BE622997A - - Google Patents

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BE622997A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/13Phenols; Phenolates
    • C08K5/132Phenols containing keto groups, e.g. benzophenones
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/67Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton
    • C07C45/68Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms
    • C07C45/70Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms by reaction with functional groups containing oxygen only in singly bound form
    • C07C45/71Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms by reaction with functional groups containing oxygen only in singly bound form being hydroxy groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/76Ketones containing a keto group bound to a six-membered aromatic ring
    • C07C49/84Ketones containing a keto group bound to a six-membered aromatic ring containing ether groups, groups, groups, or groups

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  Stabilisation des lythëra contre la phûtodégada- tion à l'aide d'hydroxy-ben2ylûxybôna!Oj>hénohôa 
 EMI1.2 
 L'invention à pouf objet la stabilisation dé oetrositioti-de Haine àynthdtïquéo et: plus ptriCi4lixtat'C lit itlil4bie1 t des composi- tient résineuses dé tiolyoldttnt et d'halbgénure de polyvinyle contée l'altération de loue$ propriétés physique  causée par l'exroaltion eux rayons 86141t*#$ où aux irayons ultra-violets.

   L'invention a encore pouf objet de nouveaux oorapesés organiques, dea tempo* 

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 EMI2.1 
 étions stabilisantes pouf poluoldt1n.. oontehant cet rar^:aads, et les compositions de résine 8vnth4ti. 
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 que ainsi stabilisées 
 EMI2.3 
 Les compositions themopla4ti" qu$s telles que les résines de polypropylène et dthu- 1o6nure de polyvinyle sont largement employées comme t1tèS utiles à la fabrication .ae feuilles films, 
 EMI2.4 
 fibres et objets moules.

   Ces produits sont solides 
 EMI2.5 
 JlQ!' ',eU'X:''%P'I'1è1!S, on peut leur. donner des 4itnenS!ortJ 1 at'b3ac ou ure flexibilité suffisante p ut les' adapter â lt"1r.Atlon prévue, et ils sont relativement inertes vis-à-vis des agents de nettoyage et aolvtthta ti'ucssB aénager eoufunit Il est facile de leur donner àalt couleurs variées et une 'PP4tfioe ttU&bt4 fvUteo1t., ces produits sont malheureus'nient sujets 14 urw âÚ3r:{c!at1Q et à une altération ripifeâ et qul se traduisent rpr dea modifications des npété1 physiques de la résine aous L'action de la 3vtu.6r<i et particulièrement des rayons ltra-vlo1éta. 



  ?9tt3 pïiotodésradation se traduit P4rt1bullemeht ' pr.x a.7a fissuration de 8rAoe, un aOCjl1Sàement de :g111t, un  perte de propriétés d1élctt1quéa et un* coloration du polytaere. Parmi les résines d'haloénuM da po;vv1nyle, on a trouvé que les rés eià rigides 
 EMI2.6 
 
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 dA1nt plus sensibles à cette Photodij,adat1oh que les réeims plastifiées . 

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 EMI3.1 
 



  Pow empêcher cette aitérutian, on a ensploy Agenta <3ita inhibiteurs de rayons Q4 ppoi}o,i5tja.bi:}4aanfc > en 1*$ incorporant au polymère pour çolutret contre lep effets rri9.s da ,, 1 '.'s',C 
 EMI3.2 
 
 EMI3.3 
 1.,ertnlng potjostftbtllsftnfcs rt*8t>J.Ré)s & des metbres hermqPl' telles qo Ileq4t*te go eelçae  le prl.yyx, in chlqrurç do'polyvtr4yl** les !!p3.yo" létîneg etr. a r4p sont PA# at'aae oomp4tblo# avec A p<5 *n et: a,udsn Après IQUP tNOPPpCM!). 



  D'autre* ot4bligo %;s sont* vo9,t's 9t fe vqX4UUimN|$ pendant le 'Yt,. et VAr,lo, u. 'A4tt"s bzz #jpntfl ont ffle Qdoe ginante qwi se aammu.i,ua Au pplyt mère, qertptne Fhoalah.aa t cojords Ver 9uxni9?t de sorte qu'ils oowmunlquent tu polymère une aau.lr iRi&J.9 ger4Ante, et empêchant d'qn t4e briquer de  tranopgrentu gi4 blîeçjs 4 tr. quand les gompontttone de fire stiablUfif   *v<i<? oerta *ont oxppaa un çtrtstiln tempq AUX payons? moeirg4t, ia çewjpojitbipn pnx <| na résistance à la aaâradac L'invention propose  <!!9M<!!  phata,t,b7. des résinw lin partir culter lem p9yëfo1 t de% haloo4nvrte de jp0Î,y  vinylp, un composa qui oontiente un noyau 8*ny<M*oïiy* 4 -ben5?ylfi *ybenppWîon0 de formi4je spuoufl6 t 
 EMI3.4 
 

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 EMI4.1 
 f '1 '\Aba.1ff4t. J!,Y,nt; 1t'J rf\t*chés n'importe q4elo atvm' 4t wrlrow d4 nQJftJ 1 Q1-88ua. 



