L'invention, due à Monsieur �tienne ROTH, est relative aux procédés et dispositifs d'enrichissement isotopique par échange bitherme.
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une substance en l'un des isotopes d'un élément qu'elle
comporte, consistent essentiellement à mettre en contact,
de préférence à contre-courant, en présence ou non d'un catalyseur, dans un appareil comprenant au moins un étage
équipé de deux réacteurs ou échangeurs distincts soumis à des températures différentes, ladite substance et une phase auxiliaire distincte d'une autre substance contenant également ledit élément
L'invention a pour but, surtout, d'augmenter le coefficient d'enrichissement isotopique, par étage, de la substance à enrichir.
Elle est essentiellement caractérisée en ce que, dans un appareil tel que susdit à plusieurs étages, l'on réinjecte la quantité de ladite substance sortant épuisée de l'un au moins des étages, en un point, de l'étage qui le précède, où ladite substance en circulation possède la même concentration isotopique que ladite quantité réinjectée.
En se référant à la figure 1, qui représente schématiquement un dispositif connu d'enrichissement isotopique par échange bitherme, on va rappeler brièvement le processus connu d'un tel enrichissement.
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mes 1 et 2 comprenant chacun deux réacteurs d'un type classique : l'un (3,5) à basse température et l'autre (4,6) à haute température.
* Si un élément chimique A est constitué de deux isotopes a et a' et si l'on désire enrichir un composé AB contenant l'élément A en l'un de ces isotopes, par exemple en a', on met en contact avec ledit composé AB un autre composé AC contenant également l'élément A ; il en résulte entre ces composés une réaction d'échange isotopique du type :
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dans laquelle le rapport K des concentrations de l'isotope
<EMI ID=4.1>
<EMI ID=5.1>
'est fonction de la température.
Si par exemple le coefficient K varie en fonction inverse de la température, on peut utiliser le dispositif de la fige 1 de la façon suivante.
On suppose que le composé AC est gazeux et circule de façon quelconque par exemple dans un circuit fermé pour chaque étage et que le composé AB est liquide.
On injecte le composé AB à l'entrée 7 du réacteur 3 à basse température : il y rencontre à contre-courant le composé AC et les conditions de concentration des fluides et la température sont telles que la réaction d'équilibre
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le composé AB est plus riche en composé a'B, donc en isotope a', qu'il ne l'était à son entrée 7 et, parallèlement, le
<EMI ID=7.1>
Dans le réacteur 4 à haute température, les conditions de concentration des fluides et la température sont telles que la réaction d'équilibre (I) évolue de droite à gauche et les phénomènes précédents sont inversés : en
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le composé AC s'enrichit en isotope a' en traversant de 13 en 14 le réacteur 4. Il en résulte que les concentrations en isotope a' de chacun des deux composés AB et AÇ sont maxima entre les deux réacteurs 3 et 4 et l'on soutire
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On voit que, par suite de Indifférence de température existant entre les réacteurs 3 et 4, le fluide auxili-aire AC se recharge dans le réacteur 4 en isotope a' pour le restituer au composé AB dans le réacteur 3.
Dans les installations connues d'enrichissement isotopique par échange bitherme, on ne se limite pas à deux étages tels que ceux représentés en 1 et 2 sur la <EMI ID=10.1> en 15, fig. 1, alimente à son tour d'autres étages bithermes identiques aux étages 1 et 2 et la succession d'un certain nombre de ces étages conduit à la concentration finale désirée en isotope a' pour le composé AB.
Une telle installation connue a déjà été utilisée, par exemple, pour enrichir de l'eau en deutérium, par échange isotopique avec de l'hydrogène sulfuré servant de fluide auxiliaire.
Dans ce cas on met en contact, à des températures et des pressions convenables, une phase liquide constituée d'eau avec ou sans hydrogène sulfuré dissous et une phase gazeuse constituée d'hydrogène sulfuré saturé ou non de vapeur d'eau ; le mélange intime des deux phases dans chacun des réacteurs provoque une réaction isotopique du type :
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Le fait que les deux réacteurs de chaque étage opèrent à des températures différentes conduit, pour chacun d'eux, à une distribution différente du deutérium entre les deux phases.
La concentration en deutérium de l'eau ainsi mise au contact d'hydrogène sulfuré à une concentration donnée s'établit à'une valeur d'autant plus élevée que la tempéra-ture est plus basse. Le contact à contre-courant des deux phases à deux températures différentes, convenablement choisies, provoque donc un enrichissement en deutérium de
la phase liquide dans les réacteurs opérant à la plus basse température et un enrichissement en deutérium de la phase gazeuse dans les réacteurs opérant à la plus haute température. Il en résulte une concentration maxima de l'eau en deutérium à sa sortie des réacteurs à .basse température et une concentration maxima de l'hydrogène sulfuré en deutérium à sa sortie des réacteurs à haute température.
