BE624576A - - Google Patents

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BE624576A
BE624576A BE624576DA BE624576A BE 624576 A BE624576 A BE 624576A BE 624576D A BE624576D A BE 624576DA BE 624576 A BE624576 A BE 624576A
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Publication of BE624576A publication Critical patent/BE624576A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/02Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings
    • C07D277/20Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D277/32Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D277/34Oxygen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  C1 hêtrbcyclique8. 
 EMI1.2 
 La présente invention concerne des composés hét6reoy- cliques et plus particulièrement des dérivés de   thiazolidone   ayant. d'intéressantes propriétés thérapeutiques. 
 EMI1.3 
 L'invention a pour objet des dérivas de th3aoL.doe   .de   formule , 
 EMI1.4 
 
 EMI1.5 
 oit Ru rOPrd$enté le radical -COX$ où X représente un radical hydroxy, alkoxy, alkényloxy, alkoxy&Htoxy, aralkoxy ou alkylthio, 

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 EMI2.1 
 - R 2 représente un atome d'hydrogène ou un radical alkyle ou le radical -COX', où Xt a la même signification que X mais X et X' peuvent être identiques ou différents, et R3 et R4, qui peuvent être identiques ou différents, représentent des atomes d'hydro- .gène ou des radicaux   alkyle.   



   Des exemples de radicaux appropries que R1 peut repré- sen ter sont des radicaux   alkoxycarbonyle,   en particulier ceux dont le radical alkoxy ne contient pas plus de 8 atomes de car- 
 EMI2.2 
 bone, com.ne les radicaux méthoxy, éthoxy, n-propoxy, isopropoxy, #n*butoxy, isobutoxy, s-butoxy, t-butoxy, n-pentoxy, n-hexoxy et n-octyloxy. D'autres radicaux 4u3 Ri peut représenter sont, par exemple, un radical aralkoxy carbonyle, par exemple benzyloxy- ourboriylep un radical alkényloxycarbonyle, par exemple allyloxy- carbonyle, un radical alkoxyalkoxycarbonyle par exemple 0-metlioxym éthoxicarbany.e et un radical alkylthiocarbonyle par exemple   méthyl-,     éthyl...,   propyl- ou butyl-   thiocarbonyle.   



   Des radicaux appropriés que R2 peut représenter sont, par exemple, un radical alkyle ne contenant pas plus que 4 atomes de carbone, comme le radical méthyle, éthyle, propyle ou butyle, 
 EMI2.3 
 et un radical alkaxyaarbony5.e où le radical alkoxy ne contient pas plus de   4   atomes de carbone,   cornue   un radical   méthoxy-,   éthoxy-,   propoxy-,   ou   butoxycarbonyle.   
 EMI2.4 
 Des radicaux appropriés fla R3 et / ou R4 peuvent re- présenter sont), par exemple,, des radicaux alkyle ne contenant pas plus de 4 atomes de   carbone, cornue   les radicaux méthyle, éthyle, propyle et butyle. 



   Des composés spécifiques suivant l'invention sont la 
 EMI2.5 
 2-n-butoxycarbonyl méthylnethia'zolid-4-one, la 2-raéthoxyearbo nylméthylènethia2Olid-4-one, la 2-éthoxycarbonylméthylènethlazo- lid-4-one et la 2-(biséthoxj'carbonylméthylène)-thiazolid-4-ont parmi lesquelles la 2 n<-butoxycarbonylméthylènethlazolid-4 one est un composé particulièrement intéressant. 



   L'invention a   égale:nent   pour objet un procédé de prépa- 
 EMI2.6 
 ration de ces dérivés de thiazolldone suivant lequel on fait réa- 

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 gir un nitrile de formule R1R2CH.CN, où R1 et R2   ont a     signifi-   cation qui leur est donnée plus haut, avec un dérivé   thiolique   de formule HS.CH3R4.COOR5, où R3 et R4 ont la signification qui leur¯ est donnée plus haut et R5 représente un atome d'hydrogène ou un radical   alkyle   inférieur.      



   Comme radicaux appropriés que peut représenter R5 on peut citer, par exemple, des radicaux alkyle ne contenant.pas plus   de 4   atomes de carbone, comme les radicaux   méthyle,   éthyle, pro-   pyle   ou butyle. 



   La réaction peut être avantageusement exécutée en pré- sence d'un catalyseur acide, par exemple un hydracide halogéné, comme l'acide chlorhydrique, ou un acide de   Lewis ,  comme le   trifluorure   de bore, ou d'un catalyseur   basique,   par exemple une base organique, telle que la pyridine. La réaction peut être conduite éventuellement dans un diluant ou dans un solvant inerte, par exemple l'éther ou le toluène. Dans le cas où on utilise un catalyseur acide, la réaction est exécutée avantageusement à la température aubiante ou au dessous , par exemple à environ 0-25 C.

   Dans le cas   où   on   utilise   un catalyseur   basique,   la réac- tion est avantageusement conduite à une température élevée, par exemple d'environ   90-120*C.   



