BE708969A - - Google Patents

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BE708969A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/18Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
    • C08K3/20Oxides; Hydroxides
    • C08K3/22Oxides; Hydroxides of metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L67/00Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L67/02Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Nouvelles compositions pigmentées à base de polyester et procédé pour leur préparation. 



   La présente invention est relativo à de nouvelles compositions à base de polyester qui contiennent des pigments tels que le bioxyde de titane et, plus particulièrement, à un procédé de matage ou de pigmentation des polyesters pour produire des fibres, dès fils et des tissus exempts du brillant qui leur est habituelle- ment propre.On obtient l'amélioration suivant l'invention avec des polyesters linéaires, tels que le polytéréphtalates d'éthylèneglycol, sans que la couleur du polymère,ni la vitesse de polymérisation      n'en souffrent. 



   Dans la production.des polyesters   linéaires,onobtienthabi-'   tuellement des esters bis-glycoliques   d'acides dibasiques   par échange , 

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   . le    d'esters au cours d'une réaction entre/diol et les esters bis-alcoyliques des dit'   Acides/   tels que le phtalate de diméthyle, le sous-produit étant un alcanol tel que le méthanol. %'échange d'esters donnant un prépolymère ou un polymère de faible poids Moléculaire s'effectue habituellement en présence de catalyseurs comme l'acétate de zinc,   l'acétate   d'antimoine, l'acétate de Manganèse, le titanate d'éthylènegloycol ou des.

   combinaisons d'entre eux, 
On polymérise ensuite ces esters bis-glycoliques dans des conditions d'obtention d'un polyester à faible poids moléculaire, le glycol étant un sous-produit. Dans quelques cas,   comme   on   l'a   indiqué ci-dessus, on obtient un polymère à faible poids moléculaire ou une partie de celui-ci au stade de   l'échange   d'esters. On connatt   évidemment   de nombreuses manières pour obtenir les esters bis-glycoliques de l'acide dibasique. 



   On polymérise alors à l'état fondu le polymère à faible poids moléculaire à la chaleur pour former le polyester linéaire thermoplastique, que   l'en   peut alors filer en fibres ou   filaments,   ou   transformer   en d'autres produits. Par "prépolymère", on désigne un produit tel que le   polytéréphta-   late d'éthylèneglycol ayant un poids moléculaire pouvant aller de 2000 à 
10 000 environ et une viscosité intrinsèque allant de 0,1 à 0,45 environ. 



   Comme prévu, le polyester obtenu est   généralement   d'un poids moléculaire élevé dans lequel il est difficile de   disperser     uniformément   un pigment servant d'agent de matage, même pour de faibles quantités d'agents de matage, et même en utilisant divers moyens pour favoriser la , dispersion, On a donc proposé dans le passé d'incorporer un pigment, ou agent de matage, ou agent de délustrage dans les réactifs tels que décrits, par exemple, au brevet des   Etats-Unis     d'Amérique    3 002   942.

   On utilise 

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 souvent, comme agent de matage ou pigment, du bioxyde de titane, et on a proposé de disperser à l'avance le pigment dans le glycol, tel que de , l'éthylèneglycol, qui sert à préparer les esters bis-glycoliques des acides dicarboxyliques, ou de disperser ces pigments dans ces monomères, ou. d'ajouter des pigments au prépolymère. 



   Le fait d'ajouter du bioxyde de titane à un stade de la réaction précédant l'achèvement de la croissance du poids moléculaire   présente, en   particulier, l'inconvénient de colorer d'une façon défavorable le produit obtenu ou de lui conférer une qualité inférieure.   La   cause en est probablement une action catalytique du pigment ou de l'un de ses dérivés formé pendant la polymérisation ou la réaction d'échange d'esters. 



  Pour pallier cette.coloration, on ajoute habituellement avec le pigment ou l'agent de matage des inhibiteurs de coloration, tels que des composés contenant du phosphore. Par ce procédé, on peut souvent produire un polymère blanc, mais seulement aux dépens de la vitesse de réaction. 



