BE559774A - - Google Patents

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BE559774A
BE559774A BE559774DA BE559774A BE 559774 A BE559774 A BE 559774A BE 559774D A BE559774D A BE 559774DA BE 559774 A BE559774 A BE 559774A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond

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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Polymerisation Methods In General (AREA)

Description


   <EMI ID=1.1> 

  
risation des oléfines de manière à former des polymères

  
de poids moléculaire uniforme. L'invention concerne un

  
 <EMI ID=2.1> 

  
réaction de polymérisation en vue de produire les polymères désirée.

  
Les polymères solides obtenus par la polymérisation des matières oléfiniques sont soumis à des variations

  
 <EMI ID=3.1> 

  
quelles on cite le poids moléculaire, selon les réactifs,

  
le catalyseur et les conditions de réaction utilisés dans

  
cette réaction de polymérisation. On a constaté, par

  
exemple, qu'un facteur principal agissant sur le poids

  
moléculaire du produit polymérisé est la température de

  
réaction. Des facteurs tels que l'activité du,catalyseur exercent également un effet sur le poids moléculaire du

  
polymère, mais on a constaté que l'effet de la température

  
est si important qu'on peut utiliser des modifications

  
appropriées de cette variable pour compenser des variations du poids moléculaire dues à d'autres facteurs ou à

  
des combinaisons de ceux-ci. Ainsi, le réglage de la température de polymérisation permet d'obtenir un produit

  
polymérisé de poids moléculaire sensiblement uniforme,

  
malgré des changements dans les autres variables du système.

  
Conformément à la présente invention, on a conçu

  
un procédé de polymérisation d'au moins une oléfine telle

  
que de l'éthylène qui comprend la mise en contact de cette

  
oléfine dans une zone de réaction avec un catalyseur dans

  
des conditions de polymérisation, et l'extraction hors de cette zone d'un courant effluent comprenant le produit polymérisé en solution, procédé dans lequel on maintient une concentration sensiblement constante du polymère dans ladite solution, on mesure une propriété de la solution qui est proportionnelle au poids moléculaire du polymère, et on règle la température de la zone de réaction en fonction de variations prédéterminées de ladite propriété,

  
ce qui fait que le poids moléculaire du produit polymérisé est maintenu à une valeur sensiblement uniforme.

  
 <EMI ID=4.1> 

  
pour polymériser au moins une oléfine telle que l'éthylène  qui comprend un réacteur, un dispositif pour introduire un catalyseur, un solvant et une matière oléfinique dans  le réacteur, et un dispositif pour prélever la chaleur

  
de la réaction, cet appareil comportant un dispositif permettant d'obtenir une solution du produit polymérisé dont la concentration est sensiblement constante, et un dispositif pour régler la température du réacteur en fonction ..de variations du poids moléculaire du polymère et de façon inversement proportionnelle à ces variations. 

  
Lors de la mise en oeuvre de la présente invention, on obtient les caractéristiques précitées, d'une manière générale, en mesurant une propriété de polymère en solution qui est proportionnelle au poids moléculaire et en assurant le réglage de la température du procédé

  
de polymérisation en fonction de variations de cette propriété. On obtient ce résultat dans la présente invention en envoyant à un dispositif de mesure de la viscosité une solution du produit polymérisé ayant une composition sensiblement uniforme et en réglant la température de la réaction de polymérisation en fonction de variations de la viscosité de la solution de polymère et de façon directement proportionnelle à ces variations.- La solution de produit polymérisé introduite dans le dispositif de

  
 <EMI ID=5.1> 

  
la zone de polymérisation..ou bien une solution de polymère dilué qu'on obtient, par exemple, en ajoutant du solvant au produit de réaction, en des quantités réglées.

  
 <EMI ID=6.1> 

  
produit polymérisé, on maintient sa composition constante en réglant la vitesse d'introduction du catalyseur dans le réacteur en utilisant un dispositif approprié pour mesurer la concentration en polymère, tel qu'un réfractomètre ou . un instrument servant à mesurer une constante diélectrique.

