BE730795A - - Google Patents

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BE730795A
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
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    • C08G59/42Polycarboxylic acids; Anhydrides, halides or low molecular weight esters thereof
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   BREVEN "Compositions de moulage à base de résines époxy" 
La présente invention concerne des compositions époxy, et particulièrement des compositions propres à être   utilisées, dans   les opérations de moulage telles que moulage par compression, par injection ou par transfert. 



   Il est connu de préparer des compositions de moulage époxy, qui contiennent une résine époxy et une quantité suffisante d'un agent de réticulation ou de vul- canisation pour vulcaniser ou durcir la résine. L'agent de vulcanisation est ordinairement utilisé en quantités à peu près stoéchiométriques relativement aux groupes époxyde 

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 qui n'ont pas réagi de la résine, et il peut être un an- hydride d'acide dibasique ca autre acide polybasique, une diamine, un composé d'urée, une dianiline, une polyamide, uns résine   etc.   La présente invention se rap- porte à des perfectionnements aux systèmes de compositions de moulage époxy utilisant un agent de vulcanisation du type anhydride. 



   La présente invention se propose de fournir : - de nouvelles et utiles compositions de moula- ge époxy du genre décrit ; - une composition de moulage nouvelle et utile du type utilisant un anhydride comme agent de vulcanisa- tion, dans laquelle on ajoute un accélérateur ou un cata- lyseur pour agir conjointement avec l'agent de vulcanisa- tion anhydride de façon à obtenir une vitesse plus grande de vulcanisation ; - une composition de moulage présentant une bon- ne durée de conservation et une vitesse de vulcanisation plus grande que ceci n'est possible avec un anhydride utilisé seul. 



   Dans le processus de moulage par compression ou par injection, les moitiés du moule sont réunies et l'on introduit sous pression une composition de moulage, par exemple une composition de moulage finement divisée ou pulvérulente ou même liquide, au moyen d'un trou de coulée ou analogue. Lorsque l'on utilise des compositions de mou- lage solides, elles sont converties à l'état liquide ou fondu, et ceci s'effectue souvent au cours du passage de la composition à travers le trou de coulée, à l'aide de la chaleur du moule maintenu à la température de moulage. 

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 EMI3.1 
 



  De telles compositions do môulo sont ôrdïnairementthor- =1 ,-,1., l,.' ',,-,1,-- ....h.." f",:'rl"':"\.I. "\,-";ú"-"";": "'-f:'.'\.'" """., '-"::4} .'; z" ,.>.. ncdurcixsables, par exemple sous forme de pré-polymère, et le moule est maintenu à une température suffisamment élevée de façon à compléter la polymérisation de la composition de moulage lors de la formation de l'article moulé. 



   Les compositions do moulage utilisées dans ces processus sont ordinairement du type à écoulement libre sur une très faible longueur de l'écoulement, ce qui exige des pressions élevées cour introduire la composition de moulage dans la cavité du moule, de façon que la compo- sition de moulage atteigne la cavité du moule avant qu'elle se prenne en une masse solide. En conséquence, il est ex- trêmement difficile de conduire certaines opérations souhaitables de moulage. Par exemple, lorsqu'on désire encapsuler un article fragile comme un commutateur Reed en verre, des diodes, etc., dans une matière plastique, l'ar- ticle est suspendu dans le moule, mais la pression d'in-   troduction   nécessaire à l'introduction de la composition de moulage peut être assez grande pour briser l'article fragile.

   Des pressions moindres ne seraient pas suffi- santes pour amener la composition de moulage dans le mou- 
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 le avant solidification, et 1' encapsulation désirée ne pourrait être réalisée. 



   L'un des autres buts de la présente invention est donc de fournir une nouvelle composition de moulage époxy, présentant de bonnes caractéristiques d'écoulement avant sa prise aux températures approchant celle du mou- lage, de façon à ce que la composition puisse être intro- duite dans un moule utilisant des températures basses sans prise dans le trou de coulée, de sorte que la composition 

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 de moulage puisse être utilisée pour   encapsuler   des objets fragiles susceptibles de se briser dans le moule sous des pressions   élevées.   



   D'autres buts de la présente invention   apparai-   tront à la lecture de la description qui va suivre. 



   Il a été découvert selon l'invention que celles des compositions époxy, par exemple les compositions d'en- robage, de coulée,   d'enduisago   et particulièrement de mou- lage, qui-   contiennent   un agent de vulcanisation anhydride présentent une vitesse de vulcanisation qui est améliorée par l'inclusion d'un composé organo-métallique qui est compatible et miscible avec la résine   époxy   de la compo-   sition.   Les compositions époxy peuvent   être   liquides ou solides, mais sous la forme préférée, ce sont des compo-   sitions   de moulage solides.