  En fait, dans quelques cas, l'addition de l'inhibiteur réduit de moitié la vitesse de réaction, et ceci nuit naturellement au polymère puisqu'une longue exposition de l'ensemble de polymérisation à la chaleur donne un polymère moins stable qui se colore d'une manière excessive. Ce phénomène est typique pour les polymères en général.

   Un but important de l'invention est de réaliser un procédé pour l'incorporation de pigments, tels que du      bioxyde de titane, dans des polyesters, tels que le polytéréphtalate d'éthylèneglycol, à un stade de la réaction précédant la croissance finale du poids moléculaire, ce qui évite les inconvénients déjà mentionnés, et d'obtenir des produits supérieurs avec ce procédé. 

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 EMI4.1 
 ' Le procédé suivant l'invention pour i i obtenÜ01\ %ê polyesters pigmentés est remarquable en ce qu'on disperse d'abord un   pigment,   tel que ' 
 EMI4.2 
 le bioxyde de titane, dans une po1y-alpâ-ol&tine, telle que lé ply6thylne.

   le polypropylène, le poly-l-b4ténet etc,! et on incorpore cette dispersion dans le mélange de réaction servant à la préparation du   polyester,     avant   ou 
 EMI4.3 
 après l'échange d'esters, Ou pendant, airant où Après 1à toation du prépo. lymère. Des inhibiteurs de colbràtion ne rbii pas nécessaires pour assurer la fonation'd'un polymère blanc stable. De plus, on évite des effets défavorables sur la vitesse de réaction ou de   polymérisation,   
 EMI4.4 
 Le bioxyde de titane utile suivant là présente invention peut' se présenter sous n'importe quelle forme connue, telle que l'anatase ou 
 EMI4.5 
 le rutile. Le diamètre moyen des particules peut varier de 0,1 p , ü 0,35   environ ou plus. 



   Les   poly-alpha-oléfines   utiles suivant la   présente   invention sont essentiellement des produits solides tels que le polyéthylène, le   polypro.,   
 EMI4.6 
 pylène, le poly-1-butène, des copolymères d'entre eux, etc. tu général, n'importe lequel de ces polymères des alpha-onoo161in.Í ayant de 2D atomes de carbone environ est utile suivant la   présente     invention.   D'autres 
 EMI4.7 
 poly-alpha-oléfines de ce type comprennent des hânopblyhEres normalement solides et des copolymères de t isobutylène, lwPetnef 2-iÈtHyi1butdne -anEthyl-1-butèna, 1-hexène, 1-heptane, 1-octane, 1-nonène, 1-décène, 4-néthyl-1-p?nténe, 6-éthyl-1-heptène et 1-octadEcna,,rtyr'nè butanê, isoprène, al1ylbenz!ne, etc.,

   et des copolymères d'entre eux ou avec de l'éthylène et/ou du propylène. Les copolymères précédents cô*pi-enhent également les copolymères séquences cristallins ou Itat6or6golièr* qui sont préparés à partir de deux   oléfines ou   plus, et qui contiennent   des   

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 ou de stéréorégularité caractéristiques des homopolymères d'alphaciefines, 
On comprendra que, dans certains cas, on modifie la poly-alpha- oléfine en la mélangeant avec d'autres polymères et quand on se référera ci-dessous aux poly-alpha-oléfines, on désignera en même temps ces mélanges. 



   Les poly-alpha-oléfines utiles comprennent tout produit que l'on trouve dans le commerce tels que des polyoléfines de petite et de grande densité, les polyoléfines dites amorphes   .et   cristallines, et les polyoléfines que la terminologie désigne par les qualificatifs d'isotactiques ou d'atactiques. 



   Des polypropylènes ayant une densité allant de 0,88 à 0,91 environ et une viscosité intrinsèque allant de 0,8 à 2 environ sont appropriés ainsi que des polyéthylènes d'une petite densité de 0,9-0,93 environ, d'une densité moyenne de 0,93-0,95 environ, et d'une grande densité de 0,95-0,97 environ. 



