pleine de trous et friable. Le tableau V qui suit montre des échantillons 19-20 qui ont été préparés avec des quantités similaires du même agent de réticulation que celui qui était utilisé dans les exemples précédents.

   Les mélangesdu tableau v ci-dessous n'avaient donc qu'une réticulation dynamique (covalente). \ 

 <Desc/Clms Page number 19> 

 Tableau U 
 EMI19.1 
 
<tb> 
<tb> Echantillo <SEP> Parties <SEP> Module <SEP> Traction <SEP> Rllongement <SEP> Dureté
<tb> No <SEP> & <SEP> en <SEP> a <SEP> 50X <SEP> Shore <SEP> R
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (PSI) <SEP> (PSI0
<tb> 103. <SEP> N/m2 <SEP> 10.

   <SEP> N/m2 <SEP> %
<tb> 19 <SEP> XNBR <SEP> 100 <SEP> (92) <SEP> (400)
<tb> Epoxy <SEP> 1 <SEP> 644 <SEP> 2800 <SEP> 195 <SEP> 19
<tb> 20 <SEP> XHBR <SEP> 100 <SEP> (92) <SEP> (500)
<tb> PRR-62 <SEP> 2 <SEP> 644 <SEP> 3500 <SEP> 140 <SEP> 49
<tb> 21 <SEP> XNBR <SEP> 100 <SEP> La <SEP> feuille <SEP> laminée <SEP> était <SEP> rugueuse <SEP> et
<tb> PRR-62 <SEP> 3 <SEP> grumeleuse, <SEP> pleine <SEP> de <SEP> trous <SEP> et <SEP> elle <SEP> ne
<tb> s'écoulait <SEP> pas <SEP> assez <SEP> bien <SEP> dans <SEP> le <SEP> moule <SEP> 
<tb> pour <SEP> former <SEP> un <SEP> bon <SEP> échantillon.
<tb> 
 



  Exemple 6 de comparaison
Les mélanges d'essai suivants 22-27 ont été prepares 
 EMI19.2 
 avec à la fois de sodiua, 8920 et l'ionomère de zinc, le Surly ces deux produits étant tels que décrits plus de réticulation G-62 éga Des l'ionontereéchantillons d'essai ont été préparés par   laminage d 150-155*C.   



  Les spécimens d'essai ont été moulés par compression   à 1750C   et refroidis sous pression. Le tableau Ul   1 montre les résultats   de   l'éualuation faite   sur ces échantillons. 



    Tableau UI    
 EMI19.3 
 
<tb> 
<tb> Echantilion <SEP> Parties <SEP> Module <SEP> Traction <SEP> Rllong. <SEP> Dureté <SEP> Indice <SEP> de
<tb> No <SEP> t <SEP> en <SEP> à <SEP> 50% <SEP> Shore <SEP> R <SEP> fluidité*
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (PSI) <SEP> (PSI)
<tb> 10 .N/mê <SEP> 10 .N/mê) <SEP> %
<tb> 22 <SEP> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 100 <SEP> (2475) <SEP> (4470)
<tb> 17325 <SEP> 31290 <SEP> 275 <SEP> 97 <SEP> 4ex7 <SEP> 
<tb> 23 <SEP> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 100 <SEP> (2560) <SEP> (1340)
<tb> Epoxy <SEP> 1 <SEP> 17920 <SEP> 30380 <SEP> 230 <SEP> 95 <SEP> 1,1
<tb> 21 <SEP> 1 <SEP> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 100 <SEP> (2660) <SEP> (3290)
<tb> Epoxy.

   <SEP> 2 <SEP> 18620 <SEP> 23030 <SEP> 110 <SEP> 95 <SEP> --- <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 20> 

 TableauVI (suite) 
 EMI20.1 
 
<tb> 
<tb> 25 <SEP> Surin <SEP> 9020 <SEP> 100 <SEP> (1240) <SEP> (2730)
<tb> 6660 <SEP> 19110 <SEP> 310 <SEP> 94 <SEP> --- <SEP> 
<tb> 26 <SEP> Surin <SEP> 9020 <SEP> 100 <SEP> (1530) <SEP> (2670)
<tb> Epoxy <SEP> 0, <SEP> 5 <SEP> 10710 <SEP> 18690 <SEP> 215 <SEP> 95
<tb> 27 <SEP> Surlyn <SEP> 9020 <SEP> 100 <SEP> (1540) <SEP> (2750)
<tb> Epoxy <SEP> 1 <SEP> J <SEP> 0 <SEP> 10760 <SEP> 19250 <SEP> 200 <SEP> 94
<tb> 
 *Indice de fluidité = 9/10 minutes   &commat; 176,33 C . 3030, 103N/m2   (433 PSI) (RSTM D1238). 