  Ces gfloupea "t"at td,t, qomr,at1b111té fa 1 QomponUfcm PtmMlUW  jus ruines ainsi YQ' copt1bt6 du composé aveç d'ou res actifs ot âab lqilt' Plaines  Ha ne sort; pas r4aotifa vip-fc na slttp résine. #t d s atJ9' consul-. 
 EMI4.2 
 tuants 
 EMI4.3 
 On f quq 19 era 4.mqnQ.p'iUI 4. a.h²'QI,bQn.ph6"o"e sont r,emar tuaki'..r"l' ",tUf111 et .to8)n,,,,,,,on e't10"Qr lorsqu'il l'eit dtm1.Q la ,4ano r4B ",''¯tip p,r d"d,f0. a a l'erret de la ;3,r 4çm QOPQ8' .t'b1'.nt8 orsant quon 114nvqntQn q Qon9'} W notau du typa q1.e. r4pQ"4t tormle gén6r.le : 
 EMI4.4 
 
 EMI4.5 
 dans laquçllq log X représentant  t>Q  P d'hy<*r9 èn  9 414410ehng (rluqrt nlqres Prçme a d a de prér tdrqnoe le chlore y l9 oes groupes nltrocu des rAditAux R (quv&nt Oéfinltïicm etraprbg) 4'environ 130 ftorcefs 4e c4rbonq;

   lQe Y reprdqentent 1 es atomes dyQ0n ' c 4'hnlogbng (Fluor, i?t4ope  brome et¯ clodo, de pr4edrencq 1q phlgre Q4 e brom4)i ou des ad,. 
 EMI4.6 
 

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 eaux R de 1-30 atomes de carbone environ; et les Z sont des atones d'hydrogène ou d'halogène (fluor)      chlore, brome et iode, de   préférence   le chlore et le brome) ou des radicaux R de 1-30 atomes de carbone   environ .   



  Dans les limites ci-dessus, les radicaux X, Y et Z rattachés à chaque noyau-ou   à   des noyaux différents peuvent être semblables ou   diffé-   rents .   Autrement   dit, par exemple  le radical Z en para peut être un radical R, tandis que l'un   des   ra-   dicaux  Z en ortho peut être un radical R semblable ou différent et l'autre radical Z en ortho un   halog@@e,   et que les deux radicaux Z en   méta   peuvent être des atomes d'hydrogène. Les radicaux X et Y des autres noyaux peuvent être des radicaux R ou des radicaux différents; et s'ils représentent des radicaux R,   ce%=.   ci peuvent être ou non semblabler à des radicaux R représentés par Z.

   D'autres   combinaisons   apparaîtront à l'homme de   l'art.   



   Le radical R est un radical organique qui peut être aliphatique, alicyclique ou hé-   térocyclique   et contenir 1-30 atomes de carbone . 



   Il n'existe aucune limite au nombre   d'atome*   de carbone des groupes alkyle, si ce n'est la limite d'impossibilité pratique. Les radicrux   @   R sont par exemple des groupes alkyle,   alcényle,     alcynyle,   cycloalkyle, acyle,,   alcoxyle,   oxyalkylè- ne, hydroxyalkyle et   hydroxyalkylène,   ou les groupements 

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        entera     formés   par ces radicaux avec   de$   acides carbo- xyliques organiques.

   Ces radicaux R peuvent contenir, si on le désire, des   substituants   inertes tels que 
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 des halogènes et d'autres structures oarbotyoliqupa et   hétérocycliques   
Comme exemples de radicaux R,      on citera les groupes méthyle, éthyle, procyle, 
 EMI6.2 
 iaopropyle, butyle, iaobutyle, butyle tertiaire , amyle, iaotunyle, octyle-n, lnooutyle, 8-'tylhexyle, octyle tertiaire, ddoylet éthylnonyle, dth lmdthyl- ootylët diethylheptyle, undécyle, dLdéuyle pentadé- cyloo cotaddnyle, trîoosyle et nonacoaylo, al*yle, hexényle, llnoldylep rioinoléyle, oléyle, jndécidjényleir propyloetadécényle; propynyle: hexynyle, éthylhepta- décadlynylee und4cynyle;

   monochloréthyle# io3.ychloré- thyle, monobromopropyle , polYbromorropyltt, fluot'heptylCt chlorododdcyle, cü3.orododcnyls, chlorodojdécynyle, ehlorotricosylej hydroxychlorononyle, hydr xybrorodé- cyle,, hydrozybromotricosyle; hydroxyéthyle,, hydroxy- propylet monôtwdroxyundécyle, dihydroxy= 1cyle, hydroxyundéeényle, hydrax.y-undrynyla, 1 E éryla, aorbityle, pentaeirythrityle, et. des radicaux poly- oxyallcylèn,a comme ceux qui sont dérivés di diéthylène- glycol, du triéthylèneglycolo du polyoxyehy.3ènelyeol, du polyoxypropylèneglycol et du polyoxypr<.py.Len8-oxy- .

