BE452675A - - Google Patents

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BE452675A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C303/00Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides
    • C07C303/24Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of esters of sulfuric acids

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Procédé de préparation d'esters sulfuriques acides d'hydrocarbures à poids moléculaire . élevé. 



   Il est connu d'estérifier avec de l'acide sulfurique des oléfines à 8 atomes de carbone et plus sous forme de fractions convenables   d'hydrocarbures.,   qui renferment toujours des quantités relativement grandes d'hydrocarbures saturés ou paraffiniques, pour en obtenir des alcools ou des agents ou produits de lessivage. cause des conditions difficiles de dissolution et d'émulsionnement les oléffines transformées ne se laissent séparer que difficilement des paraffines non transformées. Cette séparation devient particu-. librement difficile lorsqu'on traite une matièrede départ qui ne renfer.ae que de faibles quantités d'oléfines. 



   En   outre,   l'estérification des oléfines avec de l'acide sulfurique est rendue difficile par le dégagement de chaleur produit dans cette réaction. Dans le cas d'un réglage insuffisant des conditions de   température   il se produit des réactions secondaires indési-   rables,  particulièrement des oxydations des résinifications, qui   'mettent en   question l'exploitation économique de ce procédé. 



   Pour éviter ces défauts on a déjà exécuté   l'estérifi-   cation avec application d'une réfrigération correspondante. Il en résulte cependant des difficultés qui sont dues aux propriétés physiques de l'acide sulfurioue employé. L'acide doitêtre utilisé sous forme de   HS04   à 96 jusqu'à 100%, A cette concentration l'acide sulfurique 'se solidifie déjà à environ 0 c, de sorte qu'il est impossible de descendre encore plus bas avec la réfrigération de l'acide. Par conséquent il se produit lors de l'introduction du mélange éthylénique préalablement réfrigéré dans l'acide, une réaction tumultueuse dans laquelle la température de réaction admissible est le plus souvent considérablement dépassée. 



   Il a été trouvé suivant la présente invention que ces difficultés ne se produisent pas lorsque l'acide sulfurique employé à la réaction est mélangé préalablement à des quantités suffisantes des hydrocarbures seturés ou paraffiniques qui sont restés de la réac-   tion précédente du même genre. Des mélanges de ce genre peuvent être réfrigérés, en agitant. énergiquement, jusqu'à -20 et au-dessous,   sans que l'acide se solidifie. Il se forme ainsi une bouillie ou pâte coulant   facilement.,   de l'espèce d'une émulsion, facilement maniable en procédé industriel. 



   Ce   mélange   réfrigéré à basse température d'hydrocarbures paraffiniques et d'acide sulfurique offre des avantages extrè- 

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 EMI2.1 
 l11el'"#: t important;? danc la. t,r :;:"1 :' +'é) 1':1::; ti'J1î , dc ;':'1:,1.. ''11'::; G S ';';':1'o C :<1'- bures ren'er1911t 'e2 01 éfinef.. La forbe '.'C,'.-'C,^'..7e -r'r'Jicl ontcue dan3 1.lfé"'1ulsÍon de l'acide garantit une .i?i%niic lente ^'" r"'i"C1",C n ,ç.,-1 é"/i: 0 ;;:;f;, :).{:" 1, ; "':: 7¯'¯:..^L.," peut atn pré- parée dan;" un rapnort  c ..;Il,1.::.-.i J1%i<p;g,=,j,, i-,,ii. 'd t' rc '"'1'(:".1 :.lÎ1C'- '!;'1-t. rçj?j,-'l':cé'2 . '1': v tc,,r\e;.t1; a-1#ix::nÉb0¯c. .J avec .' i ' ¯, . 3.

   C c t 1 71"L rl'J :.î i T'r7 ^ r::'y ils E' Ù'I ^' 7' ¯'. i :. n suivant .'i:1.i,8nti.Jn 1s. sr-,^r.Lin ;e càr1îIJT()S 1'#',t'.ll'ës eu ',:.:r:]P-F'in8;:' non tr,:'lSf:)1''''.t;2 iec ester? for:!1G 78 .irj:.u if ':c 1'"'. :"1i.'.::;; ,, i ,,,r.,jj+; Le .1(1v1c /le r'ctiÍ)n cr'o rl'IO0 ar1."'lti.j! d'cru -rr':::..l.:; i ::. ' ? o .4 -,;'1 ()]1 1 .< p l . ? 1 ; -: tâ.1¯?'"'Cl t'le .' ^.'1 nfl,Cl ,r. t'C¯".ir:,sf: "1:,1";1-',' '1-- 0'1'0('" ..,... '"¯).ü , 1 : -.](>('')10' "'''''1- "1"''''; ' u ..'.¯?...."''1 ?S. 