  
Conformément à une autre caractéristique de la présente invention, on règle la température de polymérisation en fonction de la pression osmotique de la solution de polymère et de façon directement proportionnelle à celleci. L'invention s'applique d'une manière générale à la polymérisation des matières oléfiniques en leurs polymè. res solides, Par l'expression "polymères solides", on entend ici, en plus des polymères normalement solides, les polymères de bas poids moléculaire qui sont de nature collante ainsi que les polymères semi-solides du type des cires. Ces polymères ont en général un poids moléculaire minimum d'environ 2.000.

  
On peut mettre le procédé de polymérisation des oléfines en oeuvre pour produire une grande variété de polymères oléfiniques comme, par exemple, des polymères ou des copolymères des mono-oléfines comme l'éthylène,

  
 <EMI ID=7.1> 

  
mono-oléfines et des dioléfines comme le butadiène et l'isoprène. On prépare habituellement ces polymères en mettant l'oléfine à polymériser en contact avec un cataly seur en présence d'un solvant ou d'un diluant, à une température élevée et sous une forte pression. Un cataly-r ; 

  
seur convenant parfaitement à cet effet comprend de l'oxyde de chrome, contenant de préférence du chrome à l'état hexavalent, en mélange avec de la silice, de l'alumine, de la thorine, du zircone, de la silice-alumine, etc... On peut également utiliser divers composés organo-métalliques tels que l'aluminium triéthyle plus le tétrachlorure de titane,.des mélanges d'halogénure d'aluminium éthyle avec du tétrachlorure de titane et des composés analogues.

   Un autre groupe encore de catalyseurs qu'on peut utiliser dans la préparation'des polymères oléfiniques comprend.un halogénure d'un métal du groupe IV, par exemple le tétrachlorure de titane, le tétrabromure de silicium, le tétra-
-chlorure de zirconium ou le tétrabromure d'étain, avec un ou plusieurs métaux libres pris dans le groupe que forment le sodium, le potassium, le lithium, le rubidium, le zinc, le cadmium et l'aluminium.

  
La température nécessaire pour polymériser des oléfines varie dans une gamme étendue. Toutefois, on pré-

  
 <EMI ID=8.1> 

  
ture comprise entre environ 66[deg.] C et 232[deg.] C. La températu., re particulière à utiliser dépend, dans chaque cas individuel, du catalyseur utilisé, de l'oléfine à polymériser et des conditions de travail utilisées, telles que la pression, la vitesse volumétrique ou le rapport oléfine/ diluant.

  
On maintient la pression de polymérisation à une valeur suffisante pour assurer une réaction en phase liquide, c'est-à-dire à au moins 7 à 21 kg/cm2 (pression relative) selon le type de la matière de charge et la température de polymérisation. On peut utiliser, si on le désire, des pressions relatives plus élevées atteignant jusqu'à 35 à 49 kg/cm2 ou plus. La concentration du catalyseur dans la zone de réaction varie entre environ 0,01 et environ 10 % en poids et le temps de séjour du réactif varie entre environ 15 minutes et environ 12 heures.

  
L'utilisation d'un diluant dans la réaction de polymérisation a en général deux effets. Etant donné que les réactions sont généra. lement exothermiques, la présence d'une certaine quantité ue diluant permet d'obtenir un réglage précis de la température de la réaction. De plus. les polymères formés dans la réaction d'une partie de ceuxci peuvent être de nature collante et, s'il en est ainsi, la présence d'un diluant tend à empêcher l'adhérence du polymère aux parois du récipient de réaction et à l'appareil de récupération qu'on utilise pour traiter l'effluent provenant de la réaction de polymérisation. En général, la quantité de diluant est importante par rapport à l'oléfine de charge. Habituellement, l'oléfine constitue antre environ 0,1 et 25 % en volume du mélange et, de préférence, entre environ 2 et environ 15 % en volume.

  
Le solvant ou diluant qu'on utilise dans la réac.tion-de polymérisation est en général choisi parmi les hydrocarbures paraffiniques. Parmi les solvants les plus utiles, on cite les hydrocarbures paraffiniques acycliques comportant d'environ 3 à 12 atomes de carbone par molécule, comme, par exemple, le'propane, l'isobutane, le n-pentane, l'isopentane ou l'isooctane, et de préférence les hydrocarbures paraffiniques acycliques qui comportent de 5 à 12 atomes de carbone par molécule. Des hydrocarbures également utiles dans la réaction de polymérisation sont les hydrocarbures alicycliques, tels que le cyclohexane ou le méthylcyclohexane.