   Pour préparer des polyoléfines appropriées, on se reportera au brevet belge 
538 789, aux brevets des Etats-Unis d'Amérique 2 133 533 et 2 882 263, ainsi qu'aux brevets français 1 232 737, 1 235 776, 1 231 089 et 1 228 420. Le poids moléculaire de la polyoléfine est supérieur à 9000 environ, et   de'pré-   férence à 20 000 et pouvant aller jusqu'à 300 000 ou plus. L'indice de fusion devra être situé au-dessous d'environ 2,4 car une polyoléfine ayant un indice de fusion plus élevé est difficile à transformer en des produits utiles sans dégrader le polymère. 



   Une importante caractéristique de la polyoléfine est d'être solide à la température ambiante mais fluide à une température allant-de 
100 C à   250'C   environ, c'est-à-dire à une température égale ou inférieure à la température de polymérisation du polyester. Cette conditt4n 

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 étant remplie, toute   polyoléfine   est utile quoique, commne on le montre plus tard, des poly-alpha-oléfines particulières donnent des résultats spécialement remarquables. La poly-alpha-oléfine est également avantageuse avec une viscosité intrinsèque allant de 0,8 à 2,4 et lorsqu'elle est translucide et transparente en couche mince.

   Quoique.la   polyolétine   fonde probablement pendant la polymérisation, on pense que les particules de bioxyde de titane en retiennent une pellicule pendant la polymérisation du polyester, ainsi que dans le produit final. L'invention cependant n'est pas limitée à ces hypothèses ou théories. 



   La proportion en masse de bioxyde de titane par rapport à la polyoléfine dans le concentré de pigment se situe entre 1:20 et 1:1 environ, La proportion de polyoléfine dans le polyester variera évidement suivant la proportion de bioxyde de titane dans le concentré et la proportion recherchée de bioxyde de titane dans le polymère. Des proportions de   polyolé-   fine dans le polyester vont par exemple de 0,15% à 3% environ en masse par rapport au polyester. Un aspect important de la présente invention est l'appréciation des concentrations optimales de polyoléfine de   0,15X   à 3% qui confère les meilleures propriétés au produit du point de vue de la fabrication. 



   On peut préparer le concentré de   polyoléfine   et de pigment dans un broyeur, par mélange entre des rouleaux, ou bien en ajoutant le pilent à la polyoléfine dans une filière pour matière en fusion et en extrudant le mélange, ou encore par mélange dans un mélangeur   Banbury,   etc.

   L'aspect physique du concentré de pigments et de polyoléfine n'est pas critique, des bâtonnets, une pellicule, des pastilles, ou des granulés convenant   parfaitement,   puisque la polyoléfine fond à des températures ou au-dessous 

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 des températures   utilisées   pour la réaction d'échange d'esters, la polyméri- 
 EMI7.1 
 ;..,',J/f...' sation du prépolymére ou la formation finale de la viscosité intrfra4queq Quoiqu'on puisse ajouter le concentré de pigments à tout instant avant la formation de la viscosité intrinsèque finale, il est préférable de l'ajouter avant la réaction   d'échange   d'esters. 



   Les produits finis ou pigmentés sont des   fibres,.des   fils, des tissus, des tissus à poils ou d'autres articles fabriqués habituellement avec des polyesters contenant au moins un glycol et au moins un acide dibasique. L'acide comprend, de préférence, au moins 50 moles pour cent 
 EMI7.2 
 d'un acide ayant deux radicaux carboxyle fixés au noyau carbocyclique ayant - de 4 à 6 atomes de   carbone   par noyau, et le polyester a, de préférence, un poids moléculaire moyen allant de 15 000 à 100 000 environ, une viscosité intrinsèque dans un mélange de 60% de phénol et 40% de tétrachloroéthane d'au moins 0,5 environ et un point de fusion situé dans un intervalle de 180 C à   350.C   environ. 