   Les échantillons ci-dessus montrent à l la fois 
 EMI20.2 
 l'ionomere de sodium, et l'ionomere de zinc, Surlyn 9020 seul avec le même agent de réticulation que celui qui était utilisé dans l'exemple 2. Les deux polymbres des augmentations rapides de viscosité de très faibles taux d'addition de l'agent de réticulation, bas qu'une partie pour le sodium et aussi bas que 0/5 partie pour le te Surtun 8920zinc; le zinc induisant une augmentation de la viscosité plus rapide que le sodium. Pour des taux d'agent de réticulation plus élevés, la viscosité a augmenté d un point tel que le polymère ne 
 EMI20.3 
 pouvait plus etre efficacement trotte, comme cela est montre par Je faible indice de fluidité. Ces compositions ne pouvaient etre ni par injection de façon satisfaisante. 



  R la difference des polymères indiiduets des mélunges et d'un   copolymere   d'éthylène-acide acrylique neutralisé par un ion métallique peuvent être réticulés dunamiquement avec des composés époxy polyfonctionnels pour produire un élastomère thermoplastique ayant de bonnes propriétés physiques et d'excellentes caractéristiques de traitement. 

 <Desc/Clms Page number 21> 

 Exemple 7 
 EMI21.1 
 Dans cet exeapte, du    t'etostoaere} < HBR utiiise etoitKrynac   231 commercialisé par Polysar, Ltd., qui avait environ 7% de monomère carboxylé et un taux de monomère acrylonitrile dans la gamme de   30-331.   Ce XNBR est montre dans l'échantillon 28.

   On a 
 EMI21.2 
 évalué un autre XHBR, le HK 775 de Goodyeorl qui contenait aussi enuiron 7% de monomère   carboxylé (échantillon 29), mais avait   une teneur en monomère acrylonitrile d'envirn 28%. L'ionomère était le Surlyn 8920 (déjà décrit). Les résultats sont   illustres daas   le tableau VII ci-après. 



   Ces mélanges ont été préparés selon les procedures données pour l'exemple 2. 



   TableauVII 
 EMI21.3 
 
<tb> 
<tb> Echantillon <SEP> Parties <SEP> Module <SEP> Traction <SEP> Rllong. <SEP> Dureté <SEP> Déchirure
<tb> Ho <SEP> 8. <SEP> en <SEP> à <SEP> 50% <SEP> Shore <SEP> R <SEP> initiale
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (PSI) <SEP> (PSI) <SEP> Browm
<tb> 103.N/m2 <SEP> 103.N/m2 <SEP> % <SEP> (lbs) <SEP> kg
<tb> 28 <SEP> Krynac-231 <SEP> 60 <SEP> (530) <SEP> (1190) <SEP> (52)
<tb> Sur) <SEP> yn <SEP> 8920 <SEP> 40 <SEP> 3710 <SEP> 8330 <SEP> 485 <SEP> 86 <SEP> 23,6
<tb> Avec <SEP> époxy <SEP> 2 <SEP> (920) <SEP> (1890) <SEP> (75)
<tb> 6440 <SEP> 13230 <SEP> 325 <SEP> 89 <SEP> 33, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> 29 <SEP> XX <SEP> 775 <SEP> 60 <SEP> (570) <SEP> (685) <SEP> (36)
<tb> Surly <SEP> 8920 <SEP> 40 <SEP> 3990 <SEP> 1795 <SEP> 299 <SEP> 67 <SEP> 163,
<tb> Avec <SEP> epoxy <SEP> 2 <SEP> (740) <SEP> (2100) <SEP> (76)