Dans la pratique on extrait du premier étage bitherme une certaine quantité de l'eau enrichie en deutérium, à sa sortie du réacteur à basse température, afin de l'enrichir à nouveau en deutérium en la traitant dans un second étage bitherme fonctionnant selon le même principe que le premier.
L'utilisation d'une série de tels étages homologues permet d'atteindre la concentration finale désirée en eau lourde de l'eau ordinaire.
Dans les installations connues d'enrichissement isotopique d'une substance (appelée dans la suite "phase", ou "phase à enrichir',), par échange bitherme, la substance ou ''phase" épuisée en provenance d'un étage est en général, pour des raisons de rendement, réinjectée à l'entrée d'un des réacteurs haute ou basse température.
Sur la fig. 1, conformément à ce principe, la phase épuisée de l'étage 2 sortant en 16 du réacteur 6 est réinjectée en 7 au sommet du réacteur 3 à basse température de l'étage 1.
Un tel système de réinjection impose les conditions de marche suivantes :
- afin d'éviter le mélange de phases de concentrations isotopiques différentes (un tel mélange représentant l'opération inverse de celle à réaliser) la concentratioh isotopique de la phase épuisée d'un étage doit être égale à la concentration isotopique de la phase alimentant le réacteur de l'étage précédent où se fait la réinjection ;
- la phase épuisée d'un étage doit être amenée à la température du réacteur de l'étage précédent dans lequel elle est réinjectée.
La première condition présente, en particulier, l'inconvénient d'imposer une limite supérieure du coefficient d'enrichissement par étage et, par là même, un nombre d'étages minimum pour obtenir, à partir d'une substance donnée, un produit final de concentration donnée.
On peut également réinjecter la phase épuisée de l'étage 2 sortant en 16 du réacteur 6, en 11 à l'entrée du réacteur 4 à haute température de l'étage 1 (circuit en traits interrompus). Dans ce cas, on est obligé de mélanger des fluides de concentrations isotopiques différentes au détriment du rendement global de l'installation..
Pour remédier à ces inconvénients, conformément à
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' l'un au moins des étages, non pas en tête de
/l'un des réacteurs de l'étage précédent, mais au point,
, dudit réacteur, où la substance qui y circule possède la
même concentration isotopique que la portion réinjectée.
On peut ainsi, sans mélanger de phases de concentrations isotopiques différentes, donner au coefficient d'enrichissement isotopique une valeur beaucoup plus élevée que jusqu'à ce jour pour chaque étage.
En se référant aux figures schématiques 2 à 7 cijointes, on va décrire ci-après divers exemples, donnés à titre non limitatif, de mise en oeuvre du procédé d'enrichissement isotopique par échange bitherme, objet de l'invention. Les dispositions de réalisation qui seront décrites à propos de ces exemples devront être considérées comme faisant partie de l'invention, étant entendu que toutes dispositions équivalentes pourront aussi bien être utilisées sans sortir du cadre de celle-ci.
Les fig. 2 et 3 représentent schématiquement et en partie deux modes de réalisation de circuits pour la circulation de la phase à enrichir, établis conformément à l'invention.
La fig. 4 représente schématiquement une installation pour l'enrichissement d'eau en deutérium, où l'eau circule conformément au schéma de la fig. 3.
Les fig. 5 et 6 représentent schématiquement un perfectionnement conforme à l'invention pour enrichir préalablement la phase à enrichir avant son entrée dans
le premier étage de l'installation.
Et la fig. 7 représente schématiquement une variante d'installation conforme à l'invention.
Sur la fig. 2 sont seuls représentés les deux premiers étages 17 et le et les deux derniers étages 19 et 20 d'un ensemble de réacteurs bithermes. On voit sur cette figure 2 les réacteurs 21, 22, 23 et 24 à basse température <EMI ID=13.1>
réacteurs peuvent, dans le cas où la réaction est trop lente, contenir un ou plusieurs lits successifs de catalyseurs. Seul a été représenté le schéma de circulation de la phase
à enrichir. Dans cet exemple et conformément à l'invention-là phase épuisée de chaque étage sortant des réacteurs
à haute température tels que 26, 28 est réinjectée dans le réacteur basse température(respectivement 21,23) de l'étage .précédent en un point (29, 30) où la concentration de la phase à enrichir est précisément égale à celle de la phase épuisée réinjectée.
On désigne dans la suite du texte, par :
<EMI ID=14.1>
Rn le débit de l'écoulement en phase épuisée de l'étage n,.
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enrichir entrant dans l'étage n,
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épuisée sortant de l'étage n,
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valeurs dans tous les étages.
