BE605332A - - Google Patents

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BE605332A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10LFUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G OR C10K; LIQUIFIED PETROLEUM GAS; USE OF ADDITIVES TO FUELS OR FIRES; FIRE-LIGHTERS
    • C10L1/00Liquid carbonaceous fuels
    • C10L1/10Liquid carbonaceous fuels containing additives
    • C10L1/14Organic compounds
    • C10L1/24Organic compounds containing sulfur, selenium and/or tellurium
    • C10L1/2431Organic compounds containing sulfur, selenium and/or tellurium sulfur bond to oxygen, e.g. sulfones, sulfoxides
    • C10L1/2437Sulfonic acids; Derivatives thereof, e.g. sulfonamides, sulfosuccinic acid esters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2/00Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing a smaller number of carbon atoms
    • C07C2/54Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing a smaller number of carbon atoms by addition of unsaturated hydrocarbons to saturated hydrocarbons or to hydrocarbons containing a six-membered aromatic ring with no unsaturation outside the aromatic ring
    • C07C2/64Addition to a carbon atom of a six-membered aromatic ring
    • C07C2/66Catalytic processes
    • C07C2/68Catalytic processes with halides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C2527/00Catalysts comprising the elements or compounds of halogens, sulfur, selenium, tellurium, phosphorus or nitrogen; Catalysts comprising carbon compounds
    • C07C2527/06Halogens; Compounds thereof
    • C07C2527/125Compounds comprising a halogen and scandium, yttrium, aluminium, gallium, indium or thallium
    • C07C2527/126Aluminium chloride

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  " Procédé de production de sulfonates de dialkylDaphtaléne*" 
 EMI1.2 
 La présente invention concerne un procédé perfec- 
 EMI1.3 
 tionné de production de sulfonates de dialkylnaphtaléne améliorés. Plue particulièrement, elle concerne un procédé perfectionné d'ikylatian du naphtalène de façon à pouvoir 
 EMI1.4 
 en faire dériver des sulfonates améliorés. 
 EMI1.5 
 



  Les acides eulfoniques et les sulfonatej3 qui dérivent des dialky3.na.phtalènes constituent des matières très 
 EMI1.6 
 utiles. L'aoide sulfonique libre et certains sels de ce 
 EMI1.7 
 dernier cona%ifiuen+ des plastlfi&àita 6ffieaez=, ss. p-trticn- 
 EMI1.8 
 lier pour le caoutchouc. On peut utiliser les aela auaai 
 EMI1.9 
 bien organiques que minéraux de l'acide dmonyInaphtalén  
 EMI1.10 
 aulfonique en tant qu'additifs pour les huiles lubrifiantes. Les sels d'ammonium et les sels d'amine de l'acide 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 dinflnylnaphtalne-aulonique constituent des additifs part. 



  Buliérenent efficaces pour les carburants de moteurs, tels que l'essence et le carburant Diesel. 



   Suivant les procédés de la technique antérieure, l'alkylation du naphtalène est conduite de façon générale en phase liquide   soit à   une température suffisamment élevée pour fondre le naphtalène, soit en utilisant un solvant du naphtalène. L'application d'une température élevée est nuisible pour les alkylations du naphtalène catalysées 
 EMI2.2 
 par du chlorure d'a-tminium (a.±. Thomas, "Anhydrcus Aluni. 



  LNflw0hloriàe in Organir- Chemistry", Reinhold Publishing 00, 1941, pages i0.-.105}. Le brevet des 2tats-Jnis à'Ààrique HO 2.764.548 du 25 Septembre 1956 décrit l'alkylaùion du naphtalène dans un solvant par exemple le nitrojenzène, le brevet des Etats-Unis d'Amérique ll> 2.541.882 du 15 - , vrier 1951 décrit l'utilisation d'un hydrocarbure arochtiQ.ue ,.' ".^^bECBi.'.. s par exesple in bxizèns nnyT. 1al lr'I- tion du naphtalène. 



   La présente invention se propose de fournir un procédé perfectionné 
 EMI2.3 
 - de production de su1:fonae3 de dia1kylnapntalène:   -   de production de   dialkylnaphtalène   permettant d'obtenir des sulfonates améliorés-, - par lequel la quantité des impureté;;,   constitua@t   des sous-produits indésirables,   est   maintenue à un minimum. 
 EMI2.4 
 iau'crse avantages et QaractériB t.ÍQleB ressorti- ront de la description qui va suivre. 