  Apres l'addition de l'alcool < i t :7 j, 1, 1 q là e e t ." ' e ;:, iù 1 r . =. é 1 m i? à ne rërction vor;"e deux couches. 



  L2, COl; 1îC ;-u(jriI21J":"1(:.. c. t.. (;:)i1::-":' t'8 :: "i:; "":Jr'r1'Y'Jres ).r3. ff Ini r.J 2 S, 0.1 Jr '.7,^ la ,,:: '^c infértcure e l'l8l:fsr:l-l s l' 'stol' de l'acide ^.: far:L.¯.L:L, r18 1.'0-,:::.:i1 ::t -"0 l'alcool '":bL1;'llr1J(. Les n'"'!- r3.Pi\"3 en1-c'"'ccn par s11-'}.G!1'1:î"e Jnt¯C?2"'':1'J''1t. ,,^.,r,.,C un .je,1 r!J.'::.1- cool 71 :tll\l i ,.,,,'" et d'acide.

   Cgr; J.' 'l:'1Ut:>""':'-" pc'jvcnt .l-J'r,' r... ].J ""'1(.'nt éll"-1i71e:- C;';JY)C ;'JGnièT'8 r 0'1'.' :¯ son ,'"-.1 pir 11tl1c.t':',:.-r --' 1"',,,1"' 1?.- r' "7 1'?; nJroarburG." mmr.>FF0q± ,;r pu'''?nf Lre '17 ..., ¯,¯ ç..iv..4¯ t- " '1±.:'?té. ''Jne pz<.rt:1.c '1>1 "n.'n'"3 M;.1 2=r:f"". # ept '''''i"uo et e::j1 -.jli 1. ' a j?ié.?aI.i:.LL..:<.n ":; '.'ù.:,.Esi -= .";.¯>i..' ¯ -ù.r .; ;. ;=j= ',¯ i,-<=.,= ..'ér.'.'.t:.'..'. .i<ti'is;lc "=Tz 1.-''jërabion <"emLéi"±'in;:11.,zn. ",z¯ #"n- titë <L .-r-ffin-.- nè:Tis:".i¯1,1 1 1. "±t if"<t  1;Ej?<¯-"I -j "C"i"f c 1 tl.ur;: "--'))'-C 6."?1;Jj eE "''''''J''''''':I-.1.' l :.^--r,br 1. ç1,^. ':1. 



  L' C':'YL1ilC Lnf(l-'1r;: T'0-{',.:'.-" ,. ;.Y"\t 1¯'c.rt >? , -1.-.#¯i%ée 4"l'ic v3:ai.¯... convenable et .i,rà< ;:-:-: '"""é:,"",:"1,t-.ti"": die C7"'t r'',;':ée 'L u ç< 1 , ,,: , .,.>,-,- . , < . ,. ,+ ,. ?^.¯'1,JC::.:^>,.", , . i , , , n-¯ A ,1..lg i.,? = i' i 1, 1 # = "w 1. '7 ± -: c.ù t :> .  -u'.'.ntit- de e ? ii 1, o r. " .   > ', t- # -cm."po'"'"t la .>1Ô l4,il z, .-'-)1¯u".c 8 ''.". couche lipide -eo-. r..ù¯4z 1 -,,-;, . Loi'.? due 1...':-' '.-:Li::;1' du r h.l, O r -; ( o r .:; e 1 y ,yr f de e rl T :.

    T; e n:..i formation de deux c o v - 11es. 'c;.....L1 et 'Lucide 2ulfJÏ"¯(!JC palpent r''':::11 1.,:) C,?i¯7C'' .'.'-;l;rlC'a¯ rc, ''-''ester .f'or.;1é et le C"n1or-,r-Jr,:o ';""?^ 1- r,, .,': .LnC>.L8üre, :11,01':;' y <-¯ i: l'alcool méilzy7¯i,uc :-::0 repartit ^..,.., les (1e'j7 couches liquides. Î ''''lc!)",1 .., ".:-1; 11'" " '1 ç,';, ",O" (>"j'1"'1n... cl-1:71<.ls peuvent ,1-"'" f"Cil  """''''1+ rocuperës der. -'11fP'(ï...(,"'t[) couches liquides. 