   On peut également utiliser des diluants constitués par des hydrocarbures aromatiques, mais, dans certains cas, ces diluants (ou les impuretés qu'ils contiennent) ont tendance à raccourcir la vie utile du catalyseur et, de ce fait, leur utilisa-f

  
tien dépend de l'importance: de la vie. utile du catalyseur,.

  
 <EMI ID=9.1> 

  
tres diluants hydrocarbures qui sont, relativement inertes. et qui sont à l'état liquide dans les. conditions de la réaction peuvent être également, utilisés lors. de la mise

  
 <EMI ID=10.1> 

  
lymères solides.

  
Bien que l'invention s'applique aux procédés de polymérisation d'une manière générale,, elle est particulier

  
 <EMI ID=11.1> 
-préférence, d'au moins 30 % à la température ambiante. Bien que la polymérisation de l'éthylène constitue un mode de mise en oeuvre préfère de la présente invention, la présente invention n'est pas limitée à cette application peut

  
mais/être appliquée à n'importe lequel des autres procédés décrits.

  
On peut préparer les polymères des oléfines comme il est décrit dans les brevets belges de la demande-

  
 <EMI ID=12.1> 

  
Dans ces procédés particuliers, on utilise un catalyseur à l'oxyde de chrome, de préférence contenant du chrome hexavalent, conjointement avec de la silice, de l'alumine, de la silice-alumine, du zircone, de la thorine, etc... On polymérise les oléfines en présence d'un diluant hydrocar-

  
 <EMI ID=13.1>  aromatique (moins fréquemment) qui est inerte et qui dissout le polymère formé. La réaction est ordinairement mise en oeuvre à une température comprise entre environ

  
66 et environ 232[deg.] C et sous une pression suffisante pour maintenir le diluant à l'état liquide. Les polymères obtenus par ces procédés, en particulier les polymères de l'éthylène, sont caractérisés par une non saturation qui est principalement trans-interne ou vinyle terminale, selon les conditions particulières utilisées dans le procédé. Quand on.effectue la polymérisation à des températures

  
 <EMI ID=14.1> 

  
mobile, le produit polymérisé a une structure qui est en majeure partie du type vinyle terminal. Quand on effectue la polymérisation à des températures élevées et en lit fixe, le polymère présente une non saturation qui est principalement du type trans-interne. Les polymères,préparés par les deux procédés sont en outre caractérisés par leurs densités élevées et leur pourcentage éle&#65533;é de cristallinité à-la température ambiante. 

  
Lors de la mise en oeuvre de la présente invention, dans l'un de ses modes de réalisation, on introduit une oléfine, un catalyseur de polymérisation et un solvant dans un réacteur de polymérisation maintenu dans des conditions de conversion appropriées, ce qui fait que l'oléfine est transformée en polymères'solides. La réaction

  
est exothermique et il est nécessaire de prévoir l'élimination de la chaleur en excès hors de la zone de réaction. Plus habituellement; on obtient ce résultat par échange

  
de chaleur indirect, par exemple en faisant passer un fluide réfrigérant dans un serpentin ou dans un autre type d'échangeur disposé dans la zone de réaction.

  
Il est désirable d'obtenir, au cours de la polymérisation, un produit polymérisé dont Le poids moléculai-re soit uniforme, mais cette propriété est soumise à des changements assez importants par suite de changements des conditions de travail, de l'activité du catalyseur et d'autres facteurs dont le plus important est la température* Pour assurer le réglage de cette variable, on fait passer l'effluent de la zone de réaction de polymérisation dans un dispositif de mesure qui mesure une propriété du polymère qui est proportionnelle au poids moléculaire et qui transmet un signal à un dispositif d'enregistrement et de réglage de la température. Cet instrument enregistre la température dans la zone de polymérisation et règle cette température en réglant le débit de la matière réfrigérante introduite en vue de la réfrigération de la zone de réaction.