     Généralement   parlant, la présente invention four- 
 EMI2.5 
 nit un procédé de production de dialkylnaphta? ène-sulfonates co#prenant les stades suivants : (a) ajouter   à   une zone réactionnelle, tout en maintenant la température entre 25 et 65 C., environ, du naph- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 talène , une fraction de mon9alx;lnaphtalèn e, et 7.r. catalyseur comprenant du chlorure d'aluminium e: , i aro:.; eur; (b) ajouter une oléfine à la zone r ac ci : neiie tout en agitant le mélange et en zainzena#t 1' . :.1pérat',re de ce dernier entre 25 et 65"C environ; (c) récupérer de ladite masse réaetic.nelle une fraction d'hydrocarbures paraffiniques, une fraction de naphtalène, ure fraction de monoalkylnaDh-;a:r..e, et une fraction de dialkylnaph-;a1ène;

   (d) sulfoner la fraction de dia7.ßl; ¯t-... =e zozo former un acide   sulfonique;   et (e) neutraliser ledit acide suif
Dans une forme de réalisation   préférée,   l'nydro- 
 EMI3.2 
 carbure oléfinique est le nonène, le dino!:y:r.o:..E1:t:;.:èr.e étant le produit recherché, et le zon5nonyL=,gr-zalé#e ëtanc ütsii3,por former la dispersion au cours .¯ s taie (a). la, totalité du monononylnaphtalène obtenu ---u 3ou.rj ia sra- de (d)   est remis   en circulation pour former la   dispersion   
 EMI3.3 
 du stade (a). De cette façon, il ne se forw4 ;-.8 de monononylnaphtaléne dans le procédé, et les rer...#.er:.ts e : dino- nylnaphtalène sont élevés. 



   Avant de traiter les exemples particuliers qui 
 EMI3.4 
 illustrent la présente inventicn, il est sauhaitaole de définir d'abord les matières et les conditions de mise en oeuvre de la présente invention. 



   Pour plus de brièveté, on peut utiliser les aoréviations   MNN   et DNN, pour représenter le monononylnaphtalène et le   dinonylnaphtalène,   respectivement. 



   De façon générale: on   peut   avoir   recours   à   toute   qualité de naphtalène dans la présente invention. Evidemment, les meilleures qualités donnent un produit plus pur. La demanderesse préfère utiliser une qualité semi-purifiée   @   

 <Desc/Clms Page number 4> 

 qui est connue dans le commerce sous le nom de "naphtalène 78 ". 



     L'oléfine   préférée pour la présente invention est le nonène, et en particulier, celui obtenu par la   polymé-   risation du propène, avec un catalyseur   constitué   d'acide phosphorique sur du   kielselguhr,   sous une pression manométrique de 70   kg/cm2   et à 204 C. La polymérisation catalytique du propylène assurant la formation du nonène comme sous-produit est décrite par le brevet des Etats-Unis d'Amérique N  2.457.147 du 28 Décembre   1948,   la   nonène   y étant décrit comme du polymère à bas point d'ébullition (C6 à C12), dont une partie est recyclée par l'intermédiaire de la-conduite 32 et dont le reste eet évacué par   la   conduite 33.

   La partie du nonène "vrai" est hautement   rami-   fiée, et contient des atomes de carbone tertiaires. Les propriétés physiques suivantes sont les propriétés typiques du nonène auxquels la demanderesse préfère avoir recours : 
 EMI4.1 
 
<tb> 
<tb> Densité <SEP> 0,7306
<tb> Point <SEP> d'ébullition <SEP> initial <SEP> 52,82 <SEP>  C
<tb> 10 <SEP> % <SEP> 115,5 <SEP>  C
<tb> 50 <SEP> % <SEP> 135 C.
<tb> 



  90 <SEP> % <SEP> !ni <SEP> or, <SEP> 
<tb> Point <SEP> final <SEP> 163 C.
<tb> 
 



   On a indiqué au Tableau I des analyses au   spectro-   mètre de masses de deux échantillons types de nonène. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



   TABLEAU I Analyses au spectromètre de masses   d'écnant@lons de   nonène   Echantillon   (% en volume de liquide) 
 EMI5.1 
 
<tb> 
<tb> composé
<tb> A <SEP> B
<tb> 
<tb> C5 <SEP> et <SEP> moins <SEP> 2,7
<tb> C6 <SEP> 3,0 <SEP> C7 <SEP> 7,2 <SEP> 7,0
<tb> C8 <SEP> 12,8 <SEP> 14,7
<tb> C9 <SEP> 45,3 <SEP> 55,5
<tb> C10 <SEP> 23,1 <SEP> 19,1
<tb> C11 <SEP> 5,4 <SEP> 3,4
<tb> C12 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5
<tb> 
 
 EMI5.2 
 Il est évident que ceci 2.3t ta} ex= =¯ L; 2j=>= .-e, et la demanderesse ne désire pas s 'j: limiter. D3 ): e3 présentant les propriétés shysicues -tare :u3 ::l:"83-.:'l. sont également appropriées. 



