BE441330A - - Google Patents

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BE441330A
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  • Electrolytic Production Of Metals (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



    BREVET D'INVENTION.    



    PERFECTIONNEMENTS   AU   RAFFINAGE   DU PLOMB. 



   La présente invention est relative au raffinage électroly- tique du plomb et s'applique plus particulièrement au plomb con- tenant du bismuth, or et argent, de manière à produire d'un côté un plomb doux de haute qualité dépourvu d'impuretés,et d'un autre côté un résidu riche en bismuth, or et argent. 



     Jusqu'à   présent, du fluosilicate de plomb a été employé principalement comme electrolyte dans le raffinage électrolytique du plomb, et l'objet de la présente invention est de fournir une méthode perfectionnée dans laquelle on emploie un électrolyte donnant de bons précipités, dont la régénération soit facile, qui soient stables, bon marché et non corrosifs de l'acier et/ou du fer. 



   La méthode de raffinage du plomb suivant la présente inven tion consiste à raffiner préalablement par voie sèche le métal impur de base par des méthodes connues de manière à enlever des quantités appropriées de cuivre, étain, antimoine et arsenic pré- sentes, à raffiner électrolytiquement le plomb purifié ainsi obtenu, à employer comme électrolyte une solution alcaline   aqueuse   d'un composé bivalent de plomb , par exemple du monoxyde de plomb, avec addition à l'électrolyte de glycérine ou autre agent augmen- tant la solubilité et non influencé de manière appréciable par 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 l'électrolyse, en vue d'augmenter la solubilité du composé de plomba 
D'autres traits caractéristiques de l'invention seront décrits ci-après et revendiqués dans les revendications. 



   Lorsqu'on enlève le bismuth du plomb il est surtout dési- rable que le bismuth soit récupéré sous une forme aussi concen- trée que possible et qu'il ne soit pas associé à certaines autres substances qui rendent coûteuses son extraction et sa purification 
Pour cette raison en réalisant la présente invention le métal de base contenant le bismuth est soumis à un raffinage pré- liminaire par voie sèche, qui peut être effectué par un des pro- cédés bien connus aux techniciens du raffinage du plomb afin d'enlever le cuivre, l'étain, l'antimoine et l'arsenic autant qu'il est possible de le faire   économiquement;   par exemple, l'é- tain et l'arsenic peuvent être facilement réduits jusqu'à des traces et le cuivre et l'antimoine à moins de 0,02 %.

   Il n'est cependant pas nécessaire d'enlever ces impuretés aussi loin que cela, mais il peut être préférable de le faire, car pendant l'é- lectrolyse subséquente du métal raffiné par voie sèche, ces impu- retés restent entièrement ou pour la plus grande partie, avec le bismuth, l'or et l'argent et tendent ainsi à rendre plus coû- teuse la récupération collective de ces métaux et leur séparation En partie,   l'étein,   l'antimoine et l'arsenic peuvent être dissous pendant l'électrolyse et être enlevés de l'électrolyte comme il sera expliqué ci-dessous. L'électrolyte est ainsi maintenu suffi- samment débarrassé de substances qui pourraient être déposées en même temps que le plomb au voltage employé, afin d'assurer l'ob- tention d'une cathode en plomb pur. 



   Le métal de base raffiné par voie sèche est alors soumis à l'électrolyse,. Dans ce but il est coulé en plaques de toutes forme et épaisseur appropriées pour servir d'anodes. 



   Le plomb est précipité pendant l'électrolyse sur des 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 cathodes consistant en plomb pur ou sur des feuilles d'acier de dimensions appropriées. 



   Un trait caractéristique de la présente invention consiste -dans l'emploi comme électrolyte d'une solution alcaline aqueuse d'un composé bivalent de plomb de concentration appropriée, par exemple une solution de monoxyde de plomb. D'autres composés de plomb pouvant être employés sont le carbonate de plomb et le sulfate de plomb. 



   L'électrolyte peut consister en une solution aqueuse de soude caustique ou de potasse caustique, dans laquelle le monoxy- de de plomb est dissous, et en préparant cette solution on ajoute de la glycérine ou autre agent augmentant la solubilité, afin d'augmenter la solubilité de l'oxyde de plomb. D'autres alcools   polyhydriques, tels que du glycol d'éthylène, peuvent être emon a trouvé que   ployés au lieu de glycérine, mais/cette dernière donne les meil- leurs résultats.   Il   est également possible d'augmenter la solu- bilité du composé de plomb en ajoutant à l'électrolyte des sels d'acide tartrique et autres acides similaires, et sous ce rapport on peut mentionner à titre d'exemple le sel de Rochelle.