   L'invention a également pour objet un procédé de pré- paration de ces dérivés de   thiazolidone   suivant lequel on fait réagir un   thloamide   de formule R1R2CH.CSNH2, où R1 et R2 ont la   signification   qui leur est donnée plus haut, avec un composé ha- logéné de formule Y.CR3R4.COOH, où Y représente un atome de chlore , de brome ou   d'iode   et R3 et R4 ont la signification qui leur est donnée plus haut, ou avec un ester ou un halogénure d'a- cide qui en dérive. 



   La réaction utilisant un   thioamide   peut être exécutée en présence d'un diluant ou d'un solvant inerte, par exemple le toluène, l'éthanol ou   l'acide   acétique, et à la température am-   biante   ou à une température élevée, par exemple à environ 80-100 C. 

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 EMI4.1 
 La réaction uti7.stnt un th.,oatxa.de péirt 1) - 6t i y re 6 li .avaritagouseme n t con- duite en présence d'un agent fixateur *# .!*.. par exerpla 1a pyxi- 
 EMI4.2 
 dine ou la N-MétlrYIMOrPhOIIJ10- procédé PrèPa- L'invention . également pour objet un procédé de prépa- ration de ceux de$ dériva de thiazolidone où Rl représente un ra- d1al carboxy, suivant lequel on hydrolyse les composés correspon- dants où R1 représente un radical t-butoxycarbonyle. 



   Cette hydrolyse peut se faire en   présence   d'un diluant ou d'un solvant, par exemple le chloroforme ou l'éther ou un   mé-   lange des deux, et en présence d'un catalyseur acide, par exemple un hydracide   halogéné,tel   que l'acide chlorhydrique. La réaction est de préférence conduite à une température relativement basse, 
 EMI4.3 
 par exemple à environ O10*C' Ces dérivés de thlazolidone ont d'intéressantes propre. tés anti-allergiques et anti-inflaiato1re et ils sont, par exemple, utiles pour le traitement de l'arthrite. 



   L'invention a   également   pour objet des compositions pharmaceutiques comprenant un ou plusieurs des dits dérivé$ de 
 EMI4.4 
 thinxoüdone en mélange avec un diluant ou un véhicule pharaaceu- tiquement acceptable. 



   Les compositions pharmaceutique. de l'invention peuvent se présenter sous des formes convenant pour   l'Administration   par voie orale, par exemple des comprimés, des pilules, des capsules, des solutions ou des suspensions, ou sous des fermes convenant pour l'administration parentérale, des solutions ou des   suspen-   nions injectables,   ou   sous des formes convenant pour l'usage   to-   pique, par exemple des crèmes, des lotions, des onguents ou des 
 EMI4.5 
 .onunades. Les compositions pharmaceutiques contiennent des exci- pients classiques et peuvent s'obtenir par les procédés habituel,. 



  Des préparations   particulièrement   intéressantes sont des   compri-   
 EMI4.6 
 méa, des pilules et des capsules contenant environ 50 à 500 ni,3.   gradée   de dérivé de   thiazolidone   et des solutions ou des suspen- 
 EMI4.7 
 sions à usage oral ou parentéral contenant environ 50 à 500 mgr,3 de dérivé de thiazolidone. 

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  . Les compositions   pharmaceutiques   peuvent   contenir,   
 EMI5.1 
 outre le ou les dérivés de thiatalidone, un ou plusieurs agents anti-inflammatoires connus, par exemple l'acide acétylsalicylique ou la phénylbutazone ou des scéroïdes an U..1nt'lam. a toires 00111. ,e la cortisone ou   l'hydrocortisone.   Des compositions particulièrement intéressantes suivant l'invention contiennent un ou plusieurs 
 EMI5.2 
 des dérivés de thiazolidone et de la phényibutazone ou de l'acide acétylsalicylique en mélange avec un diluant ou un véhicule phar- !1l&oeutlquemen acceptable.

   Les compositions contenant de la phenylbutazone ou de l'acide acétylsalicylique cont1ennet de pré- férence entre environ 50 et 500 ug du dérivé de th1ao11d?n et environ z50 à 250 mg de pliénylbutatone, ou entre environ 25 et 250 mg du dérivé de thiazolidone et entre environ 50 et 500 .mg d'acide acétylsalicylique. 



   L'invention est illustrée, sans être limitée, par les exemples suivants dans lesquels les parties sont exprimées en poids. 
 EMI5.3 
 fPJ.j .1 
On fait passer pendant 2 heures de l'acide   chlorhydri-   que anhydre dans un mélange agité de 60 parties d'acide   thiogly-   
 EMI5.4 
 colique et de 67,2 parties de cyanoacétate d'éthyle à 5-1000. 



  Pendant ce temps, on ajoute lentement 130 parties de toluène anhydre au mélange de réaction. Le mélange est ensuite agité à la température ambiante pendant 18 heures. Le mélange est filtré et le résidu solide est recristallisé dans l'éthanol aqueux. 
 EMI5.5 
 



  On obtient ainsi la .thayCabany5.méthylnethiaza.id-4-one, fondant à 155-157*C. 