   Afin que le dispositif de mesure précité puisse fonctionner efficacement, il est nécessaire que la solution de polymère qu'il reçoit conserve une composition sensiblement uniforme. On peut y parvenir de plusieurs manières. Par exemple, si on admet l'effluent de la zone de réaction directement dans le dispositif de mesure, on peut maintenir une composition uniforme de ce courant en réglant de manière appropriée la vitesse de réaction dans la zone de polymérisation. Dans un procédé, on obtient ce résultat en réglant la quantité de catalyseur introduite dans la zone de réaction en fonction de variations de la concentration en polymère dans le courant effluent, savoir en introduisant l'effluent dans un dispositif qui mesure la concentration en polymère, tel qu'un réfractomètre ou un instrument servant à mesurer les propriétés diélectriques.

   Etant donné que l'indice de réfraction et les propriétés diélectriques sont fonction de la concentration en polymère de la solution, il est possible d'utiliser des mesures de ces propriétés pour régler le débit d'introduction du catalyseur dans la zone de réaction et de maintenir ainsi une  <EMI ID=15.1> 

  
tenir un effluent de composition uniforme.

  
Dans un autre mode de mise en oeuvre, on peut maintenir une quantité uniforme de polymère dans l'effluent de la zone de réaction en réglant le débit d'introduction du solvant dans la zone de réaction en fonction de variations de la concentration en polymère dans cet effluent.

  
Là encore, on peut utiliser, pour assurer le réglage désiré, la mesure d'une propriété appropriée de l'effluent, comme l'indice de réfraction ou les propriétés diélectriques. Etant donné que des variations du débit d'introduction du solvant ne compensent pas habituellement des variations de la vitesse de réaction dahs le système de polymérisation, il est désirable, quand on règle ce courant, de maintenir la concentration en polymère de l'effluent

  
de manière à obtenir un procédé et un moyen pour régler

  
le débit d'introduction du catalyseur dans la zone de réaction. On peut obtenir ce résultat, par exemple, en  ,réglant le débit d'introduction du catalyseur en fonction"&#65533;du débit d'introduction du solvant et de façon inversement proportionnelle à ce débit.

  
Dans un autre mode de mise en oeuvre encore, le courant introduit dans le dispositif de mesure de la viscosité l'effluent de la zone de réaction qui est dilué avec du solvant. On conserve l'uniformité de la composition

  
de ce courant en faisant varier la quantité de solvant

  
qui y est introduite, le réglage du débit d'introduction du solvant étant assuré par une mesure de la concentration en polymère dans le courant dilué, également à l'aide

  
 <EMI ID=16.1> 

  
instrument pour mesurer les propriétés diélectriques. Dans  ce genre d'opération, il est également désirable dtassurer le réglage.de la vitesse de polymérisation, de préférence  <EMI ID=17.1> 

  
dans la zone de polymérisation.

  
Bien qu'on puisse mettre en oeuvre l'un quelconque des procédés décrits précédemment pour régler la concentration en polymère dans 1 * effluent le procédé préféré au point de vue du nombre minimum de variables à régler

  
est celui dans lequel on règle le débit d'introduction du. catalyseur en mesurant une propriété de- l'effluent de la zone de réaction.

  
Les propriétés qui sont proportionnelles au

  
poids moléculaire du polymère et qu'on utilise pour régler la température de la zone de polymérisation, sont la viscosité et la pression osmotique. Ces deux propriétés sont directement proportionnelles au poids moléculaire du polymère et la température de polymérisation est inversement proportionnelle au poids moléculaire; il s'ensuite qu'on conserve un poids moléculaire uniforme du polymère obtenu

  
en réglant la température en fonction de l'une de ces propriétés et de façon directement proportionnelle à celle-ci. 

  
Afin de mieux faire comprendre l'invention, on

  
va maintenant se référer au dessin'annexé sur lequel :
- la figure 1 représente schématiquement un réac. teur de polymérisation et les instruments de commande qui lui sont associés, et qu'on utilise dans un mode de mise en oeuvre de l'invention dans laquelle la concentration 

  
en polymère dans l'effluent du réacteur est maintenue à

  
une valeur uniforme par réglage du débit d'introduction

  
du catalyseur dans le réacteur;
- la figure 2 représente schématiquement un réacteur de polymérisation et les instruments de réglage qui lui sont associés quand le mode de mise en oeuvre de

  
la présente invention consiste à maintenir une concentration en polymère uniforme dans le courant effluent par dilution du courant effluent du réacteur avec du solvant. 

