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"Procédé de préparation d'hydrogène par fractionnement des gaz de frours à coke --------------
Le demandeur a déjà proposé un procédé permettant de récu- pérer la fraction méthane formée lors de la liquéfaction de gaz de fours à coke, en faisant passer cette fraction méthane sur du coke chauffé à haute température, pour former de l'hydrogène.
De cette façon on peut rétablir à nouveau sensiblement la même quantité d'hydrogène que celle contenue dans les gaz de fours à coke.
Le demandeur a constaté que l'on peut en outre récupérer cette fraction de façon beaucoup plus avantageuse, en la décom- posant en acide carbonique et hydrogène sous l'action de la vapeur d'eau et de l'oxygène, ou de l'un de ces gaz. - C'est ainsi par exemple que le méthane réagit avec l'oxygène suivant l'équa- tion : 4 2
2 OH + 0 = 200 + 4 H et, avec la vapeur d'eau, suivant l'équation :
4 2 2
EMI1.1
OH + H 0 = 00 + H
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Le gaz qui se forme tout d'abord en vertu de ces deux réac- tions, et qui se compose principalement d'hydrogène et d'oxyde de carbone accompagnés de petites quantités d'acide carbonique, su- bit un complément de décomposition par réaction avec une nouvel- le quantité de vapeur d'eau, grâce auquel on obtient une nouvelle quantité d'hydrogène par transformation d'oxyde de carbone con- formément a l'équation :
2 2 2
00 + H 0 = 00 + H
De cette manière on a pu préparer, à l'aide d'une partie de méthane, respectivement 9 et 4 parties d'hydrogène. Le mélange gazeux, contenant de l'acide carbonique et de l'hydrogène, est, de façon connue, débarrassé de l'acide carbonique par lavage à l'eau sous pression et épuration complémentaire.
Le gaz ayant subi ce traitement préliminaire est débarrassé de l'eau, avantageusement par refroidissement à des températures d'environ.-?'0 0', et ensuite décomposé en ses constituants par un refroidissement supplémentaire, avantageusement par refroidisse- ment indirect à l'aide d'azote liquide ou par la vaporisation des constituants gazeux du gaz même.
Le mélange gazeux ainsi obtenu est débarrassé, en majeure partie, de ses dernières impuretés telles que le méthane, l'oxygène et l'oxyde de carbone =- par un lavage direct à l'aide d'azote liquéfié, avatageusement sous pression. On remarque toutefois qu'une partie de l'azote liquide quitte la réaction par évaporation avec l'hydrogène. '
Le demandeur a constaté, qu'il était avantageux d'utiliser cette particularité en vue de la synthèse de l'ammoniaque, c'est- à-dire de choisir la température de l'azote liquide à utiliser et la-pression du gaz,de telle manière qu'il ne s'évapore et ne passe avec l'hydrogène que la quantité voulue d'azote pour que le mélange contienne 1 partie d'azote et 3 parties d'hydrogène.
Ce mélange peut alors être directement employé pour la synthèse @ de l'ammoniaque.
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"Process for preparing hydrogen by fractionation of coke oven gases --------------
The applicant has already proposed a process making it possible to recover the methane fraction formed during the liquefaction of coke oven gas, by passing this methane fraction over coke heated to high temperature, to form hydrogen.
In this way, it is possible to reestablish again substantially the same quantity of hydrogen as that contained in the coke oven gases.
The applicant has found that this fraction can also be recovered in a much more advantageous manner, by decomposing it into carbonic acid and hydrogen under the action of water vapor and oxygen, or of oxygen. one of these gases. - For example, methane reacts with oxygen according to the equation: 4 2
2 OH + 0 = 200 + 4 H and, with water vapor, according to the equation:
4 2 2
EMI1.1
OH + H 0 = 00 + H
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The gas which is first formed by virtue of these two reactions, and which consists chiefly of hydrogen and carbon monoxide, accompanied by small quantities of carbonic acid, undergoes further decomposition by reaction with a new quantity of water vapor, thanks to which we obtain a new quantity of hydrogen by transformation of carbon monoxide according to the equation:
2 2 2
00 + H 0 = 00 + H
In this way, it was possible to prepare, using one part of methane, respectively 9 and 4 parts of hydrogen. The gas mixture, containing carbonic acid and hydrogen, is, in a known manner, freed from carbonic acid by washing with water under pressure and additional purification.
The gas which has undergone this preliminary treatment is freed of water, advantageously by cooling to temperatures of about 0 ° C., and then decomposed into its constituents by further cooling, advantageously by indirect cooling at 0 ° C. 'using liquid nitrogen or by vaporizing the gaseous constituents of the gas itself.
The gas mixture thus obtained is freed, for the most part, of its last impurities such as methane, oxygen and carbon monoxide = - by direct washing with liquefied nitrogen, advantageously under pressure. Note, however, that part of the liquid nitrogen leaves the reaction by evaporation with hydrogen. '
The applicant has found that it was advantageous to use this feature for the synthesis of ammonia, that is to say to choose the temperature of the liquid nitrogen to be used and the pressure of the gas, in such a way that only the desired quantity of nitrogen evaporates and passes with the hydrogen so that the mixture contains 1 part of nitrogen and 3 parts of hydrogen.
This mixture can then be used directly for the synthesis of ammonia.