    EXEMPLE   2. 
 EMI5.6 
 



  On reprend le procédé décrit dans l'exemple 1,18 on remplace les 67,2 parties de cyanacétate d'éthyle par 59 parties de cyanacétate de méthyle, et on obtient ainsi la 2-onJthoxy- carbonylméthylènethUzolld-4-ôrte, fondant à 178-180'C (après recristallisation dans le   méthanol).   

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 EMI6.1 
 



  Em-tPLE 
 EMI6.2 
 Oït fait pabsor pendant 2 heures de l'acide chlorhydri- que anhydre dans un m4lange agité de 5el parties d'acide thiolac- tique et de 5 parties de eyanoacétate d'éthyle h 5-100C. te mé- lange est ensuite agité à la température ambiante pendant 18 heures 
 EMI6.3 
 On ajoute 32 parties dpéthanol,- puis 300 parties d-leau. Le Mélange est filtré et le résidu solide est recristallisé dans l'eau. On 
 EMI6.4 
 obtient ainsi la 2...éthoxYéarbonylmâthylène"'5-mtthyl thiaolid-4- one, fondant à 124-126*C. IJ;; I5F1 /.. 



    On   reprend le   procède   décrit dans l'exemple 3, mais 
 EMI6.5 
 en utilisant cornue produite de départ z6,5 parties d'acide thor lactique et 27 parties de cyanoaeétate de méthyle et, à la fin de la réaction, on ajoute au mélange, au lieu de l'éthanol et de l'eau, 20 parties de méthanol. Le mélange est filtré et le résidu solide est recristallisé dans le méthanol. On obtient ainsi 
 EMI6.6 
 la 2.mêthoxycarboriylruthyine5-méthylthiazolid--one,tondunt 152-156 C* EXEMPLE 5. 



   On reprend le procédé décrit dans l'exemple 1, mais en utilisant comme produits de départ 6 parties de   thioglycolate   d'éthyle et 5,6 parties de cyanoacétate d'éthyle. On obtient 
 EMI6.7 
 ainsi la 2.éthoxyarbonylméthylènethlaz:olld"'4-one , fondant à 15S-157j\C. 



  1CF;Pi Un rélane de 6 parties d'acide thioglycolique, de 6,7 parties de cyanoacétate d'éthyle et de 1 partie de pyridine est chauffé à 1ÛÛ6C pendant A heures. Le mélange est refroidi et filtré. Le résidu solide est recristallisé dans l'éthanol pour donner la 2..6thoxycr.rbonylmJtnyUnethiazolld-4-one. fondant à 155-157'C. 

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  EXEMPLE 7. 
 EMI7.1 
 



  Une solution de 3#2 parties d'a-cyfcnopropionate d'é- thyle et de 2,3 parties d'acide thioglyoo11que dans 18 parties   d'éther   anhydre est saturée d'acide chlorhydrique anhydre à 5 C. 



  Le mélange est maintenu à la température ambiante pendant 16 heu- res. Le mélange est filtre et le résidu, solide est recristallisé 
 EMI7.2 
 dans l'éthanol. On obtient ainsi la 2-(,..éthoacyaarboriy.-1-;nétky3... méthylène)thiazolid-4-one, qui se décompose entre 155*C et 17SC"   EXEMPLE   8. 
 EMI7.3 
 On chauffe pendant 17 heures à ,00 C, 20 parties de cy- anoacétate de   n-propyle,   14,5 parties d'acide thioglycolique et 40 parties de pyridine anhydre. Le mélange est maintenu à la température ambiante pendant 24 heures, puis filtré. Le résidu 
 EMI7.4 
 solide est recristallisé dans l'ethanol, On obtient ainsi la 2-n-propoxyaarbony.mGthylèneth,axo3,i.d-axe, fondant à I53¯154 c. 



    EXEMPLE   9. 



     On   reprend le procédé décrit dans l'exemple 8, mais en remplaçant les 20 parties de cyanoacétate de n-propyle par 20 parties de cyanoacétate   d'isopropyle,   et on obtient ainsi la 2- 
 EMI7.5 
 isopropoxycarbonylméthylènethiazolld"4-one, frmdânt à 152¯Î53*C. 



  EXEMPLE 10.- 
On'reprend le procède décrit dans l'exemple 8, mais en 
 EMI7.6 
 utilisant comme produits de départ 174 parties de cyanoacétate de n-butyle, 113 parties d'acide thioglycplique et 250 parties de pyridine anhydre. On obtient ainsi la 2nbntoYCarcunycétkylène. thiazolid-4-one, fondant à ,t1Q C. mcf.:II1PLf, 11. 