  Eh ce qui concerne la quantité a'olel'in, la J#=anderesse préfère utiliser 1. rapport théorique 10 1 ' =1 ;iir-= au naphtalène, soit : 1. Des rapports co:npr.s e;:;28 ::1 eT: 3:1 sont appropriés. 



   Le monoalkylnaphtalène utilisédans le présent procédé corres pond à l'oléfine utilisée. Par conséquent, il s'agit habituellement du monononylnaphtalène. La matière n'est pas pure, mais est caractérisée par une gamme de températures d'ébullition ainsi qu'on le verra dans les exemples. Une gamme appropriée de rapports entre MNN et naphtalène, sur une base molaire, est comprise antre 0,10 et   2,0,   la gamme préférée étant comprise entre 0,25 et 1,0. 



  De façon générale, la demanderesse recycle la totalité de la matière à partir d'une charge précédente. On doit noter . 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
 EMI6.1 
 que lt dean,ierasse a e sc::;s ':3;r...;.fa neuf cycles J."ci:f.Jlation sans que l'on note le formation de 14'?t. 



  L catalyseur de la présente invention con,rr.,ß, :::':1 chlorure d'aluminium et un rrJ#Jr;=.ar donneur de protons. Co-nme exemples de promoteurs :::::"4.?irs, on peut ci";;...::- : 1 '#rde ch3.ori;:rique anhydre et 1';a.=. Des matières ; p:::-¯ees sont toute ''matière qui, lorsqu'elle est aJout - ", ,....W..I'e d'aluminium produit un d::m.ne::::- i# protons. 



  La Tuantitë de c!l10:::"'.,..J.'alu:ninl.u.:n à 1rc zG e Il r. peut avoir recours de façon 9.':=:)r:::-l4 d ns le :,=4s,::: ':,,)c4dé est comprise entire 2 et :ï.0 . en poids 1# o::., .:lisé. Plus p art ie ul 1 ére Te xZ , 1 ;le"Br.dere8S '.:,::il':"2e e '. chlorure d'aluaiïniu:n à raison. ce ,'5 5 à 4 ;o "'-r =1':-;::;:-..4 n on;ne . Lorsqu'on utilise 2..1ac:.d. c-,,:10r:ljlrl.'..l; e # .: i,# .. = o moteur, la demanderesse uili.> .¯-. \ 12 d'acide v.¯l ß : drique, en poids, par rapport a> chlorure iJ:-i::l;:i:1::':'::. 



  D'autres 2?rOOte112'S utilisés t.':;;.)'::::-: àaxs cette ,.. ':;:", 3:r une base d'équivalents acides. 



  Une gamme de te'nrérature;; appropriées pT.tr ¯,a:M.re la réaction d'alkylation est comprise enir-s 2Ç? ez 65 C., la gamme préférée érant comprise entre 40 et 51"1. 



  Le temps ne constitue pas un facteur criti:'ue zur la réaction d'alkylation. Habituellement, la e:.ieres5e préfère ajouter l'oléfine dans le récipient -é*n1.Jrànei % un taux modéré et uniforme qui fournit un pilleur CQto.C1., donne de meilleurs rendements , et faciliter le   régla#;   de la température de la réaction exothermique. 



   On peut sulfoner le DNN par tout procédé bien   @onnu   des spécialistes, en le traitant pal tout agent de sulfonation approprié tel que l'acide chlorosulfonique, l'acide sulfurique fumant (oléum), etc. Dans un procédé   préféré,   

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 on dissout le DNN dans du n-nerane ez le s .:.1:' -..::! ::'1:::::: une partie en poids d'oléum à 20 par partie à# 1 ;1. Cr. 74 :.r.tient la température *z-à=es og de 4C"C pc 1Ja=.. -; 1 i=¯ nation. On '.'118 ou arrête 1 réaction en 3,tvLïû.:a. àe l'eau. et en agitant vigoureusement ensuite. Puis en 1.à=sse le élange réactionnel se décanter. On separs là jn*e ,  4 on dégazéifie 1:1. solution des acides à;,=1,,= i l'hexane pour élisiner le 3 2 dissous, après ::i on traite la solution par de :1rbile.