  
Sur la figure 1, le catalyseur, le solvant et le réactif constitué par l'éthylène sont introduits en proportions convenables dans un réacteur de polymérisation 8 par des conduits respectifs 2, 4 et 6. Dans le réacteur, on maintien!' des conditions appropriées, savoir une température d'environ 1410 C et une pression absolue

  
 <EMI ID=18.1> 

  
blement couverte en ses polymères solides. On prévoit

  
un serpentin de refroidissement 10 pour l'élimination de la chaleur de réaction, ce qu'on obtient en introduisant un liquide réfrigérant par un conduit 44 et en l'extrayant-

  
 <EMI ID=19.1> 

  
le contenu du réacteur et pour maintenir le catalyseur en suspension. Un courant effluent contenant du polymère, du catalyseur, du solvant et de l'éthylène n'ayant.pas réagi est prélevé du réacteur par un conduit 12. On ajou&#65533; te du solvant supplémentaire dans ce courant pas un conduit 14 et le produit combiné circule dans un appareil de .-chauffage 15 dans lequel la température est portée à un niveau suffisamment élevé pour assurer la dissolution de tous les polymères formés dans le réacteur. Ensuite, on <EMI ID=20.1> 

  
pour séparer l'éthylène dans laquelle la matière de charge non transformée est éliminée et d'où elle est recyclée dans le réacteur par un conduit 28. Ensuite, on traite de nouveau l'effluent pour éliminer le catalyseur en 30, après quoi la solution de polymère est soumise à d'autres phases de traitement (non représentés) ayant pour but de séparer et de purifier le produit polymérisé. Les instruments prévus avec le système de réaction comprennent un

  
 <EMI ID=21.1> 

  
Une partie de l'effluent du réacteur passe pas un conduit
17 dans le réfractomètre 16 d'où elle sort par un conduit  <EMI ID=22.1> 

  
avec celui d'une solution normalisée de polymère de concentration connue et toute différence produit une impulsion électrique qui est transmise au régulateur 20 qui est, par exemple, un "G.E. Thymotrol Controller" (General Electric

  
 <EMI ID=23.1> 

  
5 février 1951), qui, à" son tour, règle la vitesse du mo-

  
 <EMI ID=24.1> 

  
agencement d'instruments, on compense des variations de la concentration en polymère de l'effluent du réacteur en faisant varier le débit d'introduction du catalyseur envoyé dans le réacteur, ce qui constitue un moyen efficace pour maintenir un courant effluent de composition uniforme. L'enregistreur 22, qui est relié au régulateur 20, peut donner une indication visuelle de l'indice de réfraction du courant effluent du réacteur. Cet enregistreur peut être de tout type classique, comme un "Foxboro Dynalop Electronic Recorder" (Bulletin Foxboro-450, pages
48-51). Le réfractomètre peut être n'importe quel réfractomètre différentiel classique.

  
Les instruments utilisés dans le procédé com-

  
 <EMI ID=25.1> 

  
d'enregistrement et de réglage et un appareil 40 d'enregistrement et de réglage de la température. Une autre partie de l'effluent du réacteur est introduite dans le viscosimètre 34 par le conduit 32. L'effluent du réacteur est extrait du viscosimètre par un conduit 36. Pendant le passage de la solution dans le viscosimètre, on détermine la viscosité de la solution de polymère. Un signal proportionnel à la viscosité est envoyé à l'appareil 38 d'enregistrement et de réglage et ensuite à l'appareil 40 d'enregistrement et de réglage de la température qui actionne une soupape de commande 42, ce qui règle le passage du fluide réfrigérant dans le serpentin 10 et la température du réacteur 8.

   Le viscosimètre peut être constitué par n'importe lequel des appareils bien connus disponibles dans le commerce et convenant pour assurer la viscosité d'une solution, comme par exemple, un viscosimètre

  
 <EMI ID=26.1> 

  
être un enregistreur-régulateur pneumatique, également vendu par "Fischer-Porter" et l'enregistreur-régulateur

  
de température 40 peut être un "Foxboro Model 40 Temperature Recorder Controller" pourvu d'un "Foxboro Model 40 Pneumatic Set" (Bulletin Foxboro 450, pages 52-55). La soupape de commande 42 qui est destinée à régler le débit du fluide réfrigérant peut être de.l'un de plusieurs types) par exemple une soupape à diaphragme "Fischer". La combinaison du réfractomètre, du viscosimètre et des instruments associés constitue un système dans lequel les conditions de température et de conversion de la polymérisation sont-réglées de manière à assurer un courant effluent ayant une composition uniforme, qui contient un polymère de poids moléculaire uniforme.