   Il est désirable de faire entrer dans l'électrolyte une petite quantité d'un agent qui soit stable lorsqu'il est introduit dans l'élec- trolyte et qui assure la précipitation du plomb à la cathode sous une forme dense, cohérente. Suivant un autre trait caractéristi- que de l'invention, de la saponine et/ou de l'alizarine sont em- ployées dans ce but. La première substance est préférable pour les raisons suivantes: 
1  - les précipites restent denses même en présence de chlorures, de sorte que l'on peut employer de la glycérine brute pour prépa- rer l'électrolyte, ce qui signifie une économie considérable. 



   2 - la consommation de saponine par tonne de plomb précipité est négligeable. 



   3  - la saponine n'est pas précipitée si le liquide se refroidit en-dessous de la température de travail, alors qu'avec l'alizarine et autres substances analogues il y a une tendance de précipitation 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 de "lacs" de plomb. Avec l'alizarine cette précipitation a égale- ment lieu de manière lente aux températures de travail et produit une perte d'alizarine. 



   Les cuves d'électrolyse peuvent être faites en acier et être disposées de toute manière appropriée pourvu que des mesures soient prises pour assurer une circulation suffisante de l'élec- trolyse pour empêcher la stratification, qui se produit facile- ment dans toutes les électrolyses de plomb à cause de l'augmenta- tion rapide du poids spécifique avec l'augmentation de la teneur en plomb. 



   Il n'est pas désirable de recouvrir la surface de l'élec- trolyte dans les cuves de précipitation avec de l'huile ou de la graisse pour éviter l'absorption du bioxyde de carbone de l'air par l'alcali ,caustique. Des traces d'huile laissées sur les élec- trodes déterminent une précipitation et corrosion inégales.   Aux   concentrations d'alcali et aux températures recommandées l'absorp- tion du bioxyde de carbone est lente. Le procédé n'est pas influ- encé par la présence de petites quantités de carbonates, sulfates et chlorures comme celles qui peuvent être introduites par les impuretés dans les qualités ordinaires de substances commerciales employées pour préparer la solution. En fait, la teneur en carbo- nate de l'électrolyte peut être maintenue assez élevée. 



   Suivant un autre trait caractéristique de l'invention, une partie de l'électrolyte est traitée pendant sa circulation avec de la chaux pour recaustifier l'électrolyte et pour précipiter tout étain, antimoine ou arsenic présents, l'électrolyte purifié étant retourné dans le circuit. 



   En effectuant cette épuration, des parties de l'électro- lyte doivent être retirées du circuit principal, chauffées à 80 C et agitées avec de la chaux hydratée. Cela recaustifie le liquide et précipite les composés d'étain, d'antimoine et d'arsenic en 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 maintenant ainsi la pureté du liquide. On   recommande   de maintenir de cette manière la teneur en bioxyde de carbone du liquide vers ou en-dessous de 10 lbs. par 100 gallons. L'opération avec bonne agitation prend environ une demi-heure. La chaux épuisée est filtrée facilement et lavée. 



   L'électrolyte peut être employé à la température ambiante ou peut être chauffé et employé de manière appropriée à des tem- pératures jusqu'à environ 55  C car des températures plus élevées permettent l'emploi de densités de courant plus fortes. 



   Afin d'assurer des précipités purs et d'empêcher la passi- vation des anodes, il est nécessaire de maintenir bas le voltage de chaque cellule électrolytique, par exemple de 0,2 à 0,5 volt. 



  Ces conditions peuvent être maintenues en travaillant à la densi- té de courant appropriée qui variera suivant: 
1) la température employée. 



   2) la teneur en impuretés dans le métal d'anode. 



   3) qu'on désire obtenir une boue qui dépose. 



   4) qu'on désire avoir une boue adhérente car dans ce   cs   les dites conditions varieront suivant les intervalles entre les en- lèvements successifs des boues. 



   5) le degré de concentration du bismuth, or et argent qu'on désire avoir dans les boues. 



   Plus les impuretés dans le métal d'anode sont basses et plus la température est élevée, plus la tendance à la production de boue qui dépose sera grande. Plus la densité de courant sera grande, plus il y aura du plomb dans la boue. 