   ' éthylenejglycol, ainsi que les esters formes par Ma radicaux/avec tous les acides organiques tliphatiques, alicypiiquea ou hétérocycliques oxygénés  Par "Mide   aliphatique", on entend* tout acide carbojylique à chaîne ouverte, substitue si on le désire par des   

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 1 groupes non réactifs, par exemple des atomes d'halo- gène ou de soufre ou des groupes hydroxyle. Par 
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 " al1cyo 11 que " , on entend ici tout acide cyclique dont le noyau est de nature non aromatique et composé uniquement d'atomes de carbone, et si on le désire,   cea   acides peuvent contenir des   substituants   ' inertes tels que des halogènes, des groupes hydroxyle, des radicaux alkyle ou   alcényle   et d'autres . structures oarbocycliques condensées.

   Comma exemples, on citera les acides acétique,   propionique,   butyrique, 
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 valériquë, hexanoïque, éthyiheptanoîque, 00 tanoXque-n , loooctanolque$ caprique, undécanoïque, law.1que, myris- tique, palmitique, stéarique, 'vélique, r1cin,léiqu$. bêhênique, tétrahydrobenzoique, hexahydroplitaliq.Le,   ohlorocaproïque   et   hydroxyoaprique .   



   On connaît plusieurs méthodes pour la synthèse de composés comme ceux de l'invention. 
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 L'une est la synthèse de cétones de Fr.iadea.-Crafts en présence do catalysera connus comme le chlorure 
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 d'aluminium, le chlorure stannique, l'acide toluénasul. tonique, le fluorure de bore ou le chlorure de zinc fondu. Les matières   premières   dans la préparation des compositions de   l'invention   par la réaction 
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 de Prière 1-Craftn sont l'acide benzoïque et le chlorure de benzoyle, qui peuvent porter des   substituants   3,   N02 ou   halogènes, et les éthers   benzyliques   du résor- cinol qui peuvent porter des substituants R ou halo- 
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 gènes dans le groupe réuorc1nol, le -groupe l4nzy7.e ou les deux . 



   Une autre méthode très souple est basée sur la réactivité sélective du groupe hydro- 

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      xyle en para dans les   polyhydroxybenzophnones .        



   Comme matière première, on utilise une 2 4-dihydro- xybenzophénone et on   éthérifio   sélectivement le      groupe hydroxyle en para au moyen de chlorure de benzyle qui peut porter ou non des   substituants   
R ou halogènes sur le noyau . 



   D'autres méthodes de synthèse apparaîtront à   l'homme   de l'art . 



   On peut utiliser   les   stabili-   carte   de 1 'invention   conjointement     avec t'autres     stabilisants pour   résines synthétiques, sans   effet   nuisible sur l'action des autres   stabilisants   ni des stabilisants suivant   l'invention .   



   Dans bien des cas, on observe dans ces associations une activité   renforcée   ou sy-   nergique.   Ces stabilisants   supplémentaires   comprennent par exemple des phénols, des phosphite organiques, des esters d'acide   thiodipropionique,   des sels de métaux polyvalents et d'acides organiques, des mer- captans, des polysulfures organiques, ainsi que d'autres   photostatilisants .   



   La plupart des compositions polymères   comprennent   de nombreux ingrédients tels que les plastifiants, charges, pigments et les autres stabilisants, Les compositions de l'invention peuvent servir dans les compositions de résine syn- thétique   conjointement   avec ces additifs, sans effets   nuisibles .    

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 EMI9.1 
 



  On ]'i'34 llia'ic,l lès etttbi- Ili3mts de l1 invention & la résine ayft thé tique Pae des métnddea usuelles  Oh peut; incorporez' lets etabillàiant4 au polymère eh les  né langeant à sec, en 1*4 déposant à partit d'une solution, oh les broyant sur dëâ oyllnw dreat chauffés, ainsi que par des méthodes ârtaloguéd habituellement employées poule Mël&6x' ou incorporer des atabilittânta à dea matières plâsti4Ued organiques* On continue de mélanger jusqu'à 40 que lé thdimge aoit pratiquement uniforme* ÇA méhe alors la codiposi- tim obtenue à la grandeur et à 1& éoeffiè d4â4tée 
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 pour.la vente ou l'utilisation, 
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 l-f .

   On peut donne*1 k là côtepôsitito de résine stabilisée 1& forte désirée  exemple pst laminage, calandrage, eblu8sïrtr moulage par letject=iû"' ou filage ..de fibres* sous cette forme finale, le poly- mère stabilisé priaente une rdsibtaboo <h6id<&blnt améliorée h l'altération par exposition à lia luttièrs Les behisôphéhones d* l'invention .0htuho.eaible peââgl6n de vapeur aux températures de travail des résina  iekitiidtictuâm 01ôutijâ-dlro à environ 1 *di do sorte quielob ne, se Perdent Pâ3 pendant que l'on 1i1'I'i ,I zée lange à chaud Elles sont compatible  avec loêdtifie toutes les températures auxquelles 16 polymère doit 
 EMI9.4 
 être soumis 
 EMI9.5 
 on utilise une quantité i11''l santa de la benzophénone de l'invention* jtVêa ou 
 EMI9.6 
 sang stabilisants supplémentaires,

   pour  méliorer 
 EMI9.7 
 la stabilité de la résine vii-à*via de l'altération 

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 des propriétés   physiques,   y compris par exemple la coloration,   l'accroissement   de   fragilité   et la fissuration de   surface   dans les   conditions   d'ex- position à la lumière auxquelles la résine sera sou- Mise.

