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"Produit de carbure d'actinide et procéda pour ; le fabriquer" L'invention * pour objet un nouveau . produit de carbure d'actinide et un procédé de fa-. brication de celuic-ci plus particulièrement, elle. concerne un produit formé de particules pratique- ment uniformes et sphériques da carbure d'uranium non pyrophore propres à servir dans un réacteur nucléaire, ainsi qu'un procédé de fabrication de ces particules.
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n' '# carbures d*actinid.6, tels que la
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ffaîtjurè d'ara*irst, . carbure de plutonium et.le a '#' isnibur-e thôrim, ctt3t des oxib qu. 3.es ren-
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Jc4t utiles dons" les r>3cteus mucl4aiés.
En eompiûxai5on jciB#l'uranium1], du plutonium et du) thorium,
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n,6talliquân, -leur atrictua physique ot beaufcqup #.mpdns suotte-aux altérations provenën'6 des ràdie- ri..tivorï;: i1 ï:-tiàt s sujet, non plus, au- gonf7ta- -eoffi -1 4f fét dee-'Tadiationt qui est un grandi Y' et matières fertiles de mim- #' furë .1 r t a des oxyde,* des marnes m6tEi,ux, les carbures ont un4 plus grands densité '.
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ce qui permet de Ida utiliser dans dos coeurs de
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réacteur ou des Couchesf9rtilèa dunQ structure plus- earapeete qu''ii- n'est possible quand on utilise das; oxydes.
La conversion d'un oxyde àtectinide 1 en carbure correspondant ne présente pës de difficul- tés de nature théorique; on admet généralement qu'elle se déroule suivant une équation simple, 116- quation de conversion d'UO, étant typique et eté- et-ibient comme suit U02 + 3C ###;> UC + 2CO Malgrd son apparente sirnplîcité, la
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réaction ci-dessus comporte des difficultés prati-
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ques très sérieuses.
Il n'est pas facile de pousser 1 x>".r&w.'âon jusqu'à , 9 achvemant de sorte qu'il "5te souvent de IIUO 2 dans le produit finale Cet
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est sérieux dans le ces des réacteurs
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Ott .gClét bassin de motfèsesï de très
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::1.-.c.1 ptJ:t:tj Ó:":h..1dè1.' ùü ,1i3:-z)i5:â.:;...,..C¯:e=..,- :;3dé.c.,5.iâri des réacteurs* Sans les procédés ac;tw1!",,:r.'ct.\:: eatru-tiSs pour la conduite de la réaction ci-dessus la ares- seur et la forme des particules du tarbuse -c-btuimu varie considérablement et c' est là uft icBM'."2i"' pour l'usage dans les réacteurs.
En générale jbibô. procédés donnent des masses assez grosses qu81t 1':r; broyer ou diviser autrement, puis tamis.. pauf n ﱯ marier les particules trop grosses ou trop fiftwgo Bien que les opérations de broya (je et 4s tamisage ci-dessous donnent un produit d qrarû,'<: ce- sez uniforme, elles ne font rien pour ,r !'11ê;ji<re? ,J'-: manque d'unifornité da composition do à la :ß4::::.: d'U02 n'ayant pus réagi, ni pour rendz: ',; PifS'ïi.c.j - leo sphériques. Les opérations sont c&e.,;e si
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ellas'"m8mes et leur C:CJ07 tpst accru pgr'.te 'fe4-t .
SJf- l 'opération da broyage Hraduit n6ce'aiem.n' de fiseg ' Ii jl particules dA carbure qui sont Ptrph9fS' et rl,
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même après tamisage, lus particules plut! 9I03$qi' en% !, i # 1. # f . 1 tendance à être cus,aérauses et (ijutî, ':t' vs.? .1 foui- las laver pour éliminer eamp4lrre it'-a J*4*t '4 . cules trop finos. En autre, leo oaa::Sms pçrtiiçb , sur ces matit'1rns doivent 8tre ,PxtFu!e$ s(au)! fîtt#= i t ' '' "1 ff phèro inerte, I)a; ei.<slT!ple dal1s' Uf) îjoîte il '3V'.a'J t : .
Enfin, toutes les mttvdn p!:\;:\'!e,''''Ii de fabriquer des carbures de IcllQ. # , mc t.U,t t'' ci-dessus sont relativement 3.er.ter et il faut IcSt conduire de façon discontinue, da aorte Qu'elles ï 'W - sont plus coûteuses ;qii!u!ie mGth6da continue gellii 6' l '1..
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vement rapide.
En conséquence, l'un des buts de l'in vantin est de fabriquer un produit de carbure d'ac timide fermé de particules présentent une grosseur prstiquemnt uniforme et une forme pratiquement sphérique pratiquement exempt d'oxyde d'actinide inaltéré, et stable par suite de l'absence de parti- cules fines pyrophores et homogène ,
du fait de labsence de poussières
Un but plus particulier de l'invention est de fabriquer un produit de carbure d'uranium formé de particules de grosseur pratiquement uni- forme et de forme pratiqueront sphérique pratique- ment exempt d'Un 2-
Un autre but de l'invention est d'in- diquar des procèdes permettant de fabriquer les produits ci-desous sans qu'il sait nécessaire d'uti liser une boite gants par suite de l'existence de poussières ou de fines particules pyrophores,
Un autre but est d'indiquer des procé dés permattert de fabriquer des carbures d'actinide de façon continse et relativement rapide.