   Des exemples de polymères qu'on peut préparer et traiter suivant 
 EMI7.3 
 le procédé de l'invention comprennent non seulement le polyt6r6phtàlate, ' d'éthyléneglycol, qui est le produit de base de la composition de l'invention, mais également des polyesters tels que le poly-216-naphtalate d'éthylène- glycol,, le poly-192-éthane-p-dioxybenzoate de tétram6thylènet le poly-1,5. naphtalate   d'éthyléneglycol,   le poly-téréphtalate de 1,4-cyclohexane 
 EMI7.4 
 diméthylène, le copolymére contenant de 90 à 98 moles pour cent de téréphta- late dtéthyléne et de 2 à 10 moles pour cent de succinate d'6thylne.le copolymère contenant 90 à 98 moles pour cent de t6r6phtalate de 1,4-cyclo- hexane di*dthyléne et 2 à 10 moles pour cent dlisophtalate de 1,4-cyclohexane diméthylènet etc. 

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  ,   D'outrée   composés   bifonctionnels   du type acide   dicarboxylique   /pour cent 
 EMI8.1 
 utiles dans ces polymères comprennent des proportions de 90 a 100 moles s- 7 d'un acide dicarboxylique   aromatique   hydrogéné ou non tel que décrit   ,au   brevet français 1 101 621. Généralement, on ne peut pas remplacer plus qu'environ 10 moles pour cent, mais quelquefois un peu plus, de ces acides 
 EMI8.2 
 bitonctionnels hexacarbocycliques avec un acide aliphatique,diba#ique ayant de 1 à 40 atomes de carbone. Le brevet français 1 161 041 donne diverses illustrations comprenant l'acide Clutariquee l'acide suitonyidtpivsüque, l'acide dim6thylMalonique , etc. 



  D'autres variantes utilisent des proportions mineures d'acides 
 EMI8.3 
 hydroxycarboxyliques bifonctionnels et d'acides aminoearboxyliquest Divers diols bifonctionnels utiles dans ces polymères sont décrits au brevet   .   français 1 161 041. D'autres variantes utilisent de faibles proportions 
 EMI8.4 
 de diamines bifonctionnelles telles que la t,6-hexamÀthylénediwdne, la 1#4- cya1ohexanebiRméthy1amine, ete. ainsi que des sinoalcoolt bitenctiomals, tels que le 3-amina2,2,4,4-tEtraEtlslcrb.obutanol le 4-minobutenolt etc. 



  Les diols et les   composés     dérivés   ont de 2 à 40 atomes de 
 EMI8.5 
 carbone et comprennent également de* diol. polymère* tels que le polyéthylènt glycol, le poly-t6traM6t.an.glyéol et des polye9tln terMln6. par des groupes hydroxyle des acides aliphatiques et des glycols tels qu'un polyester 
 EMI8.6 
 de l'acide adipique et de néopentylglytol terminé par des radicaux hydroxyle qui leur perwfttent de servir de diol bitonctionnel.

   Cei diols polymères ont des poids 6eu1aire. qui vont jusqu'à environ 4000 et, Qndraleent, les polymères suivant l'invention ont   nome   composés glycoliques au moins 90 moles pour cent d'un glycol ayant de 2 à 12   atomes   de carbone et les atomes d'hydrogène et d'oxygène nécessaires pour compléter une structure 
 EMI8.7 
 glycolique aliphatique, par exemple Iléthylëneglycolt le 2-decaméthylène- 

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 ,glycol, le   néopentylgiycol,   le   1,4-cyclohexanediméthanol,   le   2,2,4,4-t4tra-   méthyl-1,3-cyclotutanediol,etc, Le brevet français 1 161 041 décrit de tels polymères. 



