JPS5844012B2 - 同位体交換反応装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は同位体交換反応装置に関する。

特に、低温浴と高温塔とを有する同位体交換反応装置に
関するものである。

重水炉は、減速材として重水を使用している関係上、中
性子の作用（（ｎ、ｒ）反応〕によってトリチウムＴを
発生させ易い。

トリチウムは水素の放射性同位元素であり、そのふるま
いは水素ときわめて類似している。

重水中では、酸化トリチラム（トリチウム水）の状態で
存在している。

このようなトリチウム水の比率が増大すると、重水炉の
系統からトリチウム水を含む重水が漏れた時または重水
炉の保守点検（特に系統配管の取替え作業）時に、作業
員がトリチウムを体内（こ吸収する危険性がある。

このような事態を避けるために、重水炉にはトリチウム
除去装置を設けることが心安である。

軽水（Ｈ２Ｏ）中に含まれる水素同位体としての重水素
りおよびトリチウムＴを分離・回収する方法として、同
位体交換反応が一般的に用いられている。

その１つの方法に、二重温度交換法がある。二重温度交
換法は、低温塔と高塩基とをカスケードに組合せたもの
で、水素同位体の分離効率が高く、水素同位体を高濃度
で回収することができる。

この二重温度交換法において、軽水と硫化水素ガスを用
いた方法（以下、Ｇ−８法という）を適に＋−ｊ Ｌ、
た重水製造プロセスが提案されている。

（’ Ｎｕｃｌｅａｒ ＣｈｅｍｉｃａＩ Ｅｎｇｉｎ
、：ｅｒｉｎｇ ／／。

Ｐ ４５９〜４．６２．１９５７年発行）。

Ｇ−８法は、内部に多孔板が配置された低温塔と高塩基
とを直ダ１］に配置し、重水素を含む軽水を低温塔から
高塩基に、硫化水素ガスを高塩基から低温浴σζ流動さ
ぜ、それぞれの塔内で軽水と硫化水素ガスとの向流接触
を行ない同位体交換反応を行なうものである。

低温塔から流出した硫化水素ガスは、高塩基に再び供給
される。

低温塔では下記（１）式および高塩基では（２）式の同
位体交換反応がそれぞれ行なわれる。

ＨＯ＋ ）−（ＤＳ→ＨＤＯ＋ １．（２Ｓ
・・・・・・（１）ＦＩＩＤＯ＋Ｈ２Ｓ−＋Ｆ■２０＋
ＦＩＤＳ ・・・・・・（２）前述の’Ｎｕ
ｃｌｅａｒ Ｃｈｅｒｎｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉ
ｎｇ“。

Ｐ４６０ 、Ｆｉｇ １１．２１．に記載されているよ
うに、低温塔で軽水中の重水素が濃縮され、高塩基で軽
水中の重水素が希釈される。

低温塔から吐出される重水の含有量の多い軽水の一部が
外部に取出される。

その残りの軽水は、高塩基に供給される。

Ｇ−８法の同位体交換反応装置の運転条件は、低温塔の
反応温度が約３０℃、高塩基の反応温度が約１３０°Ｃ
１装置内の圧力が２０ａｔｍ である。

このようなＧ−８法に代表される液体水と硫化水素ガス
との間で行なわれる同位体交換法は、同位体交換反応の
反応速度が早いという利点がある。

しかし、化学平衡から決まる水素同位体元素分離係数が
小さいという欠点がある。

他方、液体水と水素ガスとの間で行なう同位体交換反応
が考えられている。

この液体水と水素ガスとを用いた同位体交換反応は、水
素同位体元素の分離係数が大きく、水素同位体元素を高
濃度に濃縮できるという優れた利点がある。

その反面、同位体交換反応の反応速度が低いという欠点
がある。

この液体水と水素ガスを用いた同位体交換反応の欠点は
、触媒の開発によって改善されて来てはいる。

しかし、液体水と水素ガスを用いた同位体交換反応の反
応効率について、これに更に一層の向上を達成させるこ
とが望まれている。

本発明の目的は、上記のような事情に鑑みて、液体水と
水素ガスを用いた同位体交換反応の反応効率を向上させ
ることにある。

本発明の特徴は、低温塔が、水素の同位体元素を含む処
理水をミスト化するミスト生成部と、水素ガスおよび重
水素ガスの少なくとも一方を含む反応ガスおよびミスト
生成部から排出される処理水のミストが供給される同位
体交換反応を促進させる第１触媒充填部と、反応ガス中
からミストを除去するミスト除去部とによって構成され
、高塩基か、処理水を蒸気にする蒸気発生部と、水素お
よび重水素ガスの少なくとも一方を含む反応ガスと蒸気
発生部から排出される蒸気が供給される同位体交換反応
を促進させる第２触媒充填部と、反応ガス中の蒸気を除
去する蒸気除去部とによって構成されることにある。