   De très petites quantités dont habituellement . suffisantes  Les quantités comprises entre 0,005 
 EMI10.1 
 ot 5% environ de stabilisant 'sur le po1d du polymère communiquent une photostabîlisatloh sati1taisante, De   préférence ,     pour,obtenir   une   stabilisation     optimale   vis-à-vis de   l'exposition     normale   à   la     lumière*   on utilise 0,1-2,5% de   stabilisent*   Si l'on   utilisé   des stabilisants   supplémentaires pour   diminuer la détérioration par oxydation due à d'autres facteurs, la quantité totale de   stabilisant);

     est com- prise entre 0,005 et 5% environ. de   préférence   entre 
 EMI10.2 
 0,1 et 2, . 



    De     préférence,     quand   on les 
 EMI10.3 
 utilise avec des polyolétînocj les compositions atabilicéat*o comprennent environ o,ooi'.a,25% de la benzophénone suivant l'Lnventioh , environ 0 b?5*- 0,5% d'un phénol, environ 0.05-1,25 d'un phosphite at environ O#ô5"1% d'un ester d'acide thidkpÙP10h1qU.

   avec environ 0,25"0t75% d'un sel de métal polyvalent! s'il y a lieu t d'un sel môta polyvalent, 
Si l'on utilise un   système   de stabilisants, on peut les   préparer   sous la   t'arme     d'un simple   mélange pour   incorporation   au   polymère   par les   soins   du fabricant du polymère ou par les   soins   du   transformateur,   On peut utiliser un solvant inerte pour   faciliter   la Manipulation   si :   es ingré- 

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   clients   ne forment pas un   mélange   ou solution   homogène .    



   Les stabilisants de l'invention augmentent efficacement la résistance à la photodé- 
 EMI11.1 
 grolation de toutes les polyoértnee solides. à la différence dos   polyoléfines   sous forme   liquide-   
 EMI11.2 
 ou sous forme de gel sem$-14qudç Gomme celles qui sont utilisées comme graisses et   cires.   Par' exemple, on peut définir le polypropylène solide comme   ayant   
 EMI11.3 
 une densité d'environ O,86 -o,91 et un polnu de fusion d'environ 149110" Les stabilisants de l'invention auvent être utilisés avec les palyéthylènea. usuels ramiries (de haute pression) aussi bien qu'avec les polyethyle- . nes linéaires (de basse pression),   Jies stabilisants de l'invention peuvent aussi servir avec lu polyt'"t1'"' lene-n, le poly-(4-méthylpenténe), le polypentylne.

   polynexylène# ainsi qu'avec les polymères qe Polyç" 14tines supérieures . 



  Les $tb'a#t8 de '1nven. tion sont applicables à de* poyoléflnea préparée. par les procédés les plus divers,     car ?*   poids mo- léculaire et le mode   d'enchaînement n'ont   pas d'influence sur ce stabilisant. Comme exemple de      
 EMI11.4 
 polypropylènes gtéréoréeuliers, on citera les poly. propylées ieqtactiquça commerciaux présentant un point   de ramollissement   ou de   travail   à chaud d'environ   177QC .   

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 EMI12.1 
 



  Qn ptjtut aussi istabi las4r outiiant ' tavfi, dqo icOlAng94 de polyol fines avec d'autres polymères et copolymeres QOMPAtlb ïes et Avec des monomères eppolymerlsafeles non r6 Cs vis-l-vl* ds n9ph<ïno!)ee de l'Invention, Par exemple, on pqgt stab44ger dç4 M410mon 99 pqlyèttlyllbne et do polypropyl4not oq 41b,ri et d polypropy* ,p et dQ4 ÇCPQIYMPÇ4 do pr9plnq et d éthylène çm de pr9pyl4ne pt 49 bHynt on leyr ajoutant ce  oo4la Qu conjointement avec d' autres ph&8tAJ.:taaa et/< 4!amtreu at-4bnt-ute do 4*rvAnt 4 a,u<;

  9)'' r4slata,noe du PQlym&re a 3,'ta,t.!).on <)es propriétés physiques par suite du vieillissement! dg la châles ou d'autres tmtoura , Los stabilisants 4e L'invention f,lt(4BlbQJ4r ttuasi 14 ré4ntAnco 4 la phgtQd4er edAtIQ4 do toutes les résines d'haLog(5nure 40 vinylfl# T'xppct#,1  "rctr d xt ie v4nyle"f çmplqy4ç ictt oomprendj ijpua loa homopolyr d'halo- l'11t"R do viwl  de tons typos Agnt,4g;e   .17115 w les lrm#" dIhAlog4n%4rç Op vin/le et d'autres mono  mL-rej  copolymlslçs, par exemple les opolymrc ohlqrtmg du vinyle et d'acétate d9 vinylâ, les co. ' polymères de chlorure do -Yinyle <)t. qq chlorure de 
 EMI12.2 
 
