BE498082A - - Google Patents

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10KPURIFYING OR MODIFYING THE CHEMICAL COMPOSITION OF COMBUSTIBLE GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE
    • C10K1/00Purifying combustible gases containing carbon monoxide
    • C10K1/08Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors
    • C10K1/10Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids
    • C10K1/12Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids alkaline-reacting including the revival of the used wash liquors
    • C10K1/124Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids alkaline-reacting including the revival of the used wash liquors containing metal compounds other than alkali- or earth-alkali carbonates, hydroxides- or oxides- or salts of inorganic acids derived from sulfur
    • C10K1/125Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids alkaline-reacting including the revival of the used wash liquors containing metal compounds other than alkali- or earth-alkali carbonates, hydroxides- or oxides- or salts of inorganic acids derived from sulfur containing Fe compounds

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



    SEPARATION   D'HYDROGENE SULFURE DE GAZ. 



   L'invention est relative à la séparation d'hydrogène   sulfurée   de   gaz,   dans lesquels il existe comme   impureté,   seul ou associé à d'autres   im-   puretés; elle est plus particulièrement relative à la séparation   d'hydrogè-   ne sulfuré au moyen   d'une   suspension d'oxyde de fer hydraté ou de carbonate ou carbonate basique de fer dans un alcali aqueux. 



   On effectue   d'ordinaire   des opérations de purification de gaz au moyen de liquides dans un appareil construit de manière à éparpiller le li- quide pour qu'il offre une grande aire superficielle au contact du gaz et qu' il augmente la durée nécessaire au liquide à la traversée de l'appareil, de manière que 19 économie la meilleure puisse- être réalisée en ce- qui   concer-   ne la quantité de liquide utilisée au fonctionnement de l'opération. 



   En générale on aboutit à adapter des tours ou chambres à remplis- sages, c'est-à-dire des chambres qui sont remplies, partiellement ou entière-   mentp   de corps de forme régulière ou irrégulière tels que des anneaux ou sphères, ou bien du coke classé, ou qui sont munies de structures telles que- des grilles ou treilliso Le milieu de purification liquide qu'on distribue au sommet du remplissage ou de la charge, descend et humidifie les surfaces du remplissage, et est ainsi   éparpillé   pour   créer   une grande surface de li- quide devant être mise en contact avec le gaz qui passe à travers les espa- ces du remplissage,

   en général à contre-courant de l'écoulement du   liquidée   
Il apparaît cependant qu'il peut y avoir un inconvénient à utili- ser des tours ou chambres à remplissage pour mettre des gaz en contact avec . des liquides dans les cas où des corps solides sont présents dans le gaz ou dans le liquide sous forme de suspensions, ou dans le cas où des corps soli- des se produisent comme-résultat de réactions entre le gaz et le liquide ou la suspension, car le dépôt de solides sur les surfaces du remplissage peut produire une obstruction et le blocage des passages du gaz et une mauvaise distribution du liquide, et ceci s'applique en particulier au cas où des composés solides formés au cours de l'opération de mise en contact   ontune   

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 tendance à adhérer aux surfaces.

   Le dépôt de solides et l'opportunité de formations de concrétions et de blocages sont favorisés par la faible vi- tesse   d 3 écoulement   du liquide de purification provenant de la grande éten- due de surface créée. Ce dépôt de solides aboutit non seulement à une ré- sistance accrue au passage de gaz à travers l'appareil, mais également à une perte d'aire superficielle mouillée pour le- contact avec le gaz   et- à   une réduction résultante de   Inefficacité   du procédé, à laquelle on ne peut porter remède qu'en éliminant l'obstruction. 



   Des blocages et obstructions nuisibles de chambres de contact à remplissage apparaissent en fait dans des opérations de séparation d'hy- drogène sulfuré, de gaz, au moyen de suspensions de composés de fer dans de l'alcali,et on a trouvé que le dépôt de- solides dans cette opération peut provenir non seulement de la sédimentation de solides de la suspension, mais également de la formation de concrétions adhérentes, particulièrement sur des surfaces sur lesquelles le mouillage par le liquide est irrégulier, où bien sur les bords ou au voisinage des bords de surfaces mouilléeso Ces dépôts une fois formés augmentent de dimensions, non seulement parce que leur présence - accentue probablement les conditions d'écoulement imparfait qui favorisent leur formation,mais également à cause du dépôt et de l'adhérence sur eux de solides provenant de-.la liqueur. 