  On reprend le procédé. décrit dans l'exemple 8, mais on remplace les 20 parties de cyanoacétate de n-propyl,e par 20 partiez de eyanoaeétate d'inobutyle, et on obtient ainsi la 2-isobutoxy  carbonylméthylènethiazolld-4-one, fondant à 173...174-C. '   EXEMPLE   12   On   reprend le procédé décrit dans l'exemple 8, mais en utilisant comme produits de départ 14,1 parties de cyanoacétate de 

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 EMI8.1 
 sacbut,.e, 9,2 payées d'acide thioglycolique et 20 parties de pyridine anhydre, Le mélange, après 24 heures d#abandon à la tee- pérature ambiante, est évaporé à 81cc\té sous vide. Le résidu est dissous dans 20 parties d'étnanol bouillant et additionné de 20 parties d'eau, La solution est refroidie, le sélange est filtre, et le résidu solide est recristallisé dans de l'éthanol aqueux à 50;5.

   On obtient ainsi la 2..sec...butoycarbnYlroJthylnethiazo.. lid-4.one, fondant à 7,(8a, J±,'(K-iPIJt.1.l 
 EMI8.2 
 On reprend le procédé décrit dans l'exemple 8, nais en utilisant comme produits de départ, 51 parties de cyanoacétate de 
 EMI8.3 
 t-but71A, 33 parties d'acide th.oglycolique et 20 parties de spyri- dîne anhydre. On obtient ainsi la 2"t-butoxycarbonylMethylHne- thta?olid-4-one , fondant 4 176 177 C. 



  EXK-IPLE 1. 
 EMI8.4 
 



  On reprend le procédé décrit dans l'exemple 8, mais en 
 EMI8.5 
 utilisant comme produits de départ 31 parties de cyanaact.ate de npentyle, le,4 parties d'acide thioglycolique et 40 parties de pyridine anhydre. On obtient ainsi la 2"n-pentoxycarbonylatëthylene- 
 EMI8.6 
 thiazo.id4ont , fondant à 144145QC. gXfetPLE J.5, 
 EMI8.7 
 On reprend le procédé décrit dans l'exemple 14, mais 
 EMI8.8 
 on remplace les 31 parties de cyanoacétate de n-pentyle par 33,8 parties de cyanoacétate de n-hexyle et on obtient ainsi la 2-n.. hexorrcrrbony.r.hy.neth.azo7..d-h-one, fondant à 140-141 C. 



  . 



  On reprend le procédé décrit dans 1* exemple 14, mal en remplaçant les z parties de cyanoacétate de n-pentyle par 39,4 parties de cyanoacétate de n-outyle et on obtient ainsi la 2.n-octy,cxyQarir.ly.m#hy,nethiao,id-k..one, fondant à 138-1390. 

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 EMI9.1 
 .. 3 , 
 EMI9.2 
 On reprend le procédé décrit dans l'exemple 9) maie en utilisant comme produits de départ 1S,5 parties de cyanoacétate de benzyle, 8,2 parties d'acide thioglyoollque et 30 parties de pyridine. On .obtient ainsi la 2-benzyloxycarbonylméthylènethi- 
 EMI9.3 
 azolid-4-one, fondant à 194-195*0. 



  EXEMPLE 18. - 
 EMI9.4 
 On reprend le procédé décrit dans l'exeEple $,*mais en utilisant coulne produite de départ 31 parties de cyanoacétate d'allyle, 23 parties d'acide thioglycolique et bzz parties de pyri- dine. On obtient aine! la 2a.l.f,uyaarbony.rnthylnettizb.d 4-one fondant à 1.6-l47"C. t&.J3 
 EMI9.5 
 On reprend le procédé décrit dans l'exemple 12, mali 
 EMI9.6 
 on remplace les 14.. parties de cyanoacétate de sec-butyle pal* 14,3 parties de cyanoacétate de 'méthatythy.e. Après érapor. tison aous vide, le résidu se solidifie, et il est recristallisé deux fois dans l'éthanol.

   On obtient ainsi la wéthoar,ti7.. oxycarbonylméthylhne)thla!o11d-4-one, fondant à 136*0. 
 EMI9.7 
 PO-MPLE 0. 
 EMI9.8 
 On reprend le procède décrit dans l'exemple 12,mail 
 EMI9.9 
 en utilisant cornue produits de départ 9,5 parties de cyanoâcëtate d'éthyle ,10 parties diacide a-mercapto1sobutyrique et 25 parties 
 EMI9.10 
 de pyridine anhydre. Après évaporation sous vide, le résidu se 
 EMI9.11 
 8011dlrl.-prtiellem.nt .t il est filtré.

   Le résidu solide est recristallisé dans l'ther de pétrole (intervalle d'ebulliti<tn 100-120*C) pour obtenir la 2*(5tho3t5'carbônylatëtïjylène-5i5*dialt.hyl- thiazolid-4-one# fondant à 118-1O.C. fiXK?q?LE 91 
 EMI9.12 
 On fait passer pendant 2 heures à 000 de l'&Cide\Olorh1, 
 EMI9.13 
 drique anhydre dans une solution de ,0$ parties râr-yara. . butyrate d'ëthyle et de 4,6 parties d'acide thioglycolique da 20 parties d'éther anhydre,. Là an.r..;,iaz1 est maintenue ensuit 
 EMI9.14 
 la température ambiante pendant 3 jours.Le mélange est filtré et 

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 EMI10.1 
 le résidu solide cet recristallisé dans l'éthanol.