  L" COtc1e .'1 c:r:L''rC "V\2'':::::: ''""';11 E 1¯ ' ;; r t r r E-'l'i; être r^.1-t:.v r-' différentes - uYl::.:1'U;': P"r n8tr2,J,i2:èti"'n V8, "0 1 T 1. # r - 'i T.T e r roude e o ; ¯,VF e 1" IcF.rive e tRSE8J ou -vrc '"Jtyaç ""'.oycnp c neutr21i- É'lolc)vÎ)1¯liµµ, CC', JC 1',:'.1' ¯.rcß.,c l'i:::no1^ -:ize, on peut ob- tenir l' "':3::' .Z'O''7  qui meuvent ctrc t;li,".C:":W'1t libères du'chloroforne nm- d1;t1.lt10n. 81 n:4a,;ss=J±r 0 ni on le c7:.?re, on peut sou- mettre le? ravcnr- .-, , \¯:',rL1.')n u1-:.'I: '''"1 rc:cri;.:t.11iS2ti')n i.'"7^ ,1. .. . '. n',1, ¯'E:f.'^y'j l,r..ûy o-. ri îf::'' 1.1..,,-,... 'f''1'..;10 convenable?. 



  Fi l'on nut o1--!::rY"lir <¯=.z alcools,, on soumet 1:,:. cou- che <3";1;:r:i: 1'cY'..r(.'.r.:.'.:',. du chloroforme "ir,?(>!r3 ':'nt 3. 1" rjisti 11 "',- io"1. TIC :'J.ors,fo:1e passe ai1-r sou3 !'')r: -le 'l::'0'Jr, alorp r;c le c 1.iq.:il'i 11(''''+'1Y1t fnr..7e deux C"'jC\'p' dont 1,'inférieure contient de l'acir ?sulfurique aqueux et la supérieure les alcools obtenus. 

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   La séparation de la couche d'ester de la couche de paraffines aussi bien que la séparation des savons du sulfate d'al- cali,après la neutralisation, peuvent être exécutées d'excellente façon au moyen de cétones, d'alcools ou d'éthers à poids molécu- laire peu élevé, ou de composés organiques semblables, ou de leurs mélanges. Un fait particulièrement favorable réside dans ce cas en ce que les   semi-esters,   respectivement leurs sels alcalins, sont facilement solubles dans les dits composés organiques. 



   Pour la séparation du mélange de paraffines et d'es- ter on additionne le produit de réaction utilement d'une certaine quantité d'eau et d'un solvant organique. Il se produit ainsi en peu de temps une séparation très prononcée en une couche inférieu- re d'ester, d'un poids spécifique supérieure et renfermant presque la totalité d'eau et de solvant, et en une couche supérieure de pa- raffines. Parfois il est cependant   -vanta;yeux   de réaliser la sépa- ration en saturant ou en mélangeant l'eau avec une forte propor- tion du solvant organique donné, pour séparer l'ester de la couche de paraffines d'abord au moyen de cemélange et par une addition, subséquente du solvant organique restant.

   En ajoutant en premier lieu exclusivement de l'eau il se produit la formation d'une émul- sion dont   l'affaisement   complet ne peut être effectué même par l'ad- dition subséquente du solvant organique. 



   La couche   d''ester   obtenue est neutralisée et avec l'emploi de solutions alcalines concentrées le sulfate alcalin forme se sépare après quelque temps sous forme de grands cristaux. 



  Il peut être séparé par filtration, par centrifugation ou essorage ou   par   le.vide. Lorsqu'on utilise pour la neutralisation de l'es- ter des solutions alcalines plus étendues, il se forme deux cou- ches, dont l'inférieure est constituée par une solution concentrée de sulfate alcalin qui ne renferme pratiquement plus de savons. 



  Après la séparation les sulfonates restants, qui contiennent aussi la.quantité principale du solvant organique, sont exempts de sels inorganiques. 



   Pour l'exécution de la séparation il.est essentiel de savoir qu'avec un nombre d'atomes de carbone égal à 13 et moins, la séparation des esters de la couche des paraffines ne se pro-' duit qu'imparfaitement et lentement,,,, lorsqu'on emploie des cétones et des.éthers. Dans ce cas l'emploi des alcools fournit de bons résultats. Il est particulièrement avantageux d'employer du métha- nol. Dans le cas d'esters à moins de 13 atomes de carbone il de- vient possible d'obtenir avec cet alcool une.bonne séparation de l'ester de la couche des paraffines.