   Les acides s=ces sont alors prêts à être neutralisas. 



  On peut effeczi*= In . Ja¯ ç = l'-'n ;.i l'autre de plusieurs procèdes connus. Ceci à4= #nà àa -;1 recherche. Corsne bases appropriées, on peu : : l :::- l e2 ."vivantes : hydroxydes 1e a '.lX a:'c :"::8, 1::/ 5r-;: .:'" -:..""- .- "':-:;taux alcalino-texeah, i ez des ::'S3es =rge===gs+1 +11=- ',..:e les aminés. 



  Le iRX ODeiltl i le présent procède IS3 g.=F u-c. cozpos4 Dur. Les poids co.:.:L-é3 ':'e suJLfonatcS de j=.¯=1¯ préparés à partir du ri '.. :t DNN indiquent vue 1';;$ ,r 4 xes alkyle qui y existent contiennent plus de 18 at0e ii carbone au total. La de-can 2reSse considère ;:::a':::;.e Dlilî la atière t0i}1lt ule03 ie 250O sous une 2Y85¯0 ,1e 20 mm de mercure. 



   Le   DNN   prépare aux températures supérieures d'alkylation contient des   binaphtyles   alkylés. Au   contraire,   le DNN préparé par le procédé de l'invention contient du nonène ou une quantité fortement diminuée de   binapntyles   alkylés. Pendant la sulfonation, des impuretés indésirables sont formées à partir des   binaphtyles   alkylés. En outre, le DNN préparé par le présent procédé donne un rendement amélioré en sulfonate de sodium, comme l'indiquent les exempies, 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
Afin de décrira plus   clairement   la nature de la présente invention et ses avantages, on va se référer   ci--   après à certaines formes de réalisation particulières qui illustrent la souplesse du procéda décrit.

   Toutefois, il 
 EMI8.1 
 e;:t évident qu'il s'agit uniquement d:e wpl5 ne doi- vent pas être considérés comme limitatifs du cadre et de l'esprit de l'invention. 



   Exemple 1
Cet exemple montre les résultats de l'alkylation conduite aux températures supérieures (75  à 85 0). 



    Charge :  : 256 g de naphtalène   455   g de nonène 
 EMI8.2 
 371 g de monon0n.111la'pht':l1:le (NùiN) 27,3 g de chlorure d'aluminium
1,1 d'eau 
 EMI8.3 
 Mode oDératoire : On charge le MANN et le nap.:'1tal pne dans un zailin réactionnel. On ajoute la mciti 3.z chlorure 1'al:lJx::.:.t31, Itt la moitié de l'eau. On cc:,.:ac.ce l'agitation et on ajoute le nonène en une période de 50 minutes, -coût en :':a:;.:lte- nant la température entre 75  et 85 C. On ajoute un quart du chlorure d'aluminium et de l'eau au bout de 10 minutes. 



  On ajoute la quantité finale de chlorure d'aluminium et d'eau au bout de 20 minutes. On lave le produit   d'alkyla-   tion brut à l'eau, puis le lave deux fois à l'aide   d'hydro   xyde de sodium dilué. 



   On donne ci-après la moyenne de quatre essais effectués dans ces conditions. 



  Produits : 931 g de produit d'alkylation brut lavé
98 g de nonane
56 g de naphtalène 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
368 g de   UNE  
407 g de DNN   (dinonylnaphtalène  
23,7 g de parte et retenus   0,893 rappart DNN/nonène  
Les fractions de   distillation     des     produits   précédents sont les suivantes :
Nonane jusqu'à   175*0.   à 1 atmosphère
Naphtalène jus qu'à 175 C. à 10C mm de mercure
MNN jus qu'à   250 0.   sous une pression de 20 mm
DNN, produits de queue
Exemple 2
Cet exemple montre le rendement en DNN obtenu   en   utilisant un mode opératoire de la technique   antérieure.   