以下、図面を参照して本発明の実施例について説明する
。

第１図乃至第５図に示すのは本発明の好適な一実施例で
あり、第１図はその同位体交換反応装置を適用した重水
炉のトリチウム除去装置の系統図、第２図は第１図に示
すトリチウム除去装置の低温塔の詳細系統図、第３図は
第１図に示すトリチウム除去装置の高塩基の詳細系統図
、第４図は低温塔における処理水と同位体交換反応速度
との関係を示す特性図、第５図は高塩基における処理水
と同位体交換反応速度との関係を示す特性図である。

第６図は本発明の他の実施例であるトリチウム除去装置
の系統図を示すものである。

本発明においては、低温塔において水をミスト状の微細
粒子にして水素ガスに同伴させることにより、また高塩
基において水を蒸気にして水素ガスに同伴させることに
より、気液接触の均一化と処理量の増大とを同時に達成
するようにする。

ミストとは、液体で気体中に浮遊した状態で存在するも
のを称する。

第１図は、重水炉のトリチウム除去装置の系統を示して
いる。

１は重水炉である。トリチウム除去装置は、低温浴３お
よび高塩基２０を有する同位体交換反応装置２と、低温
浴４０および高塩基４１を有する同位体交換反応装置３
９とを備えている。

一方の同位体交換反応装置２はトリチウム濃縮部であり
、他方の同位体交換反応装置３９はトリチウム除去部で
ある。

重水の流れる配管４２および４３が、重水炉１、低温浴
３および高塩基２０をそれぞれ連絡する。

重水の流れる配管４５および４６が、低温浴４０、高塩
基４１および重水炉を連絡している。

配管４４が低温浴２０と配管４５とを、配管５２が配管
４６と高塩基４０とを、それぞれ接続する。

水素ガスの流れる配管６０および６１は、低温浴４０お
よび高塩基４１を連絡する閉ループを形成する。

水素ガスの流れる配管４８．４９および５０は、高塩基
２０、低温浴３および配管４５を順次連絡している。

４７は、重水取出管である。

低温浴３の構造を第２図に基づいて詳しく説明する。

低温浴３は、反応塔４とミスト発生器７との対によって
構成される１４段の低温塔部を有している。

すなわち、低温浴３は、１４基の反応塔４Ａ、４Ｂ、・
・・、４Ｎおよびミスト発生器７Ａ。

７Ｂ、・・・、７Ｎを有する。

ミスト発生器７は水素ガスとミストとの混合流体の流れ
に対して反応塔４よりも上流側に配置される。

疎水性触媒層５およびミスト分離器６が、各々の反応塔
４内に設けられる。

疎水性触媒層５は水素ガスとミストの混合流体の流れに
対してミスト分離器６よりも上流側に位置している。

ミスト発生器７の容器８内に、超音波発振子９が設けら
れている。

重水５１が、反応塔４および容器８内に溜っている。

図示されていないが、反応塔４Ｂとミスト発生器７Ｎの
間に、ミスト発生器７Ｃ１反応塔４Ｃ１ミスト発生器７
Ｄ、反応器４Ｄ１・・・・・・、ミスト発生器７Ｌ。

反応塔４Ｌ１ ミスト発生器７Ｍおよび反応塔４Ｍの順
序でミスト発生器７と反応塔４が１１基ずつ交互に配置
されている。

ミスト発生器７Ａ、７Ｂ。・・・、７Ｎの容器８内の重
水５１の液面１３より上方に、空間１４Ａ、１４Ｂ、・
・・、１４Ｎがそれぞれ形成される。

空間１６Ａ、１６Ｂ、・・・、１６Ｎが、疎水性触媒層
５より上方で反応塔４Ａ、４Ｂ。

、４Ｎ内にそれぞれ形成される。

空間１７Ａ。１７Ｂ、・・・、１７Ｎが、反応塔４内の
重水液面１５とミスト分離器６との間で反応塔４Ａ、４
Ｂ、・・・。

４Ｎ内にそれぞれ形成される。

配管１０Ａは空間１４Ａと空間１６Ａとを、配管１０Ｂ
は空間１４Ｂと空間１６Ｂとを連絡し、以下同様にして
それぞれの連絡がなされ、配管１ＯＮは空間１４Ｎと空
間１６Ｎとを連絡する。