   Ce   qui;.suit   est un mode de réalisation particulièrement avan-   tageux   suivant l'invention. On disperse dans un mélangeur Banbury du bioxyde de titane du type anatase ayant une teneur minimale.en bioxyde de titane de 98 pour cent, une dimension de particules de   0,20-0,30    , et une densité spécifique de   3,8-4,,   dans du polyéthylène suivant une proportion de 38% de bioxyde de titane, Le polyéthylène est un polymère à   chatne   ramifiée (préparé par un procédé sous pression élevée) présentant un indice de fusion de 17 à 23 et une densité de 0,915.

   On ajoute du bioxyde de titane dans une proportion de 0,25%, au moyen de ce concentrée dans le récipient de réaction du poly-téréphtalate d'éthylëneglycol après achèvement de la réaction de la prépolymérisation. A ce moment, le poly-téréphtalate d'éthylèneglycol a une viscosité Intrinsèque de 0,33 à 0,37. Si on prépare le poly-téréphta- late d'éthylènglycol dans un dispositif de réaction en lots, on peut ajouter le concentré de polyéthylène et de bioxyde de titane sous sa forme solide. Cependant, si on prépare le polymère dans un appareil en continu, il est souhaitable de faire fondre le concentré et de l'introduire en le mesurant au fond du récipient de réaction du prépolymère à l'aide d'une pompe à engrenage, d'un extrudeur, ou de tout autre dispositif approprié. 



   Après addition du concentré de polyéthylène et de bioxyde de titane, la réaction s'effectue d'une manière, normale. 



   Les exemples suivants permettront de mieux illustrer l'inven- tion, Dans ces exemples, on mesure les indices de coloration à l'aide d'un appareil mesurant la différence des colorations   Gardner   (CDM). 



   "Rd" est la mesure de la blancheur totale par réflexion. La valeur "a" est la mesure dû rouge et du vert t plus l'échantillon est rouge, plus la   valeur "a" est positive. La valeur "b" est la mesure du bleu et du jaune :   

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 plus l'échantillon est Jaune, plus la valeur "b" est positive. 



  EXEMPLE 1. 



   On prépare dans un mélangeur de Banbury un concentré de 38% de bioxyde de titane et de 62% de polyéthylène, puis on   l'extrude,   Le bioxyde de titane est du type rutile dont les particules ont un diamètre Moyen d'environ   0,28 M   et le polyéthylène a une viscosité intrinsèque de 0,97 et un indice de   fusion   de 1,7. Oh emplit un appareil de réaction fonctionnant par lots séparés, de 45 kg de téréphtalate diméthylique, de 25 kg   d'éthyléne-   glycol, de 41 g de triacétate d'antimoine, de 13,5 g de diacétate de zinc, et de 300 g du concentré ci-dessus. L'appareil est constitué essentiellement par une cuve chauffée munie d'un agitateur par une colonne de distillation, par deux condenseurs, et par deux pompes à vide.

   On agite les réactifs   tandis.   qu'on élève la température graduellement de 150  à   235'C,   Ceci oblige l'éthylèneglycol et le téréphtalate   diméthylique   à réagir, avec dégagement de méthanol. On retire ce méthanol par la colonne de distillation tandis qu'on fait refouler l'éthylèneclycol et les autres réactifs. Le temps nécessaire pour achever la réaction initiale d'échange d'esters et éliminer pratiquement tout, le méthanol est de 143 mn. On coupe ensuite l'eau froide de la colonne de distillation et on élève progressivement la température des réactifs de 235 C à 275 C, ce qui élimine l'excédent d'éthylèneglycol et permet à une certaine polymérisation de s'effectuer.

   Cette réaction de prépolymérisation nécessite 81 mn, On maintient la température constante à 275*C et on réduit la pression absolue jusqu'à 1 un Hg dans l'appareil pour former le polymère. La réaction de formation nécessite 32 un pour polymériser le polymère à la viscosité intrinsèque voulue tel que l'indique la pression hydraulique nécessaire pour tourner l'agitateur dans l'appareil. 