  Charge : 907 g de nitrobenzène
303 g de naphtalène (2,37   violes)  
625 g de nonène   (4,96   moles)   45,3   g de chlorure d'aluminium (7,25 % par rapport au   nonène.)   Mode   opératoire :  
On dissout le chlorure   d'aluminium     dan@   le nitrobenzène à 25 C., puis on ajoute le naphtalène. On ajoute le nonène à la solution en 35 minutes tout en maintenant la température à 25 C ou au-dessous. On lave le produit   d'alkylation   brut à   l'eau,   puis le lave deux   fois à   l'aide d'hydroxyde de sodium dilué. Le rendement en produit d'al-   kylation   brut est de 1802 g. 



   La distillation du produit d'alkylation brut donne : 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 Fraction. Température et t'reeeion :Poids 
 EMI10.2 
 
<tb> 
<tb> (grammes)
<tb> 
 
 EMI10.3 
 Nonane et eau jusqutà 3T   . à 1 amos- 
 EMI10.4 
 
<tb> 
<tb> phère <SEP> 170,1
<tb> 
 
 EMI10.5 
 Nitrobenzène et jusqufâ 110*,3. sous irez "'m! naphtalène de mercure 1CHNN jw6qw'à 25O C sous 20 mm 
 EMI10.6 
 
<tb> 
<tb> de <SEP> mercure <SEP> 304,2
<tb> 
 
 EMI10.7 
 DNN Produits de que ne 5 -::. 



  Perte et retenue 3C.2 Rapport BNH/nonèn  0,403 
 EMI10.8 
 Rapport DNN/nonène en supposas ure trar7=.c; ... de MNN en ; ::r rec.f c'¯'a,,e " 'J':'..l=, Exemple 3 Cet exemple montre l'd..r ar. iu. "#'¯ ,,. l'aôsence d'un solvant. charge : 3a. g de naphtaline 756 g de nonène 4-5,4 g de chlorure d' u;.:.,aiu 1,8 g d'eau Mode opératoire : On charge la mo.-.ié du chlorure (1' &.':':'::::;'l,U:':..:.. moitié de l'eau., et la total-:.t,6 as ii;rmh-;;t"èr4e ja:0 .an ballon réactionnel,, sans solvant. On comnence ¯'c;lß;;,:.on du mélange sec, et on ajoute le nonène er. u2e yô=in ;e =ce 30 minutes en maintenant la tei'!l,t.';rÓ1:tur± - >J-o.e3vu.s du :5 . 



  On ajoute le reste du catalyseur par portion-! éa:e8 1:l bout de 10 et 20 minutes. Cri -.rai-.e le produit C':;"'" à; ..< 1:. êsïEsF;:leB gr6cleft' . ' le .:.13 tille, le? :-r.-"c:ioL5 étant prélevées dans les conditions indiquées L:..'> :JB;.:...ple 1. 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 



  Produits : 98C g de produits Ifalf.y2.a--;:."- :'"';3 lav4s 62 g de nonane (1) g de naphtalène 296 g de 1m!i 610 g de DNN 12 g de perte et retenue 0,80 : rapport DfiK/nonéne (1) non dffter::ni.n. 



  Exemple 4 Cet exemple mettre la pr':;;<:..!"2.<;2:'- = l',1 é# 'ilisant une dispersion de .naphtaline J.G:."..± ',: ..'. 



  Charge : 254 g de naphtalène rpor: 'cl:tire 5CO g de nonène :oèr-, J ,¯ ¯ ¯¯ :e=2W 17,5 g de cnlort;re i' a 3.. '.1- j, 1 -. ;.-g :. Jri au minium . 



  1f5 g de hul 301 g de "'-iïi Mode opératoire : On charge le PAtiN - t.: .... 2.fl ::; 2.2. àu. - ,i:J .-i= .¯¯.. réactîonmel et on ajoute le HC1 pexàanz 1 :..¯ . . f environ. 



  Cr ajoute alors la moitié du cniorure dJal.....::.¯.::.'.1::, e*: crL ajoute le nonène en une période de 30 --4nute---. Or. oü;,e le reste du chlorure d'aluminium au bout e Lé et 2é. i:lutes, le HOl étant ajouté continuellement penàanz la réactien. On maintient la température à 4510. e:.c;,.ar.¯t ':ou'ce 
 EMI11.2 
 la réaction.