   Il est évident que le procédé peut être ainsi employé de diverses manières pour s'adapter à diverses conditions, mais on préfère travailler avec une boue adhérente qui est enlevée pério- diquement, par exemple toutes les 24 ou 48 heures, en passant les anodes entre des brosses rotatives ou fixes ou entre des grattoirs de toute construction appropriée. Par cette méthode on évite la vidange des cuves, les précipités ne sont pus contaminés par les 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 boues qui déposent, fortement concentrées et les boues très pré- cieuses sont recueillies facilement. Des grattoirs en caoutchouc ou des scrubbers montés sur acier peuvent être employés dans ce but.

   Un avantage particulier de cet-'électrolyte par rapport à l'électrolyte acide employé normalement   jusqufici   dans l'électro- lyse du plomb est que la disposition et construction de tout appa- reillage sont fortement facilitées, car on peut employer de l'a- cier et du fer sans crainte de corrosion. 



   Le plomb précipité peut être fondu dans des cuvettes ordi- naires en acier ou en fonte. L'emploi de fours à réverbère à hau-   te.température   n'est pas nécessaire car le plomb se précipite à l'état très pur et un nouveau raffinage par voie sèche pour élimi= ner l'étain, l'arsenic, etc. comme cela est nécessaire dans le procédé acide normal, n'est pas nécessaire ici. 



   Afin d'éviter l'oxydation pendant la fusion des précipités, on emploie des additions de poix ou de goudron de charbon. Certai nes graisses ou huiles animales ou végétales, telles que suif et huile de palme, peuvent aussi être employées mais étant donnée la température à laquelle le plomb fond, elles ont une tendance à brûler alors que la poix et le goudron peuvent être employés sans risque si on prend quelques précautions. On recommande la poix à cause de son prix et de la facilité de manipulation. Le plomb fondu des précipités est libéré de la petite quantité de scorie formée à une température de par exemple environ 380  C.

   Il est alors traité avec une petite quantité de soufre ou de fondant contenant du soufre ou un composé de soufre tel que du sulfate ammonique avec suffisamment de poix pour le recouvrir, et ce traitement élimine complètement toutes traces de métal alcalin qu'il peut encore contenir, et il est alors prêt à être coulé en lingots de la manière usuelle. 



    Premier   exemple -   L'électrolyte   employé suivant l'invention a été préparé en 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 dissolvant 102 1b. de soude caustique à 98 % dans par exemple 80 gallons d'eau, en lui ajoutant et en mélangeant 125 1b. de glycérine brute à 80   %. Une   nouvelle addition d'eau fut faite pour ramener la plus grande partie à 100 gallons et ce liquide fut percolé à 50  C à travers une couche de litharge en poudre d'une épaisseur d'environ 1/2 à 1 pouce jusqu'à contenir environ   30   1b. de plomb par   100   gallons. 1/2 1b. de saponine fut alors dissoute dans 1 à 2 gelions d'eau et cette saponine concentrée fut ajoutée lentement, en mélangeant continuellement, à l'élec- trolyte.

   La 'composition finale de l'électrolyte ainsi préparé était approximativement 
Soude caustique (libre et combinée) 100 1b. par 100 gallons 
Glycérine 100 1b. par 100 gallons 
Saponine   1/2   1b. par 100 gallons 
Plomb 30 1b. par 100 gallons 
On fit circuler l'électrolyte à travers une cascade de cellules de telle sorte que le liquide dans les cellules était changé deux fois par heure et ce liquide fut maintenu à une tempe rature d'environ 52  C. Les cellules étaient en acier, bien calor- fugées à l'extérieurLe courant de liquide se faisait x xxxxxxx le long des surfaces des électrodes du fond vers le haut. La température et la circulation furent maintenues en pompant le liquide à travers un calorificateur en acier. 



   La perte d'eau par évaporation se faisait au taux de 4 gal Ions par 100 pieds carrés de surface exposée par heure. La carbo- natation se faisait au taux de 0,4 1b. de bioxyde de carbone absorbé par 100 pieds carrés de surface par heure. Le liquide fut traité périodiquement avec de la chaux hydratée de qualité com- merciale en poudre, à 80  C dans un mélangeur. La chaux fut em- ployée dans la proportion de 56 1b. pour 400 gallons de liquide. 



  La chaux épuisée fut filtrée et lavée. Elle contenait normalement environ 80 % de carbonate et elle contenait encore usuellement: 
2 à 5 % d'étain, 
1 à   3   d'antimoine, 
0,1 à 0,3 %   d'arsenic.   