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 EMI11.1 
 Pli $n?+4ǵjJ#>),'Àifi# et on oxtruda le poi' iriphkiatt df 4 yu dans àliÙ*aù#àX%(lÀ,à#1 de bitonnets, On introduit lee bàtom*t5, "" zut ....; , j ;

   dan< UM appareil de oottpe pouf les transformer en pastilles* Le tema 4e la réaction a demandé 256 mn, te po5.yrphta.xta dtFtylZne,yo, obtenu présente una apparonc4 blanche voulue, On à obtenu les données suivantes sur l'éahantillon du polyméres   viscosité     intrinsèque   0,66   Polyéthylène   en% 0,41   Bloxyde   de titante en % 0,23 Point de fusion 249 C Indices decolorationRd 79,1 a -0,8 b 3,4 
 EMI11.2 
 on file ce polymère, en l'étiré en un fil de 0$là6 tex'par-dM Royem habituel*. Le polyxtère se file lin. difficulté, dan. le* M<'me< eondi- tiona que celle. utilittee pour des polymér6a de poly.t4phtalAt. d'tthylène- glycol. Le   fil   obtenu a l'apparence blanche souhaités. 



   EXEMPLE 2. 
 EMI11.3 
 



  'On prépare un concentré de bicxyde de titane et .de poly6thylne de la M!Me Manière que ;elle décrite 1 1'@x ple excepté que la bioxyde de titane* eat'du type anataxe dont les particule. ont un diamètre moyen d'environ 0',2 . On prépare un lot de polyzérea de poly-t6r6phtalat. d'4thyith;gi²c r re la )oe)t)e manière qu'a l'exemple 1, en utilixant le CQncefilrÙ'ÙÉÉàÉR*àÀl Les temps de réaction de ce lot <ont les suivant. 



  "' Mhanoe d'estera - 105 mn Prépolymère 80 mn 
 EMI11.4 
 l''ol'lllation 35 un " "'' 6oÉal"' ' 220 manz Totai 220 Iftn 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 . , - è., ,pl)'111M ",,LJt.;i i.j ¯fit iIJ ftn4  ' , %u9#anteR i 4 " 1 .. <t. ; t ... ,!' .1 )-1 t t;..f .. fjt 1 Viscosité intrinséque 0,68 Polyéthyléne en % '0,041 Bioxyde de titane en % 0,25 Point de fusion 251 C Indices de coloration. Rd 74,4 a -1,1 b 3,2 
 EMI12.2 
 en tilt la '01,M61'1 et on 1"tir. pour i'orrss un fil de 0,')6$ tex# s ,olYJ111" *e file et t'étiï'0 bien? 11 8 l'apparanot blanche souhaitées On prépare dans un broyeur Kàdy uno bouilli..1 60% 4' 'thyUn.. glycol et de 20% de bioxyde do 'titane. 0n braie psndant 10 fwn, la bioxyde de titane est du type anatase dont les particules ont un diwxAtrw Moyen d'environ 0,25 .

   On prépare un lot de pol,-t6rfphtalat. 4f'thyl'neglycol en utilisant 570 g de cette bouillie,   ,La*   autres   réactifs   et les condition* , 
 EMI12.3 
 de réaction sont le* mêmes qu'à isxepxs 1. Pour traiter   lot, les toxpt de réaction suivants sont   nécessaires     Echange   d'esters 129 mn      
 EMI12.4 
 Pr6polym6re 125 111ft 
Formation 33mn 
Total 257 mn 
 EMI12.5 
 Ce lot de po1,.ai est tru Sàuh8 et toit inippropri6 pour M faire un fil. on obtient le* àonn4et suivantes ' ; .' 'viscosité intrins6qu'. ' 1. " 0,65 Bioxyde de titane en % ,0,23 Point de lusion 4.tt 248"G '0 (' < ''' / ". L /% 1 tnaice. d'cotorltion, Rd 72,4 , .¯ < a -1 
 EMI12.6 
 b 6,1 . ' '-.: j ' ' ".1 

 <Desc/Clms Page number 13> 

   EXEMPLE 4...    