  
<tb> 5180 <SEP> 14700 <SEP> 340 <SEP> 89 <SEP> 34,4
<tb> 
 Exemple 8
Cet exemple montre que de charges, des antloxydants et des aldes au traitement peuvent être ajoutés au mélange rétlculé dynamiquement pour améliorer le traitement, augmenter la rigidité et   10   durete ou abaisser les couts. Le XNBR utilise était le 
 EMI21.4 
 Krynac 211 (décrit plus haut). L'ionomere utilisé était le Surlyn 

 <Desc/Clms Page number 22> 

 8920, décrit plus haut, 1'agent de réticulation époxy utilisé était le Paraplex G-62. Tous ont été utilisés dans les quantités indiquges dans le tableau VIII ci-dessous. L'échantillon ci-après a   été   préparé selon la procédure suivante. Le copolymère XNBR et 
 EMI22.1 
 l'ionombre 8920 ont ete sur un laminoir de laboratoire à 150-155OC.

   Après le mélange initial, FEF Black, et l'Rgerite 
Surlyn(di-ss-naphtyl-p-phénylènediamine) ont été ajoutés, suivis du Paraplex G-62 (époxy). Rprès addition de toutes ces matières, le 
 EMI22.2 
 brogage a été poursuivi pendant cinq minutes 8 une température de laminoir de   150-155OC   jusqu'à achèvement de la réticulation dynamique. Le tableau VIII ci-dessous montre les quantités de chaque composant et les résultats des essais conduits sur cet échantillon. 
 EMI22.3 
 



  Tableau U) 
 EMI22.4 
 
<tb> 
<tb> nEchantillon <SEP> Parties <SEP> Module <SEP> Traction <SEP> rllong. <SEP> Dureté <SEP> Déchirure
<tb> No <SEP> & <SEP> en <SEP> a <SEP> 50X <SEP> Share <SEP> R <SEP> initiale
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (PSI) <SEP> (PSI) <SEP> Brown
<tb> 103.N/m2 <SEP> H/m2 <SEP> % <SEP> (lbs) <SEP> kg
<tb> 30 <SEP> XNBR <SEP> 60
<tb> lonomère <SEP> 40 <SEP> 
<tb> Epoxy <SEP> 2
<tb> Rgerlte
<tb> Superlite <SEP> 1
<tb> Carbooax <SEP> 2 <SEP> (1390) <SEP> (2220) <SEP> (85)
<tb> FEF <SEP> Block <SEP> 15 <SEP> 9730 <SEP> 15540 <SEP> 175 <SEP> 91 <SEP> 38,6
<tb> 
 
 EMI22.5 
 Exemple 9 Cet exemple montre une méthode préférée pour préparer )'6) entton. thode e dans cet exemple aboutlt d des élastomères thermoplastlques r6t narniquement ont des caractéristiques de traltement 

 <Desc/Clms Page number 23> 

 
 EMI23.1 
 et des proprietes siques uniformes.

   



  Des echantillons du tableau IX suivant ont été de t'agent de réticulation, un cooutchouc naturel époxydé (époxy dans le tableau IX ci-apres) sur un    astom6re thermoptasttque de t'inlaminoir mélangeur   de laboratoire à froid avec le XHBR. Le mélange a été ensuite mélangé à l'état fondu avec l'ionomère à 120 C. 



  Après mélange uniforme du mélange, la température a été élevée à 147-156 C et le laminage poursuivi pendant cinq minutes, pour induire une réticulation plus rapide. L'élastomère thermoplastique produit   était   facilement traité sur un   Equipement classique   de traitement de matières thermoplastiques. Le tableau IX ci-dessous donne les résultats d'essai des échantillons préparés selon la procédure ci-dessus. L'addition d'oxyde de zinc pour augmenter la teneur globale en tun de la composition ne fournit que de faibles augmentation du module et réduction de l'allongement. Des 
 EMI23.2 
 variations de la résistance à la etre dans les de l'erreur expérimentale. 