   On a trouvé également que la formation de ces concrétions et dé- pôts et que l'obstruction de passages de gaz qui en résulte sont les plus importantes et les plus persistantes dans les cas où les conditions sont les plus favorables à une formation étendue et rapide de- sulfure de fer dans la chambre de purification, c'est-à-dire dans les cas où le gaz à purifier con- tient des concentrations relativement élevées en hydrogène sulfuré. 



   L'obstruction des remplissages donne lieu à une contre-pression ou résistance excessive au passage du gaz, et également à une perte d'efficacité de la purification du gaz, et l'efficacité calculée des chambres de purifi- cation à remplissages ne- se maintient par conséquent pas longtemps lorsqu'on les applique à la mise en contact de suspensionsde fer avec un gaz fortement contaminé par de l'hydrogène   sulfuréo   On ne peut porter remède à cet état de chose qu'en démontant et nettoyant les chambres et remplissages salis. Le net- toyage des grilles et d'autres remplissages est laborieux et demande beaucoup de temps parce que les dépôts adhérents de sulfures et d'autres composés ne s'enlèvent pas facilement des surfaces   multiples.   



   On a proposé d'éviter l'obstruction ou le bouchage de remplissa- ges en faisant passer le gaz fortement sulfuré d'abord à travers une suspen- sion alcaline de composés de fer dans des auges de barbottage, mais il est bien connu que des auges et chapeaux de barbottage offrent eux-mêmes inévi- tablement une résistance relativement élevée au courant de gaz-qui les tra- verse et en outre les vides ou ouvertures de ces appareils sont également sujets à l'obstruction par des solides adhérents. 



   Le but de la présente invention est par conséquent de perfectionner un procédé de purification de gaz tel que celui désigné plus haut en effectu- ant le contact de gaz relativement fortement sulfurés avec une suspension de fer dans des conditions offrant une opportunité minimum à la formation de concrétions ou de dépôts de solides adhérents et pouvant effectivement ralen- tir le passage du gaz à travers l'appareil, et d'aboutir à ce résultat par des moyens offrant eux-mêmes peu de-résistance au passage du gaz qui les traverse. 



   L'invention consiste en un procédé de séparation de l'hydrogène sul- furé, de gaz, au moyen d'un certain nombre de lavages par une suspension d'o- xyde de fer hydraté ou de carbonate ou de carbonate basique de fer dans un al- cali aqueux, procédé suivant lequel on effectue le ou les étages finals de pu- rification par contact du gaz et-de la suspension dans des chambres munies d' une masse de remplissage telle que des couches de grillages, coke, anneaux, etco caractérisé en ce qu'on effectue un lavage préliminaire du gaz jusqu'à ce que la plus grande partie de l'hydrogène sulfuré ait été séparée du gaz, dans un ou des espaces qui ne contiennent pas de masses de remplissage,

   ou dans 

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 des appareils tels que des auges   à-barbottage   qui obligent le gaz à   barbot-   ter à travers le liquideAu lieu d'effectuer un lavage préliminaire jusqu' à ce que la plus grande partie de 1?hydrogène sulfuré ait été séparée du gaz, on peut effectuer ce lavage préliminaire jusqu'à ce que le gaz renferme moins de 3,40 grs par m3 (150 grains par 100 pieds cubes),et de préférence pas plus de 1,15 grammes/m3 (50 grains par 100 pieds cubes) à la température et pression normales. 



   On peut par exemple effectuer ce lavage préliminaire dans un ou plusieurs espaces fermés exempts de corps de remplissage, en faisant passer le gaz à travers ces espaces et en faisant passer le liquide à travers ces es- paces sous forme de gouttes ou de pulvérisation. 



   Ou bien, on peut, effectuer le lavage préliminaire en faisant pas- ser le gaz à la surface du liquide qui s'écoule librement dans un auget ou une série   daugets   ou sur une série de simples rayons ou plateaux. 



   Dans le cas ou le liquide descend à travers   l'espace   de lavage de gaz sous forme de gouttes ou de minces filets, on peut interrompre sa chute li- bre de manière à réduire sa vitesse et augmenter sa durée de contact avec le gaz,par des moyens qui ne s'obstruent pas facilement tout en offrant cependant peu ou pas d'opportunité à la formation de solides ou de blocages. 