 EMI12.3 
 V.1.iïpui les copolymèrça de ak,urur d #tlnyla 9% d'esters maléiques ou twn4rtquQ4 ainsi que les copolymèrea de do, vinylg et d'autres esters c'gr,,d4s cliniques, et;

   les cppolyw6res dec410rure de vinyie et de otyrbne, ,ta aà4plG "pdsj-nc d'halo- 
 EMI12.4 
 

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 EMI13.1 
 gdhueu d0 viywluo SONh<6t muni iett aél*ftfg * de F'olyvihyle ut uhfe ttihoàfeé dutsô vèilïiQ* ëtf&Wil* t..i ï. que 1* olfbyie  le 3ilss, - le polyéthylôho chla* les ciri6ii fâaR trïl,o@ do bgtâdàèhê *t de 44IMêhbo ,'!!i t --rdbitib4 de chlor-ufe du j5oivihyie ngu l*ori tout beau nyle iehos pas ëtit*fcefe 41.4' 11lf 80 but décrites dans le bfei âta(5t*lehin tt6 à 4 0  d,u 16 Mal 1961 0 elùàteàtdïu lu chlorure byhdiothbtitftiti hifibi du 3.stt {:

  hl<&t'US de 0 ât&ëti4dàd tt mt t'hatutinutii du vthyib ufeilifeé bât 6MâHMM et de ca 1, thloPUPe) IbLiait qïb <t suite# ti6ôp d'autos haUétfouèëài t** eftèits le fefoftuf* ai lë,,éik9'ir ièa fc.<ïis.à >iUê ifllt $l toUa e6te<!t 6fâhi8 6ë ttut do llàthylbb ddtkwtbb de .r, âladtfly1htAylgt dé 1, de twhâyiéj do ,t,.Q de probd4lât âtâii#të t 6 3ltt tion augmentent 3 lit t-dâlbtifibb à lit bbôteddgrag dation d< ccrfttsositibhà Ad ëihé Bgiâv âte 6hi& de polyVihylej û'eskifci dut 4bibr"ii6 i sorti P4paildoo teft de fd*î4teit à dé hautta !'A1. 



  4ftu*deèeUô 

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Dans les   exemples   pratiquas qui suivent, on évalue l'effet photostabilisant des stabilisants de   l'invention   eh Mesurant et en comparant le degré do photodégradation subi par des échantillons de résines synthétiques stabilisées et non stabilisées; on   utilise   un appareil "Weatherometer" Atlas à arcs jumelés . 



   Etant donné que la pureté des polyoléfines, le degré de dégradation et la résistance à la perte do   solidité   sont des   caracté-   ristiques physiques que   l'on   peut évaluer on obser- vant les variations de l'indice de fusion du polymère dans le cas de   polyoléfines    on a   au:si   conduit des essais supplémentaires en comparant l'indice de   fusion .    du   polymère   stabilisé   et non   stabilisé   avant   et après   exposition'au "Weatheromoter".

   Il ., existe une corrélation directe entra le taux d'accroissement de l'indice de fusion et le taux d'altération des propriétés susdites par suite de l'exposition   à   la lumière, et   particulièrement   aux rayons ultra-violets. Les   stabilisants   de l'in-   vention   diminuent notablement la vitesse de cette   photodégradation,comme   on peut le démontrer en com-   parant les rapports d'indice de fusion des échantillons stabilisés et non stabilisés. Pour obtenir   ces rapports d'indice de fusion, on utilise une variante de la méthode ASTM d1238-57T servant à dé- déterminer l'indice de fusion.

   Le rapport ou la va-' riation de l'indice de fusion pendant la période de 

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 référence, soit 
 EMI15.1 
 !-1 350 heures , 1>1 initial est une mesure exacte du degré de stabilisation communiqué par le stabilisant ajouté, quelle que soit la valeur numérique des indices de fusion initiaux des . différents échantillons d\n polymère particulier . 



  Plue le rapport est faible, plus la variation est faible, et donc, plus l'effet de stabilisation est   prononcé ,     ..   



   Dans le cas des résines' d'halogénure de polyvinyle, les stabilisants de l'invention diminuent notablement le taux de photodégradation, comme on peut le dénontrer en   comparant   la variation de couleur des   échantillons'   stabilisés et non stabilisés . 



   EXEMPLE 1 
On chauffe au reflux pendant 18 heures un Mélange de 18,7g de   2,4-dihydroxybon- .   zophénone, 12,1g do chlorure de   benzyle   et 19g de carbonate de potassium anhydre dans 185 cm3 de   méthyl-éthylcétone.   On filtre la solution à chaud 
 EMI15.2 
 La 2"hyroxy'-4-benzyloxybenzophénone se sépare du fil- trat en cristallisant sous forme de cristaux lamellai- res brun clair, d'environ 1mm de diamètre, et on ré.. cupère une quantité supplémentaire en évaporant 
 EMI15.3 
 la liqueur-mère.

   La 2-hydroxy-4-bonzyloxybonzophé- nono présente un   intervalle   de fusion de 119 -122 C; on obtient 65% du rendement théorique . 