  Tableau 
 EMI23.3 
 
<tb> 
<tb> tractEchantillon <SEP> Parties <SEP> Module <SEP> Traction <SEP> Rllongement <SEP> Dureté
<tb> Ho <SEP> & <SEP> en <SEP> à <SEP> 50% <SEP> à <SEP> la <SEP> rupture <SEP> Shore <SEP> R
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (PSI) <SEP> (PSI)
<tb> 103. <SEP> N/m2 <SEP> 103.N/m2 <SEP> %
<tb> 31 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 55
<tb> Surlyn <SEP> 6920 <SEP> 35 <SEP> (704) <SEP> (2325)
<tb> Epoxy <SEP> 10 <SEP> 4928 <SEP> 16275 <SEP> 352 <SEP> 88
<tb> 32 <SEP> Krunac <SEP> 211 <SEP> 55
<tb> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 35
<tb> Epoxy <SEP> 10 <SEP> (812) <SEP> (2259)
<tb> ZnO <SEP> 5 <SEP> 5681 <SEP> 15813 <SEP> 320 <SEP> 67
<tb> 33 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 50
<tb> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 35 <SEP> (870) <SEP> (2003)
<tb> Epoxy <SEP> 15 <SEP> 6090 <SEP> 14021 <SEP> 196 <SEP> 88
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 24> 

 
 EMI24.1 
 lableau IX (suite)

   
 EMI24.2 
 
<tb> 
<tb> 34 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 50 <SEP> 
<tb> Surlyn <SEP> 6920 <SEP> 35
<tb> Epoxy <SEP> 15 <SEP> (906) <SEP> (2484) <SEP> 
<tb> ZnO <SEP> 5 <SEP> 6342 <SEP> 17366 <SEP> 273 <SEP> 90
<tb> 35 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 45
<tb> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 35 <SEP> (812) <SEP> (2492)
<tb> Epoxy <SEP> 20 <SEP> 5681 <SEP> 17441 <SEP> 307 <SEP> 90 <SEP> 
<tb> 36 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 45
<tb> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 35
<tb> Epoxy <SEP> 20 <SEP> (874) <SEP> (2413)
<tb> ZnO <SEP> 5 <SEP> 6118 <SEP> 16891 <SEP> 290 <SEP> 90
<tb> 37 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 60
<tb> Surin <SEP> 9020 <SEP> 40 <SEP> 
<tb> Epoxy <SEP> 3 <SEP> (550) <SEP> (1384)
<tb> ZnO <SEP> 5 <SEP> 3650 <SEP> 9688 <SEP> 463 <SEP> 82
<tb> 38 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 60
<tb> Surlyn <SEP> 9020 <SEP> 40
<tb> Epoxy <SEP> 5 <SEP> (555) <SEP> (1460)

  
<tb> 2n0 <SEP> 5 <SEP> 3885 <SEP> 10220 <SEP> 446 <SEP> 82
<tb> 
 
 EMI24.3 
 Le Krynac 211 était fetostooere de but adiène-acrylonitrile carboxyié (XNBR de l'exemple 2)   (9X   de monomère carboxylé et   environ 25-29%   de monomère acrylonitrile). 
 EMI24.4 
 Le Surlyn 8920 d'ethylène-aclde (de t'exemple 2) et le Surlyn 9020 stalt t'ionomere de zinc. L'epoxy, un caoutchoux naturel etait t'tonomere sodtque d'un copotgmene(EHR-50) contenait environ   50X   en moles d'époxydation des doubles liaisons. L'époxydation a été montrée comme étant aléatoire. 



  Exemple 10
Les compositions ont été mélangées selon la procédure des échantillons 7-10 de j'exemple   2J   sauf ques les trois polymères ont été mélangés à l'état fondu avant l'addition de l'agent de réticulation époxy, le Paraplex G-62, Rprès addition du Paraplex 6-62, le laminage a été poursuivi à une température de 

 <Desc/Clms Page number 25> 

 mélange de 150-155 C pendant cinq minutes pour achever   10   
 EMI25.1 
 réticulation dynamique. Les résultats sont illustrés dans le tableau X ci-après. 



   De l'Elvax (marque déposée) 360, un copolymère d'éthylène-acétate de vinyle, (contenant environ 25% d'acétate de vinyle) a été ajouté en tant que plastifiant solide ou agent de 
 EMI25.2 
 modification et il a effectiuement sans limiter séuèrement l'allongement, la résistance à la troction et la résistance à la déchirure. L'E 360 (une résine thermoplastique non-reactte) ne se réticule pas dynamiquement et réduit le aodule et o dureténe pénétre pas dans la structure ionique de élastomère. 