   Après la neutralisation avec l'alcali, aussi bien des sulfonates alcalins que'des sels   inorga-   niques se séparent dans une forte mesure de la solution alcoolique par cristallisation'.' Par une addition de méthyléthylcétone, par exemple, le ,sulfonate est facilement redis sous, alors que le sul- fate reste non   dissous.,   ce qui permet de séparer les constituants organiques des sels alcalins. 



   Aussi bien pour la séparation des esters de la couche des paraffines que pour la séparation des sulfonates de la solu- tion concentrée de sulfate alcalin il n'est pas nécessaire d'appli- quer des températures accrues, parce que la formation des couches se produit rapidement et aisément déjà à la température ordinaire. 



  La récupération du solvant organique peut être réalisée par distil- lation au bain-marie pu au bain d'huile, éventuellement en appli- quant un faible vide. Unerécupération par voie d'extraction ou par voie d'entraînement à la vapeur d'eau est également réalisable d'une manière simple. 



   Le traitement de la couche de paraffines se trouvant, après achèvement de   la @@@   sulfonation, à la partie supérieure 

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 exige   Inapplication   de mesures spéciales. 



   Après l'élimination des esters formés avec l'acide sulfurique la couche des paraffines contient encore toujours des composés sulfurés tenacement   adhérents.Le:?     composés   sulfures de ce genre existent aussi bien dans l'estérification des oléfines à bas point d'ébullition dans les limites des températures d'é- 
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 bullition des.hydrocarbure? en C3 et en C4, rue dans celle des oléfines à haut point d'ébullition dans les limites des tempé- ratures d'ébullition des hydrocarbures en C18 aCO et supérieurs. 



  Ils diminuent fortement la valeur des   paraffires     replantes,   parce qu'ils provoquent au chauffage des   hydrocarbures   saturés un noircissement en leur conférant en outre encore d'autres propriétés gênantes. 



   On peut libérer las hydrocarbures saturés ou paraffiniques de ces substances en les traitant dans des   conditions   
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 déterminées avec de l'alcali, rcspective'iC'it 2'.72C de::: corps de contact à forte teneur alcaline ou à forte réaction   alcaline.   



    Cest     ainsi   qu'on a obtenu de bonsrésultats, par   exemple,   avec 
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 de la hit6rite calcinée, de lr. chaux sodée, de la magnésite calcinée, à des températures d'environ x00 à e00o.. 



  Il est particulièrement rvant<^.;e:,x. d'employer 1¯'ail- calien combinaison avec de l'oxyde de fer.   Tandis     qu'avec   les substances nommées en premier lieu plus de 95% du .soufre présent sont éliminés, il est possible   d'éliminer   les   composés  sulfurés des hydrocarbures au moyen   d'un     mélange     conteront, par   exemple, 
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 environ 20:"": de carbonate de soude et ±0'l d'oxyde de fer, à un tel point qu'analytiquement il ne sont plus 0"oel.:::---1(;::: p?r les 'léL1Î'J'c: normales. L'emploi de? produits J. j;..ii 1.rirrm ;  ;r une for- ..e gazeuse n'est ps absolument nécEa c:ire. I¯ eu7crt être mis en présence des corps de contact au.^-^1. 4i'i.lGi1 E:.l6Tit en phase aqueucc.

   L'effet purifiant est obtenu a>Ji:;1 bisn '-:n .CI' ::;:enc9 qu'en m1-xe:sce ("1-.;rlr0:;ènG. Le:- tC;!'7C:rLi,lï^.p lcx plus ,iTr2.J:les sont situées 3. environ 700, ;-''''',1(:' en "'ii.JS1î(\'::'Y1('\ rlu gc1-i=c --les com- posés sulfurés il est possible de tr¯,T,TC i1 ^r /irsi "u-'''er'"ous .iL au-dessus de ces températures. On obtient ainsi rie:: résul- tats favorables aursi bien à ;100  qu'à 400. 



  Le traitement due 1.?- couche des :"lro.f'fir:c-:. cffrc aur.<-.i dec difficultés en ce sens que lE.^ restes d'ester y conte- nus s a g 1 ;: r: c=? t comne ""1 ".L'O"l1,L". <"0"'" , 1. ' i. r t ± <: -0 1¯'c,".i.ES aqueux, par exe'"ple de solutions So..1.1.n0r, ou de 1.crsL.:ms r,l,::;[,;, 11'1e8. 