 <Desc/Clms Page number 9> 

 



  Le liquide contenait avant le traitement environ 11 1b. de bioxy- de de carbone par 100 gallons, et après le traitement 1 1b. de bioxyde de carbone par 100 gallons. Du liquide en quantité suffi- sante était ainsi caustifié pour maintenir le teneur en bioxyde de carbone de l'électrolyte vers environ 11 1b. par 100 gallons. l,e métal impur de base avait été raffiné par voie sèche par des méthodes connues jusqu'à contenir : 
0,   378   d'or et d'argent   1,134   de bismuth 
0,100 % d'antimoine des treces d'étain 
0,060 % de cuivre. 



   Il fut alors coulé en anodes de 1 pouce d'épaisseur dans des moules verticaux. 



   Les cathodes consistaient en feuilles de départ en plomb pur. 



   Le courant pendant l' électrolyse était maintenu à 6 ampè- res par pied carré de surface d'anode immergée telle que coulée. 



  Le voltage par cellule était d'environ 0,2 - 0,25 volts. 



   Les anodes étaient enlevées des cellules et la boue enle- vée toutes les 48 heures en grattent avec des grattoirs en caout- chouc sous un courant d'eau. Les anodes furent alors remises en place jusqu'à être corrodées jusqu'à environ 1/8e de pouce d'épais seur. Cela prit environ 15 jours. A la fin de cette période les précipités furent enlevés et les 'anodes épuisées furent nettoyées   @   et coulées à nouveau avec xx xxxx une nouvelle quantité de métal en nouvelles anodes. 



   Lesprécipités cathodiques qui étaient denses et cohérents furent lavés par immersion dans l'eau; on les laissa sécher et ensuite ils furent fondus lentement avec environ 1 % de poix, séparés de la scorie, et le métal fondu fut couvert à nouveau avec de la poix et avec addition de 1 lb. de sulfate ammonique par tonne de plomb. 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 



  Après l'avoir laissé au repos pendant 2 heures, le plomb fut immergé, environ 98 % du poids de la cathode étant immergés sous forme de lingots de plomb. 



   Les boues furent filtrées et lavées. Le gâteau de filtrage contenait environ 20 % d'humidité et 80 % de contenus métalliques qui donnaient à l'analyse : 
 EMI10.1 
 
<tb> Argent <SEP> et <SEP> or <SEP> 18,6 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Bismuth <SEP> 57,3 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Cuivre <SEP> 5,0 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Antimoine <SEP> 3,0 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Plomb <SEP> 16,0 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Le <SEP> plomb <SEP> raffiné <SEP> donnait <SEP> à <SEP> l'analyse:

  
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Or <SEP> et <SEP> argent <SEP> moins <SEP> que <SEP> 0,0004 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Bismuth <SEP> 0,019
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Antimoine <SEP> 0,003 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Arsenic <SEP> 0,0003 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Cuivre <SEP> 0,0008 <SEP> %
<tb> 
 Il était doux et d'une bonne qualité marchande. 



  Exemples   2,   3 et   4 ;   
En employant le même électrolyte et la même procédure excepté pour les points mentionnés ci-après, on a fait l'élec- trolyse des métaux impurs de base suivants dont les compositions étaient : 
 EMI10.2 
 
<tb> 4
<tb> 
<tb> Or <SEP> et <SEP> argent <SEP> 0,385 <SEP> % <SEP> 0,35 <SEP> % <SEP> 0,121 <SEP> %
<tb> 
 
 EMI10.3 
 Bismuth bzz C,8'7 lui, 0,31 % Cuivre 0,015 V;, 0,058 % 0,028 
 EMI10.4 
 
<tb> Les <SEP> densités <SEP> de <SEP> courant <SEP> employées <SEP> étaient <SEP> :

   <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 7,5 <SEP> 6,5 <SEP> 7,5 <SEP> ampères
<tb> 
<tb> 
<tb> par <SEP> pied <SEP> 
<tb> 
<tb> carré,
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Les <SEP> températures <SEP> de <SEP> l'électrolyte <SEP> employé <SEP> étaient <SEP> :
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> 3 <SEP> 4 <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 55  <SEP> C <SEP> 32  <SEP> C <SEP> 32  <SEP> C
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
Les intervalles entre les enlèvements successifs de houe étaient : 
 EMI11.1 
 