   Le composé organo-métallique utilisé dans les compositions selon la présente invention est un composé organique du zinc avantageusemcnt un sel ou un savon d'acide carboxylique, par exemple d'un acide carboxylique à chaîne ouverte ayant de 2 à 20 atomes de carbone, de préférence un acide gras . Le stéarate de zinc est particulièrement utile dans les compositions selon la présente invention. Des exemples d'autres composés orga- niques du zinc comprennent les sels ou savons de zinc avec les acides acétique, pentanoïque, caprique, caprylique, myristique,   caproique,     oléique,   linoléique, etc., aussi bien que les sels d'acides dicarboxyliques et les alcoola- tec et autres complexes   @@   composés du zinc.

   Plus parti- culièrement, ces acides   dicarboxyliques   sont par exemple les acides des anhydrides signalés dans ce qui suit comme agents de vulcanisation. 

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   Bien que les composés de la présente invention soient étudiés dans ce qui suit en référence à des compo-   sitions   de moulage, il est bien évident que la présente invention est applicable à d'autres composes ou composi- tions époxy.   L'anhydride   peut être utilisé dans la com- position de moulage en quantités habituelles eu plus sou- vent en quantités légèrement inférieures aux quantités classiques. Par exemple, l'anhydride peut être utilisé en quantités   inférieures   à la valeur stoechiométrique, en allant même jusqu'à la moitié do la quantité stoéchiomé- trique pour vulcaniser efficacement la résine époxy. De préférence, on utilise l'anhydride en quantités allant de 0,5 à 1,5 fois la valeur stoéchiométrique, bien qu'il soit possible d'en utiliser plus ou moins.

   Toulefois, la quantité d'anhydride utilisée doit être suffisante pour assurer la vulcanisation désirée en combinaison avec le composé du zinc, mais elle doit être insuffisante pour diluer le produit vulcanisé dans une mesure telle qu'elle diminuerait les propriétés désirées du produit moulé final 
Les savons métalliques peuvent fonctionner comme agents de démoulage dans les résines époxy, et il est prévu que le présent composé de zinc soit utilisé en quan- tités supérieures à la quantité nécessaire pour assurer les propriétés de démoulage.

   Lorsque d'autres agents de démoulage sont inclus dans la composition, de façon à as- surer des propriétés convenables de démoulage, ct qu'il n'est pas besoin pour le composé de zinc de fonctionner   conne   agent de démoulage on plus de sa fonction comme agent conjoint do l'anhydride, le composé de zinc est or- dinairement utilisé en quantité allant de 0,1 à 25% en 

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      poids, par rapport à la résine époxy.

   Lorsque le composé de zinc est inclus dans le but supplémentaire d'aider au 
 EMI6.1 
 dcmoul:'gc, la ga!:-tli1c de U,1 à 25 est supérieure à la quantité   requise   pour un bon   démoulage.   Par exemple, la plupart des   compositions   époxy   exigent   au moins 3 à 4% de stéarate de zinc pour le démoulage, et plus ordinai- 
 EMI6.2 
 rOr.l8nt, environ 5 ;:, '?2.r rapport à la résine énoxy, Ainsi, lorsque le composé do zinc est utilisé comme composition do démoulage on plus de sa fonction de vulcanisant, il sera avantageusement utilisé en quantités allant de 5 à 30 % en poids, et de préférence de 7 à 20 % en poids, par rapport à la résine époxy. 



   On peut utiliser toute résine époxy ordinaire- ment utilisée dans les compositions de moulage dans les compositions selon la présente invention. La résine époxy peut être par exemple un polyéthcr   polymère   d'un di-phénol ou un éther glycidylique d'un   polyhyùroxy-phénol,   tel que l'éther diglycidylique do bis-phénol A, que l'on ob-   tient   par la réaction d'un léger excès molaire d'épichlo- rhydrino avec le   bisphénol   A. On peut identifier l'éther diglycidylique de bisphénol A par la formule structurelle suivante : 
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 dans laquelle n représente le   nombrc   de motifs récurrents dans la chaine de la résino déterminant le poids   molécu-   lairo de la résine.