  Dar suite de 12 présence "''hydrocarbure.'" saturés, le.? conditions de séparation es esters cous ^o1're 4e leurs sels alcalins deviennent fondamentalement différcntcr. LoI" -i' ' on 18 ve une couche de paraffires contenant 4es erters rvec ,;':'0 solution concentrée ,-1C sulfate r 12' sorli:::1 ou avec une solution concentrée due nE1 eo:.:;;;1=n, on obtient dpp Pulsions dont 1'" s.di.c'?t=ticn n'est g>i'à peine réalisable, leme au 1:'',in-.l1:Jrie. C0t émulsion- neaent entraîne des effets encore pl';r r'cni'rc4)lcs 1 cr::-qu'on emploie CC 1C Dcent rle l,vr:'te une solution Plcizline 1 bas pour- ceritace, P"'T exemple à 5'l. 



  Or, on, ''''ait suivant 1" :"1':;;0n1'e inTtcntion la consta- tation surprenante que les solutions d'cstcrr. et de paraffines de ce senre, ayant tendance à foner des L;; .''ion.'-, peuvent être lavées avec succès au moyen '''c Ic-siver' frrtc.'ont concentrée.'?, par exemple d'une teneur de ±5 à 40% en NaDll. Avec ce lavage il ne se produit aucune formation d'émuLsion. Gr8ce à la sépara- tion aisée de deux phases, l'ester peut être éliminé de la cou- che des paraffines pratiquement   d'une manière   complète. Une con- dition pour que la séparation se fasse aussi facilement consiste 

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 en ce que la teneur de la couche de paraffines-en esters à sépa- rer ne soit pas trop élevée et ne dépasse utilement pas   5%.   La majeure partie des esters doit être éliminée avant le lavage alcalin. 



   La séparation aisée des esters de la couche des pa- raffines est essentiellement facilitée lorsque les   sulfonatés   alcalins solides précipités sont refroidis ensuite à environ0 , par exemple par arrosage à l'eau glacée. 



   D'autres détails ressortent des exemples d'exécution décrits   ci-de['sous...   



  EXEMPLE I 
D'une benzine de craquage bouillant au-dessus de 240  et débarrassée déjà dans une forte mesure d'oléfines par un premier traitement à l'acide   sulfurique, on   refroidit 270 cm3 à -10 C et on les ajoute en remuant à 75 cm3 d'acide sulfurique refroidi à 0  d'un poids spécifique de 1,855. Après quelques minutes l'acide sulfurioue est dissous, La température monte pendant l'agitation à environ 0  et est ensuite ramenée par réfrigération à -10 . 



  Ensuite on ajoute 525 cm3 de benzin.e de craquage (fraiche) qui bout au-dessus de   250 C   et renferme 45% d'oléfines. Cette benzine de cra-   quage   est préalablement réfrigérée à -10 C. Lors de l'admixtion la température s'élève à environ -7 . Par une réfrigération à la glà- ce sèche cette température est maintenue pendant 15 minutés, tout en agitant. Puis on ajoute 200 gr de glace concassée et 15 cm3 de butanol. 



   Après l'addition de la glace il se forme deux cou- ches principal s et une faible couche sous-jacente. La faible couche sous-jacente est seulement d'environ 35 cm3 et est consti- tuée par de l'acide sulfurique étendu. La couche intermédiaire contient l'ester formé alors que la couche supérieure contient 
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 presqu'e,-,clusiveinent des hydrocarbures paraffiniques. 



   La couche intermédiaire obtenue renfermant l'ester est séparée et additionnée de 60 cm3 d'alcool méthylique. Il s'en sépare ainsi les hydrocarbures paraffiniques qui s'y trouvaient encore en solution et que l'on ajoute ensuite à la couche supérieure principale. On obtient ainsi en tout 550 cm3 d'hydrocarbures pa- 
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 rafi'iniques. 



   Puis la couche d'ester, débarrassée des paraffines, est additionnée de la moitié en volume de chloroforme, ce qui en-   traîne   de nouveau la formation de deux couches. La couche supérieure est constituée d'acide sulfurique étendu et l'ester peut être dé- barrassé ainsi dans une forte mesure de l'acide en excès. Après. la séparation   :Le   la couche supérieure la solution d'ester et de chloroforme peut être transformé par neutralisation au moyen d'am-   monia.c,   de lessive de soude, de lessive de potasse ou de bases or- ganiques, comme par exemple   l'éthanolamine,   en savons, respective- ment en agents de mouillage, ou par une simple saponification à l'eau en alcools. 



  EXEMPLE 2. 



   D'une benzine de craquage bouillant au-dessus de 280    et débarrassée dans une forte mesure des oléfines on réfrigère 1000 cm à -3  et on les ajoute à 80cm3 d'acide sulfurique à 92,5% préalablement réfrigérée à 0 . Après l'agitation du mélange on le   réfrigère à -5 , puis onyajoute 550 cm3 d'une benzine de craquage   commençant à bouillir à 260  La benzine de craquage est préalablement refroidie à environ 0 .