   On obtient 
 EMI10.2 
 ainsi la -,thoxiyogi'..onyi..-,..thylméthylbnej-hiazolid-4one: fondant à 162-164out .Fstï.p... 2 On reprend le por8d décrit dans l'exemple 21, mais en utilisant cam;ut produits de' départ 8,5 parties de 2-cyanopeM" tanoate dvéthyloo 5 parties d'acide thioglycolique et 20 parties 
 EMI10.3 
 d'éther anhydre. Après 3 jours d-abandon à la température ambiante, 
 EMI10.4 
 le mélange est évaporé à siccité sous vid) et la résidu est agité 
 EMI10.5 
 avec 1 partie d)4-ohero Le solide est recristallisé dans de l'étha- nol aqueux 50 pour donner la 2-(l-cthoxycarbonyl-l-n-propyl- mth; lene) tiiazolid.4-dne fondant ..56-.157 C .tXF#1&..6.l. 



  On dissout 11 parties de 2-(t-butoxycarbonylmthylène)- thiazol!d-4-one (obtenue cornue ..décrit dans l'exemple 13) dans 750 parties de chloro1'orUle anhydre et on refroidit la solution à 0-C. On ajoute 170 parties d/éther anhydre saturé d'acide chlor- hydrique anhydre à 0 C, et on riattient le f.1.?lange à 0 C pendant 24 heures. Le mélange est filtré et le résidu solide est suché à l'air. On obtient ainsi la 2..cal'boxYJúthylnethlaJl;olid-4..one, qui se décompose i601bC. 



  EXE.1PLË 24,. 
 EMI10.6 
 



  On fett passer pendant 30 minutes à OOC de l'acide chlor- 
 EMI10.7 
 hydrique anhydre dans une solution de 6,34 parties de cyano#alona- te diméthylique et de 4 3 parties décide thioglycolique dans 25 parties d'éther anhydre. Le mélange est 1ntenu à la te-upérature 
 EMI10.8 
 ambiante pendant 24 heures puis filtre et le résidu solide est lavé 
 EMI10.9 
 à 19t*iero Le solide est dissous dans une solution de bicarbonate de sodium dem1-satrée et filtre rapidement. Le filtrat est main- 
 EMI10.10 
 tenu à la température ambiante pendant 1 heure puis filtré. Le résidu solide est recristallisé'dans l'isopropanol pour donner 
 EMI10.11 
 la 2-(biq-méthoxycarbonylméthelbne)thiatolid-4-oriet fondant à 129-130*cl 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 ESJE. 



  On dissout 35 parties de oypomalonate d1éth:yl:Lq'1' et 17,5 parties d'acide thioglycolique dans 250 parties d'éther anhydre. La solution est satura 4" 148 chlorhydrique anhydre à DOC et le mélange est abandonné à la température ambiante pen- 
 EMI11.2 
 dant 4 jours. Le mélange est ensuite filtre et le résidu solide est recristallisé dans de l'éthanol aqueux. On obtient ainsi la fondant à 
 EMI11.3 
 102105*C. pXR-,2 Un mélange de le47 partie 4'éthQX1oa\,bonylin1oaoéta#d.J 
 EMI11.4 
 de 0,94 parti* d'acide cnloracétlq., de .0,32 partie d'asiate de sodium anhydre et de 16 parties d'acide acittquo est enauffi 
 EMI11.5 
 au reflux pendant 3 heures. te mélange est refroidi et versé* dans 100 parties d'eau, Le mélange est filtre et le résidu solide est recristallise dans de l'alcool  queux.

   On obtient ainsi 
 EMI11.6 
 la 2-.thoX1carbQny'$byJ.8t'a.Gld4Q', td à 155-15?*C  EXBg IPI.E 'T7.. 



  Un mélange de 3 parties d'étlthJoearbonylacétonitril , 
 EMI11.7 
 de 2,15 parties d'acide tn1ostyoeu, et de 9 parties de nfTc4"' dine est chauffé au reflux p*noint 12 ¯8ur88 PU!'. d11' 4vie de l'eau. Le solide précipite cet rearlotAlll 4 dans de lf4thanol aqueux à 50 et on obtient ainsi la IthiacabwlylM* th1aao11d-4...one, fondant à 201,.208*Ce Le produit de départ peut  'oot nir eeaMe suit On ajoute, goutte à goutte , en 30 minute , 51 paru  de chlorure de cyanoacét:yle .. un mélange agité" de 60,' parti- de NtHdithylaniline, de 173 partie* 4***n   anhyd" *i do 35. parties a-létlwlmeroaptme matnttnm 3"19*C *a cour* de I*a4ditio s. 
 EMI11.8 
 