   Le hombre réal représenté par n n'est 

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 pas critique, bien que la   variation   de n fasse ordinai- 
 EMI7.1 
 remet varier le poids ::101éul8:i...re de la résine. Des ré- cn-ncc :.68::t2.i"t 1= ..... ci-dc3S'LtS conprCnne11t la série des résines "01: ', par exemple "Epon 834", "Epon 1 00111, "Epon 1002", "Epon 1031 ", ":8:)on 1009!le 1=s résines "Epi- Rcz", par exemple "Epi-iz 515" et "Epi-Rez 5163", les résinas IG\3nepoxy", les résines  'lilldlt3", etc... 



   Comme autre   exemple,   la résine époxy peut être une résine novolaque   époxylée,   que l'on peut représenter comme contenant la structure généralesuivante : 
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 dans laquelle n est tel que décrit ci-dessus. Celles-ci comprennent les composés époxy vendus par Koppoers Company, Inc. sous las noms commerciaux   "Kopox",   par exemple "Ko- pox 357" ou "357 A", "Kopox 655", " Kopox 737 A" et "Kopox 997 A", dont certaines sont des résines novolaques de 
 EMI7.3 
 crésol époxyléos, dans lesquelles le noyau benzënique de la formule ci-dessus est substitue par un groupe méthyle. 



  On a assigné à ces résines "Kopox", typiquement des pro-   priétés   telles que : 

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 EMI8.1 
 'Proprictes t yp ique s ..[ .;.i,1,;) >=;;#;,1" 1;1 :. : ;,)f±S±j±#"?flàEUàà'@<;fIW%%;à<EYltl>iil'" "" ' :' de résines dpoxy "1(oppeis" non vulcanisées 
 EMI8.2 
 
<tb> Kopox <SEP> Kopox <SEP> Kopox
<tb> 
<tb> 357 <SEP> A <SEP> 737 <SEP> A <SEP> 997 <SEP> A
<tb> 
<tb> Poids <SEP> moléculaire <SEP> approximatif....... <SEP> 540 <SEP> 1080 <SEP> 1270
<tb> 
 
 EMI8.3 
 Fonctionali té : - a.

   (Voir formules de structure). 0,3 1,2 1,6 be *4.404 .............. 1,7 3,8 4,4 Fonctionalite époxyde.,...,. =-..,..,, 2, 7 if, 8 5, 4 Poids équivalent époxyde 200 225 235 Poids équivalent d'est6rification,,',, CI, 0 90 90 
 EMI8.4 
 
<tb> Point <SEP> de <SEP> ramollissement <SEP> (Durrans) <SEP>  C <SEP> 35 <SEP> 73 <SEP> 99
<tb> 
 
 EMI8.5 
 Densité à 25 C/4 0 1,12 1,16 1,19 Teneur en'oxygène oxirane, poids % 7,27o6 7.0.7t4 6,6-7,0 
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<tb> Chlore <SEP> total, <SEP> poids <SEP> % <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5
<tb> 
<tb> Chlorures <SEP> ioniques, <SEP> ppm <SEP> 50 <SEP> 50 <SEP> 50
<tb> 
 
Ces   composas   époxy, par exemple les "Kopox" ont une fonctionalité époxyde supérieure à 2 et peuvent être utilises seuls ou en combinaison avec d'autres composés époxy.

   Ils confèrent des propriétés de vulcanisation plus rapide aux compositions de moulage en raison de leur fonc-   tionalité   élevée, sans perturber matériellement les cerne-   téristiques   de conservation, et ils sont donc parmi les résines époxy préférées. 



   D'autres novolaques utiles comprennent le "ECN 1273", qui est également une   novolaque   de crésol   époxydé,   et qui vulcanise rapidement et prend place dans la classe préférée, 
En outre, la résine époxy peut être une résine époxy modifiée, par exemple estérifiée par un acide conve-      nable sur les groupes hydroxy proches de l'extrémité de la 

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 ,. chatno. Q.3 ré sine 6'DOXYO . - .. ;.:; <,..' J ."j;f;(,"lj"i .:.t;y.{ ,-< ).. .,' .¯":<':.;'.:.:-:.:.r"#::/: !'3':{Y':':;J':\:.;J: '"2"" ,,il .:1':'.r bzz1" :,:, 
L'agent do vulcanisation anhydridepeut être tout anhydride d'un acide dicarboxylique ou polycarbo-   xylique   susceptible de rétifier la résine époxy à la température de vulcanisation.