0 'autres buts et avantages apparaîtront à la .lecture de la description qui. suit, donnée, à titre non limitatif, en regard du dessin de le . plache annexée.
Sur ce dessin, est représenté en coupe l'appareil: permettant de fabriquer les particules selon l'invention.
Le:! buts ci-dessus sont atteints grâce
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à la découverte d'après laquelle, si l'on conduit la réaction d'un oxyde d'ectinide et. du carbone dans un milieu de gaz inerte, dans un intervalle de tem pérature da 10.000 - 13.0002C, on obtient des parti- cules pratiquement sphériques de carbure d'actinide, de grosseur pratiquement uniforme et pratiquement exemptes d'oxyde d'actinide ou d'autres impuretés
La sphéricité des ;particules ramène eu minimum la surface spécifique, du carbure d'uranium, donnant ainsi un produit s.teble et non pyrophore.
Il faut seulement une fraction de seconde pour conduira la réaction dans ce milieu, et cet milieu peut Être fourni par le fonctionnement de dispositifs à flamme producteurs de plasma connus sous le nom de canons à plasma, dans lesquels un courant de gaz est chauffé par une décharge élac trique entre deux électrodes placées au voisinage immédiat du courant de gaz.
On se référera maintenant à la figure 1 du dessin qui est une vue en soupe partielle d'un dispositif producteur de flamme de plasma avec ré- ceptacles auxiliaires pour la mise en Oeuvre de la fabrication selon l'invention. Sur cette figure, on a désigné par 1 le bâti en matière plastique du dispositif producteur de flamme de plasma, par 2 une entrée d'eas derefroidissement relire à un tuyau d'arrivée d'eau ( non représenté), et. par 3 une sortie d'eau de refroidissement reliée à un tuyau d'évacuation d'eau non représenté ). On a appelé 4 l'entrés d'amenée de gaz relire à un tuyau
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d'amende de gaz ( non représonté);
le gaz utilisé pour le conduite de l'invention peut Être tout gaz merte tel que l'argon, l'hélium, etc., l'argon é- tert préférable. On a désigné par 5 une Électrode antérieure en matière conductrice capable de résis- ter une haute température et reliée à un circuit d'alimentation ( non représente ). On a désigné par 6 l'électrode postérieure réglable reliée au même circuit d'alimentation . Cette électrode est réunie, par son extrémité postéreure, à une tige 7 qui pos- sède un filetage extérieur 8 s'adaptant à un file- tage intérieur complémentaire 9 du bouton isolant 10.
En faisant tourner un bouton de réglage 11 re- lié à la tige 7 par la tige 12, on paut déplacer l'électrode postérieure 6 vers l'avant ou vers l'er ri&re, à l'intérieur d'un tunnel cylindrique à dé- charge 13, de manière régler la grandeur de la charge entre les électrodes 5 et 6, grandeur qui influe sur la température du tunnel 13 et celle de la flamme de plasma 14 émergeant par un orifice 15 de l'électrode. 5. Une autre variable influant sur la température de ka flamme est la débit du gaz qui, provenant de la chambre 16, traverse le tunnel 13.
Enfin;, le refroidissement de l'électrode 6 est sa sure par.; une circulation d'eau dans un canal annu- laire 17
La référença 18 désigne l'entrée d'imection de poudre relire une trémie 19 par 20 tuyau à poudra 20. Le vibruur 21 amène la poudre 17 sui est un mélange d'oxyde d'actinide et de
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carbone; 5 u-C",u y #,. un '-t-I tf:1.:i\.; ;¯.:# ¯ ......".c. ' -.,- ### 2G 3i le passage 23! do l'êlcsteecia S ûè .', ' :: ""-:I- le "wt1&t.re cens le tunnel à ..:.m^6:.: 1S i # ,-.. ,*-ji-;-..- distance derrière l'orifice 1S.
La 9'its ! ^. ¯ ...¯ une aspiration siwilaiïe lle"nt Ve ttr-1. :-;c; :##>..- te que la poudre 22 passe fasilcnant . la ".'J-'iLt 19 au tunncl. 13, et à son arriva, 1;;' flt"1"S' ¯- l'entraîna oamplôtflfflent à l! .int6rieu et 1\" .. qU8ai-totaJitê vers sa pointe 24, d'eu 50 ,...¯ rant de pax 4icuà.en complètement ccsnvetr4: >>..- cï- quement uniformes et sphëtiquen, du carbure .;1 \' .i't::.,- nide,25. La conduit 26 amène les partxauîcs 1S d." le réceptacle 27 au fond duquel ces pei-ticci '.#;.' v :^c.. cumulent. La tëceptacle 27 est aussi sou-i .-'#îSiî'ïJi * re de gaf inerte qui empêcha l'oxydation h 1.. -j. ;.o
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seraient autrement soumises las 61r w?e,.t,::wFJ':i H au
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fait de leur température élevée.