   On remue pendant 15 minutes a 0  jus-   qu'à +5  et 'on ajoute ensuite au mélange de réaction 200 gr. de 

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 glace concasee, 700 gr de H0et z5 5 cr,' de butanol. 11 se forme trois couches, dont l'inférieure est ne =c=J1.J..<ort environ 0 c1=iZ et T'enferiile de l'acide sulfurique étendu, La couche supérieure est constituée de paraffines et < 'ùn peu d'oléflT;or non tr-nsfor- 
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 .nées. La couche intermédiaire contenant l'ester est additionnée 
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 de 150 cm3 /le ';ét}lano7¯, ce qui entraine 1#. Jlpi,r:.tLon des paraf- fines résiduelles que 1.'on ajoute à. loe "0CS #,;¯ <1,ic';rc. La cou- che des paraffines est libérée du butanol et d'eau par T'ixcffage. 



  A la couche d'ester on ajoute la noitié de son volume de chloro- :Forme, ce qui entrd.nc la formation .le deux couches. La couche supérieure contient de l'eau 0t de l'acide sulfurique en orcés. 
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  Après séparation de cette phase aqueuse cn frai Le la solution d'ester et de chloroforme suivant l'exemple 1. L'addition en bu- tanol est destinée à empêcher un moussas  indésirable. 
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  Le nouveau procédé a l'a5rawte particulier que les solvants qui sont employés sont récupérables d' -1':18 "1an.ire rapi- -le et complète. Les 3"vox: ou les ému7.sion;nt; obtenu? a l'aide rie ce nouveau procédé ont des propriétés tr5 2jtisfai21tas. 



  EXIT.{?LE 7. 



  On :',1:1¯2gc ondeans 10 nÜnut,2 OO C""17, du r . l ± 1 d.ù paraffinique ('le la fraction en c13 d'une t,p-,::,:in2 de G"u:,'aC.,t;, à environ -5 C, à 55 C11 3';J1.1 i;r-j¯..;,i ;;ul¯f'J:rirp1e C,)il::;C"'1tré renfer- mant 5,?$ de S03, la Lr.';cr:.ture "'C:1S'lr;'1'Y1t -';,::12 ce :i,2 0 . Le ;'1f;1¯1e est réfrigéra ?C.ylO:.ur..L1 ^i'ts.r'.:'¯î"1 -10  et 011r,"J'O;.ite en- suite enc1éans 5 minutes 0'00 c:n de la fraction en clé 'l'une ben- zine de G2':.,<"cc'',e .ï)l",çé.ll,;l;l oU1(:\nL refroidie 1 -15('\" t¯DT'.)" '"1 lala- xaje intense pendant 15 minutes., ::tC cO';:l') :,;.gn d'une (; f é ,1,18 cleva- tion de 1? température on ajoute 5 'l? 7 ,.' ¯,-,.û .t J.5 c:. :le '"!J- th.1:.1ol. La séparation des C'J1.;C''1''S ce produit en peu '" "-2'01,'1S ct elle crt achevée #rs 15 minutes.

   La couche ..?'ester, infé- rieure, contient pratique'tent tout l'ester, ?ï'.5 que 1. couche supérieure ,:le paraffines on paut encore 7f¯ 1"T. pir 1."".";:';8 au ':1oye:n d'une lessive 7e soude concentrée "e faivl4s ..-m1"l.,es '1'e;-;- ter sous forme Je sulfonates de sodium. 



  Lors ?c lfl neutralisation e l'ester avco de la lC2;'iva. <e soude conccnbrée 1" quantité ,",ri:1c".e -;ùx ;,ulfott;1tes :le sodium et p1'.-,J'L. nun ,,"'"- tout le sulfate ,'C s.iu' so''''¯' r:,C'7T7i- tic. Tout la prccipitj est sep-r je la Cr 3¯VG-':7?r.n. 'J';II centri- f'1('r.tl.'(i''"'\ r'- est '''''':'L'5:, au l)<::'Î-'""""1l..(') -ii-"" nvi-on 7'3c" -'e :né- t:ij?,it'iyl.<: t>Jne pendant 1=à'iie1-= #. Les rJl.SJrat#.7 .le 3')r11.'XT. sont ainsi 11'':e:rlés, alors "ue 1 ,J1.-"tG de ')t11u" reste '? on dissous. 