配管１１Ａは反応塔４Ａの底部とミスト発生器７Ｂの容
器８とを接続する。

同様に、配管１１Ｂは反応塔４Ｂの底部とミスト発生器
７Ｃの容器８とを接続し、以下同様な接続がなされ、配
管１１Ｍは反応塔４Ｍの底部とミスト発生管７Ｎの容器
８をそれぞれ接続する。

さらに、配管１２Ｂは空間１４Ａとを、配管１２Ｃは空
間１７Ｃと空間１４Ｂとを接続し、以下同様な接続がな
され、配管１２Ｎは空間１７Ｎと空間１４Ｍとをそれぞ
れ接続している。

配管５０は、低温浴３を構成する反応塔４Ａの空間１７
Ａに連絡される。

次に高塩基２０の詳細構造を、第３図に基づいて説明す
る。

高塩基３は、反応塔２１と蒸気凝縮部２５との対によっ
て構成される１２段の高温塔部を有している。

蒸気激縮部２５は水素ガスと水蒸気との混合流体の流れ
に対して反応塔２１よりも下流側に存在する。

蒸気激縮部２５の容器３０内に、冷却器２６が挿入され
、しかも重水３１が存在する。

蒸気発生部２２および親水性触媒層２４が、反応塔２１
内に設けられる。

親水性触媒層２４は、水素ガスと水蒸気との混合流体の
流れに対して蒸気発生部２２よりも下流側に存在する。

蒸気発生部２２には、加熱器２３が設けられる。

蒸気発生部２２および蒸気凝縮部２５には、重水２９が
存在する。

図示されていないが、反応塔２１Ｂと蒸気凝縮部２５Ｌ
との間には、蒸気凝縮部２５Ｃ１反応塔２１Ｃ１蒸気凝
縮部２５Ｄ１反応塔２１Ｄ１・・・、蒸気凝縮部２５Ｊ
１反応塔２１Ｊ１蒸気凝縮部２５におよび反応塔２１に
の順序で、蒸気凝縮部２５と反応塔２１とが交互に配置
されている。

空間３２Ａ、３２Ｂ、・・・、３２Ｌが、親水性触媒層
２４の上方で反応塔２１Ａ、２１Ｂ、・・・、２１Ｌ内
番こそれぞれ形成される。

空間３３Ａ、３３Ｂ 。・・・、３３Ｌが、反応塔２１
内の重水２９の液面と親水性触媒層２４との間でしかも
反応塔２１Ａ。

２１Ｂ、・・・、２１Ｌ内にそれぞれ形成される。

空間３４Ａ、３４Ｂ、・・・、３４Ｌが、重水２９の液
面上方で蒸気凝縮部２５Ａ、２５Ｂ、・・・、２５Ｌの
容器３０内にそれぞれ形成される。

配管２７Ａは蒸気凝縮部２５Ａと反応塔２１Ａの蒸気発
生部２２を、配管２７Ｂは蒸気凝縮部２５Ｂと反応塔２
１Ａの蒸気発生部２２を連絡し、以下同様の配管による
連絡を行い、配管２７Ｌは蒸気凝縮部２５Ｌと反応塔２
１Ｌの蒸気発生部２２をそれぞれ連絡する。

配管２８Ａは反応塔２１Ａは反応塔２１Ａの蒸気発生部
２２と蒸気凝縮部２５Ｂを、配管２８Ｂは反応塔２１Ｂ
の蒸気発生部２２と蒸気凝縮部２５Ｃとを接続し、以下
同様の接続を行って、配管２８には反応塔２１にの蒸気
発生部２２と蒸気凝縮部２５Ｌとをそれぞれ接続する。

配管２９Ａ、２９Ｂ、・・・、２９Ｋが、空間３３Ａと
全空間３４Ｂとを、空間３３Ｂと空間３４Ｃとを連絡し
、以下同様の連絡を行って、空間３４にと空間３４Ｌと
をそれぞれ連絡する。