   On peut disposer ces moyens,\) si on le désire, en plus d'une posi- tion en travers du passage de la suspension de liquide vers le bas, mais la série ne doit occuper en tout qu'une petite partie de la longueur de ce pas- sage de manière que le liquide tombe librement sur un trajet qui représente de loin la plus grande partie de sa descente, et qu'il puisse atteindre la sé- rie suivante avec une énergie suffisante pour faciliter non seulement la re- distribution du   liquide-en   minces filets ou gouttas, mais également l'entraî- nement de solides des surfaces avec lesquelles il entre en contact. En ou- tre, ils doivent être faciles à nettoyer et de préférence, faciles à enle- ver dans ce but. 



   Il est connu de construire des chambres de lavage de gaz munies à   1-'intérieur     d'une   série d'assemblages de courtes palettes telles que des tôles ondulées, où un assemblage est placé au-dessus de l'autre en travers du passage du liquide et du gaz de manière qu'il existe un espace   substan-   tiel entre des assemblages voisins et que des courants de liquide tombant librement dans les espaces tendent à se briser en gouttes ou courants plus fins lorsqu'ils frappent l'assemblage voisin de- palettes de la série. Un arrangement de ce genre- ne convient pas dans le cas présent parce   quil   of- fre l'opportunité- de la formation de concrétions adhérentes et de dépôts de solides qui obstrueraient les passages entre les tôles. 



   Une forme préférée d'interrupteur du courant de liquide à   appli-   quer dans cette invention comprend un groupe de rangées étagées de barres ou de tiges parallèles espacées uniformément les unes des autres en travers du passage du liquide, les espaces compris entre les barres ou les tiges de cha- que rangée et entre des rangées voisines assurant une largeur substantielle de passage pour le   gaz,   le nombre de rangées étagées étant tel qu'une gout- te de liquide tombant verticalement entre deux barres de la première rangée doive rencontrer une barre dans une des rangées inférieures du groupe, et cette forme est décrite avec plus de détails dans- la suite. 



   Ou bien les moyens pour interrompre la chute du liquide à l'in- térieur de l'espace de lavage de gaz peuvent être constitués   d'une   grille creuse ou d'un   treillis,   c'est-à-dire d'un dispositif convenant à arrêter la chute'rapide du liquide, mais qui ne présente qu'une surface verticale relativement faible, et qui est ainsi plus aisément nettoyée par le choc de gouttes et des éclaboussures liquides et par   arrosage,,   et qui ne réduit pas la vitesse verticale du liquide qui le   traverse,\)   dans une mesure propre à favoriser le dépôt de solides. 



   Le choix dans   chaque..;:cas   particulierde la mesure suivant la- quelle l'hydrogène sulfuré doit être séparé du gaz avant que la   purifica-   

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 tion ne puisse s'effectuer en présence de remplissages ou de charges, peut être   influence'par   des facteurs tels que le pH de la suspension alcaline utilisée, la concentration des composés de fer active à la formation de sulfure de fer, les conditions de température à l'intérieur des chambres de contact et la durée de contact entre le gaz et la suspension à l'intérieur des chambres. 



   D'autres facteurs sont également la teneur en goudrons du gaz, la concentration en soufre libre de la suspension au cours du fonctionnement normal de l'opération, et les qualités adhésives des   surfaces   des remplissages à-utiliser. 



   L'extension de la purification dans l'espace de lavage des gaz exempt de remplissage dépend dé la concentration initiale en hydrogène sul- furé du gaz à purifier, et de l'efficacité de la séparation de l'hydrogè- ne sulfuré dans les espaces de lavage de gaz exempts de remplissageo 
On peut également effectuer le lavage.du gaz dans des parties de la même chambre ou du même appareil munies de remplissage et exemptes de remplissage pourvu que la teneur du gaz en hydrogène sulfuré soit suffisam- ment réduite avant qu'il ne pénètre dans   loe partie   munie de remplissages. 



  Ainsi,dans une- tour ou chambreà travers laquelle le gaz passe vertica- lement de bas en haut, et où la liqueur passe de haut en bas, la partie supé- rieure seule peut être munie de remplissage. 