La condition d'égalité des concentrations isotopiques entre la phase épuisée d'un étage et la phase à enrichir de l'étage précédent se traduisait, dans les appareils
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la concentration de l'alimentation de l'étage d'entrée 17, la phase enrichie prélevée pour l'alimentation de l'étage
<EMI ID=19.1> <EMI ID=20.1>
Dans l'exemple de réalisation de l'invention confor-
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du réacteur 26 qui a la même concentration isotopique ; comme de plus, à la sortie du réacteur 21, la concentration
<EMI ID=22.1>
rang N) on obtiendra en 31 un débit D de produit final à
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Avec un tel schéma de circulation, il est donc possible, tout en ne mélangeant pas des phases de concentrations différentes, d'utiliser des coefficients d'enrichissement par étage /$ quelconques pouvant être largement supérieurs à ceux imposés jusqu'à ce jour.
Par exemple, dans une installation bitherme permet-
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rium où le fluide auxiliaire utilisé est l'hydrogène sulfuré, et où, de plus, les températures des réacteurs à basse <EMI ID=25.1>
valeur maximum possible du coefficient d'enrichissement par étage/3 est 1,40 lorsqu'on s'astreint, comme dans les réalisations connues, à mélanger l'eau épuisée venant du réacteur haute température d'un étage à l'alimentation du réacteur basse température de l'étage précédent. Ceci
<EMI ID=26.1>
Si l'on adopte le schéma de circulation de la fig. 2, le nombre d'étages sera égal à 6 pour un coefficient d'enrichissement par étagea égal à 3.
Sur la fig. 3 sont seuls représentés les deux premiers étages 32 et 33 et les deux derniers étages 34 et
35 d'un ensemble d'échangeurs bithermes. On voit sur cette <EMI ID=27.1>
)ces réacteurs peuvent, dans le cas où la réaction est trop de catalyseurs fiente, contenir un ou plusieurs lits successifs/. Seul a été
<EMI ID=28.1>
* représenté le schéma de circulation de la phase à enrichir. Dans cet exemple et conformément à la présente invention, la phase épuisée de chaque étage (sortant des réacteurs à
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réacteur haute température (respectivement 40, 42)de l'étage précédent, en un point (44, 45) où la concentration isotopique de la phase en travail est précisément égale à celle de la phase épuisée réinjectée.
Dans l'exemple de réalisation de l'invention confor-
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A la sortie du réacteur 36, la concentration de la phase
A
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<EMI ID=32.1> <EMI ID=33.1>
provenance du réacteur 41, qui a cette concentration isotopique.
<EMI ID=34.1>
Comme dans l'exemple de la fig. 2, le produit final dont on extrait un débit D à la sortie 46 de l'installation
N
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Si l'on reprend les valeurs numériques de la fige on obtient également un nombre d'étages égal à 6 pour un coefficient d'enrichissement par étage/% égal à 3.
De plus, et c'est là un avantage important de la réalisation de la fig. 3 dans les cas où l'épuisement de la substance à enrichir est réalisé dans les réacteurs à haute température, les surfaces des appareils d'échange de chaleur sont environ trois fois plus faibles pour une installation conforme au schéma de la fig. 3 que pour une installation classique fonctionnant avec un coefficient d'enrichissement par étage/5 égal à 1,39.
L'installation schématisée sur la fig. 4 est destinée à la production d'eau lourde par échange bitherme entre l'eau (fluide principal) et l'hydrogène sulfuré (fluide auxiliaire).
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six étages bithermes de l'installation. La circulation d'eau se fait selon un schéma identique à celui de la fige 3 (circuits en traits pleins) où la phase épuisée d'un étage est réinjectée dans le réacteur à haute température de l'étage précédent, la circulation de gaz H2S se faisant suivant un schéma quelconque (circuits en traits interrompus).
Les grandeurs caractérisant le régime de fonctionnement de l'installation sont les suivantes :
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Les débits d'eau à enrichir sont inscrits à chaque étage en kilomolécules par heure (nombres entourés de rectangles).
Les concentrations de l'eau en deutérium sont mentionnées à chaque étage en parties par million (nombres entourés d'un cercle).
A partir d'un débit d'eau de 72.859 kilomolécules par heure d'une eau naturelle à 137,1 parties par million de deutérium à l'entrée l'installation de la fig. 4 produit, à la sortie 59,20 kilomolécules par heure d'eau enrichie à
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d'eau lourde).
Dans les exemples des fig. 5 et 6, on a adjoint à une installation d'enrichissement isotopique par échange bitherme conforme à l'invention, un dispositif permettant
un enrichissement préalable de la phase à enrichir. Une telle disposition trouve des applications spécialement intéressantes dans les cas où l'on dispose d'une source de fluide auxiliaire particulièrement riche en l'isotope recherché, la concentration isotopique de ce fluide auxiliaire riche étant supérieure à celle qu'a le fluide auxiliaire normal lorsqu'il est en équilibre avec la phase à enrichir dans le réacteur d'enrichissement du premier étage.