配管３１Ａは蒸気凝縮部２５Ａと空間３２Ａとを、配管
３１Ｂは蒸気凝縮部２５Ｂと空間３２Ｂとを連絡し、以
下同様な連絡を行い、配管３１Ｌは蒸気凝縮部２５Ｌと
空間３２Ｌをそれぞれ連絡する。

配管３１Ａ。３１Ｂ、・・・、３１Ｌの各々の一端は、
空間３４Ａ。

３４Ｂ、・・・、３４Ｌを通って蒸気凝縮部２５Ａ。

２５Ｂ、・・・、２５Ｌの容器３０内の重水２９中に挿
入される。

このため、容器３０内の重水２９が、配管３１Ａ、３１
Ｂ、・・・、３１Ｌ内に逆流しない。

低温浴３の反応塔１７Ｎの底部に接続される配管４３は
、高温浴２０の蒸気凝縮部２５Ａに接続される。

低温浴３のミスト発生器７Ｎ内に存在する空間１４Ｎに
連絡される配管４９は、高温浴２０の蒸気凝縮部２５Ａ
内の空間３４Ａに接続される。

前述した配管４４および４８は、高温浴２０の反応塔２
１Ｌ内の蒸気発生部２２および空間３３Ｌにそれぞれ連
絡される。

低温浴４０および４１の構成は、低温浴３および高温浴
２０の構成と同一である。

前述のトリチウム除去装置は１００１．／ｈｒの重水を
処理することができ、濃縮度１０および除染係数１０な
る特性を有している。

低温浴および高温浴の１塔当りの分離係数は、１０であ
る。

このトリチウム除去装置の作用を以下に説明する。

トリチウム濃度１晒の重水が、重水炉１から取出され、
配管４２を通って低温浴３のミスト発生器ＩＡ内に供給
される。

ミスト発生器ＴＡ内の重水２９は、チタン酸バリウムで
作られた超音波発振子（直径５０關の板状）２１を振動
させることによってミスト化される。

ミストの粒径は、約１μである。

ミストの流径は、超音波発振子２１の周波数を変えるこ
とによって０．１〜５０μの範囲で調節可能である。

ミスト発生器７Ａで発生したトリチウムを含む重水のミ
ストは、配管１２Ｂを通してミスト発生器ＩＡ内に供給
されるトリチウムを含む重水素ガスとともに配管１０Ａ
を通り、反応塔４Ａ内の空間１６Ａに供給される。

重水素ガスは、ミストを運搬する機能を有する。

重水のミストを含む重水素ガスは、反応塔４Ａの疎水性
触媒層１７内に到達し、（３）式に示すような同位体交
換反応が行なわれる。

Ｄ２０（ミスト）＋ＤＴ（気体）→ ＤＴＯ（ミスト） ” Ｄ２ （気体） ・・・・
・・（３）反応塔４Ａの温度は、３０℃である。

低温浴３の他の反応塔４の温度も３０℃である。

低温浴３内の圧力はｌａｔｍである。

同位体交換反応によってトリチウム濃度が増大した重水
のミストは、疎水性触媒を通過した後、ミスト分離器６
によって除去される。

トリチウム濃度の低下した重水素ガスは、配管５０内に
流出する。

ミスト分離器６によって除去された重水のミストは、反
応塔４Ａの底部の重水２９の液層中に落下する。

反応塔４Ａ底部に存在してトリチウム濃度が増大した重
水２９は、配管１１Ａに流出する。

その後、重水はミスト発生器７Ｂ１反応塔４Ｂ１ ミス
ト発生器７Ｃ。

反応塔４Ｃ，・・・、ミスト発生器７Ｎおよび反応塔７
Ｎの順にそれらの内部を通過する。

これによって、前述のような重水のミスト化、重水ミス
トの重水素ガス中への混入、（３）式の同位体交換反応
および重水素ガスからの重水ミスト除去の操作が繰返さ
れ、低温浴３を通過する重水中のトリチウム濃度が徐々
に増大する。