   Le procédé de purification de gaz, suivant l'invention, peut être mieux compris en se référant à un exemple représenté sur les dessins en an- nexe, sur lesquels : 
La figure 1 représente schématiquement en coupe un arrangement de chambres de lavage de gaz munies et exemptes de remplissage, et les fi- gures 2 et 3 représentent une forme préférée de moyens d'interruption de la chute libre de liquide dans un espace de lavage de gaz exempt de remplissa- geo 
En se référant à la figure 1, les chambres de lavage de gaz 12 et 13 qui sont exemptes de remplissages, et 15 et 16 qui constituent des cham- bres à remplissages, sont alimentées par des courants parallèles séparés de suspension alcaline aqueuse d'oxyde de fer hydraté ou de carbonate ou de carbonate basique de fer provenant de la conduite 17,

   le liquide descendant du sommst de chaque chambre vers les   conduites   de sortie 18 raccordées à leur base, et passant de là par la conduite collectrice 19 dans un réservoir d'atten- te -Si on le désire- et dans un système de régénération (non représenté). 



   Un joint à gaz convenable 20 est prévu entre la conduite 19 et chacune des conduites de sortie 18. 



   On fait passer le gaz à purifier de bas en haut en série à tra- vers les chambres; il entre d'abord dans la chambre 12 par l'entrée 21 et la quitte à la sortie 22 et quitte finalement le système de purification par la sortie'23 au sommet de la chambre 16. 



   La chambre 12 est un exemple de purificateur de gaz sans remplis- sage, pour du gaz fortement contaminé par de l'hydrogène sulfuré dans lequel on introduit le liquide sous la forme d'une fine pulvérisation où pluie par les distributeurs   24,   et le liquide s'écoule librement jusqu'à ce qu'il ren- contre les moyens d'interruption du courant de liquide 25 où sa descente est temporairement arrêtée. De 25, le liquide tombe à nouveau librement   jusqu'à   ce qu'il atteigne des seconds moyens d'interruption 26,   d'où   il tombe libre- ment au fond de la chambre et vers la conduite de sortie 18. 



   Les moyens d'interruption 25 et 26 facilitent une répartition uniforme du liquide sur la section transversale de la chambre 12 et augmen- tent la durée nécessaire à son passage à travers la chambre tout en offrant cependant peu ou aucune opportunité aux formations de dépôts de solides ou de blocageso Comme on l'a déjà expliqué, ils sont constitués de préférence d'un assemblage de barres ou de tiges. 

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   La chambre 13 est une autre forme de purificateur de gaz sans rem- plissage qui consiste en une chambre munie   d'une   série de rayons ou plateaux 27 de manière que le liquide introduit au sommet de la chambre en 24 coule de droite à gauche sur le premier rayons tombe ensuite sur le second rayon sur lequel il coule de gauche à droite et ainsi de suite en descendant à travers la chambré jusqu'à ce qu'il atteigne le fond de la chambre et s'écoule par le tube de sortie 180 Le gaz passe à contre--courant du liquide depuis l'entrée 28 située au-dessus de la surface du liquide successivement sur chaque rayon jusqu'à ce   quil   quitte la chambre par la sortie 29. 



   Il   n'est   pas essentiel que les rayons ou plateaux soient horizon- taux comme on le représente.. Ils peuvent, par exemple, être placés suivant une pente appréciable dirigée vers le bas, pourvu seulement qu'ils soient espacés de manière à offrir peu de résistance au passage du gaz entre eux. 



   Les chambres 15 et 16 sont des exemples de purificateurs de gaz munis de grilles ou de treillis 30 et à travers lesquels on fait passer succes- sivement le gaz après que la plus grande partie de l'hydrogène sulfuré a été séparé dans les chambres 12 et 13 ou   jusqu'à   ce que la teneur en hydrogène sulfuré ait été réduite entre les limites indiquées plus haute 
Il est à remarquer que les chambres 12 et 13 n'ont pas besoin d' être construites de la même manière.Le nombre des chambres exemptes de rem- plissages n'est pas limité à deux, de- même que le nombre total de chambres utilisées n'est pas limité à   quatreo   Comme on l'a déjà expliqué, l'extension à laquelle on effectue la purification dans l'espace de lavage sans remplis-   sage;

  peut   varier suivant les conditions dans chaque cas-particulier.      



   La figure 2 représente en coupe un ensemble approprié de barres ou de tiges constituant la forme préférée des moyens interrupteurs du courant de liquide, et la figure 3 est une vue   d'une   barre à la même échelle. 



   Dans l'exemple de la figure 2, il existe quatre rangées superpo- sées barres 31 de section transversale triangulaire supportées dans la cham- bre de lavage de gaz 12, toutes les barres étant parallèles. 