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   EXEMPLES   On   chauffe   au   reflux   pendant 
 EMI16.1 
 18 heures un mélange de f8 7g de 2.udltdroxyban.. zophénoneg 1$,r de chlorure de 4-bromobe.nzyle et 19g de carbonate de potassium anhydre dans t87cm3 de m4thyl-éthylçétonc, On filtre ensuite la ablution pendant qu'elle est encore chaude. La 2 hydroxy 4"  (para-bromobenzyloxy )-bnzophénone se   sépara   du filtrat en cristallisant et on récupère   un     supplément   de cristaux en concentrant la   liqueur,.     mre     par   évaporation.

   Le rendement total obtenu   représente   31% du rendement théorique ,   EXEMPLE 3    
Pour préparer la 2-hydroxy- 
 EMI16.2 
 4-(& ? 4 5 6¯pontaehlorobenzyloyy)-benzophénone, qn chauffe au reflux pendant 18 heures up mélange de 18,7e de ,u.dih y drux y bcnxoph3non 3 Zg de chlorure de 2, 3, 4 S, 6Pntaeh.orobanxy.e e t 19,8g de carbonate dv potassium anhydre dans 1870' de méthyl.. éthylo4tone, On filtre ensuite la ealution pendant qu'elle est encore chaude, Le produit se   Répare   du   filtr&t   en   cristallisant   sous forme de longs cristaux blancs aciculaires et on récupère une quantité   supplémentaire   de cristaux en concentrant la   liqueur-'   
 EMI16.3 
 more par évaporation.

   La 2-hydroxy-4-(2,3,4,5,6- pcnta4hlorobL-nzyloxy).bcnzophéone présente un inter- vallc de fusion de 189-191 C. On ob4:rnt 84 du 

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 rendement touoriquornont possible . 



  J. # ' EXEMPTS 4 (a) ; On prépare des systèmes stabilisants pouf polypropylène, it pèse le* âtâbl-6 11sants indiqués au tableau x <ti"d6ssoua et on les Mélange clans le  proportion*! indiquées oh ,répare dari ùyfetèraea atbiliàtiK A, B et C sari. ire 1 photo'atabilisant t1b l t 1nvefltlonJ on prépare les autres âyàtè*0 MttbHi&Anta 1na luMt Un Jlho.t... stabilisant du t4jpd b6KZbph<Mte suivant l'ih<tnc'h #¯.

   # - Ch d6lk siyâfcfei 6ô  ttebi* Usants est sous la Oï'MM6 d'Une bouillie .table phystqwamonu et <8hl<i!iueM6A b l'un peut Cvnhèryôr uft temps indéfini sans que l'activité stabilisante d&a côhetituafits doit amoindrie (b)AUîIt " compositions utable l1santes De Il et Li on ajoute dit âtyikiè en quantité suffisante puue dissoudre 1A bouillie, fwur obtenir des 8YàtèMa stabilisants tout fortfie dê lolutlob4 limpides que l'on peut oonÉerVfei* indéttnimont et ensuite  iiaief unlformomerlt ét t4Q11élb h du polyptopylénè 

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 EMI18.1 
 'F:3LL..'.U 1 
 EMI18.2 
 .ntillon a* " . S B S E a BiiSi 4,4t-th10-b1S-(2-tert1obUtY1J,. 005 - 0,5  *55 " ** phosp!d 1;e ci' 0.14 0,14 O.l" / 0.14 o,14 0.111 O#14 0.1 0.1 O. f 4 o. >.

   C,14 pite .'isooctyl-nyU 1 oõ6 2-éthylhexoate de zinc 0.06 o,o6 o,o6 o..o6 0#06 0.06- 0.06 o,o6 opo6 0906 0.06 OPC6 4.4t-butylidne-b1s-(}-mthTl- 0, 0,05 0,05 O,25 - 0,'5 0,i5 - 0,05 05 6-tertiobutylphénol) , ,5 0.2,5 0.25  '25 " Ob1od1pr<>p1onate de cI1leU17 - u  0.25 0.25 - 0.25- 2-hydroxy-4-benzylcx:

  'bcnzophëno- ¯ c<25 0,25 0.25 ne 0,25 0,25 0.25'" 2-hydroxy-Mpara-bromcbenzyloxy)- . 0,25 0,25 O,25 - benzophénone 0,25 0,25 0,25 - 2-hydrc.xy-4-{2-,}4 ,s,6-pentachlo- .. -# - - - " ' - -  . 0.±50  rob<?n?y,Lcxy)-enzophnone 0..25 0,25 

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On prépara des compositions de polypropylène stabilisées en mélangeant ces sys. 
 EMI19.1 
 tames stabilisants à du polypropylène on pèse le,! systèmes stabilisants et on   les   disperse, en autant manuellement, dans 100 parties .de poly- propylène pulvérulent non stabilisé au préalable, dans les proportions indiquées au tableau I.

   On      place chacun de   ces   mélanges échantillons sur un laminoir à deux cylindres et on le fond 5   Minutes   
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 à i 7CÎ,,2at3 . Î 1 
On trouve que toutes les compositions de polypropylène   stabilisées   uont inoo- 
 EMI19.3 
 iores et t 1nqores.. à l'exception de  échantillon*. P, e et F qui sont :'ôgèrl)1)1Qnt teintes. Les systèmes stabilisants se   revoient   compatibles avec le polymère et ont une volatilité suffisamment faible pour qu'ils ne se perdent pas pendant le traitement du polymère ni par la suite.   Il   apparaît que ces systèmes stabi- lisants n'exsudent pas hors du polymère, même après un temps   proloncé.   