   Ceux-ci comprennent, sans pour autant être   linitatifs :   l'anhydride phtalique, le 
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 àianhydride ' bznzophé none-tétràcarboxyliquo (ci-après désigné comme BTDA), le dianhydride de l'acide 1,2,3,4- cyclopentane-tétracarboxylique (ci-après désigné CPDA), l'anhydride triméllitique, l'anhydride   nadique,   l'anhydri- de chlorendique, l'anhydride   hoxahydrophtallique,   etc. 



   D'autres anhydrides do vulcanisation utiles sont l'"Amoco 
TMX 220" qui est apparemment le produit de réaction de l'acide triméllitique avec le dérivé de l'acide acétique de l'éthylène glycol, et "Amoco TMX 330", qui est le produit de réaction de triacétine avec l'anhydride   trimél-   litique, tous deux étant les produits de réaction décrits dans le brevet des Etats-Unis   d'Amérique   n  3.183.248. 



   De tels agents de vulcanisation   sont -  bien connus de la technique, et leur choix ou l'usage d'autres agents de vulcanisation anhydride   à-leur     place   n'est.pas critique pour la présente invention. 



   Des agents de démoulage autres que le composé aineique, qui sont utiles pour conférer la propriété de démoulage comprennent des composés tels que la cire de carnauba, le stéarate de calcium, l'huile de Feck, la cire polymeken, les silicones, la cire de candelilla, etc. 



   On utilise   normalenent   ces ingrédients en quantités allant de 1 à environ 5 à 10 % par rapport à la résine, ceci dépendant de leur efficacité. 

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  ¯ ;': .:., ..' Los> compositions'du roulage ëpoxy selon la \ .>"..I,. " . t:':4' ....4' ,,",' ..; 'L .. :.¯' , ,. .. "''..,. 



  . psenteinvention peuvent être liquides ou solides, et ordinairement   contiennent   une quantité sensible, ot or-   dinairement   une quantité majeure de charge minérale. Ces charges,   ordinairement   on quantités moindres que celle utilisée ici, sont classiques dans les compositions de moulage, ot on peut utiliser celles qui sont connues et à la disposition de la technique. Des exemples de charges convenables comprennent le carbonate de calciuM, la farine de silice, les bioxyde de titane, le talc, le mica, les 
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 déchets de pellicules de 111-lylarlle le ter carbonyle, les barytes, etc.

   Les compositions de moulage solides pré- férées, par exemple en poudre , sont aptes à   s'accomoder   de et à utiliser une bien plus grande proportion de ces charges qu'il n'était considéré comme normal jusqu'à pré sent pour des compositions de moulage solides. D'autres ingrédients d'addition, tels que des accélérateurs, des retardateurs d'inflammation et des agents de renforce- ment peuvent également être incorporés dans les composi- tions. 



   Les compositions de moulage époxy peuvent être préparées par chauffage de la résine époxy à une tempéra- ture nettement en dessous de sa température de vulcanisa- tion, par exemple à une température d'environ 96 C, de façon à former une masse chaude de résine liquide, à ver- ser la résine chaude dans un malaxeur et à mélanger la ré- sine dans le malaxeur avec l'anhydride, le composé zinciquc et la charge. Si on utilise des résines époxy qui sont solides à la température ambiante,   ].8 liquide   chaud cons- titue une   nasse   fondue.

   Après que le mélange est complet, 

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 .lc. masse r6sultant est'vorsée dans' un3 cuvetto'et?laisséo ,-" ........: ;:.:.,. '-:"...",.".. ' -.. . ,... ;.#..;-.-;#i.(:$n ,;.;ig<x.;,z;¯;;<>;.¯,jj¯i,y¯ ;j:ji:;;.µg.¯;;.,;ii;;+.>,i; <.,;;.<>" . à' ''ofroidir > Lo 'rofroidif:lsornent. :9 eut : se'4fairenar.'réfri-.   gération   on dessous do la température ambiante si on le désire ou   s'il   est   nécessaire;.   La matière refroidie, so- lidifiée est alors broyée en une poudre pour donner le produit final.

   Lorsque dos conditions de refroidissement en dessous de la température ambiante sont nécessaires pour solidifier la résine mélangée, et que l'on désire fournir un produit en poudre, on peut aussi conserver la poudre résultante broyée sous réfrigération, de façon à lui conserver son aspect particulier distinct ; toute- fois, si l'on désire un produit en   pâte,     la résine   mélan- gée est simplement retirée do la réfrigération et on la laisse réchauffer jusqu'à une consistance pâteuse. 