高温浴２０の蒸気凝縮部２５Ａから配管４９に吐出され
る重水素ガス（９ｐｐｍのトリチウムを含む）は、低温
浴３のミスト発生器７Ｎ内に最初導入される。

この重水素ガスは、その後、反応塔４Ｎ、ミスト発生器
７Ｍ。

反応塔４Ｍ１ミスト発生器？Ｌ、・・・ ミスト発生器
７Ｂ、反応塔４Ｂ１ミスト発生器７Ａおよび反応塔４Ａ
の順にそれらの内部を通過する。

これによって前述Ｑつような重水ミストの混入、（３）
式の同位体交換反応および重水ミストの除去の３つの操
作が繰返され、低温浴３を通過する重水素ガス中のトリ
チウム濃度が徐々に低下する。

このように各々の低温塔部で同位体交換反応を行なうこ
とによって、低温浴３から吐出される重水素ガス、すな
わち、反応塔４Ａから配管５０に吐出される重水素ガス
中のトリチウム濃度は、０．９ｐμになる。

また、低温浴３から吐出される重水、すなわち、反応塔
７Ｎから配管４３に吐出される重水中のトリチウム濃度
は、１０１］ＩＭ１１である。

配管４３内を流れるｉｏｐｐｍのトリチウムを含む重水
は、配管４７を通して取出され、貯蔵される。

残りの重水は、配管４３を通って高塩基２０の蒸気凝縮
部２５Ａ内に導入され、蒸気凝縮部２５Ａ内の重水２９
に混入される。

冷却部２６によって、蒸気凝縮部２５の容器３０内の重
水２９の温度は、８０℃に維持されている。

蒸気凝縮部２５Ａ内の重水は、配管２７Ａを通って、反
応塔２１Ａの蒸気発生部２２に供給される。

蒸気発生部２２に存在する重水は、加熱器２３によって
加熱され、１００℃の水蒸気となる。

高温浴２０内の圧力はｌａｔｍである。

この水蒸気は、蒸気凝縮部２５Ｂより配管２９Ａを通し
て反応塔２１Ａ内の空間３３Ａに供給されるトリチウム
を含む重水素ガスに混合される。

空間３３Ａに存在する重水の水蒸気は、空間３３Ａ内に
設置される過熱器（図示せず）によって親水性触媒層２
４の反応温度である約２５０℃まで過熱される。

過熱器は図示されていないが、反応塔２１Ｂの空間３３
Ｂ、・・・２反応塔２１Ｌの空間３３Ｌにそれぞれ設置
されている。

重水素ガスと重水の水蒸気の混合流体は、空間３３Ａか
ら親水性触媒層２４内に導かれる。

親水性触媒層２４内では、（４）式の同位体交換反応が
行なわれる。

ＤＴＯ（水蒸気）十Ｄ２ （気体）→ Ｄ２０（水蒸気）十ＤＴ（気体） ・・・・・・（
４）トリチウム濃度の増加した重水素ガスとトリチウム
濃度の低下した重水の水蒸気との混合流体は、空間３２
Ａおよび配管３１Ａを通って、蒸気凝縮部２５Ａ内の重
水２９中に放出される。

重水の水蒸気は蒸気凝縮部２５Ａ内の重水２９によって
完ア 全に凝縮される。

重水素ガスは、空間３４Ａに到達し、配管４９内に吐出
される。

反応塔２１Ａの蒸気発生部２２に存在する重水は、蒸気
凝縮部２５Ｂ１反応塔２１Ｂ１蒸気凝縮部２５Ｃ１反応
塔２１Ｃ１・・・、蒸気発生部２５に１反応塔２１に１
蒸気凝縮部２５Ｌおよび反応塔２１にの順にこれらの内
部を通過する。

その時重水は、各反応塔２１の蒸気発生部２２での水蒸
気化、親水性触媒層２４内における重水素ガスとの同位
体交換反応および蒸気凝縮部２５内で重水の水蒸気の凝
縮を繰返しながら流動する。

反応塔２１Ｋに近づくにつれて重水内のトリチウム濃度
は、徐々に低下する！配管４８内を流れる０、 ９１１
Ｐのトリチウムを含む重水素ガスは、高塩基２０の反応
塔２１Ｌ内に供給される。

この重水素は、反応塔２１Ｌ１蒸気凝縮部２５Ｌ１反応
塔２１に１蒸気凝縮部２５に１・・・、反応塔２１Ｂ１
蒸気凝縮部２５Ｂ１反応塔２１Ａおよび蒸気凝縮部２５
Ａの順にこれらの内部を通過する。