   On traite le produit cosme dcHlB les exemples précédents, et le distille, les îractions ;ant prélevées co# indiqué dans 7 ''Sx'nle 1.Ta cnarge et le mode opératoire stant les Tên:es, on indique ci-dessous le rendement moyen en r'roiuits oBter.us au cours de 6 essais. 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 Produits : 971 g de produits d'alkylation bruts laves
81,5 g de nonane
39,1 g de naphtaline   309,5   g de MNN   531,4   g de DNN
12,8 g de perte et retenue
1,063 rapport   DNN/nonène  
Exemple 5 
 EMI12.1 
 Cet exemple montre également la préparation rz DNN en utilisant une dispersion de naphtalène 1a.." 1. 1.. 



  Il diffère de l'Exemple 4 dans l e:3 quantités d cz- ¯ -w d'aluminium et de b3ï utilisées. 



  Charge : 254 g de naphtalène 500 g de nonène 15 g de chlorure d'alèL'ÜniuT. (3 ,' --r 2 au non4ne) 1,5 g de HCI 341 g de MNN Mode onérato3re : Le processus est le :;êë:C ne d8.D;? = '?± ; . = i , ; . 



  La reüdQm ràJjcn proit= :tZ3 in 2 ....-.., ; - r =# diqué ci-dessous : Produits : 1062 g de produits   d'alkylation   bruts lav-s
114 g de nonane
43,6 g de naphtalène   339,9   de MNN
547 g de DNN
17,1 g de perte et   renue  
1,094 rapport DNN/nonène. 



   Exemple 6
Cet exemple aussi montre   Impréparation   du DNN en utilisant une suspension de naphtalène dans du   ¯Il.   Il 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
 EMI13.1 
 diffère des Exemples 4. et 5 pa: le# i:a;,:1; - j :<:: ..:.¯¯ ..¯ .. d'aluminium et de Mi:l utilis,es. 



  Charge : 254 g de w40ttaléfie 500 g de nonène 12,5 g de oniarure d'a::z::i:.ßrst '2,l ':'<1.:' -Or,: au nonène)
1,5 g de HCl   341   g de MNN   Mode   opératoire : 
 EMI13.2 
 Le mode :Jpér3.1;o:.re est le ":ee "ue ¯¯¯..¯ â '3.u:::. ple 4. Le rendement oyen en promut':3 33".:'n ?r. .'.'-3 est indiqué ci-dessous. 



  Produits : 1012 g de produits à ' a1 ;j-la ; = ,, : i ¯- : i= L, ,.- , 52,7 g de nonane 48,4 g de   naphtalène   338,2 g de MNN 559,4 g de DNN 
 EMI13.3 
 9,3 g de perte et re :.., ..le 1,12 rapport DI3H/ncma:¯ . Exemple 7 
 EMI13.4 
 Gf::: f;xe2!ple rntytra la ré;-:J..oY"- 1;;:: à- . installation semi-in x±=i elle 1'eB8a:, en a:::3 ±.8 dispersion de naphtalène dans du MNN. 
 EMI13.5 
 Charge : 13,7 kg de naprtalène 
27 kg de nonêne
12,5 kg àe MNN
1,08 kg de chlorure d'aluminium (4 % par rapport au   ncnene)  
0,09 kg de HCl Mode opératoire :
On charge le MNN (obtenu à partir d'une opération précédente) et le naphtalène dans un récipient Pfaudler de 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 84 litres. Tout en agitant, on fait barboter le 
 EMI14.1 
 r17ers le mélange pendant 20 minutes enviror..

   On ajoute la moitié du cnlorure d'alu#1.i1iU!ll au é',,ar;e. Tau: en 'maintenant la température rdactiornelle entre 43 es 42.z . , on sharge le nonèrie da-fia 'te réacteur à un débit jr. i.:l.ß.. pen- dant   30   minutes.   On   ajoute la moitié restante au chlorure d'aluminium en quatre charges égales dans le réacteur pendant l'addition du   nonène.     Egalement,   on continue le décit de HCl pendant l'addition du   nonène.   



     On   agite après-coup la masse réactionnelle pendant 30 minutes, on la dilue à l'aide de nonane   (@C   kg) cour 
 EMI14.2 
 qider la boue à se décanter, puis la tre.n3.L:'::"'J ..it1::S un dé-   canteur à   fond conique. On laisse reposer la nasse pendant 
 EMI14.3 
 une heure et on évacue la boue. On lave la '::,-,,.3-? 11!--Sl obtenue à l'aide d'une solution aQ.t;.eU.1e è. 5 1 àr; rr,de caustique (12 kg). On ajoute 6 kg d'alcool (fermule 30) pour favoriser la séparation. On laisse reposer la masse 
 EMI14.4 
 pendant 16 heures, et on retire la phase :10: rt .ie soude caustique aqueuse. 