  On ('c;:1":,ri'.jbc de nouveau et 1.;;: ulfonr':c de sodium dissous dans 1::. ''"1tt:rlbt.lrlc0t')i18, qui sont 2l r .l <: .z ; ; pratique 1'-1t CY8 .pts de se"-J inorgGXÜ0:J8S, sont débarrasses du sol,1.ri;-l± organique au 1î'Ü'1-,1:,lrle en appliquant une faible d2"rc;;:,sLo:n. La ,11:1;'."'0 "3e sa- vom restante seiai-soLide, contient encore de bibles quantités d'eau et 0sea une couleur faLbIeient t > >2e-. Le rendement est de 751 de la théorie, Tiviro=1 ?.0Jl sont récupères par levage de la couche de purafincs, alors que par 1: concentra'.'-on de la 10siv2are on obtient encore 1! de sulfonates de sodium. 



  Los pertes en solvant organiques sont t.''s faibles. 



  EXEMPLE 4. 



  On mélange endëans 5 minutes a -s C, 210 cm3 d'un produit de retour nara.f.inW lue d'une frac bien an C15, à 60 c3 de H2S04 (à 99). Il se produit une faible augmentation de la 
 EMI6.6 
 température. On refroidit de nouveau à environ -8 C et on ajoute 
 EMI6.7 
 endéans 5 minutes 750 cni3 d'une fraction en C15 d'une huile de pressage à froid. Après un malaxage intense pendant 15 minutes 1'\ 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 on ajoute au mélange 55 cm3 d'eau et 180 cm3 de méthyléthylcétone, La séparation en deux couches s'achèvepratiquement endéans 30 minutes. De la couche de paraffines, supérieure, on élimine par lavage au' moyen d'une lessive de soude concentrée une faible quan- tité d'ester, cornue il a été déjà indiqué. 



   La couche d'ester est neutralisée au moyen d'une les- sive de soude concentrée en ajoutant encore 50 cm3 de méthyléthyl- cétone. Il se forme deux couches, dont l'inférieure, qui est consti- tuée pratiouement   seulement   d'une solution aqueuse de sulfate de sodium, est enlevée. De la phase cétonique supérieure renferment le sulfonate il se sépare après quelque repos-, encore une certaine quantité de sulfate de   sodiu'a   en grands cristaux. On débarrasse la solution   cétonique   du sulfate de sodium restant par centrifuga- tion 'ou par filtration. La solution cétonique se trouve ainsi pra-   tiquer;lent   exempte' de sels inorganiques.

   Par distillation au bain marie, avec application d'un faible vide, la cétone peut,être ré- cupérée presque quantitativement avec des faibles quantités d'eau, alors que la masse de savon restante de couleur faiblement jaune. 



  Le rendement est de 80% et on obtient encore environ 16% par lava- ge ou épuisement de la couche de paraffines. 



  EXEMPLE 5. 



   On ajoute 390 cm3 d'une benzine de craquage d'une ébullition moyenne à environ 230  en réfrigérant, à un mélange constitué de 55 cm3 d'acide sulfurique (renfermant .environ 5,8% de 803) et de 300 cm3 d'un produit de retour   paraffinique.   Le mélange   est énergiquement remué pendant 15 minutes et la majeure partie du semi-ster sulfurique est séparée au moyen d'une faible quantité   d'eau et de méthanol, puis neutralisée au moyen d'alcali. La couche de paraffines restante est lavée deux fois au moyen d'une lessive de soude   à. 40%.     Apres   l'évacuation de la phase aqueuse alcaline les sulfonates de sodium restants se séparent sous forme d'une masse se!ni-solide, sur la lessive.

   Le tourteau de savon est lavé par arrosage au moyen   ,l'une   faible quantité de méthanol. La quantité de sulfonates d'une teneur en eau.de 35%, ainsi obtenue était de '   10%   du rendement total. 



    EXEMPLE 6.    



   On ajoute 750cm3 d'une huile de pressage à froid, bouillant à environ 270  et d'un poids moléculaire moyen d'environ 212, tout en réfrigérant à un mélangeconstitué de 60 cm3 d'acide 'sulfurique (à 99%) et de 250 cm3 d'un produit   paraffinique   de re- tour. On remue énergiquement pendant 15 minutes et on soumet le mélange de sulfonation avec un peu d'eau et de méthyléthylcétone à une séparation en une couche d'ester et une couche de paraffines. 