   On prépare un autre lot de polymère en utilisant la bouillie d'éthylèneglycol et de bioxyde de titane utilisée l'exemple 3. La réaction est la    terne,   sauf que dans cet exemple on ajoute 15,2 g d'acide phosphorique comme inhibiteur de coloration au mélange de réaction, immédiatement avant de faire le vide. Pour ce lot, les temps de réaction suivants sont nécessaires : 
Echange d'esters 130 mn   Prépolymère   116 mn 
Formation 102 mn 
Total 348 mn 
Ce polymère a une belle couleur blanche mais le temps excessif nécessaire pour la réaction de formation est très critiquable. On obtient   pour ce lot les données suivantes t    
Viscosité intrinsèque 0,68 
Bioxyde de titane 0,25 
Point de fusion 252 C 
Indices de coloration, Rd 76,6 a -0,6 b 3,1   EXEMPLE   2. 



   On prépare dans un   mélangeur   de Banbury un concentré de 38% de bioxyde de titane du type anatase dont les particules ont un diamètre moyen d'environ 0,25  , et de 62% de polypropylène, et on   l'extrude.   Le   poiypropy-   lène est cristallin et a un   Indice   de fusion de 2,5 et une viscosité intrin- sèque de 1,7, mesurée dans de la   tétraline'à   145 C. On ajoute 300 g de ce concentré au mélange de la réaction donné à l'exemple 1 à la place du concentré de polyéthylène, La réaction se poursuit normalement pendant le temps.de réaction suivant      

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Echange d'esters 116 mn   Prépolymère   82 mn 
Formation 31 mn , 
Total 229 mn 
Le polymère a une apparence blanche.

   On obtient les données suivantes en ce qui concerne ses propriétés. 



   Viscosité intrinsèque 0,68 
Propylène en % 0,41 
Bioxyde de titane en % 0,25 ' 
Point de fusion 253 C 
Indices de coloration Rd 75,6 a -1,2 b +3,0 
Le polymère se file bien et on obtient un fil ayant une appa- rence blanc mat, EXEMPLE 6. 



   On prépare de la même Manière qu'à l'exemple 1 un concentré de 11% de bioxyde de titane et da 89% de polyéthylène, On utilise ce concentré pour préparer un lot de polymère de   poly-téréphtalate   d'éthylèneglycol en utilisant les mêmes conditions qu'à   l'exemple   1, excepté qu'on utilise 1020 g de concentré.

   La réaction se poursuit normalement, On obtient des temps de réaction suivants :   Echange     d' esters   115mn 
Prépolymère 82 mn 
Formation 34 mn 
Total   231 mn   
Ce polymère est très blanc et a les propriétés suivantes , 
Viscosité intrinsèque 0,65 
Polyéthylène en % 2,0 
Bioxyde de titane en % 0,25    Point de fusion 252 C Indices de coloration 252 C Indices de coloration 75,3 @   a -1,0 b 3,1 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 EXEMPLE 7. - 
On prépare dans un mélangeur de   Banbury   un concentré de 38% de bioxyde de titane du type rutile et de 62% de poly-1-butène ayant une viscosi- té intrinsèque de 2,et on   l'extrude,   On utilise ce concentré pour préparer .

   un lot de polymère de poly-téréphtalate d'éthylèneglycol semi-mat de la manière décrite à l'exemple 1. Les temps de réaction observés pour ce lot    sont les suivants :   
Echange d'esters 122 mn prépolymère 118 mn 
Formation 33 mn 
Total 273 mn 
Le polymère a un aspect blanc watt On obtient les   données , -   suivantes pour ce polymère : 
Viscosité intrinsèque 0,66   Poly-1-butène   en % 0,41 
Bioxyde de titane en % 0,25 , Point de fusion 247'C 
Indices de coloration Rd 75,6      a -0,7 b 4,4 
EXEMPLE 8. 