  
Le fonctionnement du procédé décrit ci-dessus dépend du fait que la viscosité du polymère en solution est fonction du poids moléculaire du polymère. La rela-

  
 <EMI ID=27.1> 

  
sentant le poids moléculaire du polymère et K et a étant des constantes déterminées par le type du polymère et du solvant) est bien connue. Toutefois, pour conserver cette

  
 <EMI ID=28.1> 

  
mère dans la solution reste constante. En conséquence, pour que les variations de la viscosité soient fonction des variations du poids moléculaire, il est nécessaire que la concentration du polymère dans le courant introduit dans le viscosimètre soit maintenue à une valeur uniforme.

  
Dans le mode de réalisation de l'invention illustré sur la figure 2, la concentration en polymère de la solution introduite dans le viscosimètre est maintenue à

  
 <EMI ID=29.1> 

  
l'effluent du réacteur avec une quantité supplémentaire

  
de solvant. A cet effet, on a prévu, en plus du viscosimètre et des instruments qui y sont associés, un réfractomètre 16, un émetteur 43 et un enregistreur régulateur 41.

  
On obtient le solvant de dilution en prélevant le solvant du conduit 4 par un conduit 37 et une soupape de commande

  
39. On introduit ce solvant dans une partie de l'effluent

  
 <EMI ID=30.1> 

  
conduit 19. La différence e-itre la solution passant dans le réfractomètre et la solution normalisée produit un signal électrique qui est transformé en un signal pneumatique dans l'émetteur 43 et qui est transmis à l'enregistreur-régulateur 41 qui commande la soupape 39. L'émetteur 43 peut être un "Swarthout Thermocouple Air Conver-

  
 <EMI ID=31.1> 

  
décembre 1954) et l'enregistreur-régulateur 41 peut être un "Foxboro Model 40 Pneumatic Recorder Controller" (Bulletin Foxboro 450, pages 52-55). Ce dispositif fonctionne de manière à assurer un débit de solvant suffisant dans le conduit 37 pour que la solution pénétrant dans le réfractomètre 16 contienne une concentration uniforme de polymère. En conséquence, toute variation de la viscosité mesurée par le viscosimètre 34 sera une fonction du poids moléculaire du courant de polymère pris comme échantillon. La sortie du viscosimètre est envoyée à l'enregis-

  
 <EMI ID=32.1> 

  
la température de la manière déjà décrite au sujet du dispositif de la figure 1. 

  
Bien qu'on ait décrit les modes de réalisation des figures 1 et 2 en mentionnant l'utilisation d'un réfractomètre et d'un viscosimètre,.il est évident qu'on peut obtenir les mêmes résultats en utilisant d'autres instruments comme on l'a précédemment décrit, par exemple . des instruments pour mesurer les propriétés diélectriques au lieu du réfrgctomètre et des instruments convenant pouf

  
 <EMI ID=33.1> 

  
Toutefois, on préfère mesurer les indices de réfraction parce qu'on dispose- d'instruments précis, sensibles et; relativement simples pour effectuer ces mesures.

  
Dans les modes de réalisation particuliers des figures 1 et 2, on dilue l'effluent du réacteur avec un solvant, on chauffe pour dissoudre le polymère qui y est contenu et on fait passer le produit successivement à travers les zones d'élimination de l'éthylène et du catalyseur. Le passage de l'effluent dans ces opérations avant l'extraction des courants d'échantillon introduits dans le .réfractomètre et le viscosimètre peut déterminer un retard dans le système de réglage, selon la capacité et le degré de retenue dans les zones d'élimination de l'éthylène et du catalyseur, en particulier.

   Il entre dans le cadre de  la présente invention de réduire ce retard en extrayant les courants d'échantillon, par exemplen avant l'élimination de l'éthylène et d'effectuer l'élimination de l'éthylène et du catalyseur à partir des échantillons en utilisant des dispositifs de séparation à petite- échelle exigeant moins de temps.