<tb> 2 <SEP> 3 <SEP> 4 <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 48 <SEP> h. <SEP> 24 <SEP> h. <SEP> 24 <SEP> h.
<tb> 
<tb> 
<tb> 



  Les <SEP> voltages <SEP> approximatifs <SEP> par <SEP> cellule <SEP> étaient <SEP> : <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 2 <SEP> 3 <SEP> 4
<tb> 
 
0,25 volts 0,35 volts 0,4 volts Les plombs raffinés donnaient à l'analyse : 
 EMI11.2 
 
<tb> 2 <SEP> 3 <SEP> 4
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Or <SEP> et <SEP> argent <SEP> 0,0004 <SEP> % <SEP> 0,0007 <SEP> % <SEP> 0,0005 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Bismuth <SEP> 0,013 <SEP> % <SEP> 0,009 <SEP> % <SEP> 0,007 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Antimoine <SEP> 0,003 <SEP> % <SEP> 0,0025 <SEP> % <SEP> 0,002 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Arsenic <SEP> 0,0003 <SEP> % <SEP> 0,0005 <SEP> % <SEP> 0,00025 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Cuivre <SEP> 0,0008 <SEP> % <SEP> 0,0008 <SEP> % <SEP> 0,0004 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
 Ils étaient tous doux et de bonne qualité marchande. 



  BOUES. 



   Les teneurs métalliques des boues donnaient à   l'analyse:   
 EMI11.3 
 
<tb> 2 <SEP> 3 <SEP> 4
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Or <SEP> et <SEP> argent <SEP> 22,5 <SEP> % <SEP> 23,8 <SEP> % <SEP> 18,7 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Bismuth <SEP> 62,5 <SEP> % <SEP> 60,7 <SEP> % <SEP> 59,1 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Cuivre <SEP> 0,8 <SEP> % <SEP> 5,3 <SEP> % <SEP> 6,2 <SEP> %
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Plomb <SEP> 12,0 <SEP> % <SEP> 8,1 <SEP> % <SEP> 14,5 <SEP> %
<tb> 
 
Il est à noter que le plomb obtenu par la présente méthode ne nécessite aucun autre raffinage par voie sèche et les boues métalliques obtenues sont facilement traitées pour la récupération du bismuth, or et argent. 



     REVENDICATIONS   ET   RZSUME.   

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. 1. Méthode de raffinage du plomb, consistant à raffiner au préala- ble par voie sèche le métal impur de base par des méthodes connues de manière à enlever des quantités appréciables du cuivre, étain, antimoine et arsenic présents, à raffiner électrolytiquement le plomb purifié ainsi obtenu, à employer comme électrolyte une solution alcaline diluée d'un composé divalent de plomb, par <Desc/Clms Page number 12> exemple du monoxyde de plomb, avec addition à l'électrolyte de glycérine ou autre agent analogue augmentant la solubilité et non influencé de-manière appréciable par l'électrolyse, en vue d'augmenter la solubilité du composé de plomb.
    2. Méthode de raffinage du plomb telle que revendiquée sous 1, dans laquelle un agent qui est stable dans l'électrolyte tel que de la saponine -et/ou de l'alizarine, est ajouté à l'électrolyte pour assurer la formation d'un précipité dense, cohérent, sur la cathode.
    3. Méthode de raffinage du plomb telle que revendiquée sous 1 ou 2, dans laquelle l'électrolyte est mis en circulation et pendant cette circulation une partie de l'électrolyte est traité avec de la chaux pour caustifier ae nouveau l'électrolyte et pour préci- piter tout étain, antimoine et arsenic présents, l'électrolyte purifié étant retourné dans le circuit.
    4. Méthode de raffinage du plomb, en substance comme décrit.
    5. Electrolyte pour le raffinage électrolytique du plomb compre- nant une solution alcaline d'un composé bivalent de plomb, par exemple de l'oxyde de plomb, et un agent augmentant la solubilité de l'oxyde de plomb, tel que de la glycérine ou autre alcool poly hydrique analogue, non affecté appréciablement par l'électrolyse.
    6. Electrolyte pour le raffinage électrolytique du plomb tel que revendiqué sous 5, auquel on a ajouté un agent stable dans l'éiec trolyte, tel que de la saponine et/ou de l'alizarine pour assurer la formation d'un précipité dense, cohérent de plomb sur la ca- EMI12.1 thode. - "".2... - --¯J/ -/ALf
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