  On chauffe ensuite le U1ê3.C. au reflux pondant 2 bamras, on ajoute 125 parties d'eau et on  4pare la phas  orpn1.q,ue't La phase organique est 'lavé.. deux foi* avec 60 partie* 4*aeîde Mt3La- pique 2)f, lN!.a deux 1'0;1., µft@ 3p partie  de  arboamt  4.- sodixat 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 bzz SU* est .6oh6. ensuite sur dru sulfate de magnésium, l'éther est évapoé et le 6'4u est 41sttl. On obtient ainsi l'thyl-' 10'4on11açén1'r1', Q1nt,d'Óbul1tlon 1,06-108ç/ mm. 



  49 Un aage de 10 parties de n-butylthiocarbonylac4to. 



  .ttJtl., 4. zaal parti*  'IQdi'th1P8yco11que et de 10 parties 4e P11'41ne *Ut tbaJJtt6 au reflux pendant 16 heures, puis dilué ,Avec 4< 1". splde P'G91p1té est recristallisé dans de 194. thOMOI aqueux . 30!# pour obtenir ainsi la 2-n-butylthiocarbonyl- jR(µ.tiiiylñethi aoltdfA'"0 e  fondât à 171"-172*C. 



  !te ppaQéd4 d4qrt' à 14 fin de l'exemple 27 est repris en "tt.Ur.t  '1 n-"'\1"/:t'J?O.Pu.n au lieu de l'éthylll4ercaptan et on obtient 4  ,'me 1. n.p"t11tnLQArbonylaçétonltrile, point 4tébq\1t1on t\.1'012 0. 



  S!... 
 EMI12.2 
 



  Un md1an. de 950 p4etogi dg 2'1"::l-butoxycarbOnYlraéthYlènej 
 EMI12.3 
 %hXmzQXifait¯!Qn* 9% de 20Q parties de carbonate de magnésium léger C*4gntçot* #Xb ) ont .,u1f *v e une quantité suffisante doompois 48ggt4on à 5% $/')$ jtt .tt $Mmn.U.<m sont ensuite s'échés. ua supplément imitai do  .*%  ost ,,101" ajouté-Jusqu'là un total 4* 200 PgVt;100 A'14Oft do mais et le 61.ngl est ensuite lubri- fié pa.1'.d4tt1 de 6 parties de stéarate de Magnésium. Le md. lange est pressé *4 oollpl'l,aé. qui peuvent contenir environ 50 à 50 jog de constituât actif et qui peuvent tire administrés par #oie buccale z dos fins thérapeutiques. 



  Y#*% 2$9 parties de 9-n-butoxycarbonylaithylénathia. 



  $Oltd,,4 MO peuvent #tro remplacées par 250 Partît$ de 2-adthoxY- 
 EMI12.4 
 .1Jt:1..J).th!..11.4.4., de hbaYcabany,méhylath3w 
 EMI12.5 
 JOl'-4-oA. ou 4. 2. (¯.lt"catbo.pY1#'thylên.)th1azo11d-4.on. potp' o1 mt." eu mi## des qui peuvent contenir environ 1 fil 4. fOnftJ.1mM' foUt et qui peuvent àtre utilisé. en a,t 3' 1101" r ..t 1 des fine thérapouttques. 



  ,U.00!ft-L.1P 
 EMI12.6 
 Vu> WIMOR 40 1$9 PtyttOg 4. 2-n..1il.ltq"'.l'bonY1m'th)'lèn 1 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
 EMI13.1 
 thlazolld-4-one et de 100 parties de phosphate de calcium est granulé en le mélangeant à une quantité suffisante d'empoi 
 EMI13.2 
 d'amidon de mais à 10%. Les granules sont passés au tamit de 16 mesh (1 ma) puis séchés 0". Les granules séchés aot de nouveau passés à travers   un   tamis de 16 mesh ( 1 mm),   1     partie   de stéarate de magnésium est ajoutée et le mélange est pressé en 
 EMI13.3 
 ocaprip. qui ¯¯peuvnt-eoxLtenir environ 50 à $00 mg du .constituant . actif.

   On obtient ainsi des comprimés qui peuvent être utilises en administration orale à des fins thérapeutiques* 
 EMI13.4 
 Les 100 parties de 2-n-butoxycabOnYlmétyne1a- zolid-4-one peuvent être remplacées par 100 parties de 2-ràithoxy- carbOnY1mthYlènethazol1d-4-one, de 2 -étho3cyoaiétoonyl)althyibne'- # thiazolid-4-one ou de 2 (bi,attocyvarboriy.mtny,n,) thiazpid-- one pour obtenir de même des comprimes qui peuvent contenir envi- ron 50 à 500 mg de constituant actif et qui peuvent être   utilises   en administration par voie orale à des fins   thérapeutiques.   