   Avec chacune.des compositions de polypropylène ainsi stabilisées, on confectionne 
 EMI19.4 
 des plaques moulées de 152x1 53x0, 5 m, On expose une plaque de chaque composition dans le "Weatherometer" à 52 C (température du panneau noir) pendant   350   h. 



  Ensuite, on compare la couleur et l'indice de fusion do l'éprouvette non exposée   à   celle de la même é- prouvette après exposition aux effets de dégradation de la lumière.   On   détermine les indices de fusion des 
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 éprouvettes in 230C en utilisant une charge de 2160g sur le piston du plastomètre. 

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  Ces db#latifl i'uelj que lee 4h$y  do sont oh4cun efficaces dans la e<.atH,sa 4v Pol propylbne contre leu ata d produits pr l'expoaittoR A la lumière, etA49 les dérivée partjieilemen; halogènes  ont Idebreamnt 44X d4rivéo non sutçtiits, p4n4 chaque C40 94 1190 a4$ au polyppj?  pyibnç VA de v invention, 19 ddgr dation du ,-yolym4r# pp<))t acpa.,r dans le tfW i|t;

  b)Browener'1 est mois  dpc qut poun 14n polypropylènç at4blçéo La régine çontgnunt les aa,ir 4# K 9% préueke qu'un très léeqr atefda <)9 'j,n<M de fusion? Ion éphain- tH<&n8 P h 7 agnt à pea près d'une *Vtoncit étale lors. qu'il s'agit, dtemp$oher la dëgrad4tion du poivre, telle qutelle og traduit par . ,tra1 de non indice de fuso, 

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   TABLEAU II avant exposition   
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<tb> .systèmes <SEP> stabilisant
<tb> 
 
 EMI21.2 
 Echau.til1.l1 Ii....! IL S -3 JE 3± S a JE jï jeu indice if.

   Z'\3:t;Oft - - - -. 1,.0 - -1' 1,0 4 1 -G 1JD ,0 :1 ,0 '1 6 1,n. '-o 1ft} '.-. couleur. blanc blanc blanc 3gra- lr- 3gre-b#.anc blanc blanc blanc blanc blanc . -neat :cM& t 
 EMI21.3 
 
<tb> teinta <SEP> teinté <SEP> teinté
<tb> après <SEP> exposition
<tb> 
 
 EMI21.4 
 Indice -tie u: u j20 120 120..., 4g2 5. 31,9 3 "6--' ),.,8 #3 t11 T5,2 couleur .brun blanc blanc légère -légère- lgère.:bl-a#b1anc 'blanc 1>l"lnc 1)anc blanc -'' -eldr 1n<!J1"t -ment cent 
 EMI21.5 
 
<tb> teinte <SEP> teinté <SEP> teinté
<tb> 
 

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 tous les échantillons contenant l'un des 
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 stabilisant  dé 1  invention sont efficaces pom' p]fë8ev<i la couleur du Polyptlopilênê eip*'&S! exposition a  WQftthei*oinèt > Le fait que l'addition de la 2 hydro#yH*bdfizy;

   .oxybanaop' ** none comme photôttabiltisant donne à don échant:. lions une très légère coloration têrâit seulement un incànvénietit si le polymère devait 61 utilisé $bus l'orme transparente bu blanche, mais delà ne huirait 00 à 1  utilité du phoostab .3aa,t, cr l'invention lorsqu'il y a lieu d'ajouter du ply- sàxw des substances colorantes* 
 EMI22.3 
 Avec les compositions citées tableau 
 EMI22.4 
 Avec lea cfit.cna cite an tabler Ci*>après, on prépara des bande a d'essai découpées dahd das Nullité lâfâifÀëOo de résine rigide de chlorura de polyvinyli TA6AU1I1 
 EMI22.5 
 ±Chnntl11on Nt t II Il! IV V Homopolytnèrt 6<MMfï*eial 1CIQ raz de. chlorure de rinyle 100 100 100 100 100 Laurnte de barytitn et tia cadmium nit bzz #  '.0 3,0 ;) ,0 3,d . 



  Pholphlte df1eootYl-dt. hÍ\,lè î 0 1,0 1,0 1,0 2-hydrûKy*4*ben2yloxybottt>!>  phl'1oa..... 0,1 * M .hdxro.4 'r& a rtybcr ili1'lwfpÎ1t11 # - - 0,1 w 2-hydi*o :y-Jf*(2,3 ,4,5 ,6-pentâchlc- l"C'béns,lOxY)abjnSlllphni4orae '*  *# - * 0," 
 EMI22.6 
 Le  6dhantUlon. t't la r dodet ont de 8 ddtàiâ positions Pb1ym'1 Itabl111'; et parmi ceuxrC1 le  échantillons 1110 IV et V Comprennent un 8abit8àt atie 
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 EMI23.1 
 vaut l'inventa, La présence d'un phototab1l1Ian' do l'ir,* vention ne communique aucune odeur ni aucune couleur à ccn composition , Les systèmes stabilisants de l'invention tort, compatibles avec la résine 4thaIrg4nure  Je vtnye et sont no volatilité" suffisamment faible pour q.'11o nç se perdant; pas pendant le traitement du polymère ni par In suite.