   Tableau 9 
 EMI25.3 
 
<tb> 
<tb> Krynac <SEP> 211 <SEP> 60 <SEP> 60 <SEP> 50
<tb> Surin <SEP> 8920 <SEP> 30 <SEP> 25 <SEP> 35
<tb> Elvax <SEP> 360 <SEP> 10 <SEP> 15 <SEP> 15
<tb> Paraplex <SEP> G-62 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 2,5
<tb> Module <SEP> 8 <SEP> 50%, <SEP> (PSI) <SEP> (610) <SEP> (515) <SEP> (745)
<tb> 103N/m2 <SEP> 1270 <SEP> 3605 <SEP> 5215
<tb> Traction, <SEP> (PSI) <SEP> (1780) <SEP> (1500) <SEP> (2080)
<tb> 103N/m2 <SEP> 12160 <SEP> 10500 <SEP> 14560 <SEP> 
<tb> Rllongement, <SEP> % <SEP> 280 <SEP> 280 <SEP> 330
<tb> Dureté, <SEP> Shore <SEP> A <SEP> 83 <SEP> 80 <SEP> 87
<tb> Oéchirure <SEP> Brown, <SEP> initiate, <SEP> (Ibs) <SEP> (47) <SEP> (52) <SEP> (60)
<tb> kg <SEP> 21,3 <SEP> 23,6 <SEP> 27,2
<tb> 
 Exemple 12
Dans cet exemple, l'élastomère, le Krynac   211   et   l'ionomère, le Surt n 8920,

     ont   ete metanges   de façon homogène selon les quantités indiquées dans le tableau XI ci-après à une 

 <Desc/Clms Page number 26> 

 
 EMI26.1 
 temperature de 120-130oC. L'agent de réticulation été ajoute portée à 155OC, puis le melange malaxe pendant 5 minutes supplémentaires tandis qu'apparaissait la l'élastomère 
Cet exemple montre que cette invention n'est pas limitée   ä   l'activité réticulant d'un quelconque époxy polyfonctionnel particulier et met en évidence le fait qu'un composé epoxy polyfonctionnel miscible quelconque peut   Etre   utitisé en tant qu'agent de réticulation dynamique.

   Des concentrations requises pour produire les caractéristiques de traitement et les propriétés physiques désirées chez l'élastomère thermoplastique résultant, vont dépendre de la structure moléculaire et de la teneur en oxirane globale. La teneur en oxirane de t'agent de réticulation époxy polyfonctionnel est de 
 EMI26.2 
 préférence entre 5 et 15X en poids. Les composés époxy suivants ont été évalués. 



  Code Dénomination commerciale Hom chimique Fabricant R. Drapex 10. de lin époxydée (Rrgus) B. Dropex 4," '-octyl C. Epon 828 Ether diglgcidglique du bisphénol R (5hell) D. Rraldite EPN 1138 Ether polyglycidylique de (Ciba-Geigy) nouolaque de phénol-formaldéhyde E. Aroldite -époxycyclohexylmethyl- (3-époxy) F. Epon 1031 Tétraglycidoxy tétraphénylethone (Shell) 

 <Desc/Clms Page number 27> 

 
 EMI27.1 
 G.

   EPI Rex 5163 Ether diglycidylique de tétro- (Celanese) bromo bisphénol R   H.   Rraldite dite RD1 Ether glycidylique de n-butyle (Ciba-Geigy)
Tableau XI 
 EMI27.2 
 