重水素ガスは、重水の水蒸気の混入、同位体交換反応お
よび重水の水蒸気分離を繰返しながら徐々にトリチウム
濃度を増大させる。

０．９ ｐｐｍのトリチウムを含む重水素ガスを高塩基
２０に供給することによって、高塩基２０から吐出され
る重水、すなわち反応塔２１Ｌから配管４４内に吐出さ
れる重水中のトリチウム濃度は１ｍまで低下する。

配管４４内の重水は、低温浴４０から配管４５内に吐出
される１ｍのトリチウムを含む重水中に混合され、高塩
基４１に供給される。

さらに高塩基４１には、低温浴４０から配管６１内に吐
出されてｏ、ｏ９ｐｐｍのトリチウムを含む重水素ガス
が供給される。

これらの重水と重水素ガスとの間で、前述の高塩基２０
と同様な手順で同位体交換反応が行なわれる。

同位体交換反応によって高塩基４１から配管４６に吐出
される重水中のトリチウム濃度はｏ、 ｉ ｐｐｍまで
低減され、高塩基４１から配管６０に吐出される重水素
ガス中のトリチウム濃度は０．９ｐｐＩ１１まで上昇す
る。

配管４６内を流れるトリチウム温度の低い重水は、重水
炉１内に戻される。

配管４６内を流れる重水の一部は、配管５２を通って低
温浴４０内に供給される。

高塩基４１から配管６０内に吐出された重水素ガスの一
部は、配管４８内に流入する。

配管６０内を流れる残りの重水素ガス中に低温浴３から
吐出される重水素ガスが混入される。

これらの重水素ガス（トリチウム濃度：０．９ｐｐｍ）
は、低温帯４０内に流入する。

低温帯４０内で低温浴３と同様な手順で同位体交換反応
が行なわれる。

低温浴４０から配管４５内に１ｐ￥Ｕのトリチウムを含
む重水が吐出され、さらに配管６１内に０．０９ｐｐｍ
のトリチウムを含む重水が吐出される。

本実施例は、重水のミストと重水素ガスを低温塔内の疎
水性触媒層内で同位体交換反応させ、しかも重水の水蒸
気と重水素ガスを高温塔内の親水性触媒層内で同位体交
換反応をさせているので、同位体交換反応効率が高く、
低温浴および高温塔のそれぞれにおいて触媒単位体積当
りの重水の処理量が増大する。

第４図および第５図は、前述の実施例の低温浴および高
温塔における同位体交換反応速度と処理水流量との関係
を示す実験結果のグラフである。

この実験においては、トリチウム１０係および軽水９０
％の組成を有する処理水を低温浴に供給し、純粋な水素
ガスを高温塔に供給した。

低温浴から流出する処理水は高温塔へ、高温塔から流出
する水素ガスを低温浴へそれぞれ導いた。

低温塔内の疎水性触媒としては、多孔質の４弗化エチレ
ンチユーブ（直径５間、長さ５朋、肉厚１間、気孔率５
０係）に白金を０．５重量係で担持させたものを用いた
。

高温塔内の親水性触媒としては、ニッケルークロム海綿
金属にメッキ量８Ｖｌでパラジウムをメッキしたものを
用いた。

低温塔内の疎水性触媒層の温度は３０℃、高温塔内の親
水性触媒層の温度は２５０℃にした。

低温浴および高温塔内における水素ガス流量は１．２Ｎ
ｍ／ｈに設定した。

同位体交換反応速度Ｒ（ｍｏ４／ｃｃ−ｃａｔ−ｈ）は
、触媒単位体積当りで単位時間に水素ガス中に移行する
トリチウムのモル数として次式で示される。

ただし、ｙｏｕｌは触媒層出口の水素ガス中のトリチウ
ム濃度、Ｙｉｎは触媒層入口の水素ガス中のトリチウム
濃度、ｙｅｑは処理水と水素ガスが平衡に達した時の水
素ガス中のトリチウム濃度、Ｇは水素ガスの流量、■は
触媒層の体積である。

第４図から明らかなように、特性■で示される本実施例
の低温浴における同位体交換反応速度は、著しく高くな
っている。

特性■は、処理水をミスト化しない状態で水素ガスと同
位体交換反応を行なった時の反応速度を示している。

特性■は、特性■の１０倍になっている。

これは、処理水のミスト化によって気液接触が均一化さ
れたことに基づく。

高温塔の同位体交換反応速度は、線速度が処理水を液体
状で水素ガスと向流接触させる同位体交換法の２倍にな
るが、処理水を水蒸気化しているので第５図の特性■に
示されるように著しく高い状態にある。