   On trouve que la stabilité thermique des polymères stabilisés XI 4 V est satisfaisante. D'autre part* los stabilisants <le f 1' vent*.on ne donnent aucune efflorqise,enc9, même appâta un 
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 temps prolonge 
 EMI23.3 
 On expose 4e, <prv9"ec des cc!0po'!to';" ri V dans le "Wol1therOl!'etor" A 5i2*Ç! (température du 1.>,nnnlru nolr) c\' on les examine A des intervalles de 16 2/3 h3''resf Le degré de coloration pendant cet eau:!. est indique !y' la.- bleau IV c1nèe, 
 EMI23.4 
 Tempa d'exposition X Iï XXI, IV, V initialement;

   (0 tio4re) r 1  * tolr incolore 16 2/3 heurta rouge foncé frango le%WIMI$$ clair rz:^ 33 3L.,., p , orat , chfmo! Schéma chc! nois clair 100 heures. ' bwn i:'iliQf.G 
 EMI23.5 
 les données ci¯4essyt , indiquent ,qs ,a . otstnnco la photod4zredetion des résines dha,ngnu: da polyvinyl.0 est nQtbeman fimélioroo par l'addition d'un stabilisant}; savant J.'invention. Les eçli4nttllonp 11?:, IV et V èiontlnnnt vn p4ptostabiltsent de l'invention péslctcr 1'. 

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 EMI24.1 
 



  %Angom4mnt Mwt A phocfaton corn "9 en voit? 014prbe X4 (poXor 15in aprfy  xppaitio  a "whQp<KMt,c;'''. on ipti!4ae un m4l4nee de Pol rmbroo aqmpra. 



  MM $0 partps 'hot!<ppo?.ytn&! Ç4o!ryre d vtnylç et 90 pantoo <!'w mé;nngo tnnx) 4'un copp2.y& but9c'A<!no/ Ote 9 d'un p3. aYr,a i Q,r.q 4a'i Fl it}i 9 noy<!p94, 1957, page 51 On Iw.atco  !!!!)? 4t5 pa;ten 9Q ls,ulmxa, de dbuy, 1 4n échantillon, on azure Q,5 pain- U  d  ,'r,rhn,ah.q'bsnc'y)t4 tQio'bMy!'- bwqpnoMt $m%Q 4 do de coh compoiitlono et <?n s X?ii88  vioilliv pondant 50 hou- ma On fr4ppg alpro les traques opn4r; |9 bord 414no qb9 P04V vr6z',rx lem* r4çte lance at' choot Çn prouve que 14 ph4.rd a ti'JM"4" nui la ''li1'i au pbeq de Oxlin,D1A qui, ne Q;; t*a psi 'te | hqtiO9fc8Vili9fln6  qlv nç yipventjta) sorte qu'Il ce b*t8o tandljiR q4Q 114eh4nttllel contenant :,9 phot*<?0Ma )3.!(.  041%t g4rdo gn bonne réentancq ,p'a,a au efeoo ne 00 b pou@

Claims (1)

  1. EMI25.1
    IL E, S. U ,14..1, , L'intention a poue objet t Due compoâdo eôfitenafit un noyau 2Mhydoxy.*4&' lyloy'ybn.oph6nona et répondant à la tbMU10 gdn4raloi EMI25.2 EMI25.3 dans laquelle X Y et Z dei atomes dhydra ou dfhalpgëne eu des radicaux organiques de 1-30 etdiele e carbone, X pouvant en outre représenter un groupe hitt6b et au moins un des groupes aubst1tuàhts étant un ha logé fis ou un radical organique de 1-30 atones de carbone ±% * Une composition rtabilisanbe dst1rtG à 11Ó rer Il résistance des polymères à Il phtdegradotûR et caractérisée par las pointa suivante, considérer isolément ou en combinaisons diverse ; 1) elle comprend un composé suivant I;
    EMI25.4 2) le composé avivant 1 oot àââ6eid à d,f13V tros tébi11$8rtt!1 , -'{ 3j pour la stèbi11$a10 . du Jjoiyjiirèjîiyl Jn> le composé suivant I est associé à un phénol polyfonction- nel, à un sel d'acide organique et d'un métal du groups II EMI25.5 de la Classification Périodique , et à un trlestsef phûëtphite! 4) pour la stabilisation du polypropylène, le composé suivant I est associé à un phénol, à un triec- EMI25.6 ter phoaphite et à un ester' d'acide thiodiprcpidniquo,
    III- Un procédé de stabilisation des Matières bo- lymères qui consiste à wtiliser un agent Suivant t ou une <Desc/Clms Page number 26> . 'composition suivant II. EMI26.1 ri lIio Les mat16ro polymères, par exemple polyoléftnea ou h.loa'nu1 de polyvinyle, etnb11is6ee par le prÓcéd4 suivant III.
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