<tb> 
<tb> Echantillon <SEP> Parties <SEP> Module <SEP> Traction <SEP> Rllong. <SEP> Dureté <SEP> Déchirure
<tb> No <SEP> & <SEP> en <SEP> à <SEP> 50% <SEP> Shore <SEP> R <SEP> initiale
<tb> Composants <SEP> poids <SEP> (Pi <SEP> I) <SEP> (PSI) <SEP> Brown
<tb> 103.N/m2 <SEP> 103.N/m2 <SEP> % <SEP> (lbs) <SEP> kg
<tb> 10 <SEP> Krynac <SEP> 211 <SEP> 60 <SEP> (670) <SEP> (1880) <SEP> (59)
<tb> Surlyn <SEP> 8920 <SEP> 40 <SEP> 4690 <SEP> 13160 <SEP> 445 <SEP> 86 <SEP> 26,7
<tb> 11 <SEP> Avec <SEP> Epoxy <SEP> A <SEP> 2 <SEP> (900) <SEP> (2360) <SEP> (89)
<tb> 6300 <SEP> 16520 <SEP> 300 <SEP> 89 <SEP> 40, <SEP> 3
<tb> 42 <SEP> Epoxy <SEP> B <SEP> 2 <SEP> (600) <SEP> (1630) <SEP> (63)

  
<tb> 4200 <SEP> 11410 <SEP> 300 <SEP> 87 <SEP> 28,5
<tb> 43 <SEP> Epoxy <SEP> C <SEP> 2 <SEP> (915) <SEP> (2160) <SEP> (66)
<tb> 6405 <SEP> 15120 <SEP> 290 <SEP> 90 <SEP> 29, <SEP> 9
<tb> 44 <SEP> Epoxu <SEP> C <SEP> 5 <SEP> (1220) <SEP> (2410) <SEP> (70)
<tb> 6510 <SEP> 16870 <SEP> 200 <SEP> 90 <SEP> 31, <SEP> 7 <SEP> 
<tb> 45 <SEP> Epoxy <SEP> 0 <SEP> 2 <SEP> (780) <SEP> (1700) <SEP> (57)
<tb> 5880 <SEP> 11900 <SEP> 235 <SEP> 89 <SEP> 25,8
<tb> 46 <SEP> Epaxy <SEP> F <SEP> 2 <SEP> (740) <SEP> (1780) <SEP> (44) <SEP> 
<tb> 5180 <SEP> 12460 <SEP> 265 <SEP> 68 <SEP> 19, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> 47 <SEP> Epoxy <SEP> F <SEP> 4 <SEP> (870) <SEP> (1970) <SEP> (49) <SEP> 
<tb> 6090 <SEP> 17790 <SEP> 195 <SEP> 90 <SEP> 22, <SEP> 2 <SEP> 
<tb> 48 <SEP> Epoxy <SEP> G <SEP> 2 <SEP> (700) <SEP> (1320) <SEP> (43) <SEP> 
<tb> 4900 <SEP> 9210 <SEP> 250 <SEP> 90 <SEP> 19,

   <SEP> 5
<tb> 19 <SEP> Epoxy <SEP> 6 <SEP> 4 <SEP> (840) <SEP> (1120) <SEP> (50)
<tb> 5880 <SEP> 9940 <SEP> 185 <SEP> 90 <SEP> 22, <SEP> 6
<tb> 50 <SEP> Epoxy <SEP> H <SEP> 2 <SEP> (575) <SEP> (1230) <SEP> (37)
<tb> 1025 <SEP> 6610 <SEP> 380 <SEP> 85 <SEP> 16, <SEP> 7
<tb> 
 
 EMI27.3 
 est indiquée par l'augmentation du module, de la dureté et de la résistance à la déchirure et par une réduction de l'allongement. Des agents augmenteroient aussi 

 <Desc/Clms Page number 28> 

 
 EMI28.1 
 de n-butyle, une molécule époxy monofonctionnelle pas d'effet sur la réticulation. 11 exerce plutôt un effet plastifiant et il réduit le module, et 10 résistance à la déchirure.

Claims (14)