Sur la fig. 5 sont représentés la tour d'enrichissement préalable 60 et le premier étage bitherme avec ses deux réacteurs basse température 61 et haute température 62.
On introduit en 63, dans le bas de la tour d'enrichissement 60, un gaz naturel ou non contenant de l'hydrogène sulfuré dont la concentration en deutérium est.supérieure à la concentration d'équilibre de l'hydrogène sulfuré ordinaire avec l'eau naturelle introduite en 64 à la température ambiante.
Un lavage à l'eau d'un tel-gaz dans des conditions de température et pression convenables fournit donc de
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puisse amener, à une concentration voisine de la concentration d'équilibre à la température de contact choisie, la totalité de l'eau d'alimentation de l'installation bitherme, le couplage peut s'effectuer conformément au schéma de la fig. 5. Il est même possible, en ce cas, d'alimenter la colonne de lavage avec l'eau épuisée de l'installation bitherme, ce qui diminuerait d'une façon appréciable le volume de l'installation d'épuration d'eau alimentant le réacteur basse température du premier étage bitherme.
Si la production de gaz est insuffisante pour réaliser l'alimentation de l'installation comme dans l'exemple de la fig. 5, on peut ajouter, entre la tour d'enrichissement 65 (fig. 6) et le premier étage de l'installation, un ou plusieurs étages d'enrichissement préalable, tel que celui représenté par les deux réacteurs basse et haute <EMI ID=40.1> figurer la circulation de SH2 dans le premier étage et dans l'étage d'enrichissement préalable.
Dans une telle installation, l'eau épuisée sortant du réacteur haute température 67 du premier étage de l'installation est injectée au sommet du réacteur basse température 68 de l'étage d'enrichissement préalable et l'eau épuisée sortant du-réacteur haute température 69 de ce dernier étage sert à l'alimentation en eau de lavage de la tour d'enrichissement 65, le gaz à laver étant introduit en 70 dans le bas de la tour. En 71, on ajoute à l'eau de lavage la quantité d'eau équivalente à celle sortant du dernier étage et contenant le produit final. L'eau partiellement enrichie sortant de la tour 65 sert à l'alimentation du réacteur basse température 66 du premier étage de l'installation. Cette eau est mélangée à celle qui est prélevée entre les réacteurs basse température 68 et haute température 69 de l'étage d'enrichissement prenable.
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ront une eau enrichie constituant une partie de l'alimentation du premier étage de l'installation bitherme et une eau appauvrie qui, après enrichissement par lavage du gaz, constituera l'autre partie de l'alimentation de ce premier étage.
A titre purement indicatif, on signale que des résultats particulièrement intéressants d'un tel enrichissement préalable sont obtenus en lavant avec l'eau à enrichir dans une colonne à 36 plateaux un courant du gaz
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Sur la fig. 7 a été représentés une variante de réalisation de l'invention où le fluide auxiliaire est l'eau et la phase à enrichir le gaz, par exemple celui d'une source naturelle s'il se trouve être l'un des composés AB ou AC.
On reconnaît sur cette fig. 7 les réacteurs à basse température 72, 73, 74, 75, 76 et 77, et les réacteurs haute
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étages bithermes de l'installation. Les réacteurs basse température 84 et haute température 85 sont ceux d'un étage d' enrichissement préalable.
La circulation du fluide auxiliaire liquide se fait en circuit fermé dans chaque étage.
La phase à traiter entre en 87 dans le réacteur haute température 78 du premier étage ; à la sortie de ce réacteur une partie enrichie est prélevée pour l'alimentation du réacteur haute température 79 de l'étage suivant.
L'autre partie est épuisée dans le réacteur basse température 72. On injecte dans ce réacteur 72, au point d'isoconcentration isotopique 86, la phase épuisée provenant du réacteur basse température 73 de l'étage suivant.
L'alimentation en phase gazeuse du réacteur haute
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l'étage d'enrichissement préalable où il a été prélevé
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. REVENDICATIONS
1. Procédé pour enrichir une substance en l'un
des isotopes: d'un élément qu'elle comporte, selon lequel on met en contact, de préférence à contre-courant, dans un appareil à plusieurs étages dont chaque étage comprend deux réacteurs distincts soumis à des températures différentes, ladite substance et une phase auxiliaire distincte d'une autre substance contenant également ledit élément, caractérisé en ce que l'on réinjecte la quantité de ladite substance sortant épuisée de l'un au moins des étages, en un point, de l'étage qui le précède, où ladite substance en circulation possède la même concentration isotopique que ladite quantité réinjectée.