   L'espace entre des barres individuelles d'une rangée est substan-' - tiellement le même sur toute la série et est de préférence égal mais non su- périeur à n-1 fois la largeur maximum des barres  où   n représente   le   nombre de rangées. La largeur maximum est la distance   32-sur la   figure 2 et   l'espa-   ce 33 est égal à trois fois cette   largeur,   
Les quatre rangées de barres sont étagées comme on le représente, de manière que le liquide tombant à travers l'espace 33 entre deux barres quelconques de la rangée du sommet rencontre une barre   d'une   rangée inférieu- reo 
On choisit la distance verticale entre les rangées de manière que ,

  l'espace 34 entre une barre et la barre la plus   proche.de   la rangée voisine ne soit de préférence pas inférieure à l'espace 33 entre des barres indivi- duelles d'une rangée. 



   Gomme on le voit sur la figure 3, la face inférieure d'une barre 31 peut être munie de saillies 35 ou de dentelures pour faciliter   1-'écoule-   ment du liquide de la barre en minces filets. Ceci est particulièrement avan- tageux dans le cas où une barre ne serait pas fixée bien horizontalement, . car dans ce   cas,   l'écoulement du liquide de sa surface- inférieure tendrait à être   irrégulier.   



   Les barres peuvent être supportées à l'intérieur de la chambre   12   à leurs extrémités, soit individuellement. soit sous forme d'assemblagespar un moyen convenable quelconque. 



   Il est à remarquer qu'il   n'est   pas nécessaire que les barres aient une section-triangulaire comme on le représente. La section transversale.peut avoir une forme convenable quelconquepar exemple, circulaire ou ovaleo 
Il n'est pas non plus essentiel qu'un assemblage de barres soit 

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 constitué de quatre rangées, le nombre de rangées dépendant,.. comme on l'a déjà expliqué., de l'espace existant entre des barres individuelles d'une   rangee REVENDICATIONS.  

Claims (1)

  1. - - - - - - - - - - - - - - 1.- Procédé pour la séparation d'hydrogène sulfuré de gaz au- moyen d'un certain nombre de lavages par une suspension d'oxyde de fer hy- draté ou de carbonate ou de carbonate basique de fer dans'un-alcali aqueux., dans lequel l'étage ou les étages finals de purification s'effectuent par con- tact du gaz et de la suspension Clans des chambres munies d'une masse de remplissage telle que des couches de grillages, coke,, anneaux, etc., ca- ractérisé en ce qu'on effectue un lavage préliminaire du gaz jusqu'à ce que la plus grande partie de l'hydrogène- sulfuré ait été séparée du gaz-,, dans un ou des espaces qui ne renferment pas ces masses de remplissage,
    ou dans des appareils tels que des auges de barbottage qui obligent le gaz à bar- botter à travers le liquidée 2.- Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on effectue le premier lavage jusqu'à ce que le gaz renferme moins de 3,40 grammes/m3 (150 grains par 100 pieds cubes} et, de préférence, pas plus de 1,15 gramme/m3 (50 grains par 100 pieds cubes) d'hydrogène sulfuré à tempé- rature et pression normaleso 3.- Procédé suivant les revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'on effectue le lavage préliminaire dans un ou plusieurs espaces fermés exempts de corps de remplissage, et à travers lesquels on fait passer le gaz tandis que le liquide de purification y passe sous forme de gouttes ou de pulvérisations .
    4.- Procédé suivant les revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'on effectue le lavage préliminaire en faisant passer le gaz au-dessus de la surface du liquide de purification qui s'écoule librement dans un auget ou une série d'augets ou sur une série de simples rayons ou plateaux.
    5.-'Procédé suivant la revendication 3, caractérisé en ce que la chute rapide d'au moins une proportion considérable du liquide de purifi- cation est interrompue- par un dispositif évasé susceptible d'être maintenu propre par le choc de gouttes et d'éclaboussages et d'arrosages et qui ne réduit pas la vitesse du liquide qui s'en écoule dans une mesure propre à favoriser le dépôt de matières solideso 6.- Procédé suivant la revendication 5, caractérisé en ce que les moyens pour interrompre la chute rapide du liquide de purification compren- nent au moins un groupe de rangées étagées de barres ou, tiges parallèles es- pacées uniformément en travers du passage du liquide, le nombre.
    de rangées é- tagées dans un groupe étant tel qu'une goutte de liquide tombant verticale- ment entre deux barres de la première rangée doive rencontrer une barre de l'une des rangées inférieures. en annexe 2 dessins,-
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