  
Dans le mode de réalisation particulier de la figure 2, on assure le réglage de la composition du courant d'échantillon envoyé dans le viscosimètre en introduisant une quantité réglée de ce solvant dans ce courant. Bien que ce procédé soit préféré, il entre dans le cadre de la présente invention de régler la concentration en polymère de l'effluent entier de la zone de réaction en faisane varier la quantité de solvant servant de diluant introduite dans cet effluent avant l'appareil de chauffage 16, en fonction des variations de l'indice de réfraction ou de

  
la constante diélectrique de l'effluent dilué.

  
L'exemple particulier donné ci-après est donné

  
à titre illustratif et non limitatif de la portée de la présente invention et se réfère au mode de réalisation illustré sur la figure 1.

EXEMPLE

  
L'éthylène, le cyclohexane et le catalyseur à l'oxyde de chrome en suspension dans le cyclohexane sont

  
 <EMI ID=34.1> 

  
respectivement. Le catalyseur comprend 2,5 % en poids d'oxyde de chrome contenant 2,2 % de chrome hexavalent et

  
 <EMI ID=35.1> 

  
lyseur en imprégnant un support constitué par 90 % de si.lice et 10 % d'alumine d'une dimension de 0,84 à 0,250 mm

  
 <EMI ID=36.1> 

  
en séchant et en activant à l'air pendant 6 heures à 510[deg.]C. Pendant le fonctionnement normal, on règle ces courants

  
de manière à obtenir un débit d'introduction de l'éthylène d'environ 3714,600 kg/heure un débit d'introduction du solvant d'environ 86.240 kg/heure et un débit d'introduction de la suspension de catalyseur d'environ 1041,900 kg/heure, suspension dans laquelle le rapport liquide
(solvant)/solide est d'environ 10 à 1. Dans le réacteur, on maintient par agitation une suspension homogène de catalyseur dans le liquide. Lors de son introduction dans le réacteur, l'éthylène se polymérise en formant des polymères solides, la réaction étant mise en oeuvre à une température d'environ 1430 C et sous une pression absolue d'en-viron 35 kg/cm2. Environ 90 % de l'éthylène sont consommés dans la réaction de polymérisation.

   Une partie de l'effluent du réacteur qui contient de l'éthylène non consommé, du catalyseur, du produit polymérisé et du cyclohexane est envoyée dans le filtre 28 et est ensuite divisée en deux courants d'échantillon, dont l'un est introduit dans le réfractomètre 16,. tandis que l'autre est introduit dans le viscosimètre 34.

  
Au cours du procédé de polymérisation, l'activité du.catalyseur contenu dans le réacteur diminue par suite de l'encrassement. Ceci réduit la productivité du catalyseur et le résultat est que le courant effluent sortant du réacteur contient une proportion du produit polymérisé,

  
 <EMI ID=37.1> 

  
mère dont la concentration est modifiée passe par le réfractomètre, un signal électrique est engendré et a pour effet, par l'intermédiaire d'un appareil de réglage 20, d'augmenter le courant de catalyseur envoyé dans le réacteur d'environ 10 %. Il s'ensuit que la vitesse de réaction et la productivité du catalyseur sont ramenées au niveau initial et que la concentration en polymère dans l'effluent du réacteur revient à une valeur normale.

  
Par suite de plusieurs modifications apportées aux variables du procédé, y compris l'activité du catalyseur, le poids moléculaire du polymère dans l'effluent du réacteur diminue d'environ 43.000 à environ 40.000. Quand la solution contenant le polymère de poids moléculaire réduit pénètre dans le viscosimètre 34, la variation de la viscosité détermine un signal qui est transmis par l'enregistreur 38 et l'enregistreur-régulateur de température
40, ce qui fait que la soupape de commande est actionnée pour augmenter le débit du fluide réfrigérant dans le ser-

Claims (1)