  EXEMPLE 31 
 EMI13.5 
 Un mélange de 150 parties de 2 a-butoxycarbcmylmthlënei 
 EMI13.6 
 thiazolid-4-one, de 300 parties d'acide acétylsalicylique, de 32,5 parties d'acide citrique et de 130 parties d'amidon de   mais   
 EMI13.7 
 est granulé en y ajoutant une quantité suffisante d'éthanol. La masse granulaire est   passer   au travers   d'un   tamis de 12 mesh 
 EMI13.8 
 (1,4 mi) et les granules tant séchés à 50'bC.

   Après un autre ta- m3sage =à travers un tamis de 16 mesh (1 eue) les granules sont mé- langés 'avec 100 parties de phosphate de calcium, 6$ parties de lactose, et 7 parties de stéarate de magnésium. g m4lange obte. nu est alors pressé en comprimés qui peuvent contenir $0 à 250 mg de la 2-,-butnxyarbariy.mthy5.érett.xlid4-cta -et 100 à 500 mg d'acide acétylsalicylique et qui peuvent être utilisés en admi- 
 EMI13.9 
 nistration par voie orale à des fins thérapeutiques. 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 



   Au lieu des   300   parties décide acétylsalicylique de   1$exemple     ci-dessus,   on peut utiliser 150 parties de   phénylbuta-   zone, et on obtient ainsi des'comprimés qui peuvent contenir en- tre environ   50   et 250 mg de chacun des constituants actifset qui peuvent être utilisés en administration par voie orale à des fine thérapeutiques. 
 EMI14.1 
 



  J)rC.\TO'Jt3. 



  1.- Dérivas de thiazolidone de   formule   
 EMI14.2 
 
 EMI14.3 
 où Ri représente le radical -C,7 , où X représente un radical hydroxy, alkoxy, a.ktrty.ory, alkoxyalkoxy, aralkoxy ou alkyl- thio, R2représenté un atome d'hydrogène ou un radical   akyle   ou le radical -COX', ou X' a la même   simplification   que X mais X et X' peuvent être identiques ou différents, et R3 et R4, qui peuvent être identiques ou différents, représentent dos a- tomes d'hydrogène ou des radicaux alkyle.

Claims (1)