特性■は、特性Ｉよりもさらに高くなっている。

高温塔の反応効率は、低温浴のそれよりも高くなってい
る。

以上の実験結果から、本実施例の低温浴および高温塔に
おける反応効率が著しく高くなることがわかる。

第１図に示す実施例の同位体交換反応装置２の定量的な
効果を以下に説明する。

同位体交換反応装置の仕様は、トリチウムを含む重水の
処理量１００１／ｈ１重水素ガスの流量１５ＯＮボ／ｈ
、低温浴の濃縮度１０．高温塔の除染係数１０１低温塔
の温度３０℃、高温塔の温度２’５０℃である。

このような仕様条件のもとでトリチウム除去の場合、同
位体交換反応装置２の低温浴および高温塔の形状は、次
表のようになる。

この表から明らかなように本実施例の同位体交換反応装
置２は、単にトリチウムを含む重水を、触媒層を有する
低温浴および高温塔内で重水素ガスと向流接触させる同
位体交換反応装置Ｘに比べて触媒の充填量が著しく減少
でき、触媒単位体積当りの処理量が著しく増大する。

また触媒量が少ないので、装置をコンパクトにできる。

後者の同位体交換反応装置Ｘでは運転圧力を５０ａｔ醒
こする必要があり、放射性ガスであるトリチウムが外部
領域に漏れるおそれがある。

しかし、本実施例の運転圧力はｌａｔｍでよく、外部領
域にトリチウムが漏洩する危険性が著しく低減される。

本実施例において運転圧力をｌａｔｍにできるのは、同
位体交換反応装置２の反応効率が著しく高いことによる
。

同位体交換反応装置２の低温浴の段数を同位体交換反応
装置Ｘのそれより少なくできるのは、’ Ｎｕｃｌｅａ
ｒＣｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ“。

Ｐ４６０ Ｆｉｇｌｌ、２２．に示される低温浴の操
作線（ｏｐｅｒａｔｉｎｇ Ｉ １ｎｅ）の傾きを大き
くできることによる。

第１図に示す同位体交換反応装置３９も、表１の同位体
交換反応装置Ｘを用いる場合でも、同位体交換反応装置
Ｘと同じ形状の同位体交換反応装置Ｙを設ける必要があ
る。

前記実施例においては、親水性触媒として海綿金属触媒
を用いたが、本発明では従来から一般的に使用されてい
るセラミックまたは活性炭等の多孔体を担体とした親水
性触媒を用いてもよい。

但しこの場合には誤操作により反応塔内の水蒸気分圧が
過飽和状態になると、水分が触媒担体中の細孔内に凝集
され、水に濡れた状態となり、失活することがある。

更に、−重水に濡れた後は水分が強固（こ吸着するため
、脱水・乾燥に時間がかかるという問題がある。

よって、かかる触媒を用いる時には、運転圧力を高塩基
における液体の飽和蒸気圧以下としたが、分圧を過飽和
にする恐れを小さくできる。

また、高塩基の液体蒸気は乾燥蒸気を用いた方が、凝縮
による濡れによる触媒能の低下を防止できる。

なお海綿金属触媒は担体が多孔体でないため強固な水の
凝集は起こらないという利点を有する。

本発明の他の実施例を第６図に示す。

第１図の実施例と同一構成は、同一符号で示す。

本実施例は、独立した閉ループの重水素ガス循環ライン
を同位体交換反応装置２および３９にそれぞれ設けたも
のである。

すなわち、同位体交換反応装置３９は、配管６０および
６１による重水素ガス循環ラインを有する。

同位体交換反応装置２は、配管４９および６２による重
水素ガス循環ラインを有する。

配管６２は、低温浴３の反応塔４Ａ内の空間１７Ａと高
塩基２０の反応塔２１Ｌ内の空間３３Ｌを連絡している
。

本実施例においても、前述の実施例と同様な効果が得ら
れる。

さらに本実施例では同位体交換反応装置２および３９の
それぞれの重水素ガスの流量を単独に調節できるので、
重水素ガス流量の調整が容易になる。

本発明は、前述したようにトリチウム除去に適用できる
だけでなく、重水の製造に用いることが可能である。

すなわち、前述の第１図または第６図に示す実施例を用
い、重水の含有量の少ない天然の軽水と水素ガスとの間
で同位体交換反応を行ない、重水の濃度を高めることが
できる。