  La distillation du pro<mit d'alkylatici. brut icune ce qui suit : 
 EMI14.5 
 Fraction Temp8rature et pression 9aiE ii"-1 Nonane et eau juaqu'à 210 v sous 1 amos- 
 EMI14.6 
 
<tb> 
<tb> phère. <SEP> 8,5
<tb> Naphtalène <SEP> 210 C <SEP> à <SEP> 250 0. <SEP> sous <SEP> 1 <SEP> atmosphère <SEP> 0,79
<tb> MNN <SEP> jusqu'à <SEP> 244 C <SEP> sous <SEP> 20 <SEP> mm <SEP> de
<tb> meroure <SEP> 10,62
<tb> DNN <SEP> Produits <SEP> de <SEP> queue <SEP> 32,0
<tb> Rapport <SEP> DNN/nonène <SEP> = <SEP> 1,18.
<tb> 
 



   Exemple 8 Cet exemple montre que le DNN préparé suivant le ¯ 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 procédé de la présente invention (Exemples   3-7)   est une 
 EMI15.1 
 meilleure matière de sulfonation rue le 1li5 préparé par d'autres procédés. On a utilisé un mode   opératoire   classique et une charge classique pour tous les échantillons. 



  Les conditions sont les suivantes :   Charge !    100   g de DNN
100 g d'oléum à 20 %
400 g de n-hexane
18 g d'eau   Mode   opératoire :
On a   sulfoné   le DNN dans du   n-hexane;   on a   refr@l-   di le mélange de sulfonation à   l'eau; on   a laissé deposer 
 EMI15.2 
 l'acide usé, et l'a séparé; on d. traité la saizzisn 1<## l'hexane, ainsi obtenue, l'argile, et on 1' i-a.jifiée, filtrée, neutralisme, et serrée du. solvant pair obtenir le sulfonate de sodium terminé. Les r4s1 les diverses suif ouations de cet exemple s cr : ¯ e=réss: és an   Tat leau   II. 



   TABLEAU II Rendements en sulfonate - Diverses   préparations   de DNN 
 EMI15.3 
 Description du DNN Sulfcnaze de s o-- dium (g., tel quel 
 EMI15.4 
 
<tb> 
<tb> Obtenu <SEP> à <SEP> 75 -85 C <SEP> (analogue <SEP> à <SEP> l'exemple <SEP> 1) <SEP> 109
<tb> Nitrobenzène <SEP> en <SEP> tant <SEP> que <SEP> solvant <SEP> (analogue
<tb> à <SEP> l'Exemple <SEP> 2) <SEP> 100
<tb> 
 
 EMI15.5 
 Àlkylation à basse ..'!.t::

  pératu.re, en utilisant une dispersion du naphtalëim dans le L"tN et un rapport dl.A.113/nonne de 3,5 (analc- 
 EMI15.6 
 
<tb> 
<tb> gue <SEP> aux <SEP> Exemples <SEP> 3-7) <SEP> 120
<tb> Analogue <SEP> à <SEP> ce <SEP> qui <SEP> précède <SEP> excepté <SEP> pour <SEP> le
<tb> 
 
 EMI15.7 
 rapport AlC1S/nonène de 3,0 % 117 
 EMI15.8 
 
<tb> 
<tb> Analogue <SEP> à <SEP> ce <SEP> qui <SEP> précède, <SEP> excepte <SEP> le <SEP> rapport
<tb> AlCl3/nonène <SEP> de <SEP> 2,5 <SEP> % <SEP> 114
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 
En   résumé,   les Exemples   4,   5 et 6 montrent qu'on obtient des rendements améliorés en dinonylnaphtalène par les stades d'alkylation du présent procédé.

   De plus, l'Exemple 1 montre l'effet nuisible des températures supérieures sur le   procède   d'alkylation, tandis que l'Exemple 2 montre à titre de comparaison, le rendement obtenu, par un procédé de la   technique   antérieure. En outre, l'Exemple 3 montre l'alkylation du naphtalène en l'absence   d'un   solvant. L'exemple 7 montre que les stades d'alkylation du présent procédé perfectionné donnent de bons résultats à l'échelle semi-industrielle dans une installation d'essai.   L'Exemple   8 montre que le DNN obtenu par les stades   d'alkylation   du présent procédé est une matière de sulfonation meilleure que celle préparée par d'autres   procédés.   