  1. 2. - Dérivés de thiasolidone suivant la revendication 1, caractérisés en ce que le radical R1 est un radical aloxy- carbonyle dont le radical alkoky ne contient pas plus de 8 atone de carbone. EMI14.4
    3.- Dérivas de thiazol1done suivant la revendication 2, caractérisés en ce que le radical alkoxy est un radical méthoxy, EMI14.5 éthoxy, n.propoxyf 1S0pNpoxy".n-butoxy, isobutoxy, s-butoxy, t-butoxy, n-pentoxy, n-hexoxy pu n-octyloxy.
    4.- Dérivés de thiazolidone suivant la revendication 1, caractérisée en ce que le radical aralkoxycarbonyle est un EMI14.6 radical benryloxycarbonyle.
    5.- Dérivés de thiazolidone suivant la revendication 1, Caractérises en ce que le radical alkenyloxycarbonyle est un <Desc/Clms Page number 15> radical allyloxycarbonyle.
    6.- Dérivés de thiazolidone suivant la revendication EMI15.1 1,, caractérises en ce que le radical aikoxyaikoxycarbonyle est un radical -6th0X1éthoXYcarbon,le. - 7.- Dérivés de thiazolidone suivant la revendication 1, caractérisés en ce que le radical alkylthiocarbonyle est un ra- dical méthyl-, éthyl-, propyl- ou buty,-#h,caarbonyle 8.- Durives de thiazo11done suivant l'une ou l'autre des revendications 1 à 7, caractérisas en ce que le radical R2 est un radical alkyle ne contenant pas plus de 4 atomes de carbone. EMI15.2 9.- Dérivés de th1azolidone suivant l'une ou l'outre des revendications 1 à 7, caractérisas en ce que le radical R2 EMI15.3 est un radical alkoxycarbonyle où le radical alkgxy nit contient pas plus de 4 atomes de carbone.
    10.- Dérivés de thiazoltdone suivant l'une ou l'autre des revendications 1 à 9, caractérisée en ce que les radicaux R3 EMI15.4 et/ou B4 sont des radicaux allcyle ne contenait pas plus de 4 atocas de caroone.
    11.- A titre de nouveaux composas chimiques, la 2-n- EMI15.5 butoxycarbonylmêthylènethiazolid-4-one, la 2 aé±hQjcycarbonyl- wéthylnethiazctlid-4-one, la 2-cttacyaarbanytay.ènet,hi,aza2,id- 4-one et la 2-(biséthoxycarbonylffléthylène)thiazolid¯4.* one.
    12.- Procédé de préparation des dérivés de thiazoli- done suivant les revendications 1 à 11, caractérisé en ce qu'on EMI15.6 fait réagir un nitrile de formule i'R2H.Ci', où 3' et A2 ont la signification qui leur est donnée dans la revendication z, avec un dérivé thiolique de formule HSPCR394.CO095, où RI et R4 ont la signification qui leur est donnée dans la revendication 1 et R5 représente un atome d'hydrogène ou un radical alicyle inférieur.
    13.-* Procédé suivant la revendication 12, caractérisé* en ce que le radical R5 est un radical alkyle ne contenant pas plus de 4 atomes de carbone. EMI15.7
    PlcaGd suivant la revendication 12 Ott 13$ caracté- risé ei4 ce que 16 réaction *et exécutée en présence d4un ça ta'-.. lyseur acide ou dlut catalsetttx basique* <Desc/Clms Page number 16> 15.- Procédé suivant la revendication 14, caractérise en ce que le catalyseur acide est un hydracide halogène, par exemple l'acide chlorhydrique, ou un acide de Lewis, par exemple le trifluorure de bore.
    16.- Procédé suivant la revendication 14, caractérisé en ce que le catalyseur basique est une base organique, par exem- ple la pyridine.
    17.- Procède suivant l'une ou l'autre des revendications 12 à 16, caractérisé en ce qu'on utilise un diluant ou un solvant.
    18.- Procédé suivant la revendication 14 ou 15, caracté- rise en ce que la réaction est exécutée à une température d'en- viron 0-25 C lorsqu'on utilise un catalyseur acide.
    19.- Procéda suivait la revendication 14 ou 16, caracté- risé en ce que la réaction est exécutée à une température d'en viron 90-120 C lorsqu'on utilise un catalyseur basique.
    20.- Procédé de préparation des dérives de thiazolidone suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on fait réagir un thioamide de formule R1R2CH.CSNH2' où R1 et R2 ont la signifi- cation qui leur est donnée dans la revendication 1, avec un composé halogène de formule Y.CR3R4.COOH, ou Y représente un atome de chlore,de brome ou d'iode et R3 et R4 ont la signification qui leur est donnée dans la revendication 1, ou avec un ester ou un halogénure d'acide qui en dérive.
    21.- Proche suivant la revendication 20, caracté- risé en ce que la réaction est exécutée en présence d'un diluant ou d'un solvant inerte.
    22.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 20 et 21, caractérisé en ce que la réaction est exécutée à la température ambiante ou à une température élevée, par exemple à environ 80-100 C.
    23. - Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications 20 à 23, caractérisa en ce que la réactic.n est exécutée en pré- sence d'un agent fixa, tour d'acide, par exemple la pyridine ou @ <Desc/Clms Page number 17> EMI17.1 la N-méthylmorpholine.
    24.- Procédé de préparation des dérivés de thiazolidone suivant la revendication 1 où le radical R1 est un radical carboxy, caractérisé en ce qu'on hydrolyse les composés correspon- EMI17.2 dants qu le radical .R 1- représente un radical tbutocycatnya.
    25.- Procédé suivant la revendication 24, caractérisé en ce qu'on utilise un diluant ou un solvant* EMI17.3 26o- Prooédë suivant l'une ou l'autre des revendica- tions 24 et 25, caractérisé en ce qu'on utilise un catalyseur a- cide 27. - Procède suivant la revendication 26, caractérisé en ce que le catalyseur acide est un hydracide halogène , par exemple l'acide chlorhydrique, 28.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications EMI17.4 24 à 27, caractérisé en ce que la réaction est exécutée à une température d'environ 0 ltG.
    29.- Compositions pharftaeeutiques, caractérisées en ce qu'elles comprennent un ou plusieurs des Privés de thiazoli- done suivant les revendications 1 à 11 en célange avec un diluant- EMI17.5 ou un véhicule pharmaceu tiquèrent acceptable. 30.- Compositions suivant la revendication 2, cacté- risées en ce qu'elles conviennent pouf l'usage oral, patenterai ou topique.
    31.- Cocpositions suivant la revendication 30, caracté- risées en ce qu'elles se présentent sous l'orbe dé comprimés, de pilules, de capsules, de solutions )de suspensions, de solu- tions ou de suspensions injectables, ou de crises, de lotions, d'onguents ou de pochades.
    32. - Compositions suivant l'une ou l'autre des revendi- cations 29 à 31, caractérisées en ce qu'elle contiennent un où EMI17.6 plusieurs agents ant,-,nixataixe connus.
    33.- Compositions sut 'ant la revendication 32, caracté- risées en ce que le ou les agents anti-Inflat-Laatoieet connus Sont l'acide acétylsalicylique, la phénylbutagone, la cortisone ou <Desc/Clms Page number 18> EMI18.1 10hydrôdortîbôtie* 34o- Mriv<Ss de thiatolidône suivant les revendications 1 à 11, et procédé; pou* las obtenir suivant les revendications 12 à 28, en particulier comme décrit ci-dessus et avec référence spéciale aux exemples 1 à 28.
    35.- Compositions pharmaceutiques suivant les revendica- tions 29 à 33, en particulier, comme décrit ci-dessus et avec ré- térence spéciale aux exemples, 29 à 31.
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