  1. pentin de refroidissement 10. Ce processus se poursuit jusqu'à ce que la température dans le réacteur soit réduite à environ 141[deg.] C. A mesure que la température diminue dans le réacteur, le poids moléculaire du produit polymérisé augmente graduel! ""**"! jusqu'à ce qutil atteigne de nouveau 43*000 à la température finale. Tant que les conditions de fonctionnement qui déterminent la variation
    du poids moléculaire règnent, la température de la réaction reste du nouveau niveau établi par l'action du viscosimètre et des instruments associés. Quand les conditions du.procédé changent et qu'elles reviennent ou sont ramenées à leur niveau antérieur, le viscosimètre entre
    en jeu pour ramener la température du réacteur à son niveau précédent.
    Bien qu'on ait décrit l'invention en se référant à un de ses modes de réalisation particuliers, il est bien entendu qu'on peut y apporter diverses modifications sans sortir pour cela du cadre de la présente invention.
    REVENDICATIONS
    1. Procédé de polymérisation d'au moins une oléfine telle que l'éthylène, caractérisé en ce qu'on met cette oléfine en contact, dans une zone de réaction, avec un catalyseur, dans des conditions de polymérisation et on extrait de cette zone un courant effluent contenant le produit polymérisé en solution, on maintient une concentration en polymère sensiblement constante dans cette solution, on mesure une propriété de la solution qui est pro- portionnelle au poids moléculaire du polymère, et on règle la température de la zone de réaction en fonction de variations prédéterminées de cette propriété, ce qui fait que le poids moléculaire du produit polymérisé reste sensiblement uniforme.
    2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on maintient la concentration précitée à une valeur constante en réglant la vitesse d'introduction du catalyseur dans la zone de réaction en fonction de la concentration du polymère dans la solution et'de façon inversement proportionnelle .. celle-ci, ou en diluant le courant effluent contenant le produit polymérisé ou le solvant envoyé dans la zone de réaction, à l'aide d'un diluant,
    en fonction de la concentration de ce courant en produit polymère et de façon directement proportionnelle à cette concentration.
    3. Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que la propriété de la solution qui est mesurée est la viscosité ou la pression osmotique et en ce qu'on règle la température de la zone de réaction en fonction'de la propriété mesurée et de manière directement proportionnelle à cette propriété.
    4. Procédé suivant la revendication 1, 2 ou 3, caractérisé en ce qu'on introduit au moins une partie du
    .courant effluent dans un dispositif servant à déterminer soit l'indice de réfraction, soit les propriétés diélectriques de ce courant, et on règle le débit d'introduction du catalyseur et/ou la quantité de diluant ajoutée dans le courant effluent en fonction de changements prédéterminés de l'indice de réfraction ou des propriétés diélectriques, ce qui fait qu'on maintient dans la solution une concentration sensiblement constante en produit polymérisé.
    5. Procédé suivant une quelqonque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'on élimine la chaleur de la réaction par échange de chaleur indirect avec un fluide réfrigérant, le débit de ce fluide réfrigérant étant réglé en fonction de variations soit de la viscosité, soit de la pression osmotique du courant effluent. 6. Appareil de polymérisation d'au moins une oléfine telle que l'éthylène qui comprend un réacteur, un dispositif pour introduire un catalyseur, un solvant et une matière oléfinique dans ce réacteur, et un dispositif pour éliminer la chaleur de réaction, caractérisé en ce qu'il comprend un dispositif qui permet d'obtenir une solution de produit polymérisé ayant une concentration sensiblement constante et un dispositif qui sert à régler la <EMI ID=38.1>
    moléculaire du polymère et de façon inversement propor-
    tionnelle à ces variations.
    f
    7. Appareil suivant la revendication 6, caractérisé en ce que le dispositif servant à réaliser une cpnce'ntration sensiblement constante en produit polymérisé dans la solution comprend un dispositif pour mesurer l'indice de réfraction ou les propriétés diélectriques de la solution et un dispositif pour régler le débit d'introduction du catalyseur dans le réacteur en fonction de ladite concent-ration et de façon inversement proportionnelle à celle-ci, ou un dispositif pour diluer la solution avec un diluant ou pour augmenter la quantité de solvant envoyée dans le réacteur en fonction de ladite concentration et de façon directement proportionnelle à celle-ci.
    <EMI ID=39.1>
    dication 7, caractérisé en ce que le dispositif de réglage de la température comprend un viscosimètre ou un dispositif pour déterminer la pression osmotique de la solution et un dispositif pour régler le débit du fluide réfrigérant en fonction des variations prédéterminées de la viscosité ou de la pression osmotique et de façon directement proportionnelle à ces variations.
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