  Les Exemples 4, 5   et 7   montrent que le monononylnaphtalène qui, dans   bien     des   circonstances, pourraitêtre considéré comme un sous-produit indésirable, peut être   recycle,   et ains i utilise*
Bien que les Exemples décrites ci-dessus   illustrent   un procédé discontinu, il est évident que l'invention est également applicable à   1.il   procédé continu. 



   Naturellement, l'invention n'est pas limitée   aux   formes de réalisation décrites, et est susceptible de recevoir diverses   va,riantes   rentrant dans le cadre et l'esprit de l'invention.

Claims (1)

  1. - RESUME - Procédé de production de sulfonates de dialkylnaphtalène, procédé caractérisé par les points suivants, pris isolément ou en combinaisons : 1) Il comporte les stades de : (a) on charge, vers une zone de réaction, tout en mainte- <Desc/Clms Page number 17> nant une température d'environ 25 à 65 C, du naphtalène, EMI17.1 une fraction de monoa24ylnaphtalb,ne, et un catalyseur com- prenant du. chlorure d'aluminium et un promoteur; (b) on ajoute une oléfine dans la zone de réaction tout en agitant le mélange et en maintenant la température de ce mélange entre 25 environ et 65 C.;
    (c) on récupère de la masse réactionnelle une fraction EMI17.2 d'hydrocarbure paraffinique, une fraction %-'La rapiitalène, une fraction de monoa3r.n.aphtalène, et une fraction de dialkglnaphta.lène; (e) on sulfone ladite fraction de d4-alkylnaphtaiène poar former un acide sulfonique; et (f) on neutralise ledit acide sulfonique .
    2) Le procédé comporte les stades de EMI17.3 (a) on forme une suspension de naphtalène dans das mar.'J.a.l- kylnaphtalènes ; (b) on y ajoute un catalyseur constitu5 de chlorure d'alu- minium et d'un promoteur, ainsi qu'un hydrocarbures oléfini que, tout en agitant le mélange et en maintenait sa tempé- EMI17.4 rature entre 25 C en5Oon et 65*0.
    (a) on maintient le mélange réactionnel à u..'1e 'te;J!Pér'1ture aompriae entre 25 C et 65 C environ, pendant une durée de temps suffisante pour effectuer la réaction; et on effectue ensuite les opérations décrites sous (a), (e) et (f) sous 1). EMI17.5
    3) L'oléine ajoutée dans la zone réacticnnslle est du nonène, et la fraction d'hydrocarbure paraffinique récupéré de la masse réactionnelle est du nonane; les al- kylnaphtalènes obtenus sont une fraction de monononylnaphtalène et une fraction de dinonylnaphtalène; on sulfone la EMI17.6 fraction de dinonyinaphtalene. <Desc/Clms Page number 18> EMI18.1 4) La fraction de monononylnaphtalèna récupérée de la masse réactionnelle est recyclée vers la zone de réaction.
    5) On charge du naphtalène, 0,10 à 2,0 moles de EMI18.2 monononylnaphtal.ène par mole d..; zaphtaiéné, ài chlorure d'alumbùm comme catalyseur, à raison de 2 . z en pid par rapport au. nonène à utiliser, et un promoteur présent à raison de 2 à 12 % en poids par rapport au chlorure d'a- EMI18.3 1umin1m; on ajoute de 1 à 3 noles de nonène, ce nonène étant produit par la polymérisation de propène et cassé- dant plus de 40 % en volume de matière en C9; après réaction, on récupère les fractions suivantes par distillation : EMI18.4 (a) jusqu'à. 1750C à la pression d'Orne avmospn rs, la fraction est constituée par du nonane a,,rec une tr-tce dlei-,u;
    (b) jusqu'à 1 750n x la pression 'is 1CO rx -'$ :;g, la r;,e- tion est essentiellement constituée de naphtalène: EMI18.5 (0) jusqu'à 2500C à la pression de 20 sm de , la fraction comprend essentiellement du monononylp. -!ère.
    (d) au-dessus de 250 C à la press ion de 20 7- de Hg, la fraction comprend e8seiel1emt a.1 d4-nonylnepr.-t-aÎ:---le que l'on sulfone et on neutralise ensuite l'acide dinonylnaph- EMI18.6 talène .8ÛUordque ain9si obtenu.
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