     On   prépare dans un mélangeur de   Banbury   un concentré contenant      
38% de bioxyde de titane du type rutile et un   copolymère   de 62% de polyoléfine comprenant 15% de butène et 85% de propylène, d'une viscosité intrinsèque de 1,60, et on l'extrude. On utilise le concentré pour préparer un lot de polymère de poly-téréphtalate d'éthylèneglycol semi-mat de la manière décrite à l'exemple 1. Ce polymère a un aspect blanc mat.

   Les temps de réaction suivants sont nécessaires pour ce lot 1 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 
Echange d'esters 115 mn 
Prépolymère 99 mn 
Formation 33 mn 
Total 247 mn 
On obtient les donnée* suivantes 
Viscosité intrinsèque 0,65 
Polyoléfine en % 0,41 
Bioxyde de titane en % 0,25 
Point de fusion 247 C 
Indices de coloration Rd 77,2 a -1,1 b -5,6 EXEMPLE, 9. 



   On prépare par Malaxage entre des rouleaux chaud* et par broyage, un concentré de 25% de noir de carbone et de 75% de polypropylène, d'une   viscosité   intrinsèque de 1,7. On prépare un lot de   poly-téréphtalate   d'éthylèneglycol noir comme suit. On introduit les réactif* et les produit* ' suivants dans un flacon de 250   fil.   



   58,2 g de téréphtalate de diméthyle   (DMT)   
48,4 g d'éthylèneglycol 
90 parties par million de zincpartir de diacétate de zinc (par rapport à la   masse   de DMT)p 
370 parties par million d'antimoine à parti!* de triacétate d'antimoine (par rapport à la   masse   de DMT) 
1,2g de concentré noir de polypropylène 
On plonge le flacon dans un bain chaufféà 195 C,   Après   90 mn, on élève alors la température du bain à 275 c.

   Après 30 mn à 275 C, on fait le vide dans le flacon pendant 90   mn,   le polymère obtenu a l'aspect noir du   jais.   Le polymère a une viscosité intrinsèque de 0,71 et contient 0,5% de noir de carbone et 1,5% de   polypropyléne.   

 <Desc/Clms Page number 17> 

 
 EMI17.1 
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  ' .tlacoR pondont' 45 mnl¯". ,Lo p)Siy$tÈv'éphtalabé ' ' , .""\" ... 1 . - ; .. " ,,':...1",,-!,. ". 



  ::1, di.th;Í.""i.....t' a une . tp.p&reni>* jàn ' blànche , , ' Le ,35% de do'titane 'de jt.i,.6bf1." :. \tue' " ' de-/\.'. "":",,";>- ,"'i"t':;"';\'" :".¯,..j",.\¯,,I\'"' ,,(';t.;;!it',.:;; dé 0#7 :.> '.,;;- :t::,'::" z.z. " ,;.-:... ' ::"7't,.>,'::;;tt:)Z/ i .. BieR ontqn4ù, est*pas litdtte av*,  todes de'' 'J,i!i' c1:".iuL7"'t.:c, 9U..;,,'t,r,.. <' @Xkmpié8 j " .. , l' ;Î " . ' .j.(.E' .l'Q:..:; ¯ij; J. " /:. n nQ,:, "Qt8Jllll\e pO objets 1 ,''':'"'.'; f;;:,.:i, 1t . de pmauite 1att.tti",ij. 'u\UC,''sitiot1s à base de,-, ,.'.';. 



  ;;:.';'>.,:i-po1Ye'rr!l dêbarilassét 4e1'''spt:,billant quî leur est propre, remarqua' " &a  loii .Caracté9iS#iigea aqioantefi <MMidér<e< ial'&leftt"\',:':; -%a).-''eUe$''atieRt'/dp'eM4d dans uft véhicule ' 3Oaj forme de partie; 

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Claims (1)

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    "c' 0' -poly-1.
    9 fin
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