すなわち、本発明によれば、上述した如く低温浴で処理
水をミスト化し、高塩基で処理水を水蒸気化して同位体
交換反応を行なっているので、同位体交換反応の反応効
率が著しく増大するという効果を奏し得るものである。

なお、当然のことではあるが、図示実施例は例示的なも
のであって、本発明はこれに限られるものではない。

【図面の簡単な説明】

第１図乃至第５図は本発明の実施の一例を示し、第１図
はその同位体交換反応装置を適用した重水炉のトリチウ
ム除去装置の系統図、第２図は第１図に示すトリチウム
除去装置の低温浴の詳細系統図、第３図は第１図に示す
トリチウム除去装置の高温塔の詳細系統図、第４図は低
温塔における処理水と同位体交換反応速度との関係を示
す特性図、第５図は高温塔における処理水と同位体交換
反応速度との関係を示す特性図である。 第６図は本発明の別個のトリチウム除去装置の系統図を
示す。 ２・・・・・・同位体交換反応装置（トリチウム濃縮部
）、３９・・・・・・同位体交換反応装置（トリチウム
濃縮部）、３．４０・・・・・・低温塔、２０，４・・
・・・・高温塔、４゜４Ａ、４Ｂ 、・・・、４Ｎ・・
・・・第１触媒充填部（反応塔、６・・・・・・ミスト
除去部（ミスト分離器）、７゜７Ａ、７Ｂ 、・・・、
７Ｎ・・・・・・ミスト生成部（ミスト発生器）、２１
．２１Ａ、２１Ｂ、・・・、２１Ｌ・・・・・・第２触
媒充填部（反応塔）、２２・・・・・・蒸気発生部、２
５・・・・・・蒸気除去部（蒸気凝縮部）。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 低温浴と高温塔とを有する同位体交換反応装置にお
   いて、前記低温浴が水素の同位体元素を含む処理水をミ
   スト化するミスト生成部と、前記高温塔から排出される
   水素ガスおよび重水素ガスの少なくとも一方を含む反応
   ガスと前記ミスト生成部から排出される処理水のミスト
   とが供給される同位体交換反応を促進させる第１触媒充
   填部と、前記反応ガス中から前記ミストを除去するミス
   ト除去部とから構成され、前記高温塔が前記低温浴から
   排出される処理水を蒸気にする蒸気発生部と、水素ガス
   および重水素ガスの少なくとも一方を含む反応ガスと前
   記蒸気発生部から排出される処理水の蒸気とが供給され
   る同位体交換反応を促進させる第２触媒充填部と、反応
   ガス中の処理水の蒸気を除去する蒸気除去部とから構成
   されることを特徴とする同位体交換反応装置。 ２ 前記ミスト除去部が、処理水のミストと反応ガスの
   混合流体の流れ方向に対して前記第１触媒充填部の下流
   側に配置されることを特徴とする特許請求の範囲第１項
   に記載の同位体交換反応装置。 ３ 前記第１触媒充填部に存在する触媒が疎水性触媒で
   あり、前記第２触媒充填部に存在する触媒が親水性触媒
   であることを特徴とする特許請求の範囲第１項または第
   ２項に記載の同位体交換反応装置。 ４ 前記蒸気除去部が、処理水の水蒸気と反応ガスの混
   合流体の流れ方向に対して前記第２触媒充填部より下流
   側に配置されることを特徴とする特許請求の範囲第１項
   または第２項に記載の同位体交換反応装置。 ５ 前記第１触媒充填部に存在する触媒が疎水性触媒で
   あり、前記第２触媒充填部に存在する触媒が親水性触媒
   であることを特徴とする特許請求の範囲第４項に記載の
   同位体交換反応装置。 ６ 前記低温浴と前記高温塔とから第１同位体交換反応
   要素を構成し、前記低温浴と前記高温塔とから第２同位
   体交換反応要素を構成し、前記第１同位体交換要素の前
   記高温塔から排出される処理水を前記第２同位体交換反
   応要素の前記高温塔に導く第１通路を設け、前記第２同
   位体交換反応要素の前記高温塔から排出される処理水の
   一部を前記第２同位体交換反応要素の前記低温浴に導く
   第２通路を設けることを特徴とする特許請求の範囲第１
   項に記載の同位体交換反応装置。