  1. La- rREVENDICATIONS 1. Elastomère thermoplastique comprenant un mélange réticulé dynamiquement de (a) un élastomère de butadi- ène-acrylonitrile carboxyle et (b) un copolymère d'é- thylene-acide acrylique qui a été au moins partielle- ment neutralisé avec des ions métalliques, caractérisé en ce que (a) et (b) ont été réticulés dynamiquement avec un agent de réticulation epoxy polyfonctionnel.
  2. 2. Composition suivant la revendication 1, caracteri- sée en ce que 1'ion métallique est présent en une quantité minimum de 0, 5 partie PcP.
  3. 3. Composition suivant la revendication 2, caractéri- see en ce que l'ion métallique est choisi parmi les métaux des groupes I et II du Tableau Périodique.
  4. 4. Composition suivant les revendications 1 à 3, caractérisée en ce que l'élastomère de butadiène-acrylonitrile carboxylé est présent en une quantité dans la gamme d'environ 10 à environ 90 parties en poids, et en ce que le copolymere d'ethylene-acide acrylique est présent en une quantité dans la gamme d'environ 90 ä environ 10 parties en poids.
  5. 5. Composition suivant les revendications 1 ä 4, ca- racterisee en ce que l'agent de réticulation epoxy est présent en une quantité suffisante pour fournir un minimum de 0, 010 partie d'oxygène d'oxirane PcP.
  6. 6. Elastomere thermoplastique suivant la revendication 2, caractérisé en ce que l'agent de réticulation epoxy polyfonctionnel est choisi dans le groupe comprenant : une huile de soja époxydée, une huile de lin époxydée, <Desc/Clms Page number 30> EMI30.1 une huile de tall oil époxydée ou un caoutchouc naturel époxydé.
  7. 7. Elastomère thermoplastique suivant l'une des revendications l a 6, caractérisé en ce que la teneur en monomere carboxyle de l'élastomère (a) est dans la EMI30.2 gamme d'environ 2, environ 15 % en poids de l'élastomère.
  8. 8. Elastomere thermoplastique suivant l'une des reven- 5 ädications 1 ä 5 ou 7, caractérisé en ce que l'agent de réticulation époxy est choisi dans le groupe compre- nant : un éther glycidylique d'alcoyle époxydé, un ether polyglycidylique époxydé du phenol, des éthers glycidyliques époxydés de composes aromatiques, un époxy cycloalcoyle carboxylate, des ethers glycidyliques époxydés de polyols aliphatiques, des résines thioglycidyliques époxydées, des esters glycidyliques, des polybutadiènes époxydés, des polyesters insaturés époxydés.
  9. 9. Elastomère thermoplastique suivant la revendication 4, caractérisé en ce que les ions métalliques sont presents en une quantité minimum de 0, 5 partie PcP.
  10. 10. Composition suivant l'une des revendications 1 ä 9, caractérisée en ce qu'elle contient aussi une charge, un antioxydant, un pigment et un plastifiant.
  11. 11. Elastomere thermoplastique suivant l'une des revendications 1 ä 10, caractérisé en ce qu'il est préparé par mélange ä moins de 130 C d'un mélange homogène de l'elastomere de butadiène-acrylonitrile carboxylé, de l'agent de reticulation epoxy et d'un copolymère d'ethylene-acide acrylique, par augmentation de la <Desc/Clms Page number 31> température à plus de 135 C et melange pendant un temps suffisant pour permettre une réticulation dynamique, et ensuite par mélange avec un sel métalli- que pour former un produit homogène.
  12. 12.'Elastomere thermoplastique suivant l'une des revendications 1 ä 10, caractérisé en ce qu'il est préparé par melange d'un mélange homogène de (a) l'élastomère, l'agent de reticulation époxy polyfonctionnel, et de (b) le copolymère partiellement neutralise d'ethylene-acide acrylique, ä une temperature dans la gamme d'environ 110 ä environ 130 C et ensuite par elevation de la température au-delà de 135 C et par mélange pendant un temps suffisant pour permettre une réticulation dynamique.
  13. 13. Composition suivant l'une des revendications 1 ä 7, caractérisée en ce que l'agent de reticulation epo- xy polyfonctionnel est choisi dans le groupe comprenant : une huile de soja époxydée, une huile de lin epoxydee,. une huile de tall oil époxyde, un caoutchouc naturel époxydé, un éther glycidylique d'alcoyle époxydé, un ether polyglycidylique époxydé du phenol, des éthers glycidyliques époxydés de composés aromatiques, un époxy cycloalcoyle carboxylate, des éthers glycidyliques époxydés de polyols aliphatiques, des résines thioglycidyliques epoxydees, des esters EMI31.1 glycidyliques, des polybutadiens époxydes et des polyesters insatures époxydés.
  14. 14. Composition suivant l'une des revendications 1 ä 13, caractérisée en ce qu'elle contient aussi une resine thermoplastique non-réactive.
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