   Lors de la fabrication des compositions de mou- lage, selon un processus préféré on mélange d'abord la résine époxy chaude avec l'anhydride, puis on ajoute le composé zinciquc, et le Mélange est conservé à une tempé-   raturo   élevée pendant une durée qui polymérise partielle- ment ou vulcanise le mélange pour former un prépolymère de la résine époxy et de   l'anhydride   d'acide.La tempéra- ture de polymérisation partielle à laqualle le prépolymère se forme est   inférieure   à la température de polymérisation complète, c'est-à-dire la température qui.   surait   utilisée pour vulcaniser le produit au cours du processus ultérieur de   moulage.   



   Du fait que la réaction de polymérisation est exotharmique de nature, il est souhaitable de conserver la   température     partielle     nettement   en dessous de la tem- 
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 pérature eOf.1letc, à au moins 14 C et de préférence à au 

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 -moins 28 C en dessous de la température de vulcanisation. 



  Cette température est néanmoins assez élevée pour fermer 
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 le ré-1olymèrc. La 4u-ctnjérat-tirc. est àgalen,int de préférence cn dessous de la température connue de la technique pour Ctre "moyenne" -aour un r.nlango àe matière époxy et d'en- hydride d'acide ; la qllc,mdératurc "moyenne" est la tm'lpé- rature à   laquelle   la réaction exothermique se produit en l'absence d'un refroidissement   applique   et augmente sen- siblement la   température   du mélange jusqu'à la tcmnéra- ture de vulcanisation sans application de chaleur. 



   -Les   exemples   suivants seront donnés à titra- illustratif mais   nullement   linitatif. Les parties indi- quées sont en poids à moins d'indication contraire. 



   EXEMPLE 1 
On porte à 93 C 16 parties d' "Epon   1001"  et 8,9 parties d'anhydride chlorendique, et on mélange dans un mélangeur   Bakcr-Perkins,   On ajoute 2 parties de stéarate de zinc, suivis par 0,3 partie de noir de car- bone et 72,8 parties de silice.   Apres   mélange complet, la masse résultante est versée dans une cuve de refroi- dissement, et on laisse refroidir à la température am- biante, puis on la broie en poudre. 



   EXEMPLE 2 
On mélange à 93 C, comme dans   l'exemple     1,,20   parties d'"Epon   1001",   6 parties d'anhydride nadique et 2 parties de stéarate de zinc, que l'on fait suivre de l'addition de 0,5 partie de noir de carbone et 71,5 parties de silice, on le verset le laissa refroidir et la broie. 

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     EXEMPLE   3,, 
On mélange, comme dans l'exemple 1, 20 parties d'"Epon 1001", 3,0 parties   d'anhydride   triméllitique et 2 partics de   stéarate   do zinc, suivi de   l'addition   de 0,5partie de noir de   carbone   et 74,5  pareils   de silice, on le verse, la refroidit et le broie. 



   Los produit des   exemples   1, 2 et 3 se   vulcani-   sent à des températures allant de 121 à 177 C en 1 à 5 minutes. 



   EXEMPLE 4 
On   mélange:     comme   dans l'exemple 1, 20 parties d'"Epon 1001"avec 6 parties de   "BTDA"   et 2 parties de stéarate de zinc, suivi de l'addition de 61,0 parties de farine de silice, on verse, refroidit et broie. Le pro- duit se vulcanise à 149 C en 1 à 2 minutes environ. 



     EXEMPLE   5 
On mélange, comme dans l'exemple   .1,   10 parties   d"'Epon     1001",   10 parties de "ECN   1273",   8 parties de "TMX 330" et 2   partics   de stéarate de   zinc,-suivi   de l'addi- tion et do mélange de 58,0 parties de farine de silice et   1,0   -partie de pigment. On   verse,   refroidit et broie. La poudre résultante a une durée do vulcanisation de 1 à 2 minutes à 149 C environ. 



   EXEMPLE 6 
On mélange, comme dans l'exemple 1, 10 parties   d"'Epon     1001",   10 parties de 'ECN 1273", 8 parties de TMX 220" et 2 parties de stéarate de zinc, suivi du mélange dans 58,5parties da farine de silice. On verse, refroidie et broie. Le produit résultant a une durée de vulcanisa- tion de 5 minutes environ à 149 C 

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   ...........   



   EXEMPLE 7" 
On mélange, comme dans l'exemple 1,20 parties   d'"Epon   1001", 4,2 parties de   "CPDA"   et 2 parties de stéarate de zinc, suivi de l'addition et mélange dans 73,3 parties de farine de silice et 0,5 partie de pig- ment. On verse, refroidit et broie. La poudre résultante a une durée de vulcanisation d'environ 5 minutes à   149'C   environ. 