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La référence bzz dt,-sigre., un dispasitif contenunt un condensateur ou dispositif similaire. servant à amorcer la décharge :.IeGtrir,ue, entto les électrodes 5 et . II est rex: au circuit d* iîi e?8w tation déjà mentionné. La référença 2!' d6$ignp un orifice d'échappement à sens unique qui pprnrt à l'excès de gaz situé dans le réceptshl 27 de --'4- chapper vers l'atMosphère.
On prépare de prÉfrsca la poidze 22
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de la façon suivante ! -. on nu'Ionge en propertiens stoschiométriqueë une poudre de corbsnf fin.: 'l',f{.- rieure à 1 micron avec une peu.:c= d'oxyde >j*':<-x:i" nide, par exemple U02' d-Il,nie 1]r::JJ,!';ev:t da ;:ir-. . .
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d'environ 1-5 microns. Dans le cas d'Uo2 pur, cela ferait 3 1 Moles mais Étant donne que 1'UO2com- mercial est légèrement non stoachicmétrique il faut Modifier cette proportion en conséquence.
Le carbone peut être tout carbone pratiquement pur, tel que le noir de carbone, le noir de gaz été.,. On passe, de préférence, le mélange au broyeur à boulets, dans l'alcool pendant environ 2 heures. De préférence, avant de mélanger, on ajoute une petite quantité, par exemple 3% d'un liant organique tel qu'un poly- éthylèmeglycol commercial. On retire alors le mélan- ge du broyeurà boulets on l'évapore jusqu'à sicci- té partielle, puis on presse la masse obtenue en petites briquettes, par exemple en cylindres de 13 mm de diamètre et 13 mm de hauteur on les broie et on les classe par tamisage.
Les particules de 74-147 microns provenant du tamisage sont la matière pre- mière préférentielle des la poudre 22. Bien entendu, on peut utiliser toute autre méthode permettent de mélanger intimement des quantités stoschiométriques de carbone et d'oxyde d'actinide et qui donne une poudra présentant une grosseur de particules et des caractéristiques de fluidité pratiquement utilisa- bles. i
On a trouvé que la température de la flamme de plasma était tout à fait déterminante.
Elles doit être comprise entre lO.pOO et 13.0002C pour donner des particules présentant les caract6- ristiques désirables qui sont énumérées plus haut, c'est-à-dire une uniformité suffisante de composi-
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tion chimique et de grosseur de particules et une forma pratiquement sphérique. La flamme de plesme à travers laquelle passe la .matière doit avoir une longueur d'environ 18 à 25 cm de l'crifice 15 à la pointe 24, de préférence, environ 25 cm, et l'écou- lement de gaz inerte, par exemple d'argon, arrivent dans le dispositif à flamme et plasme doit être d'environ 0,6 3,2 g par seconde pour un orifice' de 6,35 mm.
Pour une raison qui n'est pas parfaite- ment connue, une petite quantité d'hydrogène, infé rieure à 1% an volume, ajoutée au gaz inerte, jouer le rôle d'adjuvant et aide à conduire jusqu'à l'a- chèvement la réaction entre le carbone et l'oxyde.
EXEMPLE -
Dans un broyeur à boulets, on mélange dans de l'alcool pendant 2 heures, 12 g de noix de carbone pratiquement pur d'une grosseur de particu- les inférieure à 1 micron et 58 g d'uo 2 commercial d'une grosseur de particules de 1 à 5 microns, avec
3% en poids de polyéthylènoglycol commercial. -On sèche le mélange obtenu jusqu'à la consistance d'un mortier pais, on le presse en briquettes cy- lindriques de 13 x 13 mm et on sèche complètement les briquettes au' four à 850 c On broie alors les briquettes dans un mortier avec un pilon, on passe les particules obtenues à travers un tamis à mail- les du 0,147 mm an rejetant celles qui ne passent .
@ ... pas, puis on pasu au tamis à mailles de 0,074 mm et on jette les fines particules qui passent.
On plaça alors les particules compre
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3RS Il 0,07<: ut 0,-147 mm duno une trémie d'un ap- ooruil du type représenté sur la figure l.et on leu fVit passer à travers uno flommu de plasma d'argon du 25 cm de longueur à 13.00onC, par un orifice do z6,9 INn de diamètre. Le débit d'argon ament! dans le é!i dpoJit3.f ¯f lmna -de plasma est d'environ 2 g/n; l'am qui 3àii 1't entre les électrodes du dispfisitif - 3' flamme do" plasma est a.linant6 par un circuit tri- 'phosé.
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On obtient un mélange de particules
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pratiquement oph6riqucs d'UC pratiquement pur ou fond du .réceptacle" 27. Leur grosseur est pratiquement u- 'nifwc1 -du bzz à 125 microns. Il n'y r pas de poussiè- r'è'9'- les particules sont stables et ne sont pas pyra.
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phorss ô l'air.