  L'ester est neutralisé au moyen d'alcali. La couche de'paraffines est lavée deux fois avec une faible quantité d'une lessive de soude. à 40% et une fois avec un peu d'eau. Après l'évacuation et la réu- nion des lessives de lavage ou d'épuisement le tourteau de savon serai-solide se sépare de la lessive aqueuse après un repos de qual- que temps. Pour enlever l'alcali-adhérent on lave par arrosage avec une faible quantité   d'eau   glacée. Le savon restant possède une te- neur en eau de   31%.   Sa quantité est d'environ 20% du rendement to- tal. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. REVENDICATIONS l.- Procédé de préparation d'esters sulfuriques acides d'hydrocarbures à poids moléculaire élevéd à plus de 8 atomes de carbone, à partir demélanges d'hydrocarbures renfermant des olé- fines, par réaction avec de l'acide sulfurique, caractérisé en ce que l'estérification est exécutée avec un mélange, réfrigéré à basse <Desc/Clms Page number 8> EMI8.1 température d'acide sulfjrLque eb d-''jydrocarbureG sature;; ou pi- raffiniques la partie paraffines de cc mélange étant consti- tuée principalement par les résidus d'opérations d'-teri'"ica- tion antérieures.
    2.- Procédé suivant 1.a revendication 1, caractérisé EMI8.2 en ce qu'après l'estérification on réalise par 1'.ifl..:ixtlo1- d'eau froide ou de slace et C?'l1C001., utilement sous f()1 10 d'alcool méthylique, la séparation en une couche supérieure CO"1^:
    ''lt des paraffines ou carbures saturas et en une couche inférieure conte- nant l'ester, après quoi la couche inférieure séparée ou enlevée est décomposée de nouveau par l'addition de chloroforme ou d'autres hydrocarbures chlorés,savoir, en une couche inférieure au chloroforme contenant l'ester et en une couche supérieure con- EMI8.3 tenant 'de l'acide sulfurique de'l'eau et d'alcool.
    Z.- Procédé suivant les revendications 1 et 8, caractérisé en ce qu'on emploie pour la séparation ,:13 2stcrs sulf'Jriques acides des cétones organiques des alcools, des ithers et des composés semblables qui renfe.rme=1. 'oins :le 5, .'r i11 ci')'ale:oee1-t 1 a 4 atomes de carbone 1cn8 1*, molécule.
    4.- Procédé suivant la revendication caractérisé en ce que l'eau nécessaire à la séparation est ajoutée partiellement ou êntièrG1Tle;lt en mélange avec der solvants organiques 3 1-:, point d'ébullition.
    5.- Procédé suivant les revendications 1 et 2, carac- EMI8.4 térisé en ce qu'on emploie pour 1C lavage du :,1 1 <::n 1; 8 r1 réaction libère déjà 1e la majeure pa.rt9.ed.=s esters p,r des ..i<si, enr. connus 0.1 soi, dgg solutions alcalines "''une haute tFi::"i en ;-1/2.i. dépassant essentiellement 10;"f et ci 1':)1'i88 1:'r';'nci1')ÜC1'"cnt entre ±5 et 40...
    G.- Procédé suivant la revendication 5, caractérisé en ce que, dans le but due séparer les sulfonptes alcalins solides de la solution alcaline aqueuse, on réfrigère cette dernière à environ 0 .
    7.- Procédé suivant les revendications 1 à 4, ca- EMI8.5 ractérisé en ce que, dans le but de séparer pratique"ient sans res- te les composés sulfurés du mélange de paraffine" séparé apros la sulfonation, ce mélange est traité à des températures accrues avec des masses de contact à réaction alcaline ou renfermant de l'alcali à un état de fine division et répartition.
    3. - Procédé suivant la revendication 7, caractérisé EMI8.6 en ce qu'on emplois co" e ':na^c de contpct dos :10.;;80S renfermant ,le l'oxyde (le fer, j'u"e teneur en alcali supérieure a 1:"", utilement de 1.'J'; et plus.
    9.- Procédé suivant les rc,.snrJ.ic'lt,Lons 7 et 3, caractérisé e ce (1) 'on travaille à ''"es température:" r"Ltnées aux en- virons de 200 10,- Procédé de préparation d'estare sulfuriques EMI8.7 acides d'hydrocarbures J. pois 01érul':'rs ¯C"é, en substance co'a-'e décrit ,,-1' -0 l "' '" () ,.. '",.. 't,. '-,cJ.-Cl' su..furi.;,ucs cr. .. -'''''- "'''J''/r''c''-'ri'urr..-",..-4" " , ;iiolecuiaire eievé prépares par le procède décrit ci-dessus.
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