   EXEMPLE 8 
On   prépare   un composé époxy à basse nression; stable, à long parcours d'écoulement, en mélangeant in-   timement   une passe fondue de 250 parties de "Kopox 357 A" (polycondensat d'épychlorhydrine et d'une   novolaque   d'ortho- crésol et de formaldéhyde) et 250 parties d' "Epon 1001" (produit de polycondensation normalement solide d'un bis- phénol A et   d'épichlornydrine,   présentant un poids équi- valent époxyde de 425 à 550, et une viscosité selon Gardner Holdt de D à G avec une teneur de 40   %   en produits non- volatils dans le solvant Dowanol DB à 25 C),à 99 C, et l'on mélange pendant 5 minutes   jusqu'à   homogénéisation. 



  On ajoute alors 300 parties d'anhydride phtalique et l'on poursuit le mélange pendant 10 minutes. On arrête le chauf- fage et l'on ajoute 25 parties de cire de candelilla comme composant de démoulée et 30 parties d'une matière colo- rante. On ajoute aussi 2200 parties de silice domme matiè-   );'de   charge et l'on poursuit le mélange pendant 5 minu- tes jusqu'à ce que les solides soient complètement dis-   persés   en un mélange intime avec la masse fondue. Tandis que le mélange est encore à température élevée, supérieu- re à 85 C environ, on ajoute 100 parties de stéarate de 

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 zinc et on malaxe pour mélanger complètement le stéarate de zinc, en environ 6 minutes, ce qui conduit à une masse visqueuse.

   La masse est alors refroidie en un solide sous la forme de masses dures séparées que l'on broie pour leur donner une consistance sablonneuse et former une poudre à mouler solide. Le produit de l'exemple 8 est vulcanisable en une masse plastique solide complètement polymérisée à une température d'environ 149 C, en 2 à 3 minutes, en utilisant dee pressions d'introduction   in-   férieures à 2 kg/cm2 environ. 



   On a essayé. la composition de l'exemple 8 dans un moule spiral de Hull, prévu pour l'essai de longueur de l'écoulement. Un moule spiral de Hull est un moule généralement construit avec deux moitiés de moule pré- sentant des surfaces opposées planes. La surface d'une des moitiés du moule comporte une cavité en spirale s'é- tendant de la portion centrale vers l'extérieur assurant une distance curviligne moyenne légèrement supérieure à 261 cm. Les distances sur la cavité spiralée sont por- tées   en' cm.   Un trou de coulée est prévu à travers l'autre moitié du moule pour l'introduction de la composition de moulage à l'extrémité centrale de la-cavité en spirale. 



  En utilisant'la composition'de moulage de l'exemple 8 (après conservation à la température ambiante pendant 14 jours) on 3.'introduit dans le moule spiral -le' Hull, dans une presse Hull 359 E de 10 tonnes, sous pression d'envi- ron 100 kg/cm2 à pleine vitesse de transfert,   avec une     2 prossioi; d'introduction inférieure à 2 kg/cm , le moule   étant conservé à   149 C   2,8  C etaprès 2 minutes de vulcanisation, on aconstaté que la composé de moulage 

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 1]jÉ"àô$tlit " l'autre extrémité 'de 'l..ë;"vl'lïé .\1. rn""ouJ.é<et, par '. i...t; ffi:t.'.3x;'\"b'i.5." '.It' !f"li'f\." :l:,:;:.tJ;::-.: Tf :';:J;!: 1#;'::,:1 r'...t,>'...: /. -\ ;.' ;. l%#fià&x%&3<,:'Jzfàw;,'Sz?. <."" .a3À<i> lt' .i;;Eiù;i.< ' ,tc-.:1- - <iµ+t:1"'ii.. ¯> :.; ;.: . 



  :,::'; conséquomt stétait écoulé sur une longueur supérieure à ... '::..: .. : . 1"' 261 cm sans solidification.' Un   autre   échantillon de l'exem- ple 8, aprèsconservation à la température ambiante pen- dant 2 mois, s'écoulait sur 152 cm dans le moule, sous les mômes conditions, montrant ainsi de bons résultats môme après une conservation prolongée, c'est-à-dire de bonnes propriétés do conservation. Le môme essai a été conduit sur des poudres à mouler classiques, sous les mômes conditions, à l'exception près que l'on utilisait une pression d'introduction de 2,1 kg/cm2 et on a cons- taté que ces poudres à mouler s'écoulaient considérable- ment moins dans la cavité en spirale du moule.

   Par exem- ple, une matière à long parcours d'écoulement -identifiée comme "Pacific Resin   EHC-90"   ne s'écoulait que sur 132 cm sous les mômes conditions. 



   Les poudres prévaréos conformément au procédé de l'exemple 8 ont été moulées en sections de 12,7 mm de largeur, aux températures de vulcanisation et pendant les durées indiquées, afin d'illustrer leurs propriétés de vulcanisation rapide, particulièrement à température élevée. 
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  Tempe rature s¯ "C Durée de vulisation (minut 
 EMI16.3 
 
<tb> 121 <SEP> 9
<tb> 
<tb> 132 <SEP> 5
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<tb> 149 <SEP> 3
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<tb> 163 <SEP> - <SEP> 2 <SEP> 1/2
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<tb> 177 <SEP> 2
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   :.-- t ' . r4pIjt. 9 06 ....w - :...,::?&!:f;": ':':;'.k{iÙ.j.:'.6:t\;:.: 9-  .- ... - . J,""1:.,i'>' : On mélange 100 purt:iesd "Epi-Rez 515", 60' parties d'anhydride phtaliquo et 20 parties de stéarate do zinc,   comme   dans l'exemple 1, suivi do l'addition et du mélange de 360 parties   de   carbonate de calcium. On verse, 'refroidit et broie. Le produit se vulcanise à   149 C     en   1 à 2 minutes. 



   EXEMPLE 10 
On mélange comme dans l'exemple 1,50 parties d'"Epon 834", 50 parties d''Epon 1001", 45 parties d'an- hydride phtalique et 20 parties de stéarate de zinc, sui.vi de l'addition et du mélange de 370 parties de car- bonate de calcium et de 6 parties de noir nigrazine On verse,   refroidit   et broie. La poudre résultante se vulca- nise   à     149 C   en 1 à 2 minutes. 



     EXEMPLE   11 
On mélange comme dans l'exemple 1,50 parties   d"'Epon   1001", 50 parties   d"'Epon   834", 50 parties d'an- hydride phtalique et 10 parties de stéarate de zinc, sui- vi de l'addition et du mélange de 350 parties de silice. 



  On verse, refroidit et broie. La poudre résultante a une durée de vulcanisation de 1 à 2 minutes à 177 C. 



   Les exemples précédents illustrent les durées améliorées de vulcanisation que l'on peut obtenir avec des poudres à mouler préparées conformément à la présente invention. Dans une autre série d'essais, une combinaison d'Epon 1001" et d'une quantité   stoéchionétrique   de "BTDA" exige une durée de vulcanisation de 12 minutes à   149 C,   Une combinaison d'"Epon   1001"   et 12,5 % en poids de stéarate de zinc donne lieu à un produit hétérogène partiellement 

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 vulcanisé sur une période de tdihpd*dtlendtfe 49ous les con- .":,.. ' d :/ . 'H <?, -1 :,'. <, 'A±':"..t\,'.± n:.;...:n'." '. ':r;./"':

  ''''. . .f '   ditions normales do   température de vulcanisation, ci est- à-diro   149 C.   Par contre, une combinaison d'"Epon   1001",   
 EMI18.2 
 la quantité stoéchioiaétriquo de "BTDA" et 12,5 µÙ do steen- rate de zinc, dorme   'un   produit   compléteront   vulcanisé en 2 minutes à environ   149 C.   Il n'a pas été possible d'augmenter les quantités de stéarate de zinc ot de BTDA", en l'absence l'un de l'autre, pour obtenir une poudre à mouler qui puisse ôtre similairement vulcanisée en 2 minutes. 



     L'un   des avantages des compositions de moulage époxydes selon la présente invention est qu'elles sont aptes à s'accomeomoder de grandes quantités de charges, ainsi que les   exemples   précédents   l' ont   démontré. De plus, la poudre à mouler présente une réactivité élevée aux tem- pératures de   noulage   habituelles,   c'est-à-dire   qu'elle se vulcanise rapidement, bien qu'elle soit également sta- ble à la température ambiante. Ainsi, la condition par- ticulière de vulcanisation du composé de zinc et de la combinaisons anhydride apparaît ôtre un effet catalytique latent permettant une grands réactivité à températures élevées et une réactivité faible à la   température   ambian- te.

   Les produits formés   'par   vulcanisation des compositions de moulage présentent une résistance élevée à la tension, à la flexion et à la compression, de bonnes propriétés électriques, une excellente résistance aux produits chi- miques tels que les acides, les solvants, les liquides corrosifs et les gaz corrosifs. Des produits moulés à par- tir de ces   compositions   ont également une bonne résistance à la dégradation à la déformation à températures élevées 

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 ..'La ¯nrés2nto doscribticn n' F di7 dÓé"<Ï,odi1t:, ..

   J .,.....' ". .::1.. =;, .;,,=,;¯=,=,,¯,g,;;j;,,¯,¯j¯,,,,,,.;.,;;=,;;j,;<j ¯¯.,,;j,,,;1¯:.,.¯,,.ùi un but do compréhension et de clarté etil est bien enten- du qu'elle ne doit pas être comprise dans un sens limitatif et que diverses nodifications pourront y être apportées sans s'écarter de son esprit.

Claims (1)

  1. R E S U M E A - Composition époxy qui est stable à la tem- pérature ambiante mais qui présente une réactivité éle- vée à la température de vulcanisation, caractérisée par les points suivants pris séparément ou en combinaisons : 1. Elle est constituée par une résine époxy, un anhydride d'acide polycarboxylique comme agent de vul- canisation de la résine, et un composé organique du zime en quantité suffisante pour renforcer la rapidité de vul- canisation de la résine et de l'anhydride.
    2. Le composé organique du zinc est un sel de zinc d'un acide mono-carboxylique comportant de 2 à 20 atones de carbone.
    3. Le sel de zinc est le stéarate de zinc.
    4. Le composé organique de zinc est un agent de démoulage et il est présent dans la composition à rai- son de 5 à 30 % environ en poids, par rapport à la résine époxy, quantité suffisante pour assurer la fonction de démoulage et augmenter la rapidité de vulcanisation.
    5. L'agent de démoulage est en quantité suffi- sante pour assurer le démoulage nécessaire et le composé organique de zinc y est présent en quantités de 0,1 à 25% en poids par rapport à la résine époxy.
    6. La résine époxy est le produit de polyconden- sation de bisphénol A et d'épichlorhydrine et présente la <Desc/Clms Page number 20> formule structurelle suivante EMI20.1 dans laquelle n représente le nombre do motifs récurrents dans la chaîne de résine, déterminant le poids moléculaire de la ré sine.
    7. La résine époxy est une novolaqua époyxlée de formule : EMI20.2 dans laquelle n a la même signification que ci-dessus.
    8. L'anhydride comme agent de vulcanisation peut être l'anhydride phtalique, le dianhydride benzophénone- tétracarboxylique, le dianhydride de l'acide 1,2,3,4- cyclopcntane-tétracarboxylique, l'anhydride triméllitique, 1'anhydride nadique, l'anhydride chlorendique, l'anhydride hexahydrophtalique, le produit de réaction de l'acide trimellitique avec un dérivé de l'acide diacétique d'éthy- lène glycol, et le produit de réaction de triacétine avec l'anhydride trimellitique.
    B - Poudre à mouler solide, stable conformément à A, caractérisée par les points suivants pris séparément ou en combinaisons : 1. Elle consiste en une masse particulaire solide d'un mélange de résine époxy, d'anhydride polycarboxylique comme agent de vulcanisation,en quantité allant de 0,5 à <Desc/Clms Page number 21> 1,5fois environ la quantité stoéchiométrique par rapport à la résine époxy, une quantité efficace d'un composé agissant conme agent de démoulage, et une quantité allant de 0, à 25 % en poidspar rapport à la résine époxy d'un composé organique du zinc qui est un sel de zinc d'un acide carboxylique ayant de 2 à 20 atomes de carbone,
    la quantité de ce sel étant suffisante peur augmenter de façon appréciable la rapidité de la vulcanisation de la résine époxy et de l'anhydride.
    2. Le composé de démoulage est le stéarate de zinc.
    3. Le sel est un savon de zinc et d'un acide gras comme le stéarate de zinc.
    4 . L'anhydride comme agent de vulcanisation est l'un de ceux qui sont définis sous A 8 ) 5. L'août de vulcanisation, l'anhydride d'acide polycarboxyliquc est présent en quantité allant de 0,5 à 1, 5 fois environ la quantité stoéchiométrique par rapport à la résine époxy, et le composé organique de zine est en quantité de 5 à 30 % environ en poids de stéarate de zinc par rapport à la résine époxy.
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